JPH07333389A - 使用済核燃料の再処理装置 - Google Patents

使用済核燃料の再処理装置

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JPH07333389A
JPH07333389A JP12482394A JP12482394A JPH07333389A JP H07333389 A JPH07333389 A JP H07333389A JP 12482394 A JP12482394 A JP 12482394A JP 12482394 A JP12482394 A JP 12482394A JP H07333389 A JPH07333389 A JP H07333389A
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molten salt
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JP12482394A
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Tsuguyuki Kobayashi
嗣幸 小林
Yuichi Shoji
裕一 東海林
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Toshiba Corp
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Toshiba Corp
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    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

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  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【目的】 使用済核燃料中の超ウラン元素の酸化物を高
温化学法により金属に還元し、溶融塩の移動を行うこと
なく他のFP成分と分離することで、簡素化したプロセ
スを提供する。 【構成】 本発明に係る使用済核燃料の再処理装置は、
使用済核燃料1が投入され還元剤から成る第1種の溶融
塩8および超ウラン元素を溶解するCu−Mg溶融合金
3を保有する第1の容器22と、Cu−Mg溶融合金3お
よびこの溶融塩中の超ウラン元素を塩化物として抽出す
る第2種の溶融塩5を保有する第2の容器と、第1の容
器内のCu−Mg溶融合金層と第2の容器内のCu−M
g溶融合金層の各々に一端を開放し、双方向にCu−M
g溶融合金を移送させる移送管27と、前記第2の容器内
に収容され第2の容器内の第2種の溶融塩から超ウラン
元素を抽出するZn−Mg溶融合金7を収容する第3の
容器29と、第3の容器のZn−Mg溶融合金中に延在さ
れた陰電極40と、前記第2の容器中のCu−Mg溶融合
金中に延在させた陽電極39とから成る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は溶融塩及び溶融金属を用
いた使用済核燃料の再処理装置に関する。
【0002】
【従来の技術】従来、原子力発電所から発生する使用済
核燃料を再処理して、核燃料成分などの有用な成分を分
離精製し回収する技術としては、例えば現在広く商業用
の再処理法として利用されている、ピューレックス法が
ある。このピューレックス法はUO2 その他の酸化物を
硝酸水溶液にて溶解し、共除染、U−Pu分配、Pu精
製、U精製を行う工程によって構成されている。
【0003】ピューレックス法以外の処理法として高温
化学法も研究されている。図2は塩輸送法と呼ばれるも
ので、酸化物使用剤核燃料1は投入器20を介して第1の
容器2内に投入され、第1の容器2内で第1の溶融塩
(Cacl2 )8中にて還元される。この還元された核
燃料はCu−Mg合金3中にて超ウラン元素が溶解さ
れ、この超ウラン元素が溶解したCu−Mg合金3は第
2の容器4に第1の移送管9を介して移送される。この
Cu−Mg合金3は溶融塩5と接触し溶融塩5中に超ウ
ラン元素が抽出される。この後、この超ウラン元素が抽
出された溶融塩5は第3反応容器6に第2の移送管10を
介して移送され、ここでZn−Mg合金7と接触するこ
とによって超ウラン元素がZn−Mg合金7に抽出され
る。この様にして溶融塩5を第2の容器4と第3の容器
6間を往復させることにより、徐々に使用済核燃料に含
まれる超ウラン元素の大部分をCu−Mg合金3からZ
n−Mg合金7へ移動させることができる。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たピューレックス法によると、それぞれの工程でU−P
