DE962608C - Verfahren zur Herstellung von Phosphorsaeure- bzw. Thiophosphorsaeureestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Phosphorsaeure- bzw. Thiophosphorsaeureestern

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DE962608C
DE962608C DEF15481A DEF0015481A DE962608C DE 962608 C DE962608 C DE 962608C DE F15481 A DEF15481 A DE F15481A DE F0015481 A DEF0015481 A DE F0015481A DE 962608 C DE962608 C DE 962608C
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DE
Germany
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acid
phosphoric
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ecm
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Expired
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DEF15481A
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English (en)
Inventor
Dr Walter Lorenz
Dr Richard Wegler
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Bayer AG
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Bayer AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/553Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07F9/5537Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having one nitrogen atom as the only ring hetero atom the heteroring containing the structure -C(=O)-N-C(=O)- (both carbon atoms belong to the heteroring)

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  • General Health & Medical Sciences (AREA)
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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
AUSGEGEBEN AM 25. APRIL 1957
DEUTSCHES PATENTAMT
PATENTSCHRIFT
JYr. 96.2 608 KLASSE 12p GRUPPE 5 INTERNAT. KLASSE C07d ·
F 15481 IVb 112 p
Dr. Walter Lorenz, Wuppertal-Elberfeld, und Dr. Richard Wegler, Leverkusen
sind als Erfinder genannt worden
Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen-Bayerwerk
Verfahren zur Herstellung von Phosphorsäure- bzw. Thiophosphorsäureestern
Patentiert im Gebiet der Bundesrepublik Deutsdiland vom-17. August 1954 an
Patentanmeldung bekanntgemadit am 31. Oktober 1956
Patenterteilung bekanntgemadit am 1,1. April 1957
Phosphorsäure- bzw. Thiophosphorsäureester der allgemeinen Formeln O 0
OR1 C * OR1
R N — O —P. bzw. R Ν —Ο —Ρ
OR2 C OR2
in denen R einen organischen Rest bedeutet und R1 sowie R2 Alkylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten, sind bisher nicht beschrieben.
Es wurde nun gefunden, daß man zu dieser neuen Stoffklasse dadurch gelangt, daß man gegebenenfalls
substituierte cyclische Dicarbonsäureoximide, z. B. das Phthaloxim, mit entsprechendenDialkylphosphorsäure- bzw.DiaUcylthiophosphorsäuremonochloridenin Gegenwart von Säurebindemitteln umsetzt. Als Säurebindemittel haben sich Alkalicarbonate oder auch tertiäre
Basen bewährt. Man kann aber auch von Alkalisalzen gegebenenfalls substituierter cyclischer Dicarbonsäureoximide ausgehen und diese in Gegenwart organischer Lösungsmittel mit den genannten Phosphorsäurechloriden zur Reaktion bringen. Als Lösungsmittel sind z. B. Methyläthylketon, Aceton und besonders Dimethylformamid geeignet. Die Verfahrensprodukte sind zum Teil gut kristallisierende Verbindungen, zum Teil viskose, wenig wasserlösliche
ίο und im Hochvakuum nur unter Zersetzung destillierbare Öle. Charakteristisch für die neuen Phosphorsäureester ist ihre geringe toxische Wirkung; gegen Warmblüter bei gleichzeitiger guter Wirkung gegen die verschiedensten Insekten.
Die folgenden Beispiele geben einen Überblick über das beanspruchte Verfahren.
Beispiel 1
25 g Phthaloxim werden in einem Gemisch von 250 ecm Aceton und 50 ecm Dimethylformamid gelöst. Unter Rühren trägt man 21 g feingepulvertes Kaliumcarbonat ein. Das orangefarbene Kaliumsalz des Phthaloxims scheidet sich dabei als feine Suspension aus. Unter Kühlen mit Wasser tropft man 25 g Dimethylthiophosphorsäurechlorid zu. Nach kurzer Zeit ist völlige Entfärbung eingetreten. Nach Eingießen des Reaktionsproduktes in Wasser saugt man ab und erhält nach dem Umkristallisieren aus Methanol 22 g O, O-Dimethylphthaloximthiophosphat in Form derber Kristalle; F. 1220.
Beispiel 2
41 g Phthaloxim werden in 150 ecm Dimethylformamid gelöst. Durch Eintragen von 35 g Kaliumcarbonat wird das schwerlösliche orangefarbene Phthaloximkalium hergestellt. Durch Eintropfen von 47 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid, beginnend bei 20°, steigt die Temperatur langsam auf 45°. Unter Ausscheidung von Kaliumchlorid hellt sich die Lösung auf, die nach einstündigem Erwärmen in Wasser gegossen wird. Vom kristallinen Niederschlag saugt man ab. Nach Urnkristallisation aus Methanol erhält man 35 g O, O-Diäthylphthaloximthiophosphat vom F. io8° in Form farbloser Blättchen.
