JP2017226850A - 処理フィラー、それを含有する組成物およびそれから調製される物品 - Google Patents

Abstract

【課題】処理フィラー、それを含有する組成物およびそれから調製される物品を提供すること
【解決手段】本発明は、（ａ）あらかじめ乾燥させていない未処理フィラーを含むスラリーを、処理剤を含む処理組成物で処理し、それにより処理フィラースラリーを形成させること、および（ｂ）上記処理フィラースラリーを乾燥させて処理フィラーを製造することを含む処理フィラーを製造するプロセスを含む。処理剤には、無水物、環状イミド、およびこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを含めることができる。本発明は、このプロセスによって調製された処理フィラー、ならびに処理フィラーを含むゴム配合組成物およびタイヤにも関する。
【選択図】なし

Description

関連出願の相互参照
本出願は、２０１３年１０月７日に出願された米国仮特許出願第６１／８８７，７１３
号の利益を主張し、これにより、この米国仮特許出願は、その全体が本明細書に参考とし
て援用される。

発明の分野
本発明は、処理フィラーの調製プロセス、そのプロセスにより製造された処理フィラー
、ならびにこのような処理フィラーを含む組成物および物品に関する。

発明の背景
乗用車やトラックタイヤの転がり抵抗を減らし、湿潤牽引力を向上させるためのシリカ
／シランフィラー系の使用については、当該技術分野において公知である。転がり抵抗を
減らすと燃料消費量が少なくなる。

転がり抵抗、摩耗、および牽引力の同時改善は、「マジックトライアングル」を広げる
こととして知られ、ゴム複合材料の開発に対する新しい手法を必要とする。沈殿シリカは
、グリーンタイヤの出現に大きな役割を果たしており、過去の技術と比較すると、グリー
ンタイヤは転がり抵抗が大きく改善されている。シリカ粒子間の相互作用を最小限にする
と同時に、高度に架橋したポリマーマトリックスへのシリカの直接架橋（カップリングを
介した）は、乗用車やトラックタイヤの製造に使用されるゴムの望ましい動的機械特性に
とってきわめて重要であると考えられている。天然ゴム（トラックタイヤの製造に通常使
用される）では、天然ゴムの生合成に由来して存在するタンパク質が、シリカ表面に優先
して吸着することができ、インサイチューカップリング反応を妨害する場合があることが
知られている。また、ダンプ温度が上がるとカップリング効率が向上する可能性があるが
、天然ゴムを劣化させることも示されている。このように、ゴム産業において、改善され
たシリカ−ゴムカップリング材料に対する必要性が引き続き存在する。

さらに、高表面積フィラー材料をゴム組成物へ混ぜ合わせることにより、望ましくない
粘度の増加が引き起こされ、その結果、加工上の問題が原因でゴム組成物中に含めること
ができる高表面積材料の量が制限されることがわかっている。したがって、このような高
表面材料（例えば、沈殿シリカ）を、このような材料が混ぜ合わされているポリマーマト
リックスとの高表面材料の相溶性をより高くし、加工粘度を改善し、ポリマーマトリック
スからの高表面材料の相分離を防ぐのに役立ち得る材料を使って処理を行う必要性が存在
する。

発明の概要
本発明では、（ａ）あらかじめ乾燥させていない未処理フィラーを含むスラリーを、処
理剤を含む処理組成物で処理し、それにより処理フィラースラリーを形成させること、お
よび（ｂ）上記処理フィラースラリーを乾燥させて処理フィラーを製造することを含む処
理フィラーの製造プロセスが提供される。処理剤には、無水物、環状イミド、およびこれ
らの誘導体のうちの少なくとも一つを含めることができる。

本発明では、（ａ）アルカリ金属シリケートと酸とを組み合わせて、あらかじめ乾燥さ
せていない未処理シリカを含むスラリーを形成させること、および（ｂ）上記スラリーを
、処理剤を含む処理組成物で処理し、それにより、処理スラリーを形成させること、およ
び（ｃ）上記処理スラリーを乾燥させて処理沈殿シリカを製造することを含む処理沈殿シ
リカの製造プロセスがさらに提供される。処理剤には、無水物、環状イミド、およびこれ
らの誘導体のうちの少なくとも一つを含めることができる。

本発明では、（ａ）アルカリ金属シリケートと酸とを組み合わせて、あらかじめ乾燥さ
せていない未処理シリカを含む未処理スラリーを形成させること、および（ｂ）未処理ス
ラリーを乾燥して、乾燥沈殿シリカを製造すること、（ｃ）処理剤および、任意選択的に
カップリング剤および／または任意選択的に非カップリング剤を含む処理組成物と共に乾
燥沈殿シリカの水性スラリーを形成させ、処理沈殿シリカスラリーを形成させること、お
よび（ｄ）上記処理沈殿シリカスラリーを乾燥させて乾燥処理沈殿シリカを製造すること
を含む処理沈殿シリカの製造プロセスがさらに提供される。処理剤には、無水物、環状イ
ミド、およびこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを含めることができる。

また、本発明では、本明細書で記載されるプロセスにより調製された処理フィラー、な
らびに上記処理フィラーを含むゴム配合組成物などのゴム組成物、および本発明の処理フ
ィラーを含むゴム物品が提供される。

発明の詳細な説明
すでに述べたように、本発明は、処理フィラーを製造するプロセスを提供する。上記プ
ロセスは、（ａ）あらかじめ乾燥させていない未処理フィラーを含み得るスラリーを、処
理剤を含む処理組成物で処理し、それにより処理フィラースラリーを形成させること、お
よび（ｂ）処理フィラースラリーを乾燥させて処理フィラーを製造することを含むことが
できる。

本明細書で使用される場合、フィラー（例えば、処理および／または未処理フィラー）
について言及する場合、「あらかじめ乾燥させていない」という用語は、処理プロセスの
前に、２０重量％未満の含水量まで乾燥させていないフィラーを意味する。本発明の目的
上、未処理フィラーは、含水量が２０重量％未満になるまであらかじめ乾燥し、その後再
水和したフィラーを含まない。

本明細書で使用される場合、「フィラー」という用語は、ポリマーの少なくとも一つの
性質を改良するためにポリマー組成物で使用可能な無機酸化物などの無機材料を意味する
。本明細書で使用される場合、「スラリー」という用語は、少なくともフィラーと水とを
含む混合物を意味する。

本明細書で使用される場合、冠詞「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、別途明示的
かつ一義的に一つの指示対象に限定されない限り、複数の指示対象を含む。

特に指示がない限り、本明細書で開示の全ての領域または比率は、その領域に包含され
る任意のおよび全ての部分範囲または部分比率を包含すると理解されるべきである。例え
ば、「１から１０」の表示範囲または比率は、最小値１と最大値１０の間の（端の数値を
含む）任意のおよび全ての部分範囲；すなわち、最小値１またはそれを超える値で始まり
最大値１０またはそれ未満の値で終わる全ての部分範囲または部分比率、例えば、これら
に限定されないが、１〜６．１、３．５〜７．８、および５．５〜１０を含むと見なされ
るべきである。

操作実施例中以外で、または特に明示されない限り、本明細書および特許請求の範囲で
使用される成分の量、反応条件などを表す数値はすべて、全ての場合において、「約」と
いう用語により修飾されていると理解されるべきである。

本明細書で使用される場合、ポリマーの分子量値、例えば、重量平均分子量（Ｍｗ）お
よび数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン標準などの適切な標準を使ってゲル浸透クロ
マトグラフィーにより決定される。

本明細書で使用される場合、多分散指数（ＰＤＩ）値は、ポリマーの重量平均分子量（
Ｍｗ）の数平均分子量（Ｍｎ）に対する比率（すなわち、Ｍｗ／Ｍｎ）を表す。

本明細書で使用される場合、「ポリマー」という用語は、ホモポリマー（例えば、単一
モノマー種から調製された）、コポリマー（例えば、少なくとも２種のモノマー種から調
製された）、およびグラフトポリマーを意味する。

本明細書で使用される場合、「（メタ）アクリル酸エステル」などの「（メタ）アクリ
レート」および類似の用語は、メタクリレートおよび／またはアクリレートを意味する。
本明細書で使用される場合、「（メタ）アクリル酸」という用語は、メタクリル酸および
／またはアクリル酸を意味する。

限定されないが、発行された特許および特許出願などの本明細書で参照される全ての文
書は、別段の指示がない限り、その全体が「参考として援用される」と見なされるべきで
ある。

本明細書で使用される場合、直鎖または分枝鎖アルキルなどの「直鎖または分枝鎖」基
の記述は、本明細書では、メチレン基またはメチル基、直鎖Ｃ_２−Ｃ_３６アルキル基など
の直鎖である基および分枝鎖Ｃ_３−Ｃ_３６アルキル基などの適宜枝分かれしている基を含
むと理解される。

本明細書で使用される場合、「任意選択的に置換されている」基の記述は、限定されな
いが、アルキル基、シクロアルキル基、ヘテロシクロアルキル基、アリール基、および／
またはヘテロアリール基を含む基を意味し、これらの基の少なくとも一つの水素が水素以
外の基、例えば、限定されないが、ハロ基（例えば、Ｆ、Ｃｌ、Ｉ、およびＢｒ）、ヒド
ロキシル基、エーテル基、チオール基、チオエーテル基、カルボン酸基、カルボン酸エス
テル基、リン酸基、リン酸エステル基、スルホン酸基、スルホン酸エステル基、ニトロ基
、シアノ基、ヒドロカルビル基（限定されないが、アルキル、アルケニル、アルキニル、
ポリ縮合環シクロアルキルおよびポリシクロアルキルを含むシクロアルキル、ヘテロシク
ロアルキル、フェノールなどのヒドロキシル置換アリールおよびポリ縮合環アリールを含
むアリール、ポリ縮合環ヘテロアリールを含むヘテロアリール、およびアラルキル基を含
む）、およびＮ（Ｒ_１１’）（Ｒ_１２’）（いくつかの実施形態では、Ｒ_１１’およびＲ
_１２’は、水素、直鎖または分枝鎖Ｃ_１−Ｃ_２０アルキル、Ｃ_３−Ｃ_１２シクロアルキル
、Ｃ_３−Ｃ_１２ヘテロシクロアルキル、アリールおよびヘテロアリールからそれぞれ独立
に選択される）などのアミン基により任意選択的に置き換えられているか、または置換さ
れている。