uの分配および精製、核分裂生成物(FP)の分離に数
多くの抽出段数を必要とする上、抽出に用いる水溶液お
よびリン酸トリn−ブチル(TBP)と呼ばれる有機溶
媒は中性子の減速材として作用するため核的臨界上の制
限がきびしい。また、TBPは放射線によって分解され
るため廃棄物発生量が多くなる。
【0005】一方、塩輸送法の場合に大部分の超ウラン
元素をCu−Mg合金からZn−Mg合金へ移動させる
ためには少なくとも十数回以上の溶融塩の往復が必要で
処理に時間がかかり、 500℃以上の高温の融体を移動さ
せるのに複雑な高温配管が必要であった。
【0006】本発明は、上記課題を解決するためになさ
れたもので、水溶液を用いず、使用済核燃料中の超ウラ
ン元素の酸化物を高温化学法により金属に還元し、溶融
塩の移動を行うことなく他のFP成分と分離させること
によって、非常に簡素化したプロセスを提供することを
目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に請求項1に係る本発明においては、使用済核燃料が投
入され還元剤から成る第1種の溶融塩および超ウラン元
素を溶解するCu−Mg溶融合金を保有する第1の容器
と、Cu−Mg溶融合金およびこの溶融塩中の超ウラン
元素を塩化物として抽出する第2種の溶融塩を保有する
第2の容器と、第1の容器内のCu−Mg溶融合金層と
第2の容器内のCu−Mg溶融合金層の各々に一端を開
放し、双方向にCu−Mg溶融合金を移送させる移送管
と、前記第2の容器内に収容されこの第2の容器内の第
2種の溶融塩から超ウラン元素を抽出するZn−Mg溶
融合金を収容しかつ絶縁性の高い材料かな成る第3の容
器と、この第3の容器のZn−Mg溶融合金中に延在さ
れた陰電極と、前記第2の容器中のCu−Mg溶融合金
中に延在させた陽電極とから成ることを特徴とする使用
済核燃料の再処理装置を提供し、さらに請求項2に係る
本発明においては、前記第1から第3の容器はセラミッ
クから成り、このセラミックスはMgO,ZrO,Y2
3 ,BeO,Al23 ,AlN,TiN,TiCの
少なくとも一部材から成ることを特徴とする使用済核燃
料の再処理装置を提供し、さらに請求項3に係る本発明
においては、前記第1から第3の容器はタングステン、
モリブデン、タングステン−モリブデン合金、グラファ
イトの少なくとも一部材から成り、グラファイトを選択
した場合は請求項2記載のセラミックスを表面に形成し
て成ることを特徴とする使用済核燃料の再処理装置を提
供し、さらに請求項4に係る本発明においては、前記第
1種および第2種の溶融塩は、アルカリ金属の塩化物ま
たはアルカリ土金属の液化物の単塩または混合塩から成
ることを特徴とする使用済核燃料の再処理装置を提供
し、さらに請求項5に係る本発明においては、前記第1
種の溶融塩は、CaCl2 から成り、前記第2種の溶融
性塩はMgCl2 ,NaCl−KClの少なくとも一部
材から成ることを特徴とする使用済核燃料の再処理装置
を提供し、さらに請求項6に係る本発明においては、前
記第3の容器内のZn−Mg合金は系外と循環し、超ウ
ラン元素を含むZn−Mg合金を連続的に回収して成る
ことを特徴とする使用済核燃料の再処理装置を提供す
る。
【0008】
【作用】本発明の請求項1から6に係る使用済核燃料の
再処理装置は、使用済み酸化物核燃料を第1の容器内
で、前記酸化物核燃料を第1の溶融塩中で超ウラン元素
を金属に還元した後、Cu−Mg合金に溶解させ、溶解
度の小さいU、貴金属類元素の核分裂生成物や金属に還
元されにくいアルカリ金属、アルカリ土類元素の核分裂
生成物と一次分離し、超ウラン元素が溶解したCu−M
g合金を第2の容器に移動させ、ここで、第2の溶融塩
と接触させることによって、超ウラン元素を第2の溶融
塩中に抽出し、第2の溶融塩中にZn−Mg合金を含み
蓋の内第3の容器を挿入し、Zn−Mg合金と第2の溶
融塩を接触させると第2の溶融塩を移動しなくとも超ウ
ラン元素はZn−Mg合金に抽出させる。
【0009】さらにCu−Mg合金をアノード、Zn−
Mg合金をカソード、第2の溶融塩を電解質としてアノ
ードとカソード間に電圧をかけると電解精製の原理によ
り超ウラン元素を選択的にCu−Mg合金からZn−M
g合金に電気化学的に移動することができる。
【0010】最後に、Zn−Mg合金を第3の容器ごと
取り出し、高温での低圧蒸留によりZn,Mgを蒸留除
去し、超ウラン元素を分離回収する、上記各ステップを
有する。このようにして、使用済核燃料の再処理を非常
に簡素化することができる。
【0011】
【実施例】本発明の一実施例を図面を参照して説明す
る。図1に本発明の使用済核燃料の再処理装置の縦断面
を示す。図1において、使用済核燃料1中には劣化ウラ
ンの他に核分裂性生成物(FP)であるアルカリ、アル
