JP2006216336A - 薄膜固体二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 基板10上に、正極集電体層20、正極活物質層30、固体電解質層40、負極活物質層50、負極集電体層20が積層されてなる薄膜固体二次電池1において、いずれの層も透明な薄膜から構成される。正極活物質層30および負極活物質層50は、リチウム−チタン酸化物、五酸化ニオブ、酸化チタン、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化ニッケル、スズが添加された酸化インジウム(ITO)、アルミニウムが添加された酸化亜鉛(AZO)、ガリウムが添加された酸化亜鉛(GZO)、アンチモンが添加された酸化スズ(ATO)、フッ素が添加された酸化スズ(FTO)、リチウムが添加された酸化ニッケル(NiO−Li)から選択された互いに異なる物質からなる透明な薄膜である。
【選択図】 図1
Description
そして、電子機器等はさらなる小型化・軽量化が進められており、この電子機器等に搭載されるバッテリーとしてリチウムイオン二次電池も小型化・軽量化の開発が進められている。例えばICカードや医療用小型機器等に搭載可能な薄型・小型のリチウムイオン二次電池の開発が進められている。そして、今後もより一層薄型化・小型化が求められることが予想される。
しかし、最近ではさらに薄型化、小型化を可能とするために、電解液ではなく、ゲル状の電解質を用いるポリマー電池(例えば、特許文献1参照)や固体電解質を用いる薄膜固体二次電池(例えば、特許文献2,3参照)が開発されている。
このようなポリマー電池は、電解液を使う通常のリチウムイオン二次電池よりは薄型化、小型化が可能であるものの、ゲル状の電解質や接合剤、封口部材等を必要とするため、厚さとしては0.1mm程度が限界であり、より一層の薄型化、小型化を進めるには適当ではなかった。
このような構成により、薄膜固体二次電池は、基板を除けば1μm程度の薄さにすることが可能である。また、基板の厚さを薄くしたり、薄膜化した固体電解質フィルムを基板の代わりに使用したりすれば、全体としてより薄型化、小型化を図ることが可能である。
また、本発明の他の目的は、充放電によって正負極電位が正負反転可能な薄膜固体二次電池を提供することにある。
また、本発明の薄膜固体二次電池は、負極活物質層に毒性があり、水分に弱い酸化バナジウム以外の物質を用いて作成することができるので、取り扱いが容易となる。
さらに、本発明の薄膜固体二次電池は、充放電によって正負極電位が正負反転可能である。また、これにより、本発明の薄膜固体二次電池は、過充電・過放電に対する優れた耐性を有する。
図1は本発明の一実施形態に係る薄膜固体二次電池の断面図、図2は実施例1の薄膜固体二次電池の分光特性のグラフ、図3は実施例1の薄膜固体二次電池の充放電特性のグラフ、図4は実施例2の薄膜固体二次電池の充放電特性のグラフ、図5は実施例4の薄膜固体二次電池の充放電特性のグラフである。
LiTi2O4,Li4Ti5O12等)、五酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化チタン(TiO2)、酸化インジウム(In2O3)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化スズ(SnO2)、酸化ニッケル(NiO)、スズが添加された酸化インジウム(ITO)、アルミニウムが添加された酸化亜鉛(AZO)、ガリウムが添加された酸化亜鉛(GZO)、アンチモンが添加された酸化スズ(ATO)、フッ素が添加された酸化スズ(FTO)、リチウムが添加された酸化ニッケル(NiO−Li)等の透明度が良好な薄膜を用いることができる。正極活物質層30の膜厚は、できるだけ薄いことが望ましいが、充放電容量を確保できる0.1〜1μm程度とするとよい。
LiTi2O4,Li4Ti5O12等)、五酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化チタン(TiO2)、酸化インジウム(In2O3)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化スズ(SnO2)、酸化ニッケル(NiO)、スズが添加された酸化インジウム(ITO)、アルミニウムが添加された酸化亜鉛(AZO)、ガリウムが添加された酸化亜鉛(GZO)、アンチモンが添加された酸化スズ(ATO)、フッ素が添加された酸化スズ(FTO)、リチウムが添加された酸化ニッケル(NiO−Li)等の透明度が良好な薄膜を用いることができる。負極活物質層50の膜厚は、できるだけ薄いことが望ましいが、充放電容量を確保できる0.1〜1μm程度とするとよい。