本発明の方法で使用することができるいくつかの化合物には、基および副基が含まれ、
上記基および副基は、いずれの場合にも、ヒドロカルビルおよび／または置換ヒドロカル
ビルおよび／または官能性ヒドロカルビル（または一つまたはそれより多くの官能基を有
するヒドロカルビル基）から独立に選択され得る。本明細書で使用される場合、およびい
くつかの実施形態では、「ヒドロカルビル」という用語および「ヒドロカルビル置換基」
などの類似の用語は、直鎖または分枝鎖Ｃ_１−Ｃ_３６アルキル（例えば、直鎖または分枝
鎖Ｃ_１−Ｃ_１０アルキル）、直鎖または分枝鎖Ｃ_２−Ｃ_３６アルケニル（例えば、直鎖ま
たは分枝鎖Ｃ_２−Ｃ_１０アルケニル）、直鎖または分枝鎖Ｃ_２−Ｃ_３６アルキニル（例え
ば、直鎖または分枝鎖Ｃ_２−Ｃ_１０アルキニル）、Ｃ_３−Ｃ_１２シクロアルキル（例えば
、Ｃ_３−Ｃ_１０シクロアルキル）、Ｃ_５−Ｃ_１８アリール（多環式アリール基を含む）（
例えば、Ｃ_５−Ｃ_１０アリール）、およびＣ_６−Ｃ_２４アラルキル（例えば、Ｃ_６−Ｃ_１
０アラルキル）を意味する。

代表的なアルキル基には、限定されないが、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル
、ブチル、イソブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ネオペンチル、
ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニルおよびデシルが挙げられる。代表的なアルケニル
基としては、ビニル、アリルおよびプロペニルが挙げられるが、これらに限定されない。
代表的なアルキニル基としては、エチニル、１−プロピニル（１ ｐｒｏｐｙｎｙｌ）、
２−プロピニル、１−ブチニル、および２−ブチニルが挙げられるが、これらに限定され
ない。代表的なシクロアルキル基としては、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペン
チル、シクロへキシル、およびシクロオクチル置換基が挙げられるが、これらに限定され
ない。代表的なアラルキル基としては、ベンジル、およびフェネチルが挙げられるが、こ
れらに限定されない。

本明細書で使用される場合、「置換ヒドロカルビル」という用語および「官能性ヒドロ
カルビル」（すなわち少なくとも一つの官能基を有するヒドロカルビル）などの類似の用
語は、少なくとも一つの水素が水素以外の基、例えば、限定されないが、ハロ基、ヒドロ
キシル基、エーテル基、チオール基、チオエーテル基、カルボン酸基、カルボン酸エステ
ル基、リン酸基、リン酸エステル基、スルホン酸基、スルホン酸エステル基、ニトロ基、
シアノ基、ヒドロカルビル基（例えば、アルキル、アルケニル、アルキニル、シクロアル
キル、アリール、およびアラルキル基）、ヘテロシクロアルキル基、ヘテロアリール基、
および−Ｎ（Ｒ_１１’）（Ｒ_１２’）（ここでＲ_１１’およびＲ_１２’は、水素、ヒドロ
カルビルおよび置換ヒドロカルビルからそれぞれ独立に選択される）などのアミン基で置
換されているヒドロカルビル基を意味する。

本明細書で使用される場合、いくつかの実施形態では、「アルキル」という用語は、直
鎖もしくは分枝鎖アルキル、例えば、限定されないが、直鎖もしくは分枝鎖Ｃ_１−Ｃ_２５
アルキル、または直鎖もしくは分枝鎖Ｃ_１−Ｃ_１０アルキル、または直鎖もしくは分枝鎖
Ｃ_２−Ｃ_１０アルキルを意味する。本発明の種々のアルキル基として選択することができ
るアルキル基の例としては、本明細書で前述したものが挙げられるが、これらに限定され
ない。いくつかの実施形態では、本発明の種々の化合物のアルキル基は、アルキル基が二
つまたはそれより多くの共役不飽和結合を含まないという前提で、−ＣＨ＝ＣＨ−基およ
び／または一つまたはそれより多くの−Ｃ≡Ｃ−基から選択される一つまたはそれより多
くの不飽和結合を含むことができる。いくつかの実施形態では、アルキル基は、ＣＨ＝Ｃ
Ｈ基および−Ｃ≡Ｃ−基などの不飽和結合を含まない。

本明細書で使用される場合、いくつかの実施形態では、「シクロアルキル」という用語
は、適切に環状である基、例えば、限定されないが、Ｃ_３−Ｃ_１２シクロアルキル（限定
されないが、環式Ｃ_５−Ｃ_７アルキルを含む）基を意味する。シクロアルキル基の例とし
ては、本明細書で前述されたものが挙げられるが、これらに限定されない。本明細書で使
用される場合、いくつかの実施形態では、「シクロアルキル」という用語は、架橋環ポリ
シクロアルキル基（または架橋環多環式アルキル基）、例えば、限定されないが、ビシク
ロ［２．２．１］ヘプチル（またはノルボルニル）およびビシクロ［２．２．２］オクチ
ル、ならびに縮合環ポリシクロアルキル基（または縮合環多環式アルキル基）、例えば、
限定されないが、オクタヒドロ−１Ｈ−インデニル、およびデカヒドロナフタレニル基も
含む。

本明細書で使用される場合、いくつかの実施形態では、「ヘテロシクロアルキル」とい
う用語は、適切に環状である基（環中に少なくとも一つのヘテロ原子を有する）、例えば
、限定されないが、Ｃ_３−Ｃ_１２ヘテロシクロアルキル基またはＣ_５−Ｃ_７ヘテロシクロ
アルキル基を意味し、それらは、環中に少なくとも一つのヘテロ原子、例えば、限定され
ないが、Ｏ、Ｓ、Ｎ、Ｐ、およびこれらの組合せを有する。ヘテロシクロアルキル基の例
には、限定されないが、イミダゾリル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロピラニル、
およびピペリジニルが挙げられる。本明細書で使用される場合、いくつかの実施形態では
、「ヘテロシクロアルキル」という用語には、架橋環多環式ヘテロシクロアルキル基、例
えば、限定されないが、７−オキサビシクロ［２．２．１］ヘプタニル、および縮合環多
環式ヘテロシクロアルキル基、例えば、限定されないが、オクタヒドロシクロペンタ［ｂ
］ピラニル、およびオクタヒドロ １Ｈ イソクロメニル基も含まれる。

本明細書で使用される場合、いくつかの実施形態では、「アリール」という用語には、
Ｃ_５−Ｃ_１８アリール、例えば、Ｃ_５−Ｃ_１０アリールが含まれる（そして、多環式縮合
環アリール基を含む多環式アリール基が含まれる）。代表的なアリール基の例としては、
フェニル、ナフチル、アントラセニル（ａｎｔｈｒａｃｙｎｙｌ）、およびトリプチセニ
ルが挙げられるが、これらに限定されない。

本明細書で使用される場合、いくつかの実施形態では、「ヘテロアリール」という用語
は、環内に少なくとも一つのヘテロ原子を有するアリール基を意味し、限定されないが、
Ｃ_５−Ｃ_１８ヘテロアリール、例えば、限定されないが、Ｃ_５−Ｃ_１０ヘテロアリール（
縮合環多環式ヘテロアリール基を含む）を含み、芳香環中に少なくとも一つのヘテロ原子
、または縮合環多環式ヘテロアリール基の場合には少なくとも一つの芳香環中に少なくと
も一つのヘテロ原子を有するアリール基を意味する。ヘテロアリール基の例には、フラニ
ル、ピラニル、ピリジニル、イソキノリン、およびピリミジニルが挙げられるが、これら
に限定されない。

本明細書で使用される場合、「縮合環多環式アリールアルキル基」という用語および縮
合環多環式アルキルアリール基、縮合環ポリシクロアリールアルキル基、および縮合環ポ
リシクロアルキルアリール基などの類似の用語は、一つに縮合して縮合環構造を形成する
少なくとも一つのアリール環および少なくとも一つのシクロアルキル環を含む縮合環多環
式基を意味する。非制限的例示の目的で、縮合環多環式アリールアルキル基の例としては
、インデニル、９Ｈ−フルオレニル（ｆｌｏｕｒｅｎｙｌ）、シクロペンタナフテニル、
およびインダセニルが挙げられるが、これらに限定されない。

本明細書で使用される場合、いくつかの実施形態では、「アラルキル」という用語は、
限定されないが、Ｃ_６−Ｃ_２４アラルキル、例えば、限定されないが、Ｃ_６−Ｃ_１０アラ
ルキルを含み、アルキル基で置換されたアリール基を意味する。アラルキル基の例として
は、本明細書で前述されたものが挙げられるが、これらに限定されない。

本発明のプロセスで使用するのに適した未処理のフィラーは、当業者に公知の広範囲の
材料を含み得る。非限定的例としては、露出表面に酸素（化学吸着または共有結合した）
またはヒドロキシル（結合しているか、または遊離している）のいずれかを有する無機粒
状およびアモルファス固体材料などの無機酸化物、例えば、限定されないが、Ｆ．Ａｌｂ
ｅｒｔ ＣｏｔｔｏｎらによるＥｌｅｍｅｎｔｓ ｉｎ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｉｎｏｒｇ
ａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ：Ａ Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｔｅｘｔ、Ｆｏｕｒ
ｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ、Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ、１９８０の周期表で
Ｉｂ、ＩＩｂ、ＩＩＩａ、ＩＩＩｂ、ＩＶａ、ＩＶｂ（炭素を除く）、Ｖａ、ＶＩａ、Ｖ
ＩＩａ、およびＶＩＩＩ族の２、３、４、５、および６周期の金属の酸化物を挙げること
ができる。適切な無機酸化物の非限定的例としては、限定されないが、ケイ酸アルミニウ
ム、シリカ、例えば、シリカゲル、コロイド状シリカ、沈殿シリカ、およびこれらの混合
物が挙げられる。

