JP2018516465A - インターコネクトのためのルテニウムメタルによるフィーチャ充填 - Google Patents

インターコネクトのためのルテニウムメタルによるフィーチャ充填 Download PDF

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Abstract

基板内のフィーチャを少なくとも部分的に充填する方法が提供される。この方法は、フィーチャを含んだ基板を用意することと、ルテニウム（Ｒｕ）メタル層を堆積させて、フィーチャを少なくとも部分的に充填することと、基板を熱処理して、フィーチャ内のＲｕメタル層をリフローさせることとを含む。

Description

この出願は、２０１５年６月５日に出願された米国仮出願第６２／１７１７３９号に関連するとともに、それへの優先権を主張するものであり、その内容全体をここに援用する。
本発明は、マイクロエレクトロニクスデバイスのための、低抵抗ルテニウム（Ｒｕ）メタルを用いた、例えばビア及びトレンチなどのフィーチャ（造形部）のボイドレス充填方法に関する。
集積回路は、様々な半導体デバイスと、半導体デバイスに電力を供給して、それらの半導体デバイスが情報の共有及び交換を行うことを可能にする複数の導電金属経路とを含んでいる。集積回路内で、メタル層が、それらメタル層を互いに絶縁するメタル間及び層間誘電体層を用いて、互いに上下に積み重ねられる。
通常、各メタル層は、少なくとも１つの更なるメタル層への電気的接触を形成しなければならない。そのような電気的接触は、メタル層同士を隔てる層間誘電体内にフィーチャ（すなわち、ビア）をエッチングし、得られたビアをメタルで充填して、インターコネクトを作り出すことによって達成される。メタル層は典型的に、層間誘電体内にエッチングされた経路を占有する。“ビア”は通常、誘電体層内に形成された、該誘電体層を貫いて該誘電体層の下に位置する導電層への電気接続を提供する、例えば孔、ライン、又は他の同様のフィーチャなどの、如何なるフィーチャをも指す。同様に、２つ以上のビアを接続するメタル層は、通常、トレンチとして参照される。
集積回路を製造するための多層メタライゼーションスキームにおける銅（Ｃｕ）メタルの使用は、例えばＳｉＯ２などの誘電体内でのＣｕ原子の高い可動性に起因する問題を生み出し、Ｃｕ原子は、Ｓｉ内に電気的欠陥を生み出し得る。故に、Ｃｕメタル層、Ｃｕ充填トレンチ、及びＣｕ充填ビアは、通常、Ｃｕ原子が誘電体及びＳｉの中に拡散するのを防止するためにバリア材料で封入される。通常、Ｃｕシード堆積に先立って、トレンチ及びビアの側壁及び底にバリア層が堆積され、バリア層は、好ましくはＣｕに対して非反応性であり且つＣｕに混合しない材料を含み、誘電体に対する良好な密着性を提供し、そして、低い電気抵抗率を示し得る。
デバイス性能の上昇は、通常、デバイス面積の縮小又はデバイス密度の増加によって成し遂げられる。デバイス密度の増加は、より大きいアスペクト比（すなわち、幅に対する深さの比）を含め、インターコネクトを形成するのに使用されるビア寸法の縮小を必要とする。ビア寸法が縮小し、アスペクト比が増大するにつれて、ビア内のメタル層に十分な体積を提供することも行いながら、ビアの側壁に適正厚さの拡散バリア層を形成することがますます難題になる。さらに、ビア及びトレンチの寸法が縮小し、ビア及びトレンチの中の層の厚さが小さくなるにつれて、層及び層界面の材料特性がますます重要になる。特に、それらの層を形成するプロセスは、プロセスシーケンスの全ての工程に対して良好な制御が維持される製造可能なプロセスシーケンスへと注意深くインテグレートされる必要がある。
基板内のますます小さくなるフィーチャ内でのＣｕメタルの使用に伴う問題は、Ｃｕメタルを他の低抵抗メタルで置き換えることを必要とすることになる。
