CN105102688A - 锕系元素从离子溶液的室温电沉积 - Google Patents

锕系元素从离子溶液的室温电沉积 Download PDF

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Abstract

将铀和超铀金属及金属氧化物首先溶解在臭氧组合物中。将所得的在臭氧中的溶液可以进一步溶解在离子液体中以形成第二溶液。然后将在第二溶液中的金属从作为室温离子液体(RTIL)(三甲基-正丁基铵n-二(三氟甲磺酰亚胺)[Me3NnBu][TFSI])的第二溶液电化学沉积，提供用于从再加工的燃料材料提取和回收锕系元素的备选非水系统。使用含有与RTIL共同的阴离子的U(III)和U(IV)的TFSI复合物实现U金属的沉积。生产铀的TFSI复合物以确保所述物种在离子液体中的溶解性。该方法在室温下从RTIL溶液使用具有不同氧化态的铀复合物提供U金属沉积的热力学性质的首次测量。

Description

锕系元素从离子溶液的室温电沉积
相关申请资料
本申请要求于2013年2月11日提交的美国申请序列号13/764,282的优先权，并且涉及2011年10月7日提交的美国申请序列号13/268,138，将它们通过引用结合于此。
政府资助
本发明是在能源部授予的DE-AC07-05ID14517和DE-FC07-06ID14781的政府支持下完成的。政府对本发明具有一定的权利。
发明背景
1.发明领域
本发明涉及金属沉积领域，尤其是锕系元素的电沉积，并且尤其是镧系元素和锕系元素从离子液体的室温电沉积。
2.背景技术
在分离和隔离裂变产物的同时，回收未用过的核材料在核废料生长性料堆的管理中是非常重要的。更重要的是，锕系金属的回收对于由于武器的可能扩散的未来安全是重要的。(Morss，L.R.；Edelstein，N.M.；Fuger，J.；Katz，J.J.；Kirby，H.W.；Wolf，S.F.；Haire，R.G.；Burns，C.J.；Eisen，M.S.TheChemistryoftheActinideandtransactinideElements；third.(锕系元素和超锕系元素化学；第三版)；SpringerNetherlands，2006)。最后，从核燃料回收未使用的铀对于能源过程中的再利用和产生用于生物应用的有用放射性药物物质的目标材料的生产具有普遍重要性(Hofman，G.L.；Wiencek，T.C.；Wood，E.L.；Snelgrove，J.L.；Suripto，A.；Nasution，H.；Amin，D.L.；Gogo，A.In19thInternationalMeetingonReducedEnrichmentforResearchandTestReactors(减少研究和试验堆的浓缩的第19次国际大会)；1996.)。
从用过的核燃料回收铀的典型电化学过程导致少量锕系元素(镅(Am)和锔(Cu))和超铀元素(钚(Pu)和镎(Np))的累积。这些累积的元素通常以在熔融电解质盐中的金属氯化物出现。为了燃料再加工继续，必须将它们定期地从电解质中除去。
最简单的回收目标元素的方法是经由化学或电化学还原。与化学还原相比，电化学还原具有两个优点。第一个优点是还原位点位于在阴极表面，形成阴极沉积，提供从工艺设备的方便去除。第二个优点是使用电子作为还原剂不会增加至废弃物体积。超铀元素和少量锕系元素在固体阴极上的沉积是公知的。伴随的阳极反应包括氯离子到氯气的氧化，牺牲合金的氧化，和金属铀或还原的轻水反应堆(LWR)供给材料的氧化。
美国专利号7,267,754(Willit)公开了一种用于从熔盐电解质回收少量锕系元素和超铀元素(TRU′s)的改进方法和装置。所述方法包括安放装置，一种阳极盐和阴极盐之间的不导电屏障。多孔屏障允许铀在阳极和阴极之间扩散，但减慢铀离子的扩散以引起阴极电解液中的铀离子的消耗。这允许存在于用过的核燃料中的超铀元素如Np、Pu、Am、Cm的最终优先沉积。