無機酸化物は、いくつかの実施形態では、シリカであってもよい。例えば、特定の実施
形態では、無機酸化物は、沈殿シリカ、コロイド状シリカ、およびこれらの混合物を含み
得る。シリカは、電子顕微鏡で測定した場合、平均極限粒径（ａｖｅｒａｇｅ ｕｌｔｉ
ｍａｔｅ ｐａｒｔｉｃｌｅ ｓｉｚｅ）が０．１ミクロン未満であっても、０．００１
ミクロン超であっても、０．０１〜０．０５ミクロンであっても、０．０１５〜０．０２
ミクロンであってもよい。さらに、シリカは、ＡＳＴＭ Ｄ１９９３−９１に準拠してＢ
ｒｕｎａｕｅｒ、Ｅｍｍｅｔｔ、およびＴｅｌｌｅｒ（ＢＥＴ）法で測定した場合、１グ
ラム当たりの表面積が２５〜１０００平方メートルであってよく、例えば、１グラム当た
り７５〜２５０平方メートルまたは１グラム当たり１００〜２００平方メートルであって
よい。いくつかの実施形態では、フィラーは沈殿シリカである。

前に述べたように、未処理フィラースラリーは、処理剤を含むことができる処理組成物
で処理される。特定の実施形態では、処理剤はカップリング剤として作用し得る。本明細
書で使用される場合、「カップリング剤」という用語は、（ｉ）フィラー粒子表面上（例
えば、シリカ表面上）に存在する基、ならびに（ｉｉ）フィラーが混ぜ合わされるポリマ
ーマトリックスの成分（単一または複数）上に存在する官能基に（イオン結合または共有
結合により）結合する材料を意味する。したがって、フィラー粒子は、ポリマーマトリッ
クス中の成分に「カップリングする」ことができる。

あるいは、いくつかの実施形態では、処理剤は非カップリング剤として作用し得る。本
明細書で使用する場合、「非カップリング剤」という用語は、処理フィラーと、最終的に
その処理フィラーが使用されるポリマー組成物とを相溶化するのに役立つ材料を意味する
。すなわち、非カップリング剤は、処理フィラー粒子の自由表面エネルギーに影響を与え
て、処理フィラー粒子がポリマー組成物の表面エネルギーと同様の表面エネルギーを有す
るようにすることができる。これにより、ポリマー組成物へ処理フィラーが混ざり合うこ
とが促進され、組成物の混合粘度を改善する（例えば、低下させる）のに役立ち得る。非
カップリング剤は、ファンデルワールス相互作用の範囲を超えてゴムマトリックスとカッ
プリングすることは期待されないことに留意すべきである。本明細書で使用される場合、
「非カップリング剤」という用語を、「相溶化剤」と互換的に用いることができる。

処理剤の多くがカップリング剤および非カップリング剤／相溶化剤の両方として同時に
機能する可能性があることに留意すべきである。

本発明のいくつかの実施形態では、処理剤には、無水物、環状イミド、およびこれらの
誘導体のうちの少なくとも一つを含めることができる。一実施形態では、無水物は環状無
水物であってよい。適切な無水物、環状イミド、およびこれらの誘導体の非限定的例とし
ては、安息香酸無水物、酢酸無水物、マレイン酸無水物、コハク酸無水物、マレイミド、
スクシンイミド、および／またはこれらの誘導体が挙げられる。本明細書で使用される場
合、「誘導体」は、無水物および環状イミドの塩、開環生成物（それらのカルボン酸エス
テル、ジカルボン酸エステル、およびジカルボン酸を含む）、および置換生成物を意味す
る。特定の実施形態では、開環生成物は加水分解反応により形成させることができる。本
明細書で使用される場合、無水物および環状イミドなどの処理剤との関連における「置換
生成物」という用語は、このような化合物がそれに共有結合した一つまたはそれより多く
の置換基、例えば、限定されないが、置換ヒドロカルビルおよび任意選択的に置換されて
いる基に関連して前に本明細書で記載の置換基や基を含むことを意味する。これらの実施
形態のいくつかでは、無水物および／または環状イミドは、炭素−炭素二重結合を含む基
で置換される。炭素−炭素二重結合を含む基の非限定的例には、アルケン、アリル、アル
ケニル、ビニル、およびこれらの組合せが挙げられる。

いくつかの実施形態では、処理剤は、次式（Ａ）、（Ｂ）、および（Ｃ）

によりそれぞれ表すことができるマレイミド、スクシンイミド、および縮合環スクシンイ
ミドのうちの少なくとも１種を含む。式中、Ｒ^＊は、いずれの場合にも、独立に、水素、
または直鎖または分枝鎖Ｃ_１−Ｃ_１０ヒドロカルビルである。式（Ｃ）では、環Ａは、例
えば、シクロアルキル、縮合環ポリシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、縮合環多環
式ヘテロシクロアルキル、アリール、縮合環多環式アリール、ヘテロアリール、縮合環多
環式ヘテロアリール、および縮合環多環式アリールアルキルから選択され得、そして、こ
れらはそれぞれ独立に任意選択的に置換される。いくつかの実施形態では、環Ａは、炭素
−炭素二重結合を有する少なくとも一つの基で置換される。いくつかの実施形態では、環
Ａは、任意選択的に置換されているシクロヘキサン環または任意選択的に置換されている
ベンゼン環である。

いくつかのその他の実施形態では、式（Ａ）により表されるものなどのマレイミドは、
当該分野で認められている方法によりマレイン酸無水物をアミンと反応させ、その後、脱
水することにより調製される。いくつかのさらなる実施形態では、式（Ｂ）により表され
るものなどのスクシンイミドは、当該分野で認められている方法によりコハク酸無水物を
アミンと反応させ、その後、脱水することにより調製される。いくつかの実施形態では、
式（Ｃ）により表されるものなどの縮合環スクシンイミドは、当該分野で認められている
方法により縮合環コハク酸無水物をアミンと反応させ、その後、脱水することにより調製
される。

いくつかの実施形態では、処理剤は、次式（Ｄ）

により表すことができる環状無水物を含む。

式（Ｄ）では、環Ａは、式（Ｃ）の環Ａに関連して本明細書で前に記載の通りである。

いくつかの実施形態では、上記の処理剤に加えて、処理組成物は、処理剤とは異なる第
１のまたは追加のカップリング剤をさらに含み得る。特定の実施形態では、カップリング
剤は、種々のオルガノシランのいずれかを含み得る。本発明のいくつかの実施形態で使用
することができる適切なオルガノシランの例には、式（Ｉ）
（Ｒ_１）_ａ（Ｒ_２）_ｂＳｉＸ_{４−ａ−ｂ} （Ｉ）
で表されるものが含まれる。式（Ｉ）では、Ｒ_１は、それぞれの「ａ」に対して独立に、
１〜３６個の炭素原子および官能基を有するヒドロカルビル基である。ヒドロカルビル基
の官能基は、ビニル、アリル、ヘキセニル、エポキシ（オキシラン）、グリシドキシ、（
メタ）アクリルオキシ、スルフィド、イソシアナト（−ＮＣＯ）、ポリスルフィド、メル
カプト、またはハロゲンである。式（Ｉ）では、Ｒ_２は、それぞれの「ｂ」に対して独立
に、１〜３６個の炭素原子を有するヒドロカルビル基または水素である。式（Ｉ）のＸは
、独立に、ハロゲンまたは１〜３６個の炭素原子を有するアルコキシであり；下付き文字
の「ａ」は、０、１、２または３であり；下付き文字の「ｂ」は、０、１または２であり
；（ａ＋ｂ）は、１、２または３である。但し、いくつかの実施形態では、ｂが１の場合
、（ａ＋ｂ）は２または３である。本発明のいくつかのさらなる実施形態では、処理組成
物は、式（Ｉ）で表されるカップリング剤をさらに含み、この場合、Ｘはアルコキシであ
り；ａは１であり；ｂは０であり；Ｒ_１のヒドロカルビルの官能基はハロゲンである。

式（Ｉ）で表されるものなどのハロ官能性オルガノシランの例としては、（４−クロロ
メチルフェニル）トリメトキシシラン、（４−クロロメチルフェニル）トリエトキシシラ
ン、［２−（４−クロロメチルフェニル）エチル］トリメトキシシラン、［２−（４−ク
ロロメチルフェニル）エチル］トリエトキシシラン、（３−クロロプロペニル）トリメト
キシシラン、（３−クロロプロペニル）トリエトキシシラン、（３−クロロプロピル）ト
リエトキシシラン、（３−クロロプロピル）トリメトキシシラン、トリメトキシ−（２−
ｐ−トリルエチル）シランおよび／またはトリエトキシ−（２−ｐ−トリルエチル）シラ
ンが挙げられるが、これらに限定されない。

特定の実施形態では、追加のカップリング剤は、沈殿したＳｉＯ_２の合計質量を基準と
して、スラリー中に０．２５〜３０．０重量％、例えば、１〜１５重量％または５〜１０
重量％の範囲にわたる量で存在していてもよい。

特定の実施形態では、本発明のプロセスで有用な処理組成物はまた、式（Ｉ）で表され
るものなどの上述の任意選択のオルガノシランカップリング剤とは異なる硫黄含有オルガ
ノシランをさらに含み得る。このような材料の非限定的例としては、限定されないが、次
式（ＩＩ）
（Ｒ_３）_ｃ（Ｒ_４）_ｄＳｉＹ_{４−ｃ−ｄ} （ＩＩ）
で表されるオルガノシランを挙げることができる。式（ＩＩ）では、Ｒ_３はそれぞれの「
ｃ」に対して独立に、１〜１２個の炭素原子および官能基を有するヒドロカルビル基であ
ってよい。官能基は、スルフィドであっても、ポリスルフィドであっても、メルカプトで
あってもよい。式（ＩＩ）では、Ｒ_４は、それぞれの「ｄ」に対して独立に、１〜１８個
の炭素原子を有するヒドロカルビル基であっても、水素であってもよい。それぞれのＹは
、それぞれ独立に、ハロゲンであっても、１〜１２個の炭素原子を有するアルコキシ基で
あってもよい。下付き文字の「ｃ」は、０、１、２または３であり得；下付き文字の「ｂ
」は、０、１または２であり得；ｃ＋ｄは、１、２または３であり得る。但し、いくつか
の実施形態では、ｂが１の場合、ａ＋ｂは、２または３である。式（ＩＩ）のＲ_３および
Ｒ_４基は、処理フィラーを混ぜ合わせることができるポリマー組成物と反応することが可
能なように選択され得る。
さらに、硫黄含有オルガノシランは、次の式（ＩＩＩ）
Ｚ’−ａｌｋ−Ｓ_ｎ’−ａｌｋ−Ｚ’ （ＩＩＩ）
で表されるビス（アルコキシシリルアルキル）ポリスルフィドを含み得る。式（ＩＩＩ）
では、「ａｌｋ」は１〜１８個の炭素原子を有する二価の炭化水素ラジカルを表し、ｎ’
は２〜１２の整数であり、Ｚ’は

