DE281053C - - Google Patents

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DE281053C
DE281053C DENDAT281053D DE281053DC DE281053C DE 281053 C DE281053 C DE 281053C DE NDAT281053 D DENDAT281053 D DE NDAT281053D DE 281053D C DE281053D C DE 281053DC DE 281053 C DE281053 C DE 281053C
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C201/00Preparation of esters of nitric or nitrous acid or of compounds containing nitro or nitroso groups bound to a carbon skeleton
    • C07C201/06Preparation of nitro compounds
    • C07C201/12Preparation of nitro compounds by reactions not involving the formation of nitro groups

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

KAISERLICHES
PATENTAMT:
Versucht man, 2 Molekülen Pikrinsäure ι Molekül Wasser zu entziehen oder Pikrate mit 2 · 4 · 6-Trinitro-i -chlorbenzol zu kondensieren, so gelingt es nicht, in technisch befriedigenden Ausbeuten zu dem symmetrisch gebauten 2 · 4 · 6 · 2' · 4' · 6'- Hexanitrodiphenyloxyd zu gelangen. Auch die Angaben von Mailhe und Murat(vgl.Comptesrendusi54[i9i2],S.7i5/i6), wonach bei der Nitrierung von Diphenyläther mit rauchender Salpetersäure, neben Di-, Tri-, Tetra- und Pentanitrosubstitutionsprodukten des Diphenyläthers, ein Hexanitrodiphenyloxyd erhalten werden soll, haben sich bei der Nachprüfung als unrichtig erwiesen; in der Tat verläuft die Nitrierung nur bis zur Bildung eines Tetranitroderivates.
Es hat sich weiter gezeigt, daß das bekannte 2 · 4 · 6 · 2' · 4' - Pentanitrodiphenyloxyd:
NO,
NO2-<4
>—0—<
''V-NO,
NO,
NO,
(vgl. die Patentschrift 81970, Kl. 12) sich nur schwer bis zum Hcxanitrodcrivat weiternitricrcn . läßt. Dem Eintritt der sechsten Nitrogruppe .30 mögen sterische Hinderungen entgegenwirken. | Ähnlich verhalten sich die bekannten, die ; Nitrogruppen in 0- und ρ-Stellung zum Sauer ^ ,1 stoffatom enthaltenden Di-, Tri- und Tetra-' nitrosubstitutionsprodukte des Diphenyläthers beim Behandeln mit starken Nitrierungsmitteln. ' : \
Es wurde nun gefunden, daß sich solche ', Di-, Tri-, Tetra- und Pentanitrosubstitutionsprodukte des Diphenyloxyds, welche mindestens eine Nitrogruppe in einem der beiden Benzolkerne in in-Stellung zu dem Sauerstoffatom enthalten, sich in glatter Weise mit Salpeter-' Schwefelsäure zu dem technisch wertvollen ■ 2 · 4 · 6 · 3' · 4' · ö'-Hexanitrodiphenyläther: :
45
NO2
NO,
>— ο —
NO2
NO9
weiternitrieren lassen.
Die als Ausgangsstoffe dienenden niedriger substituierten Nitroderivate des Diphenyloxyds werden durch Kondensation von Alkalisalzen eines m-Nitrophenols mit 2-4-Dinitro- oder 2 · 4 · 6-Trinitro -1 - chlorbenzol bzw. von solchen Nitrosubstitutionsprodukten des Chlorbenzols, weiche mindestens eine Nitrogruppe in m-Stellung zum Chloratom enthalten, mit den Alkali-salzen des Phenols oder nitrierter Phenole, wie z. B. des ο-, ρ-Nitrophenols oder des 2 -4-Di- , nitro-1-oxybenzols erhalten. . ϊ '.
■ ' Der Pentanitrodiphenyläther:
NO,
NO2
NO5
entsteht auch als Zwischenprodukt bei gelinderer Nitrierung einiger der niederen Nitrie- ;:' rungsstufen des Diphenyloxyds. . - .
;: . Beispiele.
i. 2 · 4 · 6-Trinitro-i-clilorbenzol' reagiert geschmolzen oder in Lösung mit m-Nitrophenolnatrium. Zu dem Zwecke löst man m-Nitrop'henol ■ in wenig Aceton, gibt die in möglichst wenig Wasser gelöste berechnete Menge Ätznatron hinzu und erwärmt kurze Zeit auf dem Wasserbade. Nach Zugabe der berechneten, in wenig Aceton gelösten Menge Pikrylchiorid hält man das Gemisch einige. Zeit auf dem Wasserbade in gelindem Sieden "und destilliert dann das Aceton ab. Der Rückstand wird mit Wasser verrieben, abgesaugt und mit Wasser ausgewaschen. In Eisessig gelöst, kristallisiert der 2 · 4 · 6 · 3<-Tetranitrodiphenyläther: ■'■■:'"■:■:'[ ' ■''.■■■/' '■'■.'■'. ■ .■'■' ■ ·
NO2
■/■■
-O
V
NO2
NO2
:; in glänzend weißen, rechtwinkligen Blättchen .'·, vom F. 169,5° (unkorr.).
