JP2003133062A

JP2003133062A - 有機エレクトロルミネッセンス発光装置

Info

Publication number: JP2003133062A
Application number: JP2001332464A
Authority: JP
Inventors: Masahiko Fukuda; 雅彦福田; Hitoshi Kuma; 均熊; Noboru Sakaeda; 暢栄田; Chishio Hosokawa; 地潮細川
Original assignee: Idemitsu Kosan Co Ltd
Current assignee: Idemitsu Kosan Co Ltd
Priority date: 2001-10-30
Filing date: 2001-10-30
Publication date: 2003-05-09
Anticipated expiration: 2021-10-30
Also published as: JP3962572B2

Abstract

(57)【要約】【課題】光の内部反射に起因する干渉効果による発光
量の減少を防止して、外部により多くの光を取り出し視
野角特性に優れた有機ＥＬ発光装置を提供する。【解決手段】支持基板２上に、第一の電極１０、有機
発光媒体１２、第二の電極１４からなる有機ＥＬ素子１
６、保護層２０、色変換層２２、封止部材２４を設け
る。第二の電極１４の屈折率がｎ１、色変換層２２の屈
折率がｎ２、保護層２０の任意の位置ｘにおける屈折率
がｎｘ、位置ｘより色変換層２２に近い任意の位置ｙに
おける屈折率がｎｙである。保護層２０の屈折率は、第
二の電極１４から色変換層２２に向かって減少し、｜ｎ
２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞
｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を満たすｎｘとｎｙの組み合わせ
が少なくとも一組存在する。保護層２０と、第二の電極
１４と色変換層２２との界面において屈折率差が小さい
ため、反射干渉効果が防止される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、民生用及び工業用
の表示機器（ディスプレイ）あるいはプリンターヘッド
の光源等に好適に用いられる有機エレクトロルミネッセ
ンス（ＥＬ）発光装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、電界発光を利用したＥＬ素子は、
自己発光が可能であり、視認性が高く、また、完全固体
であるため、耐衝撃性に優れる等の特徴を有することか
ら、各種表示装置における発光素子としての利用が注目
されている。特に、発光材料として有機化合物を用いた
有機ＥＬ発光装置は、印加電圧を大幅に低くすることが
できるとともに、薄型かつ小型化が容易であって、消費
電力を小さくできることから、その実用化が積極的に図
られている。

【０００３】このような有機ＥＬ発光装置は、支持基
板、有機ＥＬ素子、色変換層及び封止部材等が、装置の
設計により順序は様々であるが、積み重なって配置され
ており、有機ＥＬ素子の発光が、これら積み重なった部
材を透過していく。特に、有機ＥＬ素子は、水や酸素に
弱いため、これらから保護するために、保護層が設けら
れていた。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかし、この保護層の
上下にある部材と、保護層の屈折率が異なるため、界面
で屈折率差が生じていた。この屈折率差により、界面に
おいて光が反射し、外部に取り出す発光量が減少すると
いう問題があった。また、光が干渉し、同じ色が見る角
度によっては異なる色として認識されてしまう等の視野
角特性が悪くなるという問題もあった。

【０００５】本発明は、光の内部反射に起因する干渉効
果による発光量の減少を防止して、外部により多くの光
を取り出すことができるとともに、視野角特性に優れた
有機ＥＬ発光装置を提供することを目的とする。

【０００６】本発明者等は、有機ＥＬ発光装置に設けら
れた保護層の屈折率を変化させることにより、上記課題
が解決できることを見出した。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明によれば、第一の
部材、保護層、及び第二の部材を、光を取り出す方向
に、この順序で設け、第一の部材の屈折率がｎ１であ
り、第二の部材の屈折率がｎ１と異なるｎ２であり、保
護層のｘ位置における屈折率がｎｘであり、第一の部材
と第二の部材に挟まれた保護層の厚み方向において、保
護層のｘ位置より第二の部材に近いｙ位置における屈折
率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ
｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を満
たす屈折率ｎｘ及びｎｙが少なくとも一組存在する有機
エレクトロルミネッセンス発光装置が提供される。

【０００８】本発明の屈折率の相対的関係の一例を図１
（ａ）に示す。図１（ａ）において、屈折率ｎ１及びｎ
２は、第一の部材及び第二の部材の屈折率をそれぞれ示
す。第一の部材及び第二の部材の屈折率が一定でないと
きは、保護層との界面における屈折率である。屈折率ｎ
ｘ及びｎｙは、保護層におけるｘ位置及びｙ位置におけ
る屈折率をそれぞれ示す。ｘ位置は保護層における任意
の位置であり、ｙ位置は、矢印が示す保護層の厚み方向
においてｘ位置より第二の部材により近い任意の位置で
ある。｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜は、ｎｘがｎｙ
より、ｎ２との差がより大きいことを意味し、｜ｎ１−
ｎｙ｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜は、ｎｙがｎｘより、ｎ１との
差がより大きいことを意味する。本発明においては、こ
のような関係のｎｘとｎｙの組み合わせが、保護層にお
いて、少なくとも一組存在すればよい。

【０００９】例えば、図１（ｂ）は本発明が規定する関
係にないｎｘとｎｙの組み合わせを示す。この組み合わ
せでは、｜ｎ２−ｎｙ｜＝｜ｎ２−ｎｘ｜で｜ｎ１−ｎ
ｙ｜＝｜ｎ１−ｎｘ｜である。さらに、図１（ｃ）は本
発明が規定する関係にない別のｎｘとｎｙの組み合わせ
を示す。この組み合わせでは、｜ｎ２−ｎｙ｜＞｜ｎ２
−ｎｘ｜で｜ｎ１−ｎｙ｜＜｜ｎ１−ｎｘ｜である。本
発明の保護層においては、図１（ａ）に示すｎｘとｎｙ
の組み合わせが少なくとも一組存在すればよいので、保
護層の任意の屈折率が全て図１（ａ）に示す関係を有し
ていてもよく、また、部分的に図１（ｂ）及び／又は図
１（ｃ）に示すｎｘとｎｙの組み合わせを含んでもよ
い。ただし、本発明は、保護層の任意の屈折率が全て図
１（ｂ）及び／又は図１（ｃ）に示す関係であるものは
含まない。

【００１０】本発明においては、保護層の屈折率が、保
護層と第一の部材との屈折率差と、保護層と第二の部材
との屈折率差が小さくなるように、変化する。保護層の
屈折率は、概ねｎ１とｎ２の間で変化することが好まし
い。「屈折率の変化」とは、屈折率が概ね第一の部材か
ら第二の部材に向かって増加又は減少していくことであ
る。屈折率の変化の態様は特に制限されない。変化の態
様の例を図２（ａ）〜（ｄ）に示す。図２（ａ）は、直
線的な変化、図２（ｂ）は曲線的な変化及び図２（ｃ）
及び（ｄ）は段階的な変化を示す。屈折率の変化はこれ
らの態様を組み合わせてもよい。保護層の屈折率は、連
続して徐々に変化することが好ましい。第一の部材と保
護層の界面及び第二の部材と保護層の界面においては、
保護層の界面における屈折率が、それぞれ、ｎ１及びｎ
２と等しいことが好ましいが、等しい必要はなく、大き
くても又は小さくてもよい。