であり、式中、Ｒ_５は、独立に１〜４個の炭素原子を有するアルキル基またはフェニルで
あり、それぞれのＲ_６は、独立に１〜８個の炭素原子を有するアルコキシ基、５〜８個の
炭素原子を有するシクロアルコキシ基、または１〜８個の炭素原子を有する直鎖または分
枝鎖のアルキルメルカプト基である。Ｒ_５基とＲ_６基は、同じであってもよく、異なって
いてもよい。また、二価のａｌｋ基は、直鎖または分枝鎖、飽和または不飽和の脂肪族炭
化水素基または環状炭化水素基であり得る。ビス（アルコキシシリルアルキル）ポリスル
フィドの非限定的例としては、トリアルコキシ基がトリメトキシ、トリエトキシ、トリ（
メチルエトキシ）、トリプロポキシ、トリブトキシなどからトリオクチルオキシまでであ
り得、ポリスルフィドがジスルフィド、トリスルフィド、テトラスルフィド、ペンタスル
フィド、またはヘキサスルフィド、またはこれらの混合物であり得るビス（２−トリアル
コキシシリルエチル）ポリスルフィドを挙げることができる。さらなる非限定的例として
は、対応するビス（３−トリアルコキシシリルプロピル）−、ビス（３−トリアルコキシ
シリルイソブチル）、−ビス（４−トリアルコキシシリルブチル）−などからビス（６−
トリアルコキシシリルヘキシル）ポリスルフィドまでを挙げることができる。ビス（アル
コキシシリルアルキル）ポリスルフィドのさらなる非限定的例は、米国特許第３，８７３
，４８９号の第６欄第５〜５５行目、米国特許第５，５８０，９１９号の第１１欄第１１
〜４１行目に記載されている。このような化合物のさらなる非限定的例としては、以下の
ものを挙げることができる。
３，３’−ビス（トリメトキシシリルプロピル）ジスルフィド、３，３’−ビス（ト
リエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、
３，３’−ビス（トリメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、２，２’−ビス
（トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィド、
３，３’−ビス（トリメトキシシリルプロピル）トリスルフィド、３，３’−ビス（
トリエトキシシリルプロピル）トリスルフィド、
３，３’−ビス（トリブトキシシリルプロピル）ジスルフィド、３，３’−ビス（ト
リメトキシシリルプロピル）ヘキサスルフィド、および
３，３’−ビス（トリオクトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ならびにこれ
らの混合物。
また、硫黄含有オルガノシランは、次の式（ＩＶ）

によって表されるメルカプト有機金属化合物であってもよい。式（ＩＶ）では、Ｍ’はシ
リコンであり、Ｌはハロゲンまたは−ＯＲ_８であり、Ｑは水素、Ｃ_１−Ｃ_１２アルキルま
たはハロ置換Ｃ_１−Ｃ_１２アルキルであり、Ｒ_７はＣ_１−Ｃ_１２アルキレンであり、Ｒ_８
はＣ_１−Ｃ_１２アルキルまたは２〜１２個の炭素原子を含むアルコキシアルキルであり、
ハロゲンまたは（ハロ）基はクロロ、ブロモ、ヨードまたはフルオロであり、ｎは１、２
または３である。非限定的な実施形態では、二つのメルカプト基を有するメルカプト有機
金属反応物を使用することができる。

有用なメルカプト有機金属化合物の非限定的例としては、限定されないが、メルカプト
メチルトリメトキシシラン、メルカプトエチルトリメトキシシラン、メルカプトプロピル
トリメトキシシラン、メルカプトメチルトリエトキシシラン、メルカプトエチルトリプロ
ポキシシラン、メルカプトプロピルトリエトキシシラン、（メルカプトメチル）ジメチル
エトキシシラン、（メルカプトメチル）メチルジエトキシシラン、３−メルカプトプロピ
ルメチルジメトキシシラン、およびこれらの混合物が挙げられる。

本発明のいくつかの実施形態では、硫黄含有オルガノシランは、メルカプト有機金属化
合物、例えば、ステップ（ａ）の処理組成物において使用されるオルガノシランとは異な
るメルカプトシラン、例えば、メルカプトプロピルトリメトキシシランおよび／またはメ
ルカプトメチルトリエトキシシランであってもよい。

また、本発明のプロセスのステップ（ａ）で使用することができる上述の式（Ｉ）で表
されるオルガノシランカップリング剤とは異なる式（ＩＶ）で表される硫黄含有オルガノ
シランは、メルカプト基が保護されている、すなわち、メルカプト水素原子が別の基で置
き換えられているメルカプト有機金属化合物であってよいことも意図されている。保護さ
れたメルカプト有機金属化合物は、単結合を介して硫黄に直接結合した不飽和ヘテロ原子
または炭素を有してもよい。特定の保護基の非限定的例としては、チオカルボン酸エステ
ル、ジチオカルバミン酸エステル、チオスルホン酸エステル、チオ硫酸エステル、チオリ
ン酸エステル、チオホスホン酸エステル、およびチオホスフィン酸エステルを挙げること
ができる。

保護されたメルカプト有機金属化合物を任意選択のカップリング材料として使用するい
くつかの非限定的な実施形態では、脱保護剤をポリマー化合物混合物に加えて、保護され
たメルカプト有機金属化合物を脱保護することができる。混合物中に水および／またはア
ルコールが存在するいくつかの非限定的な実施形態では、触媒、例えば、三級アミン、Ｌ
ｅｗｉｓ酸またはチオールを使用して、加水分解またはアルコール分解によって保護基の
消失を開始および促進して、対応するメルカプト有機金属化合物を遊離させることができ
る。保護されたメルカプトシランの非限定的例としては、限定されないが、２−トリエト
キシシリル−１−エチルチオアセテート、３−トリメトキシ−シリル−１−プロピルチオ
オクトエート、ビス−（３−トリエトキシシリル−１−プロピル）−メチルジチオホスホ
ネート、３−トリエトキシシリル−１−プロピルジメチルチオホスフィネート、３−トリ
エトキシシリル−１−プロピルメチルチオスルフェート、３−トリエトキシシリル−１−
プロピルトルエンチオスルホネート、およびこれらの混合物を挙げることができる。

これらの任意選択の硫黄含有オルガノシランの量は、広範囲に変わってもよく、また、
選択する特定の材料に依存してもよい。例えば、これらの任意選択の硫黄含有オルガノシ
ランの量は、未処理フィラーの重量を基準として０．１％より多いことがあり得、例えば
、未処理フィラーの重量を基準として０．５％〜２５％、または１％〜２０％、または２
％〜１５％であり得る。

特定の実施形態では、処理組成物は、ハロ官能性オルガノシランをさらに含んでいても
よく、ハロ官能性オルガノシランは、（ｉ）アルカンジオキシ基がＳｉ−Ｏ結合によって
単一のＳｉ原子に共有結合して環を形成し、そして／または（ｉｉ）アルカンジオキシ基
が、Ｓｉ−Ｏ結合によって少なくとも２個のＳｉ原子に共有結合して、隣接するシリル単
位が、架橋アルカンアルコキシ構造によって互いに結合したダイマー、オリゴマーまたは
ポリマーを形成する、ポリヒドロキシル含有化合物から誘導されるアルカンジオキシシリ
ル官能基とハロゲン官能基を有するモノマー、ダイマー、オリゴマーおよび／またはポリ
マー化合物を含む。このようなハロ官能性オルガノシランは、２０１１年１月６日に公開
された米国特許出願公開第２０１１／０００３９２２Ａ１号の段落［００２０］〜［００
５７］に詳細に記載されており、この引用部分は本明細書に参考として援用される。

上述のカップリング剤のいずれかの混合物を本発明のプロセスで用いることができる。

いくつかの実施形態では、本明細書で前に記載の処理剤に加えて、処理組成物は、任意
選択的に処理剤とは異なる第１のまたは追加の非カップリング剤／相溶化剤をさらに含み
得る。追加の非カップリング剤／相溶化剤は、飽和生体高分子、飽和脂肪酸、飽和有機酸
、飽和ポリマーエマルジョン、飽和ポリマーコーティング組成物、およびこれらの混合物
から選択することができる。追加の非カップリング剤／相溶化剤は、代わりにまたはさら
に、アニオン性、非イオン性および両性界面活性剤、およびこれらの混合物から選択され
る界面活性剤を含み得る。

いくつかの実施形態では、追加の非カップリング剤／／相溶化剤は、沈殿したＳｉＯ_２
の合計質量などの未処理フィラーの総重量を基準にして、１重量％超〜２５重量％の量で
存在し得る。例えば、追加の非カップリング剤／相溶化剤は、脂肪酸塩、アルキルサルコ
シネート、アルキルサルコシネートの塩、およびこれらの混合物から選択することができ
る。このような非カップリング剤／相溶化剤の特定の非限定的例は、米国特許第７，５６
９，１０７号の第５欄第９行から第７欄第２１行に見つけることができ、この引用部分は
本明細書に参考として援用される。本発明のいくつかの実施形態では、追加の非カップリ
ング剤／相溶化剤は、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸アンモニウム、アンモニウ
ムココエート、ラウリン酸ナトリウム、ナトリウムココイルサルコシネート（ｓｏｄｉｕ
ｍ ｃｏｃｙｌ ｓａｒｃｏｓｉｎａｔｅ）、ナトリウムラウロイルサルコシネート（ｓ
ｏｄｉｕｍ ｌａｕｒｏｙｌ ｓａｒｃｏｎｓｉｎａｔｅ）、獣脂のナトリウム石鹸、コ
コナツのナトリウム石鹸、ナトリウムミリストイルサルコシネート、および／またはステ
アロイルサルコシン酸から選択される１種またはそれより多種のアニオン性界面活性剤を
含み得る。

