JP2013157287A - 電池用外装材およびリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】外層11と金属箔層10と内層8とが接着層5を介して積層されてなり、内層8がシーラント層8bと基材層8aとを有し、シーラント層8bが230℃でのメルトフローレートで3〜30g/10分の範囲のプロピレン−エチレンランダム共重合体からなり、基材層8aが230℃でのメルトフローレートが0.1〜15g/10分であり、キシレン可溶分Xsが所定条件を満たす樹脂組成物からなり、前記樹脂組成物が、(A)ポリプロピレン成分50〜80質量%と、(B)プロピレンとエチレン及び/または炭素数4〜12のα−オレフィンとの共重合体エラストマーであってプロピレンに由来する重合単位が50〜85質量%である共重合体成分50〜20質量%とを含有する電池用外装材4とする。
【選択図】図2
Description
ところで、車両における車載電源の搭載スペースには限りがあり、また搭載スペースの形状も一定ではない。このため、車載用のリチウム二次電池には、電子機器等の場合と同様に、小型化(薄型化)ないし軽量化が求められるとともに、形状の自由度向上が求められている。
このような包装容器に、セルを挿入して内層同士をヒートシールすることで、密閉性および形状の自由度に優れたリチウム二次電池が得られる。
下記特許文献2には、電池外装材の絶縁層の欠陥を検知する電池の異常検出装置が開示されている。
前記内層が、前記内層の前記金属箔層側と反対側の表面に配置されたシーラント層と基材層とを少なくとも有し、
前記シーラント層が、230℃でのメルトフローレートで3〜30g/10分の範囲であるプロピレン−エチレンランダム共重合体からなり、
前記基材層が、230℃でのメルトフローレートが0.1〜15g/10分の範囲であり、キシレン可溶分Xsが下記(I)〜(V)を満たす樹脂組成物からなり、前記樹脂組成物が、(A)ポリプロピレン成分50〜80質量%と、(B)プロピレンとエチレン及び/または炭素数4〜12のα−オレフィンとの共重合体エラストマーであってプロピレンに由来する重合単位が50〜85質量%である共重合体成分50〜20質量%とを含有することを特徴とする電池用外装材。
(I)プロピレン含量Fpが50〜80質量%
(II)キシレン可溶分Xsの極限粘度[η]が1.4〜5.0dL/g
(III)キシレン可溶分Xsの極限粘度[η]とキシレン不溶分Xiの極限粘度[η]との比(Xs/Xi)が、0.7〜1.5
(IV)2サイトモデルにより定義される高プロピレン含量成分のプロピレン含量(Pp)が60質量%〜95質量%未満、低プロピレン含量成分のプロピレン含量(P’p)が20質量%以上60質量%未満
(V)2サイトモデルにより定義される高プロピレン含量成分のプロピレン含量(Pp)と低プロピレン含量成分のプロピレン含量(P’p)との比(Pp/P’p)が下記式(1)を満たし、前記キシレン可溶分Xsの前記プロピレン含量Fpに占める前記高プロピレン含量成分の割合(Pf1)と前記低プロピレン含量成分の割合(1−Pf1)とが下記式(2)を満たす。
Pp/P’p≧1.90・・・(1)
2.00<Pf1/(1−Pf1)<6.00・・・(2)
[3] 前記キシレン不溶分Xiの屈折率が1.490〜 1.510であり、前記キシレン可溶分Xsの屈折率が1.470〜1.490の範囲であることを特徴とする前項[1]または[2]に記載の電池用外装材。
[4] 前記内層が、Tダイ成形法またはインフレーション成形法により成形した熱可塑性樹脂フィルムであることを特徴とする前項[1]〜[3]の何れか一項に記載の電池用外装材。
[5] 前記シーラント層の230℃でのメルトフローレートが5〜20g/10分の範囲であることを特徴とする前項[1]〜[4]の何れか一項に電池用外装材。
[6] 前記内層の厚みが20〜100μmの範囲であることを特徴とする前項[1]〜[5]の何れか一項に電池用外装材。
