CN108885913B - 一种高效率干式再处理用电解槽和电解方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种熔融盐电解槽，在填充有熔融盐的坩埚中通过阳极电解溶解废金属燃料棒，在所述电解槽中进行电解精炼，使铀(U)和/或者钚(Pu)从熔融盐中再度析出，吸附在阴极电极表面。该熔融盐电解槽能够通过对含有铀(U)和/或者钚(Pu)的废金属燃料进行干式再处理，解决阳极电解高温熔融盐效率低下的问题。该熔融盐电解槽包括所述废金属燃料棒，对其进行阳极电解；阳极供电体，所述阳极供电体具备解决阳极电极接触电阻退化的装置；阴极供电体，所述阴极供电体能够控制铀(U)和/或钚(Pu)离子被还原为金属范围的电位；加热装置，所述加热装置能够对废金属燃料棒进行局部加热；和/或者起励装置，所述起励装置能够使废金属燃料棒局部处于激发状态；同时配置有电磁线圈或者永久磁铁，在阳极供电体和阴极供电体之间，通过电场和磁场的组合，提高铀(U)和/或钚(Pu)离子的分离效率。用这种方法来进行阳极电解。

Description

一种高效率干式再处理用电解槽和电解方法
技术领域
本发明涉及一种电解装置和使用该电解装置的电解方法，该装置用于对含有铀和/或钚的废金属燃料进行干式再处理。该装置设置有使用高温熔融盐阳极电解用坩埚装置，加速在干式再处理过程中排放出的放射性元素的衰变速度，从而可以减少放射性废弃物。
背景技术
从废核燃料棒中回收铀237、铀233等的再处理工程大致分为两种方法。一种是以磷酸三丁酯和硝酸等为基础使用水溶液的PUREX方法，被称为湿式再处理；另一种是使用熔融盐电解法的干式再处理。过去氧化物废燃料棒是通过湿式再处理的方法进行处理的。湿式再处理的方法首先要溶解氧化物燃料，所以要使用强酸性硝酸。其结果就是对处理过程中使用的机器腐蚀非常严重。因此在日本以前的湿式再处理设备目前已经不能运转了，而且运作这种湿式再处理设备需要很高的成本。
与此相比，干式再处理方法规模小、成本低，而且临界管理容易。这种干式再处理方法是以金属燃料为对象进行开发，主要从铀(U)-钚(Pu)-锆(Zr)的三元合金燃料棒提取铀(U)和钚(Pu)的工程。另外在快中子反应堆的中子的能量很高，因为没有必要提炼高纯度燃料，回收低纯度的材料采用干式再处理方法是非常适合的。
目前干式再处理的程序是，首先，通过“集合体解体工程”分解从快中子反应堆中提取的燃料集合体(燃料棒束)。然后通过“燃料元素剪切工程”将上述燃料棒剪成数厘米长度。然后在下一阶段的“电解提炼工程”中将由此得到的废燃料芯片在氯化锂-氯化钾(LICI-KCI)熔融盐中溶解，通过固体阴极电极或者液体镉(Cd)阴极电极，从裂变产物中分离提取锕系元素。提取的锕系元素附着在熔融盐或者液体金属镉(Cd)这样的溶剂上。因此需要通过“阴极提取物处理工程”高温蒸馏分离这些附着物。由此得到的锕系金属为了达到预期浓度，添加锆或铀，通过“高温注塑成型工程”融化铸造棒状的燃料合金。然后上述燃料棒通过“燃料要素封装工程”密封在不锈钢包覆管内形成新的燃料棒，然后通过“集合体组装工程”将其捆绑成集合体，在快中子反应堆中重新加载。
[现有技术文献]
[专利文献]
专利文献1:国际专利申请2012/102092A1
[非专利文献]
非专利文献1：Dry(non-aqueous)Processing of Used Nuclear Fuel，TerryTodd,Idaho National Laboratory,Panel on“Exploring the Options for UsedNuclear Fuel in Light of U.S.and International Decisions”,Waste Management,2012,February 27,2012
非专利文献2：Asian Nuclear Prospects 2010，“Pyrochemical Reprocessingof Spent Fuel by Electrochemical Techniques Using Sol id Aluminium Cathodes”,P.Soucek,R.Malmbeck,C.Nourry,and J.-P.Glatz,European Commi ssion,JRC,Institute for Transuranium Elements,Postfach 2340,76125Karlsruhe
非专利文献3：Surface Engineering for Bone Implants:A Trend fromPassive to Active Surfaces,Ruggero Bosco,Jeroen Van Den Beucken,SanderLeeuwenburgh and John Jansen,Coatings,2012,2(3),95-119
非专利文献4:Accurate Simulations of Electric Double Layer Capacitanceof Ultramicroelectrodes,Hainan Wang and Laurent Pi lon*,the JOURNAL OFPHYSICAL CHEMISTRY C,2011,115,16711–16719
