JP2013026192A - 双極型リチウムイオン二次電池用集電体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の双極型リチウムイオン二次電池用集電体は、少なくとも2つの導電性層を有する。そして、集電体を構成する導電性層の1つ(第1の導電性層)は、イミド基含有樹脂を含む基材に導電性フィラーが添加されてなる構成を有する。また、集電体を構成する導電性層の他の1つ(第2の導電性層)は、リチウムイオンを遮断する機能を有する層であり、イミド基非含有樹脂を含む基材に導電性フィラーが添加されてなる遮断性樹脂層および金属層を含む。さらに、双極型電極の形成時には、第1の導電性層が第2の導電性層に対して正極活物質側に位置するように用いられる点にも特徴を有する。
【選択図】図1
Description
図1は、本発明の一実施形態に係る双極型リチウムイオン二次電池用集電体を用いた、リチウムイオン二次電池用双極型電極の全体構造を模式的に表した断面図である。図1に示す双極型電極1は、集電体3の一方の面に正極活物質層5が形成され、他方の面に負極活物質層7が形成された積層構造を有する。そして、集電体3は、正極活物質層5側に位置する第1の導電性層3Aと、負極活物質層7側に位置する第2の導電性層3Bとが積層されてなる構造を有する。
集電体3は、正極活物質層が形成される一方の面から、負極活物質層が形成される他方の面へと電子の移動を媒介する機能を有する。
本形態において、集電体3は、2つの導電性層(3A、3B)を有する。ここで、双極型電極1の正極活物質層5側に位置する導電性層(第1の導電性層)3Aは、イミド基含有樹脂を含む基材に導電性フィラーが添加されてなる構成を有する。かような構成によって、電子移動媒体としての機能を有することは勿論のこと、集電体の軽量化にも寄与しうる。
双極型電極1の負極活物質層7側に位置する導電性層(第2の導電性層)3Bは、イミド基非含有樹脂を含む基材に導電性フィラーが添加されてなる遮断性樹脂層3aおよび金属層3bを含む。
正極活物質層5は正極活物質を含む。正極活物質は、放電時にイオンを吸蔵し、充電時にイオンを放出する組成を有する。好ましい一例としては、遷移金属とリチウムとの複合酸化物であるリチウム−遷移金属複合酸化物が挙げられる。具体的には、LiCoO2などのLi・Co系複合酸化物、LiNiO2などのLi・Ni系複合酸化物、スピネルLiMn2O4などのLi・Mn系複合酸化物、LiFeO2などのLi・Fe系複合酸化物およびこれらの遷移金属の一部を他の元素により置換したものなどが使用できる。これらリチウム−遷移金属複合酸化物は、反応性、サイクル特性に優れ、低コストな材料である。そのためこれらの材料を電極に用いることにより、出力特性に優れた電池を形成することが可能である。この他、前記正極活物質としては、LiFePO4などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物;V2O5、MnO2、TiS2、MoS2、MoO3などの遷移金属酸化物や硫化物;PbO2、AgO、NiOOHなど、を用いることもできる。上記正極活物質は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
負極活物質層7は負極活物質を含む。負極活物質は、放電時にイオンを放出し、充電時にイオンを吸蔵できる組成を有する。負極活物質は、リチウムを可逆的に吸蔵および放出できるものであれば特に制限されないが、負極活物質の例としては、SiやSnなどの金属、あるいはTiO、Ti2O3、TiO2、もしくはSiO2、SiO、SnO2などの金属酸化物、Li4/3Ti5/3O4もしくはLi7MnNなどのリチウムと遷移金属との複合酸化物、Li−Pb系合金、Li−Al系合金、Li、またはグラファイト(天然黒鉛、人造黒鉛)、カーボンブラック、活性炭、カーボンファイバー、コークス、ソフトカーボン、もしくはハードカーボンなどの炭素材料などが好ましく挙げられる。また、負極活物質は、リチウムと合金化する元素を含むことが好ましい。リチウムと合金化する元素を用いることにより、従来の炭素系材料に比べて高いエネルギー密度を有する高容量および優れた出力特性の電池を得ることが可能となる。上記負極活物質は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
