CN116529315A - 成形用树脂组合物及电子零件装置 - Google Patents
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Abstract
一种成形用树脂组合物，包含硬化性树脂、以及含有钛酸钙粒子的无机填充材。
Description
技术领域
本公开涉及一种成形用树脂组合物及电子零件装置。
背景技术
伴随着近年来的电子设备的高功能化、轻薄短小化的要求，不断推进电子零件的高密度集成化、进而推进高密度安装化，用于这些电子设备的半导体封装比以往增加，越来越推进小型化。进而，用于电子设备的通信的电波的高频化也在推进。
就半导体封装的小型化以及应对高频的观点而言，提出了用于半导体元件的密封的高介电常数树脂组合物(例如，参照日本专利特开2015-036410号公报、日本专利特开2017-057268号公报、以及日本专利特开2018-141052号公报)。
发明内容
[发明所要解决的问题]
作为密封半导体元件等电子零件的材料，例如可列举包含硬化性树脂及无机填充材的成形用树脂组合物。作为所述成形用树脂组合物，通过使用可获得介电常数高的硬化物的组合物，能够实现半导体封装的小型化。
另一方面，介电常数高的材料通常多数情况下介电损耗角正切也高。若使用介电损耗角正切高的材料，则传输信号因传输损失而转换为热，通信效率容易降低。此处，为了通信而发送的电波在介电体中进行热转换而产生的传输损失的量表示为频率、相对介电常数的平方根与介电损耗角正切的积。即，传输信号容易与频率成比例地变为热。而且，特别是近年来，为了应对伴随信息的多样化的通道数增加等，通信中使用的电波被高频化，因此要求在成形后的硬化物中同时实现高介电常数与低介电损耗角正切的成形用树脂组合物。
本公开的课题在于提供一种同时实现成形后的硬化物的高介电常数与低介电损耗角正切的成形用树脂组合物、及使用所述成形用树脂组合物的电子零件装置。
[解决问题的技术手段]
用以解决所述课题的具体方式包括以下的形态。
＜1＞一种成形用树脂组合物，包含：
硬化性树脂；以及
无机填充材，含有钛酸钙粒子。
＜2＞根据＜1＞所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化性树脂含有环氧树脂，且所述成形用树脂组合物还包含硬化剂。
＜3＞根据＜2＞所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化剂包含活性酯化合物。
＜4＞根据＜2＞或＜3＞所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化剂包含选自由酚硬化剂、胺硬化剂、酸酐硬化剂、聚硫醇硬化剂、聚氨基酰胺硬化剂、异氰酸酯硬化剂、及封闭异氰酸酯硬化剂所组成的群组中的至少一种其他硬化剂，以及活性酯化合物。
＜5＞根据＜2＞或＜3＞所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化剂包含芳烷基型酚树脂及活性酯化合物。
＜6＞根据＜1＞至＜5＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述无机填充材还含有其他无机填充材，所述其他无机填充材为选自由二氧化硅粒子及氧化铝粒子所组成的群组中的至少一种。
＜7＞根据＜6＞所述的成形用树脂组合物，其中所述其他无机填充材的体积平均粒径为3μm以上。
＜8＞根据＜1＞至＜7＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中相对于所述无机填充材整体，所述钛酸钙粒子的含有率为30体积％～80体积％。
＜9＞根据＜1＞至＜8＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述无机填充材整体的10GHz下的相对介电常数为80以下。
＜10＞根据＜1＞至＜9＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中相对于成形用树脂组合物整体，所述无机填充材整体的含有率为40体积％～85体积％。
＜11＞根据＜1＞至＜10＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述钛酸钙粒子的体积平均粒径为0.2μm～80μm。
＜12＞根据＜1＞至＜11＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中还包含含有有机膦的硬化促进剂。
＜13＞根据＜1＞至＜12＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述无机填充材包含球形的钛酸钙粒子。
＜14＞根据＜13＞所述的成形用树脂组合物，其中相对于成形用树脂组合物整体，所述无机填充材整体的含有率为70体积％～85体积％。
＜15＞根据＜1＞至＜14＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其中成形用树脂组合物的硬化物的相对介电常数为9～40，且所述硬化物的介电损耗角正切为0.020以下。
＜16＞根据＜1＞至＜15＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其用于高频器件。
＜17＞根据＜16＞所述的成形用树脂组合物，其用于高频器件中的电子零件的密封。
＜18＞根据＜1＞至＜17＞中任一项所述的成形用树脂组合物，其用于天线封装。
＜19＞一种电子零件装置，包括：
支撑构件；
电子零件，配置在所述支撑构件上；以及
对所述电子零件进行密封的根据＜1＞至＜18＞中任一项所述的成形用树脂组合物的硬化物。
＜20＞根据＜19＞所述的电子零件装置，其中所述电子零件包括天线。
[发明的效果]
根据本公开，提供一种同时实现成形后的硬化物的高介电常数与低介电损耗角正切的成形用树脂组合物、及使用所述成形用树脂组合物的电子零件装置。
附图说明
图1是进行了球形化处理的钛酸钙粒子的扫描式电子显微镜(Scanning ElectronMicroscope，SEM)照片。
图2是进行球形化处理前的钛酸钙粒子的SEM照片。
具体实施方式
在本公开中，“工序”的用语中，除与其他工序独立的工序以外，即便在无法与其他工序明确区别的情况下，只要实现所述工序的目的，则也包含所述工序。
在本公开中，使用“～”所表示的数值范围中包含“～”的前后所记载的数值分别作为最小值及最大值。
在本公开中阶段性记载的数值范围中，一个数值范围内所记载的上限值或下限值也可置换为其他阶段性记载的数值范围的上限值或下限值。另外，在本公开中所记载的数值范围中，所述数值范围的上限值或下限值也可置换为实施例中所示的值。
在本公开中，各成分也可包含多种相当的物质。于在组合物中存在多种相当于各成分的物质的情况下，只要无特别说明，则各成分的含有率或含量是指组合物中所存在的所述多种物质的合计含有率或含量。
在本公开中，也可包含多种相当于各成分的粒子。于在组合物中存在多种相当于各成分的粒子的情况下，只要无特别说明，则各成分的粒径是指关于组合物中所存在的所述多种粒子的混合物的值。
在本公开中，在简单地记载为“钛酸钙粒子”的情况下，是指具有球形、椭圆形、无定形等任意形状的钛酸钙粒子或这些的混合物。
以下，详细说明用于实施本公开的方式。然而，本公开不限于以下的实施方式。在以下的实施方式中，其构成要素(也包括要素步骤等)除了特别明示的情况以外，并非必须。对于数值及其范围也同样，并不限制本公开。
＜成形用树脂组合物＞
本发明的一实施方式的成形用树脂组合物包含硬化性树脂、及含有钛酸钙粒子的无机填充材。
如上所述，对于成形用树脂组合物，要求在成形后的硬化物中同时实现高介电常数与低介电损耗角正切。作为可获得高介电常数的材料，例如考虑钛酸钡。但是，若使用钛酸钡，则不仅介电常数容易上升，介电损耗角正切也容易上升。
与此相对，可知若使用钛酸钙，则可使介电常数上升，同时与使用钛酸钡的情况相比，可抑制介电损耗角正切的上升。即，在本实施方式中，通过使用含有钛酸钙粒子的无机填充材，与使用钛酸钡的情况相比，可获得同时实现高介电常数与低介电损耗角正切的硬化物。
以下，对构成成形用树脂组合物的各成分进行说明。本实施方式的成形用树脂组合物含有硬化性树脂及无机填充材，视需要也可含有其他成分。
(硬化性树脂)
本实施方式中的成形用树脂组合物包含硬化性树脂。
硬化性树脂可为热硬化性树脂及光硬化性树脂中的任一种，就量产性的观点而言，优选为热硬化性树脂。
作为热硬化性树脂，可列举：环氧树脂、酚树脂、三聚氰胺树脂、脲树脂、不饱和聚酯树脂、醇酸树脂、氨基甲酸酯树脂、双马来酰亚胺树脂等聚酰亚胺树脂、聚酰胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、硅酮树脂、丙烯酸树脂等。就成形性及电特性的观点而言，热硬化性树脂优选为选自由环氧树脂及聚酰亚胺树脂所组成的群组中的至少一种，更优选为选自由环氧树脂及双马来酰亚胺树脂所组成的群组中的至少一种，进而优选为环氧树脂。
成形用树脂组合物可仅包含一种硬化性树脂，也可包含两种以上的硬化性树脂。
以下，作为硬化性树脂的一例，对环氧树脂进行说明。
-环氧树脂-
成形用树脂组合物优选为包含环氧树脂作为硬化性树脂。
在成形用树脂组合物包含环氧树脂作为硬化性树脂的情况下，环氧树脂相对于硬化性树脂整体的含有率优选为80质量％以上，更优选为90质量％以上，进而优选为95质量％以上。环氧树脂相对于硬化性树脂整体的含有率也可为100质量％。