例えば、このような物質(LixMyOz)として、リチウム−チタン酸化物(LiTi2O4,Li2Ti7O12,Li4Ti5O12,Li2Ti2O12等)、リチウム−マンガン酸化物(LiMn2O4,Li2Mn2O4等)、リチウム−コバルト酸化物(LiCoO2,LiCo3O4等)、リチウム−ニッケル酸化物(LiNiO2,LiNi3O4等)、リチウム−マンガン−コバルト酸化物(LiMnCoO4,Li2MnCoO4等)が挙げられる。
リチウム−チタン酸化物(LiTi2O4)を例にとると、x,y,zはそれぞれ1,2,4であり、倍数aを例えば3としたとき上記関係式を同時に満たす。
また、放電時には、負極活物質層50からリチウムがイオンとなって離脱し、固体電解質層40を介して正極活物質層30に吸蔵される。このとき、負極活物質層50から外部へ電子が放出される。
また、本例の薄膜固体二次電池1を太陽電池やEL等の光を透過させる必要があるデバイスの基板として用いることにより、それらのデバイスに二次電池の機能を付加できることができる。すなわち、基板10側に太陽電池やEL等の光デバイスを一体に形成した場合にでも、光の照射方向によらずに太陽電池等に光を届かせることが可能となるので、光デバイスの多機能化に寄与することができる。
(実施例1)
実施例1では、図1の構成をなすよう基板10上に、集電体層20、正極活物質層30、固体電解質層40、負極活物質層50、集電体層20をこの順にスパッタリング法により形成し、薄膜固体二次電池1を作成した。
基板10は、縦100mm、横100mm、厚さ1mmのソーダライムガラスを用いた。
集電体層20は、ITO焼結体ターゲットを用い、DCマグネトロンスパッタリング法にて形成した。DCパワーは1KW、無加熱で成膜した。これにより、集電体層20として0.2μmのITO薄膜を形成した。
固体電解質層40は、リン酸リチウム(Li3PO4)の焼結体ターゲットを用い、窒素ガスを導入してRFマグネトロンスパッタリング法にて形成した。RFパワーは1KW、無加熱で成膜した。これにより、0.4μmの窒素が添加されたリン酸リチウム(LIPON)薄膜を形成した。
実施例2では、図1の構成をなすよう基板10上に、集電体層20、正極活物質層30、固体電解質層40、負極活物質層50、集電体層20をこの順にスパッタリング法により形成し、薄膜固体二次電池1を作成した。ここで、正極活物質層30および負極活物質50以外の層は、実施例1と同じ物質、膜厚、成膜条件で形成した。
正極活物質層30は、リチウム−チタン酸化物LiTi2O4の焼結体ターゲットを用い、酸素を導入してRFマグネトロンスパッタリング法にて形成した。RFパワーは1KW、無加熱で成膜した。これにより、0.4μmのLiTi2O4薄膜を形成した。
次に、その薄膜固体二次電池1の電池性能を充放電測定により評価した。測定条件は、実施例1と同様に、充電および放電時の電流を0.2mA、充電および放電の打ち切りの電圧をそれぞれ3.5V、0.3Vとした。
その充放電測定の結果、繰り返し充放電動作を示すことが確認できた。また、100サイクルまで充放電測定を行ったが、安定してほぼ一定の充放電曲線を示すことが確認された。図4に、安定して充放電動作をした10サイクル目の充放電特性のグラフを示す。放電開始電圧は3.1V、充電容量、放電容量はそれぞれ1.01mAh、0.99mAhであった。
実施例3では、負極活物質層50の物質を換えたこと以外は実施例1と同じ物質、膜厚、成膜条件で薄膜固体二次電池1を作成した。正極活物質層30は、リチウム−チタン酸化物Li4Ti5O12薄膜である。負極活物質層50に用いた物質は、五酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化チタン(TiO2)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化スズ(SnO2)、酸化ニッケル(NiO)、スズが添加された酸化インジウム(ITO)、アルミニウムが添加された酸化亜鉛(AZO)、ガリウムが添加された酸化亜鉛(GZO)、アンチモンが添加された酸化スズ(ATO)、フッ素が添加された酸化スズ(FTO)、リチウムが添加された酸化ニッケル(NiO−Li)の11種類である。
