JP2003288865A - 二次電池容器用積層材及び二次電池容器 - Google Patents
二次電池容器用積層材及び二次電池容器Info
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Abstract
好な二次電池容器用積層材及び二次電池容器を提供する
ことである。 【解決手段】 二次電池容器用積層材1は、外装樹脂フ
ィルム2と化成処理アルミニウム箔3を第1の接着剤層
5aを介して積層し、前記化成処理アルミニウム箔3と
シーラントフィルム4を第2の接着剤層5bを介して積
層したものであって、このシーラントフィルム4は、α
−オレフィンの含有量が2〜10重量%であるプロピレ
ンとα−オレフィンのランダム共重合体から成り、これ
に滑剤を1000〜5000ppm含有させたものであ
る。この積層材1を絞り成形して二次電池容器を形成す
る。
Description
する積層材、詳しくは、二次電池の容器または外装材と
して使用する絞り成形性に優れた積層材及びそれを用い
た容器に関する。
池用外装材には、アルミニウム箔をバリヤー構成とする
ラミネート材が使用されつつある。要求性能としては、 1.水蒸気透過性が極めて低いこと。 2.内部電解液のもれがないこと。 3.耐電解液特性にすぐれ経時後内層部のフィルムのデ
ラミネーション(剥離)等がないこと。 4.プレス成形でき、成形後アルミニウム箔のピンホー
ルやクラックができないこと。 5.成形後内層フィルムにクラックが生じず、電池作成
時リード線とラミネート材中のアルミニウムとの導通が
ないこと。 6.110℃等の高温にも一時的に耐える耐熱性を有す
ること。 等が挙げられる。
ナイロンフィルム/接着剤/アルミニウム箔/接着剤/
ポリプロピレンが提案されている。これらを積層するに
は、ヒートラミネーション(ヒートラミネート法)やド
ライラミネーション(ドライラミネート法)が用いられ
るが、ヒートラミネート法によってアルミニウム箔とシ
ーラントフィルムとを接着した場合、二次電池用積層材
に要求される耐水蒸気透過性については優れた性能を発
揮するものの、シール強度に難点がある。一方、使用す
る接着剤の種類にもよるが、アルミニウム箔とシーラン
トフィルムとをドライラミネート法によって接着した場
合は、 接着強度についてはかなり満足するものが得られ
るが、接着剤層から水分が袋内に入り込みやすいため、
耐水蒸気透過性に劣るという問題がある。さらに、エル
カ酸アミドやオレイン酸アミド等の滑剤を用いた場合、
エージングの際に滑剤が接着剤層に移行し、シーラント
フィルム表面の滑りが極端に悪くなって絞り加工が困難
となり、絞り加工の際にアルミニウム箔にクラックやピ
ンホールが入るという問題がある。
過性に優れ、かつ絞り成形性の良好な積層材及びそれを
用いた容器を提供することである。
夫を重ねた結果、 特に絞り成形性の視点よりシーラント
フィルムの材料を選択し、内層部がドライラミネーショ
ンにより作成された材料構成のものが前記問題点を解決
することを見出し、この発明を完成させた。 この発明の
積層材は次の構成からなる。
化成処理アルミニウム箔、第2の接着剤層、シーラント
フィルムを順次積層した積層材であって、このシーラン
トフィルムはα−オレフィンの含有量が2〜10重量%
であるプロピレンとα−オレフィンのランダム共重合体
から成り、これに滑剤を1000〜5000ppm含有
させたものである。前記滑剤は、エルカ酸アミド又はオ
レイン酸アミドが500〜2500ppmと、エチレン
ビスオレイン酸アミドが500〜2500ppmからな
るものが好ましい。
層、化成処理アルミニウム箔、第2の接着剤層、シーラ
ントフィルムを順次積層した積層材であって、シーラン
トフィルムが前記と同様のランダム共重合体より成る少
なくとも2層からなり、該フィルムの化成処理アルミニ
