JPH07209483A - 使用済み燃料の再処理方法 - Google Patents
使用済み燃料の再処理方法Info
- Publication number
- JPH07209483A JPH07209483A JP460194A JP460194A JPH07209483A JP H07209483 A JPH07209483 A JP H07209483A JP 460194 A JP460194 A JP 460194A JP 460194 A JP460194 A JP 460194A JP H07209483 A JPH07209483 A JP H07209483A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- metal
- uranium
- fuel
- tru
- molten salt
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P10/00—Technologies related to metal processing
- Y02P10/20—Recycling
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】大幅に簡素化した再処理方法を提供する。レー
ザー濃縮用試料の融点を下げ、系全体の操作性，耐久性
を向上させる。 【構成】使用済み燃料30を脱被覆および粉砕31し、酸化
物の還元32を行う。ウランと他の核分裂生成物（ＦＰ）
の抽出分離33を行い、ウランをレーザー濃縮34により濃
縮する。濃縮された金属ウランの酸化35により二酸化ウ
ラン（ＵＯ2 ）とし、燃料製造36によりＵＯ2 によりＵ
Ｏ2 ペレット37を得る。一方、ＦＰの抽出分離33で分離
されたＴＲＵ、貴金属などのＦＰなどのＦＰ38からＴＲ
Ｕの抽出分離39を行い、蒸留40としてＴＲＵ金属41を得
る。
ザー濃縮用試料の融点を下げ、系全体の操作性，耐久性
を向上させる。 【構成】使用済み燃料30を脱被覆および粉砕31し、酸化
物の還元32を行う。ウランと他の核分裂生成物（ＦＰ）
の抽出分離33を行い、ウランをレーザー濃縮34により濃
縮する。濃縮された金属ウランの酸化35により二酸化ウ
ラン（ＵＯ2 ）とし、燃料製造36によりＵＯ2 によりＵ
Ｏ2 ペレット37を得る。一方、ＦＰの抽出分離33で分離
されたＴＲＵ、貴金属などのＦＰなどのＦＰ38からＴＲ
Ｕの抽出分離39を行い、蒸留40としてＴＲＵ金属41を得
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は原子力発電所から発生す
る使用済み燃料から不要な核分裂生成物を分離して使用
済み燃料中に含まれる有用な金属を回収し、回収したウ
ランを燃料として再利用するための使用済み燃料の再処
理方法に関する。
る使用済み燃料から不要な核分裂生成物を分離して使用
済み燃料中に含まれる有用な金属を回収し、回収したウ
ランを燃料として再利用するための使用済み燃料の再処
理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、原子力発電所から発生する使用済
み燃料を再処理して、原子燃料成分などの有用な成分を
分離し回収する技術としては、例えば現在広く商業用の
再処理方法として利用されているピューレックス法が知
られている。図６はピューレックス法の主要工程とＵＯ
2 燃料の回収製造工程を示したもので、原子力化学工学
第IV分冊から引用したものである。図中各工程で実線で
取り囲んた個所がＵＯ2回収製造工程である。
み燃料を再処理して、原子燃料成分などの有用な成分を
分離し回収する技術としては、例えば現在広く商業用の
再処理方法として利用されているピューレックス法が知
られている。図６はピューレックス法の主要工程とＵＯ
2 燃料の回収製造工程を示したもので、原子力化学工学
第IV分冊から引用したものである。図中各工程で実線で
取り囲んた個所がＵＯ2回収製造工程である。
【０００３】すなわち、ピューレックス法ＵＯ2 の燃料
の回収製造工程は図６に示したように照射済燃料１，溶
解準備２，燃料溶解３，給液調整４，一時除染５，Ｕ−
Ｐｕ分配６，Ｕ精製７，ＵＯ3 への転換８，ＵＦ6 への
転換９，精製ＵＦ6 10，遠心分離法11，精製濃縮ＵＦ6
12、ＵＦ6 →ＵＯ2 転換13，燃料製造14，ＵＯ2 ペレッ
ト15の各工程を経て行われる。
の回収製造工程は図６に示したように照射済燃料１，溶
解準備２，燃料溶解３，給液調整４，一時除染５，Ｕ−
Ｐｕ分配６，Ｕ精製７，ＵＯ3 への転換８，ＵＦ6 への
転換９，精製ＵＦ6 10，遠心分離法11，精製濃縮ＵＦ6
12、ＵＦ6 →ＵＯ2 転換13，燃料製造14，ＵＯ2 ペレッ
ト15の各工程を経て行われる。
【０００４】ここで、溶解準備２はオフガス処理16に、
燃料溶解３はＮＯｘ吸収17に、一時除染５は硝酸回収20
に、さらに廃液中間貯蔵19および廃棄物固化18に、Ｕ−
Ｐｕ分配６はＰｕ精製21および酸化物への転換22ならび
に溶媒洗浄23にそれぞれ移行する工程を有している。
燃料溶解３はＮＯｘ吸収17に、一時除染５は硝酸回収20
に、さらに廃液中間貯蔵19および廃棄物固化18に、Ｕ−
Ｐｕ分配６はＰｕ精製21および酸化物への転換22ならび