次に、これらの薄膜固体二次電池1の電池性能を充放電測定により評価した。測定条件は、実施例1と同様に、充電および放電時の電流はいずれも0.2mA、充電および放電の打ち切りの電圧はそれぞれ3.5V、0.3Vとした。その結果、いずれの薄膜固体二次電池1も繰り返し充放電動作を示し、100サイクルまで安定してほぼ一定の充放電曲線を示すことが確認された。また、放電開始電圧は、いずれの薄膜二次電池も約3.0V、充電容量、放電容量はそれぞれ約1.1mAh、1.0mAhであった。
次に、比較例1として、図1に示すように基板10上に、集電体層20、正極活物質層30、固体電解質層40、負極活物質層50、集電体層20をこの順にスパッタリング法により形成し、薄膜固体二次電池1aを作成した。ここで、正極活物質層30以外の層は、実施例1と同じ物質、膜厚、成膜条件で形成した。正極活物質層30は、LiMn2O4の焼結ターゲットを用い、RFマグネトロンスパッタリング法にて形成した。RFパワーは1KW、無加熱で成膜した。これにより、正極活物質層30として0.4μmのLiMn2O4薄膜を形成した。
実施例4では、図1の構成をなすよう基板10上に、集電体層20、正極活物質層30、固体電解質層40、負極活物質層50、集電体層20をこの順にスパッタリング法により形成し、薄膜固体二次電池1を作成した。ここで、正極活物質層30および負極活物質50以外の層は、実施例1と同じ物質、膜厚、成膜条件で形成した。
正極活物質層30は、リチウム−チタン酸化物Li2Ti7O12の焼結体ターゲットを用い、酸素を導入してRFマグネトロンスパッタリング法にて形成した。RFパワーは1KW、無加熱で成膜した。これにより、0.3μmのLi2Ti7O12薄膜を形成した。
10 基板
20 集電体層
30 正極活物質層
40 固体電解質層
50 負極活物質層
60 水分防止膜
Claims (6)
- 基板上に、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、負極集電体層を積層してなる薄膜固体二次電池において、いずれの層も透明な薄膜からなることを特徴とする薄膜固体二次電池。
- 前記正極集電体層および前記負極集電体層は、スズが添加された酸化インジウム(ITO)、アルミニウムが添加された酸化亜鉛(AZO)、ガリウムが添加された酸化亜鉛(GZO)、アンチモンが添加された酸化スズ(ATO)、フッ素が添加された酸化スズ(FTO)のいずれかからなる透明導電膜であることを特徴とする請求項1に記載の薄膜固体二次電池。
- 前記正極活物質層および前記負極活物質層は、リチウム−チタン酸化物、五酸化ニオブ、酸化チタン、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化ニッケル、スズが添加された酸化インジウム(ITO)、アルミニウムが添加された酸化亜鉛(AZO)、ガリウムが添加された酸化亜鉛(GZO)、アンチモンが添加された酸化スズ(ATO)、フッ素が添加された酸化スズ(FTO)、リチウムが添加された酸化ニッケル(NiO−Li)のいずれかからなる透明な薄膜であることを特徴とする請求項1に記載の薄膜固体二次電池。
- 基板上に、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、負極集電体層を積層してなる薄膜固体二次電池において、
前記正極活物質層および前記負極活物質層は、それぞれリチウムおよび同一の遷移金属を含む酸化物の中から選択された物質からなる薄膜であることを特徴とする薄膜固体二次電池。 - 前記正極活物質層および前記負極活物質層は、それぞれ化学式LixMyOzで表される物質からなる薄膜であり、
前記化学式中のMは、Ti,Mn,Co,Ni,又はこれらのうち2つ以上の元素からなる混合組成で表されると共に、前記化学式中のx,y,zは、関係式8≦az≦16、4≦a(x+y)≦14、1≦ax≦10を同時に満たすように倍数aを選択可能な関係にあることを特徴とする請求項4に記載の薄膜固体二次電池。 - 前記固体電解質層は、リン酸リチウム(Li3PO4)、窒素が添加されたリン酸リチウム(LiPON)のいずれかからなる透明な固体電解質薄膜であることを特徴とする請求項1又は4に記載の薄膜固体二次電池。
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