JP7128579B2 - リチウムイオン組電池 - Google Patents

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Description

本発明は、リチウムイオン組電池に関する。
リチウムイオン電池は、高電圧、高エネルギー密度という特徴を持つことから、近年様々な用途に多用されている。ハイブリッド自動車や電気自動車などへの適用も検討されており、実用化に際して二次電池のさらなる高容量化、高出力化が求められている。
一般的にリチウムイオン組電池は、正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体が順に積層された積層単位を含む単電池を２個以上有する。
このような、単電池を２個以上積層してなるリチウムイオン組電池において、電池の単位重量あたりの出力向上を目的として集電体に樹脂集電体を用いたものが提案されている。しかし、単電池に樹脂集電体を用いた場合、樹脂集電体は金属集電体に比較して電子流動性が低いために導電率が低く、積層した単電池間の電気抵抗が高くなる傾向がある。この課題を解決する方法として、２個以上の単電池を可撓性を有する容器内に収納して、容器内を脱気した後封止することで上下に隣り合う単電池の樹脂集電体を互いに密着させる方法等が検討されてきた（特許文献１参照）。
特開２０１７－４５５３０号公報
しかしながら、単電池間の電気抵抗は十分に低いとはいえず、さらなる低抵抗化が必要といえる。
本発明は、単電池を２個以上積層してなる組電池において単電池間の電気抵抗値が低いリチウムイオン組電池を提供することを目的とする。
本発明者らは、これらの課題を解決するべく鋭意検討した結果、本発明に到達した。すなわち本発明は、正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体が順に積層された積層単位を含む単電池を２個以上有する組電池であって、前記組電池では、一方の単電池の前記正極集電体と、他方の単電池の前記負極集電体とが接触するように、前記一方の単電池と、前記他方の単電池とが積層されており、前記正極集電体はポリオレフィン樹脂（Ａ１）と導電性炭素フィラー（Ｂ１）とを含む導電性樹脂層からなり、前記負極集電体が２種以上の導電性層からなり、前記負極集電体の前記導電性層の内、外側に配置される導電性層が前記ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と前記導電性炭素フィラー（Ｂ１）とを含む。
本発明によれば、単電池を２個以上積層してなる組電池において組電池の直流抵抗値が低いリチウムイオン組電池を得ることができる。
図１は、本発明のリチウムイオン組電池の一例を模式的に示す断面図である。
以下、本発明を詳細に説明する。
図１は、本発明のリチウムイオン組電池の一例を模式的に示す断面図である。
図１に示すように、リチウムイオン組電池１は、正極集電体１１、正極活物質層１２、セパレータ１３、負極活物質層１４及び負極集電体１５が順に積層された第１単電池１０と、正極集電体２１、正極活物質層２２、セパレータ２３、負極活物質層２４及び負極集電体２５が順に積層された第２単電池２０とからなる。
リチウムイオン組電池１では、第１単電池１０と第２単電池２０とは同じ構成材料からなることが好ましい。
すなわち、正極集電体１１、正極活物質層１２、セパレータ１３、負極活物質層１４及び負極集電体１５の構成材料と、正極集電体２１、正極活物質層２２、セパレータ２３、負極活物質層２４及び負極集電体２５の構成材料は、それぞれ同じであることが好ましい。
リチウムイオン組電池１では、第１単電池１０の正極集電体１１と、第２単電池２０の負極集電体２５とが接触するように第１単電池１０と第２単電池２０とが積層されている。
つまり、第１単電池１０と第２単電池２０とは直列で接続されている。
また、第１単電池１０の負極集電体１５は、内側に配置された導電性層１５ａと外側に配置された導電性層１５ｂの２種の導電性層とからなる。
また、第２単電池２０の負極集電体２５は、内側に配置された導電性層２５ａと外側に配置された導電性層２５ｂの２種の導電性層とからなる。
本発明のリチウムイオン組電池の各構成について以下に説明する。
リチウムイオン組電池１では、正極集電体１１及び正極集電体２１は、ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と導電性炭素フィラー（Ｂ１）とを含む導電性樹脂層からなる。