【００１１】このように屈折率が変化した保護層を含む
ことにより、光の内部反射に起因する干渉効果による発
光量の減少を防止して、外部により多くの光を取り出す
ことができるとともに、発光色の色度の視野角依存が低
減でき、視野角特性に優れた有機ＥＬ発光装置を得るこ
とができる。

【００１２】また、本発明の効果を損なわない限り、第
一の部材と保護層の間、及び保護層と第二の部材の間
に、他の部材又は空隙を設けてもよい。例えば、保護層
と第二の部材との間に空隙を設け、この空隙が屈折率１
に近いと見なしうる場合には、空隙を第二の部材と考え
ることもでき、その際にはｎ２≒１とし、屈折率をｎ１
より変化させ、前記したように変化させることが好まし
い。

【００１３】また、本発明の別の態様は、第一の電極、
有機発光媒体、第二の電極、保護層、色変換層を、光を
取り出す方向に、この順序で設け、第二の電極の屈折率
がｎ１であり、色変換層の屈折率がｎ１と異なるｎ２で
あり、保護層のｘ位置における屈折率がｎｘであり、第
二の電極と色変換層に挟まれた保護層の厚み方向におい
て、保護層のｘ位置より色変換層に近いｙ位置における
屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎ
ｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を
満たす屈折率ｎｘ及びｎｙが少なくとも一組存在する有
機エレクトロルミネッセンス発光装置である。

【００１４】この態様の例を、図３（ａ），（ｂ）に示
す。図３（ａ）は、光を上から取り出すタイプで、矢印
が示す光を取り出す向きに、支持基板２、第一の電極１
０、有機発光媒体１２、第二の電極１４、保護層２０、
色変換層２２、封止部材２４がこの順序で設けられてい
る。図３（ｂ）は、光を下から取り出すタイプで、矢印
が示す光を取り出す向きに、第一の電極１０、有機発光
媒体１２、第二の電極１４、保護層２０、色変換層２
２、支持基板２がこの順序で設けられている。この図に
示すように、有機エレクトロルミネッセンス発光装置に
おいて、色変換層２２を設けるとフルカラー表示が可能
な装置が得られる。しかし、色変換層２２を設けない
で、有機発光媒体を複数の発光色を出射するように複数
種設け、カラー表示可能としてもよいのはもちろんであ
る。

【００１５】本発明のさらに別の態様は、第一の電極、
有機発光媒体、第二の電極、保護層、封止部材を、光を
取り出す方向に、この順序で設け、第二の電極の屈折率
がｎ１であり、封止部材の屈折率がｎ１と異なるｎ２で
あり、保護層のｘ位置における屈折率がｎｘであり、第
二の電極と封止部材に挟まれた保護層の厚み方向におい
て、保護層のｘ位置より封止部材に近いｙ位置における
屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎ
ｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を
満たす屈折率ｎｘ及びｎｙが少なくとも一組存在する有
機エレクトロルミネッセンス発光装置である。

【００１６】この態様の例を、図３（ｃ）に示す。図３
（ｃ）は、光を上から取り出すタイプで、矢印が示す光
を取り出す向きに、支持基板２、第一の電極１０、有機
発光媒体１２、第二の電極１４、保護層２０、封止部材
２４、色変換層２２がこの順序で設けられている。

【００１７】本発明のさらに別の態様は、第一の電極、
有機発光媒体、第二の電極、保護層、支持基板を、光を
取り出す方向に、この順序で設け、第二の電極の屈折率
がｎ１であり、支持基板の屈折率がｎ１と異なるｎ２で
あり、保護層のｘ位置における屈折率がｎｘであり、第
二の電極と支持基板に挟まれた保護層の厚み方向におい
て、保護層のｘ位置より支持基板に近いｙ位置における
屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎ
ｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を
満たす屈折率ｎｘ及びｎｙが少なくとも一組存在する有
機エレクトロルミネッセンス発光装置である。

【００１８】この態様の例を、図３（ｄ）に示す。図３
（ｄ）は、光を下から取り出すタイプで、矢印が示す光
を取り出す向きに、第一の電極１０、有機発光媒体１
２、第二の電極１４、保護層２０、支持基板２、色変換
層２２がこの順序で設けられている。

【００１９】本発明のさらに別の態様は、第一の電極、
有機発光媒体、第二の電極、色変換層、保護層、支持基
板を、光を取り出す方向に、この順序で設け、色変換層
の屈折率がｎ１であり、支持基板の屈折率がｎ１と異な
るｎ２であり、保護層のｘ位置における屈折率がｎｘで
あり、色変換層と支持基板に挟まれた保護層の厚み方向
において、保護層のｘ位置より支持基板に近いｙ位置に
おける屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ
２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の
関係を満たす屈折率ｎｘ及びｎｙが少なくとも一組存在
する有機エレクトロルミネッセンス発光装置である。

【００２０】この態様の例を、図３（ｅ）に示す。図３
（ｅ）は、光を下から取り出すタイプで、矢印が示す光
を取り出す向きに、第一の電極１０、有機発光媒体１
２、第二の電極１４、色変換層２２、保護層２０、支持
基板２がこの順序で設けられている。

【００２１】保護層とそれに接する部材との界面におけ
る屈折率差は、小さい程好ましい。屈折率差の絶対値が
０．２未満であることが好ましく、０．１未満であるこ
とがより好ましい。また、ｎ１＞ｎ２、かつ、ｎｘ＞ｎ
ｙであることが好ましい。屈折率をこのような関係にす
ると、光を取り出す方向と同じ方向に第一の部材、保護
層及び第二の部材の屈折率が減少していくため、外部に
より多くの光を取り出すことができる。また、ｎ１＞ｎ
ｘ＞ｎｙ＞ｎ２であることがより好ましい。

【００２２】屈折率差をこのような範囲にすると、界面
での反射率をより小さくできるため、外部により多くの
光を取り出すことができる。また、屈折率差をこのよう
な範囲にすると、優れた視野角特性が得られるため、斜
めから発光色を見た場合でも、正面から見た場合と同じ
色を認識することができる。さらには、保護層とそれを
挟持する部材との界面での全反射を緩和することができ
る。これにより光取り出し効率が向上する。特に、第二
の部材の屈折率が１．５以下と小さい場合には、全反射
を緩和する効果が大きい。例えば、第二の部材が空隙で
ある場合には、本発明の保護層を用い、光取り出し効率
を大幅に向上できる。

【００２３】尚、屈折率の異なる材料からなる２層ａと
ｂとの界面を、光が通過する場合、界面における反射率
Ｒ（界面に対して垂直な光に対する反射率）と、２層に
おける材料の屈折率ｎ_aとｎ_bとの関係は、次式で表され
る。Ｒ＝（ｎ_a−ｎ_b）²／（ｎ_a＋ｎ_b）² 従って、この関係式から理解されるように、２層におけ
る材料の屈折率ｎ_aとｎ_bとの差が小さくなる程、界面で
の反射率Ｒが小さくなり、界面を透過する光量が増加す
ることになる。

【００２４】また、保護層が、多孔質層を含むことが好
ましい。多孔質層を含むことにより、光散乱効果によ
り、発光色の視野角依存が低減できる。また、屈折率を
減少させることができるため、保護層の屈折率を変化さ
せるのが容易になる。

