JP2016040512A - 積層状の磁気熱量材料からなる熱交換器床 - Google Patents
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Abstract
Description
−個々の流路の断面積が0.001〜0.2mm2の範囲、より好ましくは0.01〜0.03mm2、特に0.015〜0.025mm2の範囲にある、
−壁厚が50〜300μmの範囲、より好ましくは50−150μm、特に85〜115μmの範囲にある、
−空隙率が10〜60%の範囲、より好ましくは15〜35%、特に20〜30%の範囲にある、
−表面/体積比率が3000〜50000m2/m3の範囲、より好ましくは5000〜15000m2/m3の範囲にある。
(AyBy-1)2+δCwDxEz (I)
式中、
Aは、MnまたはCoであり、
Bは、Fe、CrまたはNiであり、
CとDとE:CとDとEの少なくとも二つは異なり、常にゼロ濃度でなく、
PとB、Se、Ge、Ga、Si、Sn、N、As、Sbから選ばれ、
CとDとEのうち少なくとも一つはGeまたはSiであり、
δは、−0.1〜0.1の範囲の数字であり、
wとxとyとzは、0〜1の範囲の数字であり、w+x+z=1である;
La(FexAl1-x)13HyまたはLa(FexSi1-x)13Hy (II)
式中、
xは、0.7〜0.95の数字であり、
yは、0〜3の、好ましくは0〜2の数字である;
La(FexAlyCoz)13またはLa(FexSiyCoz)13 (III)
式中、
xは、0.7〜0.95の数字であり、
yは、0.05〜1−xの数字であり、
zは、0.005〜0.5の数字である;
LaMnxFe2-xGe (IV)
式中、
xは、1.7〜1.95の数字である;
Gd5(SixGe1-x)4 (V)
式中、xは、0.2〜1の数字である;
Tb5(Si4-xGex) (VI)
式中、x=0、1、2、3又は4である;
XTiGe (VII)
式中、X=Dy、Ho又はTmである;
Mn2-xZxSb (VIII)
Mn2ZxSb1-x (IX)
式中、
Zは、Cr、Cu、Zn、Co、V、As又はGeであり、
xは0.01〜0.5であり、
ZがAsでないとき、SbはAsで置き換えられていてもよい。
Gd5(SixGe1-x)4
式中、Xは、0.2〜1の数字である
は、例えば、Gd5(Si0.5Ge0.5)4、Gd5(Si0.425Ge0.575)4、Gd5(Si0.45Ge0.55)4、Gd5(Si0.365Ge0.635)4、Gd5(Si0.3Ge0.7)4、Gd5(Si0.25Ge0.75)4である。
脱気したMnFePGeのプレス品を含む石英アンプルを1100℃で10時間維持して、この粉末を焼成した。この焼成後に650℃で60時間熱処理して均一化させた。炉中で室温までゆっくり冷却するのでなく、直ちに室温の水中で急冷した。この水中での急冷により、試料表面である程度の酸化が起こった。表面の酸化層を希酸で溶解除去した。XRDパターンから、すべての試料がFe2P型構造で結晶化していることがわかった。
Mn1.1Fe0.9P0.81Ge0.19、Mn1.1Fe0.9P0.78Ge0.22、Mn1.1Fe0.9P0.75Ge0.25、Mn1.2Fe0.8P0.81Ge0.19。これらの試料の熱ヒステリシスの測定値は、この順序でそれぞれ7K、5K、2K、3Kであった。徐冷した試料の熱ヒステリシスは10Kを超え、これに較べると、熱ヒステリシスが大幅に減少した。
MnFeP(GeSb)の溶融紡糸