环氧树脂若为在分子中具有环氧基的环氧树脂，则其种类并无特别限制。
作为环氧树脂，具体而言可列举：使选自由苯酚、甲酚、二甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F等酚化合物及α-萘酚、β-萘酚、二羟基萘等萘酚化合物所组成的群组中的至少一种酚性化合物与甲醛、乙醛、丙醛等脂肪族醛化合物在酸性催化剂下缩合或共缩合而获得酚醛清漆树脂并将所述酚醛清漆树脂进行环氧化而获得的酚醛清漆型环氧树脂(苯酚酚醛清漆型环氧树脂、邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂等)；使所述酚性化合物与苯甲醛、水杨醛等芳香族醛化合物在酸性催化剂下缩合或共缩合而获得三苯基甲烷型酚树脂并将所述三苯基甲烷型酚树脂进行环氧化而获得的三苯基甲烷型环氧树脂；使所述酚化合物及萘酚化合物与醛化合物在酸性催化剂下共缩合而获得酚醛清漆树脂并将所述酚醛清漆树脂进行环氧化而获得的共聚型环氧树脂；作为双酚A、双酚F等的二缩水甘油醚的二苯基甲烷型环氧树脂；作为烷基取代或未经取代的联苯酚的二缩水甘油醚的联苯型环氧树脂；作为二苯乙烯系酚化合物的二缩水甘油醚的二苯乙烯型环氧树脂；作为双酚S等的二缩水甘油醚的含硫原子的环氧树脂；作为丁二醇、聚乙二醇、聚丙二醇等醇类的缩水甘油醚的环氧树脂；作为邻苯二甲酸、间苯二甲酸、四氢邻苯二甲酸等多元羧酸化合物的缩水甘油酯的缩水甘油酯型环氧树脂；将苯胺、二氨基二苯基甲烷、异氰脲酸等的键结于氮原子的活性氢以缩水甘油基取代而获得的缩水甘油胺型环氧树脂；将二环戊二烯与酚化合物的共缩合树脂进行环氧化而获得的二环戊二烯型环氧树脂；将分子内的烯烃键进行环氧化而获得的二环氧化乙烯基环己烯、3,4-环氧环己基甲基-3,4-环氧环己烷羧酸酯、2-(3,4-环氧基)环己基-5,5-螺环(3,4-环氧基)环己烷-间二噁烷等脂环型环氧树脂；作为对二甲苯改性酚树脂的缩水甘油醚的对二甲苯改性环氧树脂；作为间二甲苯改性酚树脂的缩水甘油醚的间二甲苯改性环氧树脂；作为萜烯改性酚树脂的缩水甘油醚的萜烯改性环氧树脂；作为二环戊二烯改性酚树脂的缩水甘油醚的二环戊二烯改性环氧树脂；作为环戊二烯改性酚树脂的缩水甘油醚的环戊二烯改性环氧树脂；作为多环芳香环改性酚树脂的缩水甘油醚的多环芳香环改性环氧树脂；作为含萘环的酚树脂的缩水甘油醚的萘型环氧树脂；卤化酚酚醛清漆型环氧树脂；对苯二酚型环氧树脂；三羟甲基丙烷型环氧树脂；利用过乙酸等过酸将烯烃键氧化而获得的线状脂肪族环氧树脂；将苯酚芳烷基树脂、萘酚芳烷基树脂等芳烷基型酚树脂进行环氧化而获得的芳烷基型环氧树脂等。进而，也可列举丙烯酸树脂的环氧化物等作为环氧树脂。这些环氧树脂可单独使用一种，也可组合两种以上使用。
环氧树脂的环氧当量(分子量/环氧基数)并无特别限制。就成形性、耐回焊性、电气可靠性等各种特性平衡的观点而言，环氧树脂的环氧当量优选为100g/eq～1000g/eq，更优选为150g/eq～500g/eq。
将环氧树脂的环氧当量设为利用基于日本工业标准(Japanese IndustrialStandards，JIS)K 7236:2009的方法测定而得的值。
在环氧树脂为固体的情况下，环氧树脂的软化点或熔点并无特别限制。就成形性与耐回焊性的观点而言，环氧树脂的软化点或熔点优选为40℃～180℃，就成形用树脂组合物的制备时的操作性的观点而言，更优选为50℃～130℃。
将环氧树脂的熔点或软化点设为利用依据示差扫描热量测定(DifferentialScanning Calorimetry，DSC)或JIS K 7234：1986的方法(环球法)测定而得的值。
在成形用树脂组合物包含环氧树脂作为硬化性树脂的情况下，就强度、流动性、耐热性、成形性等观点而言，环氧树脂在成形用树脂组合物的总量中所占的质量比例优选为0.5质量％～30质量％，更优选为2质量％～20质量％，进而优选为3.5质量％～13质量％。
-硬化剂-
在成形用树脂组合物包含环氧树脂作为硬化性树脂的情况下，成形用树脂组合物可还包含硬化剂。成形用树脂组合物优选为包含含有环氧树脂的硬化性树脂、硬化剂、及含有钛酸钙粒子的无机填充材。硬化剂的种类并无特别限制。
硬化剂优选为包含活性酯化合物。活性酯化合物可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。此处，活性酯化合物是指一分子中具有一个以上的与环氧基反应的酯基且具有环氧树脂的硬化作用的化合物。再者，在硬化剂包含活性酯化合物的情况下，硬化剂可含有活性酯化合物以外的硬化剂，也可不含有活性酯化合物以外的硬化剂。
若使用活性酯化合物作为硬化剂，则与使用酚硬化剂或胺硬化剂作为硬化剂的情况相比，可将硬化物的介电损耗角正切抑制得低。其理由推测如下。
在环氧树脂与酚硬化剂或胺硬化剂的反应中会产生二级羟基。相对于此，在环氧树脂与活性酯化合物的反应中，产生酯基而代替二级羟基。由于酯基与二级羟基相比极性低，因此含有活性酯化合物作为硬化剂的成形用树脂组合物与仅含有产生二级羟基的硬化剂来作为硬化剂的成形用树脂组合物相比，可将硬化物的介电正切抑制得低。
另外，硬化物中的极性基提高了硬化物的吸水性，通过使用活性酯化合物作为硬化剂，可抑制硬化物的极性基浓度，可抑制硬化物的吸水性。而且，通过抑制硬化物的吸水性，即，抑制作为极性分子的H2O的含量，可将硬化物的介电正切抑制得更低。
活性酯化合物若为在分子中具有一个以上的与环氧基反应的酯基的化合物，则其种类并无特别限制。作为活性酯化合物，可列举：苯酚酯化合物、硫酚酯化合物、N-羟基胺酯化合物、杂环羟基化合物的酯化物等。
作为活性酯化合物，例如可列举由脂肪族羧酸及芳香族羧酸中的至少一种与脂肪族羟基化合物及芳香族羟基化合物中的至少一种获得的酯化合物。将脂肪族化合物作为缩聚成分的酯化合物通过具有脂肪族链而存在与环氧树脂的相容性优异的倾向。将芳香族化合物作为缩聚成分的酯化合物通过具有芳香环而存在耐热性优异的倾向。
作为活性酯化合物的具体例，可列举通过芳香族羧酸与酚性羟基的缩合反应而获得的芳香族酯。其中，优选为将苯、萘、联苯、二苯基丙烷、二苯基甲烷、二苯醚、二苯基磺酸等芳香环的2个～4个氢原子经羧基取代而成的芳香族羧酸成分，所述芳香环的1个氢原子经羟基取代而成的一元酚，和所述芳香环的2个～4个氢原子经羟基取代而成的多元酚的混合物作为原材料且通过芳香族羧酸与酚性羟基的缩合反应而获得的芳香族酯。即，优选为具有源自所述芳香族羧酸成分的结构单元、源自所述一元酚的结构单元与源自所述多元酚的结构单元的芳香族酯。
作为活性酯化合物的具体例，可列举日本专利特开2012-246367号公报中记载的、具有酚化合物经由脂肪族环状烃基结节而成的分子结构的酚树脂、以及具有使芳香族二羧酸或其卤化物与芳香族单羟基化合物反应而获得的结构的活性酯树脂。作为所述活性酯树脂，优选为下述结构式(1)所表示的化合物。
[化1]
结构式(1)中，R1为碳数1～4的烷基，X为未经取代的苯环、未经取代的萘环、经碳数1～4的烷基取代而成的苯环或萘环、或联苯基，Y为苯环、萘环、或经碳数1～4的烷基取代而成的苯环或萘环，k为0或1，n表示重复数的平均且为0.25～10。
作为结构式(1)所表示的化合物的具体例，例如可列举下述的例示化合物(1-1)～(1-10)。结构式中的t-Bu为叔丁基。
[化2]
[化3]
作为活性酯化合物的其他具体例，可列举日本专利特开2014-114352号公报中记载的下述结构式(2)所表示的化合物及下述结构式(3)所表示的化合物。
[化4]
结构式(2)中，R1及R2分别独立地为氢原子、碳数1～4的烷基、或碳数1～4的烷氧基，Z为选自由未经取代的苯甲酰基、未经取代的萘甲酰基、经碳数1～4的烷基取代而成的苯甲酰基或萘甲酰基、以及碳数2～6的酰基所组成的群组中的酯形成结构部位(z1)或氢原子(z2)，Z中的至少一个为酯形成结构部位(z1)。
结构式(3)中，R1及R2分别独立地为氢原子、碳数1～4的烷基、或碳数1～4的烷氧基，Z为选自由未经取代的苯甲酰基、未经取代的萘甲酰基、经碳数1～4的烷基取代而成的苯甲酰基或萘甲酰基、以及碳数2～6的酰基所组成的群组中的酯形成结构部位(z1)或氢原子(z2)，Z中的至少一个为酯形成结构部位(z1)。
作为结构式(2)所表示的化合物的具体例，例如可列举下述的例示化合物(2-1)～(2-6)。
[化5]
作为结构式(3)所表示的化合物的具体例，例如可列举下述的例示化合物(3-1)～(3-6)。
[化6]
作为活性酯化合物，也可使用市售品。作为活性酯化合物的市售品，含有二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物可列举“EXB9451”、“EXB9460”、“EXB9460S”、“HPC-8000-65T”(DIC股份有限公司制造)；含有芳香族结构的活性酯化合物可列举“EXB9416-70BK”、“EXB-8”、“EXB-9425”(DIC股份有限公司制造)；含有苯酚酚醛清漆的乙酰化物的活性酯化合物可列举“DC808”(三菱化学股份有限公司制造)；含有苯酚酚醛清漆的苯甲酰基化物的活性酯化合物可列举“YLH1026”(三菱化学股份有限公司制造)等。
活性酯化合物的酯当量(分子量/酯基数)并无特别限制。就成形性、耐回焊性、电气可靠性等各种特性平衡的观点而言，优选为150g/eq～400g/eq，更优选为170g/eq～300g/eq，进而优选为200g/eq～250g/eq。