いくつかの実施形態では、追加の非カップリング剤／相溶化剤は、沈殿したＳｉＯ_２の
合計質量などの未処理フィラーの総重量を基準にして、１重量％超〜２５重量％（２５重
量％を含む）、例えば、２．０重量％〜２０．０重量％、または４重量％〜１５重量％、
または５重量％〜１２重量％の量で存在する。

いくつかの実施形態では、追加の非カップリング剤／相溶化剤は、非カップリングオル
ガノシランであってよい。追加の非カップリング剤／相溶化剤として選択することができ
る非カップリングシランの非限定的例としては、いくつかの実施形態では、オクタデシル
トリエトキシシラン、オクタデシルトリクロロシラン、オクタデシルトリメトキシシラン
、プロピルトリエトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、プロピルトリクロロシラ
ン、ｎ−オクチルトリメトキシシラン、ｎ−オクチルトリエトキシシラン、ｎ−オクチル
トリクロロシラン、ｎ−ヘキシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキシルトリエトキシシラン
、および／またはｎ−ヘキシルトリクロロシランが挙げられる。

本発明の目的上、上述の構造（Ｉ）を有するオルガノシランを含む上述のオルガノシラ
ンのいずれかは、いくつかの実施形態では、その部分水解物を含んでもよいことが理解さ
れるべきである。

本発明の種々の実施形態で使用される未処理フィラーは、当該分野で認められている種
々の方法のいずれかを用いて調製することができる。例えば、未処理フィラーが未処理シ
リカである場合には、未処理フィラーは、可溶性金属シリケート水溶液を酸溶液と組み合
わせてシリカスラリーを形成させることによって調製することができ、このシリカスラリ
ーを任意選択的に熟成させることができ、任意選択的に熟成させたシリカスラリーに酸ま
たは塩基を加えて、スラリーのｐＨを調整することができ、当該分野で認められている技
術を用いてシリカスラリーを濾過し、任意選択的に洗浄し、次いで乾燥させることができ
る。処理組成物、例えば、上記のもののいずれかを、本発明の種々の実施形態に従って、
乾燥の前に上述のプロセスのいずれかのステップにおいて加えることができる。

いくつかの代替実施形態では、本発明は、
（ａ）アルカリ金属シリケートと酸とを組み合わせて、未処理スラリーを形成させること
；
（ｂ）任意選択的に、未処理スラリーを、処理剤を含む処理組成物で処理して処理スラリ
ーを形成させること；
（ｃ）（ａ）の未処理スラリーを乾燥して、または（ｂ）の処理スラリーを乾燥して、い
ずれの場合にも、乾燥沈殿シリカを生成すること；
（ｄ）処理剤を含む処理組成物と共に、ステップ（ｃ）の乾燥沈殿シリカの水性スラリー
を形成させ、処理シリカスラリーを形成させること；および
（ｅ）処理シリカスラリーを乾燥して、乾燥処理沈殿シリカを製造することを含む、処理
沈殿シリカを製造するプロセスに関する。

いくつかの実施形態では、上にまとめたプロセスに関連して、処理組成物が乾燥前の未
処理スラリー中に含まれているか否かに関係なく、乾燥沈殿シリカ（処理または未処理）
の水性スラリーを調製することができ、その後、処理組成物を加えて沈殿シリカの処理ス
ラリーを形成させることができ、その後、これを再乾燥して処理沈殿シリカが製造される
。

さらに、前述の実施形態のいずれかの沈殿シリカは、ポリマーブレンド中に含まれ、そ
して本明細書で前述の通り処理組成物と一緒に配合されてよい。

処理シリカを形成するためのプロセスのさらに詳細な記載は、本明細書の下記実施例中
に見出され得る。

本発明のいくつかの実施形態で使用することができる適切な金属シリケートは、当該技
術分野において公知の多種多様な材料を含み得る。非限定的例としては、限定されないが
、ケイ酸アルミナ、ケイ酸リチウム、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、およびこれら
の混合物を挙げることができる。金属シリケートは、次の構造式、Ｍ_２Ｏ（ＳｉＯ２）ｘ
で表すことができ、式中、Ｍは、アルミナ、リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり
得、ｘは０．１〜４の範囲であってよい。

本発明のいくつかの実施形態で使用することができる適切な酸は、当該技術分野におい
て公知の多種多様な酸から選択することができる。非限定的例としては、限定されないが
、鉱酸、有機酸、二酸化炭素、硫酸、およびこれらの混合物を挙げることができる。

本発明のプロセスによって調製される処理フィラーは、有機ポリマー組成物中に含める
のに適している。本発明のプロセスによって調製された処理フィラー材料は、いくつかの
実施形態では、タイヤおよびタイヤトレッドなどのタイヤ要素の製造に使用されるゴム組
成物などのゴム配合組成物において有用である。

本発明の方法により処理フィラーから調製されたポリマー組成物には、限定されないが
、Ｋｉｒｋ Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅ
ｃｈｎｏｌｏｇｙ、Ｆｏｕｒｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ、１９９６、Ｖｏｌｕｍｅ １９、ｐ
ｐ８８１−９０４に記載されているものが含まれ、その記載は本明細書に参考として援用
される。本発明の種々の実施形態により調製された処理フィラーを、ポリマーまたはその
重合可能な成分と混合することができ、一方で、ポリマーまたは重合可能な成分の物理形
態は、任意の液体または配合可能な形態、例えば、溶液、懸濁物、ラテックス、分散物な
どである。本発明の処理フィラーを含有するポリマー組成物は、当該技術分野で公知の任
意の手法により、粉砕し、混合し、成形し、さらに任意選択的に硬化させて、ポリマー物
品を形成することができる。ポリマーの種類としては、限定されないが、熱可塑性樹脂お
よび熱硬化性樹脂、ゴム配合物、ならびにエラストマー特性を有する他のポリマーを挙げ
ることができる。

上述のポリマーとしては、例えば、アルキド樹脂、油で改質したアルキド樹脂、不飽和
ポリエステル、天然油（例えば、亜麻仁、桐、大豆）、エポキシド、ナイロン、熱可塑性
ポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート）、
ポリカーボネート、すなわち、熱可塑性および熱硬化性のポリエチレン、ポリブチレン、
ポリスチレン、ポリプロピレン、エチレンプロピレンのコポリマーおよびターポリマー、
アクリル樹脂（アクリル酸、アクリレート、メタクリレート（ｍａｔｈａｃｒｙｌａｔｅ
）、アクリルアミド、これらの塩、ヒドロハライドなどのホモポリマーおよびコポリマー
）、フェノール樹脂、ポリオキシメチレン（ホモポリマーおよびコポリマー）、ポリウレ
タン、ポリスルホン、ポリスルフィドゴム、ニトロセルロース、ビニルブチレート、ビニ
ル（塩化ビニルおよび／または酢酸ビニルを含有するポリマー）、エチルセルロース、酢
酸セルロースおよび酪酸セルロース、ビスコースレーヨン、シェラック、ワックス、エチ
レンコポリマー（例えば、エチレン−酢酸ビニルコポリマー、エチレン−アクリル酸コポ
リマー、エチレンアクリレートコポリマー）、有機ゴム（合成ゴムおよび天然ゴムの両方
）などを挙げることができる。

ポリマー組成物に使用可能な処理フィラーの量は、ポリマー組成物、およびポリマー組
成物から形成される物品の所望の特性に応じて広範囲に変わり得る。例えば、ポリマー組
成物中に存在する処理フィラーの量は、ポリマー組成物の総重量を基準にして、５重量％
〜７０重量％までの範囲であってよい。

いくつかの非限定的な実施形態では、ポリマー組成物は、有機ゴムを含み得る。このよ
うなゴムの非限定的例としては、限定されないが、天然ゴム；ブタジエンならびにその同
族体および誘導体、例えば、ｃｉｓ−１，４−ポリイソプレン；３，４−ポリイソプレン
；ｃｉｓ−１，４−ポリブタジエン；ｔｒａｎｓ−１，４−ポリブタジエン；１，２−ポ
リブタジエンの単独重合から形成されるもの；および、ブタジエンならびにその同族体お
よび誘導体と、スチレンおよびその誘導体、ビニルピリジンおよびその誘導体、アクリロ
ニトリル、イソブチレンおよびアルキル置換アクリレート、例えば、メチルメタクリレー
トなどのエチレン系不飽和を含む１種またはそれより多種の共重合可能なモノマーとの共
重合から形成されるものを挙げることができる。さらなる非限定的例には、例えば、米国
特許第４，５３０，９５９号；同第４，６１６，０６５号；同第４，７４８，１９９号；
同第４，８６６，１３１号；同第４，８９４，４２０号；同第４，９２５，８９４号；同
第５，０８２，９０１号；同第５，１６２，４０９号に記載されるような、種々の割合の
スチレンおよびブタジエンから構成され、所望に応じ、ブタジエンの種々の異性体を使用
するスチレン−ブタジエンコポリマーゴム（以降は「ＳＢＲ」と称する）；スチレン、イ
ソプレンおよびブタジエンポリマー、およびこれらの種々の異性体のターポリマー；アク
リロニトリル系コポリマーおよびターポリマーゴム組成物；ならびにイソブチレン系ゴム
組成物；またはこれらの混合物を挙げることができる。