WO2004/068512とJ. Appl. Phys. 99,08 Q107 (2006)に記載のようにして、ボールミル中で高エネルギー下での固相反応法で多結晶性MnFePC(Ge,Sb)合金を製造した。これらの材料を、次いでノズルを備えた石英チューブに入れた。内部を10-2mbarの真空とし、高純度アルゴンガスで満たした。高周波加熱で試料を溶融し、回転銅ドラムを含んでいる槽中に、差圧でノズルから噴出させた。この銅ホイールの表面速度は制御可能であり、約105K/sの冷却速度を得ることができた。次いで、得られたリボンを900℃で1時間熱処理した。
積層状の磁気熱量材料からなる充填床または構造床と磁石と熱移動流体とからなる簡単な磁気熱量発電器を評価し、次の結果を得た:
以下の表には、異なる運転周波数での正味電力(冷却電力−熱移動流体を動かすのに必要な電力)をまとめて示す。
少なくとも五種の磁気熱量材料からなる熱交換器床
実施例1に記載の方法で、290.4Kと293.1K、296.1K、299.1K、301.5Kと異なるキュリー温度がをもつ五種の磁気熱量材料を得た。したがって、この温度範囲は11.1Kであった。これらの特定の磁気熱量材料は、異なる組成のMnFePAs合金であった。
25種の磁気熱量材料の積層体のシミュレーション
コンピュータシミュレーションで、キュリー温度が−2℃〜46℃であり、二つの隣接する磁気熱量材料のキュリー温度の差が2℃である25種の磁気熱量材料からなる積層体をシミュレーションした。
磁気熱量床の周りの充分な絶縁が重要であることのシミュレーション
実施例5に記載の25種の磁気熱量材料からなる積層物を、厚みが1mmでのk値が0.15W/m・Kの絶縁層で覆った。これにより、磁気熱量床中に1℃〜46℃の温度分布を形成することができ、平均冷却能は186Wと計算された。
(AyB 1-y )2+δCwDxEz (I)
式中、
Aは、MnまたはCoであり、
Bは、Fe、CrまたはNiであり、
CとDとE:CとDとEの少なくとも二つは異なり、常にゼロ濃度でなく、
PとB、Se、Ge、Ga、Si、Sn、N、As、Sbから選ばれ、
CとDとEのうち少なくとも一つはGeまたはSiであり、
δは、−0.1〜0.1の範囲の数字であり、
wとxとyとzは、0〜1の範囲の数字であり、w+x+z=1である;
Claims (15)
- 積層状の異なるキュリー温度をもつ少なくとも三種の異なる磁気熱量材料から構成され、これらがキュリー温度の昇順あるいは降順で連続してならび、好ましくは相互に中間的な熱絶縁体及び/又は電気絶縁体で隔てられた熱交換器床であって、隣接する磁気熱量材料のキュリー温度の差が0.5〜6℃であることを特徴とする熱交換器床。
- 隣接する磁気熱量材料間のキュリー温度の差が1.5〜2.5℃である請求項1に記載の熱交換器床。
- 隣接する磁気熱量材料間のキュリー温度の差が1.8〜2.2℃である請求項2に記載の熱交換器床。
- 上記熱交換器床中に5〜50種の異なる磁気熱量材料が存在する請求項1〜3のいずれか一項に記載の熱交換器床。
- 上記熱絶縁体及び/又は電気絶縁体が、有機ポリマー、セラミック、無機酸化物、炭素繊維若しくはメッシュ、ガラス、半導体またはこれらの組み合わせから形成される請求項1〜4のいずれか一項に記載の熱交換器床。
- 上記熱絶縁体及び/又は電気絶縁体がマトリックスを形成し、その中に上記磁気熱量材料が収められる請求項1〜5のいずれか一項に記載の熱交換器床。
- 隣接する磁気熱量材料が、0.05〜3mm隔てられている請求項1〜6のいずれか一項に記載の熱交換器床。
- 上記磁気熱量材料と熱絶縁体及び/又は電気絶縁体が層配列を形成し、各磁気熱量材料の層厚が1〜100mmである請求項1〜7のいずれか一項に記載の熱交換器床。
