KR102200781B1 - 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름 및 그 제조 방법, 및 전지 팩 - Google Patents

2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름 및 그 제조 방법, 및 전지 팩 Download PDF

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Abstract

2차 전지용 라미네이트형 포장재에 사용되는 탭에 있어서, 리드 단부의 충전성, 밀착성, 절연성, 실란트의 형상 유지성을 확보할 수 있어, 종합적으로 성능이 우수한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름 및 그 제조 방법, 및 그 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 사용한 전지 팩을 제공한다. 본 발명에 따른 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름(24)은 2차 전지의 정극 또는 부극에 접속되는 금속 단자(26)를 피복하는 적층된 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름으로서, 상기 수지 필름(24)을 구성하는 적어도 1층의 수지의 멜트 플로우 레이트를 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내로 한 것이다.

Description

2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름 및 그 제조 방법, 및 전지 팩 {SECONDARY-CELL METAL TERMINAL COATING RESIN FILM, METHOD FOR MANUFACTURING SAME, AND CELL PACK}
본 발명은 가열 시의 형상 안정성과 접착성이 우수하고, 절연성도 확보할 수 있는 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름 및 그 제조 방법, 및 그 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 사용한 전지 팩에 관한 것이다.
종래의 니켈 수소, 연축전지와 같은 수계 전지는, 물의 전기 분해 전압에 의한 제약으로부터 셀 단위의 전압은 1.2V 정도가 한계였다. 그러나 요즘은, 휴대 기기의 소형화나 자연 발전 에너지의 유효 활용이 필요로 되고 있어, 보다 높은 전압이 얻어지고, 또한 에너지 밀도가 높은 리튬 이온 전지의 필요성이 증가하고 있다. 이와 같은 리튬 이온 전지에 사용되는 포장재로서, 종래는 금속제의 캔이 사용되어 왔지만, 제품의 박형화나 다양화의 요구에 대해, 저비용으로 대응할 수 있는 알루미늄박에 수지 필름을 적층한 것을 주머니 형상으로 한 라미네이트 포장재가 사용되도록 되어 왔다.
2차 전지용 라미네이트 포장재(이하, 포장재)(10)는, 금속박과 수지를 포함하는 적층체이다. 이 포장재(10)는 도 1에 도시한 바와 같이, 일반적으로는 내층으로부터 순서대로 내층 수지층(11), 내층측 접착제층(12), 부식 방지 처리층(13), 배리어층(14), 부식 방지 처리층(13), 외층측 접착제층(15), 외층(16)의 구성으로 되어 있다. 배리어층(14)에는 알루미늄이나 스테인리스강 등이 사용되고, 외층(16)에는 나일론이나 PET(PolyEthyleneTerephtalate) 등의 단층막 또는 다층막이 사용되고 있다.
이와 같은 포장재(10)를 포함하는 리튬 이온 전지로부터 전력을 공급하기 위해서는, 탭이라고 불리는 전극 단자가 필요해진다. 도 3의 (a), (b)는 탭(20)의 구조를 모식적으로 도시한 단면도이다. 이 탭(20)은 금속 단자(이하, 「리드」라고도 함)(27)와, 금속 단자 피복 수지 필름(이하, 「실란트」라고도 함)(24)을 포함한다.
정극의 리드(27)에는 알루미늄이 사용되고, 그 표면에는 부식 방지 표면 처리가 이루어져 있는 경우가 많다. 또한, 이 부식 방지 표면 처리를 한 경우에는, 리드(27)의 표면에 내부식 보호층(25)이 형성된다. 한편, 부극의 리드(27)에는 니켈 또는 구리가 사용되고 있다.
실란트(24)에는 단층 또는 다층의 수지 필름이 일반적으로 사용된다. 도 2에 3층 구성의 실란트(24)의 일례를 도시한다. 실란트(24)는 리드(27)와 포장재(10)의 사이에 배치되는 부재이기 때문에, 주로 이하의 3개의 성능이 요구된다.
첫번째는, 리드(27)와 내층 수지[내층 수지층(11)을 형성하는 수지] 양쪽과의 접착성을 갖는 것이다. 리드(27)와의 밀착에 대해서는, 실란트(24)에 사용되는 폴리올레핀 수지인 폴리프로필렌이나 폴리에틸렌을 산 변성시키고, 극성기를 도입함으로써, 밀착성을 향상시키고 있다.
또한, 도 3의 (b)의 X에 도시한 바와 같이, 리드(27)에 실란트(24)를 융착시킬 때 리드(27)의 단부(27a)를 용융한 실란트 수지가 충전되는 것이 필요하다. 충전이 불충분한 경우, 리드(27)와 실란트(24)가 밀착되지 않아, 전지 제작 시에 액 누출이나 박리가 발생해 버릴 가능성이 있다. 리드 단부(27a)에의 실란트(24)의 충전성을 향상시키기 위해서는, 실란트 수지의 MFR(Melt Flow Rate, 멜트 플로우 레이트)을 크게 하고, 융착 시에 실란트 수지를 흐르기 쉽게 하는 것이 중요하다. 상술한 내층 수지에는 일반적으로 폴리프로필렌이나 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀계 수지가 사용되기 때문에, 상술한 실란트 수지에도 폴리올레핀계 수지를 사용함으로써 양호한 밀착성을 얻을 수 있다.
