JP2022078571A - 端子用樹脂フィルム、及びそれを用いた蓄電デバイス - Google Patents

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Abstract

【課題】厚膜化しても、高温条件下での外装材に対する密着性と、破断強度及び破断伸度とをバランス良く向上させることができる端子用樹脂フィルムの提供。【解決手段】７層以上の層を備え、少なくとも７層が下記Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当し、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層又はＤ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の順で積層された構造を有する、端子用樹脂フィルム。Ａ層：酸変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成されたＭＦＲが２．０～５０ｇ／１０ｍｉｎの層。Ｂ層：ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成されたＭＦＲが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上２．０ｇ／１０ｍｉｎ未満の層。Ｃ層：未変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成されたＭＦＲが０．０５～５０ｇ／１０ｍｉｎの層。Ｄ層：架橋構造を有する樹脂を含む接着剤層。【選択図】図４

Description

本発明は、端子用樹脂フィルム、及びそれを用いた蓄電デバイスに関する。
近年、携帯機器の小型化や自然発電エネルギーの有効活用の要求が増しており、より高い電圧が得られ、エネルギー密度が高いリチウムイオン二次電池（蓄電デバイスの一種）の研究開発が行われている。
上記リチウムイオン二次電池に用いられる包装材として、従来は金属製の缶が多く用いられてきたが、適用する製品の薄型化や多様化等の要求に対し、製造コストが低いという理由から、金属層（例えば、アルミニウム箔）と樹脂フィルムとを積層した積層体を袋状にした包装材が多く用いられるようになってきている。
上記包装材の内部に電池本体を収容して密封したラミネート型リチウムイオン二次電池には、タブと呼ばれる電流取り出し端子が備えられている。タブは、電池本体の負極または正極に接続され、包装材（外装材）の外側に延在する金属端子（「タブリード」と呼ばれることもある）と、金属端子の一部の外周面をそれぞれ覆う端子用樹脂フィルム（「タブシーラント」と呼ばれることもある）と、を有する（例えば、特許文献１～３参照）。通常、端子用樹脂フィルムは金属端子に融着されている。
特開２００８－４３１６号公報 特開２０１０－２１８７６６号公報 特開２００９－２５９７３９号公報
ところで、近年電池の大容量化に伴い金属端子が厚膜化しつつあるため、端子用樹脂フィルムにも厚膜化が求められる傾向にある。しかし、従来の薄膜の端子用樹脂フィルムをそのまま厚膜化した場合、高温条件下での外装材に対する密着性の低下が生じ易く、剥離の原因となり易い。また、密着性を維持しようとした場合には、端子用樹脂フィルムの強度が低下し易いという問題がある。
本開示は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、厚膜化した場合であっても、従来の端子用樹脂フィルムをそのまま厚膜化した場合と比較して、高温条件下での外装材に対する密着性と、破断強度及び破断伸度とをバランス良く向上させることができる端子用樹脂フィルム、及び、それを用いた蓄電デバイスを提供することを目的とする。
上記目的を達成するために、本開示は、蓄電デバイスを構成する蓄電デバイス本体と電気的に接続される金属端子の一部の外周面を覆うように配置される端子用樹脂フィルムであって、前記端子用樹脂フィルムが７層以上の層を備え、前記端子用樹脂フィルムを構成する層のうちの少なくとも７層が、下記Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当し、前記端子用樹脂フィルムの少なくとも一部に、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層又はＤ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の順で積層された構造を有する、端子用樹脂フィルムを提供する。
Ａ層：酸変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが２．０～５０ｇ／１０ｍｉｎである層。
Ｂ層：ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上、２．０ｇ／１０ｍｉｎ未満である層。
Ｃ層：未変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが０．０５～５０ｇ／１０ｍｉｎである層。
Ｄ層：架橋構造を有する樹脂を含む接着剤層。
上記端子用樹脂フィルムによれば、上述した層構成、メルトフローレート（ＭＦＲ）、酸変性の有無、及び、接着剤層の構造についての条件を満たすことで、厚膜化した場合であっても、従来の端子用樹脂フィルムをそのまま厚膜化した場合と比較して、高温条件下での外装材に対する密着性と、破断強度及び破断伸度とをバランス良く向上させることができる。上記端子用樹脂フィルムによれば、上述した特定の７層を含む多層構造とすることで、厚膜化しても適度に応力分散が可能となり、密着性を維持しつつ破断強度及び破断伸度を向上できる。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、前記Ａ層に用いられる前記酸変性ポリオレフィン樹脂の融点が１００℃以上、１６０℃未満であり、前記Ｂ層に用いられる前記ポリオレフィン樹脂の融点が１３０～１７５℃であり、前記Ｃ層に用いられる前記未変性ポリオレフィン樹脂の融点が１６０～１７５℃であってもよい。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、前記Ｃ層に用いられる前記未変性ポリオレフィン樹脂の融点が、前記Ｂ層に用いられる前記ポリオレフィン樹脂の融点以上であってもよい。
上記端子用樹脂フィルムを構成する層の全てが、前記Ａ層、前記Ｂ層及び前記Ｃ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当してもよい。
上記端子用樹脂フィルムを構成する層の全てが、前記Ａ層、前記Ｂ層及び前記Ｄ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当してもよい。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、前記Ｄ層が、酸変性ポリオレフィン樹脂と、多官能イソシアネート化合物、グリシジル化合物、カルボキシ基を有する化合物、及び、オキサゾリン基を有する化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種の硬化剤と、を含む接着剤組成物を用いて形成された層であってもよい。