に溶媒洗浄23にそれぞれ移行する工程を有している。
【０００５】図６において、照射済燃料１は硝酸で溶解
（２，３）され、溶解中のイオンの価数などを調整した
後、一時除染５で核分裂生成物（ＦＰ）を取り除き、次
のＵ−Ｐｕ分配６工程でＵとＰｕを分離する。ＰｕはＰ
ｕ精製21、酸化物への転換22の工程を経て製品となる。
Ｕは遠心分離法を用いて核分裂性の 235Ｕを濃縮し、精
製するためにＵ精製７の工程を経て、ＵＯ3 への転換
８、ＵＦ6 への転換９および精製ＵＦ6 10の操作により
揮発し易いＵＦ6 へ転換し、遠心分離法11で 235Ｕを得
る。
（２，３）され、溶解中のイオンの価数などを調整した
後、一時除染５で核分裂生成物（ＦＰ）を取り除き、次
のＵ−Ｐｕ分配６工程でＵとＰｕを分離する。ＰｕはＰ
ｕ精製21、酸化物への転換22の工程を経て製品となる。
Ｕは遠心分離法を用いて核分裂性の 235Ｕを濃縮し、精
製するためにＵ精製７の工程を経て、ＵＯ3 への転換
８、ＵＦ6 への転換９および精製ＵＦ6 10の操作により
揮発し易いＵＦ6 へ転換し、遠心分離法11で 235Ｕを得
る。
【０００６】しかし、燃料として使用するために酸化物
とする必要があり、精製ＵＦ6 12、ＵＦ6 →ＵＯ2 転換
13および燃料製造14を経てＵＯ2 ペレット15を得てい
る。なお、図中16〜20および23の工程は各工程で発生し
た廃棄物を分離、回収する工程である。
とする必要があり、精製ＵＦ6 12、ＵＦ6 →ＵＯ2 転換
13および燃料製造14を経てＵＯ2 ペレット15を得てい
る。なお、図中16〜20および23の工程は各工程で発生し
た廃棄物を分離、回収する工程である。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
使用済み燃料の再処理方法によると、使用済み燃料の処
理による形態を考えた場合、ＵＯ2 （固体）を溶液に溶
解（液体）し、また分離精製処理した後、ＵＯ3 （固
体）とし、さらに揮発性のＵＦ6 （気体）とした後濃縮
し、最後にＵＯ2 （固体）へ転換する複雑な操作が必要
となる。
使用済み燃料の再処理方法によると、使用済み燃料の処
理による形態を考えた場合、ＵＯ2 （固体）を溶液に溶
解（液体）し、また分離精製処理した後、ＵＯ3 （固
体）とし、さらに揮発性のＵＦ6 （気体）とした後濃縮
し、最後にＵＯ2 （固体）へ転換する複雑な操作が必要
となる。
【０００８】これはＵＯ2 と他の核分裂生成物を分離す
るために、水溶液を使用していることに起因する課題が
ある。また、濃縮技術として、遠心分離法を採用するた
めに形態をＵＦ6 として用いることに起因する課題があ
る。
るために、水溶液を使用していることに起因する課題が
ある。また、濃縮技術として、遠心分離法を採用するた
めに形態をＵＦ6 として用いることに起因する課題があ
る。
【０００９】本発明は上記課題を解決するためになされ
たもので、水溶液を用いることなく使用済み燃料を高温
冶金によりＵＯ2 （固体）をＵに還元し、金属の形態で
他の成分と分離し、原子法レーザーで濃縮し、金属のま
ま濃縮し、さらに酸化することでＵＯ2 （固体）を得る
ことによって、大幅に簡素化し、かつ、レーザー濃縮用
試料の融点を下げ、系全体の操作用、耐久性を向上させ
る使用済み燃料の再処理方法を提供することを目的とす
る。
たもので、水溶液を用いることなく使用済み燃料を高温
冶金によりＵＯ2 （固体）をＵに還元し、金属の形態で
他の成分と分離し、原子法レーザーで濃縮し、金属のま
ま濃縮し、さらに酸化することでＵＯ2 （固体）を得る
ことによって、大幅に簡素化し、かつ、レーザー濃縮用
試料の融点を下げ、系全体の操作用、耐久性を向上させ
る使用済み燃料の再処理方法を提供することを目的とす
る。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は使用済み酸化物
燃料の脱被覆および粉砕工程と、この粉砕工程で粉砕さ
れた酸化物燃料を金属ウランに還元する還元工程と、還
元された金属ウランからの核分裂生成物の抽出分離工程
と、この抽出分離工程で分離された金属ウランをレーザ
ー濃縮する濃縮工程と、この濃縮工程で濃縮された金属
ウランを酸化物にする酸化工程と、前記核分裂生成物の
抽出分離工程で分離された前記核分裂生成物からの超ウ
ラン元素の分離工程と、この分離工程で分離された超ウ
ラン元素の蒸留工程とを具備したことを特徴とする。
燃料の脱被覆および粉砕工程と、この粉砕工程で粉砕さ
れた酸化物燃料を金属ウランに還元する還元工程と、還
元された金属ウランからの核分裂生成物の抽出分離工程
と、この抽出分離工程で分離された金属ウランをレーザ
ー濃縮する濃縮工程と、この濃縮工程で濃縮された金属
ウランを酸化物にする酸化工程と、前記核分裂生成物の
抽出分離工程で分離された前記核分裂生成物からの超ウ
ラン元素の分離工程と、この分離工程で分離された超ウ
ラン元素の蒸留工程とを具備したことを特徴とする。
【００１１】
【作用】使用済み酸化物燃料の脱被膜および粉砕工程で
は燃料棒の被覆管および端栓などを機械的に除去し、酸
化ウラン（ＵＯ2 ）を粉砕機により粉末状に粉砕する。
ＵＯ2 からウラン（Ｕ）への還元工程では溶融塩中での
化学的還元により金属ウラン（Ｕ）とする。金属ウラン