두번째는, 절연성의 확보이다. 리드(27)는 전지로부터의 전류 취출 단자이므로, 다른 부재와의 절연성을 유지할 필요가 있다. 탭 부재에 있어서 가장 절연성이 우려되는 부분은 도 3의 (b)의 Y에 도시한 바와 같이, 리드(27)의 견부(27b)이다. 리드 견부(27b)는 리드(27)에 버 등이 있었던 경우에 실란트(24)를 찢을 가능성이 있고, 리드(27)와 실란트(24)와의 융착 시에 압력·온도 조건이 지나치게 강한 경우에는 실란트(24)의 막 두께가 지나치게 얇아질 가능성이 있다. 따라서,이 부분[즉, 리드 견부(27b)]의 실란트 수지의 막 두께가, 가장 얇아지기 쉽기 때문에, 절연성이 저하되기 쉽다. 상기를 해결하기 위해서는 MFR이 낮은 수지를 사용하여, 융착 시에 수지가 흐르기 어렵게 할 필요가 있다.
세번째는, 실란트(24)의 형상 유지성이다. 도 3의 (b)의 Z에 도시한 바와 같이, 탭(20)에는 실란트 수지만을 포함하는 부분이 있다. 이 부분은, 융착 시의 가열·냉각 조건에 따라서는, 굴곡·휨을 발생시켜 버리거나, 융착 후에 자체 중량에 의해 하방을 향하여 늘어져(변형된 채로 경화되어) 버린다.
상기한 특성을 얻기 위해, 특허문헌 1, 2에서는 MFR가 상이한 층을 사용한 3층 구성이 제안되어 있다. 융착 시에 수지가 흐르기 쉬운 고유동층과, 수지가 흐르기 어려운 저유동층을 적층함으로써, 리드 단부(27a)에의 수지의 유입성, 리드 견부(27b)의 막 두께를 유지함으로써의 절연성의 양립을 행하고자 하고 있다. 그러나, 차량 탑재나 축전 등으로 대표되는 대형 용량 전지의 용도에서는, 리드(27)의 두께가 증가하는 경향이 있고, 실란트(24)의 충전성에 대한 요구는 엄격해지고 있다. 또한, 이들 대형 전지에 대해서는, 전지 용량이 크기 때문에, 절연성에 대해서도 요구가 엄격해지고 있고, 특허문헌 1, 2와 같은 구성에서는, 성능이 불충분해지고 있었다.
일본 특허 제4498639호 공보 일본 특허 제4993054호 공보
따라서, 본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 리드 단부의 충전성, 밀착성, 절연성, 실란트의 형상 유지성을 확보할 수 있는, 종합적으로 성능이 우수한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름 및 그 제조 방법, 및 그 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 사용한 전지 팩의 제공을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 일 형태는, 2차 전지의 정극 또는 부극에 접속되는 금속 단자를 피복하는 적층된 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름으로서, 상기 수지 필름을 구성하는 적어도 1층의 수지의 멜트 플로우 레이트를 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내로 한 것을 특징으로 하는 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이다.
상기 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, MFR이 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내인 층을 적어도 1층은 구비하고 있으므로, 융착 시에 수지가 흐르기 어려워, 절연성을 유지하는 것이 가능하게 된다.
또한, 본 발명의 다른 형태는, 2차 전지의 정극 또는 부극에 접속되는 금속 단자를 피복하는 적층된 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름으로서, 상기 수지 필름을 3층 구성으로 하고, 상기 수지 필름의 중간층을 코어층, 그 외의 층을 스킨층으로 한 경우에, 상기 코어층과 상기 스킨층과의 멜트 플로우 레이트의 차를 5g/10min 이상 30g/10min 이하의 범위 내로 한 것을 특징으로 하는 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이다.
상기 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, 코어층과 스킨층과의 MFR 차가 5g/10min 이상 30g/10min 이하의 범위 내이므로, 코어층과 스킨층의 역할을 명확히 하고, 코어층에 의한 절연성의 확보, 스킨층에 의한 수지의 유입성을 확보하는 것이 가능하게 된다.
또한, 본 발명의 다른 형태는, 2차 전지의 정극 또는 부극에 접속되는 금속 단자를 피복하는 적층된 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름으로서, 상기 수지 필름을 3층 구성으로 하고, 상기 수지 필름의 중간층을 코어층, 그 외의 층을 스킨층으로 한 경우에, 상기 코어층의 막 두께를 20㎛ 이상 200㎛ 이하의 범위 내로 한 것을 특징으로 하는 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이다.
