JP2004253146A - 電気化学素子 - Google Patents

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Abstract

【課題】構造が簡略であり、信頼性が高く、高い電気容量を有する二次電池を効率的に製造する。
【解決手段】（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、前記極板群がＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子。
【選択図】 図２

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気化学素子に関し、特にリチウムイオン二次電池などの高エネルギー密度を有する二次電池の極板群の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】
電子・電気機器の小型化・軽量化に伴い、二次電池に対する小型化・軽量化への要望が強まってきている。一方、現行の二次電池は、内部構造が複雑であり、一定容積あたりの製品が有する電気容量を向上させるには限界がある。また、複雑な構造が、電池の信頼性の向上を妨げている面もある。例えば、電極に接続された集電タブまたは集電リードが、電極面における均一な電極反応を妨げる場合がある。また、万一、リードの切断面に通常よりも大きな金属バリが生じた場合には、内部短絡の発生が懸念される。
【０００３】
二次電池は、正極、負極およびセパレータからなる極板群を有し、極板群には、積層型と捲回型がある。積層型の極板群は、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層して得られる。また、捲回型の極板群は、長尺の正極と負極とをセパレータを介して捲回して得られる。これらの極板群は、通常、正極と負極の端部が面一に配列した側面を有する。このような側面から短絡を起こさずに電気を取り出すには、集電タブや集電リードが必要となる。
【０００４】
そこで、電池の内部構造を簡略化する観点から、極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆側の側面から負極を突出させ、集電タブや集電リードを介さずに、各側面から直接電気を取り出すことが提案されている。例えば、積層型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板を、所定の金属部材を用いて一体接合する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。また、捲回型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板の芯材と板状の集電板とを接合する技術が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特開２００１−１２６７０７号公報
【特許文献２】
特開２０００−２９４２２２号公報
【０００６】
しかし、極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆側の側面から負極を突出させる場合、１つずつ極板群を作製しなければならず、極板群の製造工程が複雑になる。すなわち、複数の極板群を同時に作製することができないという問題がある。
【０００７】
また、従来から、電池が充放電されている状態においては、電池内にジュール熱が発生する。この場合、充放電される電流が大きい程発生する熱も多くなり、電池を構成する部品が熱によって損傷を受け得るという問題がある。また、特にリチウム電池などの高出力の電池などは、短絡すると大電流が流れ、電池の温度がかなり上昇してしまうという問題がある。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明は、構造が簡略であり、熱的な信頼性が高く、高い電気容量を有する電気化学素子を提供すること、および効率良く同時に複数個製造することができる電気化学素子を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記状況を鑑みてなされたものである。本発明によれば、構造が簡略であり、信頼性が高く、高い電気容量を有する電気化学素子を提供することができる。また、本発明によれば、同時に複数の電気化学素子を効率的に製造することができる。
【００１０】
すなわち、本発明は、（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、
前記極板群がＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子に関する。
【００１１】
前記第１電極（ａ）は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、
前記第２電極（ｂ）は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなるのが好ましい。
【００１２】
また、前記極板群は、前記第１電極、前記第２電極および前記セパレータを積層して得られる積層型極板群であってもよく、前記第１電極、前記第２電極および前記セパレータを積層して捲回して得られる捲回型極板群であってもよい。
【００１３】
前記極板群が積層型極板群の場合、前記第１集電体シートの導電部が前記積層型極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記積層型極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配されているのが好ましい。
【００１４】
前記ＰＴＣ素子がシート状であるのが好ましい。
そして、前記ＰＴＣ素子は、前記第１側面または前記第２側面に配置されていても、前記積層型極板群において、前記第１電極、前記第２電極および前記セパレータに平行に配置されていてもよい。もちろん、前記積層型極板群の最外部に積層して配置されていてもよい。
【００１５】
また、前記第１側面および前記第２側面以外の前記積層型極板群の側面に、前記第１集電体シートの絶縁部および前記第２集電体シートの絶縁部が配されているのが好ましい。
【００１６】
また、前記積層型極板群が、前記第１側面および前記第２側面以外に、前記第１集電体シートの絶縁部および／または前記第２集電体シートの絶縁部が配されている側面を有するのが好ましい。
【００１７】
また、前記第１側面と前記第２側面とが、互いに前記積層型極板群の反対側に位置するのが好ましい。
また、前記第１端子と前記第１側面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２側面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられているのが好ましい。
【００１８】
一方、前記極板群が捲回型極板群の場合、前記第１集電体シートの導電部が前記捲回型極板群の第１底面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記捲回型極板群の第２底面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２底面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１底面に配されているのが好ましい。
【００１９】
また、前記ＰＴＣ素子が円板状であるのが好ましい。
そして、前記ＰＴＣ素子が、前記第１底面または前記第２底面に配置されているのが好ましい。
【００２０】
