JP2015156404A - 電池用外装材及びリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の一態様に係る電池用外装材は、耐熱性樹脂フィルムを含む外層と、金属箔層と、熱可塑性樹脂フィルムを含む内層とが積層されてなる電池用外装材において、前記内層が、中間層と、前記中間層を挟んで前記中間層の厚み方向両側に積層された一対の被覆層とから構成され、前記中間層よりも前記被覆層のメルトフローレートが高く、前記内層のメルトフローレート(MFR)が、三層フィルムの平均として1(g/10分)以上10(g/10分)未満の範囲であり、前記内層と前記金属箔層がドライラミネート用接着層によって接合されている。
【選択図】図1
Description
前記内層のメルトフローレート(MFR)が1以上10未満の範囲であることを特徴とする電池用外装材。
[2] 前記内層の厚みが0.1〜200μmの範囲であることを特徴とする請求項1に記載の電池用外装材。
[3] 前記内層がポリオレフィンからなることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の電池用外装材。
[4] 前記内層が、中間層と、前記中間層を挟んで前記中間層の厚み方向両側に積層された一対の被覆層とから構成され、前記中間層よりも前記被覆層のメルトフローレートが高いことを特徴とする請求項1〜3の何れか一項に記載の電池用外装材。
[5] 前記内層のメルトフローレート(MFR)が1〜5の範囲であることを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に電池用外装材。
[6] 前記内層の厚みが50〜100μmの範囲であることを特徴とする請求項1〜5の何れか一項に電池用外装材。
[7] 前記外層及び前記内層と前記金属箔層とが、接着層を介して貼り合わされていることを特徴とする請求項1〜6の何れか1項に記載の電池用外装材。
[8] 深絞り成形または張出成形によって凹部が形成されてなることを特徴とする請求項1〜7の何れか一項に記載の電池用外装材。
[9] 請求項1乃至請求項8の何れか一項に記載の電池用外装材が備えられていることを特徴とするリチウム二次電池。
電池用外装材を構成する外層は、少なくとも1または2以上の耐熱性樹脂フィルムを含んで構成されている。2以上の耐熱性樹脂フィルムから構成される場合の外層は、耐熱性樹脂フィルム同士が接着層を介して積層されていることが好ましい。
電池用外装材を構成する金属箔層は、電池用外装材のバリア性確保の役割を行なうもので、この金属箔層としては、アルミニウム箔、ステンレス箔、銅箔等が使用されるが、成形性、軽量であることを考慮し、アルミニウム箔を使用することが好ましい。アルミニウム箔の材質としては、純アルミニウム系またはアルミニウム−鉄系合金のO材(軟質材)が好ましく用いられる。
次に、電池用外装材を構成する内層は、熱可塑性樹脂フィルムを含んで構成されている。内層に使用される熱可塑性樹脂フィルムとしては、ヒートシール性を有し、腐食性の強いリチウム二次電池の電解質等に対する耐薬品性を向上させる役割を果たし、かつ、金属箔層とリチウム二次電池の正極または負極との絶縁性を確保できるものがよく、例えば、ポリプロピレン、マレイン酸変性ポリプロピレン等の未延伸ポリオレフィンフィルムや、エチレン−アクリレート共重合体またはアイオノマー樹脂などの未延伸フィルムが好ましく用いられる。
接着層は、外層と金属箔層、及び内層と金属箔層とを接着するために、外層と金属箔層との間、及び内層と金属箔層との間に配置される。
接着層は、ドライラミネート用接着層が好ましく、例えば、ウレタン系、酸変性ポリオレフィン、スチレンエラストマー、アクリル系、シリコーン系、エーテル系、エチレン−酢酸ビニル系から選ばれる少なくとも1種を用いることができる。
外層側の接着層と内層側の接着層として、相互に異なる材質からなる接着層を用いることで、各材質間の接着強度および耐電解液性能を付与できる。
まず、上記のリチウム二次電池を製造し、リチウム二次電池の電池用外装体の外層を部分的に除去して金属箔層を露出させる。金属箔層を露出させる位置は、できるだけ、タブリードから離れた位置がよい。次いで、露出させた金属箔層に導線を接続し、正極又は負極のいずれかのタブリードにも導線を接続する。なお、金属箔層を露出させる代わりに、端面に露出する金属箔層に導電性テープを装着し、この導電性テープに導線を接続してもよい。そして、これらの導線の間に、電源と抵抗測定機を挿入する。そして、電源から導線を介して金属箔層とタブリードとの間に電圧を印加し、このときの金属箔層とタブリードとの間の抵抗値を抵抗測定機によって測定し、得られた抵抗値によって電池用外装材の内層の絶縁性を評価する。
次に、ドライラミネートフィルムの金属箔層または内層の表面に別のドライラミネート用接着剤を塗布して、このドライラミネート用接着剤に含まれる溶剤を揮発させる。そして、ドライラミネートフィルムと内層とをドライラミネートする。このようにして、本実施形態の電池用外装材が製造される。
また、内層が、中間層と、中間層を挟んで中間層の厚み方向両側に積層された一対の被覆層とから構成され、中間層よりも被覆層のメルトフローレートが高くなっているので、内層のヒートシール性能を向上させるとともに、内層の絶縁性を高く維持することができる。