Beispiel 3
Zu einer Lösung von 48 g Phthaloxim in 400 ecm Dimethylformamid trägt man 42 g gesiebtes Kaliumcarbonat ein. Nach halbstündigem Rühren bei
Zimmertemperatur tropft man 58 g Äthyl-n-propylthiophosphorsäurechlorid bei 30 bis 400 zu. Nach zweistündigem Rühren bei dieser Temperatur saugt man vom ausgeschiedenen Kaliumchlorid ab und gießt die Lösung in Wasser. Das ausgefallene Öl nimmt man mit Benzol auf, das man wiederholt mit Wasser wäscht. Man erhält nach dem Trocknen und Destillieren des Lösungsmittels 32 g Äthyl-n-propylphthaloximthiophosphat als hellgelbes, wasserunlösliches Öl. Der Ester ist nicht destillierbar.
In analoger Weise erhält man aus 48 g Phthaloxim und 58 g Äthylisopropylthiophosphorsäurechlorid oder 62 g Äthyl - η - butylthiophosphorsäurechlorid 42 g Äthylisopropylphthaloximthiophosphat bzw. 30 g Äthyl - η - butylphthaloximthiophosphat als gelbe, wasserunlösliche Öle.
Beispiel 4
61 g Tetrachlorphthaloxim (F. 220°) werden in 200 ecm Dimethylformamid gelöst. Mit 30 g feingepulvertem Kaliumcarbonat stellt man sich in der beschriebenen Weise das entsprechende Kaliumsalz her. Durch Eintropfen von 39 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid zu der tiefkarminrot gefärbten Suspension bei 40° hellt sich die Lösung auf. Gleichzeitig hat sich bereits ein Teil des O1 O-Diäthyltetrachlorphthaloximthiophosphates kristallin ausgeschieden. Durch vorsichtigen Wasserzusatz werden weitere Mengen des neuen Esters gefällt. Nach dem Absaugen und Umkristallisieren aus viel Alkohol erhält man 21 g des Esters vom F. 1710.
Beispiel 5
32 g Phthaloxim werden in 100 ecm Pyridin gelöst. Unter Rühren tropft man 36 g Diäthylphosphorsäurechlorid so zu, daß die Temperatur 50° nicht übersteigt. Man läßt erkalten, gießt die Lösung in Wasser, die beim Abreiben bald Kristalle ausscheidet. Nach dem Absaugen und Umkristallisieren aus einem Gemisch von Benzol/Ligroin erhält man 10 g O, O-Diäthylphthaloximphosphat vom F. 105 bis 116°.
Beispiel 6
In eine Lösung von 32,6 g (0,2 Mol) /4*-Tetrahydrophthaloxim in 150 ecm Dimethylformamid trägt man 35 g gesiebtes Kaliumcarbonat ein. Nach halbstündigem Nachrühren bei Zimmertemperatur tropft man 39 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid zu und arbeitet in der vorbeschriebenen Weise auf. Das O, O-Diäthyl-/d 4-tetr ahydrophthaloximthiophosphat .erhält man nach Umkristallisieren aus Petroläther in farblosen, seidigen Blättchen vom F. 48°. Es ist in organischen Lösungsmitteln sehr leicht löslich. Ausbeute 33 g (53% der Theorie).
Beispiel 7
50 g Hexahydrophthaloxim (F. 82 bis 86°) werden in 200 ecm Dimethylformamid gelöst und mit 42 g Kaliumcarbonat in das Kaliumsalz übergeführt. Beim Zutropfen von 55 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid steigt die Temperatur langsam an. Sie wird durch Kühlen auf 45 bis 500 gehalten. Man läßt 2 Stunden unter Rühren erkalten, gießt in Eiswasser, nimmt das ausgefallene Öl mit Benzol auf, wäscht und trocknet mit Natriumsulfat. Nach dem Abdestillieren des Lösungsmittels erhält man 70 g O, O-Diäthylhexahydrophthaloximthiophosphat als nahezu farbloses, etwas dickflüssiges Öl.
Beispiel 8
19,2 g 3, 6-Endomethylen-Zl *-tetrahydrophthaloxim iao (F. 1640) werden in 100 ecm Dimethylformamid gelöst. In die Lösung trägt man langsam 19 g Kaliumcarbonat ein. Nach halbstündigem Rühren bei Zimmertemperatur tropft man 23 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid zu. Die Temperatur steigt allmählich auf 400. Durch einstündiges Erwärmen auf 50 bis 6o° wird
die Umsetzung zu Ende geführt. Man saugt vom ausgefallenen Kaliumchlorid ab, gießt das Filtrat in Wasser, nimmt das abgeschiedene Öl mit Benzol auf, wäscht und trocknet über Natriumsulfat. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels erhält man 26 g O, O-Diäthyl-3, 6-endomethylen-^4-tetrahydrophthaloximthiophosphat als farbloses, viskoses Öl. Der Ester ist nicht destillierbar. Ausbeute 76 %.