また、前記第１端子と前記第１底面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２底面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられているのが好ましい。
【００２１】
換言すると、本発明は、第１電極と第２電極とをセパレータを介して捲回した捲回型極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１底面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２底面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２底面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１底面に配され、さらにＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子に関する。
【００２２】
捲回型極板群の場合、前記ＰＴＣ素子が、前記第１端子および前記第２端子のいずれかに直列に接続されているのが好ましい。
また、前記ＰＴＣ素子が平板状または円板状であるのが好ましい。
また、前記ＰＴＣ素子が、前記第１底面または前記第２底面に配置されているのが好ましい。
【００２３】
また、本発明は、第１電極と第２電極とをセパレータを介して捲回した捲回型極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１底面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２底面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２底面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１底面に配され、前記第１端子と前記第１底面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２底面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられており、さらにＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子にも関する。
【００２４】
さらに、本発明は、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した積層型極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配され、さらにＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子にも関する。
【００２５】
積層型極板群の場合も、前記ＰＴＣ素子が、前記第１端子および前記第２端子のいずれかに直列に接続されているのが好ましい。
また、前記ＰＴＣ素子がシート状であるのが好ましい。
また、前記ＰＴＣ素子が、前記極板群の最外部に積層して配置されているのが好ましい。前記第１側面または前記第２側面に配置されてもよい。
【００２６】
さらに、本発明は、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した積層型極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配され、前記第１端子と前記第１側面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２側面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられており、さらにＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子にも関する。
【００２７】
また、本発明は、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した積層型極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第１側面以外の全側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第２側面以外の全側面に配され、さらにＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子にも関する。
【００２８】
また、本発明は、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第１側面以外の全側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第２側面以外の全側面に配され、前記第１端子と前記第１側面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２側面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられており、さらにＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子に関する。
【００２９】
【発明の実施の形態】
まず、積層型の極板群を有する電気化学素子の一例について説明する。
図１に、ＰＴＣ素子を省略した電気化学素子の積層型極板群の縦断面図を示す。
この極板群１０は、交互に積層された複数の第１電極１５ａと複数の第２電極１５ｂからなり、第１電極１５ａと第２電極１５ｂとの間には、セパレータ１６が介在している。
第１電極１５ａは、第１集電体シート１３ａおよび２つの第１電極合剤層１４ａからなり、第１集電体シート１３ａは、樹脂シート１１ａおよびその両面に設けられた所定の形状パターンを有する導電層１２ａからなる。すなわち、第１集電体シート１３ａは、導電層の形状パターンに応じて導電部と絶縁部とを有する。
【００３０】
図１においては、樹脂シートの端部１１ｘを除く全面もしくは端部１１ｘと図１の紙面裏表に位置する端部を除く全面に導電層が設けられている。導電層の上には、第１電極合剤層が設けられている。図１の第１集電体シートにおいては、導電層を有さない樹脂シートの端部１１ｘもしくは端部１１ｘと図１の紙面裏表に位置する端部が絶縁部として機能する。端部１１ｘの反対側に位置する導電層の端部１２ｘには、導電層の露出部が残されている。
【００３１】
なお、樹脂シートの厚さは、例えば０．５〜５００μｍであることが好ましい。また、導電層の厚さは、０．０１〜１００μｍであることが好ましい。第１電極合剤層の厚さは、特に限定されないが、例えば１〜１０００μｍであることが好ましい。
【００３２】
ここで、樹脂シートとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレートなどのエステル系ポリマー、ポリフェニレンサルファィドなどのチオエーテル系ポリマー、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系ポリマー、ポリイミド、アラミド樹脂などの窒素含有ポリマー、ポリ４フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素ポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせたコポリマー、ポリマーアロイ、ポリマーブレンドなどを用いてもよい。
【００３３】
なお、平坦な表面を有する通常の樹脂シートを用いてもよく、穿孔体、ラス体、多孔質体、ネット、発泡体、織布、不織布などを用いてもよい。また、表面に凹凸を有する樹脂シートを用いることもできる。
【００３４】