上記端子用樹脂フィルムを構成する層のうち、前記Ａ層に該当する層の合計の厚さが、前記Ｂ層に該当する層の合計の厚さ以上であってもよい。
上記端子用樹脂フィルムの総厚が１６０μｍ以上であってもよい。
本開示はまた、蓄電デバイス本体と、前記蓄電デバイス本体と電気的に接続された金属端子と、前記金属端子を挟持し且つ前記蓄電デバイス本体を収容する外装材と、前記金属端子の一部の外周面を覆って、前記金属端子と前記外装材との間に配置された、上記本開示の端子用樹脂フィルムと、を備える、蓄電デバイスを提供する。
本開示によれば、厚膜化した場合であっても、従来の端子用樹脂フィルムをそのまま厚膜化した場合と比較して、高温条件下での外装材に対する密着性と、破断強度及び破断伸度とをバランス良く向上させることができる端子用樹脂フィルム、及び、それを用いた蓄電デバイスを提供することができる。
本実施形態に係る蓄電デバイスの概略構成を示す斜視図である。 図１に示す外装材の切断面の一例を示す断面図である。 図１に示す端子用樹脂フィルム及び金属端子のＡ－Ａ線方向の断面図である。 端子用樹脂フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。 実施例における対外装材耐熱ヒートシール強度測定用サンプルの作製方法を説明する模式図である。
以下、図面を参照しながら本開示の好適な実施形態について説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
［蓄電デバイス］
図１は、本実施形態に係る蓄電デバイスの概略構成を示す斜視図である。図１では、蓄電デバイス１０の一例として、リチウムイオン二次電池を例に挙げて図示し、以下の説明を行う。なお、図１に示す構成とされたリチウムイオン二次電池は、電池パック、電池セル等と呼ばれることがある。
図１に示した蓄電デバイス１０は、リチウムイオン二次電池であり、蓄電デバイス本体１１と、外装材１３と、一対の金属端子１４（タブリード）と、端子用樹脂フィルム１６（タブシーラント）と、を有する。
蓄電デバイス本体１１は、充放電を行う電池本体である。外装材１３は、蓄電デバイス本体１１の表面を覆うとともに、端子用樹脂フィルム１６の一部と接触するように配置されている。
図２は、図１に示す外装材の切断面の一例を示す断面図である。図２において、図１に示す構造体と同一構成部分には、同一符号を付す。
図２を参照して、外装材１３の構成の一例について説明する。外装材１３は、蓄電デバイス本体１１に接触する内側から、内層２１と、内層側接着剤層２２と、腐食防止処理層２３－１と、バリア層２４と、腐食防止処理層２３－２と、外層側接着剤層２５と、外層２６と、が順次積層された７層構造である。
内層２１は、外装材１３に対し、ヒートシールによる封止性を付与するシーラント層であり、蓄電デバイス１０の組み立て時に内側に配置されてヒートシール（熱融着）される層である。内層（シーラント層）２１の母材としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、ポリオレフィン樹脂に無水マレイン酸等をグラフト変性させた酸変性ポリオレフィン樹脂を用いることができる。上記ポリオレフィン樹脂としては、低密度、中密度、高密度のポリエチレン；エチレン－αオレフィン共重合体；ホモ、ブロック、又はランダムポリプロピレン；プロピレン－αオレフィン共重合体等を用いることができる。これらの中でも上記ポリオレフィン樹脂は、ポリプロピレンを含むことが好ましい。これらポリオレフィン樹脂は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
内層２１は、必要とされる機能に応じて、単層フィルム、又は複数の層を積層させた多層フィルムであってよい。具体的には、防湿性を付与するために、エチレン－環状オレフィン共重合体、ポリメチルペンテン等の樹脂を介在させた多層フィルムであってよい。内層２１は、各種添加剤（難燃剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、酸化防止剤、光安定剤、粘着付与剤等）を含んでよい。
内層２１の厚さは、１０～１５０μｍが好ましく、３０～８０μｍがより好ましい。内層２１の厚さが１０μｍ以上であることで、外装材１３同士の充分なヒートシール密着性、端子用樹脂フィルム１６との充分な密着性を有する。また、内層２１の厚さが１５０μｍ以下であることで、外装材１３のコストを抑えることができる。
内層側接着剤層２２としては、ドライラミネーション用接着剤、酸変性された熱融着性樹脂等の公知の接着剤を適宜選択して用いることができる。
図２に示すように、腐食防止処理層２３－１、２３－２は、バリア層２４の両面に形成することが性能上好ましいが、コストを抑える観点から、内層側接着剤層２２側に位置するバリア層２４の面のみに腐食防止処理層２３－１を配置してよい。
バリア層２４は、導電性を有する金属層であってよい。バリア層２４の材料としては、アルミニウム、ステンレス鋼等が挙げられ、コスト、質量（密度）等の観点から、アルミニウムが好ましい。
外層側接着剤層２５としては、ポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール、アクリルポリオール等を主剤としたポリウレタン系の接着剤を用いることができる。
外層２６としては、ナイロン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等の単層膜、及び多層膜であってよい。外層２６は、内層２１と同様に、各種添加剤（難燃剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、酸化防止剤、光安定剤、粘着付与剤等）を含んでよい。外層２６は、電解液の液漏れに備えて電解液に不溶な樹脂をラミネートしたり、電解液に不溶な樹脂成分をコーティングしたりすることで形成される保護層を有してよい。
図３は、図１に示す端子用樹脂フィルム及び金属端子のＡ－Ａ線方向の断面図である。図３において、図１に示す構造体と同一構成部分には、同一符号を付す。
図１及び図３に示すように、一対（図１の場合、２つ）の金属端子１４は、金属端子本体１４－１と、腐食防止層１４－２と、を有する。一対の金属端子本体１４－１のうち、一方の金属端子本体１４－１は、蓄電デバイス本体１１の正極と電気的に接続されており、他方の金属端子本体１４－１は、蓄電デバイス本体１１の負極と電気的に接続されている。一対の金属端子本体１４－１は、蓄電デバイス本体１１から離間する方向に延在しており、その一部が外装材１３から露出されている。一対の金属端子本体１４－１の形状は、例えば、平板形状とすることができる。
金属端子本体１４－１の材料としては、金属を用いることができる。金属端子本体１４－１の材料となる金属は、蓄電デバイス本体１１の構造や蓄電デバイス本体１１の各構成要素の材料等を考慮して決めることができる。