将活性酯化合物的酯当量设为通过依照JIS K 0070:1992的方法测定而得的值。
就将硬化物的介电损耗角正切抑制得低的观点而言，环氧树脂与活性酯化合物的当量比(酯基/环氧基)优选为0.9以上，更优选为0.95以上，进而优选为0.97以上。
就将活性酯化合物的未反应成分抑制得少的观点而言，环氧树脂与活性酯化合物的当量比(酯基/环氧基)优选为1.1以下，更优选为1.05以下，进而优选为1.03以下。
硬化剂也可包含活性酯化合物以外的其他硬化剂。其他硬化剂的种类并无特别限制，可根据成形用树脂组合物的所需特性等选择。作为其他硬化剂，可列举：酚硬化剂、胺硬化剂、酸酐硬化剂、聚硫醇硬化剂、聚氨基酰胺硬化剂、异氰酸酯硬化剂、封闭异氰酸酯硬化剂等。
作为酚硬化剂，具体而言可列举：间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、经取代或未经取代的联苯酚等多元酚化合物；使选自由苯酚、甲酚、二甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、苯基苯酚、氨基苯酚等酚化合物及α-萘酚、β-萘酚、二羟基萘等萘酚化合物所组成的群组中的至少一种酚性化合物与甲醛、乙醛、丙醛等醛化合物在酸性催化剂下缩合或共缩合而获得的酚醛清漆型酚树脂；由所述酚性化合物与二甲氧基对二甲苯、双(甲氧基甲基)联苯等合成的苯酚芳烷基树脂、萘酚芳烷基树脂等芳烷基型酚树脂；对二甲苯改性酚树脂、间二甲苯改性酚树脂；三聚氰胺改性酚树脂；萜烯改性酚树脂；由所述酚性化合物与二环戊二烯通过共聚而合成的二环戊二烯型酚树脂及二环戊二烯型萘酚树脂；环戊二烯改性酚树脂；多环芳香环改性酚树脂；联苯型酚树脂；使所述酚性化合物与苯甲醛、水杨醛等芳香族醛化合物在酸性催化剂下进行缩合或共缩合而获得的三苯基甲烷型酚树脂；将这些两种以上共聚而获得的酚树脂等。这些酚硬化剂可单独使用一种，也可组合两种以上使用。
其他硬化剂的官能基当量(在酚硬化剂的情况下为羟基当量)并无特别限制。就成形性、耐回焊性、电气可靠性等各种特性平衡的观点而言，其他硬化剂的官能基当量优选为70g/eq～1000g/eq，更优选为80g/eq～500g/eq。
将其他硬化剂的官能基当量(在酚硬化剂的情况下为羟基当量)设为通过依据JISK 0070:1992的方法测定而得的值。
硬化剂的软化点或熔点并无特别限制。就成形性与耐回焊性的观点而言，硬化剂的软化点或熔点优选为40℃～180℃，就成形用树脂组合物的制造时的操作性的观点而言，更优选为50℃～130℃。
将硬化剂的熔点或软化点设为与环氧树脂的熔点或软化点同样地测定而得的值。
环氧树脂与硬化剂(在使用多种硬化剂的情况下为所有的硬化剂)的当量比、即硬化剂中的官能基数相对于环氧树脂中的官能基数的比(硬化剂中的官能基数/环氧树脂中的官能基数)并无特别限制。就将各自的未反应成分抑制得少的观点而言，优选为设定为0.5～2.0的范围，更优选为设定为0.6～1.3的范围。就成形性与耐回焊性的观点而言，进而优选为设定为0.8～1.2的范围。
硬化剂可包含选自由酚硬化剂、胺硬化剂、酸酐硬化剂、聚硫醇硬化剂、聚氨基酰胺硬化剂、异氰酸酯硬化剂、及封闭异氰酸酯硬化剂所组成的群组中的至少一种其他硬化剂，以及活性酯化合物。就使成形用树脂组合物硬化后的弯曲韧性优异的观点而言，硬化剂可包含酚硬化剂及活性酯化合物，也可包含芳烷基型酚树脂及活性酯化合物。
以下，其他硬化剂也可称为酚硬化剂。
在硬化剂包含活性酯化合物及其他硬化剂的情况下，就将硬化物的介电损耗角正切抑制得低的观点而言，活性酯化合物在活性酯化合物与其他硬化剂的合计量中所占的质量比例优选为40质量％以上，更优选为60质量％以上，进而优选为80质量％以上，特别优选为85质量％以上，特别优选为90质量％以上。
在硬化剂包含活性酯化合物及其他硬化剂的情况下，就将硬化物的介电损耗角正切抑制得低的观点而言，环氧树脂及活性酯化合物在环氧树脂与硬化剂的合计量中所占的合计质量比例优选为40质量％以上，更优选为60质量％以上，进而优选为80质量％以上，特别优选为85质量％以上，特别优选为90质量％以上。
在硬化剂包含活性酯化合物及其他硬化剂的情况下，就将成形用树脂组合物硬化后的弯曲韧性优异的观点以及将硬化物的介电损耗角正切抑制得低的观点而言，活性酯化合物在活性酯化合物与其他硬化剂的合计量中所占的质量比例优选为40质量％～90质量％，更优选为50质量％～80质量％，进而优选为55质量％～70质量％。
在硬化剂包含活性酯化合物及其他硬化剂的情况下，就将成形用树脂组合物硬化后的弯曲韧性优异的观点以及将硬化物的介电损耗角正切抑制得低的观点而言，其他硬化剂在活性酯化合物与其他硬化剂的合计量中所占的质量比例优选为10质量％～60质量％，更优选为20质量％～50质量％，进而优选为30质量％～45质量％。
在成形用树脂组合物包含环氧树脂及硬化剂的情况下，相对于成形用树脂组合物的总量，环氧树脂以外的硬化性树脂的含有率可小于5质量％，也可为4质量％以下，也可为3质量％以下。
-聚酰亚胺树脂-
成形用树脂组合物可包含聚酰亚胺树脂作为硬化性树脂。
聚酰亚胺树脂只要为具有酰亚胺键的高分子化合物，则并无特别限定。作为聚酰亚胺树脂，可列举双马来酰亚胺树脂等。
作为双马来酰亚胺树脂，可列举具有两个以上N-取代马来酰亚胺基的化合物与具有两个以上氨基的化合物的共聚物。以下，将具有两个以上的N-取代马来酰亚胺基的化合物也称为“聚马来酰亚胺化合物”，将具有两个以上的氨基的化合物也称为“聚氨基化合物”。
双马来酰亚胺树脂只要是使含有聚马来酰亚胺化合物及聚氨基化合物的组合物聚合而成的聚合物即可，也可包含源自聚马来酰亚胺化合物及聚氨基化合物以外的其他化合物的单元。作为其他化合物，可列举具有包含两个以上的乙烯性不饱和双键的基的化合物等。以下，将具有包含两个以上的乙烯性不饱和双键的基的化合物也称为“乙烯性化合物”。
聚马来酰亚胺化合物只要是具有两个以上的N-取代马来酰亚胺基的化合物，则并无限定，可为具有两个N-取代马来酰亚胺基的化合物，也可为具有三个以上的N-取代马来酰亚胺基的化合物。就获得容易性的观点而言，聚马来酰亚胺化合物优选为具有两个N-取代马来酰亚胺基的化合物。
作为聚马来酰亚胺化合物的具体例，可列举：双(4-马来酰亚胺苯基)甲烷、双(3-马来酰亚胺苯基)甲烷、聚苯基甲烷马来酰亚胺、双(4-马来酰亚胺苯基)醚、双(4-马来酰亚胺苯基)砜、3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯基甲烷双马来酰亚胺、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺、间苯双马来酰亚胺、对苯双马来酰亚胺、2,2-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷、1,2-双马来酰亚胺乙烷、1,6-双马来酰亚胺己烷、1,12-双马来酰亚胺十二烷、1,6-双马来酰亚胺-(2,2,4-三甲基)己烷、1,6-双马来酰亚胺-(2,4,4-三甲基)己烷等。
这些聚马来酰亚胺化合物可单独使用一种，也可并用两种以上。
聚氨基化合物只要为具有两个以上氨基的化合物，则并无限定，可为具有两个氨基的化合物，也可为具有三个以上的氨基的化合物。就获得容易性的观点而言，聚氨基化合物优选为具有两个氨基的化合物。
作为聚氨基化合物的具体例，可列举：4,4'-二氨基二苯基甲烷、4,4'-二氨基-3,3'-二甲基-二苯基甲烷、4,4'-二氨基-3,3'-二乙基-二苯基甲烷、4,4'-二氨基二苯基醚、4,4'-二氨基二苯基砜、3,3'-二氨基二苯基砜、4,4'-二氨基二苯基酮、4,4'-二氨基联苯、3,3'-二甲基-4,4'-二氨基联苯、2,2'-二甲基-4,4'-二氨基联苯、3,3'-二羟基联苯胺、2,2-双(3-氨基-4-羟基苯基)丙烷、3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯基甲烷二胺、2,2-双(4-氨基苯基)丙烷、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷、1,3-双(3-氨基苯氧基)苯、1,3-双(4-氨基苯氧基)苯、1,4-双(4-氨基苯氧基)苯、4,4'-双(4-氨基苯氧基)联苯、1,3-双[1-(4-(4-氨基苯氧基)苯基)-1-甲基乙基]苯、1,4-双[1-(4-(4-氨基苯氧基)苯基)-1-甲基乙基]苯、4,4'-[1,3-亚苯基双(1-甲基亚乙基)]双苯胺、4,4'-[1,4-亚苯基双(1-甲基亚乙基)]双苯胺、3,3'-[1,3-亚苯基双(1-甲基亚乙基)]双苯胺、双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]砜、双[4-(3-氨基苯氧基)苯基]砜、9,9-双(4-氨基苯基)芴等。
这些聚氨基化合物可单独使用一种，也可并用两种以上。
作为乙烯性化合物所具有的“包含乙烯性不饱和双键的基”，可列举乙烯基、烯丙基、乙烯基氧基、烯丙基氧基、丙烯酰基、甲基丙烯酰基等。乙烯性化合物在一分子中可仅具有一种包含乙烯性不饱和双键的基，也可具有两种以上。
乙烯性化合物除了具有包含乙烯性不饱和双键的基以外，也可还具有其他基。作为其他基，可列举氨基、醚基、硫醚基等。
作为乙烯性化合物的具体例，可列举二烯丙基胺、二烯丙基醚、二烯丙基硫醚、三烯丙基异氰尿酸酯等。
