JP2000056075A - 使用済み酸化物燃料のリサイクル方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】ウランを貴金属から分離して回収できるととも
に、プルトニウムへの希土類の核分裂生成物の混入も減
少でき、これにより、回収されたウランやプルトニウム
を高速炉および軽水炉の炉心燃料として再利用すること
ができ、より柔軟性の高い核燃料サイクルを実現できる
方法を提供する。 【解決手段】原子炉から取出した使用済み酸化物燃料を
再処理することにより、核物質を核分裂生成物から分離
して回収し、回収した核燃料を再び原子炉用燃料とする
方法において、再処理工程として、使用済み酸化物燃料
を解体し、燃料要素を剪断する工程と、この工程で剪断
した燃料要素を第１の反応容器内に収容して溶融塩中で
リチウムによって金属に還元する工程と、この工程で還
元された金属を第２の反応容器に移送し、酸化濃度の高
い溶融塩中で陽極溶解し、これによりプルトニウムを酸
化物として沈殿させると同時にウランを酸化物として陰
極に回収する工程とを備える。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、原子炉で使用した
酸化物燃料を高速炉用および軽水炉用として利用する使
用済み酸化物燃料のリサイクル方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、核燃料サイクルの経済性を大幅に
向上することを目的として、原子炉で使用した酸化物燃
料を、酸化物乾式法と呼ばれる方法で再処理し、これに
より回収したウランやプルトニウムの酸化物の顆粒をス
テンレス鋼等の金属製の被覆管に振動充填し、この被覆
管を束ねて高速増殖炉の燃料集合体としてリサイクルす
る研究が行われている。

【０００３】図１１は、この酸化物乾式法の工程を示す
フローチャートである。この方法では、高速炉の使用済
み燃料を解体および脱被覆し（ステップ１０１）、溶融
塩に溶解し（ステップ１０２）、顆粒状の高密度ウラン
酸化物を電解で回収するとともに（ステップ１０３）、
プルトニウム酸化物を沈殿により回収する（ステップ１
０４）。この後、回収物を粉砕し（ステップ１０５）、
さらに溶融塩の除去を行い（ステップ１０６）、この
後、振動を加えながら被覆管に充填して（ステップ１０
７）、高速炉用新燃料とする。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】ところが、上述した従
来の方法では、最初のウランの電解回収工程（１０３）
で、ウランに近い析出電位を持つ貴金属類の核分裂生成
物（ＦＰ：fissionproduct ）が大量にウラン中に混入
するため、ここで回収されたウラン酸化物は、高速炉の
炉心燃料としては利用が難しく、ブランケット燃料とし
ての利用しかできないものであった。

【０００５】また、酸素ガスの作用による沈殿工程で回
収されるプルトニウム酸化物中には、この条件で沈殿し
安い希土類の核分裂生成物が混入するため、回収された
プルトニウムは軽水炉で利用することが核設計上困難で
あり、高速炉でしか利用できないという制限があった。

【０００６】なお、再処理の前段で使用済み燃料を被覆
管から分離する場合、核燃料物質と核分裂生成物や被覆
管との反応生成物が被覆管に強固に付着しており、核燃
料物質を回収できないこともあった。

【０００７】本発明は、このような事情に鑑みてなされ
たもので、ウランを貴金属から分離して回収できるとと
もに、プルトニウムへの希土類の核分裂生成物の混入も
減少でき、これにより、回収されたウランやプルトニウ
ムを高速炉および軽水炉の炉心燃料として再利用するこ
とができ、より柔軟性の高い核燃料サイクルを実現でき
る方法を提供することを目的とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】発明者の検討によると、
（１）使用済み酸化物燃料中のアルカリ金属やアルカリ
土類金属の核分裂生成物は塩化物を生成し易い。そこ
で、使用済み酸化物燃料をリチウムにより溶融塩中で反
応させることにより、アルカリ金属やアルカリ土類金属
の核分裂生成物を溶融塩中に塩化物として分離すること
が可能となる。また、（２）酸化物として安定度が高い
希土類の核分裂生成物は、リチウムによっては金属に還
元されないので、この希土類の核分裂生成物は酸化物と
して分離することが可能である。一方、（３）還元によ
り金属となるウラン、プルトニウム等の核物質は、酸素
濃度の高い溶融塩中で電気的に溶解すると、ウランは陰
極に酸化物の形で析出すると同時に、プルトニウムは酸
化物として沈殿し、さらに電気的に溶解し難い貴金属の
核分裂生成物は溶け残るので、電解によりこれらを分離
することも可能である。

【０００９】そこで、請求項１の発明では、原子炉から
取出した使用済み酸化物燃料を再処理することにより、
核物質を核分裂生成物から分離して回収し、この回収し
た核燃料を再び原子炉用燃料とする使用済み酸化物燃料
のリサイクル方法において、前記再処理工程として、使
用済み酸化物燃料を解体し、燃料要素を剪断する工程
と、この工程で剪断した燃料要素を第１の反応容器内に
収容して溶融塩中でリチウムによって金属に還元する工
程と、この工程で還元された金属を第２の反応容器に移
送し、酸化濃度の高い溶融塩中で陽極溶解し、これによ
りプルトニウムを酸化物として沈殿させると同時にウラ
ンを酸化物として陰極に回収する工程とを備えることを
特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供
する。

【００１０】本発明によれば、核分裂生成物の大部分を
占めるアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類および
貴金属の核分裂生成物を分離して、精製されたウランお
よびプルトニウムを回収することができる。

【００１１】また、（４）希土類の核分裂生成物の酸化
物の分離には、カドミウムへの不溶解性を利用すること
も可能である。

【００１２】そこで、請求項２の発明では、請求項１記
載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、燃
料要素を第１の反応容器でリチウムによって還元する工
程では、発生する酸化リチウムを電解還元して溶融塩中
の酸化リチウム濃度が低い状態とする一方、還元された
金属と前記酸化リチウムとの混合物を溶融塩が付着した
ままで、液体カドミウムが収容された第３の反応容器に
移送し、還元された重金属を前記液体カドミウム中に溶
解させて、還元されない希土類の核分裂生成物およびカ
ドミウムに溶解しない貴金属の核分裂生成物から分離さ
せた後、前記液体カドミウムを高温低圧の下で蒸留さ
せ、残った重金属を第２の反応容器で処理することを特
徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供す
る。

【００１３】請求項３の発明では、請求項１記載の使用
済み酸化物燃料のリサイクル方法において、第２の反応
容器では、還元された重金属を、カドミウムを陽極とし
て酸素濃度の高い溶融塩中で陽極溶解させ、プルトニウ
ムを酸化物として沈殿させると同時にウランを酸化物と
して陰極に回収することを特徴とする使用済み酸化物燃
料のリサイクル方法を提供する。

【００１４】さらに、（５）使用済み酸化物燃料の還元
には、リチウムと同様に、希土類酸化物までは還元しな
いマグネシウムを利用することができ、これによりマグ
ネシウムに溶解しない希土類の核分裂生成物の酸化物の
分離が可能となる。