導電層には、構成された電池において化学変化を起こさない電子伝導体を特に限定なく用いることができる。なお、第１電極が正極である場合には、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、炭素などを用いることができ、特に、アルミニウム、アルミニウム合金などが好ましい。また、第１電極が負極である場合には、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅、銅合金、チタンなどを用いることができ、特に、銅、銅合金などが好ましい。
【００３５】
導電層を形成する方法は、特に限定されないが、例えば導電性材料を樹脂シートに蒸着させることに形成することができる。その際、所定の形状パターンの蒸着膜が形成されるように、樹脂シートに所定形状の開口部を有するマスクを被せてから蒸着を行うことが好ましい。
【００３６】
一方、図１の極板群には、２種類の第２電極１５ｂ、１５ｂ’が含まれている。
２つの第１電極１５ａで挟持されている内部の第２電極１５ｂは、極板群における配置が逆であること以外、第１電極１５ａと同様の構造を有する。すなわち、内部の第２電極１５ｂは、第２集電体シート１３ｂおよび２つの第２電極合剤層１４ｂからなり、第２集電体シート１３ｂは、樹脂シート１１ｂおよびその両面に設けられた所定の形状パターンを有する導電層１２ｂからなる。第２集電体シートは、導電層の形状パターンに応じた導電部と絶縁部とを有する。
図１の第２集電体シートにおいては、導電層を有さない樹脂シートの端部１１ｙもしくは端部１１ｙと図１の紙面裏表に位置する端部が絶縁部として機能する。端部１１ｙの反対側に位置する導電層の端部１２ｙには、導電層の露出部が残されている。
【００３７】
一方、最外部の２つの第２電極１５ｂ’は、樹脂シート１１ｂの両面ではなく、片面に導電層１２ｂと第２電極合剤層１４ｂが設けられていること以外、内部の第２電極と同様の構造を有する。
【００３８】
第１集電体シートの導電層の露出部は、前記極板群の第１側面、すなわち図１左側に配されており、その反対側の絶縁部は、前記極板群の第２側面、すなわち図１右側に配されている。図１では、第１側面と前記第２側面とが、互いに前記極板群の反対側に位置しているが、第１側面と前記第２側面の配置は、これに限定されるわけではない。一方、第２集電体シートの導電層の露出部は、前記極板群の第１側面に配されており、その反対側の絶縁部は、前記極板群の第２側面に配されている。
【００３９】
すなわち、図１では、同様の構造を有する第１電極と第２電極とが、互いに逆向きに配置されている。従って、第１集電体シートの導電層の露出部は、第２集電体シートの絶縁部と隣接し、第２集電体シートの導電層の露出部は、第１集電体シートの絶縁部と隣接している。このような配置であれば、第１電極と第２電極との短絡を防止することが容易である。また、複数の第１集電体シートまたは第２集電体シートの導電層の露出部を互いに接続し、並列接続の高容量電池を得ることも容易である。
ただし、短絡を確実に防止する観点からは、幅０．００１ｍｍ以上、好ましくは０．１ｍｍ以上の絶縁部を電極に設けることが好ましい。
【００４０】
複数の第１集電体シートおよび第２集電体シートの導電層の露出部は、それぞれどのような方法で接続してもよい。例えば、図１に示すように、導電性材料で第１側面と第２側面を被覆する方法を好ましく用いることができる。導電性材料の被膜の厚さは、例えば０．０１〜１ｍｍ程度で十分である。この場合、導電性材料と導電層の露出部とを接続すると同時に、導電性材料を第１端子１７ａまたは第２端子１７ｂとして用いることができる。
なお、良好な集電状態を得るためには、導電層の露出部と導電性材料との接触面積が大きい方が好ましく、導電層の露出部が導電性材料の被膜の内部に０．００１〜１ｍｍの深さまで食い込んでいることが好ましい。
【００４１】
このような第１端子と第１側面との間および第２端子と第２側面との間には、第１端子と第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部１８ａおよび第２絶縁材料部１８ｂが設けられていることが好ましい。
第１側面には、第２集電体シートの絶縁部が配され、第２側面には、第１集電体シートの絶縁部が配されているため、絶縁材料部を設けなくても短絡を防止することは容易であるが、絶縁材料部を設けることで二次電池の信頼性は大幅に向上する。絶縁材料部の厚さは、特に限定されないが、０．００１ｍｍ以上、さらには０．０１ｍｍ以上であることが好ましい。
絶縁材料部を形成する方法は、特に限定されないが、例えばスクリーン印刷法により、ペースト状もしくは液状の絶縁材料を所定位置に塗布することにより、形成することができる。また、フィルム状もしくはテープ状の絶縁材料を所定位置に貼り付けたりすることにより、絶縁材料部を形成することができる。
【００４２】
ここで、絶縁材料部に用いる絶縁材料としては、樹脂、ガラス組成物、セラミックスなどが挙げられる。また、織布や不織布に樹脂を含浸させた複合物などを用いることもできる。
樹脂には、熱可塑性樹脂を用いてもよく、熱硬化性樹脂を用いてもよい。熱硬化性樹脂を用いる場合には、樹脂の塗膜を加熱して硬化させる工程を要する。
【００４３】
絶縁材料部に用いることのできる樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレート、ポリカーボネートなどのエステル系ポリマー、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリアセタール、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミドなどのエーテル系ポリマー、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンなどのスルホン系ポリマー、ポリアクリロニトリル、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂などのアクリロニトリル系ポリマー、ポリフェニレンサルファィドなどのチオエーテル系ポリマー、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系ポリマー、ポリイミド、アラミド樹脂などの窒素含有ポリマー、ポリ４フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素ポリマー、ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル系ポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせたコポリマー、ポリマーアロイ、ポリマーブレンドなどを用いてもよい。また、加熱やＵＶ照射により重合固化して得られるポリマーを用いてもよい。
【００４４】
図１では、第１電極合剤層よりも第２電極合剤層の方が、大きな面積を有している。リチウムイオン二次電池の場合、第１電極合剤層を正極とし、第２電極合剤層を負極とするこのような構造を採用することが好ましい。一方、第１電極合剤層を負極とし、第２電極合剤層を正極とする場合には、第２電極合剤層よりも第１電極合剤層の面積を大きくすることが好ましい。
【００４５】
次に、ＰＴＣ素子を具備する積層型電極群の縦断面図を図２および３に示す。図２に示す積層型極板群１０は、図１に示す積層型極板群１０と同じ構造を有するとともに、第２端子１７ｂに接合されたＰＴＣ素子１９を具備する。また、図３に示す積層型極板群１０は、図１に示す積層型極板群１０と同じ構造を有するとともに、積層型極板群１０の最外部に積層して配置されたＰＴＣ素子１９を具備する。
【００４６】
上記のような極板群は、多くの場合、電解液とともに所定のケースに収容して用いられる。