双马来酰亚胺树脂中的聚马来酰亚胺化合物的N-取代马来酰亚胺基数(Ta1)相对于聚氨基化合物的氨基数(Ta2)的当量比(Ta1/Ta2)优选为1.0～10.0的范围，更优选为2.0～10.0的范围。
另外，在双马来酰亚胺树脂包含源自乙烯性化合物的单元的情况下，作为双马来酰亚胺树脂中的乙烯性化合物的乙烯性不饱和双键数(Ta3)相对于聚马来酰亚胺化合物的N-取代马来酰亚胺基数(Ta1)的当量比(Ta3/Ta1)，例如可列举0.05～0.2的范围。
双马来酰亚胺树脂的重量平均分子量并无特别限定，例如可为800～1500的范围，也可为800～1300的范围，也可为800～1100的范围。
双马来酰亚胺树脂的重量平均分子量可通过利用凝胶渗透色谱术(gelpermeation chromatography，GPC)，并根据使用标准聚苯乙烯的校准曲线换算而求出。
校准曲线使用标准聚苯乙烯：TSK标准聚苯乙烯(standard POLYSTYRENE)(型号(Type)：A-2500、A-5000、F-1、F-2、F-4、F-10、F-20、F-40)[东曹(Tosoh)股份有限公司制造]，以3次式进行近似。
作为GPC中使用的装置，可列举泵：L-6200型(日立先端科技(Hitachi High-technologies)股份有限公司制造)、检测器：L-3300型RI(日立先端科技(Hitachi High-technologies)股份有限公司制造)、管柱烘箱：L-655A-52(日立先端科技(Hitachi High-technologies)股份有限公司制造)、保护管柱：TSK Guardcolumn HHR-L(东曹制造股份有限公司制造、管柱尺寸6.0mm×40mm)、管柱：TSK gel-G4000HHR+gel-G2000HHR(东曹制造股份有限公司制造、管柱尺寸7.8mm×300mm)
作为GPC的测定条件，可列举洗脱液：四氢呋喃，试样浓度：30mg/5mL，注入量：20μL，流量：1.00mL/分钟，测定温度：40℃。
在成形用树脂组合物包含聚酰亚胺树脂作为硬化性树脂的情况下，作为聚酰亚胺树脂在成形用树脂组合物的总量中所占的质量比例，例如可列举0.5质量％～30质量％，优选为2质量％～20质量％，更优选为3.5质量％～13质量％。
(硬化促进剂)
本实施方式中的成形用树脂组合物可视需要包含硬化促进剂。硬化促进剂的种类并无特别限制，可根据硬化性树脂的种类、成形用树脂组合物的所需特性等进行选择。
就包含选自由环氧树脂及聚酰亚胺树脂所组成的群组中的至少一种作为硬化性树脂的成形用树脂组合物中使用的硬化促进剂而言，可列举：1,5-二氮杂双环[4.3.0]壬烯-5(1,5-Diazabicyclo[4.3.0]nonene-5，DBN)、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳烯-7(1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undecene-7，DBU)等二氮杂双环烯烃、2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-十七烷基咪唑等环状脒化合物；所述环状脒化合物的衍生物；所述环状脒化合物或其衍生物的苯酚酚醛清漆盐；在这些化合物上加成马来酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、2,3-二甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌等醌化合物、重氮苯基甲烷等具有π键的化合物而形成的具有分子内极化的化合物；DBU的四苯基硼盐、DBN的四苯基硼盐、2-乙基-4-甲基咪唑的四苯基硼盐、N-甲基吗啉的四苯基硼盐等环状脒鎓化合物；吡啶、三乙胺、三乙二胺、苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲基氨基乙醇、三(二甲基氨基甲基)苯酚等三级胺化合物；所述三级胺化合物的衍生物；乙酸四-正丁基铵、磷酸四-正丁基铵、乙酸四乙基铵、苯甲酸四-正己基铵、氢氧化四丙基铵等铵盐化合物；乙基膦、苯基膦等第一膦、二甲基膦、二苯基膦第二膦、三苯基膦、二苯基(对甲苯)膦、三(烷基苯基)膦、三(烷氧基苯基)膦、三(烷基·烷氧基苯基)膦、三(二烷基苯基)膦、三(三烷基苯基)膦、三(四烷基苯基)膦、三(二烷氧基苯基)膦、三(三烷氧基苯基)膦、三(四烷氧基苯基)膦、三烷基膦、二烷基芳基膦、烷基二芳基膦、三萘基膦、三(苄基)膦等三级膦等有机膦；所述有机膦与有机硼类的络合物等膦化合物；将马来酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、2,3-二甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌、蒽醌等醌化合物、重氮苯基甲烷等具有π键的化合物与所述有机膦或所述膦化合物加成而形成的具有分子内极化的化合物；在使所述有机膦或所述膦化合物与4-溴苯酚、3-溴苯酚、2-溴苯酚、4-氯苯酚、3-氯苯酚、2-氯苯酚、4-碘苯酚、3-碘苯酚、2-碘苯酚、4-溴-2-甲基苯酚、4-溴-3-甲基苯酚、4-溴-2,6-二甲基苯酚、4-溴-3,5-二甲基苯酚、4-溴-2,6-二-叔丁基苯酚、4-氯-1-萘酚、1-溴-2-萘酚、6-溴-2-萘酚、4-溴-4'-羟基联苯等卤化苯酚化合物反应后经过脱卤化氢的工序而获得的具有分子内极化的化合物；四苯基鏻等四取代鏻、四苯基鏻四-对甲苯硼酸盐等四取代鏻的四苯基硼酸盐；四取代鏻与酚化合物的盐等四取代鏻化合物；四烷基鏻与芳香族羧酸酐的部分水解物的盐；磷酸酯甜菜碱化合物；鏻化合物与硅烷化合物的加成物等。
硬化促进剂可单独使用一种，也可组合两种以上使用。
这些中，硬化促进剂优选为含有有机膦的硬化促进剂。作为含有有机膦的硬化促进剂，可列举所述有机膦、所述有机膦与有机硼类的络合物等膦化合物、对所述有机膦或所述膦化合物加成具有π键的化合物而形成的具有分子内极化的化合物等。
这些中，作为特别优选的硬化促进剂，可列举三苯基膦、三苯基膦与醌化合物的加成物、三丁基膦与醌化合物的加成物、三对甲苯基膦与醌化合物的加成物等。
在成形用树脂组合物包含硬化促进剂的情况下，相对于树脂成分100质量份，硬化促进剂的量优选为0.1质量份～30质量份，更优选为1质量份～15质量份。若硬化促进剂的量相对于树脂成分100质量份为0.1质量份以上，则存在短时间内良好地硬化的倾向。若硬化促进剂的量相对于树脂成分100质量份为30质量份以下，则存在可获得硬化速度不会过快的良好的成形品的倾向。
此处，树脂成分是指硬化性树脂及视需要使用的硬化剂。另外，树脂成分100质量份是指硬化性树脂与视需要使用的硬化剂的合计量为100质量份。
(硬化引发剂)
在成形用树脂组合物包含聚酰亚胺树脂作为硬化性树脂的情况下，成形用树脂组合物可视需要包含硬化引发剂。
作为硬化引发剂，可列举通过热产生游离自由基的自由基聚合引发剂等。作为硬化引发剂，具体而言可列举无机过氧化物、有机过氧化物、偶氮化合物等。
作为无机过氧化物，可列举过硫酸钾(过硫酸二钾)、过硫酸钠、过硫酸铵等。
作为有机过氧化物，可列举过氧化甲基乙基酮、过氧化环己酮等过氧化酮、1,1-二(叔丁基过氧化)环己烷、2,2-二(4,4-二(叔丁基过氧化)环己基)丙烷等过氧化缩酮、对薄荷烷过氧化氢、二异丙基苯过氧化氢、1,1,3,3-四甲基丁基过氧化氢、枯烯过氧化氢、叔丁基过氧化氢等过氧化氢、α,α'-二(叔丁基过氧化)二异丙基苯、过氧化二枯基、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基过氧化)己烷、过氧化叔丁基枯基、过氧化二-叔己基、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基过氧化)己炔-3、过氧化二-叔丁基等过氧化二烷基、过氧化二苯甲酰基、过氧化二(4-甲基苯甲酰基)等过氧化二酰基、二-正丙基过氧化二碳酸酯、二异丙基过氧化二碳酸酯等过氧化二碳酸酯、2,5-二甲基-2,5-二(苯甲酰基过氧化)己烷、叔己基过氧化苯甲酸酯、叔丁基过氧化苯甲酸酯、叔丁基过氧化2-乙基己酸酯等过氧化酯等。
作为偶氮化合物，可列举偶氮双异丁腈、偶氮双-4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈、偶氮双环己酮-1-甲腈、偶氮二苯甲酰基等。
在成形用树脂组合物包含硬化引发剂的情况下，作为硬化引发剂的含量，相对于聚酰亚胺化合物100质量份，可列举0.1质量份～8.0质量份，就硬化性的观点而言，更优选为0.5质量份～6.0质量份。若硬化引发剂的含量为8.0质量份以下，则存在不易产生挥发成分，硬化中的空隙的产生得到进一步抑制的倾向。另外，通过将硬化引发剂的含量设为1质量份以上，存在硬化性变得更良好的倾向。
(无机填充材)
本实施方式中的成形用树脂组合物包含含有钛酸钙粒子的无机填充材。
无机填充材至少含有钛酸钙粒子，视需要也可含有钛酸钙粒子以外的其他填充材。
-钛酸钙粒子-
作为钛酸钙粒子的形状，并无特别限定，可列举球形、椭圆形、不定形等。另外，钛酸钙粒子也可为破碎的钛酸钙粒子。
钛酸钙粒子也可为经表面处理的钛酸钙粒子。
无机填充材可含有球形的钛酸钙粒子。另外，无机填充材也可包含球形的钛酸钙粒子及非球形的钛酸钙粒子(例如不定形的钛酸钙粒子)两者。
