DE10064024A1

DE10064024A1 - Permanentmagnet-Legierungspulver auf Eisenbasis und Verfahren zu seiner Herstellung

Info

Publication number: DE10064024A1
Application number: DE10064024A
Authority: DE
Inventors: Hirokazu Kanekiyo
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 1999-12-21
Filing date: 2000-12-21
Publication date: 2001-06-28
Also published as: CN1303108A; KR20010062566A; CN1162870C; US20010015239A1; US6478889B2; KR100745198B1

Abstract

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis umfasst die Stufen: DOLLAR A Abschrecken einer geschmolzenen Fe-R-B-Legierung durch Schmelzenabschrecken unter Bildung einer schnell erstarrten Legierung mit einer Dicke in dem Bereich von 80 bis 300 mum; Kristallisieren der schnell erstarrten Legierung durch Wärmebehandeln unter Bildung einer Legierung mit Permanentmagnet-Eigenschaften; und Pulverisieren der Legierung unter Bildung eines Pulvers mit einer durchschnittlichen Teilchengröße in dem Bereich von 50 bis 300 mum oder weniger und einem Größenverhältnis zwischen Nebenachse und Hauptachse der Pulverteilchen in dem Bereich von 0,3 bis 1,0.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Permanentmagnet-Legierungspul ver auf Eisenbasis, die geeignet sind als Magnete, die in Elektrogeräten, bei spielsweise Motoren, Schaltern, Lautsprechern, Messinstrumenten und Fo kus/Konvergens-Ringen verwendet werden, sowie ein Verfahren zur Herstel lung dieses Pulvers. Die vorliegende Erfindung bezieht sich außerdem auf Verbundmagnete, die aus dem oben genannten Pulver hergestellt sind, und auf verschiedene Typen von Elektrogeräten, die mit den Verbundmagneten ausgestattet sind.

Hintergrund der Erfindung

Ein Nanokomposit-Magnet aus einer Fe-R-B-Legierung ist ein Permanentma gnet aus einer Legierung auf Eisenbasis, in der Kristallite aus einem weichma gnetischen Fe-Borid wie Fe₃B und Fe₂₃B₆ und Kristallite aus einer hartmagne tischen R₂Fe₁₄B-Phase innerhalb der gleichen Metallstruktur gleichförmig ver teilt sind und die als Folge von Austausch-Wechselwirkungen zwischen beiden magnetisch miteinander gekoppelt sind.

Obgleich der Nanokomposit-Magnet die weichmagnetischen Kristallite enthält, weist er ausgezeichnete magnetische Eigenschaften auf durch die magneti sche Kopplung der weichmagnetischen Kristallite mit den hartmagnetischen Kristalliten. Da die weichmagnetischen Kristallite kein Seltenerdmetall-Element (R) wie Neodym enthalten, ist außerdem die Gesamtmenge an in dem Magne ten enthaltenen Seltenerdmetallelementen gering. Dadurch werden die Herstel lungskosten vermindert und dies ist auch zweckmäßig für eine stabile Verfüg barkeit des Magneten.

Der Nanokomposit-Magnet dieses Typs wird hergestellt durch Erstarrenlassen eines geschmolzenen Legierungsmaterials durch Abschrecken der Schmelze und anschließendes geeignetes Wärmebehandeln. Zum Abschrecken eines geschmolzenen Legierungsmaterials wird häufig ein Einwalzen-Verfahren an gewendet, bei dem geschmolzenes Legierungsmaterial mit einer rotierenden Abschreckwalze in Kontakt gebracht wird, um es abzuschrecken und zum Er starren zu bringen. Bei diesem Verfahren liegt die abgeschreckte Legierung in Form eines Streifens (oder Bandes) vor, der (das) sich in Richtung der Um fangsdrehrichtung der Abschreckwalze erstreckt.

Üblicherweise wird die Walze mit einer Oberflächengeschwindigkeit von 15 m/s oder mehr betrieben zur Herstellung eines abgeschreckten Legierungsbandes mit eine Dicke von 50 µm oder weniger. Das resultierende abgeschreckte Le gierungsband wird wärmebehandelt, um ihm permanentmagnetische Eigen schaften zu verleihen, und dann wird es pulverisiert, wobei man ein Magnet pulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 300 µm oder weniger erhält. Das Magnetpulver wird dann durch Formpressen oder Spritzgießen zu einem Permanentmagneten mit der gewünschten Gestalt geformt.

Wenn ein verhältnismäßig dünnes abgeschrecktes Legierungsband mit einer Dicke von 50 µm oder weniger pulverisiert wird zur Herstellung eines Pulvers mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 300 µm oder weniger, haben die resultierenden Pulverteilchen eine flache Gestalt. Ein solches Magnetpulver, das nach dem vorstehend beschriebenen konventionellen Verfahren her gestellt worden ist, weist daher eine geringe Packungsdichte und ein geringes Fließvermögen auf, wobei die Magnetpulver-Packungsdichte beim Formpres sen höchstens 80% und beim Spritzgießen höchstens 65% beträgt. Die Ma gnetpulver-Packungsdichte beeinflusst die Eigenschaften des Permanentma gneten als Endprodukt. Es ist deshalb sehr erwünscht, die Magnetpulver- Packungsdichte zu erhöhen, um die Eigenschaften des Permanentmagneten zu verbessern.

Ein Hauptziel der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein Permanentmagnet- Legierungspulver auf Eisenbasis mit einer verbesserten Packungsdichte und einem verbesserten Fließvermögen während des Formpressens zur Verfügung zu stellen, dessen Teilchen eine etwa kugelförmige, jedoch keine konventionel le flache Gestalt haben, sowie ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis anzugeben. Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung besteht darin, einen Verbundmagneten mit ausgezeichneten Permanentmagnet-Eigenschaften zur Verfügung zu stellen, der unter Verwendung des oben genannten Permanentmagnet- Legierungspulvers auf Eisenbasis mit einer verbesserten Packungsdichte her gestellt worden ist, sowie Elektrogeräte anzugeben, die einen solchen Ver bundmagneten enthalten.

Zusammenfassung der Erfindung

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines Permanentmagnet- Legierungspulvers auf Eisenbasis umfasst die Stufen: Abschrecken einer ge schmolzenen Fe-R-B-Legierung durch Abschrecken der Schmelze, wodurch schnell eine erstarrte Legierung mit einer Dicke in einem Bereich von 80 bis 300 µm gebildet wird; Kristallisieren der schnell erstarrten Legierung durch Wärmebehandeln, wodurch eine Legierung mit guten Permanentmagnet- Eigenschaften gebildet wird; und Pulverisieren der Legierung zur Herstellung eines Pulvers mit einer durchschnittlichen Teilchengröße in dem Bereich von 50 bis 300 µm und mit einem Größenverhältnis von kleiner Achse (Nebenachse) zu großer Achse (Hauptachse) der Pulverteilchen in dem Bereich von 0,3 bis 1,0.

Bei einer bevorzugten Ausführungsform umfasst das Verfahren außerdem die Stufe des groben Pulverisierens der schnell erstarrten Legierung vor der Wär mebehandlung. Die Pulverisierungsstufe wird vorzugsweise mit einer Stift- Scheibenmühle durchgeführt.

Bei einer anderen bevorzugten Ausführungsform umfasst die schnell erstarrte Legierung mindestens eine metastabile Phase, ausgewählt aus der Gruppe, die besteht aus Fe₂₃B₆, Fe₃B, R₂Fe₁₄B und R₂Fe₂₃B₃, und/oder eine amorphe Phase vor der Wärmebehandlung.