[7] 前記外層及び前記内層と前記金属箔層とが、ドライラミネート用接着層を介して貼り合わされていることを特徴とする前項[1]〜[6]の何れか1項に記載の電池用外装材。
[8] 深絞り成形または張出成形によって形成されてなる凹部を有することを特徴とする前項[1]〜[7]の何れか一項に記載の電池用外装材。
[9] 前項[1]〜[8]の何れか一項に記載の電池用外装材が備えられていることを特徴とするリチウム二次電池。
図1は、本発明のリチウム二次電池の一例を示した断面図である。図2は、図1に示すリチウム二次電池の一部を拡大して示した拡大図であり、リチウム二次電池に備えられた電池用外装材の一例を示した断面図である。
正極及び負極としてはそれぞれ、金属箔または金属網からなる集電体と、集電体に積層された電極合材とからなるものが用いられている。正極の電極合材には正極活物質が含有され、負極の電極合材には負極活物質が含有されている。
本実施形態の電池用外装材4は、図2に示すように、耐熱性樹脂フィルムからなる外層11と、金属箔層10と、熱可塑性樹脂フィルムからなる内層8とが接着層5(図1においては不図示)を介してこの順で積層されてなるシート状のものである。
電池用外装材4は、深絞り成形または張出成形によって形成されてなる凹部を有するものであってもよい。この凹部は、電池用外装材4を用いて形成された電池用外装体2において、正極、負極及び電解質を収容するためのものである。
電池用外装材4を構成する外層11は、少なくとも1または2以上の耐熱性樹脂フィルムから構成されている。外層11が、2以上の耐熱性樹脂フィルムから構成される場合、耐熱性樹脂フィルム同士がドライラミネート用接着層を介して積層されていることが好ましい。
電池用外装材4を構成する金属箔層10は、電池用外装材4のバリア性を確保するためのものである。金属箔層10としては、アルミニウム箔、ステンレス箔、銅箔等が使用されるが、成形性や軽量であることから、アルミニウム箔を使用することが好ましい。アルミニウム箔の材質としては、純アルミニウム系またはアルミニウム−鉄系合金のO材(軟質材)が好ましく用いられる。
電池用外装材4を構成する内層8は、熱可塑性樹脂フィルムからなるものである。内層8に使用される熱可塑性樹脂フィルムとしては、ヒートシール性を有し、腐食性の強いリチウム二次電池1の電解質7等に対する耐薬品性に優れ、かつ、金属箔層10とリチウム二次電池1の正極または負極との絶縁性に優れたものが用いられる。
基材層8aの融点は、140〜170℃が好ましく、150〜165℃の範囲がより好ましい。シーラント層8bの融点は、130℃〜155℃の範囲が好ましく、135〜145℃の範囲がより好ましい。基材層8aおよびシーラント層8bの融点が上記範囲である場合、耐熱性に優れるとともに、安定したヒートシール性が得られる内層8となる。
基材層8aに含まれる(B)共重合体成分は、プロピレンとエチレン及び/または炭素数4〜12のα−オレフィンとの共重合体エラストマーであって、プロピレンに由来する重合単位が50〜85質量%であるものである。
(II)キシレン可溶分Xsの極限粘度[η]は1.4〜5.0dL/gである。
(III)キシレン可溶分Xsの極限粘度[η]とキシレン不溶分Xiの極限粘度[η]との比(Xs/Xi)が、0.7〜1.5である。
なお、2サイトモデルについては、H.N.CHENG、Jounal of Applied Polymer Sience,Vol.35 p1639−1650(1988)にその定義が述べられている。
Pp/P’p≧1.90・・・(1)
2.00<Pf1/(1−Pf1)<6.00・・・(2)
Fp=Pp×Pf1+P’p×(1−Pf1)・・・(3)
また、PpおよびP’pは、好ましくは下式(4)を満たす。さらに好ましくは、PpおよびP’pは、下式(5)を満たす。
1.95≦Pp/P’p≦2.40・・・(4)
1.95≦Pp/P’p≦2.35・・・(5)
2.50≦Pf1/(1−Pf1)<5.50・・・(6)