通过无机填充材包含球形的钛酸钙粒子，可获得高流动性，同时实现成形后的硬化物的高介电常数与低介电损耗角正切。具体而言，若无机填充材包含球形的钛酸钙粒子，则即使增多成形用树脂组合物中的无机填充材的比例，也可获得高流动性。通过增加无机填充材的比例，与无机填充材相比介电损耗角正切相对高的硬化性树脂的比例变低，从而能够将成形后的硬化物整体的介电损耗角正切抑制得更低。因此，认为在获得高流动性的同时，能够同时实现高介电常数与更低的介电损耗角正切。
此处，球形的钛酸钙粒子是进行了利用加热熔融的球形化处理的粒子。图1中示出进行了球形化处理的钛酸钙粒子的SEM照片。另外，图2中示出进行球形化处理前的钛酸钙粒子的SEM照片。图1及图2的SEM照片是使用扫描型电子显微镜(日本电子股份有限公司制造，产品名：JSM-7800F)，以倍率：1000倍，在高真空条件下观察而获得的照片。
进行球形化处理前的钛酸钙粒子的形状通常如图2所示那样为不定形。然后，通过对不定形的钛酸钙粒子进行球形化处理，如图1所示，获得球形的钛酸钙粒子。
所述球形化处理通过在1000℃以上且1400℃以下的温度下加热熔融1小时以上且2小时以下的时间来进行。再者，所述球形化处理，与后述的煅烧相比，是不同的处理，其不同之处在于所述球形化处理不添加掺杂剂化合物而进行加热及加热时间短等方面。因此，若对未煅烧且不定形的钛酸钙粒子进行球形化处理，则获得未煅烧且为球形的钛酸钙粒子。
钛酸钙粒子的体积平均粒径优选为0.1μm～100μm，更优选为0.2μm～80μm，进而优选为0.5μm～30μm，特别优选为0.5μm～10μm，极优选为0.5μm～8μm。
钛酸钙粒子的体积平均粒径可如以下那样进行测定。将成形用树脂组合物放入坩埚中，在800℃下放置4小时，使其灰化。可利用SEM观察所获得的灰分，按形状分离并根据观察图像求出粒度分布，且由所述粒度分布求出作为体积平均粒径(D50)的钛酸钙粒子的体积平均粒径。另外，钛酸钙粒子的体积平均粒径也可利用通过激光衍射/散射式粒径分布测定装置(例如堀场制作所股份有限公司，LA920)进行的测定来求出。
再者，钛酸钙粒子也可为体积平均粒径不同的两种以上的钛酸钙粒子的混合物。
钛酸钙粒子的含有率优选为相对于无机填充材整体而言为30体积％～80体积％。特别是就获得介电常数高的硬化物的观点而言，相对于无机填充材整体，钛酸钙粒子的含有率优选为30体积％以上，更优选为35体积％以上，进而优选为40体积％以上，特别优选为60体积％以上，极优选为63体积％以上，最优选为65体积％以上。另一方面，就获得抑制了空隙产生的硬化物的观点而言，相对于无机填充材整体，钛酸钙粒子的含有率优选为80体积％以下，更优选为77体积％以下，进而优选为75体积％以下，进而就获得成形用树脂组合物的高流动性的观点而言，特别优选为小于60体积％，极优选为55体积％以下，最优选为50体积％以下。
相对于无机填充材整体，钛酸钙粒子的含有率优选为30体积％～80体积％，更优选为35体积％～77体积％，进而优选为40体积％～75体积％。就获得介电常数高、介电损耗角正切低、且抑制了空隙产生的硬化物的观点而言，相对于无机填充材整体，钛酸钙粒子的含有率优选为60体积％～80体积％，更优选为63体积％～77体积％，进而优选为65体积％～75体积％。就同时实现硬化物的高介电常数与低介电损耗角正切，且获得成形用树脂组合物的高流动性的观点而言，相对于无机填充材整体，钛酸钙粒子的含有率优选为30体积％以上且小于60体积％，更优选为35体积％～55体积％，进而优选为40体积％～50体积％。
在无机填充材包含球形的钛酸钙粒子的情况下，能够提高无机填充材相对于成形用树脂组合物整体的含有率。具体而言，通过使无机填充材包含球形的钛酸钙粒子，即使提高成形用树脂组合物中的无机填充材的合计含有率，也可获得高流动性。因此，能够在不改变钛酸钙粒子相对于成形用树脂组合物整体的含有率的情况下，提高介电损耗角正切相对低的其他填充材的含有率，并且降低介电损耗角正切相对高的硬化性树脂的含有率，从而在维持高介电常数的同时使介电损耗角正切降低。
钛酸钙粒子相对于无机填充材整体的含有率(体积％)可通过下述方法求出。
利用扫描型电子显微镜(SEM)拍摄成形用树脂组合物的硬化物的薄片试样。在SEM图像中确定任意的面积S，而求出面积S中所含的无机填充材的总面积A。接下来，利用SEM-EDX(energy dispersive X-ray spectrometer)(能量分散型X射线分光器)，确定无机填充材的元素，由此求出无机填充材的总面积A中所含的钛酸钙粒子的总面积B。将钛酸钙粒子的总面积B除以无机填充材的总面积A而得到的值换算为百分率(％)，并将所述值设为钛酸钙粒子相对于无机填充材整体的含有率(体积％)。
面积S设为相对于无机填充材的大小为充分大的面积。例如，设为含有100个以上无机填充材的大小。面积S也可为多个切断面的合计。
钛酸钙粒子的含有率相对于成形用树脂组合物整体而言优选为15体积％～70体积％。特别是就获得介电常数高的硬化物的观点而言，钛酸钙粒子的含有率相对于成形用树脂组合物整体而言优选为15体积％以上，更优选为25体积％以上，进而优选为27体积％以上，特别优选为40体积％以上，极优选为42体积％以上，最优选为45体积％以上。另一方面，就获得抑制了空隙产生的硬化物的观点而言，钛酸钙粒子的含有率相对于成形用树脂组合物整体而言优选为70体积％以下，更优选为60体积％以下，进而优选为55体积％以下，就获得成形用树脂组合物的更高的流动性的观点而言，特别优选为小于40体积％，极优选为35体积％以下，最优选为33体积％以下。
相对于成形用树脂组合物整体，钛酸钙粒子的含有率优选为15体积％～70体积％，更优选为25体积％～60体积％，进而优选为27体积％～55体积％。就获得介电常数高、介电损耗角正切低、并且抑制了空隙产生的硬化物的观点而言，相对于成形用树脂组合物整体，钛酸钙粒子的含有率优选为40体积％～70体积％，更优选为42体积％～60体积％，进而优选为45体积％～55体积％。就同时实现聚硬化物的高介电常数与低介电损耗角正切，且获得成形用树脂组合物的高流动性的观点而言，相对于成形用树脂组合物整体，钛酸钙粒子的含有率优选为15体积％以上且小于40体积％，更优选为25体积％～35体积％，进而优选为27体积％～33体积％。
成形用树脂组合物中，就相对介电常数与流动性的平衡的观点而言，钛酸钙粒子相对于环氧树脂与硬化剂的合计的质量比例(钛酸钙粒子/环氧树脂与硬化剂的合计)优选为1～10，更优选为1.5～8，进而优选为2～6，特别优选为2.5～5。
-其他填充材-
其他填充材的种类并无特别限制。作为其他填充材的材质，具体而言可列举：熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、玻璃、氧化铝、碳酸钙、硅酸锆、硅酸钙、氮化硅、氮化铝、氮化硼、氧化铍、锆、锆石、镁橄榄石(forsterite)、块滑石(steatite)、尖晶石、莫来石、二氧化钛、滑石、粘土、云母等无机材料。
作为其他填充材，也可使用具有阻燃效果的无机填充材。作为具有阻燃效果的无机填充材，可列举：氢氧化铝、氢氧化镁、镁与锌的复合氢氧化物等复合金属氢氧化物、硼酸锌等。
其他填充材可单独使用一种，也可将两种以上组合使用。
其他填充材中，就降低介电损耗角正切的观点而言，优选为含有选自由二氧化硅粒子及氧化铝粒子所组成的群组中的至少一种。其他填充材可仅含有二氧化硅粒子及氧化铝粒子中的任意一种，也可含有二氧化硅粒子及氧化铝粒子两者。
在其他填充材含有选自由二氧化硅粒子及氧化铝粒子所组成的群组中的至少一种的情况下，相对于无机填充材整体，二氧化硅粒子与氧化铝粒子的合计含有率优选为20体积％～70体积％，更优选为23体积％～65体积％，进而优选为25体积％～60体积％，就流动性与相对介电常数的平衡的观点而言，特别优选为30体积％～60体积％，极优选为35体积％～50体积％。
就提高成形用树脂组合物的流动性的观点而言，其他填充材优选为含有氧化铝粒子。
在其他填充材含有氧化铝粒子的情况下，相对于无机填充材整体，氧化铝粒子的含有率优选为20体积％～70体积％，更优选为23体积％～65体积％，进而优选为25体积％～60体积％，就流动性与相对介电常数的平衡的观点而言，特别优选为30体积％～60体积％，极优选为35体积％～50体积％。
其他填充材也可包含钛酸钙粒子以外的钛酸化合物粒子。作为钛酸钙粒子以外的钛酸化合物粒子，可列举：钛酸锶粒子、钛酸钡粒子、钛酸钾粒子、钛酸镁粒子、钛酸铅粒子、钛酸铝粒子、钛酸锂粒子等。
其中，就将硬化物的介电损耗角正切抑制得低的观点而言，相对于无机填充材整体，钛酸钡粒子的含有率优选为小于1体积％，更优选为小于0.5体积％，进而优选为小于0.1体积％。即，无机填充材优选为不包含钛酸钡粒子，或者以所述含有率包含钛酸钡粒子。
另外，相对于无机填充材整体，钛酸钙粒子以外的钛酸化合物粒子的合计含有率可小于1体积％，也可小于0.5体积％，也可小于0.1体积％。即，无机填充材可不包含钛酸钙粒子以外的钛酸化合物粒子，也可以所述含有率包含钛酸钙粒子以外的钛酸化合物粒子。
其他填充材的体积平均粒径并无特别限制。其他填充材的体积平均粒径优选为0.2μm～100μm，更优选为0.5μm～50μm。若其他填充材的体积平均粒径为0.2μm以上，则存在进一步抑制成形用树脂组合物的粘度上升的倾向。若其他填充材的体积平均粒径为100μm以下，则存在成形用树脂组合物的填充性进一步提高的倾向。