更に、本実施形態のリチウム二次電池によれば、上記の電池用外装材が備えられているので、金属箔層を介した内部短絡の発生を抑制できる。
厚さ12μmの延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ株式会社製、汎用品)と、厚さ15μmの延伸ポリアミドフィルム(株式会社興人製、ボニールRX)とを、3μmの二液硬化型ウレタン系接着層を介してドライラミネートして外層フィルムを製造した。
次いで、得られた外層フィルムと、厚さ40μmのアルミニウム箔(JIS規格A8079H-O)とを、3μmの二液硬化型ウレタン系接着層を介して速度:80m/min, ロール温度:80℃の条件でドライラミネートして外層・金属箔層フィルムを製造した。
次いで、内層として、MFRが4(g/10分)の樹脂(サンアロマー株式会社製 PL500A)でTダイ成形法にて40μmの未延伸ポリプロピレンフィルムを用意し、この内層と、外層・金属箔層フィルムとの間に1.5μmの二液硬化型アクリル系接着層を介在させて速度:80m/min, ロール温度:80℃の条件でドライラミネートすることにより、実施例1の電池用外装体を製造した。
内層のメルトフローレートを1(g/10分)としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装体を製造した。メルトフローレートが1(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製のPL400Aを使用した。
内層のメルトフローレートを5(g/10分)としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装体を製造した。メルトフローレートが5(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製の5C30Fを使用した。
内層のメルトフローレートを9(g/10分)としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装体を製造した。メルトフローレートが9(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製のPC630Sを使用した。
内層のメルトフローレートを10(g/10分)としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装体を製造した。メルトフローレートが10(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製のPM761Aを使用した。
内層のメルトフローレートを12(g/10分)としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装体を製造した。メルトフローレートが12(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製のPL801Cを使用した。
厚さ12μmの延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(東レ株式会社、汎用品)と、厚さ15μmの延伸ポリアミドフィルム(株式会社興人、ボニールRX)とを、3μmの二液硬化型ウレタン系接着層を介してドライラミネートして外層フィルムを製造した。
次いで、得られた外層フィルムと、厚さ40μmのアルミニウム箔(JIS規格A8079H-O)とを、3μmの二液硬化型アクリル系接着層を介して実施例1と同じ条件でドライラミネートして外層・金属箔層フィルムを製造した。
次いで、内層として、厚さ90μmでメルトフローレートが10(g/10分)である未延伸ポリプロピレンフィルムを用意し、この内層と、外層・金属箔層フィルムと無水マレイン酸変性ポリプロピレンを押し出し条件でサンドラミネートすることにより、比較例3の電池用外装体を製造した。
メルトフローレートが10(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製のPM761Aを使用した。
内層のメルトフローレートを12(g/10分)としたこと以外は比較例3と同様にして、比較例4の電池用外装体を製造した。
メルトフローレートが12(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製のPL801Cを使用した。
(1)絶縁評価用テストセルの調製
図1に示すように、上記の実施例1および比較例1〜4の電池用外装材1に対して5cm×3.25cmの大きさの絞り加工を行った。絞り加工の深さは5.5mmとし、周囲のトリミングを行って9.5cm×6.5cmの大きさとした。
ヒートシーラーは、テスター産業株式会社製のTP-701-Aを使用した。ヒートシール条件は200℃、0.2MPa、6秒とした。図3に示すように、シール5の箇所は、成形箇所からそれぞれ1cm離れた箇所とした。