ウム箔側の層がエルカ酸アミド又はオレイン酸アミドを
500〜2500ppm含有しており、他面側の層がエ
ルカ酸アミド又はオレイン酸アミドを500〜2500
ppm、およびエチレンビスオレイン酸アミドを500
〜2500ppm含有させたものである二次電池容器用
積層材であってもよい。上記いずれの積層材において
も、シーラントフィルムの厚みが20〜60μmで、シ
ーラントフィルム表面の動摩擦係数が0.2以下が好ま
しい。前記化成処理アルミニウム箔のアルミニウム箔中
に鉄、マンガン、ケイ素から選ばれる少なくとも1種を
1.0重量%以上含んでおり、かつ当該アルミニウム箔
の少なくとも一部をクロムを含む化合物により化成処理
しておくのがよい。前記第2の接着剤層は、エポキシ含
有ポリエステルポリウレタン接着剤で、塗布量が2.5
〜5.0g/m2 (乾燥後の重量)が好ましく、第1の
接着剤層は、ポリエステル系接着剤、ポリエステルポリ
ウレタン系接着剤またはエポキシ含有ポリエステルポリ
ウレタン系接着剤で、塗布量3.0〜9.0g/m
2 (乾燥後の重量)がよい。前記外装樹脂フィルムと化
成処理アルミニウム箔及びこの化成処理アルミニウム箔
とシーラントフィルムは、それぞれ第1と第2の接着剤
層を介してドライラミネート法によって積層されてい
る。
が形成される。
基づいて説明する。図1に示すように、二次電池容器用
積層材1は、外装樹脂フィルム2と、化成処理アルミニ
ウム箔3と、シーラントフィルム4を、第1の接着剤層
5a及び第2の接着剤層5bを介して積層したものであ
る。
50μmの樹脂フィルム、具体的にはポリアミド(ナイ
ロン)、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、PET
(ポリエチレンテレフタレート)等の1種または2種以
上を使用できる。これらの中でも特に厚み9〜30μm
のナイロンフィルムおよび厚み9〜30μmのPETフ
イルムから選ばれる少なくとも1種であるのが好まし
い。 勿論、この樹脂フィルム2は、他の樹脂フィルムと
の複合体であってもよい。
成処理アルミニウム箔3に用いるアルミニウム基材は、
公知のアルミニウム箔を利用でき、その成分も公知の純
アルミニウムおよびアルミニウム合金を使用できる。具
体的には、厚み15〜150μm程度のアルミニウム箔
を用いるのがよく、好ましくは厚み35〜60μmのア
ルミニウム箔を使用するのが望ましい。厚み15μm未
満では後記工程中に変形や亀裂が生じる恐れがあり、避
けるべきである。一方厚み150μmを超えると、材料
としてのコスト、柔軟性、成形性、重量増加の点で好ま
しくない。アルミニウムの純度は特に制限されず、工業
用の純アルミニウム、(JIS)3003、3004、
5052、8021、8079等の合金等公知のものが
採用できるが、マンガン、鉄、ケイ素から選ばれる少な
くとも1成分を1.0重量%以上含有しているのが好ま
しい。上限は特に制限されるものではないが、箔を製造
する関係上、2.0重合%程度である。マンガン、鉄ま
たはケイ素を1重量%含むことにより、積層材のコシ
(剛性)が向上し、 ピンホールやクラックの防止に効果
がある。また調質についても、焼きなまし材(O材)、
圧延上がり材(H材)、それらの中間材(半硬材)のい
ずれでも適用可能で、要求特性に応じて適宜選択できる
が、焼きなまし材(O材)が成形性、接着性等の点で好
ましい。また、必要に応じて水、洗剤、酸、アルカリま
たは有機溶剤等で洗浄等を施しておいても良い。
上、好ましくは片面あるいは両面に化成処理を施すこと
により、この発明の化成処理アルミニウム箔3を作製で
きる。片面処理する場合は、容器の内面となるシーラン
トフィルム側に処理を施せばよい。処理剤としては、ク
ロム酸クロム、クロメート、リン酸クロム、弗化クロ
