JPH11288807A

JPH11288807A - ボンド磁石用偏平木の葉状希土類―鉄―ボロン系磁石合金粒子粉末及びその製造法並びにボンド磁石

Info

Publication number: JPH11288807A
Application number: JP11028997A
Authority: JP
Inventors: Masaaki Hamano; 正昭浜野; Minoru Yamazaki; 実山崎; Hirotaka Mizuguchi; 博崇水口
Original assignee: Toda Kogyo Corp
Current assignee: Toda Kogyo Corp
Priority date: 1998-02-06
Filing date: 1999-02-05
Publication date: 1999-10-19

Abstract

(57)【要約】【課題】大きな残留磁束密度Ｂｒと高い保磁力ｉＨｃ
を有し、最大磁気エネルギー積（ＢＨ）_maxが大きく、
防錆性に優れ、リーフィング効果に優れたボンド磁石用
偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末及
びその製造法並びに該希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒
子粉末を用いたボンド磁石を提供する。【解決手段】平均長軸径が６０〜５００μｍ、平均短
軸径が５０〜４６０μｍ、平均厚さが３〜１００μｍ、
平均軸比が１．１〜１０、平均アスペクト比が３〜１０
０である偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒
子粉末は、希土類−鉄−ボロン系の粗合金を、加熱溶解
して合金溶湯とした後、ノズルから流出させ、当該流出
合金溶湯にガスを噴霧することにより合金溶湯の液滴を
生成させ、当該液滴を円錐型又は円盤型の回転冷却体の
表面に衝突させることによって冷却凝固させて急冷凝固
物粒子粉末とし、次いで、６００〜８５０℃の温度範囲
で加熱処理することにより得られる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、大きな残留磁束密
度Ｂｒ、殊に、９．５ｋＧ以上と、高い保磁力ｉＨｃ、
殊に、３．５ｋＯｅ以上とを有し、その結果、最大磁気
エネルギー積（ＢＨ）_maxが大きく、防錆性に優れ、且
つ、リーフィング効果に優れたボンド磁石用偏平木の葉
状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末及びその製造
法並びに該希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を用
いたボンド磁石に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ボンド磁石は、その形状自在性や高寸法
精度などの利点があるため、従来から電気製品や自動車
部品等の各種用途に広く使用されているが、近年、電気
製品や自動車部品の小型・軽量化に伴って、これに使用
されるボンド磁石自体の小型化が強く要求されている。

【０００３】ボンド磁石の小型化のためには、磁石の高
性能化、即ち、大きな残留磁束密度Ｂｒと高い保磁力ｉ
Ｈｃとを有し、その結果、最大磁気エネルギー積（Ｂ
Ｈ）_ma _xが大きいことが強く要求されている。

【０００４】周知の通り、バリウムフェライトやストロ
ンチウムフェライト等のマグネトプランバイト型フェラ
イトを用いたボンド磁石（以下、「フェライトボンド磁
石」という。）は、フェライト粉末が酸化物であるた
め、耐食性に優れており、また、バリウム、ストロンチ
ウム等の酸化物や鉄酸化物等の安価な原料を用いて製造
されるので、経済的であり、広く使用されている。

【０００５】しかし、このフェライトボンド磁石の磁気
特性は、通常、残留磁束密度Ｂｒが２〜３ｋＧ程度、保
磁力ｉＨｃが２〜３ｋＯｅ程度、最大磁気エネルギー積
（ＢＨ）_maxが１．６〜２．３ＭＧＯｅ程度であって、
使用される機器の小型・軽量化には十分なものではな
い。

【０００６】磁石の高性能化と低価格化への要求はとど
まるところがなく、１９８２年に希土類元素の内でも比
較的低価格であるＮｄを用いたＮｄ−鉄−ボロン系磁石
合金が、住友特殊金属（株）と米国ゼネラルモーターズ
によってほぼ同時に開発されて以来、広く各種用途に応
用されており、ボンド磁石への展開も行われている。さ
らにその磁気特性の向上を求めて希土類−鉄−ボロン系
交換スプリング磁石合金の開発がさかんであり、一部は
既に実用化されている。

【０００７】前記交換スプリング磁石は、鉄（αＦｅ）
若しくは鉄化合物とＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶化合物との
交換相互作用により、磁気的なスプリング現象を示すも
ので、その特徴は、低い希土類含有量と大きな残留磁束
密度Ｂｒを有することであり、コストパフォーマンスに
優れた磁石となる可能性が高いものとして期待されてい
る。

【０００８】即ち、Ｎｄ等の希土類量が１０原子％未満
の希土類−鉄−ボロン系交換スプリング磁石合金は、例
えば、ゼネラルモーターズが開発した市販の“ＭＱＰ”
（商品名）のようにＮｄ等の希土類量が化学量論組成に
近い１０〜１５原子％の希土類−鉄−ボロン系磁石合金
に比べ、磁気特性上のポテンシャルが高く、また、高価
な希土類の含有量を低減できるため経済的であるという
特徴を有する。

【０００９】前記Ｎｄ等の希土類量が１０原子％未満の
希土類−鉄−ボロン系交換スプリング磁石合金には、軟
磁性相としてαＦｅを含む系とＦｅ₃ＢやＦｅ₂Ｂを含む
系とがある。前者は、一般に残留磁束密度Ｂｒが１０〜
１３ｋＧと大きいが保磁力ｉＨｃは高々３．５ｋＯｅ未
満と低いものであり、後者は、一般に保磁力ｉＨｃが
３．５〜７．７ｋＯｅと比較的高いが、残留磁束密度Ｂ
ｒが１０ｋＧ程度以下であるため、“ＭＱＰ”と比べる
と残留磁束密度Ｂｒは大きいがαＦｅ主体系に比べて低
いものである。

【００１０】ところで、希土類−鉄−ボロン系磁石合金
を用いたボンド磁石の主な用途である小型モーター等の
分野においては、モーターの小型化と使用磁石の磁気的
安定性の観点から、残留磁束密度Ｂｒと保磁力ｉＨｃの
バランスがとれた磁気特性であること、即ち、残留磁束
密度Ｂｒが９．５ｋＧ以上、保磁力ｉＨｃが３．５ｋＯ
ｅ以上であることが強く要求されている。

【００１１】また、Ｎｄ等の希土類を含む磁石合金は、
空気中で酸化されて次第に安定な酸化物を生成しやす
く、防錆性に劣るという欠点がある。そのため、Ｎｄ等
の希土類を含む磁石合金を用いて製造されたボンド磁石
は、耐食性が劣るので、一般には樹脂系のディッピン
グ、スプレーコーティング、電着塗装あるいは金属メッ
キなどの防錆コーティングが施されるのが普通である。

【００１２】従って、Ｎｄ等の希土類を含む磁石合金の
防錆性が向上すれば、上記のような用途においてもボン
ド磁石表面の防錆コーティングを簡略化又は省力化でき
ることが期待でき、用途によっては、防錆コーティング
を省略できる可能性もあるため、希土類−鉄−ボロン系
磁石合金の防錆性の向上が強く要求されている。

【００１３】また、ボンド磁石は、通常、磁石粉末を結
合剤樹脂中に練り込んで成形することにより製造される
が、磁石粉末の形状が薄片状であれば容易に機械配向し
て結合剤樹脂中への充填密度を向上させることができる
ことが知られている。しかし、薄片状粒子であっても湾
曲した面を有する場合には十分に充填密度を向上させる
ことは困難となる。即ち、用途は異なるものの、特開平
２−３４７０６号公報の「・・・塗料用の粉末として
は、一般に薄片状のものが好ましいとされている。すな
わち、粉末を塗料用の樹脂に混合して刷毛塗り、スプレ
ー等で塗布したとき、樹脂の硬化時に生じる表面張力に
よって粉末が塗面と平行に積層し（これをリーフィング
現象という）、粉末による連続した被膜が形成され、素
材を外気から遮断してより良好な耐食性耐候性を付与す
るからである。・・・」なる記載の通り、ボンド磁石の
製造においても、粒子形状が曲面でない偏平木の葉状の
粒子からなる磁石合金粒子粉末を用いることによりリー
フィング効果によって、ボンド磁石中における粉末の充
填密度を容易に上げることができるためボンド磁石の飽
和磁束密度Ｂｒが向上し、ひいては最大磁気エネルギー
積（ＢＨ）_maxを高めることが可能となる。そこで、リ
ーフィング効果に優れた粒子形状が曲面でない偏平木の
葉状の粒子からなる希土類磁石合金粒子粉末が望まれて
いる。