蓄電デバイス１０がリチウムイオン二次電池の場合、正極用集電体としてアルミニウムを用いることができ、負極用集電体として銅を用いることができる。蓄電デバイス１０がリチウムイオン二次電池の場合、蓄電デバイス本体１１の正極と接続される金属端子本体１４－１の材料は、アルミニウムであることが好ましい。また、電解液への耐食性の観点から、蓄電デバイス本体１１の正極と接続される金属端子本体１４－１の材料は、１Ｎ３０等の純度９７％以上のアルミニウム素材であることがより好ましい。さらに、金属端子本体１４－１を屈曲させる場合には、柔軟性を付加する目的で十分な焼鈍により調質したＯ材を用いることが好ましい。蓄電デバイス本体１１の負極と接続される金属端子本体１４－１の材料は、表面にニッケルめっき層が形成された銅、又はニッケルであることが好ましい。
金属端子本体１４－１の厚さは、リチウムイオン二次電池のサイズや容量に応じて決めることができる。リチウムイオン二次電池が小型の場合、金属端子本体１４－１の厚さは、５０μｍ以上であってよい。蓄電、車載用途等の大型のリチウムイオン二次電池の場合、金属端子本体１４－１の厚さは、１００～５００μｍの範囲内で適宜設定することができる。
腐食防止層１４－２は、金属端子本体１４－１の表面を覆うように配置されている。リチウムイオン二次電池の場合、電解液にＬｉＰＦ６等の腐食成分が含まれる。腐食防止層１４－２は、電解液に含まれるＬｉＰＦ６等の腐食成分から金属端子本体１４－１が腐食されることを抑制するための層である。
［端子用樹脂フィルム］
図３に示すように、本実施形態に係る端子用樹脂フィルム１６は、金属端子１４の一部の外周面を覆うように配置されている。端子用樹脂フィルム１６は、７層以上の層を備え、端子用樹脂フィルム１６を構成する層のうちの少なくとも７層が、下記Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当し、端子用樹脂フィルム１６の少なくとも一部に、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層又はＤ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の順で積層された構造を有する。
Ａ層：酸変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが２．０～５０ｇ／１０ｍｉｎである層。
Ｂ層：ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上、２．０ｇ／１０ｍｉｎ未満である層。
Ｃ層：未変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが０．０５～５０ｇ／１０ｍｉｎである層。
Ｄ層：架橋構造を有する樹脂を含む接着剤層。
Ａ層、Ｂ層及びＣ層のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、メルトフローレート測定器を用いて、測定温度２３０℃の条件で測定することができる。また、Ａ層、Ｂ層及びＣ層のＭＦＲは、樹脂の種類や分子量、添加剤等を調整することにより所定の範囲内となるように制御することができる。
図４は、本実施形態に係る端子用樹脂フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。図４に示す端子用樹脂フィルム１６は、Ａ層１／Ｂ層２／Ａ層３／Ｃ層又はＤ層４／Ａ層５／Ｂ層６／Ａ層７の順で各層が積層された構造を有する。図４に示す端子用樹脂フィルム１６は、Ａ層１／Ｂ層２／Ａ層３からなる３層フィルム８と、Ａ層５／Ｂ層６／Ａ層７からなる３層フィルム９とが、Ｃ層又はＤ層４を介して積層された構造を有する。以下、各層について説明する。
Ａ層は、酸変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成される。酸変性ポリオレフィン樹脂としては、ポリオレフィン樹脂に無水マレイン酸、カルボン酸、スルホン酸及びそれらの誘導体等をグラフト変性させた樹脂が挙げられる。酸変性ポリオレフィン樹脂は、無水マレイン酸変性であることが、他の変性基の場合よりもヒートシール強度が向上する傾向にあるため好ましい。上記ポリオレフィン樹脂としては、例えば、低密度、中密度、高密度のポリエチレン；エチレン－αオレフィン共重合体；ホモ、ブロック、またはランダムポリプロピレン；プロピレン－αオレフィン共重合体；ポリブテン；ポリメチルペンテン；ポリノルボルネン等が挙げられる。これらの中でも上記ポリオレフィン樹脂は、ヒートシール強度及び加工性の観点から、ポリプロピレンを含むことが好ましい。これらポリオレフィン樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。また、Ａ層の形成に用いられる樹脂組成物は、酸変性ポリオレフィン樹脂以外の他の樹脂を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。
ポリオレフィン樹脂の酸による変性率（例えば、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの総質量に対する無水マレイン酸に由来する部分の質量）は、ヒートシール強度向上の観点から、０．１～２０質量％であることが好ましく、０．３～５質量％であることがより好ましい。
Ａ層に用いられる酸変性ポリオレフィン樹脂の融点は、１００℃以上、１６０℃未満であることが好ましく、１１０～１５０℃であることがより好ましく、１２０～１４０℃であることが更に好ましい。酸変性ポリオレフィン樹脂の融点が１００℃以上であることで、高温条件下での外装材に対する密着性をより向上できる。また、酸変性ポリオレフィン樹脂の融点が１６０℃未満であることで、ヒートシール時に樹脂が溶融し易く、ヒートシール強度をより向上できる。
本明細書において、樹脂の融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）にて測定し、溶解熱量の一番大きいピークをメインピークとして、そのピークトップの温度を読み取ることで求めることができる。
Ａ層の形成に用いられる樹脂組成物は、酸化防止剤、スリップ剤、難燃剤、光安定剤、脱水剤、着色顔料、粘着付与剤、フィラー、結晶核剤などの樹脂添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、複数の種類がブレンドされていてもよい。特に、端子用樹脂フィルムの視認性の向上の観点から、上記樹脂組成物には着色顔料やフィラーが含まれていてもよい。
着色顔料としては、カーボンブラック、キナクリドン系顔料、ポリアゾ系顔料、イソインドリノン系顔料などが挙げられる。
フィラーとしては、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、珪酸ジルコニウム、酸化亜鉛、硫酸バリウム、酸化銅、酸化コバルト、酸化チタン、酸化スズ、酸化鉄、酸化アンチモン、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などの無機フィラーが挙げられる。