美国专利号6,233,298(Bowman)描述了一种用于处理核废料的次临界反应堆类设备，该设备包括具有外壳和内部容积的容器，所述内部容积容纳石墨。所述设备具有用于引入包含熔融盐和钚以及少量锕系元素废物和/或裂变产物的流体介质的工具(装置，means)。所述设备还具有用于将中子引入所述内部容积的工具，其中在热化后中子的吸收经过裂变链式事件(平均大约10次裂变事件至100次裂变事件)而形成加工过的流体介质。所述设备具有额外的用于从所述内部容积除去所述加工过的流体介质的工具。所述加工过的流体介质通常不可以用于制造核武器。
铀分离工艺，美国专利3,030,176，1962年4月。这项工作概述了铀的溶解和物种从裂变产物的分离。所述工作概述了在分离中使用熔融盐。我们的方法的优点在于RTIL溶液是离子性的，而在不需要熔融盐所需的高温(500-750C)的情况下提供相同的性能，这减少了在回收工艺中不需要的气体的产生。
锕系元素和稀土元素的电分离。美国专利5,582,706，1996年12月10日。该工作概述了用于回收99％的可嬗变裂变材料的高温化学工艺。所述工艺使用废弃物组分的电化学分离。我们的方法不需要多重路线或高温化学方法以实现裂变产物的溶解或分离。
锕系元素溶解。美国专利5,205,999，1993年4月27日。该工作记载了利用络合剂的锕系和镧系物种在pH5.5到10之间的水溶液中的溶解。我们的方法在相似的条件下在室温离子液体中进行。相同的溶液用于锕系物种的电化学分离和沉积。我们的方法不需要络合剂，其在非水溶液中进行，并且在用于电沉积的相同溶剂系统中实现直接溶解。
熔融盐中的氟化铀的镁还原。美国专利4,552,558，1985年11月12日。该工作记载了在UF4到U金属的还原中使用Mg熔融盐。所述工艺需要的温度为大约1000度。存在与高温下的熔融盐有关的固有危险，其在使用RTIL溶液时被消除。
迄今，PUREX工艺是用于从部分用过的核材料中回收锕系元素(铀和钚)的最广泛使用的方法。PUREX是代表钚-铀提取-用于从使用过的核燃料回收铀和钚的标准水性核再加工方法的首字母缩写。其基于液-液萃取离子交换。HerbertH.Anderson和LarnedB.Aspreyas发明了PUREX工艺，曼哈顿计划(ManhattanProject)的一部分。他们于1947年提交的美国专利号2,924,506，“SolventExtractionProcessforPlutonium(用于钚的溶剂提取工艺)”，提到了磷酸三丁酯作为完成大部分化学提取的主要反应物。
所述方法在萃取和回收工艺中使用络合剂磷酸三正丁酯(TBP)和有机溶剂如煤油或正十二烷。对该工艺的改进主要集中在开发新的络合剂或使用不同的溶剂用于萃取。最近，已考察了RTIL溶液作为更具挥发性的有机稀释剂的备选，使用三辛酰基(capryl)甲基硫代水杨酸铵作为在U到RTIL溶液中的提取中的络合剂。Srncik，M.；Kogelnig，D.；Stojanovic，A.；Koerner，W.；Krachler，R.；Wallner，G.Uraniumextractionfromaqueoussolutionsbyionicliquids(通过离子液体从水溶液中的铀提取)，AppliedRadiationandIsotopes(应用辐射和同位素)(2009)，67(12)，2146-2149。RTIL溶液的附加益处在于，由于由非水系统提供的大电势窗所致，其可用于镧系元素或锕系元素物种的直接电化学沉积。