3.00<Pf1/(1−Pf1)<5.00・・・(7)
図10は、典型的なプロピレン− エチレン共重合体エラストマーの13C−NMRスペクトルである。図10に示すスペクトルは、連鎖分布(エチレンとプロピレンの並び方)の違いにより、10個の異なるピーク(<1>〜<10>)を有している。この連鎖分布の名称は、Macromolecules,Vol.10,p536−544(1977)に述べられており、図11のように命名されている。
高プロピレン含量成分のプロピレン含量(Pp)が上記範囲未満である場合は、フィルムの耐熱性が劣り、上記範囲を超える場合は、低温での耐衝撃強度が劣るものとなる。また、低プロピレン含量成分のプロピレン含量(P’p)が上記範囲を超える場合は、フィルムの耐熱性が劣ることになり、上記範囲未満である場合は、低温での耐衝撃強度が劣るものとなる。
式(1)の(Pp/P’p)が1.90未満である場合、また式(2)のPf1/(1−Pf1)が2.00以下である場合、キシレン可溶分Xsとキシレン不溶分Xiとの界面強度が低下する(親和性が低下する)ため、フィルムを折り曲げたときに白化し、絶縁性が低下する。また、式(2)のPf1/(1−Pf1)が6.00以上であると、キシレン可溶分Xsとキシレン不溶分Xiとの界面強度は向上するものの剛性や低温での耐衝撃性が低下する。
キシレン可溶分Xsの屈折率は、より好ましくは1.473〜1.485である。キシレン可溶分Xsの屈折率が1.490を超えると、キシレン不溶分Xiとの親和性は高まるが、低温での耐衝撃強度が低下する恐れがある。また、キシレン可溶分Xsの屈折率が1.470未満であると、低温での耐衝撃強度は向上するがキシレン不溶分Xiとの親和性が低下する恐れがある。
例えば、図3に示すように、内層81は、基材層8aの両面にシーラント層8bが配置された3層からなるものであってもよい。また、図4に示すように、内層82は、基材層8aの金属箔層10側と反対側の表面にシーラント層8bが配置され、基材層の金属箔層10側に ホモポリプロピレン、ランダムポリプロピレンやブロックポリプロピレンなどからなる被服層8cが配置された3層からなるものであってもよい。
接着層5は、ドライラミネート用接着層からなるものであることが好ましい。本実施形態においては、図2に示すように、外層11と金属箔層10との間、及び内層8と金属箔層10との間が、ドライラミネート用接着層を介して張り合わされている。
ドライラミネート用接着層としては、例えば、ウレタン系、酸変性ポリオレフィン、スチレンエラストマー、アクリル系、シリコーン系、エーテル系、エチレン−酢酸ビニル系から選ばれる少なくとも1種を用いることができる。
まず、外層11または金属箔層10の表面にドライラミネート用の接着剤を塗布して接着層5を形成し、接着剤に含まれる溶剤を揮発させる。その後、外層11と金属箔層10とをドライラミネートすることで、外層11と金属箔層10とを含むドライラミネートフィルムとする。
また、本実施形態のリチウム二次電池1は、本実施形態の電池用外装材4が備えられたものであるので、電池用外装材4の金属箔層10を介した内部短絡の発生を抑制できる。
まず、図2に示す電池用外装材4からなる電池用外装体2を備える図1に示すリチウム二次電池1を製造し、電池用外装材4の外層11を部分的に除去して金属箔層10を露出させる。金属箔層10を露出させる位置は、できるだけタブリード3から離れた位置とすることが好ましい。
なお、外層11を部分的に除去して金属箔層10を露出させる代わりに、電池用外装体2の端面に露出する金属箔層10に導電性テープを装着し、この導電性テープに導線を接続してもよい。
すなわち、本実施形態の電池用外装材4においては、電源から金属箔層10とタブリード3との間に5〜50ボルトの直流電圧を印加させたときの抵抗値が1×106Ω以上であることが好ましい。