【００２５】また、多孔質層が、エアロゲルであること
が好ましい。多孔質層をエアロゲルから構成することに
より、屈折率を１に近づけることができる。

【００２６】

【発明の実施の形態】以下、本発明の有機ＥＬ発光装置
の各部材について説明する。１．有機ＥＬ素子（１）有機発光媒体有機発光媒体は、電子と正孔とが再結合して、ＥＬ発光
が可能な有機ＥＬ発光層を含む媒体と定義することがで
きる。かかる有機発光媒体は、例えば、第一の電極とし
ての陽極層上に、以下の各層を積層して構成することが
できる。有機ＥＬ発光層正孔注入層／有機ＥＬ発光層有機ＥＬ発光層／電子注入層正孔注入層／有機ＥＬ発光層／電子注入層有機半導体層／有機ＥＬ発光層有機半導体層／電子障壁層／有機ＥＬ発光層正孔注入層／有機ＥＬ発光層／付着改善層これらの中で、の構成が、より高い発光輝度が得ら
れ、耐久性にも優れていることから通常好ましく用いら
れる。さらには、無機半導体層、無機絶縁層を有機発光
媒体と電極の間に介在してもよい。

【００２７】（ｉ）材料有機発光媒体における発光材料としては、例えば、ｐ−
クオーターフェニル誘導体、ｐ−クィンクフェニル誘導
体、ベンゾチアゾール系化合物、ベンゾイミダゾール系
化合物、ベンゾオキサゾール系化合物、金属キレート化
オキシノイド化合物、オキサジアゾール系化合物、スチ
リルベンゼン系化合物、ジスチリルピラジン誘導体、ブ
タジエン系化合物、ナフタルイミド化合物、ペリレン誘
導体、アルダジン誘導体、ピラジリン誘導体、シクロペ
ンタジエン誘導体、ピロロピロール誘導体、スチリルア
ミン誘導体、クマリン系化合物、芳香族ジメチリディン
系化合物、８−キノリノール誘導体を配位子とする金属
錯体、ポリフェニル系化合物等の一種単独又は二種以上
の組み合わせが挙げられる。

【００２８】また、これらの有機発光材料のうち、芳香
族ジメチリディン系化合物としての、４，４′−ビス
（２，２−ジ−ｔ−ブチルフェニルビニル）ビフェニル
（ＤＴＢＰＢＢｉ）や、４，４′−ビス（２，２−ジフ
ェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）、及びこれら
の誘導体がより好ましい。さらに、ジスチリルアリーレ
ン骨格等を有する有機発光材料をホスト材料とし、当該
ホスト材料に、ドーパントとしての青色から赤色までの
強い蛍光色素、例えばクマリン系材料、あるいはホスト
と同様の蛍光色素をドープした材料を併用することも好
適である。より具体的には、ホスト材料として、上述し
たＤＰＶＢｉ等を用い、ドーパントとして、Ｎ，Ｎ−ジ
フェニルアミノベンゼン（ＤＰＡＶＢ）等を用いること
が好ましい。また、前記のような低分子材料（数平均分
子量１０，０００未満）の他に、高分子材料（数平均分
子量１０，０００以上）を用いることも好ましい。具体
的には、ポリアリーレンビニレン及びその誘導体（ＰＰ
Ｖ）、ポリフルオレン及びその誘導体、フルオレン含有
共重合体等が挙げられる。

【００２９】（ii）厚さまた、有機発光媒体の厚さについては特に制限はない
が、例えば、厚さを５ｎｍ〜５μｍとすることが好まし
い。この理由は、有機発光媒体の厚さが５ｎｍ未満とな
ると、発光輝度や耐久性が低下する場合があり、一方、
有機発光媒体の厚さが５μｍを超えると、印加電圧の値
が高くなる場合があるためである。また、このような理
由から、有機発光媒体の厚さを１０ｎｍ〜３μｍとする
ことがより好ましく、２０ｎｍ〜１μｍとすることがさ
らに好ましい。

【００３０】（２）電極以下、電極としての陽極層及び陰極層について説明す
る。尚、本発明では、第一の電極及び第二の電極は、有
機ＥＬ素子の構成に応じて、陽極層及び陰極層のいずれ
にも該当する。

【００３１】（ｉ）陽極層陽極層には、仕事関数の大きい（例えば、４．０ｅＶ以
上）金属、合金、電気電導性化合物又はこれらの混合物
を使用することが好ましい。これらの具体例としては、
インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化
物（ＩＺＯ）、酸化スズ（ＳｎＯ₂）、酸化亜鉛（Ｚｎ
Ｏ）等の透明導電性材料、金、白金、パラジウム等の一
種単独又は二種以上の組み合わせが挙げられる。

【００３２】また、陽極層を第二の電極として用いる場
合には、当該陽極層を透明電極とすることが好ましい。
透明電極の材料としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｎＯ₂，
ＺｎＯ等の透明導電性材料が挙げられる。このうち、光
を取り出す時に屈折率の調整が容易な点から、ＩＺＯ
（屈折率：２．１）がより好ましい。

【００３３】また、陽極層側から光を取り出す場合に
は、陽極層の屈折率を１．６〜２．２とすることが好ま
しく、１．７〜２．１とすることがより好ましい。

【００３４】また、陽極層の成膜方法としては、真空蒸
着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、電
子ビーム蒸着法、ＣＶＤ法（ＣｈｅｍｉｃａｌＶａｐ
ｏｒＤｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、ＭＯＣＶＤ法（Ｍｅｔａ
ｌＯｘｉｄｅＣｈｅｍｉｃａｌＶａｐｏｒＤｅｐｏ
ｓｉｔｉｏｎ）、プラズマＣＶＤ法等の乾燥状態での成
膜が可能な方法が挙げられる。

【００３５】また、陽極層の膜厚も特に制限されるもの
ではないが、例えば、１０〜１，０００ｎｍとするのが
好ましく、１０〜２００ｎｍとするのがより好ましい。

【００３６】（ii）陰極層陰極層には、仕事関数の小さい（例えば、４．０ｅＶ未
満）金属、合金、電気電導性化合物又はこれらの混合物
あるいは含有物を使用することが好ましい。これらの具
体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合
金、セシウム、マグネシウム、リチウム、アルミニウム
−リチウム合金、マグネシウム−銀合金等のアルカリ金
属、アルカリ土類金属、これらを含有する合金、アルミ
ニウム、酸化アルミニウム、インジウム、希土類金属、
これらの金属又は合金と有機発光媒体材料との混合物、
これらの金属又は合金と有機電子輸送性化合物との混合
物、及び金属化合物と有機電子輸送性化合物の混合物等
の一種単独又は二種以上の組み合わせが挙げられる。さ
らには、無機化合物層／電気伝導性化合物の積層体であ
り、無機化合物層として、アルカリ金属化合物、アルカ
リ土類金属化合物を用いてもよい。