目前，接受的用于获得铀金属的电化学方法基于熔融盐共晶系统。(Iizuka，M.；Koyama，T.；Kondo，N.；Fujita，R.；Tanaka，H.JournalofNuclearMaterials(核材料杂志)1997，247，183-190.Kim，K.R.；Bae，J.D.；Park，B.G.；Ahn，D.H.；Paek，S.；Kwon，S.W.；Shim，J.B.；Kim，S.H.；Lee，H.S.；Kim，E.H.；Hwang，I.S.JRadioanalNuclChem2009，280，401-404.Koyama，T.；Iizuka，M.；Shoji，Y.；Fujita，R.；Tanaka，H.；Kobayashi，T.；Tokiwai，M.JournalofNuclearScienceandTechnology(核科技杂志)1997，34，384-393。
国际上有两种良好开发的用于辐照核燃料的再加工/废弃物整理的熔融盐工艺。由Dimitrovgrad开发的工艺SSC-RIAR工艺利用高温(1000K)低共熔熔融盐混合物作为用于燃料的溶剂以及也作为电解液系统。在这种俄罗斯系统中，溶剂典型地是NaCl/KCl或CsCl/KCl的低共熔混合物。所述工艺利用化学氧化剂(氯和氧气体)与粉末状UO2燃料或UO2和PuO2的混合物反应，以形成更高氧化态化合物如UO2Cl2，其在熔融盐中是可溶的。在阴极，将铀和，如果适用的话，钚化合物还原为UO2或UO2-PuO2，其形成结晶沉积物。然而，在使用一段时间后，所述熔融盐变为加载有裂变产物，这不仅开始影响产物的质量，而且也造成在盐内产生大量的热。这些裂变产物通常，但不排他地，是高度活性的镧系元素或锕系元素，其需要以用于固定化合适形式分离作为废弃物。
在由阿尔贡国立实验室(ArgonneNationalLaboratory，ANL)在美国开发的工艺中，通常使用含有一些UCI3的熔融LiCl/KCl低共熔混合物，而不是含有钠盐或铯盐的系统，并且同样采用用高温(约773K)。然而，如果需要更高的温度，例如在燃料氧化物的电化学还原中，则单一的盐例如LiCl是合适的。所述工艺通过流过电流来氧化铀阳极而处理用过的核燃料并且在熔融盐电解质中形成铀离子。在阴极，铀被还原和作为铀金属沉积。不幸的是，ANL工艺是间歇式工艺，因为铀在设备底部的容器中收集，需要中断所述工艺以便可以撤回所述容器并回收产物。。此外，所述工艺的操作是强烈机械的，涉及使用旋转阳极，其被设计成将产物从阴极刮下来；由于这种机制的发作(seizure)有时会遇到困难。
尽管这些方法已经用于生产U金属，但其不是没有缺点。从工程角度看，熔融盐系统需要的高温对于容器材料制造产生安全和成本问题。(Avallone，E.；Baumeister，T.；Sadegh，A.Marks′StandardhandbookformechanicalEngineers(马克斯机械工程标准手册)；11thed.；Mc-GrawHillProfessional，2006.Creep&FractureinHighTemperatureComponents：Design&LifeAssessmentIssues(高温组分中的蠕变和破裂：设计和寿命评估问题)；Shibli，I.；Holdsworth，S.；Merckling，G.，Eds.；DESTechPublications，Inc.，2005.)。此外，出于对环境的关注和工人的安全，气体溢出是个问题。第二种方法基于使用HF气体的UF4的合成(Pushparaja；Poplit，K.；Kher，R.；Iyer，M.Radiationprotectiondosimetry(辐射保护剂量测定法)1992，42，301-305.)。由于氢氟酸的健康危害和腐蚀性，所述工艺是昂贵和危险的工艺。此外，由限制全面金属转化的UF3歧化和生产，使利用等离子和氢的UF4到金属的还原变得复杂。
将所有本文引用的文献通过引用并入。