、エチレンカーボネート:ジエチルカーボネート=1:1(体積比)の混合溶液を溶質とした。電解液注入後、四辺目のヒートシールを行い、図4に示すように、電解液を電池外装体4内に封入して試験セル6を製造した。
なお、実施例1〜比較例2の場合、図5に示すように、内部の回路は、タブリード3/電解液7/内層8/ドライラミネート接着剤層9/金属箔層10/カーボンテープ12から構成される。これに対して比較例3〜4の場合、図6に示すように、内部の回路はタブリード3/電解液7/内層8/金属箔層10/カーボンテープ12となる。なお、符号13は絶縁抵抗試験器である。
図5及び図6に示す絶縁評価用テストセルは、実施例1〜比較例4においてそれぞれ5個作製した。
絶縁試験には日置電機株式会社製絶縁抵抗試験器3154を使用した。測定レンジは200MΩ、印加電圧は25V、印加時間は10秒とした。図7に示すように、プローブをそれぞれタブリードおよびカーボンテープに接触させた状態で測定を行った。結果を表1及び表2に示す。
内層の熱変形量の小さい実施例1では、200MΩ以上の抵抗値を示していたことに対し、熱変形量の大きい比較例1〜4ではいずれも0.5MΩ以下の抵抗値を示した。
この差異は絶縁層として作用するシーラント層の耐熱性および層厚に依存すると推測される。
比較例3及び4のようにヒートラミネート法により内層を貼り合わせる場合は、内層を融点以上まで加熱する必要がある。そのため、ヒートラミネートに使用できる内層は融点が一定温度未満かつメルトフローレートが一定値超のものに限られる。
これに対して、ドライラミネート加工によって内層を貼り合わせる場合は、接着剤および金属箔層との相性のみに依存し、融点やメルトフローレートによる制限は受けない。
内層のメルトフローレートを5(g/10分)としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装体を製造した。メルトフローレートが5(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製の5C30Fを使用した。
内層のメルトフローレートを9(g/10分)としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の電池用外装体を製造した。メルトフローレートが9(g/10分)の延伸ポリプロピレンは、サンアロマー株式会社製のPC630Sを使用した。
なお、実施例1〜比較例2及び比較例5,6の場合、図5に示すように、内部の回路は、タブリード3/電解液7/内層8/ドライラミネート接着剤層9/金属箔層10/カーボンテープ12から構成される。これに対して比較例3〜4の場合、図6に示すように、内部の回路はタブリード3/電解液7/内層8/金属箔層10/カーボンテープ12となる。なお、符号13は絶縁抵抗試験器である。
図5及び図6に示す絶縁評価用テストセルは、実施例1〜比較例6においてそれぞれ5個作製した。
Claims (8)
- 耐熱性樹脂フィルムを含む外層と、金属箔層と、熱可塑性樹脂フィルムを含む内層とが積層されてなる電池用外装材において、
前記内層が、中間層と、前記中間層を挟んで前記中間層の厚み方向両側に積層された一対の被覆層とから構成され、前記中間層よりも前記被覆層のメルトフローレートが高く、
前記内層のメルトフローレート(MFR)が、三層フィルムの平均として1(g/10分)以上10(g/10分)未満の範囲であり、
前記内層と前記金属箔層がドライラミネート用接着層によって接合されていることを特徴とする電池用外装材。 - 前記内層の厚みが0.1〜200μmの範囲であることを特徴とする請求項1に記載の電池用外装材。
- 前記内層がポリオレフィンからなることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の電池用外装材。
- 前記内層のメルトフローレート(MFR)が1(g/10分)〜5(g/10分)の範囲であることを特徴とする請求項1〜3の何れか一項に電池用外装材。
- 前記内層の厚みが50〜100μmの範囲であることを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に電池用外装材。
- 前記外層及び前記内層と前記金属箔層とが、接着層を介して貼り合わされていることを特徴とする請求項1〜5の何れか1項に記載の電池用外装材。
- 深絞り成形または張出成形によって凹部が形成されてなることを特徴とする請求項1〜6の何れか一項に記載の電池用外装材。
- 請求項1乃至請求項7の何れか一項に記載の電池用外装材が備えられていることを特徴とするリチウム二次電池。
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JP2003007261A (ja) * | 2001-06-20 | 2003-01-10 | Dainippon Printing Co Ltd | 電池用包装材料 |
JP2012238455A (ja) * | 2011-05-11 | 2012-12-06 | Toppan Printing Co Ltd | 蓄電デバイス用外装材及び蓄電デバイス |
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