ム、クロム酸シリケート等から選ばれる少なくとも1種
の処理剤に浸漬または処理剤をコーティングして、全ク
ロム量(クロム換算)が5〜60mg/m2 となるよう
に処理すればよい。処理剤の濃度は特に限定されるもの
ではないが、例えば0.02重量%〜30重量%とし、
残部溶剤とすればよい。溶剤には水、アルコール(メタ
ノール,エタノール,プロパノール,ヘキサノール,ペ
ンタノール)等を用いることができる。また必要に応じ
て蓚酸、硫酸、珪酸、重金属酸およびそれらの塩、化合
物等を添加することもでき、必要に応じてpH調整剤、
粘度調整剤等を適量添加してもよい。処理方法・条件等
は、処理剤等の種類や濃度によって適宜決めればよく、
この発明を限定するものではないが、 例えばロール・コ
ーター、バーコーター、ドクターブレード等による塗
布、スプレー塗装、刷毛塗り、浸漬等の手段によって処
理できる。塗布量・処理時間は、前記アルミニウム箔に
クロム含有皮膜が形成されれば特に規定されるものでは
ないが、浸漬法の場合は1秒〜60秒程度が好ましく、
塗布の場合はクロム量換算で5〜60mg/m2 程度が
適当である。処理温度(溶液温度)は室温〜90℃程度
が好ましい。処理後は、必要に応じて水洗浄、自然乾
燥、熱風乾燥等を実施すればよい。ここで全クロム量5
mg/m2 未満では、耐電解液特性が充分ではなく、6
0mg/m2 を超えると、逆に塗膜強度が弱くなり、結
果として耐電解液特性が低下する恐れがある。
ピレンとα−オレフィンのランダム共重合体の単層また
は多層のフィルムを使用する。プロピレンとα−オレフ
ィンのランダム共重合体としては、α−オレフインの含
有量が2〜10重量%のものを使用するのが、シール強
度、絞り成形性、耐熱性及びコストの点で好ましい。ま
たα−オレフィンとしては、エチレン及び/又はブテン
を使用するのが好ましい。このα−オレフィンの含有
量、すなわちエチレン或はブテン、又はエチレンとブテ
ンの合計の含有量が2重量%未満の場合は、耐衝撃性や
柔軟性に問題を生じ、特に絞り成形時にシーラント層に
クラックが入る恐れがあるので好ましくない。一方、含
有量が10重量%を越えると、 耐熱性が不足して高温下
ではシール部からの破断(破裂)が生じる恐れがあるの
で好ましくない。また、プロピレンとα−オレフィンの
ランダム共重合体のかわりに、エチレンプロピレンブロ
ックコポリマーやポリプロピレンのホモポリマーを使用
した場合、絞り加工時に白化等が生じやすいので好まし
くない。
タイプ(成形容器タイプ)の二次電池用外装材に使用す
ることを目的としている関係上、5.0mm以上の絞り
成形が可能であること、いいかえれば絞り成形時にアル
ミニウム箔にクラックやピンホールが入らない程度の滑
り性を有していることが求められる。したがって、この
発明においては、ラミネート後のシーラントフィルム4
の動摩擦係数が0.2以下であることが望ましい。この
ため、この発明においては、シーラントフィルム4に、
滑剤を1000〜5000ppm含有させればよく、具
体的には滑剤として、エルカ酸アミド又はオレイン酸ア
ミドを500〜2500ppm、エチレンビスオレイン
酸アミドを500〜2500ppm含有させるのが望ま
しい。すなわち、エルカ酸アミドやオレイン酸アミドは
比較的低温でもブリードし、ブリード速度も早いので製
膜時やドライラミネート時のようにかなり早い段階であ
っても、巻き取りや貼り合せ加工に十分な滑り性を有し
ているのである。一方、エチレンビスオレイン酸アミド
は、40〜60℃程度の雰囲気下であっても徐々にブリ
ードして滑り性を付与する性質を有しているので、エチ
レンビスオレイン酸アミドを含有させることによって、
ドライラミネート後の、特にドライラミネート用接着剤
として60℃もの高温でエージングする必要があるエポ
キシ含有ポリエステルポリウレタン接着剤を使用してい