发明概述
本发明涉及一种用于锕系元素或镧系元素的电化学沉积的方法，其至少具有以下步骤：在室温离子液体中提供锕系元素离子以形成富锕系元素液体组合物；在所述富锕系元素液体组合物内提供电极和阴极；以及在低于30℃的温度下，施加电势以使电流在所述电极和阴极之间通过以将锕系金属沉积在阴极上。
附图简述
图1示出了Au电极在RTIL溶液(虚线)和含有U(TFSI)3的RTIL溶液(实线)中的循环伏安响应的图示。
图2示出了显微照片(扫面电子显微镜)，上部：沉积前的Au表面的SEM图像，下部：U从含有U(TFSI)3的RTIL溶液沉积到Au上的SEM图像。
图3示出了从含有U(TFSI)3的RTIL溶液在Au电极上的U沉积物的能量色散谱的图。
图4示出了适于铀从U(TFSI)3沉积到金电极上的粉末XRD拟合的图不。
发明详述
本公开内容提供包括使用萃取或直接溶解将不同f-物种引入室温离子液体(RTIL)的方法。在没有有机稀释剂或辅助络合剂的情况下将锕系元素或镧系元素引入到RTIL溶剂中是新颖的且没有被证实过。在以前的文献中没有提出铀复合物的直接溶解以及这些物种的电势依赖性沉积。虽然已经记载了某些镧系和锕系物种的直接加入，但是极少可获得关于室温下从RTIL溶剂的相应f-金属的电势介导的电沉积的信息。例如，迄今在文献中还没有公开在室温下金属铀的沉积和随后的鉴别。
室温离子液体(RTIL)是熔融盐的潜在溶液，因为在不需要高温的情况下它们具有类似的电化学性质。RTIL溶液的大电势窗对于氧化的锕系元素和镧系元素的电化学还原是有用的，它们具有可以忽略的蒸汽压，而且即使在升高的温度下也是化学稳定的。(Reddy，R.G.JPED2006，27，210-211.Cocalia，V.A.；Gutowski，K.E.；Rogers，R.D.CoordinationChemistryReviews(配位化学综述)2006，250，755-764.Earle，M.J.；Seddon，K.R.PureandAppliedChemistry2000，72，1391-1398.)。最后可以精确地控制用于物种还原的热力学驱动力，最小化对于锕系元素氯化物复合物的基于等离子体的还原常见的副反应和歧化。在本说明书中，术语“离子液体”基本上是指在相对低的温度下熔化的盐。例如，RTIL中的电化学反应在室温或范围为30-200℃的适当升高的温度下进行同时没有离子溶剂的显著降解。Hurley和Wier在一系列美国专利号(2,446,331，2,446,349，2,446,350)中首次公开了不含分子溶剂的离子液体。离子液体的共同特征包括室温下接近零的蒸汽压、高溶剂化能力和大液体范围(例如，大约300℃)。已知的离子液体包括与卤化咪唑卤化吡啶或卤化鏻组合的氯化铝(III)。实例包括氯化1-乙基-3-甲基咪唑氯化N-丁基吡啶和氯化四丁基吡啶乙基氯化四丁基鏻。已知的离子液体系统的实例是氯化1-乙基-3-甲基咪唑和氯化铝(III)的混合物。
本发明技术的RTIL系统可以包括不对称的有机阳离子和大型阴离子，它们二者可以变化以影响溶液性质，包括溶解性、粘度和用于电化学实验的总体电势窗。(Earle，M.J.；Seddon，K.R.PureandAppliedChemistry2000，72，1391-1398.Buzzeo，M.C.；Evans，R.G.；Compton，R.G.ChemPhysChem2004，5)。在此工作中，所选的阴离子是n-二(三氟甲基磺酰亚胺)(TFSI)，并且阳离子是三甲基-正丁基胺。这对的组合得到具有高离子导电性的低熔点液体。此外，用于此溶剂体系的电势窗为约六伏特，覆盖了用于镧系元素和锕系元素到金属的还原的负电势。当尝试将物种引入RTIL中时，溶解性可能是一个问题。虽然使用不同的阳离子/阴离子对的组合可以影响溶解性，但是由于已存在对的绝对数量和固有成本，鉴别RTIL物种所需的组合方式是不可行的。因此，特别地目标是形成具有与RTIL共同的阴离子的复合物以增强RTIL中物种的溶解性。
