JP2011060560A - リチウムイオン二次電池用集電体 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、扁平型(積層型)のリチウムイオン二次電池(以下、単に「積層型電池」ともいう)の一実施形態の基本構成を示す概略図である。図1に示すように、本実施形態の積層型電池10aは、実際に充放電反応が進行する略矩形の発電要素21が、外装体であるラミネートシート29の内部に封止された構造を有する。ここで、発電要素21は、正極集電体11の両面に正極活物質層13が配置された正極と、電解質層17と、負極集電体12の両面に負極活物質層15が配置された負極とを積層した構成を有している。具体的には、1つの正極活物質層13とこれに隣接する負極活物質層15とが、電解質層17を介して対向するようにして、負極、電解質層および正極がこの順に積層されている。
集電体は樹脂基材および導電材料を含む。以下、樹脂基材および導電材料について説明する。
樹脂基材の具体的な形態として、1)樹脂を構成する高分子材料が導電性高分子である形態、2)樹脂を構成する高分子材料が導電性のない高分子である形態が挙げられる。
導電材料は、導電性を有する物質であれば特に制限なく用いることができる。例えば、導電性、耐電位性、またはリチウムイオン遮断性に優れた材料として、金属および導電性カーボンなどが挙げられる。
[正極(正極活物質層)および負極(負極活物質層)]
活物質層13または15は活物質を含み、必要に応じてその他の添加剤をさらに含む。
電解質層13を構成する電解質としては、液体電解質またはポリマー電解質が用いられうる。
最外層集電体の材質としては、例えば、金属や導電性高分子が採用されうる。電気の取り出しやすさの観点からは、好適には金属材料が用いられる。具体的には、例えば、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス鋼、チタン、銅などの金属材料が挙げられる。これらのほか、ニッケルとアルミニウムとのクラッド材、銅とアルミニウムとのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく用いられうる。また、金属表面にアルミニウムが被覆されてなる箔であってもよい。なかでも、電子伝導性、電池作動電位という観点からは、アルミニウム、銅が好ましい。
電池外部に電流を取り出す目的で、タブを用いてもよい。タブは最外層集電体や集電板に電気的に接続され、電池外装材であるラミネートシートの外部に取り出される。
電池外装材29としては、公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素(電池要素)を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるという観点から、ラミネートフィルムが望ましい。
絶縁部31は、電解質層17からの電解液の漏れによる液絡を防止する。また、絶縁部31は、電池内で隣り合う集電体どうしが接触したり、発電要素21における単電池層19の端部の僅かな不揃いなどに起因する短絡が起こったりするのを防止する目的で設けられる。
図8は、二次電池の代表的な実施形態である扁平なリチウムイオン二次電池の外観を表した斜視図である。
(実施例1)
<樹脂集電体の作製>
N−メチル−2−ピロリドン(NMP)に溶解したポリアミック酸(U−ワニスA、宇部興産株式会社製)を固形分換算で59質量部、およびニッケルパウダ(INCO type ニッケルパウダ287、INCO社製:平均粒子径2.6〜3.3μm)53質量部を混合した。この混合物を、平滑な支持体上に塗布し乾燥した(乾燥温度:100℃、乾燥時間:60分)。乾燥後、自己支持性となった前駆体フィルムに対して、さらに2段階の熱処理を行った。1段目の熱処理は、150℃で5分間行い、2段目の熱処理は500℃で5分間行った。これにより、厚さ100μmのニッケルフィラー入りポリイミドフィルム(以下、集電体1と称する)を得た。
正極活物質として、LiNiO2(平均粒子径:5μm)86質量%、導電助剤としてアセチレンブラック 6質量%、およびバインダとしてPVdF 8質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるNMPを適量添加して、正極スラリーを作製した。
負極活物質として、ハードカーボン(平均粒子径:20μm)85質量%、導電助剤としてアセチレンブラック 5質量%、およびバインダとしてPVdF 10質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるNMPを適量添加して、負極スラリーを作製した。