【００１５】そこで、請求項４の発明では、請求項１記
載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、第
１の反応容器では還元材としてリチウムに代えてマグネ
シウムを適用し、還元されたウランを塊状で、またプル
トニウムをマグネシウムに溶解した状態でそれぞれ回収
し、かつ還元されない希土類の核分裂生成物およびマグ
ネシウムに溶解しない貴金属の核分裂生成物から分離さ
せた後、前記マグネシウムを高温低圧の下で蒸留させ、
残った重金属を第２の反応容器で処理することを特徴と
する使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供する。

【００１６】また、請求項５の発明では、請求項１から
４までのいずれかに記載の使用済み酸化物燃料のリサイ
クル方法において、第１または第３の反応容器で使用済
み燃料の金属への還元または酸化物の状態の希土類元素
を分離した後、第２の反応容器では、溶融塩中に供給し
た塩素ガスによって前記金属を溶解させ、この後酸素ガ
スを注入しながら陰極と陽極とによって電解を行わせる
ことにより、プルトニウムを酸化物として沈殿させると
同時に、ウランを酸化物として前記陰極に回収すること
を特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提
供する。本発明は、第２の反応容器での陽極溶解で希土
類の核分裂生成物も分離できるように、希土類酸化物の
溶解に必要な炭素を除去した方法である。

【００１７】請求項６の発明では、請求項１から４まで
のいずれかに記載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方
法において、使用済み燃料を第１の反応容器で金属に還
元した後、第２の反応容器で陽極溶解する際、陽極部と
陰極部とをポーラスなセラミック製の隔壁で分離し、陽
極部の金属が酸化されるのを防止することを特徴とする
使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供する。本発
明によれば、隔壁により、第２の反応容器の陽極に置か
れる核燃料の再酸化を防止して、溶解を確実に行うこと
が可能となる。

【００１８】請求項７の発明では、請求項１から４まで
のいずれかに記載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方
法において、酸素濃度の高い溶融塩中で陽極溶解するた
めの第２の反応容器として、酸化物セラミックス製の容
器を使用することを特徴とする使用済み酸化物燃料のリ
サイクル方法を提供する。本発明によれば、高温でも酸
素と反応しない酸化物セラミックスを利用することによ
り、第２の反応容器の腐食を防止することが可能とな
る。

【００１９】請求項８の発明では、請求項１から４まで
のいずれかに記載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方
法において、第２の反応容器でウラン酸化物を回収した
陰極を陽極に切り替えるとともに、別の陰極を用いて前
記ウラン酸化物を再度析出させることを特徴とする使用
済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供する。本発明に
よれば、ウランの電解を繰り返すことにより、核分裂生
成物の分離性能を高めることが可能となる。

【００２０】請求項９の発明では、請求項１から８まで
のいずれかに記載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方
法において、第２の反応容器では、溶融塩にプルトニウ
ムイオンが安定に存在できるセシウム塩化物を大量に含
有させ、陰極にウラン酸化物とプルトニウム酸化物との
混合物を析出させることを特徴とする使用済み酸化物燃
料のリサイクル方法を提供する。本発明によれば、プル
トニウムが安定に溶解するセシウム塩化物を溶融塩とし
て利用することにより、プルトニウムを沈殿によらず、
ウランと同時に電解回収することが可能となる。

【００２１】請求項１０の発明では、請求項１から４ま
でのいずれかに記載の使用済み酸化物燃料のリサイクル
方法において、第２の反応容器では、不活性雰囲気下で
溶融塩を満たした状態とするとともに、第１の反応容器
で得られた還元物質を陽極として使用してウランおよび
プルトニウムを前記溶融塩中に溶解させ、陰極にウラン
のみを選択的に金属状態で回収することにより前記溶融
塩中のプルトニウム濃度を高め、その濃度が一定以上と
なったところで、前記溶融塩をセシウム塩化物を含有す
る溶融塩を満たしたセラミック製の容器に移送し、この
容器中で酸素ガスを溶融塩中のウランおよびプルトニウ
ムに作用させながら電解することにより、陰極にウラン
酸化物とプルトニウム酸化物との混合物を析出させるこ
とを特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を
提供する。

【００２２】本発明によれば、還元された核燃料を第２
の反応容器中で不活性雰囲気の溶融塩中で電解すること
によって、例えば固体陰極にウランのみが析出し、この
過程で電気的に溶解し難い貴金属の核分裂生成物が溶け
残って分離されて、プルトニウムが溶解して溶融塩中に
濃縮される。プルトニウム濃度がウラン濃度に対して燃
料として必要な濃度、例えば１０％程度に達したら、溶
融塩をセラミック製の容器に移送して、酸素濃度の高い
セシウム塩化物を含む溶融塩中で、プルトニウムをウラ
ンと同時に電解回収することが可能となる。

【００２３】ところで、還元反応を用いないでウランか
ら貴金属および希土類の核分裂生成物を分離し、残った
プルトニウムと希土類との分離に限定して還元反応を利
用することも可能である。

【００２４】そこで、請求項１１の発明では、原子炉か
ら取出した使用済み酸化物燃料を再処理することによ
り、核物質を核分裂生成物から分離して回収し、この回
収した核燃料を再び原子炉用燃料とする使用済み酸化物
燃料のリサイクル方法において、前記再処理工程とし
て、使用済み酸化物燃料を解体し、脱被覆後、カーボン
を含まない耐食材料で構成した反応容器内に収容し、溶
融塩中でカーボンが供給されない条件で塩素ガスを吹き
込み、これによって前記使用済み酸化物燃料中のウラン
酸化物のみを溶解し、不溶解物を分離した後、不活性ガ
スを吹き込むことによって塩素濃度を低下させ、混入し
ている貴金属の核分裂生成物を沈殿除去し、その後電解
によってウラン酸化物のみを陰極に回収する一方、前記
容器から分離した前記不溶解物をリチウムまたはマグネ
シウムによって金属に還元し、酸化物の状態の希土類元
素を分離した後で前記反応容器に戻して塩素ガスによっ
て溶解し、その後、酸素ガスを吹き込んでプルトニウム
を酸化物として沈殿または溶解によって回収することを
特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供
する。

【００２５】請求項１２の発明では、請求項１１記載の
使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、反応容
器内の溶融塩はセシウムを含むものとし、前記容器から
分離した不溶解物をリチウムまたはマグネシウムで金属
に還元し、酸化物の状態の希土類元素を分離した後、ウ
ラン電解前に前記容器に戻して塩素ガスで溶解し、その
後、酸素ガスを吹き込んで、プルトニウムを酸化物とし
て、電解によってウランおよびプルトニウムの酸化物の
混合物として回収することを特徴とする使用済み酸化物
燃料のリサイクル方法を提供する。本発明は、プルトニ
ウムと希土類の核分裂生成物との分離を電解で行い、還
元反応を利用しない方法である。