非专利文献5:Final Report“ACCELERATED BETA DECAY for DISPOSAL OFFISSION,FRAGMENT WASTES”,Principal Investigator:Howard R.Reiss,PhysicsDepartment,American University,Washington,DC 20016-8058,Grant No.DE-FGO％96ERl2195,March 6,2000
非专利文献6:Nuclear Half-life Modification Technology,GDR GREENNEWSLETTER 001,Submitted by Larry Geer for GDR,“Radioactivity Deactivation atHigh Temperature in an Applied DC Voltage FieldDemonstrated in 1964Full storyon GDR.org”,Larry Geer&Cecil Baumgartner,2014/10/15
非专利文献7:“Accelerated alpha-decay of 232U isotope achieved byexposure of its aqueous solution with gold nano particles to laserradiation”,A.V.Simakin,G.A.Shafeev,Wave Research Center of A.M.ProkhorovGeneral Physics Institute of the Russian Academy of Sciences,Vavilov Street,Moscow 119991,Russian Federation
非专利文献8:“Correlation Between Microstructure and CorrosionBehavior of Two 90Cu10Ni Alloy Tubes”,Ma Aili,Jiang Shengli,Zheng Yugui,YaoZhiming,Ke Wei,Xia Shuang,Acta Metallurgica Sinica(English Letters),2014,27(4),730-738
非专利文献9:“POSTIRRADIATION EXAMINATION OFU-Pu-Zr FUEL ELEMENTSIRRADIATED IN EBR-I1TO 4.5ATOMIC PERCENT BURNUP”,W.F.Murphy,W.N.Beck,F.L.Brown,B.J.Koprowski,and L.A.Neimark ARGONNE NATIONAL LABORATORY,9700SouthCass Avenue,Argonne,Illinois 60439
发明内容
发明要解决的问题
干式再处理程序中最重要的要素是电解精炼技术(非专利文献1)。图1是表示干式再处理程序的概念图。参照图1将被剪断的金属燃料插入不锈钢制的籠形阳极构造体中，根据以下公式，在大约500℃的氯化锂-氯化钾(LICI-KCI)熔融盐中，阳极溶解上述金属燃料。因此坩埚必须使用抗高温熔融盐材料。研究开发干式再处理方法的阿贡国立研究所(ANL)虽然使用了涂有三氧化二钇(Y2O3)的石墨坩埚，但是他们也提案要开发与此相比更具抗热性和抗腐蚀性的材料。另外为了生成高熔融盐液体，坩埚本身也最好选择使用可诱导加热的材质。在这种情况下，石墨坩埚的内部有必要涂抹抗腐蚀性的氧化物或者使用陶瓷涂层。
图2是表示过去干式再处理电解装置的一个实施例的示意性截面图。上述电解装置，在坩埚10中设置阳极供电体(阳极)30、阴极供电体(阴极)40、液体镉(Cd)电极供电体50，在坩埚中放入氯化锂-氯化钾(LICI-KCI)熔融盐20，在其上部空间注入氩气，为了造成氩气环境，给坩埚安装盖子12。阳极供电体安装有多孔的籠33，该籠能够使存储废金属燃料棒的金属熔融盐和阳极溶解的金属离子通过。棒状阴极供电体40与其前端部分的阴极电极41一体化。为了降低阴极电极过电压和提高电解精炼效率，可在阳极供电体的周围配置有多个阴极供电体。然后设置高温液体金属Cd电极供电体50。上述Cd电极供电体浸泡在液体金属Cd62中，所述液体金属Cd62存放在液体金属Cd62槽中，且与其并电连接。另外，为了用500℃加热融化放入坩埚中的LICI-KCI盐，在坩埚的外围设置线圈，利用电磁感应现象进行加热。将金属燃料元素(燃料棒)放入籠形阳极31中进行阳极化，铀和钚按照下列公式进行阳极溶解。
【公式1】
U→U3++3e－(e－：电子)
【公式2】
Pu→Pu3++3e－