关于其他无机填充材的平均粒径，将成形用树脂组合物放入坩埚中，在800℃下放置4小时进行灰化。可利用SEM观察所获得的灰分，按形状分离并根据观察图像求出粒度分布，且根据所述粒度分布求出作为体积平均粒径(D50)的其他填充材的体积平均粒径。另外，其他填充材的体积平均粒径也可通过利用激光衍射/散射式粒径分布测定装置(例如堀场制作所股份有限公司、LA920)进行的测定来求出。
再者，其他填充材也可为体积平均粒径不同的两种以上的填充材的混合物。
就成形用树脂组合物的粘度的观点而言，其他填充材的体积平均粒径可为3μm以上，也可为5μm以上，就成形用树脂组合物的流动性的观点而言，可为10μm以上，也可为20μm以上。
就成形用树脂组合物的流动性的观点及填充性的观点而言，作为其他填充材的体积平均粒径(μm)相对于钛酸钙的体积平均粒径(μm)的比率的其他填充材的体积平均粒径/钛酸钙的体积平均粒径优选为大于1且为20以下，更优选为1.5～15，进而优选为3～10。
作为其他填充材的形状，并无特别限定，可列举球形、椭圆形、不定形等。另外，其他填充材也可为破碎的填充材。
就提高成形用树脂组合物的流动性的观点而言，其他填充材的形状优选为球形。
-无机填充材整体的含有率及特性-
就控制成形用树脂组合物的硬化物的流动性及强度的观点而言，成形用树脂组合物中所含的无机填充材整体的含有率优选为成形用树脂组合物整体的40体积％～90体积％，更优选为40体积％～85体积％，进而优选为45体积％～85体积％，特别优选为50体积％～82体积％，极优选为55体积％～80体积％。
在无机填充材包含球形的钛酸钙粒子的情况下，即使提高成形用树脂组合物中所含的无机填充材整体的含有率，也可获得高流动性。而且，通过提高成形用树脂组合物中所含的无机填充材整体的含有率，成形用树脂组合物中所含的硬化性树脂的含有率降低，从而容易获得介电损耗角正切低的硬化物。
就所述观点而言，在无机填充材包含球形的钛酸钙粒子的情况下，成形用树脂组合物中所含的无机填充材整体的含有率优选为成形用树脂组合物整体的70体积％以上，更优选为超过73体积％，进而优选为75体积％以上，特别优选为77体积％以上。
成形用树脂组合物中的无机填充材的含有率(体积％)可通过下述方法求出。
利用扫描型电子显微镜(SEM)拍摄成形用树脂组合物的硬化物的薄片试样。在SEM图像中确定任意的面积S，求出面积S所含的无机填充材的总面积A。将无机填充材的总面积A除以面积S而得的值换算成百分率(％)，将所述值设为无机填充材在成形用树脂组合物中所占的含有率(体积％)。
面积S设为相对于无机填充材的大小而言充分大的面积。例如，设为含有100个以上无机填充材的大小。面积S也可为多个切断面的合计。
无机填充材有时在成形用树脂组合物的硬化时的重力方向上存在比例产生偏差。在所述情况下，在利用SEM拍摄时，对硬化物的重力方向整体进行拍摄，并确定包含硬化物的重力方向整体在内的面积S。
作为无机填充材整体的10GHz下的相对介电常数，例如可列举80以下的范围。以下，将10GHz下的相对介电常数也简称为“介电常数”。
另外，在无机填充材中，优选为无机填充材整体的介电常数为80以下，且钛酸钙粒子的含量相对于无机填充材整体为30体积％以上。
作为使钛酸钙粒子的含有率相对于无机填充材整体为30体积％以上，且使无机填充材整体的介电常数为80以下的方法，例如可列举使用未煅烧的钛酸钙粒子作为钛酸钙粒子的方法。此处，未煅烧的钛酸钙粒子是指未经过下述煅烧工序的钛酸钙粒子。
此处，所述“煅烧工序”是指对钛酸钙粒子添加包含其他元素(即，钛及钙以外的元素)的掺杂剂化合物，并在1000℃以上的温度下加热3小时以上的工序。
钛酸钙粒子经过所述煅烧工序，介电常数大幅上升。例如，将未煅烧的钛酸钙粒子在1000℃的温度下煅烧3小时后的介电常数成为煅烧前的钛酸钙的介电常数的数倍以上的值。
因此，在使用煅烧后的钛酸钙粒子作为钛酸钙粒子并将无机填充材整体的介电常数调整为80以下的情况下，使钛酸钙粒子相对于无机填充材整体的含有率降低。而且，在使用了以低含有率含有煅烧后的钛酸钙粒子且整体的介电常数为80以下的无机填充材的成形用树脂组合物中，虽然可获得具有高介电常数的硬化物，但容易产生硬化物的介电常数的不均。与此相对，在使用以30体积％以上的含有率含有未煅烧的钛酸钙粒子且整体的介电常数为80以下的无机填充材的成形用树脂组合物中，可获得具有高介电常数且介电常数的均匀性高的硬化物。
就抑制介电损耗的观点而言，无机填充材整体的介电常数优选为50以下，更优选为40以下，进而优选为30以下。就天线等电子零件的小型化的观点而言，无机填充材整体的介电常数优选为5以上，更优选为10以上，进而优选为15以上。就抑制介电损耗的观点以及天线等电子零件的小型化的观点而言，无机填充材整体的介电常数优选为5～50，更优选为10～40，进而优选为15～30。
此处，无机填充材整体的介电常数例如如以下那样求出。
具体而言，准备三种以上的包含测定对象的无机填充材及特定的硬化性树脂且无机填充材的含有率不同的测定用树脂组合物、及包含所述特定的硬化性树脂且不包含无机填充材的测定用树脂组合物。作为包含测定对象的无机填充材及特定的硬化性树脂的测定用树脂组合物，例如可列举：包含联苯芳烷基型环氧树脂、作为苯酚芳烷基型酚树脂的酚硬化剂、含有有机膦的硬化促进剂、及测定对象的无机填充材的测定用树脂组合物。另外，作为无机填充材的含量不同的三种以上的测定用树脂组合物，例如可列举无机填充材相对于测定用树脂组合物整体的含有率为10体积％、20体积％、以及30体积％的测定用树脂组合物。
通过压缩成形将准备的各测定用树脂组合物在模具温度175℃、成形压力6.9MPa、硬化时间600秒的条件下进行成形，分别获得测定用硬化物。测定所获得的各测定用硬化物的10GHz下的相对介电常数，制作以无机填充材的含有率为横轴，以相对介电常数的测定值为纵轴而绘制的图表。根据所获得的图表，通过最小二乘法进行直线近似，利用外推求出无机填充材的含有率为100体积％时的相对介电常数，并作为“无机填充材整体的介电常数”。
[各种添加剂]
本实施方式中的成形用树脂组合物除了包含所述成分以外，也可包含以下例示的偶合剂、离子交换体、脱模剂、阻燃剂、着色剂、应力松弛剂等各种添加剂。本实施方式中的成形用树脂组合物除了以下例示的添加剂以外，视需要也可包含本技术领域中公知的各种添加剂。
(偶合剂)
本实施方式中的成形用树脂组合物可包含偶合剂。就提高树脂成分与无机填充材的接着性的观点而言，成形用树脂组合物优选为包含偶合剂。作为偶合剂，可列举：环氧硅烷、巯基硅烷、氨基硅烷、烷基硅烷、酰脲硅烷、乙烯基硅烷、二硅氮烷等硅烷系化合物、钛系化合物、铝螯合物系化合物、铝/锆系化合物等公知的偶合剂。
在成形用树脂组合物包含偶合剂的情况下，相对于无机填充材100质量份，偶合剂的量优选为0.05质量份～5质量份，更优选为0.1质量份～2.5质量份。若相对于无机填充材100质量份偶合剂的量为0.05质量份以上，则存在与框架(frame)的接着性进一步提高的倾向。若相对于无机填充材100质量份偶合剂的量为5质量份以下，则存在封装的成形性进一步提高的倾向。
(离子交换体)
本实施方式中的成形用树脂组合物也可包含离子交换体。就使包括经密封的电子零件的电子零件装置的耐湿性及高温放置特性提高的观点而言，成形用树脂组合物优选为包含离子交换体。离子交换体并无特别限制，可使用现有公知的离子交换体。具体而言，可列举水滑石化合物、以及含有选自由镁、铝、钛、锆及铋所组成的群组中的至少一种元素的氢氧化物等。离子交换体可单独使用一种，也可组合两种以上使用。其中，优选为下述通式(A)所表示的水滑石。
Mg(1-X)AlX(OH)2(CO3)X/2·mH2O……(A)
(0＜X≦0.5，m为正数)
在成形用树脂组合物包含离子交换体的情况下，离子交换体的含量若为用以捕捉卤素离子等离子的充分的量，则并无特别限制。例如相对于树脂成分100质量份，离子交换体的含量优选为0.1质量份～30质量份，更优选为1质量份～10质量份。
(脱模剂)
就获得成形时的与模具的良好的脱模性的观点而言，本实施方式的成形用树脂组合物也可包含脱模剂。脱模剂并无特别限制，可使用现有公知的脱模剂。具体而言，可列举：棕榈蜡、褐煤酸、硬脂酸等高级脂肪酸、高级脂肪酸金属盐、褐煤酸酯等酯系蜡、氧化聚乙烯、非氧化聚乙烯等聚烯烃系蜡等。脱模剂可单独使用一种，也可组合两种以上使用。
在成形用树脂组合物包含脱模剂的情况下，相对于树脂成分100质量份，脱模剂的量优选为0.01质量份～10质量份，更优选为0.1质量份～5质量份。若相对于树脂成分100质量份脱模剂的量为0.01质量份以上，则存在可充分获得脱模性的倾向。若为10质量份以下，则存在可获得更良好的接着性的倾向。
(阻燃剂)
本实施方式的成形用树脂组合物也可包含阻燃剂。阻燃剂并无特别限制，可使用现有公知的阻燃剂。具体而言，可列举包含卤素原子、锑原子、氮原子或磷原子的有机化合物或无机化合物、金属氢氧化物等。阻燃剂可单独使用一种，也可组合两种以上使用。
在成形用树脂组合物包含阻燃剂的情况下，阻燃剂的量若为用以获得所需的阻燃效果的充分的量，则并无特别限制。例如相对于树脂成分100质量份，阻燃剂的量优选为1质量份～30质量份，更优选为2质量份～20质量份。
(着色剂)
本实施方式的成形用树脂组合物也可包含着色剂。作为着色剂，可列举碳黑、有机染料、有机颜料、氧化钛、铅丹、氧化铁等公知的着色剂。着色剂的含量可根据目的等适宜选择。着色剂可单独使用一种，也可组合两种以上使用。
(应力松弛剂)