中には他の核分裂生成物（ＦＰ）が含まれているため、
ウランと他の核分裂生成物を分離し、分離後のウランを
レーザー法により同位体分離して 235Ｕの濃縮度を高め
る。同位体分離された濃縮ウランを酸化して酸化物燃料
（ＵＯ2 ）に再生する。
は燃料棒の被覆管および端栓などを機械的に除去し、酸
化ウラン（ＵＯ2 ）を粉砕機により粉末状に粉砕する。
ＵＯ2 からウラン（Ｕ）への還元工程では溶融塩中での
化学的還元により金属ウラン（Ｕ）とする。金属ウラン
中には他の核分裂生成物（ＦＰ）が含まれているため、
ウランと他の核分裂生成物を分離し、分離後のウランを
レーザー法により同位体分離して 235Ｕの濃縮度を高め
る。同位体分離された濃縮ウランを酸化して酸化物燃料
（ＵＯ2 ）に再生する。
【００１２】核分裂生成物中にはプルトニウム（Ｐ
ｕ）、アメリシウム（Ａｍ）、ネプツニウム（Ｎｐ）、
キュリウム（Ｃｍ）などの超ウラン元素（ＴＲＵ）が含
まれているため、ＴＲＵを分離する。分離されたＴＲＵ
を蒸留により精製し、分離回収する。このような各工程
を得ることにより使用済み燃料からＵＯ2 を回収するま
での工程を大幅に簡素化することができる。
ｕ）、アメリシウム（Ａｍ）、ネプツニウム（Ｎｐ）、
キュリウム（Ｃｍ）などの超ウラン元素（ＴＲＵ）が含
まれているため、ＴＲＵを分離する。分離されたＴＲＵ
を蒸留により精製し、分離回収する。このような各工程
を得ることにより使用済み燃料からＵＯ2 を回収するま
での工程を大幅に簡素化することができる。
【００１３】また、抽出、分離工程でＵ−Ｆｅ合金が使
用できるので、Ｕの融点が低下し、レーザー濃縮操作の
低温化を計ることができる。さらに高温冶金法が利用で
きるため、ピューレックス法に比較してＦＰの抽出分離
工程が簡素化できるだけでなくウラニルをＵＦ6 へ転換
する工程が不要となる。
用できるので、Ｕの融点が低下し、レーザー濃縮操作の
低温化を計ることができる。さらに高温冶金法が利用で
きるため、ピューレックス法に比較してＦＰの抽出分離
工程が簡素化できるだけでなくウラニルをＵＦ6 へ転換
する工程が不要となる。
【００１４】
【実施例】図１から図５を参照しながら本発明に係る使
用済み燃料の再処理方法の一実施例を説明する。
用済み燃料の再処理方法の一実施例を説明する。
【００１５】図１に示したように本実施例は使用済み燃
料30を脱被覆および粉砕31を行った後、酸化物つまりＵ
Ｏ2 の還元32を行う。使用済み燃料30中には劣化ウラン
（Ｕ）の他に核分裂生成物（ＦＰ）が含まれ、ＦＰ中に
はアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、超ウ
ラン元素（ＴＲＵ）が含まれている。
料30を脱被覆および粉砕31を行った後、酸化物つまりＵ
Ｏ2 の還元32を行う。使用済み燃料30中には劣化ウラン
（Ｕ）の他に核分裂生成物（ＦＰ）が含まれ、ＦＰ中に
はアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、超ウ
ラン元素（ＴＲＵ）が含まれている。
【００１６】酸化物の還元32後にはＦＰの抽出分離33を
行ってＵとＴＲＵ、貴金属などのＦＰ38を分離を行う。
Ｕはレーザ濃縮34を行った後、金属ウランの酸化35によ
りＵをＵＯ2 にする。このＵＯ2 を燃料製造36によりＵ
Ｏ2 ペレット37を得る。一方ＦＰの抽出分離33によって
分離されたＴＲＵ、貴金属などのＦＰ38はＴＲＵの抽出
分離39後、蒸留40し、ＴＲＵ金属41を得る。
行ってＵとＴＲＵ、貴金属などのＦＰ38を分離を行う。
Ｕはレーザ濃縮34を行った後、金属ウランの酸化35によ
りＵをＵＯ2 にする。このＵＯ2 を燃料製造36によりＵ
Ｏ2 ペレット37を得る。一方ＦＰの抽出分離33によって
分離されたＴＲＵ、貴金属などのＦＰ38はＴＲＵの抽出
分離39後、蒸留40し、ＴＲＵ金属41を得る。
【００１７】ここで、使用済み燃料の脱被覆粉砕工程31
では燃料の被覆管、端栓をせん断、切断して被覆管内の
酸化物燃料を取り出し粉砕する。そして、この酸化物燃
料を溶融塩中で還元剤と混合することにより、酸化物を
金属に還元する。図２では酸化物の還元とＦＰの抽出，
分離を溶融金属，溶融塩を用いて行う方法を工程順に示
している。
では燃料の被覆管、端栓をせん断、切断して被覆管内の
酸化物燃料を取り出し粉砕する。そして、この酸化物燃
料を溶融塩中で還元剤と混合することにより、酸化物を
金属に還元する。図２では酸化物の還元とＦＰの抽出，
分離を溶融金属，溶融塩を用いて行う方法を工程順に示
している。
【００１８】図２中符号１は例えばマグネシア（Ｍｇ
Ｏ）などのセラミック製、またはタングステンなどの金
属製のるつぼであり、52は例えばＣａＣｌ2 あるいはＣ
ａＣｌ2 とＣａＦ2 の溶融塩であり、53は例えばＣｕと
Ｍｇ，ＺｎとＭｇ，ＵとＦｅなどの溶融合金、54は粉砕
された酸化物燃料、55は高速回転用の撹拌機、56は還元
剤、例えば金属カルシウム（Ｃａ）をそれぞれ示してい
るすなわち、図２において、ａは溶融状態を、ｂは撹拌
・還元状態を、Ｃは金属ウラン57と溶融塩52との静置・
相分離状態を、ｄは金属ウランの溶解を、ｅは金属ウラ
ンが溶解している合金相58と溶融塩52との静置・相分離
状態を、ｆはレーザー濃縮への状態をそれぞれ工程順に
示している。