상기 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, 코어층의 두께가 20㎛ 이상이므로, 융착 시에 히트 시일 등으로 가열된 경우이어도 절연성을 확보하는 것이 가능하게 된다. 또한, 코어층의 두께가 200㎛ 이하이므로, 막 두께 제어가 비교적 용이하게 됨과 함께, 수지량이 증가하지 않아 비용의 앙등을 방지하는 것이 가능하게 된다.
또한, 상기한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름에 있어서, 상기 수지 필름의 스킨층의 적어도 1층을 산 변성시킨 폴리올레핀 수지로 한 것으로 해도 된다.
상기 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, 스킨층의 적어도 1층에 산 변성 폴리올레핀의 층을 갖고 있으므로, 금속 단자나 다른 수지에의 밀착성을 향상시키는 것이 가능하게 된다.
또한, 상기한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름에 있어서, 상기 수지 필름을 구성하는 적어도 1층의 수지의 멜트 플로우 레이트를 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내로 한 것으로 해도 된다.
상기 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, MFR이 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내인 층을 적어도 1층은 구비하고 있으므로, 융착 시에 수지가 흐르기 어려워, 절연성을 유지하는 것이 가능하게 된다.
또한, 상기한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름에 있어서, 상기 코어층과 상기 스킨층과의 멜트 플로우 레이트의 차를 5g/10min 이상 30g/10min 이하의 범위 내로 한 것으로 해도 된다.
상기 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, 코어층과 스킨층과의 MFR 차가 5g/10min 이상 30g/10min 이하의 범위 내이므로, 코어층과 스킨층의 역할을 명확히 하고, 코어층에 의한 절연성의 확보, 스킨층에 의한 수지의 유입성을 확보하는 것이 가능하게 된다.
또한, 상기한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름에 있어서, 상기 수지 필름을 3층 구성으로 하고, 상기 수지 필름의 중간층을 코어층, 그 외의 층을 스킨층으로 한 경우에, 상기 코어층의 막 두께를 20㎛ 이상 200㎛ 이하의 범위 내로 한 것으로 해도 된다.
상기 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, 코어층의 두께가 20㎛ 이상이므로, 융착 시에 히트 시일 등으로 가열된 경우이어도 절연성을 확보하는 것이 가능하게 된다. 또한, 코어층의 두께가 200㎛ 이하이므로, 막 두께 제어가 비교적 용이해짐과 함께, 수지량이 증가하지 않아 비용의 앙등을 방지하는 것이 가능하게 된다.
또한, 본 발명의 다른 형태는, 상기 구성의 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 구비한 것을 특징으로 하는 전지 팩이다.
상기 전지 팩이라면, 상기 구성의 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 구비하고 있으므로, 절연성·밀착성이 우수한 전지 팩을 제작할 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 형태는, 상기 구성의 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 인플레이션 성형에 의해 제조하는 것을 특징으로 하는 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름의 제조 방법이다.
상기 제조 방법이라면, MFR이 낮은 수지에서도 압출 가능한 인플레이션 성형법을 사용함으로써 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 안정적으로 제작하는 것이 가능하게 된다.
본 발명의 일 형태에 의하면, 리드 단부의 충전성, 밀착성, 절연성, 실란트의 형상 유지성을 확보할 수 있어, 종합적으로 성능이 우수한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름 및 그 제조 방법, 및 그 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 사용한 전지 팩을 제공할 수 있다.
도 1은 리튬 이온 전지용 라미네이트 포장재의 구조를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는 3층 탭 실란트의 구조를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3의 (a)는 탭의 일반적인 구조를 모식적으로 도시하는 단면도, (b)는 탭의 상세한 구조를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
이하, 본 발명의 실시 형태에 따른 탭(20)에 대해 상세하게 설명한다. 도 3의 (a), (b)는 탭(20)의 일례를 도시하는 단면도이다. 도 3의 (a), (b)에 도시한 바와 같이, 탭(20)은 3층 구성의 실란트(24)와 리드 금속층(26)이 내부식 보호층(25)을 개재하여 접착되어 있다. 여기서, 리드 금속층(26)과 내부식 보호층(25)을 포함한 부재를 리드(27)라고 칭한다. 실란트(24)는 리드(27)로부터 먼 쪽으로부터 실란트 스킨층(이하, 간단히 「스킨층」이라고도 함)(21), 실란트 코어층(이하, 간단히 「코어층」이라고도 함)(22), 실란트 스킨층(이하, 간단히 「스킨층」이라고도 함)(23)으로 되어 있다.
<실란트 스킨층(21, 23)>
리드(27)와 폴리올레핀 수지 양쪽과의 접착성이 우수한 수지가 스킨층(21, 23)에 요구된다. 스킨층(21, 23)은, 예를 들어 폴리올레핀 수지에 무수 말레산 등을 그래프트 변성시킨 산 변성 폴리올레핀 수지가 바람직하다. 포장재(10)의 내층 수지층(11)(도 1 참조)에 접하는 스킨층(21)과, 리드(27)에 접하는 스킨층(23)과는 상이한 수지를 사용할 수도 있지만, 실란트(24)의 표리의 수지가 상이하면 실란트(24)의 표리에서 물성이 상이하여, 생산성을 저하시킬 우려가 있다. 이로 인해, 스킨층(21)과 스킨층(23)은 동일한 수지를 사용하는 것이 적합하다.