【００１４】即ち、大きな残留磁束密度Ｂｒと高い保磁
力ｉＨｃとを有し、その結果、最大磁気エネルギー積
（ＢＨ）_maxが大きく、防錆性に優れ、且つ、リーフィ
ング効果に優れた偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁
石合金粒子粉末が強く要求されているのである。

【００１５】なお、Ｆｅを主成分（ただし、９１原子％
未満である。）とし、１種又は２種以上の希土類元素
（Ｒ）とホウ素（Ｂ）を含有する急冷永久磁石材料にお
いて、１０面積％以下の軟磁性非晶質相を含み、残部が
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系硬質磁性化合物を含む結晶質相からなる
永久磁石材料は公知である（特開平８−１６２３１２号
公報）。

【００１６】

【発明が解決しようとする課題】大きな残留磁束密度Ｂ
ｒと高い保磁力ｉＨｃとを有し、その結果、最大磁気エ
ネルギー積（ＢＨ）_maxが大きく、防錆性に優れ、且
つ、リーフィング効果に優れた希土類−鉄−ボロン系磁
石合金粒子粉末は、現在、最も要求されているところで
あるが、このような特性を有する希土類−鉄−ボロン系
磁石合金粒子粉末は未だ得られていない。

【００１７】即ち、前出特開平８−１６２３１２号公報
記載の希土類−鉄−ボロン系磁石合金は、同公報の「表
５」に残留磁束密度Ｂｒが０．６２〜０．９７Ｔ（６．
２〜９．７ｋＧに相当する。）程度、保磁力ｉＨｃが
０．１６〜０．２１ＭＡ／ｍ（１．２５〜２．６ｋＯｅ
に相当する。）程度、最大磁気エネルギー積（ＢＨ）_ma
_xが１９．７〜７２．０ｋＪ／ｍ³（２．５〜９．０ＭＧ
Ｏｅに相当する。）程度と記載されている通り、保磁力
ｉＨｃが高々３ｋＯｅ程度、残留磁束密度Ｂｒが高々１
０ｋＧ程度と低いものであった。

【００１８】前出特開平８−１６２３１２号公報の実施
例２〜４に記載の希土類−鉄−ボロン系磁石合金は、急
冷薄帯を粉砕した後、真空中で押出加工して得られたバ
ルク体であり、本発明に係る偏平木の葉状希土類−鉄−
ボロン系磁石合金粒子粉末とは形態が相違する。

【００１９】そこで、本発明は、大きな残留磁束密度Ｂ
ｒと高い保磁力ｉＨｃとを有し、その結果、最大磁気エ
ネルギー積（ＢＨ）_maxが大きく、防錆性に優れ、且
つ、リーフィング効果に優れたボンド磁石用偏平木の葉
状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を得ることを
技術的課題とする。

【００２０】

【課題を解決するための手段】前記技術的課題は、次の
通りの本発明によって達成できる。

【００２１】即ち、本発明は、粒子形状が偏平木の葉状
の粒子からなる希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末
であって、平均長軸径が６０〜５００μｍ、平均短軸径
が５０〜４６０μｍ、平均厚さが３〜１００μｍ、平均
軸比（長軸径／短軸径）が１．１〜１０、平均アスペク
ト比（長軸径／厚さ）が３〜１００であるボンド磁石用
偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末で
ある。

【００２２】また、本発明は、希土類−鉄−ボロン系磁
石合金粒子の合金組成が式Ｒ_xＦｅ₁ _00-x-y-z-wＣｏ_yＭ_z
Ｂ_w（ただし、Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＣｅ
から選ばれる希土類元素の一種又は二種以上、Ｍは、Ｔ
ｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍ
ｎ、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｇ及びＳｉから選ばれる元素の一種
又は二種以上、ｘ、ｙ、ｚ及びｗは、それぞれ、５≦ｘ
≦１０、１．０≦ｙ≦９．０、０．１≦ｚ≦５、２≦ｗ
≦７、９≦（ｘ＋ｗ）、５＜（ｙ＋ｚ））で表わされる
組成を有し、且つ、αＦｅ、固溶体（αＦｅとＭとから
なる固溶体）又はαＦｅと固溶体の混合相のいずれかの
結晶相からなる軟磁性結晶相とＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶
系結晶相からなる硬磁性結晶相とのそれぞれが、軟磁性
非晶質相中に析出している合金組織を有しており、しか
も、前記軟磁性非晶質相が全合金組織に対し１０面積％
以下であって、前記軟磁性結晶相が前記軟磁性結晶相と
前記硬磁性結晶相とを合わせた全結晶組織に対し１０面
積％以上であって、残部が前記硬磁性結晶相である前記
ボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合
金粒子粉末である。

【００２３】また、本発明は、保磁力ｉＨｃが３．５ｋ
Ｏｅ以上、残留磁束密度Ｂｒが９．５ｋＧ以上及び最大
磁気エネルギー積（ＢＨ）_maxが１３ＭＧＯｅ以上であ
る前記いずれかのボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄
−ボロン系磁石合金粒子粉末である。

【００２４】また、本発明は、式Ｒ_xＦｅ_100-x-y-z-wＣ
ｏ_yＭ_zＢ_w（ただし、Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ及
びＣｅから選ばれる希土類元素の一種又は二種以上、Ｍ
は、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、
Ｗ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｇ及びＳｉから選ばれる元素
の一種又は二種以上、ｘ、ｙ、ｚ及びｗは、それぞれ、
５≦ｘ≦１０、１．０≦ｙ≦９．０、０．１≦ｚ≦５、
２≦ｗ≦７、９≦（ｘ＋ｗ）、５＜（ｙ＋ｚ））で表わ
される組成割合となる様に製造した粗合金を、加熱溶解
して合金溶湯とした後、当該合金溶湯をノズルから流出
させ、当該流出合金溶湯にガスを噴霧することにより合
金溶湯の液滴を生成させ、当該液滴が凝固する前に、当
該液滴の流動方向に配置された円錐型又は円盤型の回転
冷却体の表面に該液滴を衝突させることによって冷却凝
固させて偏平木の葉状の粒子からなる急冷凝固物粒子粉
末とし、次いで、当該急冷凝固物粒子粉末を６００〜８
５０℃の温度範囲で加熱処理することを特徴とする前記
いずれかのボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロ
ン系磁石合金粒子粉末の製造法である。

【００２５】また、本発明は、前記いずれかのボンド磁
石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉
末を結合剤樹脂中に分散してなるボンド磁石であって、
当該偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉
末が８５〜９９重量％の割合で混合配合されていること
を特徴とするボンド磁石である。

【００２６】本発明の構成をより詳しく説明すれば、次
の通りである。

【００２７】まず、本発明に係るボンド磁石用偏平木の
葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末について述
べる。

【００２８】本発明に係るボンド磁石用希土類−鉄−ボ
ロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子の粒子形状は偏
平木の葉状であり、当該粉末の平均長軸径は６０〜５０
０μｍ、好ましくは８０〜５００μm、より好ましくは
１００〜５００μmであって、平均短軸径は５０〜４６
０μｍ、好ましくは７０〜４６０μm、より好ましくは
８５〜４６０μmであって、平均厚さは３〜１００μ
ｍ、好ましくは５〜９５μmであって、平均軸比（長軸
径／短軸径）は１．１〜１０、好ましくは１．１〜５、
より好ましくは１．１〜３であって、平均アスペクト比
（長軸径／厚さ）は３〜１００、好ましくは３〜５０、
より好ましくは３〜３０である。