るにもかかわらず滑剤が接着剤層に移行することなく、
絞り成形に必要な動摩擦係数が0.2以下の滑り性を付
与することが可能となったのである。
し法等により2層以上の多層フィルムにして、化成処理
アルミニウム箔3側の層には、エルカ酸アミド又はオレ
イン酸アミドを500〜2500ppm含有させ(エチ
レンビスオレイン酸アミドは含有させない。)、他方面
側(シール面側)の層には、エルカ酸アミド又はオレイ
ン酸アミド500〜2500ppmとエチレンビスオレ
イン酸アミド500〜2500ppmとを含有させた構
成とすることにより、十分な滑り性が付与されるととも
に、エチレンビスオレイン酸アミドがコロナ放電処理面
上にブリードして、アルミニウム箔との接着強度が低下
することを防止できるので好ましい。
り性を付与することができない恐れがあり、一方上限値
を超えると、接着強度が低下する恐れがあると共に経済
的にも好ましくない。
に応じてアンチブロッキング剤、 酸化防止剤、熱安定剤
などを配合することも勿論可能である。
フィルム2との接着、および化成処理アルミニウム箔3
とシーラントフィルム4の接着に、ポリエステル系接着
剤、ポリエステルポリウレタン系接着剤やエポキシ含有
ポリエステルポリウレタン系接着剤等のドライラミネー
ト用接着剤を使用すればよい。特に、化成処理アルミニ
ウム箔3とシーラントフィルム4の接着にエポキシ含有
ポリエステルポリウレタンを使用するのが望ましい。す
なわち、接着剤としてエポキシ含有ポリエステルポリウ
レタンを使用した場合は、40N/15mm巾以上の十
分なシール強度を有する積層材を得ることができる。化
成処理アルミニウム箔3と外装樹脂フィルム2との接着
に用いる第1の接着剤層5aとしてのポリエステル系接
着剤、ポリエステルポリウレタン系接着剤またはエポキ
シ含有ポリエステルポリウレタン系接着剤の塗布量は、
乾燥重量換算で3.0〜9.0g/m2 の範囲とするの
が好ましい。接着剤の塗布量が3.0g/m2 未満で
は、接着強度が低下するとともに絞り加工時の剥離或い
はうきの原因となる恐れがあり、9.0g/m2 を越え
て使用しても、シール強度がこれ以上改善しないばかり
か、 経済的理由からも好ましくない。 一方、 化成処理ア
ルミニウム箔3とシーラントフィルム4の接着に用いる
第2の接着剤層5bとしてのエポキシ含有ポリエステル
ポリウレタンの塗布量は、乾燥重量換算で2.5〜5.
0g/m2 の範囲とするのが好ましい。接着剤の塗布量
がこれ未満では、接着強度が低下するとともに絞り加工
時の剥離或いはうきの原因となる恐れがあり、また十分
なシール強度を有する積層材1が得られないので好まし
くなく、これを越えて使用しても、シール強度がこれ以
上改善しないばかりか、耐水蒸気透過性が低下するので
好ましくない。
の接着剤層5a、5b、化成処理アルミニウム箔3、シ
ーラントフィルム4がこの発明の積層材1の主要構成要
素であるが、これ以外に必要に応じて適当な層間に中間
樹脂フィルム、アンカーコート層、印刷層、着色層、オ
ーバーコート層、前記以外の接着剤層を設けても差し支
えない。
最終の加熱処理やエージング処理を施すことにより、各
層の接着強度をより向上させることもできる。この場合
の処理温度は40〜120℃程度で、時間は必要に応じ
て調整する。
場合には、公知のプレス機、 例えば油圧プレス、機械式
(クランク)プレス、水圧プレス、手動プレス等を使用
でき、特に限定されるものではないが、通常金型・木型
・樹脂型等を用いてプレス成形するのが好ましい。成形
容器の形や大きさは用途や目的に応じて適宜設計され
る。
示す。
(AL)箔の片面にクロメート(CR)処理を施し、乾
燥後のクロム含有量を10mg/m2 とした。この化成
処理アルミニウム箔の未処理面に、後記ドライラミネー
ト接着剤を用いて厚み25μmの2軸延伸ナイロン(N
