CN112599718A - 层叠电池 - Google Patents
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Abstract
提供一种体积能量效率高且能够抑制制造时绝缘材料进入到层间的层叠电池。在此公开的层叠电池具备第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层和第2集电体层。所述第1电极层隔着所述固体电解质层与所述第2电极层相对。在所述层叠电池的至少一个端部，在所述第2电极层的端部设有绝缘层。在所述层叠电池的与层叠方向正交的方向上，所述第2电极层的端部位于比所述第1电极层的端部更靠近所述层叠电池的内部侧，并且，所述绝缘层的外端位于与第1电极层的端部相同的位置、或位于比第1电极层的端部更靠近所述层叠电池的内部侧。所述绝缘层的厚度为所述第2电极层的厚度以下。
Description
技术领域
本发明涉及层叠电池。
背景技术
随着锂二次电池等二次电池的普及，希望进一步实现高性能化。作为高性能的二次电池，用固体电解质取代电解液的全固体电池备受关注。典型地，全固体电池具有正极、负极和介于该正极与负极之间的固体电解质层叠而成的结构。
例如专利文献1公开了一种电池，其是设在正极集电体上的正极活性物质层和设在负极集电体上的负极活性物质层隔着电解质层相对地层叠而成的。在专利文献1中，记载了在由正极活性物质层、负极活性物质层和电解质层构成的发电元件的周围设置绝缘性的密封部分。该密封部分在正极集电体与负极集电体相对的区域的范围内具有第1部分，并在该区域的范围外具有第2部分。专利文献1中记载了使负极活性物质层的形成范围大于正极活性物质层的形成范围。
另外，专利文献1中记载了通过在集电体上形成活性物质层和固体电解质层来制作对极板，在该对极板的周边部涂布绝缘性的密封材料，与对极板相对地层叠电极板并压接，由此制造这样的电池。
现有技术文献
专利文献1：日本专利申请公开第2019-061952号公报
发明内容
但是，上述现有技术的方案中，绝缘构件也配置在发电元件外，因此存在电池的体积能量效率低这一问题。而且，层叠时绝缘性密封材料进入到层间，存在电池性能降低和束缚载荷可能引起的层破裂这样的问题。
因此，本发明的目的在于提供一种体积能量效率高、且能够抑制制造时绝缘材料进入到层间的层叠电池。
在此公开的层叠电池具备第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层和第2集电体层。所述第1电极层隔着所述固体电解质层与所述第2电极层相对。在所述层叠电池的至少一个端部，在所述第2电极层的端部设有绝缘层。在所述层叠电池的与层叠方向正交的方向上，所述第2电极层的端部位于比所述第1电极层的端部更靠近所述层叠电池的内部侧，并且，所述绝缘层的外端位于与第1电极层的端部相同的位置、或位于比第1电极层的端部更靠近所述层叠电池的内部侧。所述绝缘层的厚度为所述第2电极层的厚度以下。
根据这样的结构，提供一种体积能量效率高、且能够抑制制造时绝缘材料进入到层间的层叠电池。
在此公开的层叠电池的一优选方式中，在所述层叠电池的与层叠方向正交的方向上，所述第2集电体的端部处于所述绝缘层的外端与内端之间。
根据这样的结构，即使在所述第2集电体具有毛刺的情况下，也能够通过上述绝缘层抑制短路。
在此公开的层叠电池的一优选方式中，所述绝缘层的厚度小于所述第2电极层的厚度。
根据这样的结构，能够对作为发电元件的第2电极层施加束缚载荷，并抑制对不是发电元件的所述绝缘层施加束缚载荷。
附图说明
图1是表示本发明一实施方式的层叠电池的层结构一例的示意截面图。
图2是图1的框E的放大图。
图3是本发明一实施方式的层叠电池的局部分解立体图。
图4是本发明一实施方式的层叠电池的立体图。
附图标记说明
10 负极集电体层
20 负极活性物质层
30 固体电解质层
40 正极活性物质层
50 正极集电体层
60 绝缘层
100 层叠电池
具体实施方式
以下，参照附图说明本发明的实施方式。再者，在本说明书中特别提及的事项以外的、本发明的实施所必需的事项(例如不是本发明特征的层叠电池的一般结构及制造工艺)，可以基于本领域的现有技术作为本领域技术人员的设计事项来掌握。本发明可以基于本说明书中公开的内容和本领域中的技术常识来实施。另外，以下附图中，对发挥相同作用的构件、部位附带相同标记进行说明。另外，各图中的尺寸关系(长度、宽度、厚度等)没有反映实际的尺寸关系。