正極活物質層が形成されたアルミ箔のアルミ露出部分(電極未塗布部分)に、シール用シート(PP/PEN/PPを積層した3層構造品)を配置した。次に、セパレータとして、70mm×70mmのポリエチレン製微多孔膜を、正極活物質層が形成された電極を全て覆うように配置した。その後、セパレータ上に、正極上に配置したものと同サイズのシール用シートを配置し、その上から、集電体1の負極層面を正極側に向けて重ね、電解液注液口のみ残し、シールした。かようにして、正負極が対向する二次電池構造体を作製した。
下記表1に示す導電材料(フィラー)を用い、樹脂基材および導電材料の配合量を下記表2に示す量にしたこと以外は実施例1と同様にして正極と負極とが対向した積層型二次電池を作製した。
上記で作製した実施例1〜7および比較例1〜7の積層型二次電池について、充放電サイクル特性の評価を行った。充放電過程は、25℃の雰囲気下、定電流定電圧方式(CCCV、電流:1C、2時間)で4.2Vまで充電し、10分間休止させた後、定電流(CC、電流:1C)で2.5Vまで放電し、放電後10分間休止させるまでを1サイクルとした。20サイクルの充放電試験を行い、放電容量維持率を調べた。結果を下記表2に示す。なお、表2において、「放電容量維持率」は、1サイクル目の放電容量に対する20サイクル目の放電容量の割合を表す(百分率表示)。
(実施例8)
<樹脂集電体の作製>
NMPに溶解したポリアミック酸(U−ワニスA、宇部興産株式会社製)を固形分換算で59質量部、およびニッケルパウダ(INCO type ニッケルパウダ287、INCO社製)53質量部を混合した。この混合物を厚さ20μmの平滑なアルミ箔上に塗布し乾燥した(乾燥温度:100℃、乾燥時間:60分)。さらに真空下で2段階の熱処理を行った。1段目の熱処理は、150℃で5分間行い、2段目の熱処理は500℃で5分間行った。これにより、厚さ100μmのニッケルフィラー入りポリイミドアルミ箔複合フィルム(以下、集電体15と称する)を得た。
実施例1と同様の方法で調製した負極スラリーを、80mm角の大きさに切り出した集電体15のポリイミドの一方の面の中心部分へ、55mm角に塗布し、乾燥・プレスさせることによって、厚さ60μmの負極活物質層を形成した。また、負極活物質を塗布した面とは反対のアルミ箔面の中心部分へ、正極スラリーを50mm角に塗布し、乾燥・プレスさせることで厚さ30μmの正極活物質層を形成した。かようにして正極活物質層および負極活物質層が集電体15の表裏にそれぞれ塗布された双極型電極を1枚得た。同様に、正極および負極が集電体15の表裏にそれぞれ塗布された双極型電極を3枚準備した。
<樹脂集電体の作製>
NMP溶解ポリアミック酸(U−ワニスA:宇部興産製)を固形分で57質量部、ステンレスビーズ(BPS150)55質量部を混合し、20μmの平滑なアルミ箔上に塗布乾燥した。その後、アルミ箔の未塗布面側に同様のポリアミック酸−ステンレスビーズ混合物を塗布し乾燥した(乾燥温度:100℃、乾燥時間:60分)。さらに真空下で2段階の熱処理を行った。1段目の熱処理は、150℃で5分間行い、2段目の熱処理は500℃で5分間行った。これにより、200μmのステンレスビーズ入りポリイミドアルミ箔複合フィルム(以下、集電体16と称する)を得た。
実施例1で調製した負極スラリーを80mm角に切り出した集電体16の中心部分へ、55mm角に塗布し、乾燥・プレスさせることによって、厚さ60μmの負極活物質層を形成した。また、負極活物質を塗布した面とは反対面の中心部分へ正極スラリーを50mm角に塗布し、乾燥・プレスさせることで厚さ30μmの正極活物質層を形成した。かようにして正極活物質層および負極活物質層が集電体16の表裏にそれぞれ塗布された集電体16を1枚得た。同様に正負極が集電体16の表裏にそれぞれ塗布された集電体16をもう3枚準備した。
上記実施例8および9で作製した双極型二次電池について、充放電サイクル特性を評価した。充放電過程は、25℃の雰囲気下、定電流定電圧方式(CCCV、電流:1C、2時間)で12.6Vまで充電し、10分間休止させた後、定電流(CC、電流:1C)で7.5Vまで放電し、放電後10分間休止させるまでを1サイクルとした。20サイクルの充放電試験を行い、放電容量維持率を調べた。結果を下記表3および表4に示す。なお、表4において、「放電容量維持率」は、1サイクル目の放電容量に対する20サイクル目の放電容量の割合を表す(百分率表示)。
<樹脂集電体の作製>
NMPに溶解したポリアミック酸(U−ワニスA、宇部興産株式会社製)を固形分換算で57質量部、およびステンレスビーズ(BPS150)55質量部を混合した。この混合物を、厚さ10μmの平滑な銅箔上に塗布し乾燥した(乾燥温度:100℃、乾燥時間:60分)。さらに真空下で2段階の熱処理を行った。これにより、厚さ100μmのニッケルフィラー入りポリイミド銅箔複合フィルム(以下、集電体17と称する)を得た。