カリ土類金属、希土類、超ウラン元素などが存在する。
【0012】これらの成分を含む核燃料1から超ウラン
元素を取り出すために、投入器20から弁21を介して第1
の容器22内へ図示しない燃料棒から取り出された核燃料
は投入される。この第1の容器22は、超ウラン元素やC
a,Li,Mgと反応し難くかつCu−Mg,Zn−M
gと共存性のある例えばMgO,ZrO,Y23 ,B
eO,Al23 ,AlN,TiN,TiC等のセラミ
ック製またはタングステン、モリブデンおよびこれらの
合金またはグラファイトから構成された母材に上記セラ
ミックをコーティングしたるつぼから構成されている。
【0013】この第1の容器22内には第1種の溶融塩
(CaCl2 )8とCa,Mg,Liの少なくとも一材
料から成る還元剤13が混入したCu−Mg合金3が溶融
し二層となって収容されている。この第1の容器22の上
方には回転駆動装置11が配設されており、この回転駆動
装置11には第1の容器22内に延在させて軸23を介して攪
拌翼24が配設されている。さらに第1の容器22には弁25
が配設された加圧管26を介して加圧装置17が配設されて
いる。
【0014】この第1の容器22の近傍には弁15が配設さ
れた移送管27を介して第2の容器28が配設されてい
る。この第2の容器28内にはCu−Mg合金と溶融塩
(NaCl−KCl)5が収容されている。さらに第2
の容器28内には上方から第3の容器29が支持金具12を介
して延設されている。そして、この第3の容器29内には
Zn−Mg合金7が収容されており、さらに回転駆動装
置30から軸31を介して攪拌翼32が配設されている。
【0015】さらに第2の容器28には第1の容器22と同
様に回転駆動装置33から軸34を介して攪拌翼35が配設さ
れており、さらに加圧装置36が弁37を配設した加圧配管
38を介して配設されている。
【0016】さらに第2の容器28には陽電極39が、第3
の容器29には陰電極40が配設されている。以上の構成に
おいて、系の温度を 800℃程度に保持し、還元剤13を溶
解したCu−Mg溶融金属3、第1種の溶融塩8を溶解
させた状態で、攪拌翼24で系を均一に攪拌させながら、
粉砕された酸化物核燃料1を投入する。その際、第1の
容器22内では下記の1式、2式の反応により、酸化物核
燃料中のUO2 ,PuO2が還元剤13により還元されて
金属の形態となる。
【0017】
【数1】 UO2 +Ca=U+CaO2 …(1)
【0018】
【数2】 PuO2 +Ca=Pu+CaO2 …(2) ここで、溶融合金3を例えば、Cu−Mg合金のように
Uの溶解度が小さくかつFPの溶解度が高い物質を選択
すれば、PuをUや他のFPと溶解度の差によって分離
できる。沈澱したUのボール16は第1の容器1中の金属
を排出した後にUの溶解度の大きい、例えば、Zn−M
g合金を第1の容器1内に注入し、このZn−Mg合金
によって溶解し、回収することができる。なお、第1種
の溶融塩8はCaCl2 のほかアルカリ金属(Li,N
a,Rb,Cs,Fr)の塩化物、アルカリ土類金属
(Sr,Mg,Ba)の塩化物の単塩または混合塩から
選択される。
【0019】一方、図1において、分離されたPuなど
の超ウラン元素14を含む溶融合金3を第1の容器22と同
じ候補材料の中から選定された第2の容器28へ加圧装置
17で第1の容器22内の高純度アルゴンガス(またはヘリ
ウムガス)のカバーガスを加圧し移送する。このカバー
ガスはアルカリ金属等と不活性なガスが選択される。こ
の第2の容器28で、第2種の溶融塩5と第1の容器22か
ら導びかれたCu−Mg溶融合金3を接触させる超ウラ
ン元素は優先的に抽出される。この第2種の溶融塩は塩
化ナトリウムと塩化カリウムの混合塩、塩化マグネシウ
ムの溶融塩またはアルカり金属元素(Li,Na,K,
Rb,Cs,Fr)の塩化物またはアルカリ土類元素
(Ca,Sr,Ba)の塩化物の溶融塩に塩化マグネシ
ウムを加えた溶融塩の少なくとも一部材から成る溶融塩
から選択される。
【0020】この時、第1の容器22の候補材料の中で絶
縁性の高い酸化物、窒化物または、炭化物製セラミック
を材料とした第3の容器29中にZn−Mg合金7を溶融
状態で保持し、支持金具12で第2種の溶融塩5の中に沈
めると、超ウラン元素は優先的にZn−Mg合金7中に
抽出される。この抽出により、溶融塩5中の超ウラン元
素の濃度が減少するとCu−Mg合金3に残っている超
ウラン元素が溶融塩5中に抽出され、Zn−Mg合金7
中へと連続的に移動し、攪拌翼35で攪拌していると第2
種の溶融塩5を移送することなく大部分の超ウラン元素
をZn−Mg合金7中へ回収することができる。これら
の反応は 800℃程度の高温反応であるため反応速度が大
きく、処理量が大きくできる。
【0021】さらに、回収率を向上させるためには、第