【００２９】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子の
合金組成について述べる。

【００３０】前記合金組成は、式Ｒ_xＦｅ_100-x-y-z-wＣ
ｏ_yＭ_zＢ_wで表される。式中、Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄ
ｙ、Ｔｂ及びＣｅから選ばれる希土類元素の一種又は二
種以上である。残留磁束密度Ｂｒや保磁力ｉＨｃを考慮
すれば、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｎｄ−Ｐｒ合金及びこれらに他の
希土類元素が混合されたものが好ましく、Ｎｄ、Ｐｒが
最も好ましい。ただし、上記以外の希土類元素が全希土
類量に対して１０原子％以下含まれていても差支えな
い。

【００３１】Ｒ量は、５≦ｘ≦１０であり、好ましくは
５．５≦ｘ≦９、より好ましくは６≦ｘ≦８である。ｘ
が５未満の場合には、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶系結晶相
からなる硬磁性結晶相の析出量が不十分で、保磁力が
３．５ｋＯｅ以上にならず、１０を越える場合には、α
Ｆｅ、固溶体（αＦｅとＭとからなる固溶体）又はαＦ
ｅと固溶体の混合相のいずれかの結晶相からなる軟磁性
結晶相の析出量が不十分で、Ｂｒ≧１０ｋＧ以上の高残
留磁束密度が得られない。

【００３２】Ｆｅ量は、１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗで表さ
れ、全原子に対して６９〜８６％の範囲である。６９％
未満の場合には、残留磁束密度Ｂｒが減少し、本発明の
目的とする９．５ｋＧ以上が得られない。８６％を越え
る場合には、相対的にＲ量やＣｏ量が減少することにな
り、本発明の目的とする保磁力ｉＨｃが３．５ｋＯｅ以
上が得られない。

【００３３】Ｃｏは、Ｍ元素とともに保磁力の向上、磁
化の増大、防錆性の向上及びキュリー点の上昇による熱
安定性の向上をもたらす必須の元素である。

【００３４】Ｃｏ量は、１．０≦ｙ≦９．０であり、好
ましくは１．５≦ｙ≦９．０、より好ましくは２．０≦
ｙ≦９．０である。１．０未満の場合には、保磁力やキ
ュリー点の上昇が十分でなく熱安定性に劣る。９．０を
越える場合には、鉄成分の減少による残留磁束密度Ｂｒ
の低下が顕著となり、１０ｋＧ以上が得られない。

【００３５】Ｍは、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍ
ｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｇ及びＳｉ
から選ばれる一種以上の元素であり、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型
正方晶系結晶相からなる硬磁性結晶相の結晶磁気異方性
を高め、また、析出相の微細化効果により高い保磁力を
得ることができる。また、αＦｅ、固溶体（αＦｅとＭ
とからなる固溶体）又はαＦｅと固溶体の混合相のいず
れかの結晶相からなる軟磁性結晶相を安定化してボンド
磁石の耐食性や熱安定性を改善をすることができる。

【００３６】前記Ｍ元素の内、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｇ
及びＳｉは、他のＭ元素とともに添加すると、その相乗
効果によってより高い保磁力を得ることができる。

【００３７】Ｍ元素の量は０．１≦ｚ≦５であり、好ま
しくは０．２≦ｚ≦４、より好ましくは０．３≦ｚ≦
３．５である。１未満の場合には、保磁力の向上効果に
乏しく、ひいては熱安定性に劣る。５を越える場合に
は、鉄系成分（Ｆｅ、Ｃｏ）の減少によるＢｒの減少を
招く。

【００３８】前記Ｍ元素のうち、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈ
ｆ、Ｔａ、Ｓｉ及びＧａは、保磁力の向上に寄与すると
ともに、非晶質相を形成しやすく、合金組織中に非晶質
相が安定に残存し、防錆性が発揮された磁石合金粒子粉
末を得ることができ、これを用いることにより耐食性に
優れたボンド磁石が得られる。

【００３９】Ｂは、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶系結晶相か
らなる硬磁性結晶相を構成するために必須の元素であ
り、その量は、２≦ｗ≦７であり、好ましくは２．５≦
ｗ≦６．５、より好ましくは３≦ｗ≦６．５である。２
未満の場合には、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶系結晶相から
なる硬磁性結晶相の析出量が不充分となり、ｉＨｃ≧
３．５ｋＯｅとならない。７を越える場合には、Ｂが過
剰となり残留磁束密度Ｂｒの減少を招く。

【００４０】Ｒ量及びＢ量の和は、９≦（ｘ＋ｗ）であ
り、好ましくは１０以上である。９未満の場合には、急
冷による十分な軟磁性非晶質相が形成されず、熱処理に
よってもｉＨｃ≧３．５ｋＯｅを実現できない。大きな
残留磁束密度Ｂｒを保持することを考慮すれば、その上
限値は１８が好ましく、より好ましくは１７である。

【００４１】Ｃｏ量及びＭ量の和は、５＜（ｙ＋ｚ）で
あり、好ましくは５．１以上、より好ましくは５．５以
上である。５以下の場合は、保磁力や熱安定性を向上さ
せる効果が得られにくくなる。大きな残留磁束密度Ｂｒ
を保持することを考慮すれば、その上限値は１１が好ま
しく、より好ましくは１０である。

【００４２】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子の
合金組織について述べる。

【００４３】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子
は、全合金組織に対し１０面積％以下、好ましくは９面
積％以下の軟磁性非晶質相を有している。軟磁性非晶質
相の下限値は１面積％である。

【００４４】軟磁性非晶質相が全合金組織の二次元的観
察視野において１０面積％を越える場合には、軟磁性結
晶相や硬磁性結晶相との距離が大きくなるので、両相の
間に働く磁気的交換相互作用による磁気的結合が弱めら
れる結果、むしろ磁石特性を向上させる効果が得られな
い。軟磁性非晶質相の前記防錆効果を考慮すれば、その
下限値は好ましくは１面積％である。

【００４５】軟磁性非晶質相は、８〜２０原子％、好ま
しくは９〜１５原子％の希土類と７０〜９０原子％、好
ましくは７０〜８５原子％の鉄又は鉄と上記元素Ｍとの
合金と２２原子％以下、好ましくは５〜１８原子％のボ
ロンとからなる。この軟磁性非晶質相は、軟磁性を有し
ているとともに、結晶化のための加熱処理工程におい
て、結晶粒の粗大成長を抑制し、微細な結晶相を形成さ
せることができるので、合金全体の硬磁性を向上させる
ことができる。

【００４６】また、軟磁性結晶相と硬磁性結晶相とのそ
れぞれが軟磁性非晶質相中に島状に分散析出しているた
め、この軟磁性非晶質相は、主として磁気的な役割を担
う軟磁性結晶相や硬磁性結晶相の周囲を取り囲んでいる
ので酸化の進行を抑制するから、錆の進行を防げるバリ
ヤーとしての効果を奏し、磁石合金粒子の防錆性を向上
させることができる。

【００４７】軟磁性非晶質相は、非晶質相が通常有する
機械的強度、化学的耐性及び防錆性等の効果も十分期待
できる。

【００４８】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末における軟磁性結
晶相は、αＦｅ、固溶体（αＦｅとＭとからなる固溶
体）又はαＦｅと固溶体の混合相のいずれかの結晶相か
らなり、軟磁性結晶相と硬磁性結晶相とを合わせた全結
晶組織に対し１０面積％以上含んでいる。軟磁性結晶相
は、残留磁束密度Ｂｒの向上に寄与している。１０面積
％未満の場合には、本発明の目的とする大きな残留磁束
密度Ｂｒを有する磁石合金粒子粉末を得ることができな
い。保磁力ｉＨｃを向上させる役割を担う硬磁性結晶相
の比率を考慮すれば、その上限値は９０面積％が好まし
い。