在本说明书中，“电池”是指所有能够取出电能的蓄电装置的用语，包括一次电池和二次电池的概念。在本说明书中，“二次电池”是指所有能够反复充放电的蓄电装置，除了锂离子二次电池、镍氢电池、镍镉电池等所谓蓄电池(即化学电池)之外，还包括双电层电容器等电容器(即物理电池)。
图1示意性地表示本实施方式的层叠电池的结构。
层叠电池100具备：作为第1集电体层的负极集电体层10、作为第1电极层的负极活性物质层20、固体电解质层30、作为第2电极层的正极活性物质层40和作为第2集电体层的正极集电体层50。根据该结构，能够使负极活性物质层20的形成范围大于正极活性物质层40的形成范围，由此能够抑制金属锂的析出。
再者，层叠电池100也可以采用第1集电体层为正极集电体层、第1集电体层为正极集电体层、第2电极层为负极活性物质层、第2集电体层为负极集电体层的结构。
图示例中，由于能够高效地制造容量大的层叠电池100，所以在负极集电体层10的两面分别层叠有负极活性物质层20、固体电解质层30、正极活性物质层40和正极集电体层50。但是，层叠电池100也可以具有仅在负极集电体层10的一面上层叠负极活性物质层20、固体电解质层30、正极活性物质层40和正极集电体层50的结构。
负极集电体层10典型地由难以与Li形成合金且具有良好导电性的金属材料构成。作为该金属材料的例子，可举Cu、Ni、Fe、Ti、Co、Zn以及含有至少一种这些金属的合金(例如不锈钢等)等，优选Cu。负极集电体层10优选由箔状体构成，特别优选由铜箔构成。
除了上述金属材料的层之外，负极集电体层10可以还具有其他的层。
负极集电体层10的厚度没有特别限定，但从兼顾电池的容量密度和集电体的强度出发，优选为5μm以上且50μm以下，更优选为8μm以上且40μm以下。
负极活性物质层20含有负极活性物质。
作为负极活性物质，可以使用公知的全固体电池中使用的物质。作为负极活性物质的例子，可举石墨、硬碳、软碳、碳纳米管等碳系负极活性物质；Si、氧化硅、碳化硅、氮化硅等Si系负极活性物质；锡、锡氧化物、锡氮化物、含锡合金等Sn系负极活性物质等。
负极活性物质的平均粒径没有特别限定，例如为1μm以上且20μm以下，优选为2μm以上且10μm以下。
再者，在本说明书中，只要没有特别说明，“平均粒径”是指在采用基于激光衍射光散射法的粒度分布测定而测定出的体积基准的粒度分布中，从微粒侧起相当于累积50％的粒径(D50粒径，也称为中位径)。
负极活性物质层20可以进一步含有固体电解质。作为固体电解质的例子，可举与后述的固体电解质层30中使用的固体电解质相同的物质。
根据需要，负极活性物质层20可以还含有导电材料(例如乙炔黑等炭黑、气相法碳纤维(VGCF)、碳纳米管等)、粘合剂(例如聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PTFE)等氟系粘合剂、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)等橡胶系粘合剂等)等。
负极活性物质层20的厚度没有特别限定，例如为0.1μm以上且1000μm以下，优选为10μm以上且500μm以下。
固体电解质层30含有固体电解质。
作为固体电解质，可以使用公知的全固体电池中使用的固体电解质。作为构成固体电解质的材料的例子，可举硫化物固体电解质材料、氧化物固体电解质材料、氮化物固体电解质材料、卤化物固体电解质材料等。作为硫化物固体电解质材料，可以举出Li2S-P2S5系材料(例如Li2S/P2S5(质量比)＝50/50以上，特别是以70/30混合制作的硫化物固体电解质)、Li2S-GeS2系材料、Li2S-GeS2-P2S5系材料、Li2S-SiS2系材料、Li2S-B2S3系材料、Li3PO4-P2S5系材料等硫化物材料。另外，可以使用在上述硫化物材料中添加了卤化锂的材料(例如LiI-Li2S-P2S5、LiCl-LiI-Li2S-P2S5、LiBr-LiI-Li2S-P2S5、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Li2S-B2S3等)。作为氧化物固体电解质材料，可例示含锂镧锆的复合氧化物(LLZO)、Al掺杂-LLZO、含锂镧钛的复合氧化物(LLTO)、Al掺杂-LLTO、磷酸锂氮氧化物(LIPON)等。