2の容器28中のCu−Mg合金3をアノード(+)、Z
n−Mg合金をカソード(−)となるように電位差を加
えると超ウラン元素は電気化学的にCu−Mg合金3か
ら溶融塩5を通じてZn−Mg合金7中に移動させるこ
とができる。
【0022】ここで第3の容器7を支持金具12で第2の
容器4からとり出し、高温低圧蒸留によってZn−Mg
のみを蒸留除去すれば、超ウラン元素をZn−Mgから
分離して回収することができる。
【0023】なお、第3の容器7中のZn−Mg合金7
を系外に配設された容器に導き超ウラン元素を抽出した
後に再び第3の容器7に戻すことによって循環させ、Z
n−Mg合金を連続的に回収する構成とすれば装置を停
止させることなく、連続的に超ウラン元素を回収するこ
とができる。
【0024】
【発明の効果】本発明によれば、使用済核燃料の再処理
を非常に簡素化することができる上、ピーレックス法の
様な有機溶媒を用いないので廃棄物を少なくすることが
できる。また、従来の高温化学法である塩輸送法に比べ
て溶融塩の移動をくり返すことなく、さらに電気化学的
プロセスも追加することにより超ウラン元素の回収率を
向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る使用済核燃料の再処理装置の縦断
面図。
【図2】使用済核燃料の再処理装置の従来例を示す縦断
面図。
【符号の説明】
1…使用済核燃料 3…Cu−Mg合金 5…第2種の溶融塩 7…Zn−Mg合金 8…第1種の溶融塩 11,30,33…回転駆
動装置 12…支持金具 13…還元剤 15,21,25,37…弁 17,36…加圧装置 20…投入器 22…第1の容器 23,31,34…軸 24,32,35…攪拌翼 26,38…加圧配管 27…移送管 28…第2の容器 29…第3の容器 39…陽電極 40…陰電極

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 使用済核燃料が投入され還元剤からなる
    第1種の溶融塩および超ウラン元素を溶解するCu−M
    g溶融合金を保有する第1の容器と、Cu−Mg溶融合
    金およびこの溶融塩中の超ウラン元素を塩化物として抽
    出する第2種の溶融塩を保有する第2の容器と、第1の
    容器内のCu−Mg溶融合金層と第2の容器内のCu−
    Mg溶融合金層の各々に一端を開放し、双方向にCu−
    Mg溶融合金を移送させる移送管と、前記第2の容器内
    に収容されこの第2の容器内の第2種の溶融塩から超ウ
    ラン元素を抽出するZn−Mg溶融合金を収容しかつ絶
    縁性の高い材料から成る第3の容器と、この第3の容器
    のZn−Mg溶融合金中に延在された陰電極と、前記第
    2の容器中のCu−Mg溶融合金中に延在させた陽電極
    とから成ることを特徴とする使用済核燃料の再処理装
    置。
  2. 【請求項2】 前記第1から第3の容器はセラミックか
    ら成り、このセラミックスはMgO,ZrO2 ,Y2
    3 ,BeO,Al23 ,AlN,TiN,TiCの少
    なくとも一部材から成ることを特徴とする請求項1記載
    の使用済核燃料の再処理装置。
  3. 【請求項3】 前記第1から第3の容器はタングステ
    ン、モリブデン、タングステン−モリブデン合金、グラ
    ファイトの少なくとも一部材から成り、グラファイトを
    選択した場合は請求項2記載のセラミックスを表面に形
    成して成ることを特徴とする請求項1記載の使用済核燃
    料の再処理装置。
  4. 【請求項4】 前記第1種および第2種の溶融塩は、ア
    ルカリ金属の塩化物またはアルカリ土金属の塩化物の単
    塩または混合塩から成ることを特徴とする請求項1記載
    の使用済核燃料の再処理装置。
  5. 【請求項5】 前記第1種の溶融塩は、CaCl2 から
    成り、前記第2種の溶融塩はMgCl2 ,NaCl−K
    Clの少なくとも一部材から成ることを特徴とする請求
    項4記載の使用済核燃料の再処理装置。
  6. 【請求項6】 前記第3の容器内のZn−Mg合金は系
    外と循環し、超ウラン元素を含むZn−Mg合金を連続
    的に回収して成ることを特徴とする請求項1記載の使用
    済核燃料の再処理装置。
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Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09257985A (ja) * 1996-03-27 1997-10-03 Toshiba Corp 使用済み燃料の再処理方法
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