Ｏ）などのセラミック製、またはタングステンなどの金
属製のるつぼであり、52は例えばＣａＣｌ2 あるいはＣ
ａＣｌ2 とＣａＦ2 の溶融塩であり、53は例えばＣｕと
Ｍｇ，ＺｎとＭｇ，ＵとＦｅなどの溶融合金、54は粉砕
された酸化物燃料、55は高速回転用の撹拌機、56は還元
剤、例えば金属カルシウム（Ｃａ）をそれぞれ示してい
るすなわち、図２において、ａは溶融状態を、ｂは撹拌
・還元状態を、Ｃは金属ウラン57と溶融塩52との静置・
相分離状態を、ｄは金属ウランの溶解を、ｅは金属ウラ
ンが溶解している合金相58と溶融塩52との静置・相分離
状態を、ｆはレーザー濃縮への状態をそれぞれ工程順に
示している。
【００１９】系の温度を 800℃程度に保持し、溶融金属
53、溶融塩52を溶解させた状態で、還元剤56を投入し、
十分溶融塩に溶解させる（ａ）。撹拌機55で系を均一に
撹拌しながら、粉砕された酸化物燃料54を投入する
（ｂ）。その際、（ｂ）の工程では下記の反応（Ａ），
（Ｂ）により酸化物燃料中のＵＯ2 ，ＰｕＯ2 が還元剤
56により還元されて金属の形態となる。
53、溶融塩52を溶解させた状態で、還元剤56を投入し、
十分溶融塩に溶解させる（ａ）。撹拌機55で系を均一に
撹拌しながら、粉砕された酸化物燃料54を投入する
（ｂ）。その際、（ｂ）の工程では下記の反応（Ａ），
（Ｂ）により酸化物燃料中のＵＯ2 ，ＰｕＯ2 が還元剤
56により還元されて金属の形態となる。
【００２０】 ＵＯ2 ＋Ｃａ＝Ｕ＋ＣａＯ2 …… （Ａ） ＰｕＯ2 ＋Ｃａ＝Ｕ＋ＣａＯ2 …… （Ｂ） ここで、溶融合金53を例えば70％Ｃｕ−30％Ｍｇ合金の
ようにＵの溶解度が小さい物質を選択すれば、Ｐｕや他
のＦＰと溶解度の差によって分離できる（ｃ）。沈殿し
たＵは溶解度の大きい、例えばＵとＦｅ合金によって溶
解し、レーザー濃縮工程へ送ることができる（ｆ）。
ようにＵの溶解度が小さい物質を選択すれば、Ｐｕや他
のＦＰと溶解度の差によって分離できる（ｃ）。沈殿し
たＵは溶解度の大きい、例えばＵとＦｅ合金によって溶
解し、レーザー濃縮工程へ送ることができる（ｆ）。
【００２１】また、Ｐｕや他のＦＰとの分離性能低くて
もよい場合には、図中工程（ｅ）のように直接Ｕの溶解
度の大きいＵとＦｅ合金などを用いてＵを回収してもよ
い。
もよい場合には、図中工程（ｅ）のように直接Ｕの溶解
度の大きいＵとＦｅ合金などを用いてＵを回収してもよ
い。
【００２２】一方、図１において、分離されたＰｕなど
のＴＲＵは別の手段によってＦＰ成分と分離する。ここ
ではＴＲＵとＦＰの分配係数が大きく異なる溶融金属組
成（例えばＭｇによる抽出や90％Ｚｎ−10％Ｍｇ）を用
いてＴＲＵを溶融金属中に回収し、蒸留によって溶融金
属を分離して回収する。
のＴＲＵは別の手段によってＦＰ成分と分離する。ここ
ではＴＲＵとＦＰの分配係数が大きく異なる溶融金属組
成（例えばＭｇによる抽出や90％Ｚｎ−10％Ｍｇ）を用
いてＴＲＵを溶融金属中に回収し、蒸留によって溶融金
属を分離して回収する。
【００２３】また、溶融塩のみ用いて、酸化物の還元と
ＦＰの抽出，分離を行う方法を図３に示す。図３中符号
61はるつぼで、例えばマグネシア（ＭｇＯ）などのセラ
ミック製、またはタングステンを母体とした合金製のる
つぼや、例えばタングステン−イットリア合金るつぼや
タングステンにイットリアをコーティングしたるつぼ
等、または 500℃程度の低温では低炭素鋼、ステンレス
が鋼製るつぼが使用可能である。
ＦＰの抽出，分離を行う方法を図３に示す。図３中符号
61はるつぼで、例えばマグネシア（ＭｇＯ）などのセラ
ミック製、またはタングステンを母体とした合金製のる
つぼや、例えばタングステン−イットリア合金るつぼや
タングステンにイットリアをコーティングしたるつぼ
等、または 500℃程度の低温では低炭素鋼、ステンレス
が鋼製るつぼが使用可能である。
【００２４】62は溶融塩を示し、例えばＣａＣｌ2 ある
いはＣａＣｌ2 とＣａＦ2 の溶融塩、または 500℃程度
の低温ではＬｉＣｌ−ＫＣＩなどの溶融塩を使用する。
63は還元剤、例えば、金属カルシウム（Ｃａ）、金属マ
グネシウムＭｇ，金属リチウム（Ｌｉ）などの金属であ
り、64は高速回転用の撹拌機、65は適当なメッシュサイ
ズの金属フィルタである。
いはＣａＣｌ2 とＣａＦ2 の溶融塩、または 500℃程度
の低温ではＬｉＣｌ−ＫＣＩなどの溶融塩を使用する。
63は還元剤、例えば、金属カルシウム（Ｃａ）、金属マ
グネシウムＭｇ，金属リチウム（Ｌｉ）などの金属であ
り、64は高速回転用の撹拌機、65は適当なメッシュサイ
ズの金属フィルタである。
【００２５】溶融状態（図中工程（ａ））に保持した
後、酸化物燃料66を投入し、酸化物燃料を還元する（図
中工程（ｂ））。反応は上記反応式（Ａ），（Ｂ）で述
べられた通りである。溶融塩中では表面張力の影響で還
元された金属は微粒子状になる。これらの粒子をメッシ
ュフィルタ65で溶融塩と分離し、回収する。
後、酸化物燃料66を投入し、酸化物燃料を還元する（図
中工程（ｂ））。反応は上記反応式（Ａ），（Ｂ）で述
べられた通りである。溶融塩中では表面張力の影響で還
元された金属は微粒子状になる。これらの粒子をメッシ
ュフィルタ65で溶融塩と分離し、回収する。
【００２６】図中、工程（ｃ）回収後、溶融塩の電解槽