Bei einer weiteren bevorzugten Ausführungsform handelt es sich bei der Legie rung mit Permanentmagnet-Eigenschaften um einen Permanentmagneten der allgemeinen Formel Fe_100-x-yR_xB_y (worin R für mindestens ein Seltenerdmetalle lement steht, das ausgewählt wird aus der Gruppe, die besteht aus Pr, Nd, Dy und Tb), wobei x und y in der allgemeinen Formel den Beziehungen genügen 1 Atom-% ≦ x ≦ 6 Atom-% und 15 Atom-% ≦ y ≦ 25 Atom-%, wobei die Legierung Eisen, eine Legierung aus Eisen und Bor und eine Verbindung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur als Komponentenphasen enthält, wobei die durch schnittlichen Kristallkorngrößen der Komponentenphasen 150 nm oder weniger beträgt.

In der Abschreckungsstufe wird die geschmolzene Legierung vorzugsweise mit einer Walze in Kontakt gebracht, die sich mit einer Oberflächengeschwindigkeit in dem Bereich von 1 m/s bis 13 m/s dreht, wodurch eine schnell erstarrte Le gierung gebildet wird.

Die Abschreckungsstufe umfasst vorzugsweise die Abschreckung der ge schmolzenen Fe-R-B-Legierung in einer reduzierten Atmosphäre. Der absolute Druck der entspannten Atmosphäre beträgt vorzugsweise 50 kPa oder weni ger. Vorzugsweise ist die durch die Kristallisation durch Wärmebehandlung erhaltene Legierung ein Nanokomposit-Magnet.

Das Verfahren zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Verbundmagneten umfasst die Stufen: Herstellen eines Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis, das nach einem der Verfahren zur Herstellung eines Permanent magnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis wie vorstehend beschrieben herge stellt worden ist, und Pressen des Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis.

Bei einer bevorzugten Ausführungsform wird das Permanentmagnet-Legie rungspulver auf Eisenbasis bei einer Packungsdichte von mehr als 80% form gepresst.

Bei einer anderen bevorzugten Ausführungsform wird das Permanentmagnet- Legierungspulver auf Eisenbasis bei einer Packungsdichte von mehr als 65% spritzgegossen.

Das erfindungsgemäße Permanentmagnet-Legierungspulver auf Eisenbasis wird dargestellt durch die allgemeine Formel Fe_100-x-yR_xB_y (worin R für minde stens ein Element steht, das ausgewählt wird aus der Gruppe, die besteht aus Pr, Nd, Dy und Tb), wobei x und y in der allgemeinen Formel den Beziehungen 1 Atom-% ≦ x ≦ 6 Atom-% und 15 Atom-% ≦ y ≦ 25 Atom-% genügen. Das Pul ver enthält Eisen, eine Legierung aus Eisen und Bor und eine Verbindung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur als Komponentenphasen. Die durchschnittliche Kristallkorngröße der Komponentenphasen beträgt 150 nm oder weniger. Die durchschnittliche Teilchengröße des Pulvers beträgt 300 µm oder weniger und das Größenverhältnis von kleiner Achse (Nebenachse) zu großer Achse (Hauptachse) in den Pulverteilchen liegt in dem Bereich von 0,3 bis 1,0.

Der erfindungsgemäße Verbundmagnet (gebundene Magnet) umfasst das vorstehend beschriebene Permanentmagnet-Legierungspulver auf Eisenbasis. Die Packungsdichte übersteigt ein Maximum von 80%, wenn der Permanent magnet durch Formpressen hergestellt wird, und sie übersteigt ein Maximum von 65%, wenn der Verbundmagnet durch Spritzgießen hergestellt wird.

Das erfindungsgemäße Elektrogerät weist den vorstehend beschriebenen Ver bundmagneten auf.

Kurze Beschreibung mehrerer Darstellungen der Zeichnungen

Fig. 1A stellt eine perspektivische Ansicht dar, die in schematischer Form ein Legierungsband vor dem Pulverisieren und die gemäß der vorliegenden Erfindung pulverisierten Pulverteilchen erläutert;

Fig. 1B stellt eine perspektivische Ansicht dar, die ein Legierungsband vor dem Pulverisieren und die nach einem konventionellen Verfahren pulverisier ten Pulverteilchen schematisch erläutert;

Fig. 2A gibt den Aufbau einer Schmelzspinn-Vorrichtung (1-Walzen- Vorrichtung) an, die zweckmäßig gemäß einer Ausführungsform der vor liegenden Erfindung verwendet wird;

Fig. 2B stellt eine partiell vergrößerte Ansicht der Fig. 2A dar;

Fig. 3 stellt ein Diagramm dar, welches die Pulver-Röntgenbeugungsmuster der Beispiele gemäß der vorliegenden Erfindung zeigt;

Fig. 4 zeigt eine Darstellung, die eine erfindungsgemäß verwendete Stift- Scheibenmühle erläutert;

Fig. 5 stellt eine Ansicht dar, welche die Stiftanordnung der Stift- Scheibenmühle gemäß Fig. 4 erläutert;

Fig. 6 zeigt eine Abtast-Elektronenmikroskop (SEM)-Fotografie eines Quer schnitts eines erfindungsgemäßen Verbundmagneten; und

Fig. 7 zeigt eine SEM-Fotografie eines Querschnitts eines Vergleichs- Verbundmagneten.

Detaillierte Beschreibung der Erfindung

Erfindungsgemäß wird zuerst eine geschmolzene Fe-R-B-Legierung unter An wendung eines Abschreckungsverfahrens, beispielsweise eines Strahlgießver fahrens und eines Bandgießverfahrens, abgeschreckt unter Bildung einer schnell erstarrten Legierung mit einer Dicke in dem Bereich von 80 bis 300 µm. Die resultierende schnell erstarrte Legierung wird wärmebehandelt, um ihr permanentmagnetische Eigenschaften zu verleihen, und dann wird sie pulveri siert zur Herstellung eines Pulvers mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 50 bis 300 µm und einem Größenverhältnis zwischen der kleinen Achse und der großen Achse der Pulverteilchen in dem Bereich von 0,3 bis 1,0. Er findungsgemäß können 60 Gew.-% oder mehr der Pulverteilchen, die eine Größe von mehr als 50 µm aufweisen, ein Größenverhältnis von kleiner Achse (Nebenachse) zu großer Achse (Hauptachse) in dem Bereich von 0,3 bis 1,0 aufweisen.

Bei der Fe-R-B-Legierung, die vorzugsweise verwendet wird, handelt es sich um eine Legierung der Formel Fe_100-x-yR_xB_y (Fe steht für Eisen, R steht für mindestens ein Seltenerdmetallelement, ausgewählt aus der Gruppe, die be steht aus Pr, Nd, Dy und Tb, und B steht für Bor). Bei einer bevorzugten Aus führungsform genügen x und y in der oben genannten allgemeinen Formel den Beziehungen 1 Atom-% ≦ x ≦ 6 Atom-% und 15 Atom-% ≦ y ≦ 25 Atom-%. Bei einer bevorzugten Ausführungsform wird eine geschmolzene Legierung mit der oben angegebenen Zusammensetzung durch Abschrecken einer Schmelze abgeschreckt unter Bildung einer schnell erstarrten Legierung, die eine amor phe Phase enthält. Die schnell erstarrte Legierung wird dann erwärmt zur Er zeugung von Kristalliten in den Komponentenphasen. Die Abschreckung wird vorzugsweise in einer entspannten Atmosphäre durchgeführt unter Bildung einer einheitlichen Struktur. Bei einer bevorzugten Ausführungsform wird die geschmolzene Legierung mit einer Abschreckwalze in Kontakt gebracht, um dadurch eine schnell erstarrte Legierung herzustellen.