之前的工作表明，铀金属的电化学沉积在适当熔融的溶剂条件下是可能的。例如，铀金属沉淀物成功地从在熔融盐系统中的U(III)和U(IV)复合物获得16。为了比较，在我们实验室制备了铀复合物U(TFSI)3和U(TFSI)4用于使用RTIL的电化学研究。然而，我们将关注于U(TFSI)3系统。所有的实验在氩气抽空的手套箱中进行以最小化在铀TFSI复合物在RTIL中还原之后的氧化物的形成。所述复合物在添加之后直接溶解在RTIL中。
铀金属可以从室温离子液体(RTIL)，三甲基正丁基铵n-二(三氟甲基磺酰亚胺)[Me3NnBu][TFSI]电化学沉淀，其提供用于锕系元素从再加工的燃料材料的提取和回收的替代非水系统。此外，U金属的沉积使用含有与RTIL共同的阴离子的U(III)和U(IV)的TFSI复合物实现。目标是生产铀的TFSI复合物以保证所述物种在离子液体中的溶解性。所概述的方法提供在室温使用具有与RTIL溶液不同的氧化态的铀复合物的U金属沉积的首次测量。
美国阿尔贡国立实验室开发了称为平面电极电精炼机(PlannarelectrodeElectrorefiner，PEER)的新设备，参见http：//www.cmt.anl.gov。该设备设计成沉积阳极(包括在其中部的金属燃料和在其周围的多个阴极)并运行电解反应。在经过一定时间后，电沉积物附着在阴极上并多孔陶瓷板在垂直方向移动以刮除阴极电沉积物。通常，当实施电精炼工艺时，施加到电极上的电流的密度与阴极中的电沉积速率和粘着系数有关。随着电流密度增加，当达到电解速率时，可以在短时间内电沉积大量铀。将粘着系数定义为粘着至阴极表面的电沉积物的量比传送至阴极的铀金属的量。因此，如果使用电极增加电流密度，则电解速率增大而减小粘着系数。根据本发明施加至用于电精炼或电沉积的设备的电流密度的幅值取决于允许的电沉积物的含量，优选地粘着系数是0％的电流密度。可以实验地定义粘着系数是0％的电流密度。例如，大于在步骤c)期间使用的导致电沉积的电流之间的电流密度是在10微安至500微安/cm2之间的范围内，并且优选地在50微安至150或200微安/cm2之间是在使用单个碳棒作为阴极的本发明一个实施方案中可以方便地施加的范围。(虽然以上段落代表此研究的目标，但我们没有量化你已经定义的术语。我不认同所引述的数。然而，我们没有优化工艺，但这必须进行以定义用于我们使用的系统的这些参数。可能会与用于定义来自LosAlamos的这些术语的系统非常不同。此外我们使用施加的电势且得到的电流为～10微安/cm2)
对于U(TFSI)3(实线)的电化学响应及对于RTIL的相应背景(虚线)在图1中示出。对于U(TFSI)3的循环伏安响应是对于第10个循环的。由于与铀增大的表面沉积物相关的增大的表面面积，有显著更高的电流密度。由于表面沉积物增加，增大了电极上的总表面面积(未示出)，相继的循环导致电流密度的增加。在～-1.25V的负电势扫描中，观察到伏安测量还原波，与电极表面上的U(0)的沉积一致。反向扫描显示在～0.75处的伏安波，这可以归属于U(III)到U(IV)的组合氧化和U沉积物的部分氧化。然而，在每一个伏安循环之后，存在铀表面沉积的净增加。使用多种技术实现电化学沉积，包括循环伏安法和恒电位法。对于恒电位法，在-2.0V/或更负电势下进行沉积。在电极表面上获得深灰色沉积物，指示U金属沉积。