Ａ層の厚さ（１層当たりの厚さ）は、１０～１５０μｍであることが好ましく、１５～１００μｍであることがより好ましく、２０～５０μｍであることが更に好ましい。Ａ層の厚さが１０μｍ以上であることで、外装材と端子用樹脂フィルムとの高温条件下での密着性をより向上できる。また、加工性やフィルムの破断強度の観点からＡ層の厚さが１５０μｍ以下であることが好ましい。
Ａ層の２３０℃におけるＭＦＲは、２．０～５０ｇ／１０ｍｉｎであり、３．０～２５ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、５．０～１５ｇ／１０ｍｉｎであることがより好ましい。Ａ層のＭＦＲが２．０ｇ／１０ｍｉｎ以上であることで、端子用樹脂フィルムの破断伸度を向上できる。また、Ａ層のＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることで、端子用樹脂フィルムの破断強度を向上できる。
Ｂ層は、ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成される。上記ポリオレフィン樹脂としては、例えば、低密度、中密度、高密度のポリエチレン；エチレン－αオレフィン共重合体；ホモ、ブロック、またはランダムポリプロピレン；プロピレン－αオレフィン共重合体；ポリブテン；ポリメチルペンテン；ポリノルボルネン等が挙げられる。これらの中でも上記ポリオレフィン樹脂は、ヒートシール強度及び加工性の観点から、ポリプロピレンを含むことが好ましい。Ｂ層に用いられるポリオレフィン樹脂は、酸変性ポリオレフィン樹脂であってもよく、未変性ポリオレフィン樹脂であってもよいが、絶縁性の観点から、未変性ポリオレフィン樹脂であることが好ましい。これらポリオレフィン樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。また、Ｂ層の形成に用いられる樹脂組成物は、ポリオレフィン樹脂以外の他の樹脂を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。
Ｂ層に用いられるポリオレフィン樹脂の融点は、１３０～１７５℃であることが好ましく、１５０～１７０℃であることがより好ましく、１６０～１６８℃であることが更に好ましい。ポリオレフィン樹脂の融点が１３０℃以上であることで、高温条件下での外装材に対する密着性をより向上できる。また、ポリオレフィン樹脂の融点が１７５℃以下であることで、ヒートシール時に樹脂が溶融し易く、ヒートシール強度をより向上できる。なお、例えば融点１３０℃の樹脂と融点１６０℃の樹脂をブレンドして使用するなど、融点の異なる複数の樹脂をブレンドして使用してもよい。
Ｂ層の形成に用いられる樹脂組成物は、酸化防止剤、スリップ剤、難燃剤、光安定剤、脱水剤、着色顔料、粘着付与剤、フィラー、結晶核剤などの樹脂添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、複数の種類がブレンドされていてもよい。特に、端子用樹脂フィルムの視認性の向上の観点から、上記樹脂組成物には着色顔料やフィラーが含まれていてもよい。着色顔料及びフィラーとしては、Ａ層と同様のものが挙げられる。
Ｂ層の厚さ（１層当たりの厚さ）は、１０～１５０μｍであることが好ましく、１５～１００μｍであることがより好ましく、２０～５０μｍであることが更に好ましい。Ｂ層の厚さが１０μｍ以上であることで、外装材と端子用樹脂フィルムとの高温条件下での密着性をより向上できる。また、加工性やフィルムの破断伸度の観点からＢ層の厚さが１５０μｍ以下であることが好ましい。
Ｂ層の２３０℃におけるＭＦＲは、０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上、２．０ｇ／１０ｍｉｎ未満であり、０．１～１．５ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、０．５～１．０ｇ／１０ｍｉｎであることがより好ましい。Ｂ層のＭＦＲが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上であることで、端子用樹脂フィルムの破断伸度を向上できる。また、Ｂ層のＭＦＲが２．０ｇ／１０ｍｉｎ未満であることで、端子用樹脂フィルムの破断強度を向上できる。
Ｃ層は、未変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成される。上記未変性ポリオレフィン樹脂としては、例えば、低密度、中密度、高密度のポリエチレン；エチレン－αオレフィン共重合体；ホモ、ブロック、またはランダムポリプロピレン；プロピレン－αオレフィン共重合体；ポリブテン；ポリメチルペンテン；ポリノルボルネン等が挙げられる。これらの中でも上記未変性ポリオレフィン樹脂は、ヒートシール強度及び加工性の観点から、ポリプロピレンを含むことが好ましい。これら未変性ポリオレフィン樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。また、Ｃ層の形成に用いられる樹脂組成物は、未変性ポリオレフィン樹脂以外の他の樹脂を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。また、Ｃ層の形成に用いられる樹脂組成物は、ポリオレフィン樹脂として未変性ポリオレフィン樹脂のみを含み、酸変性ポリオレフィン樹脂を含まないことが、高温条件下での外装材と端子用樹脂フィルムとの密着性の観点から好ましい。
Ｃ層に用いられる未変性ポリオレフィン樹脂の融点は、１６０～１７５℃であることが好ましく、１６０～１７０℃であることがより好ましく、１６２～１６８℃であることが更に好ましい。未変性ポリオレフィン樹脂の融点が１６０℃以上であることで、高温条件下での外装材に対する密着性をより向上できる。また、ポリオレフィン樹脂の融点が１７５℃以下であることで、ヒートシール時に樹脂が溶融し易く、ヒートシール強度をより向上できる。
Ｃ層に用いられる未変性ポリオレフィン樹脂の融点をＴｍＣ（℃）、Ｂ層に用いられるポリオレフィン樹脂の融点をＴｍＢ（℃）とした場合、ＴｍＣ≧ＴｍＢの条件を満たすことが好ましい。また、ＴｍＣ－ＴｍＢの値は１～２５（℃）であることがより好ましく、２～１５（℃）であることが更に好ましい。ＴｍＣ≧ＴｍＢの条件を満たすことで、高温条件下でのヒートシール強度の低下をより抑制できる。また、ＴｍＣ－ＴｍＢの値が２５（℃）以下であることで、端子用樹脂フィルムの加工性を向上させることができる。
Ｃ層の形成に用いられる樹脂組成物は、酸化防止剤、スリップ剤、難燃剤、光安定剤、脱水剤、着色顔料、粘着付与剤、フィラー、結晶核剤などの樹脂添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、複数の種類がブレンドされていてもよい。特に、端子用樹脂フィルムの視認性の向上の観点から、上記樹脂組成物には着色顔料やフィラーが含まれていてもよい。着色顔料及びフィラーとしては、Ａ層と同様のものが挙げられる。