また、本発明の一形態によると、上述の双極型電極1と電解質層とが積層されてなる発電要素を有する、双極型リチウムイオン二次電池が提供される。図4は、本発明の一実施形態である双極型二次電池の全体構造を模式的に表した断面図である。図4に示す双極型二次電池10は、実際に充放電反応が進行する略矩形の発電要素21が、電池外装材であるラミネートフィルム29の内部に封止された構造を有する。
電解質層を構成する電解質に特に制限はなく、液体電解質、ならびに高分子ゲル電解質および高分子固体電解質等のポリマー電解質を適宜用いることができる。
シール部(絶縁層)は、集電体同士の接触や単電池層の端部における短絡を防止する機能を有する。シール部を構成する材料としては、絶縁性、固体電解質の脱落に対するシール性や外部からの水分の透湿に対するシール性(密封性)、電池動作温度下での耐熱性等を有するものであればよい。例えば、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリイミド樹脂、ゴム(エチレン−プロピレン−ジエンゴム:EPDM)、等が用いられうる。また、イソシアネート系接着剤や、アクリル樹脂系接着剤、シアノアクリレート系接着剤などを用いても良く、ホットメルト接着剤(ウレタン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂)などを用いても良い。なかでも、耐蝕性、耐薬品性、作り易さ(製膜性)、経済性等の観点から、ポリエチレン樹脂やポリプロピレン樹脂が、絶縁層の構成材料として好ましく用いられ、非結晶性ポリプロピレン樹脂を主成分とするエチレン、プロピレン、ブテンを共重合した樹脂を用いることが、好ましい。
電池外装材としては、従来公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、ポリプロピレン、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。本形態では、高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用等の大型機器用電池に好適に利用することができるラミネートフィルムが望ましい。
<集電体の作製>
第1の導電性層として、ポリイミド(PI)100質量部に対してケッチェンブラック10質量部が混合されてなる導電性樹脂フィルム(膜厚:50μm)を作製し、第1の導電性層とした。当該第1の導電性層の一方の面に、スパッタにより銅を20nmの厚さで堆積させ、第1の導電性層−金属層の積層体を形成した。一方、ポリプロピレン(PP)100質量部にケッチェンブラック10質量部が混合されてなる導電性樹脂フィルム(膜厚:100μm)を作製し、遮断性樹脂層とした。その後、上記第1の導電性層−金属層の積層体の金属層側の面と、上記遮断性樹脂層とを重ね合わせ、160℃にて10分間熱融着することにより、図1のような3層構造を有する双極型リチウムイオン二次電池用集電体を作製した。
負極活物質としてグラファイト90質量部、バインダとしてPVDF10質量部、およびスラリー粘度調整溶媒としてNMP適量を混合し、負極活物質スラリーを調製した。一方、正極活物質としてLiNiO2 85質量部、導電助剤としてアセチレンブラック5質量部、バインダとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)10質量部、およびスラリー粘度調整溶媒としてN−メチル−2−ピロリドン(NMP)適量を混合し、正極活物質スラリーを調製した。
電解液としてプロピレンカーボネート・エチレンカーボネートの等体積混合液にリチウム塩であるLiPF6を1mol/Lの濃度で溶解させたものを準備した。
集電体の作製において、第1の導電性層の一方の面に、スパッタにより銅を20nmの厚さで堆積させた後、この堆積させた銅を150℃で強熱して酸化銅とすることにより、第1の導電性層−金属層の積層体を形成した。(すなわち、金属層が酸化銅よりなる集電体である。)これ以外は、上述した実施例1と同様の手法により、双極型二次電池を作製した。
第1の導電性層の一方の面に、スパッタによりクロムを50nmの厚さで堆積させて金属溶出防止層を形成した。その後、同様にスパッタにより銅を20nmの厚さで堆積させることにより第1の導電性層−金属溶出防止層−金属層の積層体を形成した。当該第1の導電性層−金属層の積層体の金属層側の面と、遮断性樹脂層とを重ね合わせ、160℃にて10分間熱融着することにより、双極型リチウムイオン二次電池用集電体を作製した。(すなわち、金属層の第1の導電性層と対向する側の表面に金属溶出防止層を有する集電体である。)これ以外は、上述した実施例1と同様の手法により、双極型二次電池を作製した。