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、ポリシクロオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルニトリル、ポリテトラフルオロエチレン、スチレンブタジエンゴム、ポリアクリロニトリル、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリフッ化ビニリデン、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン及びポリシクロオレフィンが好ましく、さらに好ましくはポリエチレン、ポリプロピレン及びポリメチルペンテンである。
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）として、例えば、以下のものが市場から入手できる。
ポリエチレン：「ノバテックＬＬ ＵＥ３２０」「ノバテックＬＬ ＵＪ９６０」いずれも日本ポリエチレン（株）製
ポリプロピレン：「サンアロマーＰＭ８５４Ｘ」「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」「サンアロマーＰＬ５００Ａ」「サンアロマーＰＣ６３０Ｓ」「サンアロマーＰＣ６３０Ａ」「サンアロマーＰＢ５２２Ｍ」いずれもサンアロマー（株）製、「プライムポリマーＪ－２０００ＧＰ」（株）プライムポリマー製、「ウィンテックＷＦＸ４Ｔ」日本ポリプロ（株）製
ポリメチルペンテン：「ＴＰＸ」三井化学（株）製
導電性炭素フィラー（Ｂ１）としては、黒鉛（グラファイト）、カーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
本発明のリチウムイオン組電池では、正極集電体の耐久性の観点から、導電性炭素フィラー（Ｂ１）の比表面積は３５ｍ２／ｇ以下であることが好ましく、１０～３２ｍ２／ｇであることがより好ましい。
導電性炭素フィラー（Ｂ１）として、例えば、以下のものが市場から入手できる。
商品名「ＵＰ２０Ｎ（３．３３ｍ２／ｇ）」「ＣＧＢ２０（４．７２ｍ２／ｇ）」「ＣＰＢ（６．９５ｍ２／ｇ）」［日本黒鉛工業（株）製］「ＳＧ－ＢＨ（４．８４ｍ２／ｇ）」「ＳＧ－ＢＬ３０（４．２８ｍ２／ｇ）」「ＳＧ－ＢＬ４０（３．１９ｍ２／ｇ）」「ＲＰ９９－１５０（５．１３ｍ２／ｇ）」「ＰＣ９９－３００Ｍ（３．８７ｍ２／ｇ）」「ＳＲＰ－１５０（５．６１ｍ２／ｇ）」「ＰＣ－３０（６．０４ｍ２／ｇ）」［いずれも伊藤黒鉛工業（株）製］、商品名「ＳＮＧ－ＷＸＡ１（１．８ｍ２／ｇ）」「ＳＮＧ－Ｐ１Ａ１（０．６ｍ２／ｇ）」［いずれもＪＦＥケミカル（株）製］、商品名「＃３０３０（３２ｍ２／ｇ）」［三菱ケミカル株式会社製］、商品名「エンサコ２５０Ｇ粒状（６８ｍ２／ｇ）」［Ｉｍｅｒｙｓ製］、商品名「デンカブラック（６９ｍ２／ｇ）」「デンカブラックＬｉ－４００（３９ｍ２／ｇ）」［デンカ（株）製］等が挙げられる。
なお、品名の後の括弧内に記載した値は、そのフィラーの比表面積である。
本発明のリチウムイオン組電池が有する正極集電体における導電性炭素フィラー（Ｂ１）の重量割合は、集電体の電気特性及び成形性の観点から、正極集電体の重量を基準として１５～３５重量％であることが好ましく、２０～３０重量％であることがより好ましい。
リチウムイオン組電池１では、負極集電体１５及び負極集電体２５は、各単電池の内側に配置された導電性層１５ａ及び導電性層２５ａと各単電池の外側に配置された導電性層１５ｂ及び導電性層２５ｂの２種の導電性層とからなる。
内側に配置された導電性層１５ａ及び導電性層２５ａは、特に限定されないが、ポリオレフィン樹脂と導電性フィラーとを含むことが好ましい。ポリオレフィン樹脂としては前記ポリオレフィン樹脂（Ａ１）として挙げたものが好ましく、導電性フィラーとしてはニッケル、アルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物が好ましい。
外側に配置された導電性層１５ｂ及び導電性層２５ｂは、ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と導電性炭素フィラー（Ｂ１）とを含む。
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）及び導電性炭素フィラー（Ｂ１）としては先述のものが挙げられる。前記積層体のうち他の単電池の正極集電体と接する導電性層が含むポリオレフィン樹脂（Ａ１）及び導電性炭素フィラー（Ｂ１）は前記正極集電体が有するポリオレフィン樹脂（Ａ１）及び導電性炭素フィラー（Ｂ１）と同組成のものである。
導電性層１５ｂ及び導電性層２５ｂにおける導電性炭素フィラー（Ｂ１）の重量割合は、集電体の電気特性及び成形性の観点から、導電性層の重量を基準として１５～３５重量％であることが好ましく、２０～３０重量％であることがより好ましい。