溶解的铀U3+或/和钚Pu3+离子在阴极表面还原成金属。因此金属的氧化还原反应是非常重要的。但是氧化还原电位位于高电位的时候，与铀、钚相比在难以还原的裂变产物(FP)中的碱性金属(AL)、稀土元素(RE)、碱性土金属(ALE)作为离子存在的可能性是非常高的。一方面，一部分的铀、钚和残留下来的少量锕系元素(MA)析出金属镉(Cd)50。上述还原反应的重要因素是铀、钚、锕系元素等氧化还原电位的位置。图3示出了出自P.Soucek等人的上述金属/金属离子氧化还原电位的位置关系(非专利文献2)。根据图3所示，氧化还原电位虽然取决于电极材料，但是在进行电解精炼时，氧化还原电位变化越大越有利，因此希望能够达到W或者A1。
与铀U3+/U或者钚Pu3+/Pu的还原电位相比较，其他大多数锕系元素(MA)、碱性金属(AL)、稀土元素(RE)、碱性土金属(ALE)等的金属还原电位处于低电位。利用两者氧化还原电位的差异，可以分别在铀和/或者钚还原电位的范围内设置阴极，和其他金属还原电位的范围内设置液体金属Cd阴极，由此使分离提炼铀和/或钚成为可能。
接下来，对循环伏安图的测定进行说明。首先，制作一个模拟废金属燃料棒样品。虽然锕系元素金属必不可少，但是像铀(U)、钚(Pu)、Am、Cm、Np等这种难以电解还原的金属氧化物通过使用金属Li还原，模拟制作废金属燃料棒样品。首先将锕系元素氧化物和氯化锂-氯化钾(LICI-KCI)放入坩埚中，用1000℃的熔融盐进行溶解，溶解操作完成后，向坩埚中添加金属Li,使用氩气作为覆盖气体,在大约1000℃环境下进行还原处理。通过这种处理制作模拟废金属燃料棒样品。
将模拟燃料棒放入大约500℃氯化锂-氯化钾(LICI-KCI)熔融盐中，以Ag/AgC1参照电极为基准进行循环伏安图的测定。结果如图4所示。根据图4我们可以得知在U{U(0)}大约为-1.3V，Pu{Pu(0)}大约在-1.6V时，最容易进行阳极溶解。换言之，一旦偏离此电位，阳极溶解速度就会降低。因此废金属燃料棒的电位维持在阳极溶解领域是十分重要的。
因此考虑到以上事项，为了能够更高效率地处理废核燃料，我们认为有必要对以下问题进行改良。
1、提高金属燃料溶解速度
a接触：本发明是将剪断的废金属燃料棒要素(燃料束)放入籠形阳极电极中进行电解。随着阳极溶解进行，废金属燃料棒表面溶解，很可能造成籠形阳极电极与废金属燃料棒之间接触不良。为了提高废金属燃料棒阳极溶解的效率，我们必须采取应对接触不良的对策。
b电位：如上所述，金属的阳极溶解很大程度上取决于电位。
c温度：温度越高，溶解速度越快。
d流速：必须尽快除去金属表面的溶解产物。
2、筛选溶解的铀、钚金属离子
a设置阴极电极选择性还原铀、钚。
b与碱性金属(AL)、碱性土金属(ALE)等的还原电位相比，可以通过高电位选择性还原铀、钚。然后控制阳极溶解的U 3+，Pu3+离子在阴极表面上被还原成金属的电位。其结果为，碱性金属离子、碱性土金属离子不能被还原成金属，而是以离子的状态存在，这样分离铀、钚就会变得很容易。
c大部分的锕系元素(MA)以及一部分铀、钚离子等被吸附在液体金属Cd阴极电极表面。
d设置两种阴极电极，一种是金属还原铀、钚的棒状主要阴极电极，另一种是回收残留的铀、钚、锕系元素和其他元素的液体金属Cd阴极电极。
e插入籠形阳极电极的废金属燃料棒在阳极溶解的过程中，留下了不能溶解性的物质。该物质吸附在液体金属Cd上。
f为了提高铀、钚离子和其他锕系元素、碱性元素、碱土金属离子的分离效率，能够在连接阳极和阴极略垂直的方向形成磁场，在坩埚中设置线圈，上述线圈和在磁控溅射法中使用的线圈(非专利文献3)一样。
3、由金属离子向金属的还原
a据报告显示钚离子按照以下公式和液体金属Cd反应，在液体金属Cd上形成树枝状的结晶。
【公式3】
Pu3++3e－+6Cd→PuCd6
上述树枝状结晶的形成降低了电解精炼的效率，因此，要通过搅拌液体金属Cd，尽量防止树枝状结晶的形成。
【解决课题的手段】
本发明的目的是通过解决上述所指出的干式再处理效率低下的问题，提高电解精炼效率。为实现本发明的目的，本发明提供一种电解槽和使用上述电解槽提高电解精炼效率的电解方法。上述电解槽是一种熔融盐电解槽，在填充有熔融盐的坩埚中通过阳极电解溶解废金属燃料棒，同时在阴极电极表面电解精炼重新提取的铀(U)和/或者钚(Pu)。上述废金属燃料棒含有锆和铀、铀和钚、或者锆、铀、钚元素。该熔融盐电解槽包括废金属燃料棒，对其进行阳极电解；阳极供电体，该阳极供电体具备解决阳极电极接触电阻退化的装置；阴极供电体，该阴极供电体能够控制铀(U)和/或者钚(Pu)离子被还原为金属范围的电位；加热装置，该加热装置能够对废金属燃料棒进行局部加热；和/或起励装置，该起励装置能够使该废金属燃料棒局部处于被激发状态；同时配置有电磁线圈或者永久磁铁，该电磁线圈或者永久磁铁设置在阳极供电体和阴极供电体之间，通过电场和磁场的组合，提高铀和/或钚离子的分离效率。
本发明上述阳极供电体的前端部分设计成籠形，用于插入上述废金属燃料棒，在上述籠形阳极供电体的内部设置有固定板，用于压住上述废金属燃料棒，另外还包含有一种自动加压装置，随着上述阳极电解的进行对上述固定板自动加压,使之移动，以此来解决上述废金属燃料棒和上述阳极供电体之间接触电阻退化。另外，为了减小上述废金属燃料棒和上述阳极电极的接触电阻，可以在阳极供电体和上述废金属燃料棒接触的部位施加振动，机械振动周波数最好在50～200kHz。