【００３７】また、陰極層の膜厚についても、陽極層と
同様に、特に制限されるものではないが、具体的に１０
〜１，０００ｎｍとするのが好ましく、１０〜２００ｎ
ｍとするのがより好ましい。特に、この陰極層を光透過
性として用いる場合、以下の透明性陰極が好ましい。前記金属の膜厚０．１〜１５ｎｍの薄膜又は島状膜無機化合物層を用いた前記積層体金属、合金、金属化合物と有機電子輸送性化合物との
混合層上記〜に電気伝導性を付与する、又は、酸素、水か
ら保護する目的で透明導電性材料をさらに積層してもよ
い。このような透明性陰極の屈折率については、その外
表面の屈折率によって定まり、好ましい値は１．６〜
２．２、さらに好ましい値は１．７〜２．１である。

【００３８】２．保護層保護層とは、有機ＥＬ素子を水や酸素からを保護する層
であるとともに、前記したように第一の部材と第二の部
材の間に介在する中間層である。（１）屈折率の変化保護層の屈折率を変化させる方法は特に制限されない。
屈折率を変化させる方法としては、（ｉ）屈折率が連続
して異なるように、保護層の材料の成分割合を連続的に
変化させる方法、（ii）屈折率が異なる２以上の複数の
層を順次積層させる方法、（iii）保護層中に微小の空
孔を設け、その空孔比率を変化させる方法等が挙げられ
る。

【００３９】（ｉ）の方法で得られる保護層の具体例と
しては、ＳｉＯ_xＮ_y、ＡｌＯ_xＮ_y、ＳｉＡｌＯ_xＮ_y等が
挙げられる。このうち、ＳｉＯ_xＮ_yは、高屈折率のＳｉ
Ｏ_x及び低屈折率のＳｉＮ_yから構成されており、これら
の割合を、その原料であるＳｉＨ₄及びＮ₂の割合を連続
的に変化させることによって屈折率を変化させている。
例えば、０＜ｘ≦２、０＜ｙ≦３／２の範囲でｘを大き
くすれば低屈折率となり、ｙを大きくすれば高屈折率と
なり、１．５〜２．３の値を任意に設定しうる。ＳｉＯ
_xＮ_yは、陽極の成膜法と同様に、例えば、ＣＶＤ法等に
より成膜できる。例えば、ＣＶＤ法で成膜する際、ガス
流量を調節することにより変化させる。さらに、Ｆを添
加すると、低屈折率が得られる。例えば、ＳｉＯＦ（Ｆ
添加ＳｉＯ_x）、Ｆ添加ＡｌＯ_x、Ｆ添加ＳｉＯ_xＮ_y等が
あり、屈折率１．３〜１．５を実現できる。

【００４０】（ii）の方法で得られる保護層の具体例と
しては、第一の部材上に、ＳｉＯ_xＮ_y／ＳｉＯ_x、Ｓｉ
Ｏ_xＮ_y／透明樹脂、ＳｉＯ_xＮ_y／封止液、又は透明樹脂
／封止液を積層したものが挙げられる。この場合、各々
の層の屈折率が第一の部材より小さく、第二の部材より
も大きいことが好ましく、さらに、第一の部材から第二
の部材に向けて小さくなることがより好ましい。

【００４１】（２）材料保護層の材料としては、透明樹脂、封止液及び透明無機
物が挙げられる。透明樹脂や封止液は、芳香族環含有化
合物、フルオレン骨格含有化合物、臭素含有化合物、又
はイオウ含有化合物を主成分として使用するか、あるい
は屈折率調整剤として添加することが好ましい。このよ
うな化合物は、屈折率の値が比較的高く、保護層の屈折
率の調整を必要に応じて柔軟に行えるためである。

【００４２】さらに、保護層を構成する透明樹脂や封止
液中に、高屈折率の化合物、例えば、アルコキシチタン
等の金属化合物（ジメトキシチタンや、ジエトキシチタ
ン）等を添加することも好ましい。このようにアルコキ
シチタン等を添加することにより、透明樹脂や封止液の
屈折率をさらに高い値とすることができる。

【００４３】保護層の材料として用いることができる透
明樹脂としては、以下の化合物が挙げられる。ポリフェニルメタクリレート（屈折率：１．５７）ポリエチレンテレフタレート（屈折率：１．５８）ポリ−ｏ−クロロスチレン（屈折率：１．６１）ポリ−ｏ−ナフチルメタクリレート（屈折率：１．６１）ポリビニルナフタレン（屈折率：１．６８）ポリビニルカルバゾール（屈折率：１．６８）フルオレン骨格含有ポリエステル（屈折率：１．６１〜１．６４）

【００４４】また、保護層の材料に透明樹脂を用いる場
合、これを紫外線硬化型樹脂や、可視光硬化型樹脂、熱
硬化型樹脂又はそれらを用いた接着剤から構成すること
も好ましい。これらの具体例としては、ラックストラッ
クＬＣＲ０２７８や、０２４２Ｄ（いずれも東亜合成
（株）製）、ＴＢ３１０２（エポキシ系：スリーボンド
（株）製）、ベネフィックスＶＬ（アクリル系：アーデ
ル（株）製）等の市販品が挙げられる。

【００４５】また、保護層を構成する材料として用いる
ことができる透明無機物としては、ＳｉＯ₂、ＳｉＯ_x、
ＳｉＯ_xＮ_y、Ｓｉ₃Ｎ₄、Ａｌ₂Ｏ₃、ＡｌＯ_xＮ_y、ＴｉＯ
₂、ＴｉＯ_x、ＳｉＡｌＯ_xＮ_y、ＴｉＡｌＯ_x、ＴｉＡｌ
Ｏ_xＮ_y、ＳｉＴｉＯ_x、ＳｉＴｉＯ_xＮ_y等が挙げられ
る。尚、保護層の材料に透明無機物を用いる場合には、
有機ＥＬ素子を劣化させないように、低温（１００℃以
下）で、成膜速度を遅くして成膜するのが好ましく、具
体的にはスパッタリング、蒸着、ＣＶＤ等の方法が好ま
しい。また、これらの透明無機物は、非晶質（アモルフ
ァス）であることが、水分、酸素、低分子モノマー等の
遮断効果が高く、有機ＥＬ素子の劣化を制御するので好
ましい。

【００４６】また、保護層を構成する材料として用いる
ことができる封止液としては、フッ素化炭化水素、フッ
素化オレフィンのオリゴマー等が挙げられる。

【００４７】（３）屈折率保護層の屈折率は、特に、１〜２．３であることが好ま
しく、１〜１．９とするのがより好ましい。

【００４８】（４）厚さまた、保護層の厚さについては特に制限はないが、例え
ば、厚さを１０ｎｍ〜１ｍｍとすることが好ましい。こ
の理由は、保護層の厚さが１０ｎｍ未満となると、水分
や酸素の透過量が大きくなる場合があり、一方、保護層
の厚さが１ｍｍを超えると、全体として膜厚が厚くなり
溝型化できない場合があるためである。また、このよう
な理由から、保護層の厚さを１０ｎｍ〜１００μｍとす
ることがより好ましい。

【００４９】（５）多孔質層保護層には低屈折率とする点から、多孔質層を含むこと
が好ましい。このような多孔質層の成分としては、エア
ロゲル、キセロゲル等が挙げられる。一例として、多孔
質であるエアロゲル層について詳述する。エアロゲル層
は、アルコキシシランの加水分解及び重合反応によって
得られたシリカゲルをアルコール又はＣＯ₂等の溶媒の
存在下で、溶媒の臨界点以上の超臨界状態で乾燥させる
ことにより得られる。エアロゲル層の屈折率は１．０３
〜１．４である。