또한, 코어층(22)의 MFR이 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내이며, 코어층(22)과 스킨층(21, 23)과의 MFR 차가 5g/10min 이상 30g/10min 이하의 범위 내이기 때문에, 스킨층(21, 23)의 MFR은, 5.1g/10min 이상 32.5g/10min 이하의 범위 내인 것이 적합하다. 스킨층(21, 23)의 MFR은, 코어층(22)과의 차가 중요하기 때문에, 단일로는 규정할 수 없지만, 리드 단부(27a)에의 충전성을 고려하면 7g/10min 이상 20g/10min 이하의 범위 내인 것이 보다 적합하다. 스킨층(21, 23)의 MFR이 5.1g/10min 미만에서는 용융 시의 리드 단부(27a)에 충전이 충분하지 않다. 또한, 스킨층(21, 23)의 MFR이 32.5g/10min을 초과한 경우에는, 제막 시에 점도가 지나치게 낮아 핀 홀의 발생 등을 야기할 가능성이 있다.
또한, 코어층(22)과 스킨층(21, 23)과의 MFR의 차가, 30g/10min을 초과하는 경우, 스킨층(21, 23)의 MFR이 지나치게 커져 융착 시에 수지가 지나치게 흘러 버려, 융착이 불안정해진다. 또한, 코어층(22)과 스킨층(21, 23)과의 MFR의 차가 5g/10min 미만에서는, MFR의 차가 지나치게 작아, 코어층(22), 스킨층(21, 23) 각각의 성능을 발휘할 수 없다.
스킨층(21, 23)의 막 두께에 대해서는, 10㎛ 이상 300㎛ 이하의 범위 내가 적합하다. 스킨층(21, 23)의 막 두께가 10㎛ 미만에서는, 리드 단부(27a)를 충전하기 위해 유입하기 위한 수지량을 확보할 수 없고, 결과적으로 충전 부족으로 된다. 또한, 스킨층(21, 23)의 막 두께가 300㎛를 초과하는 경우에는, 인플레이션 성형 등의 압출 시에 막 두께 제어가 어렵고, 또한 수지량이 증가하기 때문에 비용 증가의 요인으로 된다.
스킨층(21, 23)의 융점에 대해서는, 100℃ 이상 170℃ 이하의 범위 내인 것이 바람직하다. 융점에 대해서는 코어층(22)과, 포장재(10)의 내층 수지층(11)과의 균형으로 되기 때문에, 스킨층(21, 23)만으로 규정하는 것은 어렵다. 예를 들어, 코어층(22)과 내층 수지층(11)이 폴리에틸렌계의 수지로 형성되어 있는 경우에는, 스킨층(21, 23)도 동일한 폴리에틸렌계를 사용하고, 융점이 100℃ 부근인 수지가 바람직하다. 또한, 코어층(22)과 내층 수지층(11)이 폴리프로필렌계의 수지로 형성되어 있는 경우에는, 융점이 130℃ 이상 170℃ 이하의 범위 내인 수지가 적합하다.
<실란트 코어층(22)>
스킨층(21, 23)과의 접착성을 고려하면, 코어층(22)은 폴리올레핀 수지인 것이 바람직하다. 코어층(22)의 MFR에 대해서는, 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내인 것이 양호하다. 코어층(22)의 MFR이 0.1g/10min 미만에서는 용융 점도가 지나치게 낮아, 제막이 곤란해진다. 한편, 코어층(22)의 MFR이 2.5g/10min을 초과하는 경우에는, 탭 제작 시의 융착 시, 포장재(10)와 히트 시일할 때에, 상술한 절연성의 확보, 형상의 유지가 곤란해진다. 생산성과 상기 성능의 관점에서, 코어층(22)의 MFR은 0.5g/10min 이상 1.5g/10min 이하의 범위 내인 것이 보다 적합하다.
코어층(22)의 막 두께에 대해서는, 20㎛ 이상 200㎛ 이하의 범위 내가 적합하다. 코어층(22)의 막 두께가 20㎛ 미만인 경우에는 막 두께가 얇아, 상술한 융착·히트 시일 시에 형상을 유지하는 것이 곤란해진다. 또한, 상술한 융착·히트 시일 시에는, 스킨층(21, 23)은 MFR이 크기 때문에, 수지가 크게 움직여 버려 리드 견부(27b)의 막 두께가 저하될 우려가 있다. 리드 견부(27b)에서는 스킨층(21, 23)의 막 두께가 극히 작아질 가능성이 있기 때문에, 리드 견부(27b)에 있어서의 막 두께는 코어층(22)에서 확보할 필요가 있다. 코어층(22)의 막 두께가 20㎛ 미만인 경우에는 리드 견부(27b)의 총 두께가 저하되어 버리기 때문에, 절연성이 저하된다. 또한, 코어층(22)의 막 두께가 200㎛를 초과하는 경우에는, 스킨층(21, 23)의 경우와 마찬가지로, 인플레이션 성형 등의 압출 시에 막 두께 제어가 어려울 뿐만 아니라, 수지량이 증가하기 때문에 비용 증가의 요인으로 된다.