本实施方式的成形用树脂组合物可包含应力松弛剂。通过包含应力松弛剂，可进一步降低封装的翘曲变形及封装裂纹的产生。作为应力松弛剂，可列举通常使用的公知的应力松弛剂(可挠剂)。具体而言，可列举：硅酮系、苯乙烯系、烯烃系、氨基甲酸酯系、聚酯系、聚醚系、聚酰胺系、聚丁二烯系等热塑性弹性体，天然橡胶(natural rubber，NR)、丙烯腈-丁二烯橡胶(acrylonitrile butadiene rubber，NBR)、丙烯酸橡胶、氨基甲酸酯橡胶、硅酮粉末等橡胶粒子；甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯-丁二烯共聚物(methacrylate methylstyrene butadiene，MBS)、甲基丙烯酸甲酯-硅酮共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯共聚物等具有核-壳结构的橡胶粒子等。应力松弛剂可单独使用一种，也可组合使用两种以上。
应力松弛剂中，优选为硅酮系应力松弛剂。作为硅酮系应力松弛剂，可列举具有环氧基的硅酮系应力松弛剂、具有氨基的硅酮系应力松弛剂、将这些进行聚醚改性而成的硅酮系应力松弛剂等，更优选为具有环氧基的硅酮化合物、聚醚系硅酮化合物等硅酮化合物。
在成形用树脂组合物含有应力松弛剂的情况下，相对于树脂成分100质量份，应力松弛剂的量例如优选为1质量份～30质量份，更优选为2质量份～20质量份。
(成形用树脂组合物的制备方法)
成形用树脂组合物的制备方法并无特别限制。作为一般的方法，可列举如下方法：在通过混合机等将规定调配量的成分充分混合后，通过研磨辊、挤出机等熔融混炼，进行冷却并加以粉碎。更具体而言，例如可列举如下方法：将所述成分的规定量搅拌及混合，利用预先加热为70℃～140℃的捏合机、辊、挤压机等进行混炼，进行冷却并加以粉碎。
本实施方式的成形用树脂组合物优选为在常温常压下(例如，25℃、大气压下)为固体。成形用树脂组合物为固体时的形状并无特别限制，可列举粉状、粒状、片状等。就操作性的观点而言，成形用树脂组合物为片状时的尺寸及质量优选为成为与封装的成形条件相符的尺寸及质量。
(成形用树脂组合物的特性)
作为通过压缩成形将本实施方式的成形用树脂组合物在模具温度175℃、成形压力6.9MPa、硬化时间600秒的条件下进行成形而获得的硬化物的10GHz下的相对介电常数，例如可列举9～40。就天线等电子零件的小型化的观点而言，所述硬化物的10GHz下的相对介电常数优选为10～35，更优选为13～30。
所述相对介电常数的测定使用介电常数测定装置(例如，安捷伦科技(AgilentTechnologies)公司、商品名“网络分析仪N5227A”)，在温度25±3℃下进行。
作为通过压缩成形将本实施方式的成形用树脂组合物在模具温度175℃、成形压力6.9MPa、硬化时间600秒的条件下进行成形而获得的硬化物的10GHz下的介电损耗角正切，例如可列举0.020以下。就降低传输损失的观点而言，所述硬化物的10GHz下的介电损耗角正切优选为0.018以下，更优选为0.015以下，进而优选为0.010以下。所述硬化物的10GHz下的介电损耗角正切的下限值并无特别限定，例如可列举0.005。
所述介电损耗角正切的测定使用介电常数测定装置(例如，安捷伦科技(AgilentTechnologies)公司、商品名“网络分析仪N5227A”)，在温度25±3℃下进行。
使用依据环氧树脂成形材料协会(Epoxy Molding Material Institute，EMMI)-1-66的螺旋流(spiral flow)测定用模具，在模具温度175℃、成形压力6.9MPa、硬化时间90秒的条件下将成形用树脂组合物成形时的流动距离优选为80cm以上，更优选为100cm以上，进而优选为120cm以上。以下，将所述流动距离也称为“螺旋流”。螺旋流的上限值并无特别限定，例如可列举200cm。
成形用树脂组合物的175℃下的凝胶时间优选为30秒～100秒，更优选为40秒～70秒。
175℃下的凝胶时间的测定如以下那样进行。具体而言，对于成形用树脂组合物的试样3g，在温度175℃下实施使用了JSR贸易(JSR Trading)股份有限公司的加硫试验机(Curelastometer)的测定，将直至转矩曲线上升的时间作为凝胶时间(sec)。
(成形用树脂组合物的用途)
本实施方式中的成形用树脂组合物例如可适用于后述的电子零件装置、其中特别适用于高频器件的制造。本实施方式的成形用树脂组合物也可用于高频器件中的电子零件的密封。
特别是，近年来随着第五代移动通信系统(5G)的普及，用于电子零件装置的半导体封装(PKG)的高功能化和小型化不断发展。而且，随着PKG的小型化及高功能化，作为具有天线功能的PKG的天线封装(Antenna in Package，AiP)的开发也在进行中。在AiP中，为了应对伴随信息的多样化的信道数增加等，通信中使用的电波被高频化，在密封材料中，要求同时实现高介电常数与低介电损耗角正切。
如上所述，本实施方式中的成形用树脂组合物可获得同时实现高介电常数与低介电损耗角正切的硬化物。因此，在高频器件中，特别适合于将配置在支撑构件上的天线利用成形用树脂组合物密封的天线封装(AiP)用途。
＜电子零件装置＞
作为本公开的一实施方式的电子零件装置包括支撑构件、配置在所述支撑构件上的电子零件、密封所述电子零件的所述成形用树脂组合物的硬化物。
作为电子零件装置，可列举将电子零件(半导体芯片、晶体管、二极管、晶闸管(thyristor)等有源元件、电容器、电阻体、线圈等无源元件、天线等)搭载在引线框、完成配线的输送胶带、配线板、玻璃、硅晶片、有机基板等支撑构件上而获得的电子零件区域通过成形用树脂组合物进行密封而成的电子零件装置(例如高频器件)。
所述支撑构件的种类并无特别限制，可使用在电子零件装置的制造中一般使用的支撑构件。
所述电子零件可包括天线，也可包括天线及天线以外的元件。所述天线只要起到天线的作用，则并无限定，可为天线元件，也可为配线。
另外，在本实施方式的电子零件装置中，也可视需要在支撑构件上的与配置有所述电子零件的面为相反侧的面上配置其他电子零件。其他电子零件可通过所述成形用树脂组合物密封，也可通过其他树脂组合物密封，也可不密封。
(电子零件装置的制造方法)
本实施方式的电子零件装置的制造方法包括：将电子零件配置在支撑构件上的工序；及通过所述成形用树脂组合物密封所述电子零件的工序。
实施所述各工序的方法并无特别限制，可通过一般的方法进行。另外，在电子零件装置的制造中使用的支撑构件及电子零件的种类并无特别限制，可使用在电子零件装置的制造中通常使用的支撑构件及电子零件。
作为使用所述成形用树脂组合物来密封电子零件的方法，可列举低压转移成形法、注射成形法、压缩成形法等。这些中，通常采用低压转移成形法。
[实施例]
以下，通过实施例具体说明所述实施方式，但所述实施方式的范围并不限定于这些实施例。
＜成形用树脂组合物的制备＞
以表1～表3所示的调配比例(质量份)混合下述所示的成分，制备实施例及比较例的成形用树脂组合物。所述成形用树脂组合物在常温常压下为固体。
再者，表1～表3中，空栏是指不包含所述成分。
另外，通过所述方法求出钛酸钙粒子相对于所使用的无机填充材整体的含有率(表中的“粒子比例(体积％)”、无机填充材相对于成形用树脂组合物整体的含有率(表中的“含有率(体积％)”、无机填充材整体的10GHz下的相对介电常数(表中的“填充材介电常数”)的结果也一并示于表1～表3。
·环氧树脂1：三苯基甲烷型环氧树脂、环氧当量167g/eq(三菱化学股份有限公司，商品名“1032H60”)
·环氧树脂2：联苯芳烷基型环氧树脂、环氧当量274g/eq(日本化药股份有限公司，商品名“NC-3000”)
·环氧树脂3：联苯型环氧树脂、环氧当量192g/eq(三菱化学股份有限公司，商品名“YX-4000”)
·硬化剂1：活性酯化合物，迪爱生(DIC)股份有限公司，商品名“EXB-8”
·硬化剂2：酚硬化剂，芳烷基型酚树脂，羟基当量170g/eq(明和化成股份有限公司，商品名“MEH7800系列”)
·无机填充材1：二氧化硅粒子、其他填充材，体积平均粒径：11μm，形状：球形
·无机填充材2：氧化铝粒子、其他填充材，体积平均粒径：45μm，形状：球形
·无机填充材3：氧化铝粒子、其他填充材，体积平均粒径：7μm，形状：球形
·无机填充材4：未煅烧的钛酸钙粒子，体积平均粒径：6μm，形状：不定形
·无机填充材5：未煅烧的钛酸钙粒子，体积平均粒径：0.2μm，形状：不定形
·无机填充材6：未煅烧的钛酸钡粒子，体积平均粒径：6.6μm，形状：球形
·无机填充材7：未煅烧的钛酸钙粒子，体积平均粒径：9μm，形状：球形
·硬化促进剂：三苯基膦/1,4-苯醌加成物
·偶合剂：N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业公司，商品名“KBM-573”)
·脱模剂：褐煤酸酯蜡(科莱恩日本(Clariant Japan)股份有限公司，商品名“HW-E”)
·着色剂：碳黑(三菱化学股份有限公司，商品名“MA600”)
·硅酮1：聚醚系硅酮化合物(迈图高新材料(Momentive PerformanceMaterials)公司，商品名“SIM768E”)
·硅酮2：具有环氧基的硅酮化合物(陶氏东丽(Dow Toray)股份有限公司，商品名“AY42-119”)
再者，所述各无机填充材的体积平均粒径是通过以下的测定而获得的值。
具体而言，首先，在分散介质(水)中以0.01质量％～0.1质量％的范围添加无机填充材，利用浴式超声波清洗机分散5分钟。