【００４９】軟磁性結晶相の平均結晶粒径は、５〜１０
０ｎｍが好ましく、より好ましくは１０〜５０ｎｍの範
囲である。

【００５０】軟磁性結晶相には、αＦｅ、固溶体（αＦ
ｅとＭとからなる固溶体）又はαＦｅと固溶体の混合相
のいずれかの結晶相以外にＦｅ₃Ｂ、Ｆｅ₂Ｂ、これらと
Ｍとの固溶体、更に、Ｆｅ₂ＺｒなどのＦｅとＭとの金
属間化合物が状態図的にあるいは製造工程上不可避的に
含まれることがあるが、本発明の目的とする諸特性を有
する磁石合金粒子粉末を得る上では特に問題とはならな
い。

【００５１】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子に
おける硬磁性結晶相は、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶系結晶
相からなり、全結晶組織に対し９０面積％未満である。

【００５２】９０面積％を越える場合は、軟磁性結晶相
が少なくなり、大きな残留磁束密度Ｂｒが得られない。
本発明の目的とする保磁力ｉＨｃ値を考慮すれば、その
下限値は１０面積％が好ましい。より好ましくは２０〜
８５面積％である。

【００５３】前記硬磁性結晶相は、保磁力ｉＨｃを発現
させる効果を奏する。また、Ｍ元素が一部この硬磁性結
晶相中に入り、異方性定数を向上させ、結果として保磁
力を向上させることがある。

【００５４】硬磁性結晶相には、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型化合
物の他に状態図的に不可避に析出する微小の化合物相を
含んでいてもよい。

【００５５】硬磁性結晶相の平均結晶粒径は、５〜１０
０ｎｍ以下が好ましく、より好ましくは１０〜５０ｎｍ
の範囲である。

【００５６】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末は、残留磁束密度
Ｂｒが９．５ｋＧ以上、好ましくは１０．０ｋＧ以上で
あり、保磁力ｉＨｃが３．５ｋＯｅ以上、好ましくは
４．０ｋＯｅ以上を有し、最大磁気エネルギー積（Ｂ
Ｈ）_maxが１３ＭＧＯｅ以上、好ましくは１５ＭＧＯｅ
以上を有する。その上限値は、残留磁束密度Ｂｒが１３
ｋＧ、保磁力ｉＨｃが８ｋＯｅ、最大磁気エネルギー積
（ＢＨ）_maxが２５ＭＧＯｅである。なお、上記の粉末
の磁気特性の内、Ｂｒは圧粉体のＢｒから密度補正して
算出したものであり、（ＢＨ）_maxの計算もこのＢｒを
用いて行った。

【００５７】また、本発明に係るボンド磁石用偏平木の
葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末の防錆性
は、ＪＩＳＺ２３７１に基づく塩水噴霧試験法によ
り、発錆が１０面積％を占めるまでの経過時間が少なく
とも５０時間以上、好ましくは５５時間以上、より好ま
しくは６０時間以上であって、従来のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系
合金粒子粉末に比べて後出実施例に示すように明確に優
れている。

【００５８】次に、本発明に係るボンド磁石用偏平木の
葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末の製造法に
ついて述べる。

【００５９】まず、式Ｒ_xＦｅ_100-x-y-z-wＣｏ_yＭ_zＢ_w
（ただし、Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＣｅから
選ばれる希土類元素の一種又は二種以上、Ｍは、Ｔｉ、
Ｖ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｎ、
Ｃｕ、Ｇａ及びＳｉから選ばれる元素の一種又は二種以
上、ｘ、ｙ、ｚ及びｗは、それぞれ、５≦ｘ≦１０、１
≦ｙ≦９、０．１≦ｚ≦５、２≦ｗ≦７、９≦（ｘ＋
ｗ）、５＜（ｙ＋ｚ）で表される組成割合となる様に、
金属状元素原料及び／又は合金状原料を配合し、これを
加熱溶解し、次いで、冷却固化することによって上記組
成の粗合金が得られる。

【００６０】前記金属状元素原料としては、市販のもの
を使用すればよく、その形態は、粉末、塊状、片状、板
状等の各種形態のものがあり、そのいずれも使用するこ
とができる。

【００６１】前記合金状原料としては、市販のものを使
用すればよく、例えば、ボロン元素では、フェロボロ
ン、希土類元素では、フェロネオジやミッシュメタルや
ジジムなどがある。その形態は、粉末、塊状、片状、板
状等の各種形態のものがあり、そのいずれも使用するこ
とができる。

【００６２】前記加熱溶解は、周知のアーク溶解法、高
周波溶解法などにより行うことができ、真空中やアルゴ
ンガス等の不活性雰囲気中で行うのが好ましい。

【００６３】次に、得られた前記粗合金を加熱溶解して
合金溶湯とし、次いで、当該合金溶湯をノズルから流出
させ、当該流出合金溶湯にガスを噴霧することにより合
金溶湯の液滴を生成させ、当該液滴が凝固する前に、当
該液滴流動方向に配置された円錐型又は円盤型の回転冷
却体の表面に該液滴を衝突させることによって冷却凝固
させて偏平木の葉状の粒子からなる急冷凝固物粒子粉末
とし、次いで、当該急冷凝固物粒子粉末を加熱処理によ
り結晶化を行えば、本発明に係るボンド磁石用偏平木の
葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を得ること
ができる。

【００６４】前記溶解温度は、合金組成に応じて決めれ
ばよく、通常は、前記粗合金の融点より５０℃以上高い
温度で加熱することが好ましい。

【００６５】前記噴霧するガスとしては不活性ガスが好
ましく、例えば、ヘリウムガス、アルゴンガス等であ
る。好ましくはアルゴンガスである。噴霧するガスの圧
力は、５〜２００ｋｇｆ／ｃｍ²、好ましくは１０〜１
００ｋｇｆ／ｃｍ²である。２００ｋｇｆ／ｃｍ²を越え
る場合には、冷却速度が速くなりすぎて液滴が回転冷却
体に到達するまでに冷却凝固が生じる場合がある。

【００６６】前記回転冷却体の形状は、円錐型又は円盤
型である。好ましくは偏平木の葉状の粒子が得やすい円
錐型である。また、前記回転冷却体の回転数は、１００
０〜２００００ｒｐｍ、好ましくは３０００〜１２００
０ｒｐｍである。回転数が１０００ｒｐｍ未満の場合に
は、得られる急冷凝固物粒子どうしが重なりやすくな
り、塊状粒子となる場合があり、急冷による冷却凝固が
十分に行われず軟磁性非晶質相の生成が不十分となる。
また、ボンド磁石の磁石粉末の密度が十分に得られなく
なる。なお、円盤型の回転冷却体に合金溶湯の液滴を衝
突させる場合には、その衝突箇所は、円盤型の回転冷却
体の回転軸から円周方向にややずらした部分とすること
が望ましい。

【００６７】また、必要により、前記粗合金の加熱溶
解、冷却固化と再度の加熱溶解及び回転冷却体による冷
却凝固を同一装置内で連続して行ってもよい。

【００６８】なお、事前に冷却固化させることなく同一
装置内で、前記金属状元素原料及び／又は前記合金状原
料の各原料の加熱溶解から、直接、回転冷却体による冷
却凝固を行ってもよい。