【００５０】３．色変換層色変換層は、有機ＥＬ素子の発光を吸収して、より長波
長の蛍光を発光する機能を有する蛍光体層の場合、又は
有機ＥＬ素子の発光を吸収して、所望の発光色に変換す
るカラーフィルタの場合がある。例えば、蛍光体層を用
い、青色光から緑色光又は赤色光に変換してもよいし、
カラーフィルタを用い、白色光から赤色、緑色、青色の
光を取り出してもよいし、色純度を向上するため、光の
三原色の入射光に対しカラーフィルタ又は蛍光体層を用
いてもよい。尚、色変換層は、色再現性をよくするため
にカラーフィルターと蛍光体層を組み合わせて積層する
場合があるが、この積層体を色変換層としてもよい。

【００５１】各色変換層は、有機ＥＬ素子の発光領域、
例えば、第一の電極と第二の電極との交差部分の位置に
対応して配置してあることが好ましい。このように構成
することにより、第一の電極と第二の電極との交差部分
における有機ＥＬ発光層が発光した場合に、その光を各
色変換層が受光して、異なる色（波長）の発光を外部に
取り出すことが可能になる。この場合、特に、有機ＥＬ
素子が青色系の発光をするとともに、色変換層によっ
て、緑色、赤色発光に変換可能な構成とすると、一つの
有機ＥＬ素子であっても、青色、緑色、赤色の光の三原
色が得られ、フルカラー表示が可能であることから好適
である。

【００５２】（１）材料色変換層が蛍光体層からなる場合は、その材料は特に制
限されるものではないが、例えば、蛍光色素及び樹脂、
又は蛍光色素のみからなり、蛍光色素及び樹脂は、蛍光
色素を顔料樹脂及び／又はバインダ−樹脂中に溶解又は
分散させた固形状態のものを挙げることができる。ま
た、色変換層がカラーフィルタからなる場合は、その材
料は特に制限されるものではないが、例えば、色系顔
料、又は樹脂及び色系顔料からなり、樹脂及び色系顔料
は、色系顔料を顔料樹脂及び／又はバインダ−樹脂中に
溶解又は分散させた固形状態のものを挙げることができ
る。

【００５３】具体的な蛍光色素について説明すると、有
機ＥＬ素子における近紫外光から紫色の発光を青色発光
に変換する蛍光色素としては、１，４−ビス（２−メチ
ルスチリル）ベンゼン（Ｂｉｓ−ＭＢＳ）、トランス−
４，４′−ジフェニルスチルベン（ＤＰＳ）等のスチル
ベン系色素、７−ヒドロキシ−４−メチルクマリン（ク
マリン４）等のクマリン系色素を挙げることができる。

【００５４】また、有機ＥＬ素子における青色、青緑色
又は白色の発光を緑色発光に変換する場合の蛍光色素に
ついては、例えば、２，３，５，６−１Ｈ，４Ｈ−テト
ラヒドロ−８−トリフロルメチルキノリジノ（９，９
ａ，１−ｇｈ）クマリン（クマリン１５３）、３−
（２′−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマ
リン（クマリン６）、３−（２′−ベンズイミダゾリ
ル）−７−Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノクマリン（クマリン
７）等のクマリン色素、その他クマリン色素系染料であ
るベ−シックイエロ−５１、また、ソルベントイエロ−
１１、ソルベントイエロ−１１６等のナフタルイミド色
素を挙げることができる。

【００５５】また、有機ＥＬ素子における青色から緑色
までの発光、又は白色の発光を、橙色から赤色までの発
光に変換する場合の蛍光色素については、例えば、４−
ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルア
ミノスチルリル）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）等のシアニ
ン系色素、１−エチル−２−（４−（ｐ−ジメチルアミ
ノフェニル）−１，３−ブタジエニル）−ピリジニウム
−パ−クロレ−ト（ピリジン１）等のピリジン系色素、
ロ−ダミンＢ、ロ−ダミン６Ｇ等のロ−ダミン系色素、
その他にオキサジン系色素等が挙げられる。

【００５６】さらに、各種染料（直接染料、酸性染料、
塩基性染料、分散染料等）も蛍光性があれば蛍光色素と
して選択することが可能である。また、蛍光色素をポリ
メタクリル酸エステル、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル酢
酸ビニル共重合体、アルキッド樹脂、芳香族スルホンア
ミド樹脂、ユリア樹脂、メラニン樹脂、ベンゾグアナミ
ン樹脂等の顔料樹脂中にあらかじめ練り込んで顔料化し
たものでもよい。

【００５７】一方、バインダ−樹脂は、透明な（可視光
における光透過率が５０％以上）材料が好ましい。例え
ば、ポリメチルメタクリレ−ト、ポリアクリレ−ト、ポ
リカ−ボネ−ト、ポリビニルアルコ−ル、ポリビニルピ
ロリドン、ヒドロキシエチルセルロ−ス、カルボキシメ
チルセルロ−ス等の透明樹脂（高分子）が挙げられる。

【００５８】カラーフィルタに用いる顔料については、
フタロシアニン、キナクリドン、アントラキノン、ピロ
ロ−ピロール等が好ましく挙げられる。

【００５９】尚、色変換層を平面的に分離配置するため
に、フォトリソグラフィ−法が適用できる感光性樹脂も
選ばれる。例えば、アクリル酸系、メタクリル酸系、ポ
リケイ皮酸ビニル系、環ゴム系等の反応性ビニル基を有
する光硬化型レジスト材料が挙げられる。また、印刷法
を用いる場合には、透明な樹脂を用いた印刷インキ（メ
ジウム）が選ばれる。例えば、ポリ塩化ビニル樹脂、メ
ラミン樹脂、フェノ−ル樹脂、アルキド樹脂、エポキシ
樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン
酸樹脂、ポリアミド樹脂のモノマ−、オリゴマ−、ポリ
マ−また、ポリメチルメタクリレ−ト、ポリアクリレ−
ト、ポリカ−ボネ−ト、ポリビニルアルコ−ル、ポリビ
ニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロ−ス、カルボ
キシメチルセルロ−ス等の透明樹脂を用いることができ
る。

【００６０】（２）形成方法色変換層が、主に蛍光色素又は色素からなる場合は、所
望の色変換層のパターンが得られるマスクを介して真空
蒸着で成膜することが好ましい。一方、色変換層が、蛍
光色素又は色素顔料と樹脂からなる場合は、蛍光色素又
は色素顔料と樹脂と適当な溶剤とを混合、分散又は可溶
化させて液状物とし、当該液状物を、スピンコート、ロ
ールコート、キャスト法等の方法で成膜し、その後、フ
ォトリソグラフィー法で所望の色変換層のパターンにパ
ターニングしたり、インクジェット、スクリーン印刷等
の方法で所望のパターンにパターニングして、色変換層
を形成するのが好ましい。