電解液は、電池の種類に応じて異なるが、リチウムイオン二次電池の場合には、非水溶媒にリチウム塩を溶解させて調製した電解液が用いられる。
ケースの形状、材質などは特に限定されない。
【００４７】
次に、上記のような積層型極板群の製造法の一例について、図４を参照しながら説明する。
（イ）第１電極の作製
まず、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート２１ａを準備する。次いで、樹脂シート２１ａの両面の同じ位置に、複数の所定の形状パターンの導電層を設ける。例えば、所定形状の導電層を、図４に示すように複数行、複数列に樹脂シート上に形成する。このような導電層は、例えば、樹脂シートにマトリックス状の開口部を有するマスクを被せ、開口部から露出する樹脂シート部分に金属を蒸着させることにより、得ることができる。
ここでは、１つの導電層を２つの集電体シートに跨るように形成する場合について説明する。すなわち、２ｎ個の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シートを用いる場合、樹脂シートの片面あたり、ｎ個の導電層が形成される。
【００４８】
次に、各導電層の上に、第１電極合剤層２２ａを２つずつ形成する。２つの第１電極合剤層の間には、合剤を有さない導電層の露出部２３ａを残しておく。
第１電極合剤層は、第１電極合剤からなるペーストを、導電層の中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は特に限定されないが、スクリーン印刷、パターン塗工などを採用することが好ましい。このとき合剤からなるペーストが塗工されなかった導電層の露出部は、極板群の構成後には、第１端子との接続部２４ａとなる。
なお、図４には、３行３列の電極合剤層が描かれているが、通常はより大きな集電体シート上に、より多くの導電層と電極合剤層が形成される。
第１電極合剤は、第１電極の活物質、導電材、結着剤などを、分散媒と混合することにより調製される。
その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜をローラで圧延して、合剤密度が高められる。
【００４９】
ここで、第１電極がリチウムイオン二次電池の正極である場合、活物質としては、例えば、リチウム含有遷移金属酸化物を好ましく用いることができる。リチウム含有遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉｘＣｏＯｚ、ＬｉｘＮｉＯｚ、ＬｉｘＭｎＯｚ、ＬｉｘＣｏｙＮｉ１−ｙＯｚ、ＬｉｘＣｏｆＶ１−ｆＯｚ、ＬｉｘＮｉ１−ｙＭｙＯｚ（Ｍ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ）、ＬｉｘＣｏａＮｉｂＭｃＯｚ（Ｍ＝Ｔｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｚｒ）、ＬｉｘＭｎ２Ｏ４、ＬｉｘＭｎ２（１−ｙ）Ｍ２ｙＯ４（Ｍ＝Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｐｂ、Ｓｂ）などを挙げることができる。ただし、ｘ値は電池の充放電により、０≦ｘ≦１．２の範囲で変化する。また、０≦ｙ≦１、０．９≦ｆ≦０．９８、１．９≦ｚ≦２．３、ａ＋ｂ＋ｃ＝１、０≦ａ≦１、０≦ｂ≦１、０≦ｃ＜１である。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５０】
第１電極がリチウムイオン二次電池の負極である場合、活物質としては、例えば、リチウム、リチウム合金、金属間化合物、炭素材料、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な有機化合物や無機化合物、金属錯体、有機高分子化合物などを好ましく用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。炭素材料としては、コークス、熱分解炭素、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、黒鉛化メソフェーズ小球体、気相成長炭素、ガラス状炭素、炭素繊維（ポリアクリロニトリル系、ピッチ系、セルロース系、気相成長系）、不定形炭素、有機化合物焼成体などが挙げられる。これらのうちでは、特に、天然黒鉛や人造黒鉛が好ましい。
【００５１】
導電材には、例えば、アセチレンブラックなどのカーボンブラック、黒鉛などが用いられる。また、結着剤には、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂、アクリル系樹脂、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレンターポリマーなどを用いることができる。
【００５２】
次に、極板群を構成した場合に第２集電体シートの導電層の露出部と隣接することになる第１電極合剤層の周縁部に沿って、絶縁材料を塗工する。ここでもパターン塗工を行うことが好ましい。第１電極合剤層の周縁部のその他の部分にも、絶縁材料を被覆してもよいが、第１集電体シートの導電層の露出部の全体が覆われないようにする。図１のような極板群を得る場合には、第１電極合剤層の周縁部のうち、少なくとも導電層の露出部側の反対側に、絶縁材料を塗工する。
なお、絶縁材料の塗工は必ずしも必要ではなく、任意に行えばよい。
ここで塗工した絶縁樹脂は、極板群において、第１絶縁材料部を形成する。
【００５３】
（ロ）第２電極の作製
両面に第２電極合剤層を有する第２電極は、第１電極と同様の方法で作製することができる。すなわち、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート２１ｂの両面の同じ位置に、複数の所定の形状パターンの導電層を設け、各導電層の上に、第２電極合剤層２２ｂを２つずつ形成する。２つの第２電極合剤層の間には、合剤を有さない導電層の露出部２３ｂを残しておく。このとき合剤からなるペーストが塗工されなかった導電層の露出部は、極板群の構成後には、第２端子との接続部２４ｂとなる。
また、片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極についても、他方の面に導電層、第２電極合剤層および絶縁材料を設けないこと以外、上記と同様の方法で作製することができる。
【００５４】
（ハ）ＰＴＣ素子の作製
本発明におけるＰＴＣ素子は、第１金属板および第２金属板で導電性シートを挟持することによって構成されている。導電性シートは、ポリマー材料のマトリックスと導電性フィラーとを含む。
ここで、前記ポリマー材料としては、種々のものを用いることができるが、例えば示差走査熱量解析（ＤＳＣ）により測定した結晶化度が少なくとも１０％の結晶性ポリマーを用いるのが好ましい。結晶化度は、好ましくは３０％以上、さらに好ましくは５０％以上である。
【００５５】
かかるポリマー材料としては、例えば低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンおよびポリプロピレンなどのポリオレフィン、エチレンとプロピレンのコポリマーなどのオレフィン系共重合体、ポリアミド、ポリエステル、フッ素系ポリマー、ならびにこれらの変性物などが挙げられる。これらのなかもポリオレフィンが好ましく、ポリエチレンがより好ましく、さらに高密度ポリエチレンが好ましい。なお、ポリマー材料のマトリックスは、複数のポリマー材料で構成してもよい。
【００５６】
前記ポリマー材料とともに導電性シートを構成する導電性フィラーとしては、ＮｉもしくはＣｕなどの金属フィラー、グラファイト、ケッチェンブラックもしくはアセチレンブラックなどのカーボンブラックもしくはグラッシーカーボンなどの炭素系の導電性フィラー、炭素繊維もしくは金属繊維などの導電性繊維、またはこれらの混合物などが挙げられる。