Ｃ層の厚さ（１層当たりの厚さ）は、２～１５０μｍであることが好ましく、３～１００μｍであることがより好ましく、４～５０μｍであることが更に好ましい。Ｃ層の厚さが２μｍ以上であることで、高温条件下での外装材と端子用樹脂フィルムとの密着性を向上させることができる。また、加工性やフィルムの破断伸度の観点からＣ層の厚さが１５０μｍ以下であることが好ましい。
Ｃ層の２３０℃におけるＭＦＲは、０．０５～５０ｇ／１０ｍｉｎであり、１．０～２５ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、２．０～１５ｇ／１０ｍｉｎであることがより好ましい。Ｃ層のＭＦＲが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上であることで、端子用樹脂フィルムの破断伸度を向上できる。また、Ｃ層のＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることで、端子用樹脂フィルムの破断強度を向上できる。
Ｄ層は、架橋構造を有する樹脂を含む接着剤層である。架橋構造を有する樹脂としては、架橋アクリル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、イソシアネートやエポキシにより架橋された酸変性ポリオレフィン樹脂等が挙げられる。これらの中でも架橋構造を有する樹脂は、架橋された酸変性ポリオレフィン樹脂を含むことが好ましい。Ｄ層は、シーラント層間の密着性の観点から、酸変性ポリオレフィン樹脂と、多官能イソシアネート化合物、グリシジル化合物、カルボキシ基を有する化合物、及び、オキサゾリン基を有する化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種の硬化剤と、を含む接着剤組成物を用いて形成された層であることが好ましい。架橋構造を有する樹脂は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
Ｄ層の厚さは、端子用樹脂フィルムのヒートシール強度の観点から、１～１０μｍであることが好ましく、２～５μｍであることがより好ましい。
端子用樹脂フィルムの総厚は、１５０μｍ以上であることが好ましく、１６０μｍ以上であることがより好ましく、２００μｍ以上であることが更に好ましい。端子用樹脂フィルムの総厚が上記範囲内となるように厚膜化した場合、高温条件下での外装材に対する密着性の低下が生じ易いが、本実施形態の端子用樹脂フィルムによれば、高温条件下での外装材に対する密着性と、破断強度及び破断伸度とをバランス良く向上させることができる。端子用樹脂フィルムの総厚の上限は特に限定されないが、例えば１０００μｍ以下であってよい。
端子用樹脂フィルムを構成する層のうち、Ａ層に該当する層の合計の厚さをＴＡ（μｍ）、Ｂ層に該当する層の合計の厚さをＴＢ（μｍ）とした場合、ＴＡ≧ＴＢの条件を満たすことが好ましい。また、ＴＡ／ＴＢの値は１．０～１．５であることがより好ましい。ＴＡ／ＴＢの値が上記範囲内であることで、ヒートシール強度をより向上させることができる。
端子用樹脂フィルムの総厚に対し、Ａ層の合計の厚さが７５％以下、Ｂ層の合計の厚さが６０％以下、Ｃ層の合計の厚さが６０％以下、Ｄ層の合計の厚さが１０％以下であることが好ましい。上記条件を満たすことにより、高温条件下での外装材に対する密着性と、破断強度及び破断伸度とをバランス良く向上させることができる。
本実施形態の端子用樹脂フィルムにおいて、Ｂ層はＣ層の条件を更に満たすものであってもよく、満たさないものであってもよい。また、Ｃ層はＢ層の条件を更に満たすものであってもよく、満たさないものであってもよい。
本実施形態の端子用樹脂フィルムにおいて、複数のＡ層はそれぞれ同一の樹脂を用いて形成された層であってもよく、異なる樹脂を用いて形成された層であってもよい。また、複数のＡ層はそれぞれ同一の樹脂組成物を用いて形成された層であってもよく、異なる樹脂組成物を用いて形成された層であってもよい。更に、複数のＡ層の厚さ、融点及びＭＦＲは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。端子用樹脂フィルムの加工性及びカール抑制の観点からは、複数のＡ層の上述した各構成は全て同一であることが好ましい。
本実施形態の端子用樹脂フィルムにおいて、複数のＢ層はそれぞれ同一の樹脂を用いて形成された層であってもよく、異なる樹脂を用いて形成された層であってもよい。また、複数のＢ層はそれぞれ同一の樹脂組成物を用いて形成された層であってもよく、異なる樹脂組成物を用いて形成された層であってもよい。更に、複数のＢ層の厚さ、融点及びＭＦＲは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。端子用樹脂フィルムの加工性及びカール抑制の観点からは、複数のＢ層の上述した各構成は全て同一であることが好ましい。
本実施形態の端子用樹脂フィルムにおいて、Ｃ層が複数存在する場合、複数のＣ層はそれぞれ同一の樹脂を用いて形成された層であってもよく、異なる樹脂を用いて形成された層であってもよい。また、複数のＣ層はそれぞれ同一の樹脂組成物を用いて形成された層であってもよく、異なる樹脂組成物を用いて形成された層であってもよい。更に、複数のＣ層の厚さ、融点及びＭＦＲは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。端子用樹脂フィルムの加工性及びカール抑制の観点からは、複数のＣ層の上述した各構成は全て同一であることが好ましい。
本実施形態の端子用樹脂フィルムにおいて、Ｄ層が複数存在する場合、複数のＤ層はそれぞれ同一の接着剤組成物を用いて形成された層であってもよく、異なる接着剤組成物を用いて形成された層であってもよい。更に、複数のＤ層の厚さは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。端子用樹脂フィルムの加工性及びカール抑制の観点からは、複数のＤ層の上述した各構成は全て同一であることが好ましい。
本実施形態の端子用樹脂フィルムがＡ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の積層構造を有する場合、各層が同一厚さであってもよく、異なる厚さであってもよい。上記積層構造における各層の厚さの比は、例えば１：２：１：１：１：２：１、４：２：２：１：２：２：４、５：３：２：１：２：３：５、５：１０：５：１：５：１０：５などでもよい。Ｃ層はＡ層及びＢ層よりも厚さが薄い方が好ましい。
本実施形態の端子用樹脂フィルムは、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層以外の他の層（Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層のいずれにも該当しない層）を含んでいてもよいが、他の層を含まない方が好ましい。すなわち、端子用樹脂フィルムを構成する層の全てが、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当することが好ましい。また、端子用樹脂フィルムを構成する層の全てが、Ａ層、Ｂ層及びＣ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当してもよく、Ａ層、Ｂ層及びＤ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当してもよい。また、端子用樹脂フィルムは、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層の全ての層を備えてもよい。