【００６１】（３）厚さ色変換層の厚さは、有機ＥＬ素子の発光を十分に受光
（吸収）するとともに、色変換の機能を妨げるものでな
ければ、特に制限されるものではないが、例えば、１０
ｎｍ〜１，０００μｍとすることが好ましく、０．１μ
ｍ〜５００μｍとすることがより好ましく、２μｍ〜１
００μｍとすることがさらに好ましい。この理由は、色
変換層の厚さが１０ｎｍ未満となると、機械的強度が低
下したり、積層することが困難となる場合があるためで
ある。一方、色変換層の厚さが１ｍｍを超えると、光透
過率が著しく低下して、外部に取り出せる光量が低下し
たり、あるいは有機ＥＬ発光装置の薄型化が困難となる
場合があるためである。

【００６２】（４）屈折率色変換層が第二の部材であるとき、色変換層の屈折率
は、第一の部材及び保護層の屈折率よりも小さいことが
好ましい。色変換層の屈折率は、１．５〜１．８とする
ことが好ましく、１．５〜１．７とするのがより好まし
い。また、色変換層が第一の部材であるとき、色変換層
の屈折率は、保護層及び支持基板の屈折率よりも大きい
ことが好ましい。色変換層の屈折率は、１．６〜２．３
とすることが好ましく、１．７〜２．１とするのがより
好ましい。

【００６３】５．封止部材封止部材は、有機発光媒体内部への水分侵入を防止する
ために、少なくとも有機ＥＬ表示装置の発光領域を覆う
ように設けることが好ましい。このような封止部材とし
ては、支持基板と同種の材料を用いることができる。特
に、水分や酸素の遮断効果の高いガラス板又はセラミッ
クス基板を用いることができる。また、封止部材の形態
についても、特に制限されるものでなく、例えば、板状
やキャップ状とすることが好ましい。そして、例えば、
板状とした場合、その厚さを、０．０１〜５ｍｍの範囲
内の値とすることが好ましい。さらに、封止部材は、支
持基板の一部に溝等を設けておき、それに圧入して固定
することも好ましいし、あるいは、光硬化型の接着剤等
を用いて、支持基板の一部に固定することも好ましい。

【００６４】封止部材が第二の部材であるとき、封止部
材の屈折率は、第一の部材及び保護層の屈折率よりも小
さいことが好ましい。封止部材の屈折率は、１．４〜
１．８とすることが好ましく、１．４〜１．６とするの
がより好ましい。

【００６５】６．支持基板有機ＥＬ発光装置における支持基板は、有機ＥＬ素子や
保護層等を支持するための部材であり、そのため機械的
強度や、寸法安定性に優れていることが好ましい。この
ような支持基板としては、無機材料からなる支持基板、
例えば、ガラス板、金属板、セラミックス板等が挙げら
れるが、好ましい無機材料としては、ガラス材料、酸化
珪素、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化イットリウ
ム、酸化ゲルマニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、
酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、
酸化鉛、酸化ナトリウム、酸化ジルコニア、酸化ナトリ
ウム、酸化リチウム、酸化硼素、窒化シリコン、ソ−ダ
石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛
ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バ
リウムホウケイ酸ガラス等を挙げることができる。ま
た、支持基板を構成する好ましい有機材料としては、ポ
リカーボネート樹脂、アクリル樹脂、塩化ビニル樹脂、
ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリイミド樹脂、ポ
リエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、シリ
コ−ン樹脂、フッ素樹脂、ポリビニルアルコ−ル系樹
脂、ポリビニルピロリドン樹脂、ポリウレタン樹脂、エ
ポキシ樹脂、シアネ−ト樹脂、メラミン樹脂、マレイン
樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリアセタ−ル樹脂、セルロ−
ス樹脂等を挙げることができる。

【００６６】支持基板が第二の部材であるとき、支持基
板の屈折率は、第一の部材及び保護層の屈折率よりも小
さいことが好ましい。支持基板の屈折率は、１．４〜
１．８とすることが好ましい。また、このような支持基
板であれば、支持基板を介してＥＬ発光を外部に取り出
す場合にも、基板表面での反射を抑制することができる
ためである。尚、参考のため、好ましい基板の屈折率を
示すと、以下のような値である。メタクリル酸メチル樹脂：１．４９酸化珪素（ＳｉＯ₂）：１．５４酸化硼素（Ｂ₂Ｏ₃）：１．７７ガラス：１．４９〜１．５０テトラフルオロエチレン樹脂：１．４９

【００６７】［実施形態１］図４は、本発明の有機ＥＬ
発光装置の一実施形態を示す模式図である。図面におい
ては、同じ参照番号は同じ部材を示し、その説明は省略
する。有機ＥＬ発光装置１００は、支持基板２上に、電
気絶縁膜（ゲート絶縁膜を含む）４に埋設されたＴＦＴ
６、層間絶縁膜８、有機ＥＬ素子１６、コンタクトホー
ル１８、保護層２０、色変換層２２及び封止部材２４を
備えている。有機ＥＬ素子１６は、第一の電極１０と第
二の電極１４の間に有機発光媒体１２を挟持している。
コンタクトホール１８によりＴＦＴ６及び有機ＥＬ素子
１６が電気接続される。図中の矢印は光を取り出す方向
を示す。第二の電極１４の屈折率はｎ１であり、色変換
層２２の屈折率はｎ２であり、ｎ１＞ｎ２である。保護
層２０における任意の位置ｘにおける屈折率がｎｘであ
り、任意の位置ｙにおける屈折率がｎｙである。位置ｙ
は、第二の電極１４と色変換層２２に挟まれた保護層２
０の厚み方向において、位置ｘより色変換層２２に近い
位置である。この実施例において、保護層２０の屈折率
は、第二の電極１４から色変換層２２に向かって、ｎ１
からｎ２へ減少している。従って、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜
ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜
の関係を満たすｎｘとｎｙの組み合わせが少なくとも一
組存在する。

【００６８】また、図５は、本発明の有機ＥＬ発光装置
の他の実施形態を示す模式図である。この図に示す有機
ＥＬ発光装置２００は、色変換層２２が封止部材２４
（対向部材）の外側に設けてある。この有機ＥＬ発光装
置２００においては、第二の電極１４の屈折率はｎ１で
あり、封止部材２４の屈折率はｎ２であり、ｎ１＞ｎ２
である。保護層２０における任意の位置ｘにおける屈折
率がｎｘであり、任意の位置ｙにおける屈折率がｎｙで
ある。位置ｙは、第二の電極１４と封止部材２４に挟ま
れた保護層２０の厚み方向において、位置ｘより封止部
材２４に近い位置である。この実施例において、保護層
２０の屈折率は、第二の電極１４から封止部材２４に向
かって、ｎ１からｎ２へ減少している。従って、｜ｎ２
−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ｜＞｜
ｎ１−ｎｘ｜の関係を満たすｎｘとｎｙの組み合わせが
少なくとも一組存在する。

【００６９】

【実施例】［実施例１］縦２５ｍｍ、横７５ｍｍ、厚さ
１．１ｍｍの透明電極付ガラス基板（コーニング７０５
９）をイソプロピルアルコール洗浄及び紫外線洗浄した
後、この基板を、真空蒸着装置（日本真空技術（株）
製）内の基板ホルダーに固定した。透明電極はＩＴＯで
あり、その膜厚は１３０ｎｍであった。