【００５７】
これらのなかで、グラッシーカーボンからなる導電性フィラーが好ましく、そのなかでも特に、球状フェノール樹脂を不活性雰囲気中、１０００℃以上の温度で焼成して得られる粒状グラッシーカーボンが好ましい。
本発明で用いる導電性フィラーの平均粒径は１〜５０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましい。平均粒径１μｍ未満の場合は、ピーク時の比抵抗が小さくなる傾向にあり、一方、５０μｍより大きい場合は、粒子間で火花が発生し易くなるからである。
【００５８】
次に、本発明において用いる金属板としては、例えば金、銀、銅、アルミニウム、ニッケル、ステンレス鋼、鉄、鉄合金および銅合金などの金属板が挙げられる。これらのなかでも、特に、ニッケル、銅、アルミニウムおよびステンレス鋼が好ましい。また、表面に異種金属をメッキしても構わない。熱圧着時における酸化により抵抗が上昇しにくいニッケル箔またはニッケルメッキ箔を使用することがより好ましい。
【００５９】
導電性シートを構成するポリマー材料と導電性フィラーの混合比は、重量比で２０：８０〜８０：２０が好ましく、３０：７０〜７０：３０がより好ましい。ポリマー材料が２０重量％未満では、導電性シートの強度が弱くなる傾向にあり、８０重量％を超えると十分な導電性が得られ難いことがあるからである。また、導電性シートには、本発明の効果を損なわない範囲で、アルミナ、水酸化アルミニウム、炭酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、タルクおよびガラスビーズなどの無機フィラー、酸化防止剤、および難燃剤などを添加することもできる。
【００６０】
本発明のＰＴＣ素子においては、導電性シートと金属板とは、後述するように熱圧着によって接合することができるが、接着層を設けてもよい。
導電性シートと金属板との間に介在させる接着層を形成するバインダーとしては、例えばアクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、クロロプレンゴム、ニトリルゴム、エポキシフェノール、ブチラールフェノール、ニトリルフェノール、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−マレイン酸共重合体、エチレン−無水マレイン酸グラフト化共重合体、エチレン−メタクリル酸グリシジル−酢酸ビニル三元共重合体、アイオノマー共重合体、および各種ポリマーアロイなどが挙げられる。
【００６１】
ＰＴＣ素子を作製するためには、まずポリマー材料と導電性フィラーとを、ニーダー、ロールミル、バンバリーミキサー、プラストミルまたは押出機などの溶融混練装置や、ヘンシェルミキサーなどのドライブレンド装置を用いて予備混合し、ついで、得られた混合物を加熱加圧成形、押し出し成形または射出成形などの溶融成形法を用いて成形することにより導電性シートを製造する。
また、上記予備混合工程を経ることなく、溶融成形することにより一段階で導電性シートを製造することもできるが、ポリマー材料と導電性フィラーとがより均一に混合された導電性シートを得るためには、予備混合を行うことが好ましい。溶融成形（溶融混練を含む）時の成形温度としては、ポリマー材料の融点〜融点＋１５０℃が好ましく、融点＋１０℃〜融点＋１００℃がより好ましい。融点より低い温度の場合は均一な混合ができない傾向にあり、融点＋１５０℃より高い温度ではポリマー材料が劣化する傾向にあるからである。
【００６２】
次に、導電性シートと２枚の金属板とを熱圧着により接合する。このときの圧力および温度については、ポリマー材料の種類などに応じて、当業者が適宜選択することができる。
接着層を形成する場合は、例えばロールコーター、刷毛塗り、へら塗り、スプレー、スクリーン印刷および加熱加圧成形などの方法が挙げられ、接着層とするバインダーの形態に合わせて任意に形成方法を選ぶことができる。例えば、バインダーがペースト状およびエマルジョン状のものであれば、刷毛塗り、へら塗りおよびスクリーン印刷などが挙げられる
【００６３】
そして、接着層を形成した後、接着層が導電性シートと金属板の間に介在するようにして導電性シートの両面を金属板で挟み、次いで加熱加圧成形することにより導電性シートに金属板を接合すればよい。この際の温度および圧力についても、バインダーの種類などに応じて、当業者が適宜選択することができる。
本発明におけるＰＴＣ素子の大きさおよび厚さは、極板群の大きさ、規格、過電圧および過電流などによって異なるが、当業者であれば適宜調整することができる。
【００６４】
（ニ）極板群の作製
作製された複数の第１電極からなる集合体と複数の第２電極からなる集合体とを、セパレータを介して積層する。このとき、第１電極の第１電極合剤層２２ａと第２電極の第２電極合剤層２２ｂとが互いに対面するようにこれらを積層する。また、第１電極における導電層の露出部２３ａおよび絶縁材料が、それぞれ第２電極における絶縁材料および導電層の露出部２３ｂと対面するように両極板を配置する。そして、両最外面に、片面だけに第２電極合剤層を有する一対の第２電極を配し、これらで内側の電極を挟持し、全体をプレスする。その結果、複数の極板スタックからなる集合体が得られる。
【００６５】
なお、セパレータには、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系ポリマーやガラス繊維などからなる織布や不織布を用いることができる。
また、固体電解質やゲル電解質をセパレータとして用いることもできる。
固体電解質には、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイドなどをマトリックス材料として用いることができる。
また、ゲル電解質としては、例えば、後述の非水電解液をポリマー材料からなるマトリックスに保持させたものを用いることができる。マトリックスを形成するポリマー材料には、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリフッ化ビニリデン、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうちでは、特に、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマー、ポリフッ化ビニリデンとポリエチレンオキサイドとの混合物を用いることが好ましい。
【００６６】
次に、複数の極板スタックからなる集合体を、極板スタックごとに分割する。このとき、第１電極および第２電極は、図４に示す矢印方向に沿って切断される。導電層の露出部に対応する集電体シートの切断部は、端子との接続部２４ａ、２４ｂとなり、その反対側の樹脂シートの露出部に対応する切断部２５ａ、２５ｂは絶縁部となる。
ここで、従来から一般的に用いられている金属箔からなる集電体の場合、切断時に生じる金属バリが問題となる。金属バリは、セパレータを突き破り、内部短絡を引き起こす大きな原因となるからである。従って、金属バリの発生を防ぐことが重要となるが、金属バリを生じることなく金属箔を切断することは著しく困難である。
一方、樹脂シートからなる集電体シートを用いる場合、切断面のほとんどが樹脂で占められているため、金属バリを生じることがない。従って、電気化学素子の信頼性を大幅に向上させることができる。
【００６７】
次に、第１集電体シートの導電層の露出部と第２集電体シートの絶縁部とが交互に配列する側面を、金属で被覆する。例えば、溶融もしくは半溶融状態の金属微粒子を前記側面に吹き付けることにより、前記側面を金属で被覆することができる。前記側面おいて、第２電極の端面には絶縁材料が塗工されているため、金属被膜と第２電極との短絡は起こらない。こうして形成された金属被膜は、第１集電体シートの導電層の露出部とだけ電気的に接続される。