マイクロエレクトロニクスデバイスにおけるインターコネクトのための、Ｒｕメタルによるボイドレスでのフィーチャ充填方法が提供される。
本発明の一実施形態によれば、フィーチャを含んだ基板を用意することと、ルテニウム（Ｒｕ）メタル層を堆積させて、上記フィーチャを少なくとも部分的に充填することと、上記基板を熱処理して、上記フィーチャ内の上記Ｒｕメタル層をリフローさせることと、によって基板内のフィーチャを少なくとも部分的に充填する方法が提供される。
他の一実施形態によれば、フィーチャを含んだ基板を用意することと、上記フィーチャを充填するコンフォーマルルテニウム（Ｒｕ）メタル層を堆積させることと、上記基板を熱処理して、上記フィーチャ内の上記コンフォーマルＲｕメタル層をリフローさせることであり、上記コンフォーマルＲｕメタル層は、上記フィーチャ内にシームボイドを有し、当該熱処理が、上記シームボイドを封じて、上記フィーチャ内の上記コンフォーマルＲｕメタル層の粒径を増大させる、リフローさせることと、によって基板内のフィーチャを充填する方法が提供される。
本発明の更なる他の一実施形態によれば、フィーチャを含んだ基板を用意することであり、該フィーチャは、該基板上の誘電体層内に形成されている、用意することと、上記フィーチャ内に核形成層を形成することと、上記核形成層上にコンフォーマルルテニウム（Ｒｕ）メタル層を堆積させて、上記フィーチャを少なくとも部分的に充填することと、上記基板を熱処理して、上記フィーチャ内の上記コンフォーマルＲｕメタル層をリフローさせることであり、当該熱処理が、上記フィーチャの充填物内のボイドを減少させて、上記フィーチャ内の上記コンフォーマルＲｕメタル層の粒径を増大させる、リフローさせることと、によって基板内のフィーチャを少なくとも部分的に充填する方法が提供される。
本発明及びそれに付随する利益の多くのいっそう完全なる理解は、添付の図面に関連付けて検討して以下の詳細な説明を参照することによって、いっそう十分に理解されることになり、容易に得られるであろう。
本発明の一実施形態に従ったＲｕメタル充填に使用される基板内の狭いフィーチャの寸法を例示している。 本発明の一実施形態に従ったＲｕメタル膜充填に使用される基板内のフィーチャの断面及び上面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を示している。 本発明の一実施形態に従ったＲｕメタル膜充填に使用される基板内のフィーチャの断面及び上面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を示している。 本発明の一実施形態に従った基板内の狭いフィーチャの中のＲｕメタル堆積物の断面ＳＥＭ像を示している。 本発明の一実施形態に従った基板内の狭いフィーチャの中のＲｕメタル堆積物の断面ＳＥＭ像を示している。 本発明の一実施形態に従った基板内のフィーチャの中の堆積されたままのＲｕメタル層の断面ＳＥＭ像を示している。 本発明の一実施形態に従った基板内のフィーチャの中の堆積されたままのＲｕメタル層の断面ＳＥＭ像を示している。 本発明の一実施形態に従った基板内のフィーチャの中の熱処理されたＲｕメタル層の断面ＳＥＭ像を示している。 本発明の一実施形態に従った基板内のフィーチャの中の熱処理されたＲｕメタル層の断面ＳＥＭ像を示している。
マイクロエレクトロニクスデバイスのための、低抵抗Ｒｕメタルを用いた、フィーチャのボイドレス充填方法を、幾つかの実施形態にて説明する。