に投入し、（図中工程（ｄ））、メッシュフィルタ65を
陽極、金属棒（例えば、鉄の棒、ウランの棒など）を陰
極として電解を行う。電解の際に所定の電位に制御する
ことにより、メッシュフィルタ65中の金属からＵのみを
陰極に回収する。
に投入し、（図中工程（ｄ））、メッシュフィルタ65を
陽極、金属棒（例えば、鉄の棒、ウランの棒など）を陰
極として電解を行う。電解の際に所定の電位に制御する
ことにより、メッシュフィルタ65中の金属からＵのみを
陰極に回収する。
【００２７】この後、電解槽より取り出し、高温にて溶
融塩と金属Ｕを溶解して比重差により分離回収し、金属
Ｕと溶融塩との分離を行い、レーザー濃縮工程へ送る。
溶解されずに残ったＴＲＵ金属はさらに例えば、金属Ｃ
ｄなどを用いた液体金属陰極で電位を制御することによ
り、他のＦＰ元素より分離回収する。これらは、Ｃｄを
蒸留工程で分離することにより、金属状態で回収する。
融塩と金属Ｕを溶解して比重差により分離回収し、金属
Ｕと溶融塩との分離を行い、レーザー濃縮工程へ送る。
溶解されずに残ったＴＲＵ金属はさらに例えば、金属Ｃ
ｄなどを用いた液体金属陰極で電位を制御することによ
り、他のＦＰ元素より分離回収する。これらは、Ｃｄを
蒸留工程で分離することにより、金属状態で回収する。
【００２８】また、図中工程（ｃ）で回収された金属粒
子の径が小さく、メッシュフィルタで溶融塩との分離回
収が難しい場合には、これらを一旦耐熱性のるつぼ（例
えばＢｅＯ（ベリリア）やイットリアなどをコーティン
グしたグラファイト）に移し、1200℃程度に加熱し、Ｕ
と溶融塩を溶融し、比重差で分離し、再び冷却し、二相
になった固体を分離することも可能である。
子の径が小さく、メッシュフィルタで溶融塩との分離回
収が難しい場合には、これらを一旦耐熱性のるつぼ（例
えばＢｅＯ（ベリリア）やイットリアなどをコーティン
グしたグラファイト）に移し、1200℃程度に加熱し、Ｕ
と溶融塩を溶融し、比重差で分離し、再び冷却し、二相
になった固体を分離することも可能である。
【００２９】さらにＴＲＵ金属をレーザー法により各元
素毎、さらには同位体毎に分裂回収することにより利用
価値を高めるだけでなく、特に放射能濃度の高い元素
（同位体）の分離に有効である。
素毎、さらには同位体毎に分裂回収することにより利用
価値を高めるだけでなく、特に放射能濃度の高い元素
（同位体）の分離に有効である。
【００３０】次に、レーザー濃縮工程について図４を用
いて説明する。ＦＰの抽出，分離工程後のＵ合金はレー
ザー濃縮工程に送る。レーザー濃縮工程では、真空チャ
ンバー中でるつぼに入れた試料を電子銃で加熱、溶解さ
せ、揮発したＵ原子を特定波長のレーザーで励起（イオ
ン化）し、電極上に還元して、金属状態で、析出、回収
することにより、同位体元素から目的の物質を回収す
る。
いて説明する。ＦＰの抽出，分離工程後のＵ合金はレー
ザー濃縮工程に送る。レーザー濃縮工程では、真空チャ
ンバー中でるつぼに入れた試料を電子銃で加熱、溶解さ
せ、揮発したＵ原子を特定波長のレーザーで励起（イオ
ン化）し、電極上に還元して、金属状態で、析出、回収
することにより、同位体元素から目的の物質を回収す
る。
【００３１】しかし、この際、図４中の（ａ）、溶融合
金中にＵが溶解しているケースでは、例えば、溶融合金
としてのＵとＦｅの成分調整を行い、レーザ濃縮用の試
料とすることにより、融点を下げられるため、レーザー
濃縮工程全体の操業温度を低く抑えることができる。
金中にＵが溶解しているケースでは、例えば、溶融合金
としてのＵとＦｅの成分調整を行い、レーザ濃縮用の試
料とすることにより、融点を下げられるため、レーザー
濃縮工程全体の操業温度を低く抑えることができる。
【００３２】ＵとＦｅ合金を一例とすると、図５に示す
ように、Ｕ単独（ 100重量％の場合）では、融点が1135
℃であったものが、Ｆｅを添加してゆき、Ｕ含有率を９
０％程度とすると、ＵとＦｅ合金の融点が1135℃から 7
25℃程度まで低下する。
ように、Ｕ単独（ 100重量％の場合）では、融点が1135
℃であったものが、Ｆｅを添加してゆき、Ｕ含有率を９
０％程度とすると、ＵとＦｅ合金の融点が1135℃から 7
25℃程度まで低下する。
【００３３】このため、実際では温度に多少ゆとりを持
たせて、 800℃程度で操業することができる。操業温度
が極端に下げられることにより、るつぼ材料の選択の幅
が広くなり、系全体の操作条件が容易になるなどの利点
がある。（なお、図５はBinary Alloy Phase Diagrams
Vol.2 から引用した。）さらに、電極上に回収した場合
には、図４（ｂ）を用いて説明する。鉄製電極に回収し
た場合には、溶融塩が付着しているため、高温加熱して
塩を揮発除去した後、ＵとＦｅ合金を作製する。前述の
ように成分調整した後、レーザー濃縮用の試料とする。
たせて、 800℃程度で操業することができる。操業温度
が極端に下げられることにより、るつぼ材料の選択の幅
が広くなり、系全体の操作条件が容易になるなどの利点
がある。（なお、図５はBinary Alloy Phase Diagrams
Vol.2 から引用した。）さらに、電極上に回収した場合
には、図４（ｂ）を用いて説明する。鉄製電極に回収し
た場合には、溶融塩が付着しているため、高温加熱して