第２集電体シートの導電層の露出部と第１集電体シートの絶縁部とが交互に配列する側面についても、上記と同様に金属で被覆する。
【００６８】
ここで、端子が正極端子となる場合には、上記金属微粒子としてアルミニウム粉末を用いることが好ましい。また、端子が負極端子となる場合には、上記金属微粒子として銅粉末を用いることが好ましい。
【００６９】
第１集電体シートの導電層と電気的に接続された金属の被膜および第２集電体シートの導電層と電気的に接続された金属の被膜は、それぞれ第１端子および第２端子として機能する。
一方、端子を有さない極板群の側面は、そのままの状態でもよいが、できれば多孔質な絶縁材料で被覆することが好ましい。
【００７０】
図５に示されるような複数の第１電極からなる集合体と複数の第２電極からなる集合体を用いて、極板群の集合体を得ることもできる。
このような第１電極からなる集合体を得る場合、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ａの両面の同じ位置に、複数行の帯状の導電層を形成する。このような導電層は、例えば、樹脂シートに帯状の開口部を有するマスクを被せ、開口部から露出する樹脂シート部分に金属を蒸着させることにより、得ることができる。ここでも、１つの帯状導電層を２つの帯状集電体シートに跨るように形成する。すなわち、２ｎ個の帯状集電体シートを与え得る大きさの樹脂シートを用いる場合、樹脂シートの片面あたり、ｎ個の帯状導電層を形成する。
【００７１】
次に、各帯状導電層の上に、帯状の第１電極合剤層３２ａを２つずつ形成する。２つの帯状第１電極合剤層３２ａの間には、合剤を有さない導電層の露出部３３ａを残しておく。帯状の第１電極合剤層３２ａは、上記と同様の第１電極合剤からなるペーストを、導電層の中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は積層型極板群の場合と同様である。このときペーストが塗工されなかった導電層の露出部３３ａは、第１端子との接続部３４ａとなる。
【００７２】
また、第２電極からなる集合体を得る場合、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ｂの両面の同じ位置に、複数行の帯状の導電層を設け、各導電層の上に、帯状の第２電極合剤層３２ｂを２つずつ形成する。２つの帯状の第２電極合剤層の間には、合剤を有さない導電層の露出部３３ｂを残しておく。このとき合剤からなるペーストが塗工されなかった導電層の露出部は、極板群の構成後には、第２端子との接続部３４ｂとなる。
【００７３】
このような極板群の集合体を、図５に示す矢印方向に沿って、極板スタックごとに分割すると、導電層の露出部に対応する集電体シートの切断部は、端子との接続部３４ａ、３４ｂとなり、その反対側の樹脂シートの露出部に対応する切断部３５ａ、３５ｂは絶縁部となり、他の切断部においては合剤の断面が露出することになる。この場合、合剤の断面が露出する極板群の側面は、多孔質な絶縁材料で封止することが好ましい。
【００７４】
そして、最終的に、図２および３に示す位置に、ＰＴＣ素子１９を接合する。この接合は、ＰＴＣ素子１９がいずれかの端子に直列に繋がれるようにすればよく、例えば、ＰＴＣ素子そのものの作製において上述した接着層などを用いることによって行うことができる。
【００７５】
得られた極板群は、必要に応じて所定形状のケースに所定の電解液とともに収容される。ケースには、例えば、ステンレス鋼板、アルミニウム板などを所定形状に加工したもの、両面に樹脂被膜を有するアルミニウム箔（アルミニウムラミネートシート）、樹脂ケースなどが用いられる。
電気化学素子が、例えばリチウムイオン二次電池の場合、電解液には、非水溶媒にリチウム塩を溶解させたものが用いられる。電解液におけるリチウム塩濃度は、例えば０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌとすることが好ましい。
【００７６】
非水溶媒には、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどの環状カーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、メチルプロピルカーボネート、メチルイソプロピルカーボネート、ジプロピルカーボネートなどの非環状カーボネート、蟻酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステル、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトンなどのγ−ラクトン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの非環状エーテル、テトラヒドロフラン、２−メチル−テトラヒドロフランなどの環状エーテル、ジメチルスルホキシド、１，３−ジオキソラン、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリオクチルなどのアルキルリン酸エステルやそれらのフッ化物などを用いることができる。これらは複数種を組み合わせて用いることが好ましい。特に、環状カーボネートと非環状カーボネートを含む混合物、環状カーボネートと非環状カーボネートと脂肪族カルボン酸エステルを含む混合物などが好ましい。
【００７７】
リチウム塩には、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｌＣｌ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣｌ、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、ＬｉＰＦ３（ＣＦ３）３、ＬｉＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３などを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよいが、少なくともＬｉＰＦ６を用いることが好ましい。
【００７８】
上記のような製造法によれば、例えば、縦１〜３００ｍｍ、幅１〜３００ｍｍ、厚さ０．０１〜２０ｍｍの範囲であれば、任意の大きさの極板群を効率よく製造することができる。
【００７９】
次に、図６に示すような捲回型極板群の製造法の一例について説明する。なお、図６は、第１電極を中心に描かれた捲回型極板群の部分的な概念図であり、更にＰＴＣ素子、外周側の合剤層および極板等は省略されている。
そして、図７に、ＰＴＣ素子４３を含む捲回型極板群の概念図を示す。図７に示すように、円板状のＰＴＣ素子４３が、捲回型極板群の一方の底面にある第２端子４２に貼付されて配置されている。このＰＴＣ素子４３も、導電性シート４３ｃを第１金属板４３ａおよび第２金属板４３ｂで挟持することによって構成されている。
【００８０】
（イ）第１電極の作製
捲回型極板群に用いる第１電極は、帯状の形状を有すること以外、積層型極板群に用いる第１電極と同様の構造を有する。従って、第１電極の製造法は積層型の場合とほぼ同様である。
例えば、図５に示したのと同様の第１電極からなる集合体を作製する。次に、上記と同様に、第１電極合剤層の周縁部のうち、少なくとも導電層の露出部側の反対側に、絶縁材料を塗工する。この部分は、極板群において、第２集電体シートの導電層の露出部と隣接することになる。
【００８１】
（ロ）第２電極の作製
ここでも、図５に示したのと同様の第２電極からなる集合体を作製する。
（ハ）ＰＴＣ素子の作製
ここでは、上述と同様の方法によって円板状のＰＴＣ素子を作製する。
【００８２】
（ニ）極板群の作製