Erfindungsgemäß liegt die Dicke des Legierungsbandes unmittelbar nach der schnellen Erstarrung in dem Bereich von 80 bis 300 µm, wie vorstehend ange geben. Wenn ein Schmelzspinnverfahren, beispielsweise ein 1-Walzen- Verfahren, angewendet wird, kann die Dicke des Legierungsbandes unmittel bar nach dem schnellen Erstarren so eingestellt werden, dass sie innerhalb des Bereiches von 80 bis 300 µm liegt, durch Einstellen der Oberflächenge schwindigkeit der Abschreckwalze, sodass sie innerhalb des Bereiches von 1 m/s bis 13 m/s liegt. Der Grund für diese Kontrolle der Dicke des Legierungs bandes ist folgender.

Wenn die Walzen-Oberflächengeschwindigkeit weniger als 1 m/s beträgt, überschreitet die Dicke des resultierenden abgeschreckten Legierungsbandes 300 µm und es wird eine abgeschreckte Legierungs-Struktur gebildet, die reich an grobem α-Fe und Fe₂B ist. Als Folge davon wird dann, wenn das Legie rungsband wärmebehandelt wird, keine hartmagnetische R₂Fe₁₄B-Phase ge bildet und das resultierende Pulver weist keine permanentmagnetischen Ei genschaften auf.

Wenn die Walzen-Oberflächengeschwindigkeit 13 m/s übersteigt, liegt die Dic ke des resultierenden abgeschreckten Legierungsbandes unter 80 µm. In ei nem Pulverisierungs-Verfahren nach der Wärmebehandlung neigt das Legie rungsband in einer Richtung im wesentlichen vertikal zur Kontakt-Oberfläche der Walze (in einer Richtung entlang der Dicke des Legierungsbandes) zum Bruch. Als Folge davon weisen die pulverisierten Pulverteilchen aus dem ab geschreckten Legierungsband eine flache Gestalt auf, die ein Größenverhält nis von Nebenachse zu Hauptachse von weniger als 0,3 aufweist. Eine Ver besserung der magnetischen Pulver-Packungsdichte ist für solche flachen Pul verteilchen, deren Größenverhältnis von Nebenachse zu Hauptachse unter etwa 0,3 liegt, schwierig.

Im Hinblick auf die obigen Angaben wird bei der bevorzugten Ausführungsform die Walzen-Oberflächengeschwindigkeit so eingestellt, dass die Dicke des abgeschreckten Legierungsbandes auf einen Bereich von 80 bis 300 µm festge setzt wird. Infolgedessen ist es möglich, ein Magnetpulver mit einer durch schnittlichen Teilchengröße von 300 µm oder weniger und mit einem Größen verhältnis von Nebenachse zu Hauptachse in dem Bereich von 0,3 bis 1,0 her zustellen. Das Größenverhältnis liegt besonders bevorzugt in dem Bereich von 0,4 bis 1,0.

Vor der Wärmebehandlung für die Kristallisation kann die schnell erstarrte Le gierung eine amorphe Struktur oder eine Metall-Struktur, in der eine amorphe Phase mit mindestens einer metastabilen Phase, ausgewählt aus der Gruppe, die besteht aus Fe₂₃B₆, Fe₃B, R₂Fe₁₄B und R₂Fe₂₃B₃, gemischt ist, umfassen. Wenn die Abkühlungsgeschwindigkeit höher ist, nimmt der Mengenanteil an metastabiler Phase ab, während derjenige an amorpher Phase zunimmt.

Die durch die Wärmebehandlung der schnell erstarrten Legierung gebildeten Kristallite bestehen aus Eisen, einer Legierung aus Eisen und Bor, einer Ver bindung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur und dgl. Die durchschnittlichen Kri stallkorngrößen der Komponentenphasen betragen vorzugsweise 150 nm oder weniger, besonders bevorzugt 100 nm oder weniger, ganz besonders bevor zugt 60 nm oder weniger. Erfindungsgemäß neigt daher das vorpulverisierte Legierungsband (Dicke: 80 bis 300 µm), das aus den vorstehend beschriebe nen Kristalliten aufgebaut ist, zum Brechen in einer Vielzahl von Orientierun gen während des Pulverisierungs-Verfahrens. Als Ergebnis werden wahr scheinlich etwa kugelförmige Pulverteilchen erhalten. Das heißt mit anderen Worten, erfindungsgemäß liegen die resultierenden Pulverteilchen nicht in ei ner Gestalt vor, die sich in einer bestimmten Richtung erstreckt, sondern in Form einer isometrischen Gestalt, d. h. in einer etwa kugelförmigen Gestalt.

Wenn die Dicke des Legierungsbandes weniger als 80 µm beträgt, wie sie er halten wird durch Erhöhung der Walzen-Oberflächengeschwindigkeit, ist die Metall-Struktur des Legierungsbandes in einer Richtung vertikal zur Walzen kontakt-Oberfläche ausgerichtet. Deshalb bricht das Legierungsband leicht entlang dieser Richtung. Die resultierenden pulverisierten Pulverteilchen liegen in einer Gestalt vor, die sich in einer Richtung parallel zur Oberfläche des Le gierungsbandes erstreckt, in der das Verhältnis zwischen der Größe der Nebe nachse und der Größe der Hauptachse weniger als 0,3 beträgt.

Die Fig. 1A erläutert in schematischer Form ein Legierungsband 10 vor der Pulverisierung und die Pulverteilchen 11 nach der Pulverisierung in dem erfin dungsgemäßen Magnetpulver-Herstellungsverfahren. Die Fig. 1B erläutert in schematischer Form ein Legierungsband 12 vor der Pulverisierung und die Pulverteilchen 13 nach der Pulverisierung in einem konventionellen Magnet pulver-Herstellungsverfahren.

Wie in der Fig. 1A dargestellt, neigt das erfindungsgemäße Legierungsband 10 vor der Pulverisierung, das aus isometrischen Kristalliten mit einer geringen Korngröße besteht, zum Bruch in beliebigen Richtungen und auf diese Weise entstehen die isometrischen Pulverteilchen 11. Dagegen neigt bei dem kon ventionellen Verfahren, wie in Fig. 1B gezeigt, das Legierungsband 12 zu ei nem Bruch in einer Richtung im wesentlichen vertikal zur Oberfläche des Le gierungsbandes 12. Die resultierenden Teilchen 13 sind deshalb flach.

Wenn eine geschmolzene Legierung in einer entspannten Atmosphäre schnell erstarrt, können Kristallite (durchschnittliche Korngröße: 150 nm oder weniger) einer Verbindung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur gleichmäßig gebildet wer den, obgleich der Gehalt an Seltenerdmetall gering ist. Dadurch ist es möglich, einen Permanentmagneten mit ausgezeichneten magnetischen Eigenschaften herzustellen.

Wenn dagegen eine geschmolzene Legierung mit der oben angegebenen Zu sammensetzung bei normalem Atmosphärendruck abgeschreckt wird, ist die Abkühlungsgeschwindigkeit der geschmolzenen Legierung nicht gleichmäßig. Als Folge davon werden leicht α-Fe-Kristalle gebildet, wodurch die Bildung ei ner Verbindung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur blockiert wird. Die Ungleichförmigkeit der Abkühlungsgeschwindigkeit führt auch zu dem Problem, dass eine uneinheitliche Phase gebildet wird. Wenn eine solche Phase wärmebe handelt wird, um sie zu kristallisieren, werden die Kristallkörner grob und groß.