本実施形態の端子用樹脂フィルムにおいて、少なくとも金属端子側の最外層は、密着性の観点からＡ層であることが好ましい。一方、外装材側の最外層は、Ａ層でなくてもよく、例えば未変性ポリオレフィン樹脂を用いた層であってもよいが、端子用樹脂フィルムの取り扱い性及びカール抑制の観点から、両面の最外層はいずれもＡ層であることが好ましい。
以上、本開示の好ましい実施形態について詳述したが、本開示は特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本開示の要旨の範囲内において、種々の変形又は変更が可能である。
例えば、図４では、３層フィルム８と３層フィルム９とがＣ層又はＤ層４を介して積層された７層構造の端子用樹脂フィルムを示したが、当該７層構造の端子用樹脂フィルムに更に３層フィルム８をＣ層又はＤ層４を介して積層した１１層構造の端子用樹脂フィルムとしてもよい。
［端子用樹脂フィルムの製造方法］
次に、本実施形態に係る端子用樹脂フィルム１６の製造方法について説明する。端子用樹脂フィルム１６の製造方法は、下記に限定されない。
端子用樹脂フィルム１６がＡ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の７層構造を有する場合、上記７層を共押出法により積層してもよく、一部を事前に製膜した後、サンドイッチラミネート法により積層してもよい。例えば、Ａ層／Ｂ層／Ａ層からなる３層フィルムを事前に製膜した後、Ｃ層を構成する樹脂組成物を用いて２枚の３層フィルムをサンドイッチラミネート法により積層してもよい。
また、端子用樹脂フィルム１６がＡ層／Ｂ層／Ａ層／Ｄ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の７層構造を有する場合、Ａ層／Ｂ層／Ａ層からなる３層フィルムを事前に製膜した後、Ｄ層を構成する接着剤組成物を用いて２枚の３層フィルムをドライラミネート法により積層してもよい。あるいは、Ａ層／Ｂ層／Ａ層からなる３層フィルムを事前に製膜した後、ニーラムラミネート法でＡ層／Ｂ層／Ａ層とＤ層とを事前に製膜した３層フィルムと貼り合わせてもよい。
事前に製膜する３層フィルム等は、Ｔダイ押出法やインフレーション法などの共押出法を用いて製造することができるが、膜厚安定性の観点から、インフレーション法を用いて製造することが好ましい。
端子用樹脂フィルム１６を構成する層の数が８層以上である場合も、上述した製造方法を適宜用いて製造することができる。
端子用樹脂フィルム１６の製造方法の一例として、インフレーション法により３層フィルムを事前に製膜した後、Ｃ層を構成する樹脂組成物又はＤ層を構成する接着剤組成物を用いて２枚の３層フィルムを積層する方法について説明する。
まず、Ａ層、Ｂ層、及びＡ層の母材を準備する。次いで、Ａ層、Ｂ層、及びＡ層の母材をインフレーション成型装置に供給する。次いで、インフレーション成型装置の押し出し部から３層構造（Ａ層、Ｂ層、及びＡ層が積層された構造）となるように、上記３つの母材を押し出しながら、押し出された３層構造の積層体の内側からエア（空気）を供給する。
そして、円筒形状にインフレートされた円筒状の３層フィルムを搬送しながら、ガイド部により扁平状に変形させた後、一対のピンチロールにより３層フィルムをシート状に折り畳む。織り込んだチューブの両端部をスリットし、１対（２条）のフィルムを巻き取りコアにロール状に巻き取ることで、ロール状とされた３層フィルムが製造される。
押し出し温度は、１３０～３００℃の範囲内が好ましく、１３０～２５０℃がより好ましい。押し出し温度が１３０℃以上の場合、各層を構成する樹脂が充分に溶融することで、溶融粘度が小さくなるため、スクリューからの押し出しが安定する。押し出し温度が３００℃以下である場合、各層を構成する樹脂の酸化や劣化を抑制し、３層フィルムの品質の低下を防ぐことができる。
スクリューの回転数、ブロー比、引き取り速度等は、膜厚を考慮して適宜設定することができる。３層フィルムの各層の膜厚比は、各スクリューの回転数を変更する事で調整することができる。
次に、得られた３層フィルムを２枚用意し、Ｃ層を構成する樹脂組成物を用いてサンドイッチラミネート法により、又は、Ｄ層を構成する接着剤組成物を用いてドライラミネート法により、２枚の３層フィルムを積層する。
サンドイッチラミネート法により積層する場合、一方の３層フィルム上に、溶融させた樹脂組成物を押出し、その上に他方の３層フィルムを供給して貼り合わせることで、７層構造の端子用樹脂フィルムを得ることができる。
ドライラミネート法により積層する場合、一方の３層フィルム上に、接着剤組成物を塗布し、乾燥した後、その上に他方の３層フィルムを供給して熱圧着することで、７層構造の端子用樹脂フィルムを得ることができる。乾燥は、８０～１４０℃で３０秒～５分間の条件で行うことができる。また、積層後、３０～８０℃、２４時間～２４０時間の条件でエージングを行ってもよい。
［端子用樹脂フィルムの融着方法］
図４に示した端子用樹脂フィルム１６と外装材１３とを溶融接着する融着処理について説明する。以下では、図４に示した端子用樹脂フィルム１６のＡ層１を金属端子側に向け、Ａ層７を外装材側に向けて配置する場合について説明する。
融着処理では、加熱によるＡ層７の溶融と、加圧によるＡ層７と外装材１３との密着とを同時に行いながら、端子用樹脂フィルム１６と外装材１３とを熱融着させる。
融着処理では、端子用樹脂フィルム１６と外装材１３との充分な密着性及び封止性を得る観点から、Ａ層７を構成する樹脂の融点以上の温度に加熱することが好ましい。
端子用樹脂フィルム１６の加熱温度は、例えば、１４０～１７０℃であってよい。処理時間（加熱時間及び加圧時間の合計の時間）は、外装材との密着性、及び生産性を考慮して決定することができる。処理時間は、例えば、１～６０秒の範囲内で適宜設定することができる。
端子用樹脂フィルム１６の生産タクト（生産性）を向上させる観点から、１７０℃を超える温度で加圧時間を短くして熱融着してよい。この場合、加熱温度としては、例えば、１７０℃超２３０℃以下とすることができ、加圧時間としては、例えば、３～２０秒とすることができる。
また、図３を参照して、本実施形態に係る端子用樹脂フィルム１６と金属端子１４とを溶融接着する融着処理について説明する。融着処理では、加熱によるＡ層１の溶融と、加圧によるＡ層１と金属端子１４との密着とを同時に行いながら、端子用樹脂フィルム１６と金属端子１４とを熱融着させる。
融着処理では、端子用樹脂フィルム１６と金属端子１４との充分な密着性及び封止性を得る観点から、Ａ層１を構成する樹脂の融点以上の温度に加熱することが好ましい。