【００６９】なお、回転冷却体による冷却凝固において
は、初期に形成される液滴が比較的大きくなりやすいた
め、初期に得られる急冷凝固物粒子粉末を採取しないか
又は事後に分級等により粗大粒子を除いておくことが望
ましい。また、残存する合金溶湯が少なくなってきた場
合には形成される液滴が微小化し、得られる急冷凝固物
粒子粉末も微粒子化するので終了直前に得られる急冷凝
固物粒子粉末は採取しないか又は分級等により微粒子成
分を除去しておくことが望ましい。

【００７０】前記回転冷却体による冷却凝固によって得
られた急冷凝固物粒子粉末を構成する粒子は、主として
非晶質合金組織を含むものである。

【００７１】この非晶質合金組織は、Ｘ線回折によりブ
ロードなピークを示し、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）に
よる電子線回折のハローパターンにより確認できる。な
お、合金組成によっては、非晶質の合金組織が１００％
得られないで部分的に結晶相を含む場合もあり得るが、
本発明の目的が達成できるために十分な量であればよ
い。

【００７２】この非晶質合金組織は軟磁性を有してお
り、その磁気的役割と共に、結晶化のための熱処理過程
において、結晶粒の粗大成長を抑制し微細な結晶相の形
成を可能とするため合金全体の硬磁性を向上させる重要
な役割を担っている。

【００７３】前記加熱処理は、６００〜８５０℃の温度
範囲で行う。６００℃未満の場合は、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型
正方晶系結晶相からなる硬磁性結晶相が十分析出せず、
３．５ｋＯｅ以上の保磁力が得られない。８５０℃を越
える場合は、αＦｅ、固溶体（αＦｅとＭとからなる固
溶体）又はαＦｅと固溶体との混合相のいずれかの結晶
相からなる軟磁性結晶相の粗大成長が顕著になり保磁力
が発現しにくくなり、また、残存する軟磁性非晶質相の
比率が著しく低下し、防錆性が発揮されにくくなる。な
お、急冷凝固物粒子粉末の合金組成に応じて、良好な磁
気特性を発現するための最適な加熱温度を適宜選択すれ
ばよい。

【００７４】前記加熱処理における雰囲気は、得られる
磁石合金粒子粉末の磁気特性を損なわない範囲であれば
特に問題はないが、アルゴンガスなどの不活性雰囲気も
しくは１０^-1Ｔｏｒｒ以下の真空中が望ましい。

【００７５】前記加熱処理における加熱時間は、少なく
とも１０秒以上が望ましい。１０秒未満では十分な軟磁
性結晶相と硬磁性結晶相の析出がなされない傾向があ
り、また、長くとも１時間以内が望ましく、１時間をこ
えると軟磁性結晶相が粗大成長するため、いずれも３．
５ｋＯｅ以上の保磁力は得られない傾向がある。

【００７６】前記加熱処理により、非晶質相から結晶相
が生成される。この時、非晶質相を完全に結晶相にする
ことなく、全合金組織に対し１０面積％以下の非晶質相
を残留させるように加熱することが必要である。

【００７７】非晶質相を残すための条件としては、結晶
相の析出と成長が全面的に至らないように、前記加熱処
理の条件を設定する必要がある。また、添加元素Ｍの効
果により、非晶質相の安定化および析出相の成長抑制を
図ることもできるので、適切な合金組成の設定も重要で
ある。加熱処理法の例としては、フラッシュアニーリン
グ法や急速加熱−急速冷却法が挙げられ、合金組成によ
っては、通常の熱処理法でも十分である。

【００７８】残留する非晶質相の存在割合は好ましくは
１〜１０面積％、より好ましくは９面積％以下である。
１面積％未満では前記の目的とする効果が得られず、防
錆性能の向上も期待できず、１０面積％を越える場合に
は、非晶質相と結晶相の間あるいは結晶相同士の間に働
く交換相互作用に起因する磁気的結合が弱められるから
である。

【００７９】次に、本発明に係るボンド磁石について述
べる。

【００８０】本発明に係るボンド磁石は、本発明に係る
ボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合
金粒子粉末を結合剤樹脂中に分散してなるものであっ
て、該偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子
粉末が８５〜９９重量％と残部が結合剤樹脂とその他添
加剤とからなる。本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉
状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末の好ましい割
合は、成形法により若干異なるが、射出成形ボンド磁石
の場合には、８８〜９３重量％が好ましく、押出成形ボ
ンド磁石の場合には、８５〜９２重量％が好ましく、圧
縮成形ボンド磁石の場合には、９５〜９８．５重量％が
好ましく、９６〜９８．５重量％がより好ましく、カレ
ンダー成形ボンド磁石の場合には、８５〜９０重量％が
好ましい。

【００８１】本発明に係るボンド磁石は、残留磁束密度
Ｂｒが７．０ｋＧ以上、好ましくは７．２ｋＧ以上であ
り、保磁力ｉＨｃが３．５ｋＯｅ以上、好ましくは３．
７ｋＯｅ以上を有し、最大エネルギー積（ＢＨ）_maxが
９．５ＭＧＯｅ以上、好ましくは９．７ＭＧＯｅ以上、
密度が６．１ｇ／ｃｍ³以上を有する。

【００８２】なお、本発明に係るボンド磁石の耐食性
は、８０℃、９０％相対湿度の環境下で、発錆が１０面
積％を占めるまでの経過時間が少なくとも１２０時間以
上が望ましく、１３０時間以上がより望ましい。

【００８３】次に、本発明に係るボンド磁石の製造法に
ついて述べる。

【００８４】本発明に係るボンド磁石は、本発明に係る
ボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合
金粒子粉末を結合剤樹脂と混合、混練し、該混練物を射
出成形、押出成形、圧縮成形又はカレンダー成形等の周
知の成形法で成形加工することにより得ることができ
る。

【００８５】前記結合剤樹脂としては、成形法によって
種々選択することができ、射出成形、押し出し成形及び
カレンダー成形の場合には熱可塑性樹脂が使用でき、圧
縮成形の場合には、熱硬化性樹脂が使用できる。前記熱
可塑性樹脂としては、ナイロン（ＰＡ）系、ポリプロピ
レン（ＰＰ）系、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）
系、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）系、液晶樹
脂（ＬＣＰ）系、エラストマー系、ゴム系等の樹脂が使
用でき、前記熱硬化性樹脂としては、エポキシ系、フェ
ノール系等の樹脂を使用することができる。

【００８６】前記本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉
状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末の混合割合
は、８５〜９９重量％であり、最適な混合割合は、成形
法により若干異なるが、射出成形においては、８８〜９
３重量％が好ましく、押出成形では８５〜９２重量％が
好ましく、圧縮成形では９６〜９８．５重量％が好まし
く、カレンダー成形では８５〜９０重量％が好ましい。
８５重量％未満の場合には、磁石合金粒子粉末の割合が
少なすぎて十分な磁気特性を有するボンド磁石が得られ
ない。前記各成形法における磁石合金粒子粉末の混合割
合の上限は、それぞれの成形が可能な結合剤樹脂との混
練物もしくは混合物の流動性や成形物の機械的強度の要
求に基づいて決定することができる。

【００８７】なお、ボンド磁石を製造するに際して、成
形を容易にしたり、磁気特性を十分に引き出すために、
必要により、結合剤樹脂の他に可塑剤、滑剤、カップリ
ング剤など周知の添加物を使用してもよい。

【００８８】これらの添加物は、目的に応じて適切なも
のを選択すればよく、可塑剤としては、それぞれの使用
樹脂に応じた市販品を使用することができ、その合計量
は使用する結合剤樹脂に対して０．０１〜５．０重量％
程度が使用できる。

【００８９】前記滑剤としては、ステアリン酸とその誘
導体、無機滑剤、オイル系等が使用でき、ボンド磁石全
体に対して０．０１〜１．０重量％程度が使用できる。

【００９０】前記カップリング剤としては、使用樹脂と
フィラーに応じた市販品が使用でき、使用する結合剤樹
脂に対して０．０１〜３．０重量％程度が使用できる。

【００９１】前記混合は、ヘンシェルミキサー、Ｖ字ミ
キサー、ナウター等の混合機などで行うことができ、混
練は一軸混練機、二軸混練機、臼型混練機、押し出し混
練機などで行うことができる。