第１電極からなる集合体と第２電極からなる集合体とを、セパレータ４０を介して捲回する。このとき、帯状の第１電極合剤層３２ａと第２電極合剤層３２ｂとが互いに対面するように電極を配置する。また、第１電極における導電層の露出部および絶縁材料が、それぞれ第２電極における絶縁材料および導電層の露出部と対面するように両極板を配置する。その結果、交互に逆向きに配列した複数の捲回型極板群からなる長尺筒状の集合体が得られる。
【００８３】
次に、長尺筒状の集合体を、極板群ごとに分割する。このような極板群の一方の側面（底面）には、第１集電体シートの導電層の露出部と第２集電体シートの絶縁部とが交互に、同心円状に配列しており、他方の側面（底面）には、第２集電体シートの導電層の露出部と第１集電体シートの絶縁部とが交互に、同心円状に配列している。
【００８４】
そこで、第１集電体シートの導電層の露出部が配列している底面および第２集電体シートの導電層の露出部が配列している底面を、上記と同様に、それぞれ金属で被覆することにより、第１端子４１および第２端子４２を形成することができる。また、第１端子側では、第２電極の端面に絶縁材料が塗工されているため、金属の被膜と第２電極との短絡は起こらないし、第２端子側では、第１電極の端面に絶縁材料が塗工されているため、金属の被膜と第１電極との短絡は起こらない。
【００８５】
【実施例】
《実施例１》
本実施例では、以下の要領で積層型のリチウムイオン二次電池を作製した。
（イ）第１電極の作製
まず、横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）のシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６５ｍｍ×４６ｍｍ）の銅の蒸着膜を形成した。銅の蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
【００８６】
次に、活物質の球状黒鉛（黒鉛化メソフェーズ小球体）１００重量部と、結着剤のスチレンブタジエンゴム３重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第１電極合剤からなるペーストを調製した。
そして、ペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着膜の上に、３２ｍｍ×４６ｍｍの第１電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第１電極合剤層の間には、幅１ｍｍの溝状に、合剤を有さない銅の蒸着膜の露出部を残した。
その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００８７】
次に、第１電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６行６列の第１電極合剤層を有する第１電極の集合体を得た。
【００８８】
（ロ）第２電極の作製
まず、両面に第２電極合剤層を有する第２電極を作製した。
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのＰＥＴシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６４ｍｍ×４５ｍｍ）のアルミニウムの蒸着膜を形成した。Ａｌ蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
【００８９】
次に、活物質のコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）１００重量部と、導電材のアセチレンブラック３重量部と、結着剤のポリフッ化ビニリデン７重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第２電極合剤からなるペーストを調製した。
そして、ペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着膜の上に、３１ｍｍ×４５ｍｍの第２電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第２電極合剤層の間には、幅２ｍｍの溝状に、合剤を有さないＡｌの蒸着膜の露出部を残した。
その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００９０】
次に、第２電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６行６列の第２電極合剤層を有する第２電極の集合体を得た。
一方、片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極についても、他方の面に導電層、第２電極合剤層および絶縁材料を設けないこと以外、上記と同様の方法で作製した。
【００９１】
（ハ）ＰＴＣ素子の作製
ポリマー材料である高密度ポリエチレン（熱変形温度４８℃）８０重量部およびケッチェンブラック（吸油量１２００ｍｌ／１００ｇ）２０重量部を混合し、厚さ５０μｍのシート状に押出成形して、導電性シートを得た。
ついで、導電性シートの両面に、厚さ約２５μｍのニッケル薄板を熱圧着により接合し、ＰＴＣ素子を得た。
【００９２】
（ニ）極板群の作製
まず、両面に第１電極合剤層を有する第１電極からなる集合体２つで、両面に第２電極合剤層を有する第２電極からなる集合体１つを、セパレータを介して挟持した。このとき、第１電極合剤層と第２電極合剤層とが互いに対面するように、また、第１電極における蒸着膜の露出部およびポリフッ化ビニリデンが、それぞれ第２電極におけるポリフッ化ビニリデンおよび蒸着膜の露出部と対面するように、両極板を配置した。そして、両最外面に、片面だけに第２電極合剤層を有する一対の第２電極を配し、これらで内側の電極を挟持し、全体をプレスした。その結果、複数の極板スタックからなる集合体が得られた。
【００９３】
次に、切断位置を、第１電極における蒸着膜の露出部の中心、第２電極における蒸着膜の露出部の中心に対応させて、複数の極板スタックからなる集合体を極板スタック毎に分割した。その結果、一連の塗工・積層工程により、一度に３６個もの極板スタックを得ることができた。
【００９４】
第１集電体シートの銅の蒸着膜の露出部と第２集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面に、半溶融状態の銅微粒子を吹き付けた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍの銅膜が形成された。このとき、銅の蒸着膜の露出部が、銅膜の内部に深さ０．２ｍｍまで食い込んでいた。この銅膜は、そのまま負極端子として用いることができる。
【００９５】
次に、第２集電体シートのＡｌの蒸着膜の露出部と第１集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面に、半溶融状態のアルミニウム微粒子を吹き付けた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍのアルミニウム膜が形成された。このとき、Ａｌの蒸着膜の露出部が、アルミニウム膜の内部に深さ０．２ｍｍまで食い込んでいた。このアルミニウム膜は、そのまま正極端子として用いることができる。最後に、前記集合体の側面に形成された銅膜に、上述のようにして作製したＰＴＣ素子の接合素子を、スポット溶接により接合した。
【００９６】
こうして得られた極板群の銅膜と、アルミニウム膜とに、それぞれリード線を接続し、外部の充放電装置を用いて、充放電試験を行った。