【００７０】次いで、真空蒸着装置内のモリブテン製の
加熱ボードに、正孔注入材料として、銅フタロシアニン
（ＣｕＰＣ）及び４，４′−ビス［Ｎ−（１−ナフチ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（ＮＰＤ）、有
機発光材料として、４，４′−ビス（２，２−ジフェニ
ルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）、電子注入材料と
して、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌ
ｑ）、アルカリ金属源としてＬｉをそれぞれ充填し、さ
らに下部電極（陰極）の材料としてのＡｌ合金（Ｓｉ含
有率５重量％）を加熱ボードに装着した。

【００７１】この状態で、蒸着装置の真空度を６５５×
１０^-7Ｐａまで減圧し、以下の蒸着速度及び膜厚となる
ように、陰極から正孔注入層の形成まで、途中で真空状
態を破らず、一回の真空引きで積層した。尚、Ａｌｑの
蒸着の際には、Ｌｉ源も加熱し、１：１のモル比で電子
注入材とアルカリ金属の混合物を形成した。ＣｕＰＣ：蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓｅｃ．，膜厚３０ｎｍＮＰＤ：蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓｅｃ．，膜厚４０ｎｍＤＰＶＢｉ：蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓｅｃ．，膜厚５０ｎｍＡｌｑ：Ｌｉ：蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓｅｃ．，膜厚２０ｎｍＡｌ：Ｓｉ合金：蒸着速度１．０〜２．０ｎｍ／ｓｅｃ．，膜厚１０ｎｍ

【００７２】次に、基板をスパッタリング装置に移動し
て、上部電極（陽極）のＩＺＯ（屈折率２．１）をスパ
ッタリング成膜して２００ｎｍ積層し、有機ＥＬ素子を
作製した。

【００７３】次に、有機ＥＬ素子の上部電極上に、透明
無機膜としてＳｉＯ_xＮ_y（Ｏ／Ｏ＋Ｎ＝５０％：Ａｔｏ
ｍｉｃｒａｔｉｏ）（屈折率１．７０）を低温プラズ
マＣＶＤにより３００ｎｍの厚さで成膜した。このとき
のガス源は、シラン、Ｎ_２、Ｏ_２であり、ＲＦ出力は３
０Ｗであった。さらに、ベネフィックスＶＬ（透明樹脂
としてのアクリル系可視光硬化性透明接着剤：アーデル
（株）製、屈折率１．５７）をキャスティングし、封止
部材としてガラス基板（屈折率１．５３）を積層し、封
止部材からハロゲンランプで可視光を照射して接着剤を
硬化させて有機ＥＬ表示装置を作製した。ここで、Ｓｉ
Ｏ_xＮ_yとベネフィックスＶＬ層の積層体は保護層であ
る。

【００７４】次に、得られた有機ＥＬ表示装置の上部電
極（陽極、ＩＺＯ）と、下部電極（陰極、Ａｌ：Ｓｉ）
との間に、アクティブマトリックス（トランジスター）
回路を介して、ＤＣ１２Ｖの電圧を印加して発光させ
た。色彩色差計ＣＳ１０００（ミノルタ（株）製）を用
いて発光輝度を測定したところ、１９５ｃｄ／ｍ²とい
う値が得られ、また、効率としては４．６ｃｄ／Ａであ
った。また、得られた青色（ブルー）発光についてのＣ
ＩＥ色度座標は、Ｘ＝０．１５，Ｙ＝０．１６であり、
視野角−７０°〜７０°の範囲で色度座標の変化も０．
０１以下で、ほぼないことを確認した。ここで、発光色
を正面から見たときの角度を０°とし、これに対して発
光色を斜めから見たときの角度を視野角と定義した。

【００７５】［比較例１］実施例１において、ＳｉＯ_x
Ｎ_yを成膜しなかった以外は、実施例１と同様にして有
機ＥＬ表示装置を作製し、その性能を測定した。その結
果、効率としては３．８ｃｄ／Ａであり、実施例１に比
べ劣っていた。

【００７６】［比較例２］実施例１において、保護層で
あるＳｉＯ_xＮ_y及び透明樹脂並びに封止部材を用いなか
った以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ表示装置を
作製した。また、得られた装置の性能を、乾燥Ｎ_２を充
たしたグローブボックス中で、実施例１と同様に測定し
た。その結果、効率は３．６ｃｄ／Ａと低く、さらに正
面から測定した色度は（０．１６，０．１８）であった
が、斜め３０°から観測すると、色度は（０．１３，
０．１２）であり、視野角特性も実施例１に比べ劣って
いた。

【００７７】［実施例２］実施例１において、ＳｉＯ_x
Ｎ_yの組成を、上部電極との界面ではＳｉＯ_0.1Ｎ₁ _.0で
あり、透明樹脂との界面ではＳｉＯ_1.7Ｎ_0.1であるよう
に、ＣＶＤに用いる原料ガスの量比を制御した以外は、
実施例１と同様にして有機ＥＬ表示装置を作製した。Ｓ
ｉＯ_xＮ_yの屈折率は、上部電極との界面では２．１であ
り、透明樹脂との界面では１．６であった。尚、Ｓｉの
ガス源としてはシラン、窒素のガス源としてはＮ_２、酸
素のガス源としてはＯ₂を用い、ＲＦ出力は５０Ｗと
し、酸素流量と窒素流量の比（Ｏ₂：Ｎ₂）を最初に１：
１２とし、徐々に２０:１に変化させた。得られた装置
の性能を実施例１と同様に測定したところ、５．０ｃｄ
／Ａと比較例に比べ改善された。

【００７８】［実施例３］縦２５ｍｍ、横７５ｍｍ、厚
さ１．１ｍｍの透明電極付ガラス基板（コーニング７０
５９）（屈折率１．５３）上に、テトラメトキシシラン
のオリゴマー（コルトー社製、商品名：メチルシリケー
ト５１）とメタノールを質量比４７:８１で混合したＡ
液と、水、２８質量％アンモニア水、メタノールを質量
比５０：１：８１で混合したＢ液を１６：１７の質量比
で混合したアルコキシシラン溶液を滴下し、７００ｍｉ
ｎ^-1の回転数で１０秒間スピンコーティングした。次い
で、アルコキシシランをゲル化させた後、水：２８質量
％アンモニア水：メタノール＝１６２：４：６４０（質
量比）の養生溶液中に浸漬し、室温で１昼夜養生した。
次に、このようにして養生を行なった薄膜状のゲル状化
合物を、ヘキサメチルジシラザンの１０質量％イソプロ
パノール溶液中に浸漬して疎水化処理をした。このよう
にしてガラス基板上に形成した薄膜状のゲル状化合物
を、イソプロパノール中へ浸漬して洗浄した後、高圧容
器中に入れ、高圧容器内を液化炭酸ガスで満たし、８０
℃、１６ＭＰａの条件で超臨界乾燥して、膜厚３０μｍ
のシリカエアロゲル層とした。この層の屈折率を測定し
たところ、１．１と非常に小さかった。