【００２６】請求項１３の発明では、請求項１から１０
までのいずれかに記載の使用済み酸化物燃料のリサイク
ル方法において、使用済み酸化物燃料を被覆管から分離
した燃料のみの状態で再処理することを特徴とする使用
済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供する。本発明に
よれば、燃料物質を予め被覆管から分離しておくことに
より、燃料物質の還元反応を促進することが可能とな
る。

【００２７】以上の請求項１０から１３までの発明にお
いては、被覆管に残留している核燃料物質と核分裂物質
および被覆管自体との反応生成物をリチウムやマグネシ
ウムによる還元反応により分解してから、核燃料物質を
回収することにより、その回収率を向上することが可能
である。

【００２８】そこで、請求項１４の発明では、請求項１
１から１３までのいずれかに記載の使用済み酸化物燃料
のリサイクル方法において、使用済み酸化物燃料の脱被
覆処理の際に被覆管に残留した核燃料物質を、第４の容
器にて不活性雰囲気下の溶融塩中でリチウムまたはマグ
ネシウムによって金属に還元して回収することを特徴と
する使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提供する。

【００２９】請求項１５の発明では、請求項１４記載の
使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、リチウ
ムによって被覆管に残留している核燃料物質を金属に還
元した後、第５の反応容器に移送し、不活性雰囲気下の
溶融塩中で核燃料物質よりも塩化物としての安定度が低
い塩化物と反応させることにより、核燃料物質を塩化物
化して前記溶融塩中に抽出することにより回収すること
を特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法を提
供する。

【００３０】請求項１６の発明では、請求項１４記載の
使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、マグネ
シウムによって被覆管に残留している核燃料物質を金属
に還元した後、還元されたウランを塊状で回収するとと
もに、還元されたプルトニウムをマグネシウムに溶解し
た状態で回収し、それ以外の核分裂生成物から分離する
ことを特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法
を提供する。

【００３１】以上の本発明によれば、使用済み酸化物燃
料中に含まれるアルカリ金属、アルカリ土類金属、貴金
属および希土類の核分裂生成物から効率よく分離して、
ウランおよびプルトニウムを回収することが可能とな
る。また、回収されたプルトニウムは、高密度の顆粒状
であり、溶融塩を分離してからウランと混合し、振動胃
充填によって燃料に加工するのに適した状態とすること
ができる。なお、請求項１０の発明においては、一部の
ウランが金属で回収されるが、この場合は、レーザ濃縮
等によってウランを再濃縮して、濃縮ウラン燃料として
利用することが可能である。その他の請求項の発明で
は、高密度の顆粒状であり、振動充填によって燃料に加
工するのに適している。また、脱被覆した場合において
も、被覆管に付着している燃料物質を分離し、主工程の
ウラン、プルトニウムとともに回収することができる。

【００３２】

【発明の実施の形態】以下、本発明に係る使用済み酸化
物燃料のリサイクル方法の実施形態について、図面を参
照して説明する。

【００３３】第１実施形態（図１、図２） 図１は本発明の第１実施形態による再処理工程の全体を
示す工程図であり、図２は要部工程を詳細に示す説明図
である。

【００３４】本実施形態では図１に示すように、まず、
使用済み酸化物燃料を解体し、燃料要素を剪断する工程
（ステップ２０１）を備える。この工程では、使用済み
の酸化物燃料の解体後、被覆管とともに剪断を行う。次
に、この工程で剪断した燃料要素を第１の反応容器内に
収容して溶融塩中でリチウムによって金属に還元する工
程（ステップ２０２）と、この工程で還元された金属か
ら希土類および貴金属の核分裂生成物を分離する工程
（ステップ２０３）とを備える。さらに、希土類および
貴金属の核分裂生成物から分離された還元金属を第２の
反応容器に移送し、酸化濃度の高い溶融塩中で陽極溶解
し、これによりプルトニウムを酸化物として沈殿させる
と同時にウランを酸化物として陰極に回収する工程（ス
テップ２０４）を備える。さらにその後、回収物を粉砕
する工程（ステップ２０５）、回収物から溶融塩を除去
する工程（ステップ２０６）、および回収物を新たな被
覆管に振動充填する工程（ステップ２０７）とを備え
る。

【００３５】次に、図２によって、ステップ２０２〜２
０４の工程を具体的に説明する。

【００３６】リチウム還元を行うステップ２０２では、
不活性雰囲気とした第１の反応容器（以下、単に「第１
の容器」という）４内に、リチウム溶融塩として、リチ
ウム１およびリチウム塩化物（塩化リチウム）２を収容
しておく。リチウム溶融塩の温度は、６００℃から７０
０℃の範囲に設定される。この第１の容器に収容したリ
チウム溶融塩中に、使用済み酸化物燃料３を収納したバ
スケット５を挿入する。これにより、酸化物燃料として
の酸化ウランおよび酸化プルトニウムは、下記の反応に
より金属状態のウラン、プルトニウムに還元される。

【００３７】

【化１】

【００３８】このとき、リチウムよりも塩化物として安
定なセシウム等のアルカリ金属の核分裂生成物やストロ
ンチウム等のアルカリ土類金属の核分裂生成物は、リチ
ウム塩化物と反応して塩化物として溶融塩中に溶出して
分離される。また、希土類および貴金属の核分裂生成物
は、以下の他の実施形態で述べる方法によりウラン、プ
ルトニウムから分離される（ステップ２０３）。

【００３９】このようにして希土類および貴金属の核分
裂生成物から分離された還元金属を第２の反応容器（以
下、単に「第２の容器」という）１１に移送して、陽極
溶解の工程（ステップ２０４）を行う。第２の容器１１
には、セシウムを除くアルカリ金属の塩化物や、アルカ
リ土類金属の塩化物の混合塩化物からなる溶融塩６を収
容してあり、容器１１を陽極とするとともに、パイログ
ラファイトからなる陰極１０を挿入してある。これによ
り、ウラン、プルトニウム等の還元された燃料物質は、
この第２の容器１１を陽極とした陽極溶解によって、下
記のように、金属イオンとして、溶融塩６の中に溶出す
る。

【００４０】

【化２】

【００４１】このとき、溶融塩６の中に酸素ガス吹き込
み管１２を利用して酸素ガス９を吹き込む。これによ
り、ウラン金属イオンと塩素イオンとからなるウラン塩
化物は、図中に示した反応、即ち、

【化３】ＵＣｌ₃＋Ｏ₂ → ＵＯ₂Ｃｌ₂＋１／２Ｃｌ により、ウラン酸塩化物となる。このウラン酸塩化物
は、継続して溶融塩中に溶解しているが、パイログラフ
ァイト等の耐食性物質からなる陰極１０の作用により、
図中に示した反応、即ち、

【化４】ＵＯ₂ ²⁺＋２ｅ^- → ＵＯ₂ により還元され、ウラン酸化物８として陰極１０に析出
するので、これを回収する。

【００４２】一方、プルトニウム金属イオンと塩素イオ
ンとからなるプルトニウムの塩化物も、図中に示す反
応、即ち、

【化５】 ＰｕＣｌ₃＋Ｏ₂ → ＰｕＯ₂Ｃｌ₂＋３／２Ｃｌ₂ により、プルトニウム酸塩化物となるが、セシウム塩化
物を含まない溶融塩６の中では溶解度が小さく、プルト
ニウム酸化物として沈殿するので、これを回収する。