実施例1と同様の方法で調製した負極スラリーを、集電体17のポリイミド面および銅箔面の両方に塗布し、乾燥・プレスすることによって、厚さ60μmの負極活物質層が両面に配置された負極を作製した。作製した負極は、集電用のタブ部を残し、55mm角にカットした。この電極を「電極a」と称する。また、実施例1と同様の方法で調製した正極スラリーを、アルミ箔の両面に塗布し、乾燥・プレスすることにより厚さ30μmの正極活物質層が両面に配置された正極を作製した。作製した正極は、集電用のタブ部を残し、50mm角にカットした。この電極を「電極b」と称する。また、集電体17のポリイミド側にのみ負極スラリーを塗布し、乾燥・プレスすることにより厚さ60μmの負極活物質層が片面に配置された大きさ55mm角の負極を準備した。この電極を「電極c」と称する。さらに、アルミ箔の片面にのみ正極スラリーを塗布し、乾燥・プレスすることにより厚さ30μmの正極活物質層が片面に配置された大きさ50mm角の正極を準備した。この電極を「電極d」と称する。
<樹脂集電体の作製>
NMPに溶解したポリアミック酸(U−ワニスA、宇部興産株式会社製)を固形分換算で59質量部、およびニッケルパウダ(ニッケルパウダ287、INCO社製)53質量部を混合した。この混合物を、20μmの平滑なアルミ箔上に塗布し乾燥した(乾燥温度:100℃、乾燥時間:60分)。アルミ箔の未塗布面側に、同様にポリアミック酸およびニッケルパウダの混合スラリーを塗布し乾燥した後、さらに真空下で2段階の熱処理を行った。1段目の熱処理は、150℃で5分間行い、2段目の熱処理は500℃で5分間行った。これにより、厚さ200μmのニッケルパウダ入りポリイミドアルミ箔複合フィルム(以下、集電体18と称する)を得た。
実施例1と同様の方法で調製した負極スラリーを、集電体18の両面に塗布し、乾燥・プレスさせることにより、厚さ60μmの負極活物質層が両面に配置された負極を作製した。作製した負極は、集電用のタブ部を残し55mm角にカットした。この電極を「電極e」と称する。また、実施例1と同様の方法で調製した正極スラリーを、アルミ箔の両面に塗布し、乾燥・プレスすることにより、厚さ30μmの正極活物質層が両面に配置された正極を作製した。作製した正極は、集電用のタブ部を残し、50mm角にカットした。この電極を「電極b」と称する。また、集電体18の片側のみに負極スラリーを塗布し、乾燥・プレスすることによって、厚さ60μmの負極活物質層が片面に配置された大きさ55mmにカットした負極を準備した。この電極を「電極f」と称する。さらに、アルミ箔の片面に正極スラリーを塗布し、乾燥・プレスすることによって厚さ30μmの正極活物質層が片面に配置された50mm角の正極を準備した。この電極を「電極d」と称する。
上記実施例10および実施例11で作製したリチウムイオン二次電池について、充放電サイクル特性を評価した。充放電過程は、25℃の雰囲気下、定電流定電圧方式(CCCV、電流:1C、2時間)で12.6Vまで充電し、10分間休止させた後、定電流(CC、電流:1C)で7.5Vまで放電し、放電後10分間休止させるまでを1サイクルとした。20サイクルの充放電試験を行い、放電容量維持率を調べた。結果を下記表5および表6に示す。なお、表6において、「放電容量維持率」は、1サイクル目の放電容量に対する20サイクル目の放電容量の割合を表す(百分率表示)。
1b、2b、3b、4b、5b 導電材料、
2c、3c、4c、5c 金属層、
5d 導通改善層、
10a、10b、50 双極型リチウムイオン二次電池、
11 集電体、
11a 正極側の最外層集電体、
11b 負極側の最外層集電体、
13 正極活物質層、
15 負極活物質層、
17 電解質層、
19 単電池層、
21、57 発電要素、
23 双極型電極、
25 正極集電板、
27 負極集電板、
29 ラミネートフィルム、
31 シール部、
58 正極タブ、
59 負極タブ。
Claims (7)
- 前記導電材料の平均粒子径が、前記樹脂基材の1層あたりの厚さ以下である、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池用集電体。
- 前記樹脂基材の少なくとも一方の表面に金属層を備える、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池用集電体。
- 前記樹脂基材の両方の表面に金属層を備える、請求項4に記載のリチウムイオン二次電池用集電体。
- 双極型電池用である、請求項1〜5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池用集電体。
- 請求項6に記載のリチウムイオン二次電池用集電体を含む、双極型電池。
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