【００７９】次に、シリカエアロゲル層の上に、ＳｉＯ
_1.6Ｆ_0.1をプラズマＣＶＤ法により１００ｎｍの膜厚で
設けた。原料ガスとしては、シラン、Ｏ₂、Ｆ₂を用い、
量比を制御した。この層の屈折率は１．４１であった。
さらに、連続的にＦ₂の流量を減少させ、次にＮ₂の流量
を増加させ、ＳｉＯＦ／ＳｉＯ_x〜ＳｉＯ_xＮ_yと屈折率
が変化するようにした。以上により保護層が形成され
た。その構成はエアロゲル／ＳｉＯＦ／ＳｉＯ_x〜Ｓｉ
Ｏ_xＮ_yであり、ＳｉＯ_xＮ_yの表面の組成はｘ＝０．１、
ｙ＝１．０であった。ＳｉＯ_xＮ_yの屈折率は２．１であ
った。

【００８０】次に、保護層の上に透明電極（ＩＺＯ）
（屈折率２．１）を膜厚１００ｎｍで設けた後、実施例
１と同様にして、各有機層を設けた。さらに、その上に
陰極としてフッ化Ｌｉ層１ｎｍ／Ａｌ１００ｎｍを設
け、有機ＥＬ表示装置を作製した。得られた装置の性能
を実施例１と同様に評価したところ、７．１ｃｄ／Ａと
高い効率が得られた。

【００８１】

【発明の効果】本発明によれば、光の内部反射に起因す
る干渉効果による発光量の減少を防止して、外部により
多くの光を取り出すことができるとともに、視野角特性
に優れた有機ＥＬ発光装置を提供できる。

【図面の簡単な説明】

【図１ａ】本発明の屈折率の相対的関係の一例を示す図
である。

【図１ｂ】本発明が規定する関係にないｎｘとｎｙの組
み合わせを示す図である。

【図１ｃ】本発明が規定する関係にない別のｎｘとｎｙ
の組み合わせを示す図である。

【図２ａ】保護層の屈折率の直線的な変化の態様を示す
図である。

【図２ｂ】保護層の屈折率の曲線的な変化の態様を示す
図である。

【図２ｃ】保護層の屈折率の段階的な変化の態様を示す
図である。

【図２ｄ】保護層の屈折率の他の段階的な変化の態様を
示す図である。

【図３ａ】請求項２に係る発明による有機ＥＬ発光装置
の一実施形態を示す模式図である。

【図３ｂ】請求項２に係る発明による有機ＥＬ発光装置
の他の実施形態を示す模式図である。

【図３ｃ】請求項３に係る発明による有機ＥＬ発光装置
の一実施形態を示す模式図である。

【図３ｄ】請求項４に係る発明による有機ＥＬ発光装置
の一実施形態を示す模式図である。

【図３ｅ】請求項５に係る発明による有機ＥＬ発光装置
の一実施形態を示す模式図である。

【図４】本発明の有機ＥＬ発光装置の一実施形態を示す
模式図である。

【図５】本発明の有機ＥＬ発光装置の他の実施形態を示
す模式図である。

【符号の説明】

１００，２００有機ＥＬ発光装置２支持基板（第二の部材）１０第一の電極１２有機発光媒体１４第二の電極（第一の部材）１６有機ＥＬ素子２０保護層２２色変換層（第一の部材）（第二の部材）２４封止部材（第二の部材）ｎ１第二の電極の屈折率ｎ２封止部材又は色変換層の屈折率ｎｘ保護層のｘ位置における屈折率ｎｙ保護層のｙ位置における屈折率

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者細川地潮千葉県袖ヶ浦市上泉1280番地Ｆターム(参考） 3K007 AB03 AB17 BB00 DB03 FA02

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】第一の部材、保護層、及び第二の部材
を、光を取り出す方向に、この順序で設け、前記第一の部材の屈折率がｎ１であり、前記第二の部材
の屈折率がｎ１と異なるｎ２であり、前記保護層のｘ位
置における屈折率がｎｘであり、前記第一の部材と前記
第二の部材に挟まれた前記保護層の厚み方向において、
前記保護層のｘ位置より前記第二の部材に近いｙ位置に
おける屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ
｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を満たす屈折率ｎｘ及びｎｙ
が少なくとも一組存在する有機エレクトロルミネッセン
ス発光装置。
【請求項２】第一の電極、有機発光媒体、第二の電
極、保護層、色変換層を、光を取り出す方向に、この順
序で設け、前記第二の電極の屈折率がｎ１であり、前記色変換層の
屈折率がｎ１と異なるｎ２であり、前記保護層のｘ位置
における屈折率がｎｘであり、前記第二の電極と前記色
変換層に挟まれた前記保護層の厚み方向において、前記
保護層のｘ位置より前記色変換層に近いｙ位置における
屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ
｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を満たす屈折率ｎｘ及びｎｙ
が少なくとも一組存在する有機エレクトロルミネッセン
ス発光装置。
【請求項３】第一の電極、有機発光媒体、第二の電
極、保護層、封止部材を、光を取り出す方向に、この順
序で設け、前記第二の電極の屈折率がｎ１であり、前記封止部材の
屈折率がｎ１と異なるｎ２であり、前記保護層のｘ位置
における屈折率がｎｘであり、前記第二の電極と前記封
止部材に挟まれた前記保護層の厚み方向において、前記
保護層のｘ位置より前記封止部材に近いｙ位置における
屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ
｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を満たす屈折率ｎｘ及びｎｙ
が少なくとも一組存在する有機エレクトロルミネッセン
ス発光装置。
【請求項４】第一の電極、有機発光媒体、第二の電
極、保護層、支持基板を、光を取り出す方向に、この順
序で設け、前記第二の電極の屈折率がｎ１であり、前記支持基板の
屈折率がｎ１と異なるｎ２であり、前記保護層のｘ位置
における屈折率がｎｘであり、前記第二の電極と前記支
持基板に挟まれた前記保護層の厚み方向において、前記
保護層のｘ位置より前記支持基板に近いｙ位置における
屈折率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ
｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を満たす屈折率ｎｘ及びｎｙ
が少なくとも一組存在する有機エレクトロルミネッセン
ス発光装置。
【請求項５】第一の電極、有機発光媒体、第二の電
極、色変換層、保護層、支持基板を、光を取り出す方向
に、この順序で設け、前記色変換層の屈折率がｎ１であり、前記支持基板の屈
折率がｎ１と異なるｎ２であり、前記保護層のｘ位置に
おける屈折率がｎｘであり、前記色変換層と前記支持基
板に挟まれた前記保護層の厚み方向において、前記保護
層のｘ位置より前記支持基板に近いｙ位置における屈折
率がｎｙであるとき、｜ｎ２−ｎｙ｜＜｜ｎ２−ｎｘ｜、かつ、｜ｎ１−ｎｙ
｜＞｜ｎ１−ｎｘ｜の関係を満たす屈折率ｎｘ及びｎｙ
が少なくとも一組存在する有機エレクトロルミネッセン
ス発光装置。
【請求項６】前記保護層と前記第一の部材との界面に
おける屈折率差の絶対値と、前記保護層と前記第二の部
材との界面における屈折率差の絶対値が、０．２未満で
ある請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発
光装置。
【請求項７】ｎ１＞ｎ２、かつ、ｎｘ＞ｎｙである請
求項１〜６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミ
ネッセンス発光装置。
【請求項８】前記保護層が、多孔質層を含む請求項１
〜７のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセ
ンス発光装置。
【請求項９】前記多孔質層が、エアロゲルである請求
項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。