【００４３】このような第１実施形態によれば、使用済
み酸化物燃料をリチウムにより溶融塩中で反応させるこ
とにより、アルカリ金属やアルカリ土類金属の核分裂生
成物を溶融塩中に塩化物として分離し、また希土類の核
分裂生成物は酸化物として分離分離し、さらにウランお
よびプルトニウムは酸素濃度の高い溶融塩中で電気的に
溶解することで、核分裂生成物の大部分を占めるアルカ
リ金属、アルカリ土類金属、希土類および貴金属の核分
裂生成物を分離して、精製されたウランおよびプルトニ
ウムを回収することができる。

【００４４】第２実施形態（図３、図１） 図３は本発明の第２実施形態による再処理工程の要部を
詳細に示す説明図である。

【００４５】本実施形態では、燃料要素を第１の反応容
器４でリチウムによって還元する工程（ステップ２０
２）において、発生する酸化リチウムを電解還元して溶
融塩中の酸化リチウム濃度が低い状態とする。また、貴
金属等の分離工程（ステップ２０３）では、還元された
金属と酸化リチウムとの混合物を、溶融塩が付着したま
まで、液体カドミウムが収容された第３の反応容器１８
に移送して、還元された貴金属等の重金属を液体カドミ
ウム中に溶解させ、還元されない希土類の核分裂生成物
およびカドミウムに溶解しない貴金属の核分裂生成物か
ら分離させた後、液体カドミウムを高温低圧の下で蒸留
させる。この後、残った重金属は前記第１実施形態にお
ける第２の反応容器１１で処理する。

【００４６】即ち、図３に示すように、本実施形態では
まず、使用済み酸化物燃料３を解体し、被覆管とともに
剪断した後（ステップ２０１）、バスケット５の中に収
容した状態で、第１の反応容器４において、不活性雰囲
気下のリチウム塩化物の溶融塩２中で、６００℃〜７０
０℃の温度条件でリチウム１と反応させ、これにより金
属状態のウラン、プルトニウムに還元する（ステップ２
０２）。このとき発生するリチウム酸化物は、溶融塩２
中に挿入した陰極１３により、図中に示す反応、即ち、

【化６】Ｌｉ⁺＋ｅ^- → Ｌｉ を起こして再び金属に還元され、再利用される。

【００４７】一方、陽極１４は酸素を発生するが、この
酸素は、ポーラスな炭化物系のセラミックスの隔壁１６
中で、図中に示した反応、即ち、

【化７】２０^-＋Ｃ → ＣＯ₂＋２ｅ^- により二酸化炭素となって隔壁６の内側から不活性ガス
中へ除去されるので、還元された金属リチウムと反応す
ることはない。

【００４８】このような状態では、溶融塩２の中のリチ
ウム酸化物の濃度は低く保たれるので、燃料物質の還元
反応は、常に図の右側へ進む。

【００４９】また、ステップ２０３では、溶融塩（塩化
リチウム２）が付着した状態で酸化物燃料３ハスケット
５ごと第３の反応容器１８中でカドミウム１７中に移送
しても、リチウムがカドミウム１７中で安定化すること
によって生ずるリチウム酸化物によるウラン、プルトニ
ウムの再酸化、即ち、

【化８】 は、最小限とすることができる。

【００５０】そして、金属状態のウランおよびプルトニ
ウムは、カドミウム中に溶解するので、これをバルブ２
０付きのカドミウム移送管１９を介して高温低圧蒸留装
置２１に移送する。そして、カドミウム１７のみを蒸留
することにより、希土類の酸化物からウランおよびプル
トニウムの燃料物質（金属）２２を分離することができ
る。そこで、この後、ウランおよびプルトニウムは第１
実施形態で示した第２の反応容器１１の中で処理するこ
とができる。なお、蒸発したカドミウムは、蒸発カドミ
ウム移送管２３を介してカドミウム冷却凝集装置で、液
体カドミウム２４として再生する。

【００５１】本実施形態によれば、希土類の核分裂生成
物の酸化物の分離を、カドミウムへの不溶解性を利用し
て能率よく行うことができる。

【００５２】第３実施形態（図４） 図４は本発明の第３実施形態による再処理工程の要部を
詳細に示す説明図である。

【００５３】本実施形態は、第２実施形態における第３
の容器１８での処理後のカドミウムの蒸留を省略するも
のである。そして、図４に示すように、蒸発前の状態に
あるカドミウム１７ごと、隔壁２６を有する第２の反応
容器１１を使用して、カドミウム１７を陽極とする電解
を行う。即ち、カドミウム１７の流動を隔壁２６によっ
て阻止した状態で、カドミウム１７中のウランおよびプ
ルトニウムのみをイオン化して、溶融塩６中に溶出する
ことができる。隔壁１６の右側では、酸素ガス吹き込み
管１２から供給された酸素ガス９とウランおよびプルト
ニウムとが反応し、第１実施形態と同様の方法で、それ
ぞれ陰極および沈殿物として回収することができる。

【００５４】本実施形態によれば、カドミウム１７の酸
素ガス９による反応を防止しながら、ウランおよびプル
トニウムを回収することができる。

【００５５】第４実施形態（図５、図１） 図５は本発明の第４実施形態による再処理工程の要部を
詳細に示す説明図である。

【００５６】本実施形態では、ステップ２０２における
第１の反応容器４で、還元材としてマグネシウムを適用
する。即ち、使用済み酸化物燃料３を解体後、被覆管と
ともに剪断し、第１の容器４に導入する。この容器４内
では、不活性雰囲気下のマグネシウム塩化物の溶融塩２
８中で、６００℃〜８００℃の条件で反応を行わせる。
これにより、図中に示すＭｇ−Ｚｎ合金２７中のマグネ
シウムとの反応、即ち、

【化９】 が行われる。これにより、金属状態のウラン、プルトニ
ウムに還元される。このとき発生するマグネシウム酸化
物は、Ｍｇ−Ｚｎと溶融塩の間に蓄積するので除去す
る。

【００５７】また、マグネシウムは、希土類酸化物を還
元することはできないので、Ｍｇ−Ｚｎ合金には、金属
に還元されたウラン、プルトニウムが溶解するので、こ
れをステップ２０３として、高温低圧蒸留装置２１に移
送する。ここで、マグネシウムのみを蒸留し、蒸発Ｍｇ
−Ｚｎ移送管２９を介してＭｇ−Ｚｎ冷却凝集装置３１
に送り、Ｍｇ−Ｚｎを凝集する。高温低圧蒸留装置２１
でＭｇ−Ｚｎが分離されたウランおよびプルトニウム
は、希土類の酸化物と分離し、以後は、第１実施形態と
同様に、第２の容器中で処理することができる。