固体电解质的平均粒径没有特别限定，例如为0.1μm以上且10μm以下，优选为0.3μm以上且5μm以下。
固体电解质层30可以还含有粘合剂(例如PVDF、PTFE等氟系粘合剂、丁二烯橡胶(BR)、SBR等橡胶系粘合剂等)等。
固体电解质层30的厚度没有特别限定，例如为0.1μm以上且1000μm以下，优选为0.1μm以上且300μm以下。
正极活性物质层40含有正极活性物质。
作为正极活性物质，可以使用公知的全固体电池中使用的物质。作为正极活性物质的例子，可以举出锂镍系复合氧化物、锂钴系复合氧化物、锂锰系复合氧化物、锂镍钴系复合氧化物、锂镍锰系复合氧化物、锂镍钴锰系复合氧化物等的锂过渡金属复合氧化物；LiFePO4等橄榄石结构的锂复合化合物等。
正极活性物质的平均粒径没有特别限定，例如为0.5μm以上且20μm以下，优选为1μm以上且10μm以下。
正极活性物质层40可以还含有固体电解质。作为该固体电解质的例子，可举与固体电解质层30中使用的上述固体电解质相同的物质。
根据需要，正极活性物质层40可以还含有导电材料(例如乙炔黑等炭黑、石墨、气相法碳纤维(VGCF)、碳纳米管等)、粘合剂(例如PVDF、PTFE等氟系粘合剂、SBR等橡胶系粘合剂等)等。
正极活性物质层40的厚度没有特别限定，例如为0.1μm以上且1000μm以下，优选为10μm以上且500μm以下。
典型地，正极集电体层50由具有良好导电性的金属材料构成。作为该金属材料的例子，可举Al、Ni、Cr、Pt、Fe、Ti、Zn以及含有至少一种这些金属的合金(例如不锈钢、含氮合金等)等，优选为Al。正极集电体层50优选由箔状体构成，特别优选由铝箔构成。
除了上述金属材料的层之外，正极集电体层50可以还具有其他的层。作为其他层的例子，可举碳涂层(例如含有15质量％的碳和85质量％的PVDF的表面层)等。
正极集电体层50的厚度没有特别限定，但从兼顾电池的容量密度和集电体的强度出发，优选为5μm以上且50μm以下，更优选为8μm以上且30μm以下。
在层叠电池100中，依次层叠负极集电体层10、负极活性物质层20、固体电解质层30、正极活性物质层40和正极集电体层50。
固体电解质层30位于负极活性物质层20与正极活性物质层40之间。
正极活性物质层40隔着固体电解质层30与负极活性物质层20相对。
负极活性物质层20的一个主面与负极集电体层10相对，负极活性物质层20的另一个主面与固体电解质层30相对。
正极活性物质层40的一个主面与正极集电体层50相对，正极活性物质层40的另一个主面与固体电解质层30相对。
在正极活性物质层40的端部设有绝缘层60。
绝缘层60由具有绝缘性的材料、具体而言由例如树脂材料、无机材料等构成。
作为树脂材料，可以使用热塑性树脂(例如丙烯酸树脂、聚丙烯等)和热固性树脂中的任一种，优选热塑性树脂。热塑性树脂具有通过熔融状态下的涂布和冷却，能够容易地形成绝缘层60的优点。
另外，作为树脂材料，可以使用含有聚合性单体和光聚合引发剂的UV固化性树脂(例如UV固化性的丙烯酸树脂等)。UV固化性树脂具有能够通过涂布和UV照射而容易地形成绝缘层60的优点。
作为无机材料的例子，可举氧化铝(Al2O3)、氧化镁(MgO)、二氧化硅(SiO2)、二氧化钛(TiO2)等无机氧化物、氮化铝、氮化硅等氮化物、氢氧化钙、氢氧化镁、氢氧化铝等金属氢氧化物、云母、滑石、勃姆石、沸石、磷灰石、高岭土等粘土矿物、玻璃纤维等，它们可以单独使用或2种以上组合使用。其中，优选氧化铝和勃姆石。在绝缘层60由无机材料(特别是无机填料)构成的情况下，绝缘层60也可以含有粘合剂(例如PVDF、PTFE等氟系粘合剂、SBR等橡胶系粘合剂等)。绝缘层60由无机材料构成的情况下，具有绝缘层60的机械强度高的优点。
绝缘层60可以是多层结构。例如，也可以具有基材层和粘合剂层。因而，绝缘层60可以是具有基材层和粘合剂层的粘合带或粘合片。在绝缘层60由粘合带或粘合片构成的情况下，具有容易以期望的厚度均匀地形成绝缘层60的优点。