ここで用いた電解液は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを体積比３０：７０で混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１モル／Ｌの濃度で溶解して調製した。
【００９７】
［評価］
充放電は、２０℃雰囲気中で行った。
充電および放電は、それぞれ電極面積に対して２．５ｍＡ／ｃｍ２の電流モードで行った。充電終止電圧は４．２Ｖとした。放電終止電圧は３．０Ｖとした。上記条件によって得られた電気容量は９００ｍＡｈであった。
なお、比較として、従来から用いられている銅箔からなる芯材を用いて負極を作製し、アルミニウム箔からなる芯材を用いて正極を作製したところ、同様の容量の電池を得るためには、電池の容積が実施例１のリチウムイオン二次電池の１．２倍となった。このことから、本発明によれば、電気化学素子の容量あたりのエネルギー密度を、従来よりも高められることが明らかとなった。
また、実施例１のリチウムイオン二次電池を落下させて機械的衝撃を与えても、内部短絡に由来する電圧降下などの異常は認められなかった。
【００９８】
次に、ＰＴＣ素子の効果を確認すべく、過充電試験および外部短絡試験を行った。本発明に係る電気化学素子においては、極板群の近傍にＰＴＣ素子が設けられているため、電気化学素子の異常発熱を効果的に感知して回路を遮断し、電気化学素子の安全性を高めることができた。
【００９９】
【発明の効果】
上述のように、本発明によれば、正極端子や負極端子の構造が簡略であり、集電タブや集電リードを用いる必要はないため、小型でも高い電気容量を有し、信頼性の高い電気化学素子を提供することができる。そして、本発明によれば、同時に複数の電気化学素子を効率的に製造することができる。このような電気化学素子を含む非水電解液二次電池を用いることにより、信頼性の高い携帯電話、携帯情報端末機器、カムコーダ、パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ、携帯音響機器、電気自動車、ロードレベリング用電源などの機器を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る積層型極板群の縦断面図である。
【図２】ＰＴＣ素子を含む本発明に係る積層型極板群の縦断面図である。
【図３】ＰＴＣ素子を含む本発明に係る積層型極板群の縦断面図である。
【図４】第１電極からなる集合体と第２電極からなる集合体の切断箇所を示す概念図である。
【図５】別の第１電極からなる集合体と別の第２電極からなる集合体の切断箇所を示す概念図である。
【図６】本発明に係る捲回型極板群の縦断面概念図である。
【図７】ＰＴＣ素子を含む本発明に係る捲回型極板群の縦断面概念図である。
【符号の説明】
１０ 極板群
１１ａ、ｂ 樹脂シート
１１ｘ、ｙ 樹脂シートの端部
１２ａ、ｂ 導電層
１２ｘ、ｙ 導電層の端部
１３ａ 第１集電体シート
１３ｂ 第２集電体シート
１４ａ 第１電極合剤層
１４ｂ 第２電極合剤層
１５ａ 第１電極
１５ｂ、ｂ’ 第２電極
１６ セパレータ
１７ａ 第１端子
１７ｂ 第２端子
１８ａ 第１絶縁材料部
１８ｂ 第２絶縁材料部
１９ ＰＴＣ素子
１９ａ 第１金属板
１９ｂ 第２金属板
１９ｃ 導電性シート
２１ａ、ｂ 樹脂シート
２２ａ 第１電極合剤層
２２ｂ 第２電極合剤層
２３ａ、ｂ 導電層の露出部
２４ａ 第１端子との接続部
２４ｂ 第２端子との接続部
２５ａ、ｂ 樹脂シートの露出部に対応する切断部
３１ａ、ｂ 樹脂シート
３２ａ 帯状の第１電極合剤層
３２ｂ 帯状の第２電極合剤層
３３ａ、ｂ 導電層の露出部
３４ａ 第１端子との接続部
３４ｂ 第２端子との接続部
３５ａ、ｂ 樹脂シートの露出部に対応する切断部
４０ セパレータ
４１ 第１端子
４２ 第２端子
４３ ＰＴＣ素子
４３ａ 第１金属板
４３ｂ 第２金属板
４３ｃ 導電性シート

Claims (16)

  1. （ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、
    前記極板群がＰＴＣ素子を具備することを特徴とする電気化学素子。
  2. 前記第１電極（ａ）は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、
    前記第２電極（ｂ）は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなることを特徴とする請求項１記載の電気化学素子。
  3. 前記極板群が、前記第１電極、前記第２電極および前記セパレータを積層して得られる積層型極板群であることを特徴とする請求項１または２記載の電気化学素子。
  4. 前記第１集電体シートの導電部が前記積層型極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記積層型極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配されていることを特徴とする請求項３記載の電気化学素子。
  5. 前記ＰＴＣ素子がシート状であることを特徴とする請求項３または４記載の電気化学素子。
  6. 前記ＰＴＣ素子が、前記第１側面または前記第２側面に配置されていることを特徴とする請求項３〜５のいずれかに記載の電気化学素子。
  7. 前記ＰＴＣ素子が、前記積層型極板群において、前記第一の電極、前記第２電極および前記セパレータに平行に配置されていることを特徴とする請求項３〜５のいずれかに記載の電気化学素子。
  8. 前記第１側面および前記第２側面以外の前記積層型極板群の側面に、前記第１集電体シートの絶縁部および前記第２集電体シートの絶縁部が配されている請求項３記載の電気化学素子。
  9. 前記積層型極板群が、前記第１側面および前記第２側面以外に、前記第１集電体シートの絶縁部および／または前記第２集電体シートの絶縁部が配されている側面を有する請求項３記載の電気化学素子。
  10. 前記第１側面と前記第２側面とが、互いに前記積層型極板群の反対側に位置する請求項３記載の電気化学素子。
  11. 前記第１端子と前記第１側面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２側面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられている請求項３記載の電気化学素子。
  12. 前記極板群が、前記第１電極、前記第２電極および前記セパレータを積層して捲回して得られる捲回型極板群であることを特徴とする請求項１または２記載の電気化学素子。
  13. 前記第１集電体シートの導電部が前記捲回型極板群の第１底面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記捲回型極板群の第２底面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２底面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１底面に配されていることを特徴とする請求項１２記載の電気化学素子。
  14. 前記ＰＴＣ素子が平板状または円板状であることを特徴とする請求項１２または１３記載の電気化学素子。
  15. 前記ＰＴＣ素子が、前記第１底面または前記第２底面に配置されていることを特徴とする請求項１２〜１４のいずれかに記載の電気化学素子。
  16. 前記第１端子と前記第１底面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２底面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられている請求項１２記載の電気化学素子。
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