【００５８】本実施形態によれば、使用済み酸化物燃料
の還元にリチウムと同様に、希土類酸化物までは還元し
ないマグネシウムを利用することができ、これによりマ
グネシウムに溶解しない希土類の核分裂生成物の酸化物
の分離が行える。

【００５９】第５実施形態（図６、図１） 図６は本発明の第５実施形態による再処理工程の要部を
詳細に示す説明図である。

【００６０】本実施形態では、第１または第３の反応容
器で使用済み燃料の金属への還元または酸化物の状態の
希土類元素を分離した後、第２の反応容器で、溶融塩中
に供給した塩素ガスによって金属を溶解させ、この後酸
素ガスを注入しながら陰極と陽極とによって電解を行わ
せることにより、プルトニウムを酸化物として沈殿させ
ると同時に、ウランを酸化物として陰極に回収する。

【００６１】即ち、図６に示すように、ステップ２０２
の第１の反応容器４でリチウムにより還元されたウラン
およびプルトニウムから、第２〜第４実施形態の方法で
希土類および貴金属の核分裂生成物を分離した後、ステ
ップ２０３の処理を行う。この場合、パイログラファイ
ト等の耐食性材料で構成した第２の反応容器１１の中
で、塩素ガス吹き込み管３３から供給される塩素ガス３
２との下記の反応により、ウランおよびプルトニウム塩
化物として、溶融塩６の中に溶出させる。

【００６２】

【化１０】

【００６３】完全に溶出した後、酸素ガス吹き込み管１
２から酸素ガス９を吹き込んで反応させ、ウラン酸塩化
物に転換した後、第２の反応容器１１の中に陰極１０を
挿入し、この容器１１を陽極として電解し、陰極１０に
ウラン酸化物として析出させ、回収する。

【００６４】

【化１１】

【００６５】一方、プルトニウムは、反応により酸塩化
物（ＰｕＯ₂ ）となり、溶融塩中に溶解せずに沈殿する
ので、これを回収することができる。

【００６６】

【化１２】 ＰｕＣｌ₃＋Ｏ₂ → ＰｕＯ₂＋３／２Ｃｌ₂

【００６７】第６実施形態（図７） 図７は本発明の第６実施形態による再処理工程の要部を
詳細に示す説明図である。

【００６８】本実施形態では、使用済み燃料を第１の反
応容器で金属に還元した後、第２の反応容器で陽極溶解
する際、陽極部と陰極部とをポーラスなセラミック製の
隔壁で分離し、陽極部の金属が酸化されるのを防止す
る。

【００６９】即ち、図７に示すように、第２の反応容器
１１にポーラスセラミックからなる隔壁２６を設置し、
第２の反応容器１１を陽極とする。これにより、金属に
還元したウランおよびプルトニウムと酸素ガスとによる
反応を防止しながら、ウランおよびプルトニウムをイオ
ン化して、溶融塩中に溶出することができる。

【００７０】そして、隔壁１２の右側では、酸素ガス吹
き込み管１２から供給された酸素ガス９と、ウランおよ
びプルトニウムとが反応し、第１実施形態と同様の方法
で、それぞれ陰極１０への析出物および沈殿物として回
収することができる。

【００７１】本実施形態によれば、隔壁２６により、第
２の反応容器１１の陽極に置かれる核燃料の再酸化を防
止して、溶解を確実に行うことが可能となる。

【００７２】第７実施形態 本実施形態では、第５実施形態で示した第２の反応容器
１１を、パイログラファイトに代えてシリカ、ジルコニ
アまたはこれらの混合物等の酸化物セラミックスとす
る。

【００７３】これによって、酸素ガス９によるパイログ
ラファイト中の炭素との以下の反応による容器の腐食を
防止することができる。

【００７４】

【化１３】Ｃ＋Ｏ₂ → ＣＯ₂

【００７５】本実施形態によれば、高温でも酸素と反応
しない酸化物セラミックスを利用することにより、第２
の反応容器の腐食を防止することが可能となる。

【００７６】第８実施形態（図８） 図８は本発明の第５実施形態による再処理工程の要部を
詳細に示す説明図である。

【００７７】本実施形態では、第２の反応容器１１でウ
ラン酸化物を回収した陰極を陽極に切り替えるととも
に、別の陰極を用いてウラン酸化物を再度析出させる。

【００７８】即ち、図８に示すように、本実施形態で
は、第１実施形態における第２の反応容器１１で回収し
たウラン酸化物を、陰極１０に析出した状態のままで陽
極３８に切り替え、第２の反応容器１１に新たに挿入し
た陰極３６との間で再度、陽極溶解および陰極への析出
（３７）を行う。

【００７９】これにより、ウランに混入している不純物
を除去することができる。なお、この場合、必要に応じ
て第２回目の電解を第３の反応容器中で、不純物を含ま
ない溶融塩中で行うことにより、ウラン酸化物への不純
物の混入をさらに低減することが可能である。

【００８０】本実施形態によれば、ウランの電解を繰り
返すことにより、核分裂生成物の分離性能を高めること
が可能となる。

【００８１】第９実施形態 本実施形態では、第２の反応容器において、溶融塩にプ
ルトニウムイオンが安定に存在できるセシウム塩化物を
大量に含有させ、陰極にウラン酸化物とプルトニウム酸
化物との混合物を析出させる。

【００８２】本実施形態では、第２の反応容器１１の溶
融塩６をセシウム塩化物を多量に含む混合塩化物、例え
ばＮａＣｌ−ＣｓＣｌまたはＮａＣｌ−ＫＣｌ−ＣｓＣ
ｌ等とすることにより、酸素ガス９の作用でプルトニウ
ム塩化物に以下の反応を生じさせ、プルトニウム酸塩化
物として溶融塩中に溶解した状態で安定化させる。

【００８３】

【化１４】

【００８４】この状態で第２反応容器１１を陽極にして
電解すると、陰極１０では、溶融塩中のウランとプルト
ニウムの酸塩化物が還元され、酸化物として混合状態で
析出される。

【００８５】本実施形態によれば、プルトニウムが安定
に溶解するセシウム塩化物を溶融塩として利用すること
により、プルトニウムを沈殿によらず、ウランと同時に
電解回収することが可能となる。

【００８６】第１０実施形態（図９、図１０） 図９および図１０は、本発明の第１０実施形態による再
処理工程の要部を詳細に示す説明図である。

【００８７】本実施形態では、第２の反応容器におい
て、不活性雰囲気下で溶融塩を満たした状態とするとと
もに、第１の反応容器で得られた還元物質を陽極として
使用してウランおよびプルトニウムを溶融塩中に溶解さ
せ、陰極にウランのみを選択的に金属状態で回収するこ
とにより溶融塩中のプルトニウム濃度を高め、その濃度
が一定以上となったところで、溶融塩をセシウム塩化物
を含有する溶融塩を満たしたセラミック製の容器に移送
し、この容器中で酸素ガスを溶融塩中のウランおよびプ
ルトニウムに作用させながら電解することにより、陰極
にウラン酸化物とプルトニウム酸化物との混合物を析出
させる。