塩を揮発除去した後、ＵとＦｅ合金を作製する。前述の
ように成分調整した後、レーザー濃縮用の試料とする。
【００３４】以上のようにして得られた金属Ｕは濃縮し
て回収した後、酸素または水蒸気雰囲気中で加熱するこ
とにより容易にＵＯ2 とすることができる。これらを原
子炉の燃料として再使用する。
て回収した後、酸素または水蒸気雰囲気中で加熱するこ
とにより容易にＵＯ2 とすることができる。これらを原
子炉の燃料として再使用する。
【００３５】なお、本発明の実施態様を要約すればつぎ
のとおりである。
のとおりである。
【００３６】（１）使用済み酸化物燃料つまり二酸化ウ
ランを機械的に脱被覆し、前記酸化物燃料を溶融塩中で
金属ウランに還元した後、金属ウランと他の核分裂生成
物を分離し、ウランを濃縮し、このウランを酸化物燃料
に再生し、また核分裂生成物からプルトニウム，アメリ
シウム，ネプツニウム，キュリウムなどのＴＲＵを分離
し、このＴＲＵを蒸留により精製し、分離回収すること
を特徴とする。
ランを機械的に脱被覆し、前記酸化物燃料を溶融塩中で
金属ウランに還元した後、金属ウランと他の核分裂生成
物を分離し、ウランを濃縮し、このウランを酸化物燃料
に再生し、また核分裂生成物からプルトニウム，アメリ
シウム，ネプツニウム，キュリウムなどのＴＲＵを分離
し、このＴＲＵを蒸留により精製し、分離回収すること
を特徴とする。
【００３７】（２）使用済み酸化物燃料の溶融塩中での
金属ウランへの還元は化学的還元により行い、溶融塩に
は塩化物か、弗化物の単独または塩化物と弗化物との混
合塩を使用する。
金属ウランへの還元は化学的還元により行い、溶融塩に
は塩化物か、弗化物の単独または塩化物と弗化物との混
合塩を使用する。
【００３８】（３）金属ウランと他の核分裂生成物を分
離する方法はウランと他の核分裂生成物との溶融合金へ
の溶解度の差を利用した化学的手法によるか、または溶
融塩中で電気化学的手法による。
離する方法はウランと他の核分裂生成物との溶融合金へ
の溶解度の差を利用した化学的手法によるか、または溶
融塩中で電気化学的手法による。
【００３９】（４）使用済み酸化物燃料の溶融塩中での
金属への還元と、金属ウランと他の核分裂生成物を分離
する方法は単独または溶融塩と溶融金属の二相共存中で
行うことができる。
金属への還元と、金属ウランと他の核分裂生成物を分離
する方法は単独または溶融塩と溶融金属の二相共存中で
行うことができる。
【００４０】（５）ウランの濃縮はレーザーを使用し、
レーザー濃縮用物質としてウランと他の核分裂生成物と
の距離に使用した溶融合金、またはウランを溶解する他
の金属との合金を使用する。
レーザー濃縮用物質としてウランと他の核分裂生成物と
の距離に使用した溶融合金、またはウランを溶解する他
の金属との合金を使用する。
【００４１】（６）ウランの酸化は水蒸気または酸素の
主成分を高温でウランと反応させて二酸化ウランとす
る。
主成分を高温でウランと反応させて二酸化ウランとす
る。
【００４２】（７）核分裂生成物からＴＲＵを分離する
方法は溶融塩、溶融合金中で生成自由エネルギーの差を
利用した化学的手法または溶融塩中で電気化学的手法を
用いる。また、ＴＲＵを分離する際に、レーザーを使用
し、それぞれの元素を同位体別に分離する。
方法は溶融塩、溶融合金中で生成自由エネルギーの差を
利用した化学的手法または溶融塩中で電気化学的手法を
用いる。また、ＴＲＵを分離する際に、レーザーを使用
し、それぞれの元素を同位体別に分離する。
【００４３】（８）ウランとＴＲＵ，ＦＰとの分離工程
ではウラン（Ｕ）と鉄（Ｆｅ）の溶融合金を使用し、こ
の溶融合金から蒸留によってＴＲＵの金属を分離し、抽
出したＴＲＵ金属を回収する。
ではウラン（Ｕ）と鉄（Ｆｅ）の溶融合金を使用し、こ
の溶融合金から蒸留によってＴＲＵの金属を分離し、抽
出したＴＲＵ金属を回収する。
【００４４】
【発明の効果】本発明によれば、使用済み燃料を水溶液
を用いない高温冶金法により二酸化ウラン（ＵＯ2 ）
（固体）をウラン（Ｕ）に還元し、このＵを金属の形態
で他の成分と分離し、原子法レーザーで濃縮し、金属の
まま濃縮し、さらに酸化することでＵＯ2 （固体）を得
ることによって、大幅に簡素化した再処理方法を提供す
ることができる。
を用いない高温冶金法により二酸化ウラン（ＵＯ2 ）
（固体）をウラン（Ｕ）に還元し、このＵを金属の形態
で他の成分と分離し、原子法レーザーで濃縮し、金属の
まま濃縮し、さらに酸化することでＵＯ2 （固体）を得
ることによって、大幅に簡素化した再処理方法を提供す
ることができる。
【００４５】また、ＵとＴＲＵ、ＦＰとの分離工程でＵ
とＦｅ溶融合金を用いるか、またはＵを鉄陰極に回収
し、そのままＦｅとＵを合金化することにより、レーザ
ー濃縮用試料の融点を下げることができ、系全体の操作
性、耐久性が向上する。
とＦｅ溶融合金を用いるか、またはＵを鉄陰極に回収
し、そのままＦｅとＵを合金化することにより、レーザ
ー濃縮用試料の融点を下げることができ、系全体の操作
性、耐久性が向上する。
【図１】本発明に係る使用済み燃料の再処理方法の一実
施例を示す工程図。
施例を示す工程図。
【図２】図１において、溶融金属と溶融塩を使用した場
合の酸化物燃料の還元からＴＲＵ、ＦＰまでの分離工程
を示す流れ図。
合の酸化物燃料の還元からＴＲＵ、ＦＰまでの分離工程
