JP2005340056A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウムの吸蔵・放出が可能な正極活物質を含む正極と、リチウムの吸蔵・放出が可能な負極活物質を含む負極と、リチウムイオン伝導性を有する非水電解液とを備えた非水電解質二次電池において、正極活物質として、Al2O3の微粒子で表面が被覆された、層状構造を有するリチウム遷移金属複合酸化物を用いる。
【選択図】なし
Description
〔Al2O3の微粒子で被覆したリチウム遷移金属複合酸化物の作製〕
平均二次粒子径10μmのLiNi0.4Co0.3Mn0.3O2:150gと、平均粒子径0.1μmのAl2O3:0.80g(遷移金属Ni0.4Co0.3Mn0.3に対して0.5モル%)とをホソカワミクロン(株)製メカノフュージョンAM−20FSに充填し、1500rpmで5分間混合した。混合後の粉末状態を走査型電子顕微鏡(SEM)で観察した結果、一次粒子径約1μmのリチウム遷移金属複合酸化物の表面に、Al2O3の微粒子が均一に付着していることを確認した。
上記のように作製した、Al2O3の微粒子で表面を被覆したリチウム遷移金属複合酸化物と、スピネル構造を有するリチウムマンガン複合酸化物(Li1.1Al0.1Mn1.8O4)とを重量比(リチウム遷移金属複合酸化物:リチウムマンガン複合酸化物)で7:3となるように混合して、この混合物を正極活物質として用いた。この混合物(正極活物質)と、導電剤としての炭素材料と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンを溶解したN−メチル−2−ピロリドン溶液を、活物質と導電剤と結着剤の重量比が90:5:5となるように混合して正極スラリーを作製した。作製したスラリーを集電体としてのアルミニウム箔上に塗布した後、乾燥し、その後圧延ローラーを用いて圧延し、集電体タブを取り付けることにより正極を作製した。
負極活物質としての黒鉛と、結着剤としてのSBRと、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロースを溶かした水溶液を、活物質と結着剤と増粘剤の重量比が98:1:1になるように混練して負極スラリーを作製した。作製したスラリーを集電体としての銅箔上に塗布した後、乾燥し、その後圧延ローラーを用いて圧延し、集電タブを取り付けて負極を作製した。
エチレンカーボネート(EC)と、ジエチルカーボネート(DEC)とを体積比3:7で混合した溶媒に、溶質としてのLiPF6を1モル/リットルとなるように溶解し、電解液を作製した。
上記で作製した正極を作用極として用い、対極及び参照極としてリチウム金属を用い、図1に示す三電極式ビーカーセルA1を作製した。図1に示すように、ビーカーセルの容器中には電解液4が入れられており、この電解液4に、作用極1、対極2、及び参照極3が浸漬されている。また、電解液4としては、上記で作製した電解液を用いている。
上記で作製した正極及び負極を、ポリエチレン製のセパレータを介して対向するように巻取って巻取り体を作製し、アルゴン雰囲気下のグローボックス中にて、この巻取り体を電解液とともに電池缶に封入することにより、定格容量1.4Ahの円筒型18650サイズの非水電解質二次電池A2を作製した。
実施例1において、Al2O3の微粒子で表面が被覆されたリチウム遷移金属複合酸化物に代えて、Al2O3の微粒子で表面を被覆していない、すなわちAl2O3の微粒子と混合処理していないリチウム遷移金属複合酸化物(LiNi0.4Co0.3Mn0.3O2)を用いる以外は、実施例1と同様にして、三電極式ビーカーセルB1と、定格容量1.4Ahの円筒型18650サイズの非水電解質二次電池B2を作製した。
実施例1において、Al2O3の微粒子との混合処理に代えて、リチウム遷移金属複合酸化物の原料とAl2O3の微粒子とを混合し、この混合物を焼成してリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。具体的には、Li2CO3と、(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4と、Al2O3とを混合し、この混合物を空気雰囲気中で900℃で20時間焼成することによりリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。Al2O3の含有量は、遷移金属Ni0.4Co0.3Mn0.3に対し0.5モル%である。このリチウム遷移金属複合酸化物を用いる以外は、実施例1と同様にして正極を作製し、この正極を作用極として用いる以外は、実施例1と同様にして三電極式ビーカーセルC1を作製した。
三電極式ビーカーセルA1、B1及びC1について、放電容量を測定した。放電容量の測定は、9.3mAと3.1mAの2段階充電で4.3Vまで充電した後、放電終止電圧を3.1Vに設定し、9.3mAで3.1Vまで放電したときの容量を測定し、これを放電容量とした。測定結果を表1に示す。
電池A2及びB2について、定格容量を測定した。電池の定格容量は、1400mAの定電流−定電圧(70mAカット)で4.2Vまで充電した後、放電終止電圧を3.0Vに設定し、470mAで3.0Vまで放電したときの電池容量を定格容量とした。
電池A2及びB2について、サイクル特性試験を行った。サイクル特性試験は、10W の定電力で充電終止電圧を4.2V、放電終止電圧を2.4Vとして100サイクルの充放電を行った。雰囲気温度は45℃とし、100サイクル後の定格容量を測定し、容量劣化率を算出した。容量劣化率を表2に示す。
2…対極(リチウム金属)
3…参照極(リチウム金属)
4…電解液
Claims (3)
- リチウムの吸蔵・放出が可能な正極活物質を含む正極と、リチウムの吸蔵・放出が可能な負極活物質を含む負極と、リチウムイオン伝導性を有する非水電解液とを備えた非水電解質二次電池において、
前記正極活物質として、Al2O3の微粒子で表面が被覆された、層状構造を有するリチウム遷移金属複合酸化物を用いることを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記リチウム遷移金属複合酸化物が、遷移金属として少なくともNiとMnを含むことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極活物質として、Al2O3の微粒子で表面が被覆された前記リチウム遷移金属複合酸化物と、スピネル構造を有するリチウムマンガン複合酸化物とを混合して用いることを特徴とする請求項1または2に記載の非水電解質二次電池。
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