【００８８】即ち、図９に示すように、第２の反応容器
１１を不活性雰囲気として、還元物７の入ったバスケッ
ト５を陽極として電解することにより、電極の電位を調
整し、ウランのみを固定陰極１０に金属状態９で析出さ
せることができる。このとき、プルトニウムは陽極でイ
オン化し、溶融塩中に蓄積される。

【００８９】そして、図１０に示すように、溶融塩中の
ウランとプルトニウムとの比率が燃料として必要な比率
になったところで、つまりプルトニウム濃度がウラン濃
度に対して燃料として必要な濃度、例えば１０％程度に
達したところで、第９実施形態と同様のセシウム塩化物
を大量に含む溶融塩を満たした反応容器３５に移送し、
ここで、塩素ガス吹き込み管３３によって酸素ガスを吹
込んで図中に示す反応、即ち、

【化１５】 を生じさせると、ウランやプルトニウムの塩化物は、酸
塩化物となる。

【００９０】この状態で反応容器３５を陽極にして電解
すると、陰極１０では、図中に示す反応、即ち、

【化１６】 によって溶融塩中のウランとプルトニウムとの酸塩化物
が還元され、酸化物３７として混合状態で析出する。

【００９１】なお、本実施形態においては、第３の反応
容器３５中の溶融塩を、セシウム塩化物を含まないもの
として、ウラン酸化物を電解で陰極に回収し、プルトニ
ウム酸化物を沈殿によって回収することも可能である。

【００９２】第１１実施形態（図１１、図１２） 図１１および図１２は、本発明の第１０実施形態による
再処理工程の要部を詳細に示す説明図である。

【００９３】本実施形態では、再処理工程として、使用
済み酸化物燃料を解体し、脱被覆する（ステップ２０
１′）。この後、カーボンを含まない耐食材料で構成し
た反応容器内に収容し、溶融塩中でカーボンが供給され
ない条件で塩素ガスを吹き込み、これによって使用済み
酸化物燃料中のウラン酸化物のみを溶解し、不溶解物を
分離した後、不活性ガスを吹き込むことによって塩素濃
度を低下させ、混入している貴金属の核分裂生成物を沈
殿除去し、その後電解によってウラン酸化物のみを陰極
に回収する一方、容器から分離した不溶解物をリチウム
またはマクネシウムによって金属に還元し、酸化物の状
態の希土類元素を分離した後で反応容器に戻して塩素ガ
スによって溶解し、その後、酸素ガスを吹き込んでプル
トニウムを酸化物として沈殿または溶解によって回収す
る。

【００９４】即ち、図１１に示すように、ステップ２０
１′において、使用済み酸化燃料は、解体し、被覆管と
燃料物質を脱被覆工程で分離した後、カーボンを含まな
いシリカもしくはジルコニア、またはこれらの混合酸化
物等で構成された第１の反応容器４４の中に収容する。
そして、アルカリ金属、アルカリ土類金属の核分裂生成
物が溶融塩中に塩化物となって溶出し、続いて塩素ガス
吹き込み管３３から供給される塩素ガス３２との反応に
よって、ウランが酸塩化物として溶融塩中に溶解する。

【００９５】一方、プルトニウムや希土類（Ｃｅで代
表）は、酸化物として存在しており、主に以下の反応に
より溶解するためには炭素やウラン塩化物が必要で、炭
素が不足した状態ではウラン塩化物も生成せず、ほとん
ど溶解することができない。

【００９６】

【化１７】

【００９７】この状態で、不溶解物を取り除き、アルゴ
ンガスを吹き込むと、貴金属の核分裂生成物は沈殿する
ので、ポンプ４２で溶融塩を循環させながらフィルタ４
３で除去した後、電極１０を挿入して電解することによ
り、ウランのみを酸化物として回収することができる。

【００９８】ここで除去された不溶解物には、プルトニ
ウムが含まれている。そこで、図１２に示すように、第
１〜第４実施形態の還元工程でプルトニウムのみを還元
し、希土類の核分裂生成物を分離してから、ウランを回
収した後の第１の反応容器４４中で塩素ガスによりプル
トニウム塩化物として溶解した後、酸素ガス吹き込み管
４９から酸素ガス４８を吹き込んで沈殿させて回収す
る。

【００９９】本実施形態によれば、還元反応を用いない
でウランから貴金属および希土類の核分裂生成物を分離
し、残ったプルトニウムと希土類との分離に限定して還
元反応を利用することができる。

【０１００】なお、本実施形態では、一部のウランが金
属で回収されるが、この場合は、レーザ濃縮等によって
ウランを再濃縮して、濃縮ウラン燃料として利用するこ
とができる。

【０１０１】第１２実施形態 本実施形態では、反応容器内の溶融塩はセシウムを含む
ものとし、容器から分離した不溶解物をリチウムまたは
マグネシウムで金属に還元し、酸化物の状態の希土類元
素を分離した後、ウラン電解前に容器に戻して塩素ガス
で溶解し、その後、酸素ガスを吹き込んで、プルトニウ
ムを酸化物として、電解によってウランおよびプルトニ
ウムの酸化物の混合物として回収する。

【０１０２】即ち、本実施形態では、第１実施形態にお
ける反応容器４４の溶融塩を、セシウムが大量に含有さ
れたものとし、これにより、不溶解物を取り除き、アル
ゴンガスを吹き込んで貴金属の核分裂生成物を沈殿除去
した後、不溶解物を第１〜第４実施形態と同様の還元工
程でプルトニウムのみを還元する。そして、希土類の核
分裂生成物を分離した後、ウラン電解の前に、反応容器
４４に戻して、塩素ガスと酸素ガスとの作用により、プ
ルトニウム酸塩化物として溶融塩中に溶解してから電解
し、陰極にウラン酸化物およびプルトニウム酸化物の混
合物として回収する。

【０１０３】第１３実施形態 本実施形態では、使用済み酸化物燃料を被覆管から分離
した燃料のみの状態で再処理する。

【０１０４】即ち、本実施形態では、第１〜第１０実施
形態における使用済み燃料の還元反応を促進するため
に、予め機械的な方法で被覆管を切断し、振動を与えた
りボロキシデーション（voloxidation）と呼ばれる熱的
な方法で、燃料物質の体積膨張を利用することにより被
覆管と燃料物質とを分離し、燃料物質のみを反応容器４
４で処理する。

【０１０５】このような方法で被覆管から分離された燃
料は粉砕されており、被覆管の中でペレットの形状を保
っている場合に比較して、溶融塩との接触面積が大きく
なるため、リチウムとの反応速度を高めることができ
る。

【０１０６】第１４実施形態 本実施形態では、使用済み酸化物燃料の脱被覆処理の際
に被覆管に残留した核燃料物質を、第４の容器にて不活
性雰囲気下の溶融塩中でリチウムまたはマグネシウムに
よって金属に還元して回収する。