一実施形態によれば、基板内のフィーチャを少なくとも部分的に充填する方法が提供される。この方法は、フィーチャを含んだ基板を用意することと、Ｒｕメタル層を堆積させて、フィーチャを少なくとも部分的に充填することと、基板を熱処理して、フィーチャ内のＲｕメタル層をリフローさせることとを含む。この少なくとも部分的な充填は、熱軟化されたＲｕメタルを非常に狭いフィーチャ内へと下方に引き込む毛細管作用と、より大きいＲｕメタルグレインを形成するＲｕメタルの再結晶化とを利用する。本発明者が見出したことには、この低温Ｒｕメタル再結晶化及びリフローの予期せぬ特有の結果は、Ｃｕメタル充填をＲｕメタル充填で置き換えるために使用されることができる。大きい粒径のリフローされたＲｕメタルは、狭いフィーチャにおけるＣｕメタル充填を置き換えるのに必要とされる低い電気抵抗を有する。示されていることには、実効的な電子平均自由行程が短いＲｕメタルは、約１０ｎｍ（５ｎｍノード）の最小フィーチャサイズにおけるＣｕメタル置換として国際半導体技術ロードマップ（International Technology Roadmap for Semiconductors；ＩＴＲＳ）抵抗要求を満たす優れた候補であること。Ｒｕメタルは、その数多くの材料及び電気特性のために、Ｃｕメタルよりも、フィーチャサイズの下方スケーリングの影響を受けにくい。
フィーチャは、例えば、トレンチ又はビアを含むことができる。フィーチャの直径は、３０ｎｍ未満、２０ｎｍ未満、１０ｎｍ未満、又は５ｎｍ未満とすることができる。フィーチャの直径は、２０ｎｍと３０ｎｍとの間、１０ｎｍと２０ｎｍとの間、５ｎｍと１０ｎｍとの間、又は３ｎｍと５ｎｍとの間とし得る。フィーチャの深さは、例えば、２０ｎｍより大きい、５０ｎｍより大きい、１００ｎｍより大きい、又は２００ｎｍより大きいとすることができる。フィーチャは、例えば、２：１と２０：１との間、２：１と１０：１との間、又は２：１と５：１との間のアスペクト比（ＡＲ、深さ：幅）を有し得る。一例において、基板（例えば、Ｓｉ）は誘電体層を含み、フィーチャはその誘電体層内に形成される。
図１は、本発明の一実施形態に従ったＲｕメタル充填に使用される基板内の狭いフィーチャの寸法を例示している。これらの幅狭フィーチャを、Ｓｉ基板内にフィーチャをエッチングし、その後、エッチングされたフィーチャの直径を狭めるように、エッチングされたフィーチャ内に酸化物層（ＳｉＯ２）を堆積（埋め戻し（バックフィル））することによって準備した。エッチングされたフィーチャは、５０ｎｍ、５６ｎｍ、６４ｎｍ、及び８０ｎｍの直径を有していた。埋め戻されたフィーチャは、フィーチャの中間深さ付近で、約１１．５ｎｍ、約１４ｎｍ、約１７．４ｎｍ、及び約２８．５ｎｍの直径（幅）を有していた。
図２Ａ及び２Ｂは、本発明の一実施形態に従ったＲｕメタル膜充填に使用される基板内のフィーチャの断面及び上面のＳＥＭ像を示している。基板内のフィーチャの準備については図１に記載した。図２Ａのフィーチャは、約１４ｎｍの直径と、約１２０ｎｍの深さと、約８．５のアスペクト比と、約１１２ｎｍのピッチとを有していた。図２Ｂのフィーチャは、約１１．５ｎｍの直径と、約１１０ｎｍの深さと、約９．５のアスペクト比と、１００ｎｍのピッチとを有していた。
図３Ａは、本発明の一実施形態に従った基板内の狭いフィーチャの中のＲｕメタル堆積物の断面ＳＥＭ像を示している。基板内のフィーチャの準備については図１に記載した。これらのフィーチャは、約１１．５ｎｍ、約１７．４ｎｍ、及び約２８．５ｎｍの直径を有していた。Ｒｕメタル堆積に先立ち、約３５０℃の基板温度で、ｔｅｒｔ−ブチルイミド−トリス−エチルメチルアミド−タンタル（ＴＢＴＥＭＴ、Ｔａ（ＮＣＭｅ３）（ＮＥｔＭｅ）３）及びアンモニア（ＮＨ３）の交互曝露を伴う原子層成長（ＡＬＤ）を用いて、１５Å厚のＴａＮ核形成層を堆積させた。このＴａＮ核形成層上に、約２００℃の基板温度で、Ｒｕ３（ＣＯ）１２及びＣＯキャリアガスを用いる化学気相成長（ＣＶＤ）により、７０Åの厚さを持つコンフォーマルＲｕメタル層を堆積させた。図３Ａは、１１．５ｎｍ及び１４．５ｎｍの直径を持つフィーチャはＲｕメタルで実効的に充填されたのに対して、直径２８．５ｎｍの幅狭フィーチャは、完全には充填されずに、幅狭フィーチャの上部にボイドを有していたことを示している。