图2表示层叠电池100的端部的放大图。在图2中，方向Y是层叠电池100的层叠方向，方向X是与方向Y正交的方向，也是层叠电池100的各层的主面方向。
将负极活性物质层20的方向X上的端部20c的位置设为A。正极活性物质层40的端部40c的位置B位于比位置A更靠近层叠电池100的内侧。再者，图示例中，图2中的右侧是层叠电池100的内部侧。
在本实施方式中，绝缘层60的外端60c的位置C位于与方向X上的位置A相同的位置或位于比位置A更靠层叠电池100的内部侧。图示例中，绝缘层60的外端60c的位置C位于靠层叠电池100的内部侧。
绝缘层60的厚度(即层叠电池的层叠方向的尺寸)为正极活性物质层40的厚度以下。
由于这样构成的绝缘层60没有配置在发电元件(即负极活性物质层20、固体电解质层30和正极活性物质层40)的层叠部分之外，所以层叠电池100的体积能量效率变高。
另外，根据在这样的位置上以这样的厚度构成的绝缘层60，能够抑制在这些层的层叠时绝缘层60的构成材料进入到层间，由此，能够抑制电池性能的降低和由束缚载荷引起的层裂纹。
在此，图示例中，绝缘层60的厚度比正极活性物质层40的厚度小。层叠电池100被施加束缚载荷而使用。因此，优选束缚载荷被施加到作为发电元件的正极活性材料层40上，而束缚载荷没有被施加到不是发电元件的绝缘层60上。如图示例所示，当绝缘层60的厚度小于正极活性物质层40的厚度的情况下，能够抑制对绝缘层60施加束缚载荷。
因此，绝缘层60的厚度优选低于正极活性物质层40的厚度。绝缘层60的厚度更优选为正极活性物质层40的厚度的98％以下，进一步优选为96％以下。另一方面，由于容易以高水平确保绝缘层60的绝缘性，所以绝缘层60的厚度优选为正极活性物质层40的厚度的20％以上，更优选为30％以上，进一步优选为40％以上。
图示例中，绝缘层60与正极活性物质层40接触。但是，只要能够确保绝缘层60带来的绝缘性，就不限于此。绝缘层60与正极活性物质层40之间可以存在间隙。另外，图示例中，绝缘层60被设在固体电解质层30之上，但不限于此。也可以设在正极集电体层50之上。
正极集电体层50的端部50c的位置没有特别限制。例如，作为集电极耳等，可以处于比方向X上的负极活性物质层20的端部20c的位置A更靠近层叠电池100的外部侧。在方向X上，在正极集电体层50的端部50c的位置处于比负极活性物质层20的端部20c的位置A更靠近层叠电池100的内部侧的情况下，容易抑制与负极的接触。
一优选方式中，如图示例所示，正极集电体层50的端部50c在方向X上位于绝缘层60的外端60c与内端60b之间(包括外端60c和内端60b)。更优选方式中，正极集电体层50的端部50c位于绝缘层60的方向X上的中央区域，即位于中心位置和外端60c的中点与该中心位置和内端60b的中点之间。再者，绝缘层60的外端60c是方向X上的层叠电池100的外部侧的绝缘层60的端部，内端60b是方向X上的层叠电池100的内部侧的绝缘层60的端部。
当将集电体切割成预定尺寸时，可能在端部的切割面上产生毛刺。在集电体的端部存在毛刺，在毛刺与活性物质层和/或固体电解质层接触的情况下，在对层叠电池施加束缚载荷时，层产生裂纹，进而可能发生短路。但是，在正极集电体层50的端部50c在方向X上处于绝缘层60的外端60c与内端60b之间的情况下，即使在正极集电体层50具有毛刺的情况下，也能够通过绝缘层60抑制短路。
图3表示层叠电池100的局部分解立体图。图3中，为了能够识别绝缘层60，将上侧的正极集电体层50分离地记载。
层叠电池100具备长方体形状的层叠部分。正极集电体层50从层叠部分的一个端部延伸以形成正极集电极耳52。另外，负极集电体层10从与其相对的端部伸长，形成负极集电极耳12。在层叠体的宽度方向(即，与层叠电池100的长度方向垂直的方向)的两端部，在正极活性物质层40的端部设置有绝缘层60。另外，在长度方向的一个端部，在正极活性物质层40的端部设置有绝缘层60。
宽度方向端部的绝缘层60优选由无机材料构成。此时，沿着生产线的流动方向涂布含有无机材料的糊并进行干燥，由此能够形成绝缘层60，其生产效率优异。或者，宽度方向的端部的绝缘层60优选由UV固化性树脂构成。该情况下，也可以通过沿着生产线的流动方向涂布UV固化性树脂并进行UV照射来形成绝缘层60，其生产效率优异。