另外，上述加热装置或者起励装置还包含给上述阳极供电体施加1kHz到2mHz低周波电磁场的装置。
此外，在上述阳极供电体的下面设置有一个液体Cd层，上述液体Cd层能够还原吸附上述阳极溶解的除铀、钚以外的少量锕系元素。另外，还设置有Cd阴极供电体与上述液体Cd层电气连接。
上述电解槽，在上述坩埚的外侧设置有旋转装置，上述旋转装置有一个水平旋转轴，以上述旋转轴为中心通过周期性摆动上述坩埚来搅拌熔融盐，以此使上述阳极供电体或上述阴极供电体表面的熔融盐分离扩散。
上述搅拌熔融盐的方法还包括，在上述坩埚中配置有管道，上述管道还配置有过滤器和循环泵，由此使上述熔融盐循环搅拌，使上述阳极供电体或上述阴极供电体表面的熔融盐分离扩散，进而净化上述熔融盐。
在本发明中，为了提高铀(U)和/或者钚(Pu)离子的分离效率，通过上述电磁线圈或者永久磁铁在上述阳极供电体和上述阴极供电体之间电场的60度到90度的方向，施加磁场。
本发明还可以提供一种干式再处理方法，通过施加低周波电磁场，加速干式再处理过程中所排放的放射性元素的衰变速度。具体而言，是向废金属燃料棒和放射性金属离子施加100kHz到20mHz的低周波电磁场。
本发明使用全波整流或者半波整流化的交流电源作为上述阳极电解的电解电流，在上述阳极供电体和上述阴极供电体的表层施加交流分量为105～107V/cm的电场，加速β衰变速度。
另外，本发明还可以用激光照射上述阳极供电体或者上述阴极供电体作为起励装置加速α衰变速度和β衰变速度。
【发明效果】
本发明提供一种使用高温熔融盐电解坩埚，通过干式再处理方法电解废金属燃料棒的小型高效电解装置和电解方法。通过本发明的实施例，还可以达到降低放射性元素浓度、加速β衰变速度、减少放射性废弃物的效果。
附图说明
图1是干式再处理系统的概念图。
图2是现有技术的干式再处理电解装置的示意性截面图。
图3是超铀元素的氧化还原电位图。
图4是LICI-KCI-PUCI3-UCI3循环伏安图。
图5是本发明实施例中，为提高废金属燃料棒接触效率电解精炼用坩埚的概略截面图。
图6A是表示在没有加压弹簧条件下，电解精炼时金属燃料的电位变化图。
图6B是表示使用加压弹簧的条件下，电解精炼时金属燃料的电位变化图。
图7A是表示本发明的又一实施例中带有摇摆装置的坩埚构造体的示意性截面图。
图7B是表示本发明的又一实施例中带有机械振动的振动装置的坩埚构造体的示意性截面图。
图7C是表示本发明的又一实施例中带有机械振动的振动装置等的坩埚构造体的示意性截面图。
图8是表示坩埚摇摆对阳极溶解速度影响的效果图。
图9是表示本发明的又一实施例中具有熔融盐循环管线的坩埚构造体的示意性截面图。
图10A是表示本发明的又一实施例中加热阳极供电体的坩埚构造的示意性截面图。
图10B是表示本发明的又一实施例中金属棒束的局部加热方法的示意性截面图。
图11是表示废金属燃料棒的阳极溶解量和温度关系示意图。
图12是表示本发明的又一实施例中利用电磁线圈发生的磁场，提高铀和钚离子分离效率的坩埚构造的示意性截面图。
图13A是表示本发明的又一实施例中利用永久磁铁发生的磁场，提高铀和钚离子分离效率的坩埚构造的示意性截面图。
图13B是表示本发明的又一实施例中利用永久磁铁发生的磁场来提高铀和钚离子分离效率的坩埚构造的示意性截面图。
图13C是表示本发明的又一实施例中利用电磁线圈发生的磁场来提高铀和钚离子分离效率的坩埚构造的示意性截面图。
图14A是表示本发明的又一实施例中利用激光提高分离效率的坩埚构造的示意性截面图。
图14B是表示本发明的又一实施例中利用激光提高分离效率的坩埚构造的示意性截面图。
具体实施方式
通过以下实施例说明本发明的内容和效果。
实施例1
首先对良好维持籠形阳极电极与剪断的废金属燃料棒束之间接触抵抗的方法进行说明。
如图5所示，将剪断的废金属燃料棒束33插入图2所示的基本型坩埚的籠形阳极电极中，为了使废金属燃料棒束能够与籠形阳极电极31紧密接触，在籠中设置供电体30，所述供电体30带有压紧废金属燃料棒束的固定板32。
为了将剪断的废金属燃料棒按压在籠形阳极电极上，在阳极电极加压盖90中安装压力弹簧91，压力弹簧91能够对固定板所带的阳极供电体加压。因为这个弹簧压力，剪断的废金属燃料棒被加压在籠形阳极电极上(本实施例中，用10000N/m2的力进行加压)，能够防止随着阳极溶解的进行废金属燃料棒变得接触不良。
如图5所示在没有安装压力弹簧91的情况下，图6A示出了铀废金属燃料棒流动的电流和伴随阳极溶解的电位变化。同时也示出了当电流密度变为0.25,0.5,1.0A/cm2时，阳极反应废金属燃料棒的阳极电位以及阴极电位的变化。阴极电位的变化小，阳极电位的变化就大，随时间从-1.4V变化到约-1V。施加的电流越大，电位的变化也越大。如上所述，电位从大约-1.3V向高电位转变，阳极溶解的反应就会降低。也就是说，电位转变的越大，意味着电解精炼效率越低下。
针对此，使用图5所示弹簧构造，降低废金属燃料棒与籠形阳极电极接触抵抗的情况下，如图6B所示，阳极电位的变化就会变小。因此，我们可以利用弹簧结构降低金属燃料棒与籠形阳极电极的接触抵抗，从而提高电解精炼效率。
实施例2