【０１０７】即ち、本実施形態では、被覆管と燃料物質
とを分離する際、被覆管に付着している燃料および被覆
管の反応物質を不活性雰囲気の容器内でリチウム塩化物
の溶融塩中におけるリチウムの作用で６００℃〜７００
℃の範囲で金属に還元し、第２実施形態または第３実施
形態のカドミウム中に溶解するものである。特に高燃焼
度の軽水炉燃料では、被覆管と燃料との間にボンディン
グ相と呼ばれる主にジルコニウムとウランとの混合酸化
物が蓄積し、この中にプルトニウムが濃縮されている。
単なる機械的や熱的な脱被覆処理では、ボンディング相
は分解できない。また、粉体化した燃料粉も被覆管に付
着するので、溶融塩中で還元することによって、より多
くの燃料を被覆管から分離して回収できる。

【０１０８】第１５実施形態 本実施形態では、リチウムによって被覆管に残留してい
る核燃料物質を金属に還元した後、第５の反応容器に移
送し、不活性雰囲気下の溶融塩中で核燃料物質よりも塩
化物としての安定度が低い塩化物と反応させることによ
り、核燃料物質を塩化物化して溶融塩中に抽出すること
により回収する。

【０１０９】即ち、本実施形態では、第１４実施形態で
被覆管に付着した燃料物質を金属に還元し、以下の反応
で溶融塩中に抽出する。

【０１１０】

【化１８】

【０１１１】そこで、この溶融塩を第１実施形態のウラ
ンの電解回収を行う前の第２の反応容器内に収容し、そ
の他の核燃料物質と一緒に処理することにより、被覆管
に付着していたウランおよびプルトニウムも電解や沈殿
で一緒に回収することができる。

【０１１２】第１６実施形態 本実施形態では、マグネシウムによって被覆管に残留し
ている核燃料物質を金属に還元した後、還元されたウラ
ンを塊状で回収するとともに、還元されたプルトニウム
をマグネシウムに溶解した状態で回収し、それ以外の核
分裂生成物から分離する。

【０１１３】即ち、本実施形態では、被覆管と燃料物質
とを分離する際、被覆管に付着している燃料および被覆
管の反応物質をマグネシウム塩化物の溶融塩中における
マグネシウムの作用で６００℃〜８００℃の条件で金属
に還元し、第４実施形態または第１５実施形態の方法で
分離回収する。

【０１１４】以上の第１４〜第１６実施形態によれば、
被覆管に残留している核燃料物質と核分裂物質および被
覆管自体との反応生成物をリチウムやマグネシウムによ
る還元反応により分解してから、核燃料物質を回収する
ことにより、その回収率を向上することができる。

【０１１５】

【発明の効果】以上のように本発明によれば、使用済み
酸化物燃料中に含まれるウランおよびプルトニウムと核
分裂生成物の分離性を従来の乾式法に較べて大幅に改善
することができ、これにより回収したウランおよびプル
トニウムを高速炉のみでなく軽水炉でも使用できるよう
になる。したがって、経済性に優れた乾式法の適用範囲
を広め、原子力発電の進展の状況に、より柔軟に対応で
きるようになる。また、燃料を被覆管と分離する場合に
問題となっていた燃料物質のロスも大幅に改善し、ウラ
ン資源利用率を高めることができると同時に、ロスによ
る廃棄物処分の負担も軽減することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の第１実施形態を示す全体工程図。

【図２】図１の要部を拡大して示す説明図。

【図３】本発明の第２実施形態を示す説明図。

【図４】本発明の第３実施形態を示す説明図。

【図５】本発明の第４実施形態を示す説明図。

【図６】本発明の第５実施形態を示す説明図。

【図７】本発明の第６実施形態を示す説明図。

【図８】本発明の第８実施形態を示す説明図。

【図９】本発明の第９実施形態を示す説明図。

【図１０】本発明の第９実施形態の工程を示す説明図。

【図１１】本発明の第１０実施形態を示す説明図。

【図１２】本発明の第１０実施形態の工程を示す説明
図。

【図１３】従来例を説明する工程図。

【符号の説明】

１ リチウム ２ リチウム塩化物（塩化リチウム） ３ 使用済み酸化物燃料 ４ 第１の反応容器 ５ バスケット ６ 溶融塩 ８ ウラン酸化物 ９ 酸素ガス １０ 陰極 １１ 容器 １２ 酸素ガス吹き込み管 １３ 陰極 １４ 陽極 １６ 隔壁 １７ カドミウム １８ 第３の反応容器 １９ カドミウム移送管 ２０ バルブ ２１ 高温低圧蒸留装置 ２２ 燃料物質（金属） ２３ 蒸発カドミウム移送管 ２４ 液体カドミウム ２６ 隔壁 ２７ Ｍｇ−Ｚｎ合金 ２８ 溶融塩 ２９ 蒸発Ｍｇ−Ｚｎ移送管 ３１ Ｍｇ−Ｚｎ冷却凝集装置 ３２ 塩素ガス ３３ 塩素ガス吹き込み管 ３５ 反応容器 ３６ 陰極 ３７ 析出 ３８ 陽極 ４２ ポンプ ４３ フィルタ ４４ 第１の反応容器 ４８ 酸素ガス ４９ 酸素ガス吹き込み管

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 東海林 裕一 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 水口 浩司 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内