Beispiel 9
24 g 3, 6 - Endomethylen - hexahydrophthaloxim (F. 153 bis 154°) werden in 150 ecm Dimethylformamid gelöst und in der üblichen Weise mit 19 g Kaliumcarbonat in das Kaliumsalz übergeführt. Mit 25 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid wird dieses zum O, O-Diäthyl-3, 6-endomethylen-hexahydrophthaloximthiophosphat umgesetzt. Die Reaktions-
temperatur steigt dabei auf 39 bis 400. Man arbeitet, wie vorbeschrieben, auf und erhält 34 g des neuen Esters als nahezu farbloses, hochviskoses Öl, das selbst bei — 80° nicht kristallin wird.
Beispiel 10
Wie in den vorstehenden Beispielen beschrieben, setzt man 9,5 g des Oxims des Tetralin-i, 4-endooxoäthylen-2,-3-dicarbonsäureoximids mit 5,5 g Kaliumcarbonat und 7,2 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid in 80 ecm Dimethylformamid um. Nach beendeter Reaktion gießt man in Wasser, nimmt das zähe Öl in Äther auf und destilliert das Lösungsmittel ab. Den Rückstand löst man in Acetpnitril und fällt vorsichtig mit Wasser. Auf diese Weise erhält man das Oxim des Tetralin-i, 4-endooxoäthylen-2, 3-dicarbonsäureoximthiophosphorsäurediäthylesters der Formel
OC2H5
als farbloses Kristallpulver (11 g); F. 91°.
Beispiel 11
19,5 g Naphthalsäureoximid werden in 150 ecm Dimethylformamid gelöst. Nach Eintragen von 13 g Kaliumcarbonat erwärmt man auf 6o°, wobei nach kurzer Zeit das entsprechende Kaliumsalz ausfällt. Bei 50 bis 6o° tropft man zu dieser Suspension 17 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid und hält zur Vervollständigung der Reaktion danach 1Z2 Stunde bei dieser Temperatur. Man gießt in Wasser, nimmt in Benzol auf, trocknet, destilliert das Lösungsmittel ab und erhält 22,5 g des neuen Esters nach Aufarbeiten in der oben beschriebenen Weise.
Beispiel 12
30 g Bernsteinsäureoximid (F.
in
980) werden
150 ecm Dimethylformamid gelöst. Nach Eintragen von 36,5 g gesiebtem Kaliumcarbonat läßt man etwa 30 Minuten nachrühren und tropft dann 49 g Diäthylthiophosphorsäurechlorid zu. Die Reaktionstemperatur wird durch Kühlen auf 45 bis 50° gehalten. Man rührt 2 Stunden bei Zimmertemperatur nach und gießt in Wasser. Das ausgefallene Öl erstarrt schnell. Nach dem Absaugen und Umkristallisieren aus Petroläther—Äther erhält man 40 g des 0, O-Diäthylbernsteinsäureoximthiophosphats in Form farbloser Blättchen vom F. 550.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Herstellung von Phosphorsäurebzw. Thiophosphorsäureestern der allgemeinen Formeln
    Ii
    r—ο—ρ'
    OR1
    Ν —Ο —Ρ'
    OR1
    OR2
    in denen R einen organischen Rest bedeutet und R1 sowie R2 Alkylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß man gegebenenfalls substituierte cyclische Dicarbonsäureoximide in Gegenwart von Säure-
    bindemitteln oder Alkalisalze gegebenenfalls substituierter cyclischer Dicarbonsäureoximide in Gegenwart von organischen Lösungsmitteln mit entsprechenden Dialkylphosphorsäure- bzw. Dialkylthiophosphorsäurechloriden umsetzt.
    © 609 660/432 10.56 (609 865 4.57)
DEF15481A 1954-08-16 1954-08-17 Verfahren zur Herstellung von Phosphorsaeure- bzw. Thiophosphorsaeureestern Expired DE962608C (de)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1207931B (de) * 1960-06-07 1965-12-30 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von Phosphonsaeure- und Thiophosphonsaeureestern
EP0799824A1 (de) * 1996-04-04 1997-10-08 DSM Chemie Linz GmbH Verfahren zur Herstellung von Carbonsäuresuccinimidylestern

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1207931B (de) * 1960-06-07 1965-12-30 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von Phosphonsaeure- und Thiophosphonsaeureestern
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