Das erfindungsgemäße Permanentmagnet-Pulver umfasst die weichmagneti sche Phase, die aus Eisen und einer Legierung aus Eisen und Bor besteht, und die hartmagnetische Phase aus einer Verbindung mit einer R₂Fe₁₄B- Kristallstruktur, die im gemischten Zustand vorliegen und beide eine kleine durchschnittliche Kristallkorngröße aufweisen. Dadurch wird die Aus tauschkopplung verstärkt.

Legierungszusammensetzung

Das Seltenerdmetallelement R ist für die hartmagnetische R₂Fe₁₄B-Phase un erlässlich, die zur Erzielung permanentmagnetischer Eigenschaften erforder lich ist. Wenn der molare Mengenanteil (x) von R weniger als 1 Atom-% be trägt, ist es nicht möglich, eine Verbindungsphase mit einer R₂Fe₁₄B- Kristallstruktur zu bilden, und auf diese Weise ist der Effekt der Erzielung einer Koerzitivkraft gering. Wenn der molare Mengenanteil 6 Atom-% übersteigt, wird die hartmagnetische R₂Fe₁₄B-Phase nicht gebildet und dadurch wird die Ko erzitivkraft deutlich verringert. Im Hinblick darauf muss der molare Mengenan teil x des Seltenerdmetallelements R der Beziehung genügen 1 Atom-% ≦ x ≦ 6 Atom-%, vorzugsweise 2 Atom-% ≦ x ≦ 5,7 Atom-%.

Bor (B) ist ein unerlässliches Element für das weichmagnetische Fe-Borid wie Fe₃B und Fe₂₃B₆ eines permanentmagnetischen Materials und die hartmagne tische R₂Fe₁₄B-Phase. Wenn der molare Mengenanteil (y) von B weniger als 15 Atom-% beträgt, ist es weniger wahrscheinlich, dass die amorphe Struktur erhalten wird, wenn die geschmolzene Legierung durch Flüssigkeitsabschrec kung so abgeschreckt wird, dass sie die gewünschte Dicke hat. Die bevorzugte Mikrostruktur wird insbesondere dann nicht gebildet, wenn ein geschmolzenes Legierungsmaterial schnell zum Erstarren gebracht wird unter Bildung einer abgeschreckten Legierung unter Anwendung des 1-Walzen-Verfahrens unter den Bedingungen, unter denen die resultierende Dicke in dem Bereich von 70 bis 300 µm liegt. Eine solche Legierung weist keine ausreichenden perma nentmagnetischen Eigenschaften auf, auch dann nicht, wenn sie wärmebe handelt worden ist. Wenn der molare Mengenanteil 25 Atom-% übersteigt, nimmt das Rechteckigkeits-Verhältnis Jr/Js einer Demagnetisierungskurve deutlich ab, wodurch die remanente Magnetflussdichte B_r in unvorteilhafter Weise verringert wird. Im Hinblick darauf muss der molare Mengenanteil y von Bor der Beziehung genügen 15 Atom-% ≦ y ≦ 25 Atom-%, vorzugsweise 16 Atom-% ≦ y ≦ 20 Atom%. Ein Teil der Boratome in den oben genannten Ver bindungen kann durch Kohlenstoffatome ersetzt sein.

Dem Material kann ein Element M zugesetzt werden, wobei M für mindestens ein Element steht, das ausgewählt wird aus der Gruppe, die besteht aus Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Zn, Ga, Zr, Nb, Mo, Ag, Hf, Ta, W, Pt, Au und Pb. Durch Zugabe des Elements M werden Effekte erzielt, beispielsweise eine Verbesse rung des Rechteckigkeits-Verhältnisses Jr/Js und eine Verbreiterung des ver fügbaren Temperaturbereiches, innerhalb dessen optimale magnetische Ei genschaften vorliegen. Wenn der molare Mengenanteil des Elements M weni ger als 0,05 Atom-% beträgt, werden die oben genannten Effekte nicht in aus reichendem Maße erhalten. Wenn der molare Mengenanteil des Elements M 7 Atom-% übersteigt, beginnt die Magnetisierung abzunehmen. Im Hinblick dar auf muss der molare Mengenanteil z des zugesetzten Elements M der Bezie hung genügen 0,05 Atom-% ≦ z ≦ 7 Atom-%, vorzugsweise 0,2 Atom-% ≦ z ≦ 5 Atom-%.

Es kann auch Kobalt (Co) dem Material zugesetzt werden. Co kann einen Teil des Fe ersetzen, wobei die Effekte erzielt werden, dass das Rechteckigkeits- Verhältnis verbessert wird und das maximale Energie-Produkt verbessert wird. Co wird daher vorzugsweise zugegeben, wenn eine Verbesserung des Recht eckigkeits-Verhältnisses besonders erwünscht ist.

Fe macht den Rest der Gesamtmenge der oben genannten Elemente aus.

Nachstehend wird eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis beschrieben.

Zuerst wird ein Material der vorstehend angegebenen allgemeinen Formel her gestellt und unter Erhitzen geschmolzen zur Bildung einer geschmolzenen Le gierung. Die geschmolzene Legierung wird durch Schmelzenabschrecken ab geschreckt unter Bildung einer schnell erstarrten Legierung, die eine amorphe Phase enthält. Zum Schmelzenabschrecken kann ein Bandgießverfahren an gewendet werden anstelle des Schmelzspinnverfahrens, z. B. des 1-Walzen- Verfahrens. Ansonsten kann eine Doppelwalzen-Erstarrungsvorrichtung ver wendet werden, so lange eine abgeschreckte Legierung mit einer Dicke von 80 bis 300 µm gebildet werden kann.

Abschreckungsvorrichtung

Bei dieser Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Legierungs material hergestellt unter Verwendung einer Schmelzspinn-Vorrichtung, wie sie beispielsweise in den Fig. 2A und 2B dargestellt ist. Das Legierungs- Herstellungsverfahren wird in einer Inertgas-Atmosphäre durchgeführt, um zu verhindern, dass das Legierungsmaterial, das ein leicht oxidierbares Sel tenerdmetallelement enthält, oxidiert wird. Das Inertgas ist vorzugsweise ein Edelgas wie Helium oder Argon. Stickstoff ist als Inertgas nicht bevorzugt, da Stickstoff mit einem Seltenerdmetallelement leicht reagiert.

Die in den Fig. 2A und 2B dargestellte Vorrichtung umfasst Legierungsmateri al-Schmelz- und -Abschreckungskammern 1 und 2, in denen ein Vakuum oder eine Inertgas-Atmosphäre unter einem einstellbaren Druck erzeugt werden kann.

Die Schmelzkammer 1 umfasst einen Schmelztiegel 3, einen Schmelzbehälter 4 mit einer Ausgießdüse 5 am Boden und eine luftdichte Beschickungs- Einrichtung 8 für das compoundierte Material. Ein Legierungsmaterial 20, das so gemischt worden ist, dass es die gewünschte Magnet-Legierungszusam mensetzung hat und mit der Beschickungs-Einrichtung 8 zugeführt worden ist, wird in dem Schmelztiegel 3 bei einer erhöhten Temperatur zum Schmelzen gebracht. Eine geschmolzene Legierung 21 wird in den Behälter 4 gegossen, der mit einer Heizeinrichtung (nicht dargestellt) ausgestattet ist, um die Tempe ratur der daraus ausgegossenen Schmelze auf einem vorgegebenen Wert zu halten.

Die Abschreckungskammer 2 umfasst eine rotierende Abschreckwalze 7 zum schnellen Erstarrenlassen der geschmolzenen Legierung 21, die mittels der Ausgießdüse 5 auf die Walze 7 aufprallen gelassen wird.