【００９２】前記成形法により成形加工して得られた成
形物は、常法に従って電磁石着磁やパルス着磁すること
により、本発明に係るボンド磁石とすることができる。

【００９３】

【発明の実施の形態】本発明の代表的な実施の形態は次
の通りである。

【００９４】希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を
構成する粒子の粒子形状は、電子顕微鏡による外観観察
を行って判断した。また、粒子粉末の平均長軸径、平均
短軸径、平均厚さの算出は１００倍に拡大した電子顕微
鏡写真に示されている粒子３０個について測定を行った
結果により示した。

【００９５】希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を
構成する粒子の合金組織の相構造は、高分解能透過型電
子顕微鏡ＨＲ−ＴＥＭ（日本電子株式会社製）、ナノビ
ーム電子線回折装置（日本電子株式会社製）、エネルギ
ー分散型Ｘ線分析装置ＥＤＸ（日本電子株式会社製）及
びＸ線回折装置（理学電機工業株式会社）（ターゲッ
ト：鉄）を用いて観察及び測定した。

【００９６】前記合金組織の磁気構造は、上記ナノビー
ム電子線回折装置を用いた電子線回折によって結晶相の
同定により磁気構造の確認とした。即ち、αＦｅ型結晶
やＦｅ₃Ｂ型結晶を同定することにより軟磁性であるこ
とを確認した。同様にして、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶系
結晶相を同定することにより硬磁性であることを確認し
た。

【００９７】前記合金組織の面積％とは、透過型電子顕
微鏡（ＴＥＭ）などによる観察において、２次元的視野
内における面積割合を言う。

【００９８】希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を
構成する粒子の化学組成は、化学分析により測定した値
で示した。

【００９９】希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末の
磁気特性は、試料振動型磁力計ＶＳＭ（理研電子株式会
社製）で測定した値で示した。

【０１００】また、ボンド磁石の磁気特性は、予め、約
５０ｋＯｅのパルス着磁を施した後、Ｂ−Ｈカーブトレ
ーサー（東英工業株式会社製）で測定した値で示した。

【０１０１】希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末の
キュリー点は、熱電対が付いた石英による試料支持棒と
被測定試料を真空雰囲気にできるケース及び加熱ヒータ
ーを試料振動型磁力計ＶＳＭ（東英工業株式会社製）に
セットした装置を用いて磁化の温度変化を測定すること
により行った。即ち、被測定試料を１０ｋＯｅ以上の磁
場で着磁した後、１ｋＯｅの磁場をかけながら温度を上
昇させ、温度上昇に伴う磁化の値を記録し、明らかにハ
ード相の磁化曲線がソフト相の磁化曲線に交差した点の
温度をキュリー温度とした。

【０１０２】磁石合金粒子粉末の防錆性は、ＪＩＳＺ
２３７１に基づいた塩水噴霧試験方法で行った。即
ち、一定時間毎に取り出して、走査型電子顕微鏡（ＳＥ
Ｍ）により発錆の有無、発錆点の増加・拡大の様子を観
察し、発錆が１０面積％を占めるまでの経過時間で示し
た。

【０１０３】ボンド磁石の耐食性は、８０℃、９０％相
対湿度の環境下で、何時間で発錆するか、あるいは観察
面において発錆点がどのように増加・拡大するかにより
評価した。定量的には５０倍の光学顕微鏡視野で、発錆
が１０面積％を占めるまでの経過時間で示した。

【０１０４】ボンド磁石の密度は、硬化後の円柱状圧縮
成形ボンド磁石を室温約２５℃に十分冷却した後、その
円柱の高さと断面直径をそれぞれ３箇所以上マイクロメ
ーターにて測定しその平均値から円柱の体積を求めた。
次に当該圧縮成形ボンド磁石の重量を電子天秤にて測定
し、重量値（ｇ）を体積値で除した値で示した。

【０１０５】以下、図１を用いて、希土類−鉄−ボロン
系磁石合金粒子粉末の製造について説明する。まず、原
子比でＮｄ₇Ｆｅ_83.5Ｃｏ₄Ｎｂ₁Ｇａ_0.5Ｂ₄の組成とな
るように、金属ネオジウム片（純度９９．９％）（株式
会社日本イットリウム製）１６９．２ｇ、金属鉄片（電
解鉄、純度９９．９％）（株式会社昭和電工製）７６
６．６ｇ、金属コバルト片（純度９９．９％、住友金属
鉱山株式会社製）３８．７６ｇ、金属ニオビウム片１
５．２４ｇ、金属ガリウム片５．７３ｇ及びクリスタル
ボロン片７．１３ｇをそれぞれ秤量して、総重量を約１
ｋｇとした。これらをアルゴンガス減圧雰囲気中で高周
波溶解で鋳造して１ｋｇの粗合金を得た。

【０１０６】次に、得られた粗合金１ｋｇをアルミナ製
ルツボ１に入れ、高周波加熱により１３５０℃で溶融さ
せ、合金溶湯２とした。この合金溶湯２をアルミナ製ノ
ズル３から流出滴下させ、滴下する合金溶湯２に対して
噴霧化ノズル５よりアルゴンガス４を２０ｋｇ／ｃｍ²
の圧力で吹きつけ、合金溶湯の液滴６を形成させた。こ
の合金溶湯の液滴６を該液滴の流動方向に配置されてい
るロール径２００ｍｍφ、円錐角１２０度、回転数７２
００ｒｐｍの銅製の円錐形回転冷却体７に衝突させ、急
冷凝固物粒子粉末８を得た。

【０１０７】得られた急冷凝固物粒子粉末は平均長軸径
２５０μｍ、平均短軸径１５０μｍ、平均厚さ１５μ
ｍ、短軸径と長軸径の比の平均値１．７、平均アスペク
ト比１７の形状特性を有するものであった。この粉末を
走査型電子顕微鏡による観察をしたところ、図２の走査
型電子顕微鏡写真（×８５）に示す通り、偏平木の葉状
の粒子からなる急冷凝固物粒子粉末であることが確認で
きた。

【０１０８】得られた急冷凝固物粒子粉末は、Ｘ線回折
の結果、全体的にブロードなピークを示していた。この
Ｘ線回折結果と高分解能透過型電子顕微鏡観察結果とを
併せて検討した結果、少なくとも大部分が非晶質相から
なっていることが確認できた。また、この合金粒子粉末
の構成元素比を化学分析により測定した結果、Ｎｄ₇Ｆ
ｅ_83.5ＣｏＮｂ₁Ｇａ₀Ｂ₄ であり、ほぼ仕込み組成比に
等しいことが確認された。

【０１０９】上記急冷凝固物粒子粉末を５×１０^-2Ｔｏ
ｒｒの真空下で石英管に封入し、７５０℃の温度で３分
間加熱処理を行った。この熱処理後の希土類−鉄−ボロ
ン系合金粒子粉末は、Ｘ線回折測定の結果得られた図３
に示すＸ線回折パターンの解析の結果、αＦｅ型（Ａで
表したピーク）及びＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型（Ｂで表したピー
ク）の２種類の結晶構造に基づく明瞭なピークが検出さ
れた。また、図４に示す電子線回折パターンから、結晶
性を示すスポットとともに非晶質相の存在を示すハロー
があり非晶質相も幾分か残存していることが推認され
た。

【０１１０】上記熱処理後の希土類−鉄−ボロン系合金
粒子粉末について、高分解能透過型電子顕微鏡とナノビ
ーム電子線回折装置及びエネルギー分散型Ｘ線分析装置
を用いて、その微細構造を観察した。その結果、合金組
織は、αＦｅを含む軟磁性結晶相が全結晶相に対し７２
面積％程度であって、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁を含む硬磁性結晶
相が全結晶相に対し２８面積％程度であり、これら結晶
相の総和は、二次元的視野全体を１００面積％とすると
全合金組織に対し９１面積％であった。従って、残りの
９面積％は、軟磁性非晶質相であった。