図３Ｂは、本発明の一実施形態に従った基板内の狭いフィーチャの中のＲｕメタル堆積物の断面ＳＥＭ像を示している。１５０ÅのコンフォーマルＲｕメタル堆積は、全てのフィーチャがＲｕメタルで実効的に充填されたことを示している。
図４Ａ及び４Ｂは、本発明の一実施形態に従った基板内のフィーチャの中の堆積されたままのＲｕメタル層の断面ＳＥＭ像を示している。このＲｕメタル層は、約２００℃の基板温度で、Ｒｕ３（ＣＯ）１２及びＣＯキャリアガスを用いるＣＶＤによって堆積されており、これらのフィーチャはまた、図３Ａを参照して説明したようなＴａＮ核形成層を含んでいる。図４Ａ及び４ＢにおけるＳＥＭ倍率は、それぞれ、２００，０００及び３５０，０００である。中間深さで〜２８ｎｍ幅のフィーチャは、完全には充填されておらず、Ｒｕメタル内に、フィーチャの頂部付近で約９ｎｍ幅であるボイドを有している。
図５Ａ及び５Ｂは、発明の一実施形態に従った基板内のフィーチャの中の熱処理されたＲｕメタル層の断面ＳＥＭ像を示している。図５Ａ及び５ＢにおけるＳＥＭ倍率は、それぞれ、２００，０００及び３５０，０００である。堆積されたままのＲｕメタル層を、５分間、フォーミングガスの存在下で、４５０℃の基板温度で熱処理した。図５Ａ及び５Ｂは、この熱処理が、大きい粒径を持つＲｕメタルで幅狭フィーチャを実効的に充填するようにフィーチャ内のＲｕメタルをリフローさせたこと、及びＲｕメタルフィーチャ充填物内のボイドを低減又は排除したことを示している。この充填は、熱軟化されたＲｕメタルを非常に狭いフィーチャ内へと下方に引き込む毛細管作用を利用している。また、フィーチャ内のＲｕメタルのシームボイドが、熱処理によって封じられている。
図５Ａ及び５Ｂの構造は、例えば、フィーチャの上から余分なＲｕメタルを除去する平坦化プロセス（例えば、化学機械研磨（ＣＭＰ））を行うことによって、更に処理され得る。
一部の実施形態によれば、核形成層は、Ｒｕメタル充填に先立って、ＡＬＤ又はＣＶＤによってフィーチャ内に堆積され得る。核形成層は、例えば、窒化物材料を含むことができる。一実施形態によれば、核形成層は、Ｍｏ、ＭｏＮ、Ｔａ、ＴａＮ、Ｗ、ＷＮ、Ｔｉ、及びＴｉＮからなる群から選択され得る。核形成層の役割は、Ｒｕメタルにとって良好な核形成表面及び密着表面をフィーチャ内に提供して、短いインキュベーション時間でのＲｕメタル層のコンフォーマル堆積を確実にすることである。Ｃｕメタル充填を用いるときとは異なり、誘電体材料とフィーチャ内のＲｕとの間には、良好なバリア層は必要とされない。故に、Ｒｕメタル充填の場合、核形成層は、非常に薄くされることができ、また、フィーチャ内に誘電体材料を露出させる隙間を有して不連続又は不完全であってもよい。これは、Ｃｕメタルによるフィーチャ充填と比較して、フィーチャ充填物中のＲｕメタル量を増加させることを可能にする。一部の例において、核形成層の厚さは、２０Å以下、１５Å以下、１０Å以下、又は５Å以下とすることができる。
一部の実施形態によれば、Ｒｕメタル層は、ＡＬＤ、ＣＶＤ、めっき、又はスパッタリングによって堆積され得る。一例において、Ｒｕメタル層は、Ｒｕ３（ＣＯ）１２及びＣＯキャリアガスを用いるＣＶＤによって堆積され得る。しかしながら、Ｒｕメタル層を堆積させるために、他のＲｕメタル前駆体が用いられてもよい。一部の例において、Ｒｕメタル層は、Ｒｕ含有合金を含み得る。
本発明の実施形態によれば、Ｒｕメタル層は、第１の基板温度で堆積されることができ、その後の、堆積されたままのＲｕメタル層の熱処理は、第１の基板温度よりも高い第２の基板温度で実行されることができる。例えば、熱処理は、２００℃と６００℃との間、３００℃と４００℃との間、５００℃と６００℃との間、４００℃と４５０℃との間、又は４５０℃と５００℃との間の基板温度で実行され得る。また、熱処理は、Ａｒガス、Ｈ２ガス、又はＡｒガスとＨ２ガスとの双方の存在下で、大気圧未満で行われ得る。一例において、熱処理は、フォーミングガスの存在下で、大気圧未満で行われ得る。フォーミングガスは、Ｈ２とＮ２の混合物である。他の一例において、熱処理は、当該熱処理に使用される処理チャンバにガスを流入させることなく、高真空条件下で行われてもよい。