前記導電性層における前記導電性炭素フィラー（Ｂ１）の重量割合は、前記正極集電体における前記導電性炭素フィラー（Ｂ１）の重量割合と同じであってもよく、異なっていてもよい。
リチウムイオン組電池１では、正極集電体１１及び正極集電体２１は、ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と導電性炭素フィラー（Ｂ１）との他に、さらに必要に応じ、導電材料用分散剤、着色剤、紫外線吸収剤、汎用の可塑剤（フタル酸骨格含有化合物、トリメリット酸骨格含有化合物、リン酸基含有化合物及びエポキシ骨格含有化合物等）等のその他の成分を適宜含んでいてもよい。負極集電体１５の導電性層１５ｂ及び負極集電体２５の導電性層２５ｂも同様である。
その他の成分の合計添加量は、電気的安定性の観点から、正極集電体又は負極集電体の重量を基準として０．００１～５重量％であることが好ましく、さらに好ましくは０．００１～３重量％である。
なお、集電体の一方の面は金属層で覆われていてもよい。
リチウムイオン組電池１の正極活物質層１２及び正極活物質層２２には、正極活物質が含まれる。
正極活物質としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＡｌＭｎＯ４、ＬｉＭｎＯ２及びＬｉＭｎ２Ｏ４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ４、ＬｉＮｉ１－ｘＣｏｘＯ２、ＬｉＭｎ１－ｙＣｏｙＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ａｌ１／３Ｏ２及びＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭａＭ’ｂＭ’’ｃＯ２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４及びＬｉＮｉＰＯ４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ２及びＶ２Ｏ５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ２及びＴｉＳ２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。
正極活物質は、導電助剤を含む被覆用樹脂で被覆された被覆正極活物質であることが好ましい。
正極活物質の周囲が被覆用樹脂で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨張を抑制することができる。
導電助剤としては、金属系導電助剤［アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等］、炭素系導電助剤［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック及びサーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられる。
これらの導電助剤は１種単独で用いられてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物として用いられてもよい。
なかでも、電気的安定性の観点から、より好ましくはアルミニウム、ステンレス、銀、金、銅、チタン、炭素系導電助剤及びこれらの混合物であり、さらに好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及び炭素系導電助剤であり、特に好ましくは炭素系導電助剤である。
またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料をめっき等でコーティングしたものでもよい。導電性材料としてはアルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等が好ましい。
導電助剤の形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電助剤として実用化されている形態であってもよい。
被覆用樹脂と導電助剤の比率は特に限定されるものではないが、電池の内部抵抗等の観点から、重量比率で被覆用樹脂（樹脂固形分重量）：導電助剤が１：０．０１～１：５０であることが好ましく、１：０．２～１：３．０であることがより好ましい。
被覆用樹脂としては、特開２０１７－０５４７０３号公報に非水系二次電池活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。