適切な有機ポリマーの非限定的例としては、エチレンと他の高級アルファオレフィン、
例えば、プロピレン、ブテン−１およびペンテン−１、ならびにジエンモノマーとのコポ
リマーを挙げることができる。有機ポリマーは、ブロックポリマーであっても、ランダム
ポリマーであっても、シークエンシャルポリマーであってもよく、限定されないが、乳化
重合法（例えば、ｅ−ＳＢＲ）または溶液重合法（例えば、ｓ−ＳＢＲ）などの当該技術
分野で公知の方法によって調製することができる。本発明で使用するためのポリマーのさ
らなる非限定的例としては、カップリングしたポリマーまたは星形分岐ポリマーを含む部
分的または完全に官能化されたものを挙げることができる。官能化有機ゴムのさらなる非
限定的例としては、ポリクロロプレン、クロロブチルおよびブロモブチルゴム、ならびに
臭素化イソブチレン−ｃｏ−パラメチルスチレンゴムを挙げることができる。非限定的な
実施形態では、有機ゴムは、ポリブタジエン、ｓ−ＳＢＲおよびこれらの混合物であって
もよい。

ポリマー組成物は、硬化性ゴムであってもよい。「硬化性ゴム」という用語は、天然ゴ
ムならびにその種々の生形態および再生形態ならびに種々の合成ゴムを含むことを意図し
ている。代わりの非限定的な実施形態では、硬化性ゴムは、ＳＢＲとブタジエンゴム（Ｂ
Ｒ）の組合せ、ＳＢＲとＢＲと天然ゴムの組合せ、および有機ゴムとして前に開示した材
料の任意の他の組合せを含み得る。本発明の記載では、「ゴム」、「エラストマー」およ
び「ゴム状エラストマー」という用語は、特に指示のない限り、互換的に用いることがで
きる。「ゴム組成物」、「配合ゴム」、および「ゴム配合物」という用語は、種々の成分
および材料とブレンドまたは混合されたゴムを指すために互換的に使用され、このような
用語は、ゴム混合技術またはゴム配合技術分野の知識を有する当業者に周知である。

本発明のプロセスによって製造され、多数のゴム物品、例えば、タイヤ、タイヤの少な
くとも一つの要素、例えば、トレッドの製造に使用することができる処理フィラーを含む
ゴム組成物は、硬化したゴム組成物および他のゴム物品、例えば、靴底、ホース、シール
、ケーブルジャケット、ガスケット、ベルトなどを含む。本発明のプロセスによって製造
された処理フィラーを含むゴム組成物は、タイヤトレッドが天然ゴム系である場合を含め
て、低い転がり抵抗と高い耐摩耗性を示すタイヤトレッドの製造に使用するのに特に有利
である。さらに、いくつかの実施形態では、本発明のプロセスによって製造された処理フ
ィラーを含むこのような天然ゴム組成物に対しては、より低い硬化温度を達成することが
できる。

本発明の処理フィラー（粉末、顆粒、ペレット、スラリー、水性懸濁物、または溶媒懸
濁物として）は、基材、すなわち、製造される製品に使用される材料と混合して、マスタ
ーバッチと呼ばれる混合物を形成することができる。マスターバッチでは、処理フィラー
は最終製品の場合より高い濃度で存在してよい。通常は、混合操作中に一定分量のこの混
合物を生産規模の量に加えることにより、きわめて少量のこのような添加物をポリマー組
成物、例えば、プラスチック、ゴムおよびコーティング組成物に均一に分散させるのを支
援する。

処理フィラーは、エマルジョンおよび／または溶液ポリマー、例えば、溶液スチレン／
ブタジエン（ＳＢＲ）、ポリブタジエンゴム、またはこれらの混合物を含む有機ゴムと組
み合わされて、マスターバッチを形成することができる。一つの意図された実施形態は、
有機ゴム、水非混和性溶媒、処理フィラーおよび任意選択的にプロセス油の組合せを含む
マスターバッチである。このような製品は、ゴム生産者によりタイヤ製造業者に供給され
得る。マスターバッチを使うことのタイヤ製造業者の利点は、処理フィラーがゴム中に均
一に分散し、これにより、配合ゴムを製造する混合時間の最短化がもたらされることであ
る。マスターバッチは、１００部のゴム当たり１０〜１５０部（ｐｈｒ）の処理シリカ、
または２０〜１３０ｐｈｒ、または３０〜１００ｐｈｒ、または５０〜８０ｐｈｒの処理
シリカを含み得る。

本発明は、以下の実施例でより詳細に記載されるが、それらに対する多くの修正および
変更が当業者に明らかであると思われるために、これらの実施例は、単に例示することを
目的としている。別段の定めがない限り、全ての部および全ての百分率は重量を基準とし
ている。

パート１−分析試験
本出願の実施例で報告したシリカのＣＴＡＢ表面積値は、ＣＴＡＢ溶液および以下に記
載の方法を使って測定した。Ｍｅｔｒｏｈｍ Ｉｎｔｅｒｃｈａｎｇｅａｂｌｅ「Ｓｎａ
ｐ−Ｉｎ」５０ミリリットルビュレットを装着したＭｅｔｒｏｈｍ ７５１ Ｔｉｔｒｉ
ｎｏ自動滴定装置、および５５０ｎｍフィルターを装着したＢｒｉｎｋｍａｎｎ Ｐｒｏ
ｂｅ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｅｒ Ｍｏｄｅｌ ＰＣ ９１０を用いて分析を行った。加え
て、Ｍｅｔｔｌｅｒ Ｔｏｌｅｄｏ ＨＢ４３または同等装置を使用して１０５℃でのシ
リカの水分損失を測定し、シリカと残留ＣＴＡＢ溶液を分離するためにＦｉｓｈｅｒ Ｓ
ｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｃｅｎｔｒｉｆｉｃ（商標）Ｃｅｎｔｒｉｆｕｇｅ Ｍｏｄｅｌ
２２５を使用した。過剰のＣＴＡＢは、ＡＥＲＯＳＯＬ（登録商標）ＯＴ（ジオクチルナ
トリウムスルホスクシネート；Ｃｙｔｅｃ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ，Ｉｎｃから入手可能
）の溶液で最大濁度が得られるまで自動滴定により測定し、この最大濁度は、プローブ比
色計で検出した。最大濁度点は、１５０ミリボルトの読みに対応するものとして取得した
。所与の重量のシリカに吸着したＣＴＡＢの量と、ＣＴＡＢ分子により占められている空
間がわかったのち、シリカの外側比表面積を計算し、乾燥重量基準で平方メートル／グラ
ムとして報告した。

試験および調製に必要な溶液には、ｐＨ９．６のバッファー、セチル［ヘキサデシル］
トリメチルアンモニウムブロミド（ＣＴＡＢ；ヘキサデシルトリメチルアンモニウムブロ
ミドとしても知られる；工業的純度）、ＡＥＲＯＳＯＬ（登録商標）ＯＴ、および１Ｎ水
酸化ナトリウムが含まれた。ｐＨ９．６のバッファー溶液は、３．１０１ｇのオルトホウ
酸（９９％、工業的純度；結晶質）を、５００ミリリットルの脱イオン水と３．７０８ｇ
の塩化カリウム固体（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ，Ｉｎｃ．；工業的純度、結
晶質）が入った１リットルのメスフラスコ中で溶解させることによって調製した。ビュレ
ットを用いて、３６．８５ミリリットルの１Ｎ水酸化ナトリウム溶液を加えた。この溶液
を混合し、所定体積まで希釈した。

秤量皿に置いた１１．０ｇ±０．００５ｇの粉末状ＣＴＡＢを用いて、ＣＴＡＢ溶液を
調製した。ＣＴＡＢ粉末を２リットルビーカーに移し、秤量皿を脱イオン水ですすいだ。
約７００ミリリットルのｐＨ９．６バッファー溶液と、１０００ミリリットルの蒸留水ま
たは脱イオン水をこの２リットルビーカーに加えて、磁気撹拌子で攪拌した。大きな時計
皿をビーカーに載せ、ＣＴＡＢ粉末が完全に溶解するまでビーカーを室温で攪拌した。こ
の溶液を、２リットルのメスフラスコに移し、ビーカーおよび撹拌子を脱イオン水ですす
いだ。気泡を消滅させて、脱イオン水である体積まで溶液を希釈した。大きな撹拌子を加
えて、溶液をマグネチックスターラーで約１０時間混合した。ＣＴＡＢ溶液は、２４時間
後、１５日間のみ使用することができる。秤量皿に置いた３．４６ｇ±０．００５ｇを用
いて、ＡＥＲＯＳＯＬ（登録商標）ＯＴ溶液を調製した。秤量皿上のＡＥＲＯＳＯＬ（登
録商標）ＯＴを、約１５００ミリリットルの脱イオン水と大きな撹拌子が中に入っている
２リットルのビーカー中に洗い落とした。ＡＥＲＯＳＯＬ（登録商標）ＯＴ溶液を溶解さ
せ、２リットルのメスフラスコ中に洗い落とした。この溶液を、メスフラスコ中で２リッ
トルの容量マークまで希釈した。ＡＥＲＯＳＯＬ（登録商標）ＯＴ溶液を使用前に最低で
も１２日間熟成させた。ＡＥＲＯＳＯＬ（登録商標）ＯＴ溶液の貯蔵寿命は、調製日から
２ヶ月間である。

表面積測定試料を調製する前に、ＣＴＡＢ溶液のｐＨを確かめ、１Ｎ水酸化ナトリウム
溶液を用いてｐＨ９．６±０．１に調整した。試験の計算のために、ブランク試料を調製
し、分析した。５ミリリットルのＣＴＡＢ溶液をピペットで取り、５５ミリリットルの脱
イオン水を１５０ミリリットルビーカーに加えて、Ｍｅｔｒｏｈｍ ７５１ Ｔｉｔｒｉ
ｎｏ自動滴定装置で分析した。この自動滴定装置は、以下のパラメータを用いて、ブラン
クと試料を測定するようにプログラムされた。測定点の密度＝２、シグナルドリフト＝２
０、平衡時間＝２０秒、開始時の体積＝０ｍｌ、停止時の体積＝３５ｍｌ、および固定し
た終点＝１５０ｍＶ。ビュレットの先端と比色計のプローブを、溶液の表面のすぐ下に置
き、上記先端とフォトプローブ経路長が完全に沈むように位置決めした。上記先端とフォ
トプローブの両方は、ビーカーの底から実質的に等距離にあり、互いに接触していない。
攪拌を最小限（Ｍｅｔｒｏｈｍ ７２８スターラーの設定１）にすると共に、ブランクと
試料のどの測定の前にも比色計を１００％Ｔに設定し、ＡＥＲＯＳＯＬ（登録商標）ＯＴ
溶液を用いて滴定を開始した。１５０ｍＶでの滴定液の体積（ｍＬ）として終点を記録し
た。