코어층(22)의 융점에 대해서는, 스킨층(21, 23)과 동일한 이유에서, 100℃ 이상 170℃ 이하의 범위 내인 것이 적합하다. 코어층(22)의 막 두께 확보를 보다 확실하게 하기 위해, 코어층(22)은 스킨층(21, 23)보다도 고융점인 것도 유용하다.
<리드(27)>
재질은, 2차 전지 내의 집전체의 재질에 의존한다. 예를 들어, 리튬 이온 전지에서는, 정극의 집전체에 알루미늄이 사용되는 점에서, 리드(27)도 마찬가지로, 정극 단자는 알루미늄을 사용하는 것이 바람직하다. 보다 상세하게는, 전해액에의 내부식성을 고려하여, 리드(27)에는 예를 들어 1N30 등의 순도 97％ 이상의 알루미늄 소재를 사용하고, 또한 탭(20)과 포장재(10)의 열용착부는 굴곡시키는 경우도 있기 때문에, 유연성을 부가하는 목적에서 충분한 어닐링에 의해 조질한 O재를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 리튬 이온 전지에서는, 부극의 집전체에는 구리가 사용되는 점에서, 부극 단자는, 내부식성의 면으로부터 미처리의 구리를 사용하는 경우는 적고, 니켈 도금을 실시한 구리, 또는 니켈을 사용하는 것이 바람직하다.
리드(27)의 막 두께에 대해서는, 전지의 사이즈·용량에 따라 다르지만, 소형에서는 50㎛ 이상, 차량 탑재·축전 용도 등에서는, 100㎛∼500㎛ 정도가 사용되는 경우도 있다. 리드(27)에서의 전기 저항의 저감이 요구되고 있는 점에서, 리드 막 두께가 더욱 증가할 가능성도 있다. 리드 두께가 증가한 경우, 실란트 두께도 증가시키는 것이 바람직하다. 실란트(24)에 있어서는, 이들 대형 리드의 단부를 충전할 필요가 있기 때문에, 본 실시 형태와 같이 스킨층(21, 23)과 코어층(22)에서 기능 분리를 행하고, 최적의 막 두께·MFR로 설정하는 것이 중요하다. 또한, 리드(27)에 부식 방지 처리를 행하는 것이 유효하다. 리튬 이온 전지와 같은 2차 전지에 있어서는, 전해액에 예를 들어 LiPF6(육불화인산리튬) 등의 부식 성분이 포함되어 버리기 때문에, 리드(27)에는 부식 방지 처리가 필요하다.
<실란트(24)의 제조 방법>
실란트(24)의 제조 방법으로서는, 3층의 인플레이션 성형이 적합하다. 일반적인 압출 성형의 방법으로서는, T다이법, 인플레이션법 등이 있지만, T다이법에서는, MFR이 작은 수지의 압출 난이도가 높다. 한편, 인플레이션법은 MFR이 큰 경우, 버블의 유지가 어려워, 필름에 핀 홀이나 파단이 발생해 버릴 가능성이 있다. 반대로, MFR이 작은 수지의 압출에서는 버블의 형상이 안정되어, 막 두께 불균일이 적은 필름을 형성할 수 있다.
따라서, 본 실시 형태와 같이, 저MFR의 수지를 포함하는 필름을 압출하는 경우, 인플레이션법이 최적이다. 스킨층(21)과 스킨층(23)이 동종의 경우에는, 2종 3층의 압출 성형으로 된다.
압출 온도는, 180℃ 이상 300℃ 이하의 온도 범위 내인 것이 바람직하고, 특히 200℃ 이상 250℃ 이하의 범위 내가 보다 적합하다. 압출 온도가 180℃ 미만에서는, 수지의 용융이 불충분하기 때문에, 용융 점도가 지나치게 높아 스크루로부터의 압출이 불안정해질 가능성이 있다. 한편, 압출 온도가 300℃를 초과한 경우에는, 수지의 산화나 열화가 심하게 되어, 필름의 품질이 저하되어 버린다.
스크루의 회전수, 블로우비, 인취 속도(haul-off speed)는 설정 막 두께에 대해 적절히 선택하는 것이 바람직하다. 또한, 3층의 막 두께비는, 각 스크루의 회전수를 변경함으로써 조정할 수 있다.