端子用樹脂フィルム１６の加熱温度は、例えば、１４０～１７０℃であってよい。また、処理時間（加熱時間及び加圧時間の合計の時間）は、金属端子との密着性、及び生産性を考慮して決定することができる。処理時間は、例えば、１～６０秒の範囲内で適宜設定することができる。
端子用樹脂フィルム１６の生産タクト（生産性）を向上させる観点から、１７０℃を超える温度で加圧時間を短時間にして熱融着してよい。この場合、加熱温度としては、例えば、１７０超２３０℃以下とすることができ、加圧時間としては、例えば、３～２０秒とすることができる。
以下、実施例及び比較例に基づいて本開示を具体的に説明するが、本開示は以下の実施例に限定されるものではない。
［使用材料］
実施例及び比較例で使用した材料を表１に示す。表１において、ＰＰはポリプロピレンを意味し、酸変性は無水マレイン酸変性を意味し、融点は各層に用いた樹脂の融点を意味する。ＭＦＲは、各材料を用いて形成された各層のメルトフローレートを、メルトフローレート測定器（東洋精機製作所社製、測定温度：２３０℃）によりＪＩＳ Ｋ７２１０に準じて測定した結果である。なお、本実施例では、酸変性の有無、架橋構造の有無、又はＭＦＲの点で本開示のＡ層、Ｂ層、Ｃ層又はＤ層の条件を満たさない層についても、比較のため便宜的にＡ層、Ｂ層、Ｃ層又はＤ層に分類した。
Figure 2022078571000002
［端子用樹脂フィルムの作製］
表２及び表３に示した各材料を用いて、同表に示す厚さの各層を同表に示す順に積層し、端子用樹脂フィルムを作製した。具体的な作製方法は以下の通りである。
（実施例１～６、比較例１～２）
Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層をインフレーション法により積層した３層フィルムを２枚作製した。２枚の３層フィルムを、Ｃ層の材料を用いてサンドイッチラミネート法により積層し、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の７層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（実施例７～１４、比較例３～８）
Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層をインフレーション法により積層した３層フィルムを２枚作製した。２枚の３層フィルムを、Ｄ層の材料を用いてドライラミネート法により積層し、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｄ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の７層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（実施例１５）
Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層をインフレーション法により積層した３層フィルムを３枚作製した。３枚の３層フィルムを、Ｃ層の材料を用いてサンドイッチラミネート法により積層し、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の１１層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（実施例１６）
Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層をインフレーション法により積層した３層フィルムを３枚作製した。３枚の３層フィルムを、Ｄ層の材料を用いてドライラミネート法により積層し、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｄ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｄ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の１１層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（実施例１７）
Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層をインフレーション法により積層した３層フィルムを３枚作製した。２枚の３層フィルムを、Ｃ層の材料を用いてサンドイッチラミネート法により積層し、７層フィルムを作製した。次いで、７層フィルムと３層フィルムとを、Ｄ層の材料を用いてドライラミネート法により積層し、（外装材側）Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｄ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層（タブリード側）の１１層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（比較例９）
Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の５層をインフレーション法により積層し、５層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（比較例１０～１１）
Ａ層／Ｂ層の２層をインフレーション法により積層した２層フィルムを２枚作製した。２枚の２層フィルムを、Ｂ層同士が対向するように、Ｃ層の材料を用いてサンドイッチラミネート法により積層し、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ｂ層／Ａ層の５層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（比較例１２～１３）
Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層をインフレーション法により積層し、３層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
（比較例１４～１５）
Ａ層／Ｂ層の２層をインフレーション法により積層した２層フィルムを２枚作製した。２枚の２層フィルムを、Ｂ層同士が対向するように、Ｄ層の材料を用いてドライラミネート法により積層し、Ａ層／Ｂ層／Ｄ層／Ｂ層／Ａ層の５層構造の端子用樹脂フィルムを得た。
［対外装材耐熱ヒートシール強度］