Y)フィルムを貼り合せた。化成処理アルミニウム箔の
処理面には、後記接着剤を塗布後、塗布面に厚み30μ
mの各種シーラントフィルムをドライラミネートにより
貼り合せた。貼り合せ後60℃で3日間のエージング処
理を施した後、各評価を実施した。
CR/接着剤/シーラントフィルム(30μm) 使用した原材料は以下の通りである。 (1)アルミニウム箔としてはA8021−O(Fe=
1.3重量%含有)を使用し、アルミニウム箔の片面を
クロメート処理(CR)したものを使用した。 (2)接着剤〜を図2の通り各層の貼り合せに用い
た。 接着剤 エポキシ含有ポリエステルポリウレタンを塗
布量:5.5g/m2 (乾燥後重量) 接着剤 エポキシ含有ポリエステルポリウレタンを塗
布量:3.5g/m2 (乾燥後重量) 接着剤 エポキシ含有ポリエステルポリウレタンを塗
布量:2.0g/m2 (乾燥後重量) 接着剤 エポキシ含有ポリエステルポリウレタンを塗
布量:5.5g/m2 (乾燥後重量) 接着剤 ポリエステルポリウレタンを塗布量:3.5
g/m2 (乾燥後重量) (3)シーラントフィルムには、エチレン・プロピレン
ランダムコポリマー(密度:0.9g/cm3 、MF
R:3.0g/10分、エチレン含有:3重量%)を用
い、以下の〜の通りの滑剤を含有するものとしない
ものを図2の通り使用した。 シーラントフィルム(共押出しフィルム) ・エルカ酸アミド:アルミニウム箔側750ppm、芯
層750ppm、シール面側750ppm ・エチレンビスオレイン酸アミド:アルミニウム箔側0
ppm、芯層500ppm、シール面側1500ppm ・厚み構成:アルミニウム箔側/芯層/シール面側=
7.5μm/15μm/7.5μm シーラントフィルム(単層フィルム) ・エルカ酸アミド:750ppm ・エチレンビスオレイン酸アミド:0ppm シーラントフィルム(単層フィルム) ・エルカ酸アミド:0ppm ・エチレンビスオレイン酸アミド:0ppm 上記シーラントフィルム及び接着剤を組合せて図2の通
り6種の積層体を形成し、以下の評価を行なった。結果
を図2に示す。 (1)動摩擦係数 JIS規格K7125に準拠する。 (2)ヒートシール強度 単位はN/15mm巾、測定速度は300mm/mi
n.、シール条件は、シール巾10mm、温度210
℃、圧力0.3MPa、時間5秒である。 (3)水分透過量 単位はppm、測定条件は、製袋規格70mm×70m
m(シール条件:幅10mm、温度210℃、圧力0.
3MPa、時間5秒)の袋内に炭酸ジエチル(和光純薬
工業株式会社製)2.5mlを注入後、同シール密閉
し、90℃−90%RHの雰囲気下で1週間保管し、カ
ールフィッシャー法にて水分量を測定した。 (4)絞り加工性 各積層体を100×180mmの大きさに切断し、長辺
70mm、短辺35mm、コーナーR2mm、ダイス肩
R1.2mm、ポンチ肩0.5mmの金型を用いてプレ
ス圧力5−8kg/cm2 の圧力をかけ、成形深さ5m
mの容器状に成形を行ない、フィルム剥離、アルミニウ
ム箔層のピンホール・クラック等を目視による評価を行
なった。フィルム剥離の欄の○はフィルムうきなし、△
はコーナー部のみに若干フィルムうきあり、×はコーナ
ー部に顕著なフィルムうき又はコーナー部以外にもフィ
ルムうきありを示す。アルミニウム箔層のピンホール・
クラック欄の○はアルミニウム箔層にピンホール・クラ
ックなし、△はアルミニウム箔層にピンホールあり、×
はアルミニウム箔層にクラックありを示す。
ィルムに耐熱性を付与することを目的として、特定の組
成を採用したので、ポリエチレンやエチレン−メタクリ
ル酸メチル共重合体を使用した場合に比べて優れた耐熱
性(融点130℃以上)を有する。また、成形時にシー
ラントフィルムの白化やクラックの発生も防止できる。 2.この発明の二次電池容器用積層材は、接着剤層とし