如图6A、6B结果所示，电解电流一定时，废金属燃料棒阳极的电位会随着电解时间向高电位转变。这表明阳极表面在迅速向氧化物质层变化。为了提高电解效率，有必要在电解槽中设置将氧化物质尽早从阳极电极表面分离的装置，因此为了提高分离效率，我们安装了可能搅拌坩埚内的熔融盐的装置。其第一实施例如图7A所示。在本实施例中，在坩埚的侧壁安装能够使坩埚摇动的旋转轴70。以旋转轴为中心摇动坩埚，随着坩埚的摇动，籠形阳极电极内废金属燃料棒表面的熔融盐也随之摇动，促进表面电解生成物的分离和扩散。旋转速度(往复)对金属燃料阳极溶解的影响如图8所示。通过其摇摆运动，可以提高阳极溶解速度。并且如上所述，液体金属Cd中形成降低PuCd6树枝状结晶的可能性很大。而通过摇动液体金属Cd，这种树枝状的结晶就会被损坏。因此，利用旋转轴摇动坩埚，对于提高电解精炼效率是有效的。
另一实施例如图7B所示。在本实施例中，在籠形阳极31、燃料束固定板32和阳极供电体30的接合部，安装机械振动装置39。由此通过对阳极溶解的燃料束33施加机械振动，降低籠形阳极电极31和燃料束之间的接触抵抗。
另外，另一实施例如图7C所示。在本实施例中，使用如图7A所示的燃料束固定板32和燃料束固定板弹簧91，使燃料束33和籠形阳极31紧密接触，进而如图7B一样，在籠形阳极31、燃料束固定板32和阳极供电体30的接合部，安装机械振动装置39。这样通过弹簧压力和振动两方面的效果，来进一步降低接触抵抗。
作为机械振动的另一个例子，施加超声波振动也是有效的。例如：以1W/cm2以上的输出，超音波照射10kHz到200kHz是有效的。除超声波之外，施加50Hz到10kHz的机械振动也是可以的。
实施例3
图9示出了搅拌坩埚中熔融盐的另一实施例。在本实施例中的坩埚结构安装了能够使熔融盐循环的装置。在坩埚本体上安装熔融盐循环配管21，在配管上进一步安装过滤器22和循环泵23。通过循环泵使熔融盐循环搅拌，和实施例2一样也能够达到提高电解精炼效率的目的。
实施例4
图10A示出了有加热装置的坩埚实施例，随着废金属燃料棒温度的升高，能够提高阳极溶解的速度。在坩埚的外侧设置线圈81，利用线圈81对坩埚整体进行诱导加热，使熔融盐温度达到大约500℃。除此之外，对阳极溶解的废金属燃料棒进行局部加热，提高温度，能够有效的提高溶解速度。如图10A所示，在管状金属性阳极供电体30内部设置线圈83，通过给线圈83施加高周波加热阳极供电体30，通过热传导局部加热废金属燃料棒33。这里的管状供电体为不锈钢制，全长30cm，直径10cmΦ，厚1cm。将线圈设置在其内径8cm处的空洞中。温度首先以600℃为目标，设定100℃升温加热，进而将升温速度设置为10℃/每分钟。在这种情况下估计所需要的电力为900W，考虑到损失等问题，估计废金属燃料棒加热升温所需要的电力是它的2.5倍。如果10℃/每分钟，那么考虑到600秒的升温加热条件，现实中所需要的高周波电力为2.2kW，施加的电磁波周波数为50～10kHz。
这样通过阶段性的提高废金属燃料棒的温度来测量阳极溶解量的变化。其结果如图11所示。随着燃料束温度的提高，阳极溶解量显著增加。因此，在阳极供电体内部设置电磁线圈，施加交流波电磁场对废金属燃料棒进行局部诱导加热使之升温，我们确信能够使溶解量大幅上升。
在另一实施例中，如图10B所示，在阳极溶解金属燃料束的情况下，即使是在阳极溶解的地方直接进行局部诱导加热也能获得温度升高的效果。另外对表面进行局部诱导加热也需要考虑到高周波数与电流穿透深度的关系。电流穿透深度取决于温度和材料。本发明是以500℃的熔融盐环境为前提。在这一温度下，考虑到数μm到数mm的电流穿透深度，周波数应在1kHz～10mHz(高周波领域)的范围内，并且输出最好在100W以上。局部加热方法的优点可能在于降低对坩埚整体的加热温度，降低再处理的成本。
另外，在阳极溶解阳极燃料束的时候，可以在燃料束的溶解表面施加1-2V的电位差。例如，在水电解中，认为大部分电位被施加到大约
Figure BDA0001475448700000121
(非专利文献4)。假定本发明的电解反应与该反应理论相似。另外，在干式再处理中使用K、Li、Cl，比较这些离子和H2O的大小，与水电解相比较，干式再处理槽的电双层厚度是其数倍。因此，干式再处理的情况下，考虑到离子半径等，假设双电层的厚度约为几倍的话，电场的强度要设置为105～107V/cm。
实施例5
实施例1到实施例3是采用两种通过控制阴极电位分离铀、钚离子和其他金属离子的分离方法。除此方法外，利用磁场的分离方法如下所示(参照专利文献1)。具体如图12所示，在坩埚10的内部设置阳极籠形31、金属燃料束33，上述燃料束33插入籠形中，在阴极电极40、41的周围设置提高分离效率用的电磁线圈82。通过这种方式将磁场方向设置在与电解电场方向大致直角(60°～90°)的位置，金属燃料阳极溶解成的U3+、Pu3+以及不纯金属离子根据以下公式通过磁场分布在阴极电极轴的方向。
【公式4】
M/Z＝e(Br)2/2E(M：质量、Z：离子电荷数、e：电子电荷、Br：磁通密度、E：电场)
【公式5】
H＝nI/2(H：线圈中心磁场、n：线圈匝数、I：电流)