<융착 방법>
상기 제조 방법으로 제조한 실란트(24)와, 리드(27)와의 접착에는, 가열에 의한 코어층(22)의 용융과, 가압에 의한 실란트(24)와 리드(27)와의 밀착을 동시에 행하고, 열융착한다. 충분한 박리 강도를 얻기 위해, 가열 온도는, 코어층(22)의 수지의 융점 온도 이상이 필요해진다. 또한, 실란트(24)의 코어층(22)과 스킨층(21, 23)에 융점차를 설정한 경우에는, 가열 온도는 코어층(22)의 융점 온도 이하가 바람직하고, 코어층(22)이 없는 경우에도, 포장재(10)의 외층(16)을 구성하는 수지의 융점 온도 이하의 가열 온도 설정인 것이 바람직하다. 구체적으로는, 가열 온도는, 140℃∼170℃ 정도가 적당하다. 가열, 가압 시간이나 박리 강도와 생산성을 고려하여 결정할 필요가 있고, 가압 시간은, 1sec∼60sec 정도가 바람직하다. 단, 생산 택트를 우선하는 경우에는, 170℃를 초과하는 온도에서 보다 단시간 열융착하는 것도 가능하다. 상기 제조 방법에서는, 170℃∼200℃ 정도에서, 3sec∼20sec 정도의 조건도 적용할 수 있다.
<포장재(10)>
포장재(10)는 일반적으로는 내층으로부터 순서대로 내층 수지층(11), 내층측 접착제층(12), 부식 방지 처리층(13), 배리어층(14), 부식 방지 처리층(13), 외층측 접착제층(15), 외층(16)의 구성으로 되어 있다.
내층 수지층(11)을 구성하는 성분으로서는, 예를 들어 폴리올레핀 수지 또는, 폴리올레핀 수지에 무수 말레산 등을 그래프트 변성시킨 산 변성 폴리올레핀 수지를 들 수 있다. 폴리올레핀 수지로서는, 예를 들어 저밀도, 중밀도, 고밀도의 폴리에틸렌; 에틸렌-α올레핀 공중합체; 호모, 블록 또는 랜덤 폴리프로필렌; 프로필렌-α올레핀 공중합체 등을 들 수 있다. 이들 폴리올레핀 수지는, 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
또한, 내층 수지층(11)은 단층 필름이어도, 복수의 층을 적층시킨 다층 필름이어도 된다. 필요로 되는 기능에 따라, 예를 들어 방습성을 부여한다고 하는 점에서는 에틸렌-환상 올레핀 공중합체나 폴리메틸펜텐 등의 수지를 개재시킨 다층 필름을 내층 수지층(11)에 사용해도 된다. 또한, 내층 수지층(11)은 각종 첨가제, 예를 들어 난연제, 슬립제, 안티 블로킹제, 산화 방지제, 광 안정제, 점착 부여제 등을 배합해도 된다. 내층 수지층(11)의 두께는, 10㎛ 이상 150㎛ 이하의 범위 내인 것이 바람직하고, 30㎛ 이상 80㎛ 이하의 범위 내인 것이 보다 바람직하다. 내층 수지층(11)의 두께가 10㎛ 미만인 경우에는, 포장재(10)끼리의 히트 시일 밀착성, 탭 실란트(24)와의 밀착성이 저하될 우려가 있고, 두께가 150㎛를 초과하는 경우에는, 비용 상승의 요인으로 되어 버린다.
내층측 접착제층(12)로서는, 일반적인 드라이 라미 접착제나 산 변성된 열융착성 수지 등 공지의 것을 사용할 수 있다.
부식 방지 처리층(13)은 배리어층(14)의 표면 및 이면에 형성하는 것이 성능상 바람직하지만, 비용면을 고려하여 편면에만 형성하는 경우도 있다.
배리어층(14)으로서는, 예를 들어 알루미늄, 스테인리스강 등이 사용되지만, 비용, 중량(밀도)의 관점에서 알루미늄이 적합하다.
외층측 접착제층(15)으로서는, 예를 들어 폴리에스테르폴리올, 폴리에테르폴리올, 아크릴폴리올을 주제로 한 폴리우레탄계 등 일반적인 접착제가 사용된다.
외층(16)으로서는, 예를 들어 나일론이나 PET 등의 단막 또는 다층막이 사용된다. 내층 수지층(11)과 마찬가지로, 각종 첨가제, 예를 들어 난연제, 슬립제, 안티 블로킹제, 산화 방지제, 광 안정제, 점착 부여제 등을 외층(16)에 배합해도 된다. 또한, 액 누출 시의 대책으로서, 전해액에 불용의 수지를 라미네이트하거나, 전술한 전해액에 불용의 수지 성분을 코팅해도 된다.
<포장재(10)와의 히트 시일 방법>
전지 팩을 제작할 때에는, 포장재(10)와 탭[탭 리드(27)와 탭 실란트(24)를 융착에 의해 접합한 것](20)을 히트 시일한다. 탭 부분의 히트 시일은, 포장재 부분만의 히트 시일에 비해, 탭(20)이 끼움 지지되기 때문에, 보다 열량이 필요해진다. 히트 시일의 온도 조건으로서는, 160℃ 이상 210℃ 이하의 온도 범위 내가 적합하다. 160℃ 미만에서는 탭 실란트(24)의 용융 부족에 의한 밀착 불량이 발생하기 쉽고, 210℃를 초과한 경우에는 포장재(10)의 외층(16)에 일반적으로 사용되는 나일론이 융해될 가능성이 있기 때문이다. 히트 시일 시간은, 1sec 이상 10sec 이하의 시간 범위 내가 적합하다. 히트 시일 시간이 1sec 미만에서는, 용융 부족에 의한 밀착 불량이 발생하기 쉽고, 10sec를 초과하는 경우에는 택트가 길어져, 생산성이 저하된다.