厚さ12μmの延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ株式会社製、汎用品)と、厚さ15μmの延伸ポリアミドフィルム(株式会社興人製、ボニールRX)とを、3μmの二液硬化型ウレタン系接着層を介してドライラミネートして外層フィルムを製造した。
次いで、得られた外層フィルムと、厚さ40μmのアルミニウム箔(JIS規格A8079H−O)とを、3μmの二液硬化型ウレタン系接着層を介して速度:80m/min, ロール温度:80℃の条件でドライラミネートして、外層と金属箔層とを含むドライラミネートフィルムを製造した。
その後、内層となる未延伸ポリプロピレンフィルムと、外層と金属箔層とを含むドライラミネートフィルムとの間に、1.5μmの二液硬化型アクリル系接着層を介在させて、速度:80m/min, ロール温度:80℃の条件でドライラミネートすることにより、実施例1の電池用外装材を製造した。
内層の基材層としてフィルム状の樹脂組成物(基材層)である表2に示すPP−2を用いて未延伸ポリプロピレンフィルムを用意したこと以外は、実施例1と同様にして、実施例2の電池用外装材を製造した。
表2に示すPP−1(樹脂組成物(基材層))の両面に、シーラント層であるエチレン含有量3質量%、MFRが9.5g/10分のプロピレンーエチレン共重合体(商品名;PM731M(サンアロマー株式会社製)を配置し、Tダイ成形法にて成形することにより、内層となる構成比(厚みの比)2:6:2(シーラント層:基材層:シーラント層)の3層からなる80μmの未延伸ポリプロピレンフィルムを用意した。
そして、このようにして得られた内層となる未延伸ポリプロピレンフィルムを用いたこと以外は、実施例1と同様にして、実施例3の電池用外装材を製造した。
内層の基材層としてフィルム状の樹脂組成物(基材層)である表2に示すPP−3を用いて未延伸ポリプロピレンフィルムを用意したこと以外は、実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装材を製造した。
実施例1における基材層の材料をTダイ成形法にて成形することにより、内層となる単層の80μmの未延伸ポリプロピレンフィルムを用意したこと以外は、実施例1と同様にして、比較例2の電池用外装材を製造した。
実施例1におけるシーラント層の材料をTダイ成形法にて成形することにより、内層となる単層の80μmの未延伸ポリプロピレンフィルムを用意したこと以外は、実施例1と同様にして、比較例3の電池用外装材を製造した。
図5〜図9は、電池用外装材の評価手法を説明するための説明図である。
まず、図5に示すように、実施例1〜3および比較例1〜3の電池用外装材4に対して深絞り成形を行い、縦aが5cm、横bが3.25cm、深さdが5.5mmの凹部41を形成した。次いで、凹部41の周囲をトリミングし、電池用外装材4の外形形状を縦9.5cm、横6.5cmの矩形とした。
次いで、図7に示すように、電池用外装体2内に、電解液を7.5ml注液した。なお、電解液としては、濃度1MのLiPF6を溶質とし、エチレンカーボネート:ジエチルカーボネート=1:1(体積比)の混合溶液を溶媒とするキシダ化学製のものを用いた。
その後、電池用外装体2のタブリード3の挟み込まれた側と反対側の端面に露出する金属箔層10に、日新EM株式会社製のSEM用のカーボンテープ12を貼り付け、図9に示す実施例1〜3、比較例1〜3のテストセルを得た。
なお、カーボンテープ12の貼り付けは、絶縁性の評価に用いる測定装置13と電池用外装体2の金属箔層10との接触面を増加させて、安定して抵抗値の測定を行うために行った。
図9に示すように、タブリード3とカーボンテープ12とにそれぞれ導線を接続し、タブリード3に接続された導線とカーボンテープ12に接続された導線との間に、測定装置13として絶縁抵抗試験器3154(日置電機株式会社製)を設置した。そして、測定レンジを200MΩとし、タブリード3とカーボンテープ12との間に、印加電圧25V、印加時間10秒で電圧を印加したときのタブリード3とカーボンテープ12との間の抵抗値を測定した。