长度方向的端部的绝缘层60优选由粘结带构成。
层叠电池100在至少1个端部具有绝缘层60，绝缘层60具有上述结构。
图示例中，层叠电池100在3个端部具有绝缘层60，绝缘层60分别具有上述结构。但是，并不限于此，层叠电池100也可以在1个、2个或4个端部具有绝缘层60，绝缘层60分别具有上述结构。
如上所述的层叠电池100可以例如如下地制造。
在作为负极集电体层10的负极集电体上涂布含有负极活性物质、粘合剂等的涂敷糊并干燥，形成负极活性物质层20。
接着，在形成的负极活性物质层20上涂布含有固体电解质的涂敷糊并干燥，形成固体电解质层30。
另一方面，在剥离基材上涂布含有正极活性物质、粘合剂等的涂敷糊并干燥，形成正极活性物质层40。
将正极活性物质层40载置于固体电解质层30上，施加压力(例如100MPa左右)，从剥离基材转印到固体电解质层30上。转印后，将剥离基材从得到的层叠体上剥离。在此，为了使构成层叠体的材料彼此接触，作为致密化处理，可以对层叠体施加压力(例如600MPa左右)。压力的施加可以通过机械加压、气体加压等进行。
绝缘层60设在正极活性物质层40的端部。绝缘层60可以根据绝缘材料的种类适当地形成。在一例中，可以将UV固化性树脂涂布到固体电解质层30上的正极活性物质层40的端部的位置上，照射UV而设置。在另一例中，可以将熔融的树脂材料涂布到固体电解质层30上的正极活性物质层40的端部的位置上，冷却而设置。另外，在另一例中，可以将含有无机填料的糊涂布到固体电解质层30上的正极活性物质层40的端部的位置上，干燥而设置。此外，在另一例中，可以将粘合带粘贴到固体电解质层30上的正极活性物质层40的端部的位置上而设置。
使用热熔粘结剂等，在正极活性物质层40上，将作为正极集电体层50的正极集电体一边加热一边压制(例如以140℃左右的温度和1MPa左右的压力)粘接。热熔粘结剂剂的种类可以根据层叠电池100的构成材料的劣化温度适当地确定，可以使用乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)系的粘结剂、低密度聚乙烯(LDPE)等聚烯烃系的粘结剂等。
如图4所示，层叠电池100通常还具有层压壳体等壳体70。再者，负极集电极耳12和正极集电极耳52从壳体70向相反方向突出，但负极集电极耳12和正极集电极耳52也可以从层压壳体70向相同方向突出。
层叠电池100中，施加束缚载荷以使各层进一步接触。例如，在层叠电池100的使用时，对该发电元件的层叠部分施加1MPa以上且45MPa以下的压力，在层叠电池100的非使用时，对该发电元件的层叠部分施加0MPa以上且1MPa以下的压力。
层叠电池100可用于各种用途。作为具体的用途，可以举出个人计算机、便携式电子设备、便携式终端等便携式电源；电动汽车(EV)、混合动力汽车(HV)、插电式混合动力汽车(PHV)等车辆驱动用电源；小型电力储藏装置等蓄电池等，其中，优选车辆驱动用电源。层叠电池100也可以以串联和/或并联连接多个而成的电池组的形式使用。
以上，详细说明了本发明的具体例，但这些只不过是例示，并不限定请求保护的范围。在请求保护的范围中记载的技术中，包括对以上例示的具体例进行各种变形、变更的技术。
Claims (3)
1.一种层叠电池，具备第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层和第2集电体层，
所述第1电极层隔着所述固体电解质层与所述第2电极层相对，
在所述层叠电池的至少一个端部，在所述第2电极层的端部设有绝缘层，在所述层叠电池的与层叠方向正交的方向上，所述第2电极层的端部位于比所述第1电极层的端部更靠近所述层叠电池的内部侧，并且，所述绝缘层的外端位于与第1电极层的端部相同的位置、或位于比第1电极层的端部更靠近所述层叠电池的内部侧，
所述绝缘层的厚度为所述第2电极层的厚度以下。
2.根据权利要求1所述的层叠电池，在所述层叠电池的与层叠方向正交的方向上，所述第2集电体的端部处于所述绝缘层的外端与内端之间。
3.根据权利要求1或2所述的层叠电池，所述绝缘层的厚度低于所述第2电极层的厚度。
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