In dieser Vorrichtung sind die Atmosphäre und der Druck im Innern der Schmelz- und Abschreckkammern 1 und 2 innerhalb der vorgeschriebenen Bereiche einstellbar. Zu diesem Zweck sind Atmosphärengas-Einlassöff nungen 1b, 2b und 8b und -Auslassöffnungen 1a, 2a und 8a an geeigneten Positionen der Vorrichtung vorgesehen. Insbesondere steht die Auslassöff nung 2a mit einer Pumpe zur Einstellung des absoluten Druckes in der Ab schreckkammern 2 auf einen Wert innerhalb des Bereiches von 0 bis 50 kPa in Verbindung.

Der Schmelztiegel 3 kann unter dem gewünschten Winkel geneigt sein, um die geschmolzene Legierung 21 durch einen Trichter 6 in den Behälter 4 zu gie ßen. Die geschmolzene Legierung 21 wird in dem Behälter 4 mittels einer Hei zeinrichtung (nicht dargestellt) erhitzt.

Die Ausgießdüse 5 des Behälters 4 ist auf der Zwischenwand zwischen der Schmelzkammer 1 und der Abschreckungskammer 2 angeordnet, um die ge schmolzene Legierung 21 in dem Behälter 4 auf die Oberfläche der Abschreckwalze 7 aufprallen zu lassen, die unmittelbar unterhalb der Düse 5 an geordnet ist. Der Öffnungs-Durchmesser der Düse 5 kann in dem Bereich von beispielsweise 0,5 bis 2,0 mm liegen. Wenn die Viskosität der geschmolzenen Legierung 21 hoch ist, kann die geschmolzene Legierung 21 nicht leicht durch die Ausgiessdüse 5 fließen. Bei dieser Ausführungsform wird jedoch die Ab schreckkammer 2 bei einem niedrigeren Druck gehalten als die Schmelzkam mer 1, wodurch eine Druck-Differenz zwischen der Schmelzkammer 1 und der Abschreckkammer 2 eingestellt wird. Dadurch ist es möglich, dass die ge schmolzene Legierung 21 glatt ausgegossen wird.

Die Abschreckwalze 7 besteht vorzugsweise aus Cu, Fe oder einer Legierung, die Cu und Fe enthält. Wenn ein anderes Material als Cu oder Fe zur Herstel lung der Abschreckwalze verwendet wird, ist die Ablösbarkeit der abgeschreck ten Legierung von der Abschreckwalze 7 schlecht. Die abgeschreckte Legie rung kann sich in unvorteilhafter Weise um die Abschreckwalze 7 herumwic keln. Der Durchmesser der Abschreckwalze 7 liegt in dem Bereich von bei spielsweise 300 bis 500 mm. Das Wasserkühlvermögen eines Wasserkühlers, der im Innern der Abschreckwalze 7 vorgesehen ist, wird errechnet und einge stellt auf Basis der latenten Erstarrungswärme und der Menge der pro Zeitein heit vergossenen geschmolzenen Legierung.

Die Oberfläche der Abschreckwalze 7 kann beispielsweise mit einer Chrom schicht plattiert sein. Was die Oberflächenrauheit angeht, so weist die Ab schreckwalze 7 vorzugsweise eine durchschnittliche Höhe der Mittellinie Ra von ≦ 0,8 µm, eine maximale Rauheit R_max von ≦ 3,2 µm, und eine durch schnittliche 10 Punkte-Rauheit R_z von ≦ 3,2 µm auf. Wenn die Oberfläche der Abschreckwalze 7 rauh ist, besteht die Wahrscheinlichkeit, dass die abge schreckte Legierung in unvorteilhafter Weise an der Walze haftet.

Mit der in den Fig. 2A und 2B dargestellten Vorrichtung kann eine Gesamt menge von 20 kg Legierungsmaterial beispielsweise innerhalb von 15 bis 30 min schnell zum Erstarren gebracht werden. Die auf diese Weise hergestellte abgeschreckte Legierung liegt in Form eines dünnen Bandes (oder Streifens) 22 mit einer Dicke von 80 bis 300 µm und einer Breite von 2 bis 6 mm vor.

Abschreckungsverfahren

Zuerst wird die geschmolzene Legierung 21 aus dem Legierungsmaterial, dar gestellt durch die oben angegebene allgemeine Formel, hergestellt und in dem Behälter 4 der Schmelzkammer 1 gelagert. Danach wird die geschmolzene Legierung 21 mittels der Ausgießdüse 5 in einer reduzierten Ar-Atmosphäre auf die Abschreckwalze 7 gegossen, sodass sie damit in Kontakt kommt und durch die Abschreckwalze 7 abgeschreckt und zum Erstarren gebracht wird. Bei dieser schnellen Erstarrung sollte die Abkühlungsgeschwindigkeit mit ho her Genauigkeit kontrolliert werden.

Bei dieser Ausführungsform wird beim Abschrecken und Erstarren der ge schmolzenen Legierung 21 die Abkühlungsgeschwindigkeit auf einen Wert in dem Bereich von 10³ bis 10⁵°C/s eingestellt. Die Temperatur der Legierung wird mit einer Abkühlungsgeschwindigkeit innerhalb dieses Bereiches um ΔT1 verringert. Die Temperatur der geschmolzenen Legierung 21, die noch abge schreckt werden soll, ist ungefähr gleich dem Schmelzpunkt Tm der Legierung (beispielsweise in dem Bereich von 1200 bis 1300°C). Das heißt, die Tempera tur der Legierung sinkt auf der Abschreckwalze 7 von Tm auf (Tm - ΔT1). Nach den Versuchsergebnissen, die von den Erfindern der vorliegenden Erfindung durchgeführt wurden, liegt vom Standpunkt der Verbesserung der Eigenschaf ten des fertigen Magnet-Produkts aus betrachtet ΔT1 vorzugsweise in dem Bereich von 700 bis 1100°C.

Der Zeitraum, während dessen die geschmolzene Legierung 21 mit der Ab schreckwalze 7 abgeschreckt wird, entspricht dem Zeitraum zwischen dem Zeitpunkt, zu dem die Legierung mit dem Umfang der rotierenden Abschreck walze 7 in Kontakt kommt, und dem Zeitpunkt, zu dem sich die Legierung da von ablöst. Bei dieser Ausführungsform liegt der Zeitraum in dem Bereich von 0,05 bis 50 ms. In der Zwischenzeit ist die Temperatur der Legierung um ΔT1 gesunken, sodass sie erstarrt. Danach löst sich die erstarrte Legierung von selbst von der Abschreckwalze 7 und wandert in der Inertgas-Atmosphäre. Während der Wanderung (des Transports) der Legierung in Form eines dün nen Bandes wird ihre Wärme durch das Atmosphärengas absorbiert. Als Folge davon nimmt die Temperatur der Legierung um ΔT2 weiter ab und sie beträgt nun (Tm - ΔT1 - ΔT2). ΔT2 ist variabel in Abhängigkeit von der Größe der Vorrich tung und dem Druck des Atmosphärengases, in der Regel beträgt sie etwa 100°C oder mehr.

Die Atmosphäre im Innern der Abschreckungskammer 2 wird in einen ent spannten Zustand überführt, der vorzugsweise besteht aus einem Inertgas mit einem absoluten Druck von 50 kPa oder weniger. Wenn der Druck des Atmo sphärengases 50 kPa übersteigt, wird durch die Existenz des Atmosphärenga ses zwischen der rotierenden Abschreckwalze und der geschmolzenen Legie rung letztere signifikant beeinflusst. Dies kann in nachteiliger Weise dazu füh ren, dass keine einheitliche Struktur erhalten wird.