を示す流れ図。
【図３】図２において、溶融塩のみを使用した場合の工
程を示す流れ図。
程を示す流れ図。
【図４】（ａ）は図１において溶融金属と溶融塩を用い
る方法で、回収した金属ウランを用いる場合のレーザー
濃縮工程を示す工程図、（ｂ）は溶融塩のみを用いる方
法で、回収した金属ウランを用いる場合のレーザ濃縮工
程を示す工程図。
る方法で、回収した金属ウランを用いる場合のレーザー
濃縮工程を示す工程図、（ｂ）は溶融塩のみを用いる方
法で、回収した金属ウランを用いる場合のレーザ濃縮工
程を示す工程図。
【図５】ＵとＦｅ合金の二成分状態を示す状態図。
【図６】従来の使用済み燃料の再処理方法を示す工程
図。
図。
30…使用済み燃料、31…脱被覆および粉砕、32…酸化物
の還元、33…ＦＰの抽出分離、34…レーザー濃縮、35…
金属Ｕの酸化、36…燃料製造、37…ＵＯ2 ペレット、38
…ＴＲＵ貴金属などのＦＰ、39…ＴＲＵの抽出分離、40
…蒸留、41…ＴＲＵ金属。
の還元、33…ＦＰの抽出分離、34…レーザー濃縮、35…
金属Ｕの酸化、36…燃料製造、37…ＵＯ2 ペレット、38
…ＴＲＵ貴金属などのＦＰ、39…ＴＲＵの抽出分離、40
…蒸留、41…ＴＲＵ金属。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ２２Ｂ 60/00 (72)発明者 小林 嗣幸 神奈川県横浜市磯子区新杉田町８番地 株 式会社東芝横浜事業所内
Claims (4)
- 【請求項１】 使用済み酸化物燃料の脱被覆および粉砕
工程と、この粉砕工程で粉砕された酸化物燃料を金属ウ
ランに還元する還元工程と、還元された金属ウランから
の核分裂生成物の抽出分離工程と、この抽出分離工程で
分離された金属ウランをレーザー濃縮する濃縮工程と、
この濃縮工程で濃縮された金属ウランを酸化物にする酸
化工程と、前記核分裂生成物の抽出分離工程で分離され
た前記核分裂生成物からの超ウラン元素の分離工程と、
この分離工程で分離された超ウラン元素の蒸留工程とを
具備したことを特徴とする使用済み燃料の再処理方法。 - 【請求項２】 前記還元工程は溶融塩中で化学的還元に
より行い、前記溶融塩は塩化物、弗化物、または塩化物
と弗化物の混合塩を用いることを特徴とする請求項１記
載の使用済み燃料の再処理方法。 - 【請求項３】 前記金属ウランからの核分裂生成物の抽
出分離工程はウランと核分裂生成物との溶融合金中への
溶解度の差を利用した化学的手法または溶融塩中で電気
化学的手法を用いることを特徴とする請求項１記載の使
用済み燃料の再処理方法。 - 【請求項４】 前記核分裂生成物から超ウラン元素の分
離工程は溶融塩、溶融合金中での生成自由エネルギーの
差を利用した化学的手法または溶融塩中での電気化学的
手法を用いることを特徴とする請求項１記載の使用済み
燃料の再処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP460194A JPH07209483A (ja) | 1994-01-20 | 1994-01-20 | 使用済み燃料の再処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP460194A JPH07209483A (ja) | 1994-01-20 | 1994-01-20 | 使用済み燃料の再処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07209483A true JPH07209483A (ja) | 1995-08-11 |
Family
ID=11588572
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP460194A Pending JPH07209483A (ja) | 1994-01-20 | 1994-01-20 | 使用済み燃料の再処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07209483A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1996036971A1 (en) * | 1995-05-19 | 1996-11-21 | Atomic Energy Of Canada Limited | Process to remove rare earths from spent nuclear fuel |
| JPH09257985A (ja) * | 1996-03-27 | 1997-10-03 | Toshiba Corp | 使用済み燃料の再処理方法 |
| JP2004286719A (ja) * | 2003-03-19 | 2004-10-14 | Korea Atom Energ Res Inst | ウラン酸化物の金属転換及びろ過回収装置 |
| KR100600378B1 (ko) * | 2004-10-21 | 2006-07-18 | 한국원자력연구소 | 1회 산화/환원 공정과 소결촉진제 첨가에 의한 건식재가공핵연료 소결체 제조 방법 |
-
1994