- 個々の流路の断面積が0.001〜0.2mm2の範囲であり、壁厚が50〜300μmであり、空隙率が10〜60%の範囲であり、表面/体積比率が3000〜50000m2/m3である連続流路をもつ、あるいはシート厚が0.1〜2mmでシート間隔が0.05〜1mmである複数の平行シートをもつ異なる磁気熱量材料の熱磁気材料モノリスから形成されるものである、あるいは平均径が50μm〜1mmの範囲にあり充填床の空孔率を30〜45%の範囲とする熱磁気材料粒子から構成される充填熱交換器床であるものである請求項1〜8のいずれか一項に記載の熱交換器床。
- 上記磁気熱量材料の空隙率が20〜30%である請求項1〜9のいずれか一項に記載の熱交換器床。
- 上記個々の流路の断面積が0.01〜0.03mm2であり、壁厚が50〜150μmである請求項9または10に記載の熱交換器床。
- 上記熱磁気材料が次の化合物から選ばれる請求項1〜10のいずれか一項に記載の熱交換器床。
(1)一般式(I)の化合物:
(AyBy-1)2+δCwDxEz (I)
(式中、
Aは、MnまたはCoであり、
Bは、Fe、CrまたはNiであり、
CとDとE:CとDとEの少なくとも二つは異なり、常にゼロ濃度でなく、P、B、Se、Ge、Ga、Si、Sn、N、As及びSbから選ばれ、CとDとEのうち少なくとも一つはGe又はSiであり、
δは、−0.1〜0.1の範囲の数字であり、
wとxとyとzは、0〜1の範囲の数字であり、w+x+z=1である);
(2)一般式(II)及び/又は(III)及び/又は(IV)のLa系及びFe系化合物:
La(FexAl1-x)13HyまたはLa(FexSi1-x)13Hy (II)
(式中、
xは、0.7〜0.95の数字であり、
yは、0〜3の数字である);
La(FexAlyCoz)13またはLa(FexSiyCoz)13 (III)
(式中、
xは、0.7〜0.95の数字であり、
yは、0.05〜1−xの数字であり、
zは、0.005〜0.5の数字である);
LaMnxFe2-xGe (IV)
(式中、
xは、1.7〜1.95の数字である);
(3)MnTP型のホイスラー合金(式中、Tは遷移金属であり、Pは、原子当りの電子数e/aが7〜8.5の範囲であるp−ドープ金属である);
(4)一般式(V)のGdおよびSi系化合物:
Gd5(SixGe1-x)4 (V)
(式中、xは、0.2〜1の数字である。);
(5)Fe2P系化合物、
(6)ペロブスカイト型マンガナイト、
(7)希土類元素を含む一般式(VI)と(VII)の化合物:
Tb5(Si4-xGex) (VI)
(式中、x=0、1、2、3又は4である);
XTiGe (VII)
(式中、X=Dy、Ho又はTmである);
(8)一般式(VIII)と(IX)のMnとSbまたはAs系化合物:
Mn2-xZxSb (VIII)
Mn2ZxSb1-x (IX)
(式中、
Zは、Cr、Cu、Zn、Co、V、As又はGeであり、
xは0.01〜0.5であり、
ZがAsでないとき、SbはAsで置き換えられていてもよい) - 上記熱磁気材料が、MnとFeとPと必要ならSbに加えて、さらにGe、Si、As、Ge及びSi、Ge及びAs、Si及びAs、又はGe、Si及びAsを含む一般式(I)の少なくとも四元の化合物から選ばれる請求項12に記載の熱交換器床。
- 上記特定の熱磁気材料の粉末を成形して熱磁気材料とし、次いでこれらの材料を充填して熱交換器床を、好ましくは熱絶縁体及び/又は電気絶縁体と交互に形成するか、これらを熱絶縁体及び/又は電気絶縁体マトリックス中に収める工程を含む請求項1〜10のいずれか一項に記載の熱交換器床の製造方法。
- 請求項1〜13のいずれか一項に記載の熱交換器床を冷蔵庫、空調装置、熱ポンプ内に、あるいは熱の直接変換による発電において使用する方法。
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