一実施形態によれば、熱処理は、気体プラズマの存在下で行われてもよい。これは、気体プラズマが使用されないときと比較して、熱処理温度を下げることを可能にする。これは、ｌｏｗ−ｋ材料及び超ｌｏｗ−ｋ材料に適合する熱処理温度の使用を可能にする。一部の実施形態によれば、フィーチャは、２．５≦ｋ≦３．９のｌｏｗ−ｋ材料又はｋ＜２．５の超ｌｏｗ−ｋ材料の中に形成され得る。一例において、気体プラズマはＡｒガスを含むことができる。プラズマ条件は、低エネルギーＡｒイオンを含むように選択され得る。
他の一実施形態によれば、Ｒｕメタル層を堆積させることに先立って、フィーチャ内の表面を改質してフィーチャ内でのＲｕメタル層の核形成速度を高める処理ガスに、基板を曝してもよい。一例において、この処理ガスは、窒素プラズマ、ＮＨ３プラズマ、ＮＨ３アニール、又はこれらの組み合わせを含むことができる。処理ガスへの曝露は、フィーチャ内の表面を窒化することができる。一例において、処理ガスは、フィーチャ内の表面の親水性を高め、それにより、フィーチャ内でのＲｕメタルの核形成速度を上昇させる。
一例において、フィーチャがＲｕメタル層で完全に充填される前に、フィーチャの開口部がピンチオフされて（閉じられて）、フィーチャの内部にボイドが形成してもよい。一実施形態によれば、このボイドは、例えば平坦化プロセスなどによって、フィーチャの上から余分なＲｕメタルを除去することによって取り除かれることができ、それにより、ピンチを生じさせた余分なＲｕメタルが除去される。その後、フィーチャ内のＲｕメタル層をリフローさせるために、熱処理プロセスが実行され得る。一実施形態によれば、これは、フィーチャのボイドフリー充填を達成するために、リフローされたＲｕメタル層上に更なるＲｕメタル層を堆積させて、熱処理プロセスを繰り返すことに続かれ得る。
マイクロエレクトロニクスデバイスのための、低抵抗Ｒｕメタルを用いた、例えばビア及びトレンチなどのフィーチャのボイドレス充填方法を、様々な実施形態にて開示した。以上の本発明の実施形態の説明は、例示及び説明の目的で提示されている。網羅的であること、又は開示されたそのものの形態に本発明を限定することは意図されていない。この説明及び以下の請求項は、単に説明目的で使用される用語を含んでおり、限定するものとして解釈されるべきではない。当業者は、以上の教示に照らして数多くの変更及び変形が可能であることを理解することができる。当業者は、図面に示された様々な構成要素についての様々な等価な組み合わせ及び代用を認識することになる。故に、本発明の範囲は、この詳細な説明によってではなく、ここに添付される請求項によって限定されることが意図される。

Claims (20)

  1. 基板内のフィーチャを少なくとも部分的に充填する方法であって、
    フィーチャを含んだ基板を用意することと、
    ルテニウム（Ｒｕ）メタル層を堆積させて、前記フィーチャを少なくとも部分的に充填することと、
    前記基板を熱処理して、前記フィーチャ内の前記Ｒｕメタル層をリフローさせることと、
    を有する方法。
  2. 記Ｒｕメタル層を堆積させることに先立って、前記フィーチャ内に核形成層を形成すること、を更に有する請求項１に記載の方法。
  3. 前記核形成層は、凹状の前記フィーチャ内で前記基板を露出させる隙間を有して不完全である、請求項２に記載の方法。
  4. 前記核形成層は、Ｍｏ、ＭｏＮ、Ｔａ、ＴａＮ、Ｗ、ＷＮ、Ｔｉ、及びＴｉＮからなる群から選択される、請求項２に記載の方法。
  5. 前記Ｒｕメタル層を堆積させるのに先立って、前記基板を、前記フィーチャ内での前記Ｒｕメタル層の核形成速度を上昇させる処理ガスに曝すこと、を更に有する請求項１に記載の方法。