試験試料調製のために、約０．３０グラムの粉末状シリカを、撹拌子を含む５０ミリリ
ットル容器に秤取した。粒状シリカ試料を（粉砕と秤量の前に）波を立てるようにかき混
ぜ（ｒｉｆｆｌｅ）、代表的な副次試料を得た。コーヒーミル形式のグラインダーを使っ
て粒状材料を粉砕した。その後、ｐＨを調整したＣＴＡＢ溶液の３０ミリリットルを、０
．３０グラムの粉末状シリカが入った試料容器にピペットで採取した。次いで、シリカと
ＣＴＡＢ溶液をスターラーで３５分間混合した。混合が完了したら、シリカとＣＴＡＢ溶
液を２０分間遠心分離処理し、シリカと過剰なＣＴＡＢ溶液とを分離した。遠心分離処理
が完了したら、分離した固体（「遠心分離物」と呼ぶ）を含まない清浄な容器にＣＴＡＢ
溶液をピペットで移した。試料分析のために、５０ミリリットルの脱イオン水を、撹拌子
が入った１５０ミリリットルビーカーに入れた。次いで、１０ミリリットルの試料遠心分
離物を分析のために同じビーカーにピペットで採取した。ブランク溶液に対して用いられ
たのと同じ技術および同じプログラムされた手順を用いて、試料を分析した。

本出願の実施例で報告したＢＥＴ表面積値は、ＡＳＴＭ Ｄ１９９３−０３に準拠して
Ｂｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔ−Ｔｅｌｌｅｒ（ＢＥＴ）法に従って測定した。ＢＥＴ表
面積は、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ ＴｒｉＳｔａｒ ３０００（商標）測定器を用い
て得た窒素吸着等温線測定値から５カ所の相対的圧力位置をフィッティングすることによ
り決定した。ｆｌｏｗ Ｐｒｅｐ−０６０（商標）ステーションにより、分析用の試料調
製のための熱および連続ガスフローが供給された。窒素吸着の前に、窒素（Ｐ５グレード
）を流している間に、１６０℃の温度に少なくとも１時間加熱することによりシリカ試料
を乾燥した。

本出願の実施例で報告した炭素（Ｃ）および硫黄（Ｓ）の重量パーセント値は、Ｆｌａ
ｓｈ２０００元素分析器を使って測定した。このシステムを、炭素と硫黄をモニターする
ように設定した。典型的なパラメータは以下のものを含んだ。燃焼炉は９５０℃に設定し
、ＧＣオーブン温度は６５℃に設定し、キャリアヘリウムガスの流速は１４０ｍＬ／分に
設定し、参照ヘリウムガス流速は１００ｍＬ／分に設定し、酸素流速は２５０ｍＬ／分お
よび酸素注入時間は５秒に設定した。所与の実行については、通常、較正標準、試料、お
よび対照を実行した。それぞれ８〜１０ｍｇの五酸化バナジウム（Ｖ_２Ｏ_５）を加えた。
試料の量は２〜４ｍｇであり、これらを分析前にスズカプセル内に密封した。対照標準が
、既知の許容値に対して相対的に±１０％以内にはないか、または、実行した二連での試
料が一致しない（相対的に±５％）場合、実行した全試料を再分析した。

本出願の実施例で報告したメルカプタン（ＳＨ）の重量パーセント値は、逆滴定法を使
って測定した。試料を７５ｍＬの２−プロパノール中に分散させて、続けて過剰の０．１
Ｎヨウ素溶液を加えた。その後、試験溶液を窒素でフラッシングし、キャップをして、１
５分間撹拌した。その後、未反応のヨウ素を、標準化した０．０５Ｎのチオ硫酸ナトリウ
ムを使って無色の終点まで逆滴定した。

実施例Ａ．

ケイ酸ナトリウムの硫酸中和により沈殿シリカスラリーを生成した。このスラリーを濾
過し、洗浄して濾過ケーキを生成した。この濾過ケーキをＣｏｗｌｅｓブレードで混合し
、液中固体懸濁物を形成した。この液化スラリーの固形物％を測定し、表１のそれぞれの
処理材料で示された値と共に式１で使用し、表１に示すそれぞれの実施例に対し適用され
る処理の量を決定した。

式１：処理（ｇ）＝スラリーの重量（ｇ）×固形物（重量％／１００）×０．７５％

それぞれの処理材料を加え、Ｃｏｗｌｅｓブレードで最短でも１０分間混合した。その
後、この処理スラリーをＮｉｒｏスプレードライヤーで乾燥した（入口温度約４００℃；
出口温度約１０５℃）。スプレー乾燥粉末の水分は４〜７重量パーセントの範囲であった
。Ａｌｅｘａｎｄｅｒｗｅｒｋ ＷＰ １２０×４０ Ｒｏｌｌｅｒ Ｃｏｍｐａｃｔｏ
ｒを使って、供給スクリュー速度５４．５ｒｐｍ、ロールコンパクター速度４．６ｒｐｍ
、クラッシャー速度５５．０ｒｐｍ、スクリーンギャップ１．５ｍｍ、真空圧力２６．２
バールおよび造粒圧力２０バールを用いてスプレー乾燥粉末を造粒した。得られた物理的
および化学的特性を表２に示す。実施例Ａ．２およびＡ．３の検出可能量の炭素含有量は
、シリカ上に残っている無水物処理を示す。

モデル乗用車トレッド処方Ｉ

実施例Ａの本発明および比較例のシリカを比較するのに使用されるモデル乗用車トレッ
ド処方を表３に示す。４翼ローターを備えた１．８９リットル（Ｌ）のＫｏｂｅｌｃｏ
Ｓｔｅｗａｒｔ Ｂｏｌｌｉｎｇ Ｉｎｃ．ミキサー（モデル「００」）およびＦａｒｒ
ｅｌ １２インチゴム用二本ロールミルを使って、ＡＳＴＭ Ｄ３１８２−８９に準拠し
て成分を混合した。

処方物を１回の非生産パスを使用して混合し、配合物を冷却させ、続いて二本ロールミ
ルでミル仕上げした。第１パスでは、ミキサー速度を８５ｒｐｍに、開始温度を１５０°
Ｆに調節した。ＬＡＮＸＥＳＳから市販品として入手した溶液スチレンブタジエンゴム（
ＳＢＲ）、ＢＵＮＡ（登録商標）ＶＳＬ５２２８−２（ビニル含有量：５２％；スチレン
含有量：２８％；処理留出物芳香族系抽出物（ＴＤＡＥ）オイル含有量：１００部のゴム
当たり３７．５部（ｐｈｒ）；Ｍｏｏｎｅｙ粘度（ＭＬ（１＋４）１００℃）：５０）と
、Ｔｈｅ Ｇｏｏｄｙｅａｒ Ｔｉｒｅ ＆ Ｒｕｂｂｅｒ Ｃｏｍｐａｎｙから市販品
として入手したブタジエンゴム（ＢＲ）、ＢＵＤＥＮＥ（商標）１２０７（シス１，４含
有量９８％；Ｍｏｏｎｅｙ粘度（ＭＬ（１＋４）１００℃）：５５）の両方のポリマーを
ミキサーに添加した。混合サイクルの３０秒後、試験シリカの半分およびＳｉ−６９（登
録商標）シラン（ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、Ｅｖｏｎｉｋ
から市販品として入手）の全部をミキサーに加えた。混合サイクルのさらに３０秒後、試
験シリカの残りの半分ならびにＨ＆Ｒ Ｇｒｏｕｐ Ｉｎｃ．から市販品として入手した
Ｖｉｖａｔｅｃ（登録商標）５００ＴＤＡＥ加工油をミキサーに添加した。混合サイクル
のさらに３０秒後、ラムを上げ、シュートを掃いた。すなわち、入口シュートのカバーを
持ち上げ、シュート内で見つけ出されたどの材料も掃いてミキサーに戻し、ラムを下げた
。混合サイクルのさらに３０秒後、Ｚｉｎｃ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ ｏｆ Ａｍｅｒ
ｉｃａから市販品として入手したＫＡＤＯＸ（登録商標）−７２０Ｃ表面処理酸化亜鉛、
Ｒ．Ｅ．Ｃａｒｒｏｌｌから市販品として入手したゴムグレードステアリン酸、Ｈａｒｗ
ｉｃｋ Ｓｔａｎｄａｒｄから市販品として入手したＳｔａｎｇａｒｄ ＳＡＮＴＯＦＬ
ＥＸ（登録商標）１３オゾン劣化防止剤（Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ’−フェ
ニル−ｐ−フェニレンジアミンとして記載される）、およびＡｄｄｉｖａｎｔ（商標）Ｕ
ＳＡ，ＬＬＣから市販品として入手したＳＵＮＰＲＯＯＦ（登録商標）Ｉｍｐｒｏｖｅｄ
オゾン劣化防止剤炭化水素ワックスの組合せをミキサーに加えた。さらに３０秒後、ラム
を持ち上げ、シュートを掃いた。混合サイクルを進めてから１５０秒経過後から、３９０
秒の時間をかけて、３３８°Ｆ±５°Ｆの温度になるようにかつ／またはその温度を維持
するようにミキサー速度を調節した。約５４０秒の合計混合時間後、第１パスを３３８°
Ｆ±５°Ｆの温度で中止した。

Ｔａｂｅｒ，Ｉｎｃ．から市販品として入手した１００％活性のゴム製造者用硫黄（「
ＲＭ硫黄」）、Ｈａｒｗｉｃｋ Ｓｔａｎｄａｒｄから市販品として入手したＳＡＮＴＯ
ＣＵＲＥ ＣＢＳ（ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド）、お
よびＨａｒｗｉｃｋ Ｓｔａｎｄａｒｄ，Ｉｎｃ．，から市販品として入手したジフェニ
ルグアニジンを、冷却した第１パスのマスターバッチとゴム用二本ロールミルでブレンド
した。ミリングを約５分間行い、５回のサイドカットと５回のエンドパスを実施した。