Bei dieser Ausführungsform wird die Dicke des abgeschreckten Legierungs bandes auf einen Wert in dem Bereich von 80 bis 300 µm eingestellt durch Einstellung der Oberflächengeschwindigkeit der Abschreckwalze, sodass sie innerhalb des Bereiches von 1 m/s bis 13 m/s liegt. Wenn die Walzen- Oberflächengeschwindigkeit weniger als 1 m/s beträgt, ist die resultierende durchschnittliche Kristallkorngröße in nachteiliger Weise zu groß, um die ge wünschten magnetischen Eigenschaften zu ergeben. Wenn die Walzen- Oberflächengeschwindigkeit 13 m/s übersteigt, liegt die Dicke des resultieren den abgeschreckten Legierungsbandes unter 70 µm. Bei Verwendung des Legierungsbandes mit dieser Dicke werden in dem weiter unten beschriebenen Pulverisierungsverfahren nur Pulverteilchen mit einem Verhältnis zwischen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse von weniger als 0,3 erhalten.

Wärmebehandlung

Nach dem Schmelzenabschreckungsverfahren wird die abgeschreckte Legie rung wärmebehandelt, um sie zu kristallisieren unter Bildung von Kristalliten mit einer durchschnittlichen Korngröße von 100 nm oder weniger. Die Wärme behandlung wird vorzugsweise bei 400 bis 700°C, besonders bevorzugt bei 500 bis 700°C, 30 s lang oder länger durchgeführt. Wenn die Temperatur der Wärmebehandlung 700°C übersteigt, tritt ein merkliches Wachsen der Körner auf, was zu einer Verschlechterung der magnetischen Eigenschaften führt. Wenn die Temperatur weniger als 400°C beträgt, wird die R₂Fe₁₄B-Phase nicht gebildet, was dazu führt, dass keine hohe Koerzitivkraft erhalten wird.

Durch Wärmebehandeln der Legierung unter den oben genannten Bedingun gen können Kristallite (aus Eisen, aus einer Legierung von Eisen und Bor und aus einer Verbindung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur) gebildet werden, die eine durchschnittliche Korngröße von 150 nm oder weniger aufweisen. Die be vorzugte Wärmebehandlungsdauer variiert in Abhängigkeit von der Wärmebe handlungs-Temperatur. Wenn beispielsweise das Legierungsband bei 600°C wärmebehandelt werden soll, liegt die Wärmebehandlungszeit vorzugsweise in dem Bereich von etwa 30 s bis etwa 30 min. Wenn die Wärmebehandlungszeit weniger als 30 s beträgt, kann die Kristallisation nicht vollständig sein.

Vor der Wärmebehandlung kann die Legierung vorzugsweise grob pulverisiert werden zu einem Pulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von etwa 1 mm bis etwa 500 µm.

Pulverisierungsverfahren

Die erfindungsgemäße Legierung kann mit einer Stiftmühle pulverisiert werden, wie sie in Fig. 4 dargestellt ist, bei der es sich um eine Querschnittsansicht handelt, die eine für diese Ausführungsform verwendete Stiftmühle 40 erläu tert. Die Stiftmühle 40 ist eine Stiftscheibenmühle, die zwei Scheiben 42a und 42b aufweist, die einander gegenüberliegen. Eine Vielzahl von Stiften 41 ist auf einer Oberfläche jeder der Scheiben 42a und 42b so angeordnet, dass die Stifte 41 aus den beiden Scheiben herausragen, jedoch nicht aneinandersto ßen. Mindestens eine der Scheiben 42a und 42b dreht sich mit einer hohen Geschwindigkeit. In dem in Fig. 4 dargestellten Beispiel dreht sich die Scheibe 42a um eine Achse 43. Die Fig. 5 stellt eine Frontansicht der sich drehenden Scheibe 42a dar, welche die konzentrisch angeordneten Stifte 41 auf der Scheibe 42a erläutert. Die Stifte 41 sind ebenfalls konzentrisch auf der festste henden Scheibe 42b angeordnet.

Die mit der Stiftscheibenmühle zu pulverisierenden Gegenstände werden in den Zwischenraum zwischen den beiden einander gegenüberliegenden Schei ben durch einen Einlass 44 eingeführt. Die Gegenstände prallen auf die Stifte 41 auf der rotierenden Scheibe 42a und auf die Stifte 41 auf der feststehenden Scheibe 42b auf, wobei sie durch den Aufprall beim Zusammenprall pulveri siert werden. Das durch die Pulverisierung gebildete Pulver wird in den durch die Pfeile A angezeigten Richtungen ausgestoßen und schließlich an einer Stelle gesammelt.

Wenn erfindungsgemäß die Pulverisierung unter Verwendung der vorstehend beschriebenen Stiftmühle unter solchen Bedingungen durchgeführt wird, die es ermöglichen, dass eine durchschnittliche Teilchengröße erhalten wird, die in nerhalb des Bereiches von 1 bis 300 µm liegt, ist es möglich, ein Pulver zu er halten, dessen Teilchen ein Verhältnis zwischen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse haben, das in dem Bereich von 0,3 bis 1,0 liegt. Die durchschnittliche Teilchengröße liegt besonders bevorzugt in dem Bereich von 5 bis 200 µm.

Für die Pulverisierung kann eine Stiftmühle verwendet werden, in der eine Vielzahl von Stiften auf einem zylindrischen Körper angeordnet ist.

Magnetherstellungsverfahren

Zuerst werden ein Bindemittel aus einem Epoxyharz und einem Additiv zu dem so erhaltenen Magnetpulver zugegeben und unter Bildung einer Mischung ver knetet. Danach wird die Mischung unter Verwendung einer Presse mit einem Hohlraum, welcher der gewünschten Endgestalt der Mischung entspricht, ge presst. Danach wird der resultierende Pressling gehärtet, gesäubert, beschich tet, getestet und dann magnetisiert, wobei man den fertigen Verbundmagneten erhält.

Anstelle des oben genannten Pressens kann auch ein bekanntes Extrusions formen, Spritzgießen oder Kalanderwalzen angewendet werden. In diesen Fällen wird das Magnetpulver mit einem Kunstharz, Kautschuk oder dgl. ver knetet, das (der) in Abhängigkeit vom Typ des angewendeten Formgebungs- Verfahrens ausgewählt wird.

Bei Anwendung des Spritzgießens kann nicht nur ein Polyimid (Nylon) in gro ßem Umfang als Harz, sondern auch eine Harz mit einem hohen Erwei chungspunkt wie PPS (Polyphenylensulfid) verwendet werden. Die ist deshalb so, weil das erfindungsgemäße Magnetpulver aus einer Legierung hergestellt ist, die einen geringen Anteil an Seltenerdmetallelementen enthält und deshalb weniger dazu neigt, oxidiert zu werden. Daher weden die magnetischen Eigen schaften desselben nicht beeinträchtigt, auch wenn das Magnetpulver durch Spritzgießen bei einer verhältnismäßig hohen Temperatur geformt wird.

Da das erfindungsgemäße Magnetpulver weniger dazu neigt, oxidiert zu wer den, ist es außerdem nicht erforderlich, die Oberfläche des fertigen Magnet- Produkts mit einem Harzfilm zu überziehen. Es ist somit möglich, eine einheitli che Komponente herzustellen, die einen Magneten mit einer komplizierten Gestalt enthält, indem man das erfindungsgemäße Magnetpulver zusammen mit einem geschmolzenen Harz in einen Schlitz der komplizierten Gestalt in der Komponente einspritzt.