  6. 前記処理ガスは窒素を含む、請求項５に記載の方法。
  7. 前記Ｒｕメタル層は、原子層成長（ＡＬＤ）、化学気相成長（ＣＶＤ）、めっき、又はスパッタリングによって堆積される、請求項１に記載の方法。
  8. 前記Ｒｕメタル層は、Ｒｕ３（ＣＯ）１２及びＣＯキャリアガスを用いてＣＶＤによって堆積される、請求項７に記載の方法。
  9. 前記基板は誘電体層を含み、前記フィーチャは前記誘電体層内に形成されている、請求項１に記載の方法。
  10. 前記熱処理は、Ａｒガス、Ｈ２ガス、ＡｒガスとＨ２ガス、又は、Ｈ２ガスとＮ２ガス、の存在下で実行される、請求項１に記載の方法。
  11. 前記Ｒｕメタル層は、第１の基板温度で堆積され、前記熱処理は、前記第１の基板温度よりも高い第２の基板温度で実行される、請求項１に記載の方法。
  12. 前記第２の基板温度は、２００℃と６００℃との間である、請求項１１に記載の方法。
  13. 前記Ｒｕメタル層を堆積させることは、前記フィーチャが前記Ｒｕメタル層で充填される前にフィーチャ開口部をピンチオフし、それによって前記フィーチャの内部にボイドを形成し、当該方法は更に、前記熱処理に先立って、前記ピンチオフを生じさせた余分なＲｕメタルを前記フィーチャの上から除去することを有する、請求項１に記載の方法。
  14. 前記フィーチャ内の前記熱処理されたＲｕメタル層上に、更なるＲｕメタル層を堆積させることと、
    前記更なるＲｕメタル層を熱処理して、前記フィーチャ内の前記更なるＲｕメタル層をリフローさせることと、
    を更に有する請求項１３に記載の方法。
  15. 基板内のフィーチャを充填する方法であって、
    フィーチャを含んだ基板を用意することと、
    前記フィーチャを充填するコンフォーマルルテニウム（Ｒｕ）メタル層を堆積させることと、
    前記基板を熱処理して、前記フィーチャ内の前記コンフォーマルＲｕメタル層をリフローさせることであり、前記コンフォーマルＲｕメタル層は、前記フィーチャ内にシームボイドを有し、当該熱処理が、前記シームボイドを封じて、前記フィーチャ内の前記コンフォーマルＲｕメタル層の粒径を増大させる、リフローさせることと、
    を有する方法。
  16. 前記基板は誘電体層を含み、前記フィーチャは前記誘電体層内に形成されている、請求項１５に記載の方法。
  17. 前記コンフォーマルＲｕメタル層は、第１の基板温度で堆積され、前記熱処理は、前記第１の基板温度よりも高い２００℃と６００℃との間の第２の基板温度で実行される、請求項１５に記載の方法。
  18. 基板内のフィーチャを少なくとも部分的に充填する方法であって、
    フィーチャを含んだ基板を用意することであり、該フィーチャは、該基板上の誘電体層内に形成されている、用意することと、
    前記フィーチャ内に核形成層を形成することと、
    前記核形成層上にコンフォーマルルテニウム（Ｒｕ）メタル層を堆積させて、前記フィーチャを少なくとも部分的に充填することと、
    前記基板を熱処理して、前記フィーチャ内の前記コンフォーマルＲｕメタル層をリフローさせることであり、当該熱処理が、前記フィーチャの充填物内のボイドを減少させて、前記フィーチャ内の前記コンフォーマルＲｕメタル層の粒径を増大させる、リフローさせることと、
    を有する方法。
  19. 前記コンフォーマルＲｕメタル層は、第１の基板温度で堆積され、前記熱処理は、前記第１の基板温度よりも高い２００℃と６００℃との間の第２の基板温度で実行される、請求項１８に記載の方法。
  20. 前記核形成層は、Ｍｏ、ＭｏＮ、Ｔａ、ＴａＮ、Ｗ、ＷＮ、Ｔｉ、及びＴｉＮからなる群から選択される、請求項１８に記載の方法。
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