使用扫描电子显微镜和能量色散谱(SEM-EDS)分析来评价沉积物并提供关于物种形成的信息。在输送期间，通过在放置到SEM中之前立即将样品密封在氩抽真空容器中，而保护电极免于空气。清洁金电极(上部)和沉积的电极(下部)的SEM图像显示于图2中。对于沉积的电极，在SEM图像中，Au表面是清晰可见的。使用EDS，在十一个视野处检查表面沉积物，图3。EDS谱图具有U沉积物的带特性，具有来自RTIL的一些残余S。沉积物足够厚以至于没有观察到Au对EDS谱图的贡献。此外，在EDS响应中没有可检测的氧的情况下观察到铀沉积物。该结果确认了U金属从U(TFSI)3复合物的电化学沉积从RTIL溶液是可行的。
对于在RTIL中来自U(TFSI)3的沉积物，使用粉末x-射线衍射(XRD)，在SEM-EDS分析之后，进行所述沉积物的二级分析，图4。以与用于SEM分析的类似方式(包括密封XRD样品容器)，此样品同样保护免于空气。使用粉末XRD，评价铀沉积物的结晶相。在低于1135℃的温度，铀存在于三个相：α、β和γ相。在室温下α相是主要形式。尽管源的渗透使得Au电极在粉末XRD中是主要物种，但观察到α铀金属。XRD响应确认了铀金属沉积在Au电极上的EDS分析，。
所概述的研究证实了，在室温从含有三甲基-正丁基胺阳离子与TFSI阴离子的离子液体，实现了铀金属沉积。此外，使用SEM-EDS和粉末XRD二者分析了沉积物的性质。在Au电极表面上确认了α铀金属的沉积。结果表明从RTIL溶液的锕系元素沉积在代替用于获得铀金属的备选方法(包括具有等离子体还原的化学气相沉积和从熔融盐系统的沉积)中可以是有用的。
预测的实施例
使用三个不同物种，已经实现U的沉积：U(TFSI)3、U(TFSI)4和UI3(THF)2。每一种样品使用具有～10mg的总U含量的4ml的RTIL溶液制备。在简单混合的情况下将复合物直接溶解到离子液体中。使用在RTIL溶液中的Sm(TFSI)3，将类似方法用于Sm金属的溶解和沉积。使用三电极电池进行从含有所述复合物的RTIL溶液的U的电势依赖性沉积，所述三电极电池含有阴极(玻碳盘(GlassyCarbondisk)或Au薄片)与Pt对电极和在RTIL中填充有0.1MAgNO3的Ag/Ag+参照电极。使用对于每个实验施加的-2.2V(相对于NHE)的电势，获得电流对时间图。在没有混合的情况下在24小时时间内进行沉积。在这些条件下，在大约10μA/cm2的测量电流密度下使用正常扩散，在金阴极处沉积了6-8mg/cm2的U金属。金阴极为薄片(1cm2)的形式，其直接转移以进行沉积物的TEM和XRD分析。使用玻碳盘电极作为阴极，实现类似沉积。还利用循环伏安技术来在阴极处沉积U金属，如图3所示。
以上预测的实施例基于实际的实验，然而，在没有确定U的沉积效率的情况下，该实施例进行了扩展。然而，这些实验可以确定使用不同U复合物材料的工艺的效率)。此工艺的应用还远未达到。从用过的燃料回收未使用的U可以是简单的。也可以是生产用于截面测量的U靶标。最后，其可用于Tc99的溶解和回收，Tc99是在U裂变过程期间产生的放射性药物。
在本文描述的总体发明的框架内，可以由本领域技术人员提供其他变形、备选和替代。
使用臭氧，进行将0.1克量的U3O8在含有0.1MHTFSI的IL中的相继溶解。在18-20％氧气的空气流中，以450cc/min的速率，使用1-2wt％的臭氧流，在环境温度下考察所述溶解。在没有想系统添加任何额外的水或酸的情况下，在每个0.1g添加后，在二十四小时内发生所述U3O8固体的完全溶解。对于增加的可溶性U3O8的浓度，观察到可溶的铀酰离子的吸光度增加。之前，在低于473K的温度下，在任务具体的离子液体[CH3N+COOH][TFSI]中没有实现U3O8的溶解，并且在升高的温度下仅实现有限的溶解性(～0.5-0.75wt％)。作为比较，在含有0.1MHTFSI的[Me3NnBu][TFSI]中，使用臭氧，对于U3O8的溶解实现的溶解性是3重量％。所测得的值不代表U3O8的最大溶解度，因为每次添加都完全溶解并且在所述IL中没有实现饱和。在电极表面上从3％的可溶性U3O8的溶液还实现了UO2的电化学沉积，提供10mg/cm2的质量密度。所提供的实施例突显了铀氧化物从离子液体的溶解和回收。