また、正極活物質層１２及び正極活物質層２２は、被覆用樹脂に含まれる導電助剤以外にも導電助剤を含んでもよい。
導電助剤としては、金属系導電助剤［アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等］、炭素系導電助剤［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック及びサーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられる。
これらの導電助剤は１種単独で用いられてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物として用いられてもよい。
なかでも、電気的安定性の観点から、より好ましくはアルミニウム、ステンレス、銀、金、銅、チタン、炭素系導電助剤及びこれらの混合物であり、さらに好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及び炭素系導電助剤であり、特に好ましくは炭素系導電助剤である。
またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料をめっき等でコーティングしたものでもよい。導電性材料としてはアルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等が好ましい。
正極活物質層１２及び正極活物質層２２は、正極活物質を含み、正極活物質同士を結着する結着材を含まない非結着体であることが好ましい。
ここで、非結着体とは、正極活物質が結着剤（バインダともいう）により位置を固定されておらず、正極活物質同士及び正極活物質と集電体が不可逆的に固定されていないことを意味する。
正極活物質層１２及び正極活物質層２２には、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。
なお、粘着性樹脂は、溶媒成分を揮発させて乾燥させても固体化せずに粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。一方、結着材として用いられる溶液乾燥型の電極バインダーは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士を強固に接着固定するものを意味する。
従って、溶液乾燥型の電極バインダー（結着材）と粘着性樹脂とは異なる材料である。
正極活物質層１２及び正極活物質層２２の厚みは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。
リチウムイオン組電池１の負極活物質層１４及び負極活物質層２４には負極活物質が含まれる。
負極活物質としては、公知のリチウムイオン電池用負極活物質が使用でき、炭素系材料、珪素系材料、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
炭素系材料としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等が挙げられる。
珪素系材料としては、珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等が挙げられる。
また、負極活物質は、上述した被覆正極活物質と同様に、導電助剤を含む被覆用樹脂で被覆された被覆負極活物質であってもよい。
負極活物質を被覆する導電助剤を含む被覆用樹脂の好適な材料は、正極活物質を被覆する被覆用樹脂の好適な材料と同じである。導電助剤も同様である。
また、負極活物質層１４及び負極活物質層２４は、被覆用樹脂に含まれる導電助剤以外にも導電助剤を含んでもよい。導電助剤としては、上述した被覆用樹脂に含まれる導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
負極活物質層１４及び負極活物質層２４は、正極活物質層１２及び正極活物質層２２と同様に、負極活物質同士を結着する結着材を含まない非結着体であることが好ましい。また、正極活物質層と同様に、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
負極活物質層１４及び負極活物質層２４の厚みは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。