通过以上公式我们可以知道，金属离子到达阴极电极40,41的位置取决于M/Z的值。利用这种现象能够提高电解精炼的分离效率。分离效率虽然取决于磁场的强度，但是根据B＝μH(μ：磁导率)的关系，分离效率取决于线圈的匝数和电流。例如：线圈的匝数为100，电流为50A的时候线圈的中心磁场H为0.25T(特斯拉)。本发明以铀和钚离子为对象，通过比较离子的特性，本发明所要求的磁场虽然为0.01T以上，但是为了实现有效的效率，期望施加10倍以上的0.25T以上的磁场。
实施例6
图13A和13B中示出了应用磁场的另一实施例。本实施例中，在籠形阳极31和阴极41的周围设置永久磁铁85和86。磁场的方向设置成垂直于阳极和阴极排列的方向。这种排列能够使阳极溶解的U3+、Pu3+离子等锕系元素金属离子分布在阴极轴方向。在本实施例中，由于将永久磁铁安装在500℃的熔融盐中，所以需要500℃以上的居里点。这种高居里点的永久磁铁，除了钐系列(Sm)永久磁体(SmCo 5磁体)之外，还包括铝镍钴合金(Al-Ni-Co)、Nd2Fe14B磁铁等。此外，这些永久磁铁具有饱和磁力为1T以上的优点。通过这种方式，即使使用永久磁铁也可能达到实施例5相同的分离效果。
另外，电磁线圈也可以代替永久磁铁来形成磁场。利用电磁线圈形成磁场提高分离效率的构造图如图13C所示。在该结构中，为了进一步提高分离效率，阴极电极41和阴极供电体40配置在同心圆上下左右四个位置上。另外，在阴极电极41和籠形阳极电极31之间设置四个电磁线圈42。电磁线圈和磁场之间的关系与实施例5中描述的条件相同。
实施例7
放射性元素的衰变大致分为α衰变和β衰变。一般在β衰变后，释放过量的能量，发生γ衰变。β衰变在量子论上可以分为允许跃迁和禁止跃迁，关于β衰变的寿命的半衰期，允许跃迁的情况下，半衰期变短，而禁止跃迁的情况下，半衰期变长。这种长半衰期的β衰变的放射能量成为了环境保护的一大问题。对此Reiss从量子论学上进行了考察，并指出通过利用展现衰变过程的哈密顿扰动理论，加入允许跃迁相关的项目能够缩短β衰变半衰期(非专利文献5)。具体而言，就是报告指出通过施加200kHz至4.4MHz的强电磁场有可能缩短β衰变的半衰期。利用本发明的坩埚能够加速β衰变。如图12所示构造的坩埚，通过使用电磁线圈82对还原吸附金属离子的阴极电极、以及吸附在液体Cd阴极电极上的铀、钚和其他放射性元素施加电磁场。由此达到缩短β衰变半衰期的效果。
实施例8
在实施例7中描述的β衰变加速方法的另一实施例如下。如实施例4所述，进行电解时，电极的反应面层数就会被施加105～107V/cm的强电场。如实施例7所述，从衰变速度加速的观点来看，电解时，除了简单的直流通电，交流也是非常有意义的。但是，交流电解在这方面是不被期待的，因为氧化还原反应几乎同时发生。但是如果是全波整流或半波整流的话，施加电磁波和电解有可能同时进行。在实施例7中，施加200kHz至4.4MHz的电磁波是有效的，但是报告指出，直接施加电场的情况下，即使使用直流电，在高温下也会有导致含有铀或钚的陶瓷核燃料的放射性元素浓度降低的情况。而放射性元素浓度的降低意味着α或β衰变速率加速现象。除此之外，还有一种利用直流电或50、60Hz的低周波变化电流施加高电压的方法(非专利文献6)。通常，当施加高压时会发生放电，因此电压施加是有限制的。在施加高电压的情况下，经常使用真空。例如，在本报告中，已经提出在真空下施加3000V的直流或50至60Hz的交流电的方案。当施加电压时，以宏观距离为前提施加高电压时，需要3000V以上的高电压。从物理上考察，考虑到对原子或原子核的效果，不单纯施加电压，而是电场就具有重要的意义。在熔融盐中电解的情况下，形成电极表面层的原子是放电的对象。但是在水中电解的情况下，水分子的放电也是应该预先考虑的问题。例如，在本实施例中，熔融盐中的电解电流设定为0.41A/cm 2以下，提供周波数50Hz以上的全波整电流。在这种情况下，直接在电极表面层施加电场，如实施例4所述，将105至107V/cm的高电场施加到表面。实质上表面放射性元素的低周波高电场能够加速衰变速度。将低周波电磁场的频率设置为100kHz～20MHz，进而在阳极电位为-2至1V(V：Ag/AgCl)的范围内施加交流电场。这种低周波电解作为施加高电场的方法是有效的。如本实施例所示，在以局部加热和β衰变速度加速为目标的情况下，将低周波电磁场的周波数扩大至1kHz至20MHz会更好。
实施例9
接下来，对利用激光提高分离效率的方法和β衰变速度的加速方法的实施例进行说明。如图14A和14B所示，本实施例使用的是利用激光的坩埚。图14A中示出了照射激光进而净化搅拌溶液的装置。具体而言，在坩埚10中使用空心阳极供电体35，为了能够使激光通过，设置有耐热玻璃(注册商标)和石英制的燃料束固定板37。在籠形阳极31中插入燃料束33，从激光光源36处给予燃料束激光照射。通过激光照射，给燃料束33进行局部加热提高阳极溶解的效率。为了提高阳极熔解效率，向下推压燃料束固定板37，设置燃料束压力弹簧91和燃料束压力弹簧固定盖90。另外为了搅拌净化熔融盐20，设置熔液循环管21，并在此循环管上安装熔融盐过滤器22和循环泵23。
实施例10