て特定の接着剤を使用し、特に第2の接着剤層の乾燥後
の塗布重量を特定の範囲としたので、ドライラミネーシ
ョンにもかかわらず、耐水蒸気透過性に優れ、経時後の
デラミネーションの発生も防止できる。 3.この発明の二次電池容器用積層材は、各層またはフ
ィルムが強固に積層されているので、成形時および経時
後にデラミネーションやクラックの発生がない。 4.この発明の二次電池容器用積層材は、特定のアルミ
ニウム箔に化成処理を施しているので、耐食性に優れ、
耐電解液特性に優れる。 5.この発明の二次電池容器用積層材は、シーラントフ
ィルムに特定の滑剤を配合したので、滑り性が改善さ
れ、容器としての深絞り成形が可能となる。さらに、シ
ーラントフィルムとして多層フィルムを採用した場合
は、各層ごとに滑剤の量および種類を調整することによ
って、不必要なブリードを低減し、持続性のある滑り性
が発揮できる。
様の効果を有する。
Claims (9)
- 【請求項1】 外装樹脂フィルム、第1の接着剤層、化
成処理アルミニウム箔、第2の接着剤層、シーラントフ
ィルムを順次積層した積層材であって、前記シーラント
フィルムはα−オレフィンの含有量が2〜10重量%で
あるプロピレンとα−オレフィンのランダム共重合体か
ら成り、これに滑剤を1000〜5000ppm含有さ
せたものである二次電池容器用積層材。 - 【請求項2】 前記滑剤が、エルカ酸アミド又はオレイ
ン酸アミドが500〜2500ppmと、エチレンビス
オレイン酸アミドが500〜2500ppmからなる請
求項1記載の二次電池容器用積層材。 - 【請求項3】 外装樹脂フィルム、第1の接着剤層、化
成処理アルミニウム箔、第2の接着剤層、シーラントフ
ィルムを順次積層した積層材であって、前記シーラント
フィルムはα−オレフィンの含有量が2〜10重量%で
あるプロピレンとα−オレフィンのランダム共重合体よ
り成る少なくとも2層からなり、このフィルムの化成処
理アルミニウム箔側の層がエルカ酸アミド又はオレイン
酸アミドを500〜2500ppm含有しており、他面
側の層がエルカ酸アミド又はオレイン酸アミドを500
〜2500ppmとエチレンビスオレイン酸アミドを5
00〜2500ppm含有したものである二次電池容器
用積層材。 - 【請求項4】 前記シーラントフィルムの総厚みが20
〜60μmで、シーラントフィルム表面の動摩擦係数が
0.2以下である請求項1〜3のいずれかに記載の二次
電池容器用積層材。 - 【請求項5】 前記化成処理アルミニウム箔のアルミニ
ウム箔中に鉄、マンガン、ケイ素から選ばれる少なくと
も1種を1.0重量%以上含んでおり、かつ当該アルミ
ニウム箔の少なくとも一部がクロムを含む化合物により
化成処理されていることを特徴とする請求項1〜4のい
ずれかに記載の二次電池容器用積層材。 - 【請求項6】 前記第2の接着剤層が、エポキシ含有ポ
リエステルポリウレタン接着剤で、 塗布量2.5〜5.
0g/m2 (乾燥後の重量)である請求項1〜5のいず
れかに記載の二次電池容器用積層材。 - 【請求項7】 前記第1の接着剤層が、ポリエステル系
接着剤、ポリエステルポリウレタン系接着剤またはエポ
キシ含有ポリエステルポリウレタン系接着剤で塗布量
3.0〜9.0g/m2 (乾燥後の重量)である請求項
1〜6のいずれかに記載の二次電池容器用積層材。 - 【請求項8】 前記外装樹脂フィルムと化成処理アルミ
ニウム箔及びこの化成処理アルミニウム箔とシーラント
フィルムがそれぞれ第1と第2の接着剤層を介してドラ
イラミネート法によって積層された請求項1〜7のいず
れかに記載の二次電池容器用積層材。 - 【請求項9】 請求項1〜8のいずれかに記載された二
次電池容器用積層材によって形成した二次電池容器。
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