第1の導電性層の一方の面に、スパッタにより銅を20nmの厚さで堆積させ、第1の導電性層−金属層の積層体を双極型リチウムイオン二次電池用集電体として使用した(すなわち、遮断性樹脂層を有さない集電体である)。これ以外は、上述した実施例1と同様の手法により、双極型二次電池を作製した。
第1の導電性層と、遮断性樹脂層とを重ね合わせ、160℃にて10分間熱融着することにより、双極型リチウムイオン二次電池用集電体を作製した(すなわち、金属層を有さない集電体である)。これ以外は、上述した実施例1と同様の手法により、双極型二次電池を作製した。
双極型リチウムイオン二次電池用集電体として、ポリイミド(PI)100質量部に対してケッチェンブラック10質量部が混合されてなる導電性樹脂フィルム(膜厚:50μm)を用いた(すなわち、第1の導電性層のみからなる集電体である)。これ以外は、上述した実施例1と同様の手法により、双極型二次電池を作製した。
双極型リチウムイオン二次電池用集電体として、ポリプロピレン(PP)100質量部にケッチェンブラック10質量部が混合されてなる導電性樹脂フィルム(膜厚:100μm)を用いた(すなわち、遮断性樹脂層のみからなる集電体である)。これ以外は、上述した実施例1と同様の手法により、双極型二次電池を作製した。
実施例1および比較例1で作製した双極型二次電池について、45℃の雰囲気下、80mAの電流で各電池の満充電まで定電流(CC)充電し、その後定電圧(CV)で充電し、合計で10時間充電した。その後、定電流放電し、これを1サイクルとして20サイクルのサイクル試験を行った。そして、20サイクル後の放電容量維持率(20サイクル後の放電容量/初期放電容量×100[%])を求めた。結果を下記表1に示す。
実施例1〜3、ならびに比較例1〜4で作製した双極型二次電池について、負極電位における耐電位試験を行った。具体的には、5mVの一定電圧において150時間保持した後における電流密度を測定した。そして、実施例1における電流密度を1とした場合の各例の電流密度の相対値を算出した。なお、電流密度の値が小さいほど、耐電位性に優れることを意味する。結果を下記表1に示す。
3、11 集電体、
3A 第1の導電性層、
3B 第2の導電性層、
3a 遮断性樹脂層、
3b 金属層、
3c 金属溶出防止層、
5、13 正極活物質層、
7、15 負極活物質層、
10 双極型二次電池、
11a 正極側の最外層集電体、
11b 負極側の最外層集電体、
17 電解質層、
19 単電池層、
21 発電要素、
25 正極集電板、
27 負極集電板、
29 ラミネートフィルム、
31 シール部。
Claims (6)
- イミド基含有樹脂を含む基材に導電性フィラーが添加されてなる第1の導電性層と、
リチウムイオンを遮断する機能を有する第2の導電性層と、を有し、
前記第2の導電性層は、イミド基非含有樹脂を含む基材に導電性フィラーが添加されてなる遮断性樹脂層および金属層を含み、
前記第1の導電性層が第2の導電性層に対して正極活物質層側に位置するように用いられる、双極型リチウムイオン二次電池用集電体。 - 前記金属層は、アルミニウム、ニッケル、銅、鉄、およびチタン、ならびにこれらの合金、金属炭化物、金属窒化物、金属酸化物からなる群から選択される少なくとも1種を含む、請求項1に記載の双極型リチウムイオン二次電池用集電体。
- 前記金属層は、前記第1の導電性層よりも薄い、請求項1または2に記載の双極型リチウムイオン二次電池用集電体。
- 前記第2の導電性層は、金属溶出防止層をさらに含み、
前記金属溶出防止層は、前記金属層の前記第1の導電性層と対向する側の表面に位置する、請求項1〜3のいずれか1項に記載の双極型リチウムイオン二次電池用集電体。 - 請求項1〜4のいずれか1項に記載の集電体と、
前記集電体の前記第1の導電性層側の面に形成された正極活物質層と、
前記集電体の前記第2の導電性層側の面に形成された負極活物質層と、
を有する、双極型リチウムイオン二次電池用電極。 - 請求項5に記載の電極と電解質層とが積層されてなる発電要素を有する、双極型リチウムイオン二次電池。
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