Claims (25)

1.一种用于锕系元素或镧系元素的电化学沉积的方法，所述方法包括：
在臭氧存在下在室温离子液体中提供锕系元素离子以形成富锕系元素液体组合物；
在所述富锕系元素液体组合物内提供电极和阴极；
在低于30℃的温度下，施加电势以使电流在所述电极和阴极之间通过从而将锕系金属沉积在所述阴极上。
2.权利要求1所述的方法，其中在所述室温离子液体上方的臭氧气氛下，将所述锕系元素离子溶解在所述室温离子液体中。
3.权利要求1所述的方法，其中在所述室温离子液体中存在臭氧的情况下，将所述锕系元素离子溶解在所述室温离子液体中。
4.权利要求1所述的方法，其中所述锕系元素离子作为在所述室温离子液体中的溶解的锕系元素离子或复合的锕系元素离子提供。
5.权利要求1所述的方法，其中所述离子液体包括四烷基铵n-二(全氟烷基磺酰亚胺)。
6.权利要求5所述的方法，其中所述四烷基中的每一个烷基选自甲基、乙基、丙基、丁基和戊基。
7.权利要求5所述的方法，所述四烷基铵是三甲基正丁基铵。
8.权利要求7所述的方法，其中所述n-二(全氟烷基磺酰亚胺)选自由n-二(三氟甲基磺酰亚胺)和n-二(五氟乙基磺酰亚胺)组成的组。
9.权利要求1所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括铀。
10.权利要求1所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括钚。
11.权利要求4所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括铀。
12.权利要求6所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括铀。
13.权利要求4所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括钚。
14.权利要求6所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括钚。
15.权利要求7所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括铀。
16.权利要求7所述的方法，其中沉积的所述锕系元素包括钚。
17.权利要求1所述的方法，其中沉积的所述锕系元素的至少一些选自由铀、钚、镅、锔和钐组成的组。
18.权利要求4所述的方法，其中在步骤c)期间用来引起电沉积的电流在10微安至500微安/cm2的范围内。
19.权利要求4所述的方法，其中在步骤c)期间用来引起电沉积的电流在50微安至150微安/cm2的范围内。
20.权利要求4所述的方法，其中沉积的所述锕系元素的至少一些选自由铀、钚、镅、锔和钐组成的组。
21.权利要求5所述的方法，其中沉积的所述锕系元素的至少一些选自由铀、钚、镅、锔和钐组成的组。
22.权利要求19所述的方法，其中沉积的所述锕系元素的至少一些选自由铀、钚、镅、锔和钐组成的组。
23.权利要求18所述的方法，其中沉积的所述锕系元素的至少一些选自由铀、钚、镅、锔和钐组成的组。
24.一种用于锕系元素或镧系元素的电化学沉积的方法，所述方法包括：
在臭氧存在下将锕系元素离子溶解在室温离子液体中以形成富锕系元素液体组合物；
在所述富锕系元素液体组合物内提供电极和阴极；
在低于30℃的温度下，施加电势以使电流在所述电极和阴极之间通过从而将锕系金属沉积在所述阴极上。
25.权利要求24所述的方法，其中所述锕系元素离子是锕系元素氧化物的一部分并且所述臭氧以臭氧流提供。
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