セパレータ１３及びセパレータ２３としては、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム、多孔性ポリエチレンフィルムと多孔性ポリプロピレンとの積層フィルム、合成繊維（ポリエステル繊維及びアラミド繊維等）又はガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン電池用のセパレータが挙げられる。
正極活物質層１２及び正極活物質層２２、並びに、負極活物質層１４及び負極活物質層２４には電解液が含まれる。
電解液としては、公知のリチウムイオン電池の製造に用いられる、電解質及び非水溶媒を含有する公知の電解液を使用することができる。
電解質としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｓＦ６及びＬｉＣｌＯ４等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２及びＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはイミド系電解質［ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２及びＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２等］及びＬｉＰＦ６である。
非水溶媒としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。
電解液の電解質濃度は、１～５ｍｏｌ／Ｌであることが好ましく、１．５～４ｍｏｌ／Ｌであることがより好ましく、２～３ｍｏｌ／Ｌであることがさらに好ましい。
電解液の電解質濃度が１ｍｏｌ／Ｌ未満であると、電池の充分な入出力特性が得られないことがあり、５ｍｏｌ／Ｌを超えると、電解質が析出してしまうことがある。
なお、電解液の電解質濃度は、リチウムイオン電池用電極又はリチウムイオン電池を構成する電解液を、溶媒などを用いずに抽出して、その濃度を測定することで確認することができる。
リチウムイオン組電池１では、第１単電池１０において、正極集電体１１及び負極集電体１５が露出するようにその周囲が封止材で封止されていてもよい。また、第２単電池２０において、正極集電体２１及び負極集電体２５が露出するようにその周囲が封止材で封止されていてもよい。
上記リチウムイオン組電池１は、第１単電池１０及び第２単電池２０の２つの単電池が積層されたリチウムイオン組電池であったが、本発明のリチウムイオン組電池は、３つ以上の単電池が積層されて構成されていてもよい。
次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り部は重量部、％は重量％を意味する。
＜製造例１：正極集電体（Ｐ１）の製造＞
２軸押出機にて、ポリプロピレン［商品名「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」、サンアロマー（株）製］７０部、カーボンブラック［商品名「エンサコ２５０Ｇ粒状（比表面積６８ｍ２／ｇ）」、Ｉｍｅｒｙｓ製］２５部、分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を１８０℃、１００ｒｐｍ、滞留時間５分の条件で溶融混錬して正極用樹脂集電体材料を得た。得られた正極用樹脂集電体材料を、熱プレス機により圧延することで膜厚１００μｍの正極集電体（Ｐ１）を得た。
＜製造例２：正極集電体（Ｐ２）の製造＞
製造例１のカーボンブラックを商品名「＃３０３０（比表面積３２ｍ２／ｇ）」（三菱ケミカル株式会社製）に変更した以外は製造例１と同じ操作を行い、膜厚１００μｍの正極集電体（Ｐ２）を得た。
＜製造例３：正極集電体（Ｐ３）の製造＞
製造例１のカーボンブラックを商品名「デンカブラック（比表面積６９ｍ２／ｇ）」（デンカ株式会社製）に変更した以外は製造例１と同じ操作を行い、膜厚１００μｍの正極集電体（Ｐ３）を得た。
＜製造例４：負極集電体（Ｎ１）の製造＞
２軸押出機にて、ポリプロピレン［商品名「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」、サンアロマー（株）製］３０部、ニッケル粒子［商品名「Ｎｉｃｋｅｌ Ｐｏｗｄｅｒ Ｔｙｐｅ２５５」、Ｖａｌｅ社製］６７部、分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］３部を１８０℃、１００ｒｐｍ、滞留時間５分の条件で溶融混錬して負極用樹脂集電体材料を得た。得られた負極用樹脂集電体材料を、熱プレス機により圧延することで膜厚１００μｍ の導電性層（Ｎ１－１）を得た。