将所获得的分散液5ml注入到槽中，在25℃下利用激光衍射/散射式粒径分布测定装置(堀场制作所股份有限公司，LA920)测定粒度分布。
将所获得的粒度分布中的累计值50％(体积基准)的粒径作为体积平均粒径。
＜成形用树脂组合物的评价＞
(相对介电常数及介电损耗角正切)
将成形用树脂组合物装入真空手动压制机中，在模具温度175℃、成形压力6.9MPa、硬化时间600秒的条件下成形，在175℃下进行6小时后硬化，获得板状的硬化物(纵12.5mm、横25mm、厚度0.2mm)。将所述板状的硬化物作为试验片，使用介电常数测定装置(安捷伦科技(Agilent Technologies)公司，商品名“网络分析仪N5227A”)，测定在温度25±3℃下、10GHz下的相对介电常数及介电损耗角正切。将结果示于表1～表3(表中的“相对介电常数”及“介电损耗角正切”)。
(流动性：螺旋流(spiral flow))
使用依据EMMI-1-66的螺旋流测定用模具，在模具温度180℃、成形压力6.9MPa、硬化时间120秒的条件下将成形用树脂组合物成形，并求出流动距离(cm)。将结果示于表1～表3(表中的“流动距离(cm)”)。
(凝胶时间)
对于成形用树脂组合物3g，在温度175℃下实施使用了JSR贸易(JSR Trading)股份有限公司的加硫试验机(Curelastometer)的测定，将直至转矩曲线上升的时间作为凝胶时间(秒)。结果如表1～表3(表中的“凝胶时间(秒)”)所示。
再者，表中的“不可”是指凝胶时间短到无法观测到转矩曲线的上升。
[表1]
[表2]
[表3]
如表1～表3所示，实施例的成形用树脂组合物与比较例的成形用树脂组合物相比，同时实现成形后的硬化物的高相对介电常数与低介电损耗角正切。
[实施例15及实施例16]
以表4所示的调配比例(质量份)混合，制备实施例15及实施例16的成形用树脂组合物。所述成形用树脂组合物在常温常压下为固体。在实施例15中，并用硬化剂1及硬化剂3，在实施例15及实施例16中，不使用硅酮。
再者，表4中，空栏是指不包含所述成分。另外，表4中的各项目与表1～表3的各项目相同。
再者，实施例15中使用的硬化剂3如以下所述。
·硬化剂3：酚硬化剂，芳烷基型酚树脂，羟基当量202g/eq(明和化成股份有限公司，商品名“MEH7851SS”))；
[表4]
如表4所示，与表3所示的比较例的成形用树脂组合物相比，实施例15及实施例16的成形用树脂组合物同时实现成形后的硬化物的高相对介电常数与低介电损耗角正切。
＜成形用树脂组合物的评价＞
(弯曲强度)
使用各实施例及各比较例中获得的成形用树脂组合物，通过与(相对介电常数及介电损耗角正切)相同的条件获得成形用树脂组合物的硬化物。将硬化物切成4.0mm×10.0mm×80mm的长方体，制作弯曲强度评价用的试验片。使用所述试验片，利用腾喜龙(Tensilon)万能材料试验机(英斯特朗(Instron)5948，英斯特朗(Instron)公司)在支点间距离64mm、十字头速度10mm/min、温度25℃的条件下进行弯曲试验。使用测定的结果，由式(A)制作弯曲应力-位移曲线，将其最大应力设为弯曲强度。
σ＝3FL/2bh2···式(A)
σ：弯曲应力(MPa)
F：弯曲载荷(N)
L：支点间距离(mm)
b：试验片宽度(mm)
h：试验片厚度(mm)
(弯曲韧性)
通过测定硬化物的断裂韧性值(MPa·m1/2)来评价弯曲韧性。制作将硬化物切成4.0mm×10.0mm×80mm的长方体而得的弯曲韧性评价用的试验片。弯曲韧性评价用的试验片的龟裂缺陷的大小设为4.0mm×2.0mm×1.0mm。断裂韧性值基于ASTM D5045，利用腾喜龙(Tensilon)万能材料试验机(英斯特朗(Instron)5948，英斯特朗(Instron)公司)及弯曲韧性评价用的试验片，通过3点弯曲测定来算出。
将各实施例及各比较例中的弯曲强度及断裂韧性值的测定结果示于表5。
[表5]
如表5所示，实施例7、实施例9及实施例15的成形用树脂组合物与各实施例及各比较例的成形用树脂组合物相比，硬化后的弯曲韧性的评价良好。
在表5中，在仅使用活性酯化合物作为硬化剂的情况下，与仅使用酚硬化剂作为硬化剂的情况相比，可观察到弯曲韧性的评价变差的倾向。另一方面，在实施例15的成形用树脂组合物中，通过并用活性酯化合物及酚硬化剂作为硬化剂，与仅使用酚硬化剂的情况相比，硬化后的弯曲韧性的评价更良好。由此可确认，在实施例15中，通过并用活性酯化合物及酚硬化剂作为硬化剂，硬化后的弯曲韧性协同提高。通过弯曲韧性提高，存在抑制硬化物产生裂纹等的倾向。
[实施例17～实施例19]
以表6所示的调配比例(质量份)混合，制备实施例17～实施例19的成形用树脂组合物。所述成形用树脂组合物在常温常压下为固体
再者，表6中，空栏是指不包含所述成分。另外，表6中的各项目与表1～表4的各项目相同。
再者，实施例17～实施例19中使用的无机填充材7如下。
·无机填充材7：未煅烧的钛酸钙粒子，体积平均粒径：8.9μm，形状：球形，对不定形的钛酸钙粒子在1200℃下进行2小时球形化处理而得的无机填充材
[表6]
如表6所示，与表3所示的比较例的成形用树脂组合物相比，实施例17～实施例19的成形用树脂组合物同时实现成形后的硬化物中的高相对介电常数与低介电损耗角正切。另外，实施例18～实施例19的成形用树脂组合物与相对于成形用树脂组合物整体的无机填充材的含有率相同且不含球形的钛酸钙粒子的实施例1～实施例2的成形用树脂组合物相比，流动距离长，并且与实施例1～实施例2同样地同时实现高相对介电常数与低介电损耗角正切。
2020年12月11日提出申请的PCT/JP2020/046412及2021年4月28日提出申请的PCT/JP2021/017047的公开的全部内容通过参照而被并入至本说明书中。
本说明书中记载的所有文献、专利申请、及技术标准与具体且个别地记述通过参照并入各个文献、专利申请、及技术标准的情况相同程度地引用且并入至本说明书中。
Claims (20)
1.一种成形用树脂组合物，包含：
硬化性树脂；以及
无机填充材，含有钛酸钙粒子。
2.根据权利要求1所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化性树脂含有环氧树脂，且所述成形用树脂组合物还包含硬化剂。
3.根据权利要求2所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化剂包含活性酯化合物。
4.根据权利要求2或3所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化剂包含选自由酚硬化剂、胺硬化剂、酸酐硬化剂、聚硫醇硬化剂、聚氨基酰胺硬化剂、异氰酸酯硬化剂、及封闭异氰酸酯硬化剂所组成的群组中的至少一种的其他的硬化剂，以及活性酯化合物。
5.根据权利要求2或3所述的成形用树脂组合物，其中所述硬化剂包含芳烷基型酚树脂及活性酯化合物。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述无机填充材还含有其他的无机填充材，所述其他的无机填充材为选自由二氧化硅粒子及氧化铝粒子所组成的群组中的至少一种。
7.根据权利要求6所述的成形用树脂组合物，其中所述其他的无机填充材的体积平均粒径为3μm以上。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的成形用树脂组合物，其中相对于所述无机填充材整体，所述钛酸钙粒子的含有率为30体积％～80体积％。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述无机填充材整体的10GHz下的相对介电常数为80以下。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的成形用树脂组合物，其中相对于成形用树脂组合物整体，所述无机填充材整体的含有率为40体积％～85体积％。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述钛酸钙粒子的体积平均粒径为0.2μm～80μm。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的成形用树脂组合物，其中还包含含有有机膦的硬化促进剂。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的成形用树脂组合物，其中所述无机填充材包含球形的钛酸钙粒子。
14.根据权利要求13所述的成形用树脂组合物，其中相对于成形用树脂组合物整体，所述无机填充材整体的含有率为70体积％～85体积％。
15.根据权利要求1至14中任一项所述的成形用树脂组合物，其中成形用树脂组合物的硬化物的相对介电常数为9～40，且所述硬化物的介电损耗角正切为0.020以下。
16.根据权利要求1至15中任一项所述的成形用树脂组合物，其用于高频器件。
17.根据权利要求16所述的成形用树脂组合物，其用于高频器件中的电子零件的密封。
18.根据权利要求1至17中任一项所述的成形用树脂组合物，其用于天线封装。
19.一种电子零件装置，包括：
支撑构件；
电子零件，配置在所述支撑构件上；以及
对所述电子零件进行密封的根据权利要求1至18中任一项所述的成形用树脂组合物的硬化物。
20.根据权利要求19所述的电子零件装置，其中所述电子零件包括天线。
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