또한, 탭 부분은 다른 부분보다도 두꺼워지기 때문에, 예를 들어 히트 시일 시에 사용하는 히트 시일 바에 스폿 페이싱을 행하는 등으로 하여, 탭 부분이나 그 근방의 포장재(10)만으로 히트 시일되는 부분에, 최적으로 압력이 가해지도록 하는 경우가 있다.
실시예
이하에 본 발명의 실시예를 나타내지만, 이것으로 한정되는 것은 아니다. 실시예, 비교예의 공통 조건을 이하에 나타내었다.
(1) 탭(20)의 제작
리드(27)로서는, 폭 5㎜, 길이 30㎜, 두께 100㎛의 것을 사용하였다. 재질은, 정극을 알루미늄, 부극을 니켈로 하였다. 정부극 모두, 논 크롬계 표면 처리를 행하였다.
실란트(24)의 조성, 막 두께 등은 각 실시예에서 상세하게 나타내지만, 치수로서는 폭 15㎜, 길이 10㎜의 것을 사용하였다. 실란트(24), 리드(27), 실란트(24)의 순서대로 적층하고, 융착 온도 150℃, 융착 시간 10sec로 융착을 행하였다.
(2) 전지 팩의 제작
포장재(10)로서는 외측으로부터 나일론(두께 25㎛), 폴리에스테르폴리올계 접착제(두께 5㎛), 알루미늄박(두께 40㎛, A8079-O재), 산 변성 폴리프로필렌(이하, 「PPa」라고도 표기한다. 두께 30㎛), 폴리프로필렌(이하,「PP」라고도 표기한다. 두께 40㎛)의 구성의 것을 사용하였다. 알루미늄박의 양면에는 논 크롬계 표면 처리를 행하였다. 포장재(10)의 사이즈를 50㎜×90mm로 하고, 긴 변에서 반으로 접고, 폭 45㎜로 된 변의 편측에 정극·부극 모두 히트 시일을 행하였다. 히트 시일은, 190℃에서 5sec 행하였다. 나머지 2개소의 탭이 없는 변의 히트 시일은 190℃, 3sec에서 행하였다. 먼저, 접은 변의 대면의 히트 시일 행하고, 그 후 디에틸카르보네이트, 에틸렌카르보네이트의 혼합액에 LiPF6(육불화인산리튬)을 첨가한 전해액을 2㎖ 충전하고, 마지막으로 탭(20)의 대면의 히트 시일을 행하였다. 이에 의해, 집전체 등의 전지 요소가 봉입되어 있지 않은, 탭(20)의 평가용의 전지 팩을 제작하였다.
[실시예 1]
스킨층 A와 스킨층 B를 동일한 것을 사용하고, 2종 3층의 인플레이션 압출(이하, 「인플레이션법」이라고도 함)에 의해, 실란트를 제작하였다. 여기서, 스킨층 A, B는, 상술한 실시 형태의 스킨층(21, 23)에 대응하는 것이다. 스킨층 A, B에 MFR 15g/10min, 융점 140℃의 산 변성 폴리프로필렌(PPa)을 사용하고, 코어층에 MFR 1.0g/10min, 융점 160℃의 폴리프로필렌(PP)을 사용하였다. 용융 온도를 210℃, 블로우비를 2.2로 하고, 막 두께가 45/60/45㎛(스킨층 A/코어층/스킨층 B)의 총 두께 150㎛로 되도록 제막을 행하였다.
[실시예 2]
스킨층 A, B에 MFR 10g/10min, 융점 140℃의 PPa를 사용하고, 코어층에 MFR 0.7g/10min, 융점 155℃의 PP를 사용한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[실시예 3]
실란트의 막 두께를 30/40/30㎛(스킨층 A/코어층/스킨층 B)의 총 두께 100㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[실시예 4]
실란트의 막 두께를 30/40/30㎛(스킨층 A/코어층/스킨층 B)의 총 두께 100㎛로 한 것 이외에는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 1]
코어층에 MFR 7g/10min, 융점 160℃의 PP를 사용한 것 이외는, 실시예 4와 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 2]
스킨층 A, B에 MFR 2g/10min, 융점 135℃의 PPa를 사용한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 3]
실란트의 막 두께를 15/20/15㎛(스킨층 A/코어층/스킨층 B)의 총 두께 50㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 4]
실란트의 막 두께를 15/20/15㎛(스킨층 A/코어층/스킨층 B)의 총 두께 50㎛로 한 것 이외에는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 5]
스킨층 A, B에 MFR 15g/10min, 융점 140℃의 PP를 사용한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 6]
스킨층 A, B에 MFR 10g/10min, 융점 140℃의 PP를 사용한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 7]
실란트의 제막 방법을, 용융 온도 230℃의 T다이법으로 변경한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
[비교예 8]
실란트의 제막 방법을, 용융 온도 230℃의 T다이법으로 변경한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 실란트의 제작을 행하였다.