また、２軸押出機にて、ポリプロピレン［商品名「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」、サンアロマー（株）製］７０部、カーボンブラック［商品名「デンカブラック（比表面積６９ｍ２／ｇ）」（デンカ株式会社製）］２５部、分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を１８０℃、１００ｒｐｍ、滞留時間５分の条件で溶融混錬して負極用樹脂集電体材料を得た。得られた負極用樹脂集電体材料を、熱プレス機により圧延することで膜厚１００μｍの導電性層（Ｎ１－２）を得た。
導電性層（Ｎ１－１）と導電性層（Ｎ１－２）とを重ねて熱プレス機で圧着し、膜厚１００μｍ の負極集電体（Ｎ１）を得た。
＜製造例５：負極集電体（Ｎ２）の製造＞
製造例４、導電性層（Ｎ１－２）の製造方法において、カーボンブラックを商品名「＃３０３０（比表面積３２ｍ２／ｇ）」（三菱ケミカル株式会社製）に変更した以外は製造例４、導電性層（Ｎ１－２）の製造と同じ操作を行い、膜厚１００μｍの導電性層（Ｎ２－２）を得た。
導電性層（Ｎ１－１）と導電性層（Ｎ２－２）とを重ねて熱プレス機で圧着し、得られた集電体の（Ｎ１－１）側に真空蒸着法により銅の金属層を厚さ４０ｎｍで形成して、金属層を片面に設けた膜厚１００μｍ の負極集電体（Ｎ２）を得た。
＜製造例６：負極集電体（Ｎ３）の製造＞
導電性層（Ｎ１－１）と導電性層（Ｎ２－２）とを重ねて熱プレス機で圧着し、膜厚１００μｍの負極集電体（Ｎ３）を得た。
＜製造例７：負極集電体（Ｎ４）の製造＞
導電性層（Ｎ１－１）をそのまま負極集電体（Ｎ４）とした。
＜集電体の厚さ方向における電気抵抗値（貫通抵抗値）の測定＞
正極集電体（Ｐ１）～（Ｐ３）及び負極集電体（Ｎ１）～（Ｎ４）をそれぞれ３ｃｍ×１０ｃｍ程度の短冊に裁断し、電気抵抗測定器［ＩＭＣ－０２４０型、井元製作所（株）製］及び抵抗計［ＲＭ３５４８、ＨＩＯＫＩ製］を用いて各正極集電体及び各負極集電体の貫通抵抗値を測定した。
電気抵抗測定器に２．１６ｋｇの荷重をかけた状態での樹脂集電体の抵抗値を測定し、２．１６ｋｇの荷重をかけてから６０秒後の値をその樹脂集電体の抵抗値とした。下記の式に示すように、抵抗測定時の冶具の接触表面の面積（３．１４ｃｍ２）をかけた値を貫通抵抗値（Ω・ｃｍ２）とした。結果を表１及び２に示す。
貫通抵抗値（Ω・ｃｍ２）＝抵抗値（Ω）×３．１４（ｃｍ２）
Figure 0007128579000001
Figure 0007128579000002
＜電解液の調製＞
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ２）２を１ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させて電解液を作製した。
＜負極活物質スラリーの作製＞
電解液３６部に難黒鉛化性炭素粒子［（株）クレハ・バッテリー・マテリアルズ・ジャパン製カーボトロン（登録商標）、体積平均粒子径２５μｍ］６３部及び導電材料である炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製 ドナカーボ・ミルド Ｓ－２４３］１部を添加した後、遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで１．５分間混合して負極活物質スラリーを作製した。
＜正極活物質スラリーの作製＞
導電性炭素フィラー［商品名デンカブラック、デンカ（株）製］１部と正極活物質粒子としてのＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２粉末５７部を電解液４２部と混合して、正極活物質スラリーを作製した。
＜セパレータ本体の製造＞
平板状のセルガード２５００（ＰＰ製、厚さ２５μｍ）を１４ｍｍ×１４ｍｍの正方形に切り出して、セパレータ本体とした。
＜枠状部材の作製＞
耐熱性環状支持部材となるポリエチレンナフタレートフィルム［帝人（株）製ＰＥＮフィルム、テオネックスＱ５１、厚さ２５０μｍ］の両面にシール層となる接着性ポリオレフィン系樹脂フィルム［三井化学（株）製、アドマーＶＥ３００、厚さ５０μｍ］を重ね、加熱ロールにより耐熱性環状支持部材とシール層とを接着して積層体を準備した。その後、積層体を１５ｍｍ×１５ｍｍの正方形に切断し、さらに、中央の１１ｍｍ×１１ｍｍの領域を打ち抜くことにより、ＰＥＮからなる耐熱性環状支持部材（ＰＥＮ層）とシール層とが積層され、正方形の４辺における幅が２ｍｍとなった環状の積層体（枠状部材）を得た。
＜セパレータ本体と枠状部材との接合＞