表3に示すように、実施例1〜3では、全てのテストセルにおいて200MΩ以上の抵抗値を示していた。これに対し、内層の基材層が本発明外である比較例1、シーラント層を含まない比較例2、基材層を含まない比較例3では、いずれも100MΩ以下の抵抗値を示した。
これらの結果は、本発明の電池用外装材における内層の基材層が電気絶縁性に優れるものであって、内層が基材層とシーラント層とを備えることにより、優れた電気絶縁性およびヒートシール性が得られることによるものと推測される。
Claims (9)
- 耐熱性樹脂フィルムからなる外層と、金属箔層と、熱可塑性樹脂フィルムからなる内層とが接着層を介して積層されてなる電池用外装材において、
前記内層が、前記内層の前記金属箔層側と反対側の表面に配置されたシーラント層と基材層とを少なくとも有し、
前記シーラント層が、230℃でのメルトフローレートで3〜30g/10分の範囲であるプロピレン−エチレンランダム共重合体からなり、
前記基材層が、230℃でのメルトフローレートが0.1〜15g/10分の範囲であり、キシレン可溶分Xsが下記(I)〜(V)を満たす樹脂組成物からなり、前記樹脂組成物が、(A)ポリプロピレン成分50〜80質量%と、(B)プロピレンとエチレン及び/または炭素数4〜12のα−オレフィンとの共重合体エラストマーであってプロピレンに由来する重合単位が50〜85質量%である共重合体成分50〜20質量%とを含有することを特徴とする電池用外装材。
(I)プロピレン含量Fpが50〜80質量%
(II)キシレン可溶分Xsの極限粘度[η]が1.4〜5.0dL/g
(III)キシレン可溶分Xsの極限粘度[η]とキシレン不溶分Xiの極限粘度[η]との比(Xs/Xi)が、0.7〜1.5
(IV)2サイトモデルにより定義される高プロピレン含量成分のプロピレン含量(Pp)が60質量%〜95質量%未満、低プロピレン含量成分のプロピレン含量(P’p)が20質量%以上60質量%未満
(V)2サイトモデルにより定義される高プロピレン含量成分のプロピレン含量(Pp)と低プロピレン含量成分のプロピレン含量(P’p)との比(Pp/P’p)が下記式(1)を満たし、前記キシレン可溶分Xsの前記プロピレン含量Fpに占める前記高プロピレン含量成分の割合(Pf1)と前記低プロピレン含量成分の割合(1−Pf1)とが下記式(2)を満たす。
Pp/P’p≧1.90・・・(1)
2.00<Pf1/(1−Pf1)<6.00・・・(2) - 前記キシレン可溶分Xsのプロピレン含量Fpが60〜80質量%の範囲であることを特徴とする請求項1に記載の電池用外装材。
- 前記キシレン不溶分Xiの屈折率が1.490〜 1.510であり、前記キシレン可溶分Xsの屈折率が1.470〜1.490の範囲であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の電池用外装材。
- 前記内層が、Tダイ成形法またはインフレーション成形法により成形した熱可塑性樹脂フィルムであることを特徴とする請求項1〜3の何れか一項に記載の電池用外装材。
- 前記シーラント層の230℃でのメルトフローレートが5〜20の範囲であることを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に電池用外装材。
- 前記内層の厚みが20〜100μmの範囲であることを特徴とする請求項1〜5の何れか一項に電池用外装材。
- 前記外層及び前記内層と前記金属箔層とが、ドライラミネート用接着層を介して貼り合わされていることを特徴とする請求項1〜6の何れか1項に記載の電池用外装材。
- 深絞り成形または張出成形によって凹部が形成されてなることを特徴とする請求項1〜7の何れか一項に記載の電池用外装材。
- 請求項1〜8の何れか一項に記載の電池用外装材が備えられていることを特徴とするリチウム二次電池。
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