<실란트의 평가>
제작한 탭 및 전지 팩을 이하의 방법으로 평가하였다.
<평가 1:제막성>
실란트의 제막 시에, 주름·핀 홀 등 없이 제막된 것을 적합품으로 하였다.
<평가 2:형상 안정성>
상기에서 제작한 탭의 실란트부의 치수 변동을 계측하고, 설계값에 대해 ±300㎛ 이내를 적합품으로 하였다.
<평가 3:리드 단부 충전성>
상기에서 제작한 탭에 고침투성 염색액(주식회사 타이호코자이제, 마이크로 체크)으로 염색을 행하고, 리드 단부에 액이 침투하고, 착색되어 버린 것을 비적합품으로 하고, 리드 옆의 충전이 충분하고, 리드 단부에 액이 침투하지 않았던 것을 적합품으로 하였다.
<평가 4:밀착성>
상기에서 제작한 탭의 실란트와 리드의 밀착 강도를 측정하였다. 인장 시험기(시마즈 제작소제)에 의해 박리 각도 180도, 박리 속도 30㎜/min로 측정을 행하였다. 정극·부극 모두 박리 강도가 2.5N/5mm 이상의 것을 적합품으로 하였다.
<평가 5:절연성>
상기에서 제작한 평가용 전지 팩의 부극 리드와, 포장재와의 절연성을 테스터에 의해 측정하였다. 100 검체 중, 쇼트가 10 검체 미만이었던 것을 적합품으로 하였다.
Figure 112015059134170-pct00001
<평가 결과>
표 1에 평가 결과를 나타낸다. 또한, 표 1에 있어서, 「○」는 적합품인 것을 나타내고, 「×」는 비적합품인 것을 나타내고, 「-」는 측정 불가인 것을 나타내고 있다.
실시예 1∼4에 있어서는, 제막성·형상 안정성·리드 단부 충전성·밀착성·절연성의 모든 항목에서 적합하여, 형상 안정성이 우수하고, 리드 단부의 충전도 충분하고, 또한 밀착성·절연성이 우수한 실란트를 안정적으로 제작할 수 있었다.
한편, 비교예 1에서는 코어층의 MFR이 지나치게 크기 때문에, 형상 안정성·절연성이 저하되었다.
비교예 2에서는, 스킨층 A, B의 MFR이 지나치게 작기 때문에, 리드 단부 충전성이 불충분해졌다.
비교예 3, 4에서는, 코어층의 막 두께가 지나치게 얇기 때문에, 절연성이 불충분하였다.
비교예 5, 6에서는, 스킨층 A, B에 PP를 사용하였기 때문에, 밀착성이 불충분하였다.
비교예 7, 8에서는, 인플레이션법이 아닌, T다이법으로 제막을 행하였기 때문에, 필름에 주름이 발생하여, 양호한 필름을 제작할 수 없었다.
이상의 결과로부터, 본 실시 형태에 따른 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름이라면, 리드 단부의 충전성, 밀착성, 절연성, 실란트의 형상 유지성을 확보할 수 있고, 종합적으로 성능이 우수한 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 제공할 수 있다.
10 : 2차 전지용 라미네이트 포장재
11 : 내층 수지층
12 : 내층측 접착제층
13 : 부식 방지 처리층
14 : 배리어층
15 : 외층측 접착제층
16 : 외층
20 : 탭
21 : 스킨층
22 : 코어층
23 : 스킨층
24 : 실란트
25 : 내부식 보호층
26 : 리드 금속층
27 : 리드
27a : 리드 단부
27b : 리드 견부
X : 리드의 단부
Y : 리드의 견부
Z : 실란트만으로 구성된 부분

Claims (9)

  1. 2차 전지의 정극 또는 부극에 접속되는 금속 단자를 피복하는 적층된 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름으로서,
    상기 수지 필름을 3층 구성으로 하고, 상기 수지 필름의 중간층을 코어층, 그 외의 층을 스킨층으로 한 경우에, 상기 코어층은 상기 스킨층들 사이에 있고, 상기 스킨층은 산 변성 폴리프로필렌으로 제조되며,
    상기 코어층의 막 두께는 20㎛ 이상 200㎛ 이하이고, 상기 스킨층의 막 두께는 10㎛ 이상 300㎛ 이하이며,
    상기 스킨층의 멜트 플로우 레이트는 5.1g/10min 이상 32.5g/min 이하이고,
    상기 코어층의 멜트 플로우 레이트는 0.1g/10min 이상 2.5g/10min 이하의 범위 내이며,
    상기 수지 필름은 인플레이션 성형에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제1항에 기재된 2차 전지용 금속 단자 피복 수지 필름을 구비한 것을 특징으로 하는 전지 팩.
  9. 삭제
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