图14B所示的另一实施例的坩埚结构中，除了阳极电极之外，阴极电极也可以设置激光照射的构造。通过在阴极供电体40周围设置由石英玻璃制成的阴极/激光导光管42，为了能够激起因金属还原而吸附在阴极电极的铀、钚的兴奋状态，直接给予激光照射。
图14A和图14B中坩埚构造中所使用的激光，大功率照射的二氧化碳激光、YAG激光、太阳激光是比较合适的。A.V.Simakin通过使用YAG激光等大功率激光，对铀的α衰变速度的加速现象和Pb(212)，T1(208)的β衰变速率的加速做出了报告(非专利文献7)。激光光子电场使放射性元素金属微粒产生固体等离子体状态，进而产生等离子体等。此时激光的能量密度为1012～1013W/cm2。此外，当向等离子体等产生的金属微粒照射激光时，其能量放大104～106倍。其结果，激光的强度被放大到1016～1018W/cm2。在这样强大的能量条件下，预计α衰减速率和/或β衰减速率将加快。
据报告指出，本发明中在电解精炼废核燃料束的时候，插入籠形阳极电极的金属燃料束的表面在溶解的过程中，会有选择性的沿着金属结晶的构造(晶体晶界等)局部溶解(非专利文献8)。这就意味着一些未溶解的胶体状金属微粒有被释放的可能性。相反，在整个阴极电极表面也会引起选择性还原沉淀。这些现象表明，电极表面形成金属胶体状不稳定的微粒的可能性很大。从微观观察金属组织，会发现形成了结晶粒的固体结构。当然这个结晶粒的内部也存在很大转移。当金属阳极溶解时，首先从弱的部位开始溶解。这些弱的部位就是结晶晶界以及转移的部分。结晶晶界、转移部位有选择性的溶解的时候，剩余的晶粒脱落的可能性就很大。晶粒的尺寸取决于加工方法，并且从nm到10μm广泛分布。因为本发明中形成了燃料束，所以抑制了晶粒的生长，使我们能够观察到μm级别以下的结晶粒(非专利文献9)。如上所述，在阳极电极和阴极电极的表面金属形成胶体状的状态下，照射大功率的激光，能够期待达到缩短β衰变半衰期的效果。
所述记载针对实施例进行了说明，但本发明并不限定于此，本领域技术人员应该明白，在本发明的精神和随附权利要求的范围内可以进行各种变更及修正。
附图标记说明
1 电解槽
10 坩埚
12 坩埚盖
13 熔融盐排放管道
14 熔融盐排放管道阀
20 熔融盐
21 熔融盐循环管道
22 熔融盐过滤器
23 循环泵
30 阳极供电体
31 籠形阳极电极
32 燃料束固定板
33 燃料束
35 空心阳极供电体
36 激光
37 透明燃料束固定板
39 机械振动装置
40 阴极供电体
41 阴极电极
42 电磁线圈
50 Cd阴极供电体
60 液体Cd阴极槽
61 液体Cd排放管道
62 液体Cd
63 液体Cd排放管道阀
70 旋转轴
81 坩埚诱导加热线圈
82 提高分离效率电磁线圈
83 阳极局部诱导加热线圈
85 永久磁铁N极
86 永久磁铁S极
90 燃料束压力弹簧固定盖
91 燃料束压力弹簧

Claims (24)

1.一种熔融盐电解槽，在填充有熔融盐的坩埚中通过阳极电解溶解废金属燃料棒，所述废金属燃料棒含有锆(Zr)和铀(U)、铀(U)和钚(Pu)、或者锆(Zr)、铀(U)和钚(Pu)元素,所述废金属燃料棒在所述电解槽中进行电解精炼，使铀(U)和/或钚(Pu)从熔融盐中再度析出，吸附在熔融盐的阴极电极表面,所述电解槽包含：
所述废金属燃料棒，对其进行阳极电解；
阳极供电体，所述阳极供电体具备解决阳极电极接触电阻退化的装置；
阴极供电体，所述阴极供电体能够控制铀(U)和/或钚(Pu)离子被还原为金属范围的电位；
液体镉(Cd)层，所述液体镉(Cd)层设置在所述阳极供电体的下方，用以还原和吸附除阳极溶解的U、Pu以外的微量的锕系元素金属，另外，还设置有Cd阴极供电体与所述液体镉(Cd)层通电连接；
加热装置和/或能够使所述废金属燃料棒局部形成被激发状态的起励装置，所述加热装置能够对所述废金属燃料棒进行局部加热；
电磁线圈或者永久磁铁，所述电磁线圈或者永久磁铁设置在所述阳极供电体和所述阴极供电体之间，通过电场和磁场的组合，提高铀(U)和/或钚(Pu)离子的分离效率。
2.一种权利要求1所述的电解槽，其中
所述阳极供电体的前端部分设计成籠形，用于插入所述废金属燃料棒，在所述籠形阳极供电体的内部设置固定板，用于压住所述废金属燃料棒，另外还设置有一种自动加压装置，随着所述阳极电解的进行，所述自动加压装置能够对所述固定板自动施加压力使之移动，以此来解决所述废金属燃料棒和所述阳极供电体之间接触电阻的退化。
3.一种权利要求1所述的电解槽，其中
所述阳极供电体的前端部分设计成籠形，用于插入所述废金属燃料棒，在所述籠形阳极供电体的内部设置固定板，用于将所述废金属燃料棒压住在所述籠形阳极供电体和所述固定板的接合部，进而设置能够产生50Hz到200kHz机械振动的装置，通过所述固定板的上述机械振动来解决上述废金属燃料棒和所述阳极供电体之间接触电阻的退化。
4.一种权利要求1或权利要求2所述的电解槽，其中
所述加热装置或者起励装置能够对所述阳极供电体施加1kHz到2mHz的低周波电磁场。
5.一种权利要求1至3中任一项所述的电解槽，其中
在所述阳极供电体的周围配置有多个阴极供电体，所述阴极供电体通过降低所述阴极过电压，提高电解精炼的效率。