応力／歪み試験片を１５０℃で３０秒間硬化し、一方で、その他の全ての試験片を１５
０℃で４０秒間硬化した。パート２で示す手順と装置を用いて試験片調製および試験を行
った。配合物の性能特性を表４に示す。

比較対照と比べて、本発明のシリカによりムーニー粘度ＭＬ（１＋４）が低下することを理解することができる。さらに、類似のまたは低減した摩耗ならびに強化比（３００／１００％弾性率）のわずかな増加が観察される。その他の重要な性質は、処理により悪い影響を受けていない。

本発明を、その特定の実施形態の具体的な詳細について記載してきたが、特許請求の範囲に含まれる場合を除き、このような詳細が、本発明の範囲を限定するものと見なされるべきであることを意図するものではない。

本発明の好ましい実施形態によれば、例えば、以下が提供される。
（項１）
処理フィラーの製造プロセスであって、前記プロセスは、
（ａ）あらかじめ乾燥させていない未処理フィラーを含むスラリーを、処理剤を含む処理組成物で処理し、それにより、処理フィラースラリーを形成させる工程、および
（ｂ）前記処理フィラースラリーを乾燥させて処理フィラーを製造する工程を含み、
前記処理剤が、無水物、環状イミド、およびこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを含む、
プロセス。
（項２）
前記未処理フィラーが、ケイ酸アルミニウム、シリカゲル、コロイド状シリカ、沈殿シリカ、およびこれらの混合物から選択される、上記項１に記載のプロセス。
（項３）
前記フィラーが沈殿シリカを含む、上記項１に記載のプロセス。
（項４）
前記処理剤が、前記環状イミドおよび／または環状無水物の開環生成物を含む、上記項１に記載のプロセス。
（項５）
前記処理剤が、前記無水物および／または前記環状イミドの塩を含む、上記項１に記載のプロセス。
（項６）
前記処理剤が、安息香酸無水物、酢酸無水物、マレイン酸無水物、コハク酸無水物、マレイミド、スクシンイミド、および／またはこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを含む、上記項１に記載のプロセス。
（項７）
前記無水物、前記環状イミド、および／またはこれらの誘導体が、それぞれ独立に、炭素−炭素二重結合を有する少なくとも一つの基をさらに含む、上記項１に記載のプロセス。
（項８）
前記処理組成物が、次式（ＩＩ）により表されるオルガノシランカップリング剤
（Ｒ _１ ） _ａ （Ｒ _２ ） _ｂ ＳｉＸ _{４−ａ−ｂ} （ＩＩ）、
をさらに含み、
式中、各Ｒ _１ は、独立に、１〜３６個の炭素原子および官能基を含むヒドロカルビル基であり、前記ヒドロカルビル基の前記官能基は、ビニル、アリル、ヘキセニル、エポキシ、グリシドキシ、（メタ）アクリルオキシ、スルフィド、イソシアナト、ポリスルフィド、メルカプト、またはハロゲンであり；各Ｒ _２ は、独立に、１〜３６個の炭素原子を有するヒドロカルビル基または水素であり；Ｘは、独立に、ハロゲンまたは１〜３６個の炭素原子を有するアルコキシであり；ａは、０、１、２、または３であり；ｂは、０、１、または２であり；（ａ＋ｂ）は、１、２、または３であるが、ただし、ｂが１の場合は、（ａ＋ｂ）は２または３である、上記項１に記載のプロセス。
（項９）
前記処理組成物が、式（ＩＩ）で表される前記オルガノシランとは異なるオルガノシラン
をさらに含む、上記項８に記載のプロセス。
（項１０）
前記処理組成物が、（４−クロロメチル−フェニル）トリメトキシシラン、（４−クロロメチル−フェニル）トリエトキシシラン、［２−（４−クロロメチル−フェニル）−エチル］トリメトキシシラン、［２−（４−クロロメチル−フェニル）−エチル］トリエトキシシラン、（３−クロロ−プロペニル）−トリメトキシシラン、（３−クロロ−プロペニル）−トリエトキシシラン、（３−クロロ−プロピル）−トリエトキシシラン、（３−クロロ−プロピル）−トリメトキシシラン、トリメトキシ−（２−ｐ−トリル−エチル）シランおよびトリエトキシ−（２−ｐ−トリル−エチル）シラン、およびこれらの組合せからなる群から選択されるオルガノシランを含むカップリング剤をさらに含む、上記項１に記載のプロセス。
（項１１）
前記処理組成物が、前記処理剤とは異なる非カップリング剤をさらに含み、前記処理剤とは異なる前記非カップリング剤が、生体高分子、脂肪酸、有機酸、ポリマーエマルジョン、ポリマーコーティング組成物、およびこれらの組合せの一つまたは複数である、上記項１に記載のプロセス。
（項１２）
前記処理組成物が、アニオン性界面活性剤、非イオン性界面活性剤、両性界面活性剤、およびこれらの組合せから選択され、未処理フィラーの重量を基準にして１重量％超〜２５重量％の量で存在する非カップリング剤をさらに含む、上記項１に記載のプロセス。
（項１３）
前記処理フィラーが処理沈殿シリカを含み、
前記処理組成物が、
（ｉ）少なくとも１種のカップリング剤と、
（ｉｉ）アニオン性、非イオン性、および／または両性界面活性剤から選択され、未処理
フィラーの重量を基準にして１重量％超〜２５重量％の量で存在する非カップリング剤と
をさらに含む、上記項１に記載のプロセス。
（項１４）
上記項１に記載のプロセスにより製造された処理フィラー。
（項１５）
上記項１に記載のプロセスにより製造された前記処理フィラーを含むゴム組成物。
（項１６）
天然ゴムを含む、上記項１５に記載のゴム組成物。
（項１７）
ゴム配合マスターバッチである、上記項１５に記載のゴム組成物。
（項１８）
処理沈殿シリカの製造プロセスであって、前記プロセスは、
（ａ）アルカリ金属シリケートと酸とを組み合わせて、あらかじめ乾燥させていない未
処理シリカを含むスラリーを形成させる工程；
（ｂ）前記スラリーを、処理剤を含む処理組成物で処理し、それにより、処理スラリー
を形成させる工程、および
（ｃ）前記処理スラリーを乾燥させて、処理沈殿シリカを製造する工程を含み、
前記処理剤が、無水物、環状イミド、およびこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを
含む、プロセス。
（項１９）
前記処理剤が、前記環状イミドおよび／または環状無水物の開環生成物を含む、上記項１８に記載のプロセス。
（項２０）
前記処理剤が、前記無水物および／または前記環状イミドの塩を含む、上記項１８に記載のプロセス。
（項２１）
前記処理剤が、安息香酸無水物、酢酸無水物、マレイン酸無水物、コハク酸無水物、マレイミド、スクシンイミド、および／またはこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを含む、上記項１８に記載のプロセス。
（項２２）
前記無水物、前記環状イミド、および／またはこれらの誘導体が、それぞれ独立に、炭素−炭素二重結合を有する少なくとも一つの基をさらに含む、上記項１８に記載のプロセス。
（項２３）
前記アルカリ金属シリケートが、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸リチウム、ケイ酸ナトリウム、および／またはケイ酸カリウムを含む、上記項１８に記載のプロセス。
（項２４）
前記処理組成物が、（４−クロロメチル−フェニル）トリメトキシシラン、（４−クロロメチル−フェニル）トリエトキシシラン、［２−（４−クロロメチル−フェニル）−エチル］トリメトキシシラン、［２−（４−クロロメチル−フェニル）−エチル］トリエトキシシラン、（３−クロロ−プロペニル）−トリメトキシシラン、（３−クロロ−プロペニル）−トリエトキシシラン、（３−クロロ−プロピル）−トリエトキシシラン、（３−クロロ−プロピル）−トリメトキシシラン、トリメトキシ−（２−ｐ−トリル−エチル）シランおよびトリエトキシ−（２−ｐ−トリル−エチル）シラン、およびこれらの組合せからなる群から選択されるオルガノシランを含むカップリング剤をさらに含む、上記項１８に記載のプロセス。
（項２５）
前記処理組成物が、アニオン性界面活性剤、非イオン性界面活性剤、両性界面活性剤、およびこれらの組合せから選択され、未処理フィラーの重量を基準にして１重量％超〜２５重量％の量で存在する非カップリング剤をさらに含む、上記項１８に記載のプロセス。
（項２６）
処理沈殿シリカの製造プロセスであって、前記プロセスは、
（ａ）アルカリ金属シリケートと酸とを組み合わせて、あらかじめ乾燥させていない未処理シリカを含む未処理スラリーを形成させる工程；
（ｂ）前記未処理スラリーを乾燥して、乾燥沈殿シリカを生成する工程；
（ｃ）処理剤および、任意選択的にカップリング剤および／または、任意選択的に非カ
ップリング剤を含む処理組成物と共に前記乾燥沈殿シリカの水性スラリーを形成させ、処
理沈殿シリカスラリーを形成させる工程、および
（ｄ）前記処理沈殿シリカスラリーを乾燥して、乾燥処理沈殿シリカを製造する工程
を含み、
前記処理剤が、無水物、環状イミド、およびこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを含む、プロセス。
（項２７）
前記処理剤が、前記環状イミドおよび／または環状無水物の開環生成物を含む、上記項２６に記載のプロセス。
（項２８）
前記処理剤が、前記無水物および／または前記環状イミドの塩を含む、上記項２６に記載のプロセス。
（項２９）
前記処理剤が、安息香酸無水物、酢酸無水物、マレイン酸無水物、コハク酸無水物、マレイミド、スクシンイミド、および／またはこれらの誘導体のうちの少なくとも一つを含む、上記項２６に記載のプロセス。
（項３０）
前記無水物、前記環状イミド、および／またはこれらの誘導体が、それぞれ独立に、炭素−炭素二重結合を有する少なくとも一つの基をさらに含む、上記項２６に記載のプロセス。
（項３１）
上記項２６に記載の方法により調製された処理沈殿シリカ。
（項３２）
上記項２６に記載のプロセスにより製造された前記処理沈殿シリカを含むゴム組成物。

Claims (1)

1. 明細書に記載の発明。