【０１１１】また、αＦｅや固溶体を含む軟磁性結晶相
の結晶粒径は、２０〜４５ｎｍの範囲であって、Ｎｄ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ₁型を含む硬磁性結晶相の結晶粒径は、１５〜
４０ｎｍの範囲であり、加熱処理前の結晶相と非晶質相
の混合相から熱処理により各相の析出が促進され、結晶
成長も起こっていることが観察された。さらに、残存非
晶質相には、ＮｄとＢの各元素が濃縮され、それぞれ１
１．３原子％、７．８原子％であることが分析結果から
確認できた。

【０１１２】上記熱処理後の希土類−鉄−ボロン系合金
粒子粉末の室温磁気特性を試料振動型磁力計で測定した
結果、保磁力ｉＨｃが４．７ｋＯｅ、残留磁束密度Ｂｒ
が１１．２ｋＧ、最大磁気エネルギー積（ＢＨ）_maxが
１７．４ＭＧＯｅであった。

【０１１３】また、上記得られた希土類−鉄−ボロン系
磁石合金粒子粉末の防錆性能を調べるため、塩水噴霧試
験を行い、１２時間毎に取り出して偏平木の葉状の粒子
表面に占める赤錆の面積比率を走査型電子顕微鏡で観察
した。その結果、発錆が１０面積％を占めるまでの経過
時間は７２時間後であり、上記希土類磁石合金粒子粉末
が防錆性にも優れていることを確認できた。

【０１１４】上記希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉
末９８ｇとエポキシ樹脂ＸＷ−２２１４（商品名、日本
ペルノックス株式会社製）２ｇとを適量のメチルエチル
ケトンで溶かして希土類合金粒子粉末をよく混合した
後、メチルエチルケトンを乾燥気化させ圧縮成形用の混
合物（希土類合金粒子粉末９８重量％、エポキシ樹脂２
重量％に相当する。）とした。

【０１１５】上記混合物３．３ｇを直径１０ｍｍの円柱
状試料用プレス治具に入れ、約７ｔｏｎ／ｃｍ²の圧力
でプレスして直径１０ｍｍ、長さ約７ｍｍの円柱状圧粉
体を得た。

【０１１６】上記圧粉体を１５０℃で１時間加熱処理し
てエポキシ樹脂を硬化させ、密度６．３ｇ／ｃｍ³の圧
縮成形ボンド磁石を得た。

【０１１７】上記得られた圧縮成形ボンド磁石にパルス
着磁機で約５０ｋＯｅの着磁を施した後、Ｂ−Ｈトレー
サーで室温の磁石特性を測定した結果、残留磁束密度Ｂ
ｒが９．１ｋＧ、保磁力ｉＨｃが４．６ｋＯｅ、最大磁
気エネルギー積（ＢＨ）_maxが１０．５ＭＧＯｅであっ
た。

【０１１８】

【作用】本発明において、最も重要な点は、流出合金溶
湯にガスを噴霧することにより合金溶湯の液滴を生成さ
せ、当該液滴が凝固する前に、当該液滴の流動方向に配
置された円錐型又は円盤型の回転冷却体を用いて冷却凝
固させることにより偏平木の葉状の粒子からなる希土類
−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を粉砕の工程を必要と
せず、極めて高効率に得ることができるという事実であ
る。

【０１１９】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末は、粒子形状が曲
面でない偏平木の葉状であることから粉末の敷きつめ効
果であるリーフィング効果に優れ、ボンド磁石製造時に
おいて高充填にすることができ、その結果、大きな飽和
磁束密度を得ることができる。

【０１２０】また、防錆性に優れた希土類−鉄−ボロン
系磁石合金粒子粉末が得られる理由について、本発明者
は、非晶質相が主として磁気的な役割を担う軟磁性結晶
相や硬磁性結晶相の周囲を取り囲んで存在し、しかも、
適度の量が安定して存在していることによるものと考え
ている。

【０１２１】なお、ボンド磁石用希土類磁石合金粒子粉
末を作製する方法として、従来の単ロール方式で行われ
る場合には、厚さが不揃いで曲面をもった薄帯ができ、
ボンド磁石製造時にはこれを粉砕して用いる必要があ
る。また、アトマイズ方式で行われる場合には、球状の
粒子粉末が得られ、高密度に充填するには不適であり、
これを粉砕した場合も不定形の粒子となり、高密度に充
填するには適さないものである。

【０１２２】ところで、塗料用の顔料又はプラスチック
用のフィラーとして硝子粉末、ステンレス粉末等の薄片
状粉末を得る製造法（特開平２−３４７０６号公報、特
開平２−９３００７号公報）が知られている。かかる製
造法においては、溶融物の液滴を傘型、ホーン型又は円
盤状の回転冷却体によって冷却凝固させることにより薄
片状粉末を得るものであって、塗膜面に平行に配列する
リーフィング現象が良好に起こり塗膜面を隙間なく覆っ
て良好な耐食性、耐候性を付与するものである。

【０１２３】

【実施例】次に、実施例並びに比較例を挙げる。実施例１〜２７、比較例１〜３；

【０１２４】＜希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末
の製造＞実施例１〜２７製造合金組成及び合金粒子粉末の製造工程における回転
冷却体の回転数と噴霧アルゴンガス圧力及びその後の熱
処理温度を種々変化させた以外は、前記発明の実施の形
態と同様にして、希土類磁石合金粒子粉末を得た。

【０１２５】実施例１〜２７で得られた希土類磁石合金
粒子粉末は、前記発明の実施の形態と同様にして合金組
織の相構造を観察した。

【０１２６】その結果、αＦｅを含む軟磁性結晶相が全
結晶相に対し１８〜７５面積％の範囲であって、Ｎｄ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ₁を含む硬磁性結晶相が全結晶相に対し２５〜
８２面積％の範囲であり、これら結晶相の総和は、二次
元的視野全体を１００面積％とすると全合金組織に対し
９０〜９９面積％の範囲であった。従って、軟磁性非晶
質相は、１〜１０面積％の範囲であった。

【０１２７】また、αＦｅ、固溶体（αＦｅとＭとから
なる固溶体）又はαＦｅと固溶体の混合相のいずれかの
結晶相からなる軟磁性結晶相の結晶粒径は、５〜１００
ｎｍの範囲であって、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶系結晶相
からなる硬磁性結晶相の結晶粒径は、５〜１００ｎｍの
範囲であり、加熱処理前の非晶質相から熱処理により各
相が析出し、結晶化していることが観察された。さら
に、残存非晶質相には、希土類とＢの各元素が濃縮さ
れ、それぞれ１０〜１５原子％の範囲、７〜９原子％の
範囲であることが分析結果から確認できた。

【０１２８】この時の主要製造条件を表１及び表２に、
得られた希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末の諸特
性を表３及び表４に示す。

【０１２９】比較例１（単ロール式液体急冷法：日本規
格協会発行「アモルファス金属のおはなし」（１９８８
年）第３６〜３７頁）実施例２０の合金組成とした以外は、前記発明の実施の
形態と同様にして合金溶湯を得、該合金溶湯をノズルか
らガス圧により流出させ、当該合金溶湯の流出方向に配
置され縦方向に回転するロール型の回転冷却体の円周表
面に該溶湯を薄く引き伸ばして薄帯状に冷却凝固させ
た。得られた冷却凝固物は厚み３０〜５０μｍの薄帯で
あった。当該薄体を機械粉砕とふるいを用いて５００μ
ｍ以下の粉末とした。この粉末は、電子顕微鏡観察の結
果、粒子形状がガレキ状であった。得られたガレキ状粉
末の製造条件及び諸特性を表２及び４に示す。