Elektrische Anwendungen

Die vorliegende Erfindung wird zweckmäßig angewendet beispielsweise auf einen Motor vom Innen-Permanentmagnet-Typ (IPM-Typ). Das heißt, ein Motor vom IPM-Typ kann, eingearbeitet in seinen Rotor, Magnete enthalten, die unter Verwendung des erfindungsgemäßen Magnetpulvers hergestellt worden sind.

Ein Motor vom IPM-Typ gemäß einer bevorzugten Ausführungsform umfasst einen Rotorkern, in den Verbundmagnete aus dem oben genannten Magnet pulver, das bei einer hohen Dichte gepresst wurde, eingearbeitet sind, und ei nen Stator, der den Rotorkern umgibt. Der Rotorkern weist eine Vielzahl von Schlitzen auf und die erfindungsgemäßen Magnete sind in den jeweiligen Schlitzen angeordnet. Die Magnete werden hergestellt durch Schmelzen einer Mischung aus einem erfindungsgemäßen Magnetpulver und direktes Einfüllen der geschmolzenen Mischung in die Schlitze des Rotorkerns, um die Mischung zu formen.

Der erfindungsgemäße Magnet kann zweckmäßig nicht nur für den oben ge nannten Motor-Typ, sondern auch für andere Motor-Typen, Schalter und ver schiedene andere Elektrogeräte verwendet werden.

Beispiele

Nachstehend werden erfindungsgemäße Beispiele beschrieben.

Fe, Co, B, Nd und Pr mit einer Reinheit von 99,5% oder mehr wurden gewo ben, sodass die Gesamtmenge 100 g betrug, und in einen Schmelztiegel ein geführt für jedes der Beispiele 1 bis 6, deren Zusammensetzungen in der nachstehenden Tabelle 1 angegeben sind. Der Schmelztiegel wies am Boden eine Öffnung mit einem Durchmesser von 0,8 mm auf. Nachdem das oben ge nannte Material in dem Quarztiegel geschmolzen worden war, floss die resul tierende geschmolzene Legierung durch die Öffnung nach unten. Das Material wurde in einer Argon-Atmosphäre unter einem Druck von 2 kPa durch Hoch frequenz-Erhitzen zum Schmelzen gebracht. In diesen Beispielen wurde die Temperatur der Schmelze auf 1350°C eingestellt.

Eine Kupfer-Abschreckwalze wurde unter der Öffnung in einer Position in ei nem Abstand von 0,8 mm von der Öffnung angeordnet. Die Oberfläche der geschmolzenen Legierung in dem Schmelztiegel wurde mit einem Druck von 32 kPa beaufschlagt, sodass die geschmolzene Legierung gegen den äußeren Umfang der Kupferwalze spritzen konnte. Die Walze wurde mit einer hohen Geschwindigkeit gedreht, während sie in ihrem Innen gekühlt wurde, um die Temperatur des Umfangs etwa bei Raumtemperatur zu halten. Die geschmol zene Legierung, die durch die Öffnung gefallen war, verlor Wärme, wenn sie mit dem äußeren Umfang der Walze in Kontakt kam, und sie wurde in Rich tung der Umfangs-Geschwindigkeit verspritzt. Da die geschmolzene Legierung durch die Öffnung kontinuierlich auf den Umfang der Walze tropfte, lag die schnell erstarrte Legierung in Form eines langgestreckten dünnen Bandes (Breite: 2 bis 5 mm, Dicke: 70 bis 300 µm) vor.

Bei dem in diesen Beispielen angewendeten Abschreckwalzen(1-Walzen)- Verfahren ist die Abkühlungsgeschwindigkeit definiert durch die Walzen- Oberflächengeschwindigkeit und die Menge der pro Zeiteinheit ausfließenden geschmolzenen Legierung. Die Schmelzflussmenge hängt von dem Durch messer (der Querschnittsfläche) der Öffnung und dem auf die geschmolzene Legierung einwirkenden Druck ab. In diesen Beispielen wurde der Durchmes ser der Öffnung auf 0,8 mm eingestellt und der Druck auf die geschmolzene Legierung wurde auf 30 kPa eingestellt. Die Fliessrate betrug deshalb etwa 0,1 kg/s. In diesen Beispielen wurde die Walzen-Oberflächengeschwindigkeit Vs auf einen Wert in dem Bereich von 2 bis 12 m/s eingestellt. Die Dicke des re sultierenden abgeschreckten Legierungsbandes lag in dem Bereich von 85 bis 272 µm.

Um zu ermöglichen, dass sich in der schnell erstarrten Legierung eine amor phe Phase bildet, beträgt die Abkühlungsgeschwindigkeit vorzugsweise 10³°C/s oder mehr. Um eine Abkühlungsgeschwindigkeit in diesem Bereich zu erzielen, wird die Walzen-Oberflächengeschwindigkeit vorzugsweise auf 2 m/s oder mehr eingestellt.

Die so erhaltenen abgeschreckten Legierungsbänder wurden unter Verwen dung von CuK-α-Strahlung einer Röntgenanalyse unterzogen. Die Fig. 3 zeigt die Pulver-Röntgenbeugungsmuster der Beispiele 2 und 4. Wie aus der Fig. 3 hervorgeht, enthalten die schnell erstarrten Legierungsbänder der Beispiele 2 und 4 eine amorphe Struktur und eine Fe₂₃B₆ enthaltende Metallstruktur.

Tabelle 1

Die resultierende abgeschreckten Legierungsbänder wurden grob pulverisiert, wobei man ein Legierungspulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 850 µm oder weniger erhielt, und dann wurden sie bei den in der Tabelle 1 angegebenen jeweiligen Temperaturen 10 min lang in einer Argonatmosphäre wärmebehandelt. Anschließend wurde das grob pulverisierte Pulver fein pulve risiert zu Teilchen mit einer Größe von 150 µm oder weniger, wobei man das erfindungsgemäße Magnetpulver erhielt. In der nachstehenden Tabelle 2 sind die magnetischen Eigenschaften des Magnetpulvers der jeweiligen Beispiele zusammen mit dem Verhältnis zwischen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse der Pulverteilchen mit einer Teilchengröße von 40 µm oder mehr angegeben.

Tabelle 2

Das oben genannte Magnetpulver jedes Beispiels wurde mit 2 Massenprozent eines Epoxyharzes verknetet und unter einem Druck von 5,9 × 10⁸ Pa gepresst, wobei man einen zylindrischen Pressling mit einem Durchmesser von 10 mm und einer Höhe von 7 mm erhielt. Der Pressling wurde dann 1 h lang bei 150°C an der Atmosphäre gehärtet, wobei man einen Verbundmagneten (gebundenen Magneten) erhielt. In der nachstehenden Tabelle 3 sind die ma gnetischen Eigenschaften und die Magnetpulver-Packungsdichte der jeweili gen Verbundmagnete angegeben. Die Magnetpulver-Packungsdichte in der Tabelle 3 wurde erhalten durch Errechnen des Verhältnisses "Volumen der Legierung/Volumen des Verbundmagneten".

Tabelle 3

Vergleichsbeispiele

Die Vergleichsbeispiele Nr. 7 bis 9 wurden auf die gleiche Weise hergestellt wie in Bezug auf die oben genannten Beispiele beschrieben, jedoch mit der Ausnahme, dass die Walzen-Oberflächengeschwindigkeit beim Abschrecken der geschmolzenen Legierung auf einen Wert in dem Bereich von 15 m/s bis 30 m/s eingestellt wurde, sodass eine Dicke der abgeschreckten Legierungs bänder in dem Bereich von 20 bis 65 µm erhalten wurde.