枠状部材の外形寸法に基づく重心とセパレータ本体の外形寸法に基づく重心が重なるように、かつ、各枠状部材の一方のシール層（第２シール層とする）がセパレータ本体と接触するように、セパレータ本体の一方の面に枠状部材を重ね、枠状部材をインパルスシーラーで加熱することによりセパレータ本体に溶融接着して、セパレータ本体の外周に沿って片面に枠状部材が環状に配置されたリチウムイオン電池用セパレータを得た。
＜実施例１＞
正極集電体（Ｐ１）の一方の面に正極活物質スラリーを塗工して厚みが３００μｍの正極活物質層を作製した。同様に、負極集電体（Ｎ１）の導電性層（Ｎ１－１）側に負極活物質スラリーを塗工して厚みが３００μｍになる負極活物質層を作製した。正極活物質層が形成された面を上にして、枠状部材に配置されたセパレータを重ねた。その後、枠状部材に配置されたセパレータを反転させて、負極活物質層が形成された面の上に重ねた。枠状部材のシール層（枠状部材と、正極集電体又は負極集電体とが接する部分）の３辺をヒートシールし、残った１辺を真空シールして接着し、リチウムイオン単電池を得た。
得られた単電池を２つ、一方の単電池の正極集電体と、他方の単電池の負極集電体が重なるように積層して、それを２枚の市販の熱融着型アルミラミネートフィルムで挟んで、アルミラミネートフィルムの外周のうち３辺をヒートシールし、残った１辺を真空シールして接着して、実施例１に係るリチウムイオン組電池を得た。
＜実施例２及び３、比較例１～５＞
実施例１の正極集電体と負極集電体の組合せを表３の通りにして、実施例２及び３並びに比較例１～５のリチウムイオン単電池及び組電池を得た。
＜正極集電体と負極集電体を重ね合わせたものの厚さ方向における電気抵抗値（貫通抵抗値）の測定＞
表３に記載の組合せで正極集電体と負極集電体とを重ね合わせたものに対して、上記方法と同様に電気抵抗値（貫通抵抗値）の測定を行った。結果を表３に示す。
＜リチウムイオン単電池及び組電池の評価＞
各実施例及び各比較例で作製したリチウムイオン単電池及び組電池について、完全放電後に充電を行って、電圧を確認してＳＯＣ５０％に調整した。その後、０．１Ｃで１０秒間放電を行った。０．１Ｃ相当の電流値Ｉ０．１Ｃと、充電後の電圧と放電後の電圧との間の電圧変化ΔＶ０．１Ｃから、直流抵抗値を測定した。上記の計測結果より、オームの法則に従って抵抗（Ω）が算出できる。これに電極面積（正極活物質層の面積）を乗じて面積抵抗（Ω・ｃｍ２）を算出した。結果を表３に示す。
Figure 0007128579000003
本発明のリチウムイオン組電池は、特に、携帯電話、パーソナルコンピューター及びハイブリッド自動車、電気自動車用に用いられるリチウムイオン電池として有用である。
１ リチウムイオン組電池
１０ 第１単電池
１１、２１ 正極集電体
１２、２２ 正極活物質層
１３、２３ セパレータ
１４、２４ 負極活物質層
１５、２５ 負極集電体
１５ａ、２５ａ 内側に配置された導電性層
１５ｂ、２５ｂ 外側に配置された導電性層
２０ 第２単電池

Claims (3)

  1. 正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体が順に積層された積層単位を含む単電池を２個以上有する組電池であって、
    前記組電池では、一方の単電池の前記正極集電体と、他方の単電池の前記負極集電体とが接触するように、前記一方の単電池と、前記他方の単電池とが積層されており、
    前記正極集電体はポリオレフィン樹脂（Ａ１）と導電性炭素フィラー（Ｂ１）とを含む導電性樹脂層からなり、
    前記負極集電体が２種以上の導電性層からなり、
    前記負極集電体の前記導電性層の内、外側に配置される導電性層が前記ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と前記導電性炭素フィラー（Ｂ１）とを含み、
    前記負極集電体の前記導電性層の内、内側に配置される導電性層が、前記ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と、ニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼、銀、銅、及びチタンからなる群より選択される１種以上を含む導電性フィラーとを含むリチウムイオン組電池。
  2. 前記導電性炭素フィラー（Ｂ１）の比表面積が１０ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇである請求項１に記載のリチウムイオン組電池。
  3. 前記導電性炭素フィラー（Ｂ１）の比表面積が１０ｍ２／ｇ～６９ｍ２／ｇである請求項１に記載のリチウムイオン組電池。
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