- 1994-01-20 JP JP460194A patent/JPH07209483A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1996036971A1 (en) * | 1995-05-19 | 1996-11-21 | Atomic Energy Of Canada Limited | Process to remove rare earths from spent nuclear fuel |
| GB2317493A (en) * | 1995-05-19 | 1998-03-25 | Ca Atomic Energy Ltd | Process to remove rare earths from spent nuclear fuel |
| GB2317493B (en) * | 1995-05-19 | 1999-05-19 | Ca Atomic Energy Ltd | Process to remove rare earths from spent nuclear fuel |
| JPH09257985A (ja) * | 1996-03-27 | 1997-10-03 | Toshiba Corp | 使用済み燃料の再処理方法 |
| JP2004286719A (ja) * | 2003-03-19 | 2004-10-14 | Korea Atom Energ Res Inst | ウラン酸化物の金属転換及びろ過回収装置 |
| KR100600378B1 (ko) * | 2004-10-21 | 2006-07-18 | 한국원자력연구소 | 1회 산화/환원 공정과 소결촉진제 첨가에 의한 건식재가공핵연료 소결체 제조 방법 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| WO1990000524A1 (en) | Process to separate transuranic elements from nuclear waste | |
| Zaikov et al. | Research and Development of the pyrochemical processing for the mixed nitride uranium-plutonium fuel | |
| US5041193A (en) | Acitnide recovery | |
| JP3120002B2 (ja) | 使用済み燃料の再処理方法 | |
| JPH11118982A (ja) | 使用済み原子炉燃料の処理方法 | |
| JPH07209483A (ja) | 使用済み燃料の再処理方法 | |
| JP2000131489A (ja) | 使用済み酸化物燃料の還元装置およびその還元方法 | |
| JP2941741B2 (ja) | 使用済核燃料の乾式再処理方法及び乾式再処理装置 | |
| JP2000056075A (ja) | 使用済み酸化物燃料のリサイクル方法 | |
| JP5017069B2 (ja) | 使用済燃料の再処理方法 | |
| JPH10111388A (ja) | 使用済み燃料の再処理方法 | |
| RU2079909C1 (ru) | Способ пирохимической регенерации ядерного топлива | |
| WO2011144937A1 (en) | Novel reprocessing method | |
| JP2941742B2 (ja) | 使用済核燃料の乾式再処理方法 | |
| JPH07333389A (ja) | 使用済核燃料の再処理装置 | |
| JP3910605B2 (ja) | 使用済み燃料の溶融塩電解再処理方法 | |
| JP2966066B2 (ja) | 核分裂生成貴金属の分離方法 | |
| RU2183867C2 (ru) | Способ переработки металлического сплава плутония в смешанное оксидное уран-плутониевое топливо | |
| JP2007101495A (ja) | 使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法 | |
| Selvaduray et al. | Survey of nuclear fuel reprocessing technologies | |
| JP3030372B2 (ja) | 核分裂生成貴金属の分離方法 | |
| JP2941740B2 (ja) | 使用済核燃料の乾式再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法 | |
| Kinoshita et al. | Estimation of material balance in pyrometallurgical partitioning process for TRUs from HLLW | |
| Bates et al. | Nonaqueous reprocessing method for thorium-based fuels | |
| Coops et al. | Pyrochemical processing of plutonium. Technology review report |