端子用樹脂フィルムを５０ｍｍ（ＴＤ）×１００ｍｍ（ＭＤ）のサイズにカットしたサンプルを、５０ｍｍ×５０ｍｍのサイズにカットした化成処理済みアルミニウム箔を挟み込むように２つに折りたたみ、折りたたんだ部分とは反対側の端部を１６５℃／０．６ＭＰａ／１０秒で幅１０ｍｍにわたってヒートシールした。その後、ナイロンフィルム（厚さ２５μｍ）／接着剤／アルミニウム箔（厚さ４０μｍ）／ポリプロピレンシーラント層（厚さ８０μｍ）の積層構造を有する外装材のシーラント層が端子用樹脂フィルムに接するよう２つに折りたたみ、折りたたんだ部分とは反対側の端部（端子用樹脂フィルムとアルミニウム箔とをヒートシールした箇所と同じ箇所）を１９０℃／０．５ＭＰａ／５秒で幅１０ｍｍにわたってヒートシールした。その後、ヒートシール部の長手方向中央部を１５ｍｍ幅で切り出し（図５を参照）、ヒートシール強度測定用サンプルを作製した。本評価において、図５中の積層体１００は、外装材／端子用樹脂フィルム／アルミニウム箔／端子用樹脂フィルム／外装材からなる積層体である。このサンプルのヒートシール部に対し、６０℃環境下、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件にて、引張試験機（株式会社島津製作所社製）を用いて、外装材と端子用樹脂フィルムとの間のＴ字剥離試験を行った。得られた結果から、下記評価基準に基づいて対外装材耐熱ヒートシール強度（バースト強度）を評価した。評価がＡ、Ｂ又はＣの場合は合格、Ｄの場合は不合格である。結果を表２及び表３に示す。
Ａ：ヒートシール強度が５０Ｎ／１５ｍｍ以上
Ｂ：ヒートシール強度が４０Ｎ／１５ｍｍ以上、５０Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｃ：ヒートシール強度が３０Ｎ／１５ｍｍ以上、４０Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｄ：ヒートシール強度が３０Ｎ／１５ｍｍ未満
［破断強度及び破断伸度］
端子用樹脂フィルムについて、ＪＩＳ Ｋ６２５１に準拠した引張試験（試験片形状：ＪＩＳ Ｋ６２５１に規定されるダンベル状５号形（幅６ｍｍ）、標線距離：２５ｍｍ、チャック間距離：５０ｍｍ、引張速度：１００ｍｍ／ｍｉｎ）により、ＭＤ方向の破断強度及び破断伸度を測定した。引張試験には、引張装置（株式会社島津製作所製）を用いた。破断伸度は、下記式により求めた。
破断伸度（％）＝｛（破断時の標線距離（ｍｍ）－２５（ｍｍ））／２５（ｍｍ）｝×１００
得られた結果から、下記評価基準に基づいて破断強度及び破断伸度を評価した。評価がＡ、Ｂ又はＣの場合は合格、Ｄの場合は不合格である。結果を表２及び表３に示す。
（破断強度）
Ａ：４５ＭＰａ以上
Ｂ：４０ＭＰａ以上、４５ＭＰａ未満
Ｃ：３５ＭＰａ以上、４０ＭＰａ未満
Ｄ：３５ＭＰａ未満
（破断伸度）
Ａ：６００％以上
Ｂ：５５０％以上、６００％未満
Ｃ：５００％以上、５５０％未満
Ｄ：５００％未満
Figure 2022078571000003
Figure 2022078571000004
１，３，５，７…Ａ層、２，６…Ｂ層、４…Ｃ層又はＤ層、８，９…３層フィルム、１０…蓄電デバイス、１１…蓄電デバイス本体、１３…外装材、１４…金属端子、１４－１…金属端子本体、１４－２…腐食防止層、１６…端子用樹脂フィルム、２１…内層、２２…内層側接着剤層、２３－１，２３－２…腐食防止処理層、２４…バリア層、２５…外層側接着剤層、２６…外層。

Claims (9)

  1. 蓄電デバイスを構成する蓄電デバイス本体と電気的に接続される金属端子の一部の外周面を覆うように配置される端子用樹脂フィルムであって、
    前記端子用樹脂フィルムが７層以上の層を備え、
    前記端子用樹脂フィルムを構成する層のうちの少なくとも７層が、下記Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及びＤ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当し、
    前記端子用樹脂フィルムの少なくとも一部に、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層又はＤ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層の順で積層された構造を有する、端子用樹脂フィルム。
    Ａ層：酸変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが２．０～５０ｇ／１０ｍｉｎである層。
    Ｂ層：ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上、２．０ｇ／１０ｍｉｎ未満である層。
    Ｃ層：未変性ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物を用いて形成された、２３０℃におけるメルトフローレートが０．０５～５０ｇ／１０ｍｉｎである層。
    Ｄ層：架橋構造を有する樹脂を含む接着剤層。
  2. 前記Ａ層に用いられる前記酸変性ポリオレフィン樹脂の融点が１００℃以上、１６０℃未満であり、前記Ｂ層に用いられる前記ポリオレフィン樹脂の融点が１３０～１７５℃であり、前記Ｃ層に用いられる前記未変性ポリオレフィン樹脂の融点が１６０～１７５℃である、請求項１に記載の端子用樹脂フィルム。
  3. 前記Ｃ層に用いられる前記未変性ポリオレフィン樹脂の融点が、前記Ｂ層に用いられる前記ポリオレフィン樹脂の融点以上である、請求項１又は２に記載の端子用樹脂フィルム。
  4. 前記端子用樹脂フィルムを構成する層の全てが、前記Ａ層、前記Ｂ層及び前記Ｃ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当する、請求項１～３のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  5. 前記端子用樹脂フィルムを構成する層の全てが、前記Ａ層、前記Ｂ層及び前記Ｄ層からなる群より選ばれる少なくとも一つの層に該当する、請求項１～３のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  6. 前記Ｄ層が、酸変性ポリオレフィン樹脂と、多官能イソシアネート化合物、グリシジル化合物、カルボキシ基を有する化合物、及び、オキサゾリン基を有する化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種の硬化剤と、を含む接着剤組成物を用いて形成された層である、請求項１～３及び５のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  7. 前記端子用樹脂フィルムを構成する層のうち、前記Ａ層に該当する層の合計の厚さが、前記Ｂ層に該当する層の合計の厚さ以上である、請求項１～６のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  8. 総厚が１６０μｍ以上である、請求項１～７のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  9. 蓄電デバイス本体と、
    前記蓄電デバイス本体と電気的に接続された金属端子と、
    前記金属端子を挟持し且つ前記蓄電デバイス本体を収容する外装材と、
    前記金属端子の一部の外周面を覆って、前記金属端子と前記外装材との間に配置された、請求項１～８のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルムと、を備える、蓄電デバイス。

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