"·,'■·. Genau in derselben Weise lassen sich alle anderen· Nitroderivate des Phenyläthers her-.V stellen. Die Ausbeuten sind gut. Man erhält .· an nach obigem Beispiel dargestellten Tetranitroäther aus: 13,9 g ni - Nitrophenol 4,0 g ,; Natriumhydroxyd und 24,7 g Pikrylchiorid 33 g ■ 45 Tetranitroäther, d. h. 94 Prozent der Theorie.
. Um diesen Tetranitroäther in das ..
' 2 · 4 · 6 · 3'· 4'· 6'-Hexanitrodiphenyloxyd .
überzuführen, suspendiert man ihn in konzen-.50 triertcr Schwefelsäure Und gibt diese Mischung in die drei- bis vierfache Menge einer Mischsäure aus Salpetersäure (480Be) und ioprozentigem Oleuni. DieTemperatur wird langsam bis auf 100 ° gesteigert. Nach einiger Zeit beginnt sich das Hexanitrodiphenyloxyd abzuscheiden, nachdem das Tetranitrodiphenyloxyd vorübergehend in Lösung gegangen war. Man hält so lange auf ioo°, bis die Abscheidung in reichlicherem Maße erfolgt ist, wozu bei einer Substanzmenge von 50 g etwa 2 Stunden notwendig sein werden. Man läßt erkalten und trennt den Niederschlag von der Säure. Das abgeschiedene Hexanitrodiphenyloxyd ist rein.
2. In der gleichen Weise wie Pikrylchiorid reagiert 2 · 4-Dinitro-i-chlorbenzol mit m-Ni-; trophenolnatrium. Man erhält so den 2 · 4 · 3'-Trinitrodiphenyläther: .
NO,
— O
NO2,
der sandfarbene Blättchen vom F. 136° (unkorr.) bildet. Dieser Trinitroäther wird in der , gleichen Weise wie der Tetranitroäther zum Hexanitrodiphenyloxyd weiternitriert.
3a. Wie das 2 · 4 · ö-Trinitro-i-chlorbenzol reagiert auch das 3 · 4 · 6-Trinitro-i-chlorbcnzol mit z. B. Phenolnatrium. Dieses analog dem Ausgangsstoff des Beispiels 1 dargestellte 3 · 4 · 6-Trinitrodiphcnyloxyd gleicht im Aussehen und seinen Eigenschaften durchaus den. ; anderen Äthern. Der Schmelzpunkt der aus Alkohol umkristallisicrten Verbindung liegt bei 106 ° (unkorr.). Sie ist in Äther leicht löslich (im Gegensatz zu den höher nitrierten Äthern).
3b. Durch Kuppeln von 3 · 4-Dinitro-ichlorbenzol mit Natriumphenolat erhält man ;, das 3 · 4-Dinitrodiphenyloxyd, das aus Alkohol ■ in gelblichweißen Blättchen kristallisiert. Es schmilzt bei 89° (unkorr.).
Trägt man die beiden zuletzt beschriebenen Äther in die drei- bis vierfache Menge einer Mischsäure aus Salpetersäure vom spezifischen Gewicht 1,40 und Schwefelsäure 1,84 und steigert die Temperatur allmählich bis auf iio°, so \ fällt zuerst ein Pentanitrosubstitutionsprodukt, der 2 · 4 · 6· 3'· 4'-Pentanitrodiphenyläther aus. ' Dieser bildet weiße Blättchen aus Eisessig vom F. 2oo°, er ist wie alle Äther wasserunlöslich und wie die niedriger nitrierten Äther sehr schwer in Alkohol und Äther, leicht in Nitrobenzol löslich. , . V
Dieser Pentanitroäther wird in der in Beispiel ι angegebenen Weise zum Hexanitrodiphenyloxyd weiternitriert. :
Das Hexanitrodiphenyloxyd kristallisiert in glänzend weißen Blättchen oder Nadeln aus konzentrierter Salpetersäure oder Eisessig; der Schmelzpunkt liegt bei 269° (unkorr.). Der Äther ist in Wasser ganz unlöslich, kaum löslieh in Alkohol und Äther, sehr leicht löslich in Nitrobenzol. Der Körper ist vollständig neutral, vermag daher keine Salze zu bilden, ist vollkommen beständig und erleidet auch durch längeres Lagern bei höherer Temperatur keine Veränderung.' Das Hexanitrodiphenyloxyd, bei dem, wie aus Analogien geschlossen werden kann, die Nitrogruppen sich in den Stellungen 2:4: 6:3': 4': 6' befinden, ist von geringer Schlagempfindlichkeit, dagegen z. B. der : Pikrinsäure an Sprengkraft erheblich überlegen.

Claims (1)

  1. ; Patent-Anspruch:
    ■ Verfahren zur Darstellung von 2 · 4 · G · 3'· 4'· 6'- Ilexanitrodiphenyloxyd:
    NO2
    N(W*
    , NO2
    dadurch gekennzeichnet; daß man solche Di-, Tn-, Tetra- und Pentanitrosubstitutionsprodukte des Diphenyläthers, welche mindestens eine Nitrogruppe in einem der beiden
    NO2, '
    Benzolkcrne in m-Stellung zu dem Sauerstoff atom enthalten, mit Salpeter-Schwefel- V säure in der Wärme behandelt. :■;!
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