Für die Vergleichsbeispiele sind die magnetischen Eigenschaften und die Ver hältnisse zwischen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse des resultierende Magnetpulvers in der Tabelle 2 angegeben und die magneti schen Eigenschaften und die Magnetpulver-Packungsdichten der gepressten Verbundmagnete sind in der Tabelle 3 angegeben. Wie aus der Tabelle 2 er sichtlich, betragen die Verhältnisse zwischen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse der Vergleichsbeispiele weniger als 0,3. Wie aus der Tabelle 3 ersichtlich, betragen die Magnetpulver-Packungsdichten der Vergleichsbeispiele 80% oder weniger.

Die Fig. 6 stellt eine Abtastelektonenmikroskop (SEM)-Fotografie eines Quer schnitts eines durch Pressen des erfindungsgemäßen Pulvers hergestellten Verbundmagneten dar. Die Fig. 7 stellt eine SEM-Fotografte des Querschnitts eines Verbundmagneten dar, der durch Pressen des Magnetpulvers MQP-B der Firma MQI Corporation hergestellt worden war (Vergleichsbeispiel). Im Falle der vorliegenden Erfindung weisen 60 Gew.-% oder mehr der Pul verteilchen, die eine Größe von 40 µm oder mehr haben, ein Verhältnis zwi schen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse von 0,3 oder mehr auf. Im Falle des Vergleichsbeispiels weisen die meisten Pul verteilchen, die eine Größe von 40 µm oder mehr haben, ein Verhältnis zwi schen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse von weniger als 0,3 auf, obgleich einige Pulverteilchen, die eine Größe von 0,5 µm oder weniger haben, ein Verhältnis zwischen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse von 0,3 oder mehr aufweisen können.

Erfindungsgemäß wird somit ein Permanentmagnet-Legierungspulver auf Ei senbasis mit verbesserter Packungsdichte und Fließfähigkeit während des Pressens erhalten. Durch Verwendung dieses Permanentmagnet- Legierungspulvers auf Eisenbasis erhält man Verbundmagnete mit einer ver besserten Magnetpulver-Packungsdichte und Elektrogeräte, die diese Ver bundmagnete enthalten.

Die vorliegende Erfindung wurde zwar vorstehend anhand einer bevorzugten Ausführungsform beschrieben, es ist jedoch für den Fachmann auf diesem Gebiet klar, dass die beschriebene Erfindung auf zahlreiche Arten modifiziert werden kann und auch in Form vieler anderer Ausführungsformen als den vorstehend spezifisch angegebenen und beschriebenen vorliegen kann. Alle Modifikationen der Erfindung fallen daher in den Bereich der Erfindung, wie er durch die nachstehenden Patentansprüche definiert wird.

Claims

1. Verfahren zur Herstellung eines Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis, das die Stufen umfasst:
Abschrecken einer geschmolzenen Fe-R-B-Legierung durch Schmelzenab schrecken unter Bildung einer schnell erstarrten Legierung, die eine Dicke in dem Bereich von 80 bis 300 µm aufweist;
Kristallisieren der schnell erstarrten Legierung durch Wärmebehandeln unter Bildung einer Legierung mit Permanentmagnet-Eigenschaften; und
Pulverisieren der Legierung zur Herstellung eines Pulvers mit einer durch schnittlichen Teilchengröße in dem Bereich von 50 bis 300 µm; wobei das Ver hältnis zwischen der Größe der Nebenachse und der Größe der Hauptachse der Pulverteilchen in dem Bereich von 0,3 bis 1,0 liegt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, das außerdem die Stufe umfasst:
grobes Pulverisieren der schnell erstarrten Legierung vor Durchführung der Kristallisationsstufe.

3. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Pulverisierungsstufe mit einer Stiftmühle durchgeführt wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1, worin die schnell erstarrte Legierung vor Durchführung der Wärmebehandlungsstufe mindestens eine Komponente aus der Gruppe metastabile Phase und amorphe Phase umfasst, wobei die meta stabile Phase aus mindestens einem Vertreter aus der Gruppe Fe₂₃B₆, Fe₃B, R₂Fe₁₄B und R₂Fe₂₃B₃ besteht.

5. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Legierung, die Permanentma gnet-Eigenschaften aufweist, ein Permanentmagnet der allgemeinen Formel ist Fe_100-x-yR_xB_y (worin R für mindestens ein Seltenerdmetallelement steht, das ausgewählt wird aus der Gruppe, die besteht aus Pr, Nd, Dy und Tb), wobei x und y in der allgemeinen Formel den Beziehungen genügen 1 Atom-% ≦ x ≦ 6 Atom-% und 15 Atom-% ≦ y ≦ 25 Atom-% und die Legierung Eisen, eine Legie rung aus Eisen und Bor und eine Verbindung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur als Komponentenphasen enthält, wobei die durchschnittliche Kristallkorngröße der Komponentenphasen 150 nm oder weniger beträgt.

6. Verfahren nach Anspruch 1, das außerdem die Stufe umfasst:
Inkontaktbringen der geschmolzenen Legierung mit einer rotierenden Walze bei einer Oberflächengeschwindigkeit in dem Bereich von 1 m/s bis 13 m/s zur Bildung der schnell erstarrten Legierung.

7. Verfahren nach Anspruch 6, worin die Abschreckungsstufe die Stufe der Abschreckung der geschmolzenen Fe-R-B-Legierung in einer reduzierten At mosphäre umfasst.

8. Verfahren nach Anspruch 7, worin der absolute Druck der reduzierten Atmosphäre 50 kPa oder weniger beträgt.

9. Verfahren nach Anspruch 1, worin die in der genannten Kristallisations stufe erhaltene Legierung ein Nanokomposit-Magnet ist.

10. Verfahren zur Herstellung eines Verbundmagneten, das die Stufen um fasst:
Bereitzustellen eines Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis, das unter Anwendung des Verfahrens zur Herstellung eines Permanentma gnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis nach einem der Ansprüche 1 bis 8 her gestellt worden ist; und
Pressen des Permanentmagnet-Legierungspulvers auf Eisenbasis.

11. Verfahren nach Anspruch 10, worin das Permanentmagnet- Legierungspulver auf Eisenbasis bei einer Packungsdichte von mehr als 80% gepresst wird, wobei die genannte Packungsdichte als Verhältnis Volumen der Legierung/Volumen des Verbundmagneten definiert ist.

12. Verfahren nach Anspruch 10, worin das Permanentmagnet- Legierungspulver auf Eisenbasis durch Spritzgießen bei einer Packungsdichte von mehr als 65% geformt wird.

13. Permanentmagnet-Legierungspulver auf Eisenbasis, dargestellt durch die allgemeine Formel
Fe_100-x-yR_xB_y
worin bedeuten:
R mindestens eine Art eines Seltenerdmetallelements ausgewählt aus der Gruppe, die besteht aus Pr, Nd, Dy und Tb;
x und y den Beziehungen genügen 1 Atom-% ≦ x ≦ 6 Atom-% und 15 Atom-% ≦ y ≦ 25 Atom-%;
wobei das Pulver Eisen, eine Legierung von Eisen und Bor und eine Verbin dung mit einer R₂Fe₁₄B-Kristallstruktur als Komponentenphasen enthält, wobei die durchschnittlichen Kristallkorngrößen der genannten Komponentenphasen 150 nm oder weniger betragen,
die durchschnittliche Teilchengröße des Pulvers 300 µm oder weniger beträgt und
das Größenverhältnis zwischen Nebenachse und Hauptachse der Pul verteilchen in dem Bereich von 0,3 bis 1,0 liegt.

14. Verbundmagnet, der das Permanentmagnet-Legierungspulver auf Ei senbasis nach Anspruch 13 umfasst.

15. Elektrogerät, das einen Verbundmagneten nach Anspruch 14 umfasst.