Claims (16)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 原子炉から取出した使用済み酸化物燃料
   を再処理することにより、核物質を核分裂生成物から分
   離して回収し、この回収した核燃料を再び原子炉用燃料
   とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、
   前記再処理工程として、使用済み酸化物燃料を解体し、
   燃料要素を剪断する工程と、この工程で剪断した燃料要
   素を第１の反応容器内に収容して溶融塩中でリチウムに
   よって金属に還元する工程と、この工程で還元された金
   属を第２の反応容器に移送し、酸化濃度の高い溶融塩中
   で陽極溶解し、これによりプルトニウムを酸化物として
   沈殿させると同時にウランを酸化物として陰極に回収す
   る工程とを備えることを特徴とする使用済み酸化物燃料
   のリサイクル方法。
2. 【請求項２】 請求項１記載の使用済み酸化物燃料のリ
   サイクル方法において、燃料要素を第１の反応容器でリ
   チウムによって還元する工程では、発生する酸化リチウ
   ムを電解還元して溶融塩中の酸化リチウム濃度が低い状
   態とする一方、還元された金属と前記酸化リチウムとの
   混合物を溶融塩が付着したままで、液体カドミウムが収
   容された第３の反応容器に移送し、還元された重金属を
   前記液体カドミウム中に溶解させて、還元されない希土
   類の核分裂生成物およびカドミウムに溶解しない貴金属
   の核分裂生成物から分離させた後、前記液体カドミウム
   を高温低圧の下で蒸留させ、残った重金属を第２の反応
   容器で処理することを特徴とする使用済み酸化物燃料の
   リサイクル方法。
3. 【請求項３】 請求項１記載の使用済み酸化物燃料のリ
   サイクル方法において、第２の反応容器では、還元され
   た重金属を、カドミウムを陽極として酸素濃度の高い溶
   融塩中で陽極溶解させ、プルトニウムを酸化物として沈
   殿させると同時にウランを酸化物として陰極に回収する
   ことを特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方
   法。
4. 【請求項４】 請求項１記載の使用済み酸化物燃料のリ
   サイクル方法において、第１の反応容器では還元材とし
   てリチウムに代えてマグネシウムを適用し、還元された
   ウランを塊状で、またプルトニウムをマグネシウムに溶
   解した状態でそれぞれ回収し、かつ還元されない希土類
   の核分裂生成物およびマグネシウムに溶解しない貴金属
   の核分裂生成物から分離させた後、前記マグネシウムを
   高温低圧の下で蒸留させ、残った重金属を第２の反応容
   器で処理することを特徴とする使用済み酸化物燃料のリ
   サイクル方法。
5. 【請求項５】 請求項１から４までのいずれかに記載の
   使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、第１ま
   たは第３の反応容器で使用済み燃料の金属への還元また
   は酸化物の状態の希土類元素を分離した後、第２の反応
   容器では、溶融塩中に供給した塩素ガスによって前記金
   属を溶解させ、この後酸素ガスを注入しながら陰極と陽
   極とによって電解を行わせることにより、プルトニウム
   を酸化物として沈殿させると同時に、ウランを酸化物と
   して前記陰極に回収することを特徴とする使用済み酸化
   物燃料のリサイクル方法。
6. 【請求項６】 請求項１から４までのいずれかに記載の
   使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、使用済
   み燃料を第１の反応容器で金属に還元した後、第２の反
   応容器で陽極溶解する際、陽極部と陰極部とをポーラス
   なセラミック製の隔壁で分離し、陽極部の金属が酸化さ
   れるのを防止することを特徴とする使用済み酸化物燃料
   のリサイクル方法。
7. 【請求項７】 請求項１から４までのいずれかに記載の
   使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、酸素濃
   度の高い溶融塩中で陽極溶解するための第２の反応容器
   として、酸化物セラミックス製の容器を使用することを
   特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法。
8. 【請求項８】 請求項１から４までのいずれかに記載の
   使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、第２の
   反応容器でウラン酸化物を回収した陰極を陽極に切り替
   えるとともに、別の陰極を用いて前記ウラン酸化物を再
   度析出させることを特徴とする使用済み酸化物燃料のリ
   サイクル方法。
9. 【請求項９】 請求項１から８までのいずれかに記載の
   使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、第２の
   反応容器では、溶融塩にプルトニウムイオンが安定に存
   在できるセシウム塩化物を大量に含有させ、陰極にウラ
   ン酸化物とプルトニウム酸化物との混合物を析出させる
   ことを特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方
   法。
10. 【請求項１０】 請求項１から４までのいずれかに記載
    の使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、第２
    の反応容器では、不活性雰囲気下で溶融塩を満たした状
    態とするとともに、第１の反応容器で得られた還元物質
    を陽極として使用してウランおよびプルトニウムを前記
    溶融塩中に溶解させ、陰極にウランのみを選択的に金属
    状態で回収することにより前記溶融塩中のプルトニウム
    濃度を高め、その濃度が一定以上となったところで、前
    記溶融塩をセシウム塩化物を含有する溶融塩を満たした
    セラミック製の容器に移送し、この容器中で酸素ガスを
    溶融塩中のウランおよびプルトニウムに作用させながら
    電解することにより、陰極にウラン酸化物とプルトニウ
    ム酸化物との混合物を析出させることを特徴とする使用
    済み酸化物燃料のリサイクル方法。
11. 【請求項１１】 原子炉から取出した使用済み酸化物燃
    料を再処理することにより、核物質を核分裂生成物から
    分離して回収し、この回収した核燃料を再び原子炉用燃
    料とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方法におい
    て、前記再処理工程として、使用済み酸化物燃料を解体
    し、脱被覆後、カーボンを含まない耐食材料で構成した
    反応容器内に収容し、溶融塩中でカーボンが供給されな
    い条件で塩素ガスを吹き込み、これによって前記使用済
    み酸化物燃料中のウラン酸化物のみを溶解し、不溶解物
    を分離した後、不活性ガスを吹き込むことによって塩素
    濃度を低下させ、混入している貴金属の核分裂生成物を
    沈殿除去し、その後電解によってウラン酸化物のみを陰
    極に回収する一方、前記容器から分離した前記不溶解物
    をリチウムまたはマグネシウムによって金属に還元し、
    酸化物の状態の希土類元素を分離した後で前記反応容器
    に戻して塩素ガスによって溶解し、その後、酸素ガスを
    吹き込んでプルトニウムを酸化物として沈殿または溶解
    によって回収することを特徴とする使用済み酸化物燃料
    のリサイクル方法。
12. 【請求項１２】 請求項１１記載の使用済み酸化物燃料
    のリサイクル方法において、反応容器内の溶融塩はセシ
    ウムを含むものとし、前記容器から分離した不溶解物を
    リチウムまたはマグネシウムで金属に還元し、酸化物の
    状態の希土類元素を分離した後、ウラン電解前に前記容
    器に戻して塩素ガスで溶解し、その後、酸素ガスを吹き
    込んで、プルトニウムを酸化物として、電解によってウ
    ランおよびプルトニウムの酸化物の混合物として回収す
    ることを特徴とする使用済み酸化物燃料のリサイクル方
    法。
13. 【請求項１３】 請求項１から１０までのいずれかに記
    載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、使
    用済み酸化物燃料を被覆管から分離した燃料のみの状態
    で再処理することを特徴とする使用済み酸化物燃料のリ
    サイクル方法。
14. 【請求項１４】 請求項１１から１３までのいずれかに
    記載の使用済み酸化物燃料のリサイクル方法において、
    使用済み酸化物燃料の脱被覆処理の際に被覆管に残留し
    た核燃料物質を、第４の容器にて不活性雰囲気下の溶融
    塩中でリチウムまたはマグネシウムによって金属に還元
    して回収することを特徴とする使用済み酸化物燃料のリ
    サイクル方法。
15. 【請求項１５】 請求項１４記載の使用済み酸化物燃料
    のリサイクル方法において、リチウムによって被覆管に
    残留している核燃料物質を金属に還元した後、第５の反
    応容器に移送し、不活性雰囲気下の溶融塩中で核燃料物
    質よりも塩化物としての安定度が低い塩化物と反応させ
    ることにより、核燃料物質を塩化物化して前記溶融塩中
    に抽出することにより回収することを特徴とする使用済
    み酸化物燃料のリサイクル方法。
16. 【請求項１６】 請求項１４記載の使用済み酸化物燃料
    のリサイクル方法において、マグネシウムによって被覆
    管に残留している核燃料物質を金属に還元した後、還元
    されたウランを塊状で回収するとともに、還元されたプ
    ルトニウムをマグネシウムに溶解した状態で回収し、そ
    れ以外の核分裂生成物から分離することを特徴とする使
    用済み酸化物燃料のリサイクル方法。