【０１３０】比較例２実施例２０の合金組成とし、且つ、急冷凝固物粒子粉末
の生成にあたって流出合金溶湯にガスを噴霧しなかった
以外は、前記発明の実施の形態と同様にして冷却凝固物
を得た。この冷却凝固物は、１００μｍ程度乃至１ｍｍ
程度の不均一な厚みを有しており、波打つようにそれ曲
がった板状形態を呈していた。当該凝固体を機械粉砕と
ふるいを用いて５００μｍ以下の粉末とした。得られた
粉末の製造条件及び諸特性を表２及び４に示す。

【０１３１】比較例３（ガスアトマイズ法：丸善発行
「金属便覧」（１９９０年発行第９３２〜９３３頁）実施例２０の合金組成とした以外は、前記発明の実施の
形態と同様にして合金溶湯を得、該合金溶湯をノズルか
ら流出させ、当該流出合金溶湯にガスを噴霧することに
より合金溶湯の液滴を生成させ、当該液滴が凝固するま
で衝突することのない程十分大きいチャンバー内を飛行
させた。上記液滴は飛行中に急冷凝固して落下した。得
られた物体は直径数μｍ乃至数百μｍの範囲の広い粒度
分布を有する球状の粉末であった。得られた粉末の製造
条件及び諸特性を表２及び４に示す。

【０１３２】

【表１】

【０１３３】

【表２】

【０１３４】

【表３】

【０１３５】

【表４】

【０１３６】〈希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末
が混合されているボンド磁石〉実施例２８〜５４、比較例４〜６用いる磁石合金粒子粉末の種類を種々変化させた以外
は、前記発明の実施の形態と同様にして、ボンド磁石を
得た。

【０１３７】この時の主要製造条件及び諸特性を表５に
示す。

【０１３８】

【表５】

【０１３９】本発明の実施例で得られたボンド磁石は、
保磁力ｉＨｃが３．７〜６．４ｋＯｅ、残留磁束密度Ｂ
ｒが７．２〜９．３ｋＧａｕｓｓ、最大エネルギー積
（ＢＨ)_maxが９．５〜１２．５ＭＧＯｅ、密度が６．２
〜６．５ｇ／ｃｍ³、耐食性が１３２〜２１２時間であ
った。

【０１４０】

【発明の効果】本発明に係るボンド磁石用偏平木の葉状
希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末は、大きな残留
磁束密度Ｂｒと高い保磁力ｉＨｃを有し、その結果、最
大磁気エネルギー積（ＢＨ）_maxが大きく、防錆性に優
れ、且つ、リーフィング効果に優れているから、高性能
ボンド磁石用材料として好適なものである。

【０１４１】そして、本発明に係るボンド磁石用偏平木
の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末は、希土
類の量が１０原子％未満と少ないものであるから、経済
的、工業的に有利に得ることができる。

【０１４２】更に、本発明に係る偏平木の葉状希土類−
鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を用いて得られるボンド
磁石は、用いる偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石
合金粒子粉末が上記諸特性を有することに起因して、大
きな残留磁束密度Ｂｒと高い保磁力ｉＨｃを有し、その
結果、最大磁気エネルギー積（ＢＨ）_maxが大きく、且
つ、耐食性に優れており、密度が大きいものであるか
ら、小型化が可能であると共に各種用途に使用可能なも
のである。従って、本発明の産業利用性は非常に大きい
といえる。

【図面の簡単な説明】

【図１】発明の実施の形態における偏平木の葉状希土
類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を製造する装置の概
略図である。

【図２】発明の実施の形態で得られた偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子の
粒子形状を示した走査型電子顕微鏡写真（×８５）であ
る。

【図３】発明の実施の形態で得られた偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子の
結晶構造を示したＸ線回折パターンである。

【図４】発明の実施の形態で得られた偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末を構成する粒子の
結晶構造を示した電子線回折パターンである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号ＦＩＨ０１Ｆ 1/08 Ｈ０１Ｆ 1/08 Ａ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】粒子形状が偏平木の葉状の粒子からなる
希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末であって、平均
長軸径が６０〜５００μｍ、平均短軸径が５０〜４６０
μｍ、平均厚さが３〜１００μｍ、平均軸比（長軸径／
短軸径）が１．１〜１０、平均アスペクト比（長軸径／
厚さ）が３〜１００であるボンド磁石用偏平木の葉状希
土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子粉末。
【請求項２】希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒子の合
金組成が式Ｒ_xＦｅ₁ _00-x-y-z-wＣｏ_yＭ_zＢ_w（ただし、
Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＣｅから選ばれる希
土類元素の一種又は二種以上、Ｍは、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、
Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｇ
ａ、Ａｇ及びＳｉから選ばれる元素の一種又は二種以
上、ｘ、ｙ、ｚ及びｗは、それぞれ、５≦ｘ≦１０、
１．０≦ｙ≦９．０、０．１≦ｚ≦５、２≦ｗ≦７、９
≦（ｘ＋ｗ）、５＜（ｙ＋ｚ））で表わされる組成を有
し、且つ、αＦｅ、固溶体（αＦｅとＭとからなる固溶
体）又はαＦｅと固溶体との混合相のいずれかの結晶相
からなる軟磁性結晶相とＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁型正方晶系結晶
相からなる硬磁性結晶相とのそれぞれが、軟磁性非晶質
相中に析出している合金組織を有しており、しかも、前
記軟磁性非晶質相が全合金組織に対し１０面積％以下で
あって、前記軟磁性結晶相が前記軟磁性結晶相と前記硬
磁性結晶相とを合わせた全結晶組織に対して１０面積％
以上であり、残部が前記硬磁性結晶相である請求項１記
載のボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁
石合金粒子粉末。
【請求項３】保磁力ｉＨｃが３．５ｋＯｅ以上、残留
磁束密度Ｂｒが９．５ｋＧ以上及び最大磁気エネルギー
積（ＢＨ）_maxが１３ＭＧＯｅ以上である請求項１又は
２記載のボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン
系磁石合金粒子粉末。
【請求項４】式Ｒ_xＦｅ_100-x-y-z-wＣｏ_yＭ_zＢ_w（た
だし、Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＣｅから選ば
れる希土類元素の一種又は二種以上、Ｍは、Ｔｉ、Ｖ、
Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｎ、Ｃ
ｕ、Ｇａ、Ａｇ及びＳｉから選ばれる元素の一種又は二
種以上、ｘ、ｙ、ｚ及びｗは、それぞれ５≦ｘ≦１０、
１．０≦ｙ≦９．０、０．１≦ｚ≦５、２≦ｗ≦７、９
≦（ｘ＋ｗ）、５＜（ｙ＋ｚ））で表わされる組成割合
となる様に製造した粗合金を、加熱溶解して合金溶湯と
した後、当該合金溶湯をノズルから流出させ、当該流出
合金溶湯にガスを噴霧することにより合金溶湯の液滴を
生成させ、当該液滴が凝固する前に、当該液滴の流動方
向に配置された円錐型又は円盤型の回転冷却体の表面に
該液滴を衝突させることによって冷却凝固させて偏平木
の葉状の粒子からなる急冷凝固物粒子粉末とし、次い
で、当該急冷凝固物粒子粉末を６００〜８５０℃の温度
範囲で加熱処理することを特徴とする請求項１乃至３の
いずれかに記載のボンド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄
−ボロン系磁石合金粒子粉末の製造法。
【請求項５】請求項１乃至３のいずれかに記載のボン
ド磁石用偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒
子粉末を結合剤樹脂中に分散してなるボンド磁石であっ
て、当該偏平木の葉状希土類−鉄−ボロン系磁石合金粒
子粉末が８５〜９９重量％の割合で混合されていること
を特徴とするボンド磁石。