6.一种权利要求1所述的电解槽，其中
所述坩埚的外侧设置有旋转装置，所述旋转装置有一个水平旋转轴，以所述旋转轴为中心周期性地摆动所述坩埚以搅拌熔融盐，以此使所述阳极供电体和所述阴极供电体表面的熔融盐分离扩散。
7.一种权利要求1所述的电解槽，其中，
所述坩埚中配置有管道，所述管道还配置有过滤器和循环泵，由此使所述熔融盐循环搅拌，使所述阳极供电体和所述阴极供电体表面的熔融盐分离扩散，进而净化所述熔融盐。
8.一种权利要求1所述的电解槽，其中，
通过所述电磁线圈或者永久磁铁在所述阳极供电体和所述阴极供电体之间电场的60度到90度的方向上施加磁场，来提高所述铀和/或钚离子的分离效率。
9.一种权利要求1所述的电解槽，其中，
通过对所述废金属燃料棒和放射性金属离子施加100kHz到20mHz的低周波磁场，降低放射性元素的浓度。
10.一种权利要求1所述的电解槽，其中，
使用全波整流或者半波整流化的交流电源作为所述阳极电解的电解电流，在所述阳极供电体和所述阴极供电体的表层施加交流分量为105～107V/cm的电场，加速β衰变速度。
11.一种权利要求1所述的电解槽，其中，
用激光照射所述阳极供电体和/或所述阴极供电体作为所述起励装置加速α衰变速度和β衰变速度。
12.一种权利要求11所述的电解槽，其中所述激光是输出功率为1012W/cm2以上的YAG激光或者太阳光激光。
13.一种在填充有熔融盐的坩埚中通过阳极电解溶解废金属燃料棒的电解方法，所述废金属燃料棒含有锆和铀、铀和钚、或者锆、铀、钚元素，所述废金属燃料棒在所述电解槽中进行电解精炼，使铀(U)和/或钚(Pu)从熔融盐中再度析出，吸附在熔融盐的阴极电极表面的电解方法，所述电解方法包含：所述废金属燃料棒，对其进行所述阳极电解；
阳极供电体，所述阳极供电体具备解决所述阳极电极接触电阻退化的装置；
阴极供电体，所述阴极供电体和所述阳极供电体连接，能够控制铀(U)和/或钚(Pu)离子被还原为金属范围的电位；
液体镉(Cd)层，所述液体镉(Cd)层设置在所述阳极供电体的下方，用以还原和吸附除阳极溶解的U、Pu以外的微量的锕系元素金属，另外，还设置有Cd阴极供电体与所述液体镉(Cd)层通电连接；
加热装置和/或能够使所述废金属燃料棒局部处于被激发状态的起励装置，所述加热装置能够对所述废金属燃料棒进行局部加热；
电磁线圈或者永久磁铁，所述电磁线圈或者永久磁铁设置在所述阳极供电体和所述阴极供电体之间，通过电场和磁场的组合，提高铀和/或钚离子的分离效率。
14.一种权利要求13所述的电解方法，其中
所述阳极供电体的前端部分设计成籠形，用于插入所述废金属燃料棒，在所述籠形阳极供电体的内部设置固定板，用于压住所述废金属燃料棒，随着所述阳极电解的进行，通过自动移动加压所述固定板，由此来解决所述废金属燃料棒和所述阳极供电体之间接触电阻的退化。
15.一种权利要求13所述的电解方法，其中
所述阳极供电体的前端部分设计成籠形，用于插入所述废金属燃料棒，在所述籠形阳极供电体的内部设置固定板，用于压住所述废金属燃料棒在所述籠形形阳极供电体和所述固定板的接合部，配置能够产生50Hz到200kHz机械振动的装置，通过所述固定板的所述机械振动来解决所述废金属燃料棒和所述阳极供电体之间接触电阻的退化。
16.一种权利要求13至15中任一项所述的电解方法，其中，
对所述阳极供电体施加1kHz到20mHz的低周波电磁场，对所述废金属燃料棒进行局部加热。
17.一种权利要求13所述的电解方法，其中，
所述阳极供电体的周围配置有多个阴极供电体，由此降低阴极过电压，提高电解精炼的效率。
18.一种权利要求13所述的电解方法，其中，
所述坩埚的外侧设置有旋转装置，所述旋转装置有一个水平旋转轴，以所述旋转轴为中心通过周期性地摆动所述坩埚以搅拌熔融盐，使所述阳极供电体和所述阴极供电体表面的熔融盐分离扩散。
19.一种权利要求13所述的电解方法，其中，
所述坩埚中配置有管道，所述管道还配置有过滤器和循环泵，由此使所述熔融盐循环搅拌，使所述阳极供电体和所述阴极供电体表面的熔融盐分离扩散，进而净化所述熔融盐。
20.一种权利要求13所述的电解方法，其中，
通过所述电磁线圈或者永久磁铁在所述阳极供电体和所述阴极供电体之间电场的60度到90度的方向上施加磁场，来提高所述铀和/或钚离子的分离效率。
21.一种权利要求13所述的电解方法，其中，
通过对所述废金属燃料棒和放射性金属离子施加100kHz到20mHz的低周波磁场，降低放射性元素的浓度。
22.一种权利要求13所述的电解方法，其中，
使用全波整流或者半波整流化的交流电源作为上电解电流，在所述阳极供电体和所述阴极供电体的表层施加交流分量为105～107V/cm的电场，加速β衰变速度。
23.一种权利要求13所述的电解方法，其中，
用激光照射所述阳极供电体和/或所述阴极供电体作为所述起励装置加速α衰变速度和β衰变速度。
24.一种权利要求23所述的电解方法，其中，
所述激光是输出功率为1012W/cm 2以上的YAG激光或者太阳光激光。
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