JP2941740B2 - 使用済核燃料の乾式再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法 - Google Patents
使用済核燃料の乾式再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は使用済核燃料の乾式
再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法、
すなわちウラン及び／又は超ウラン元素を再処理回収す
るための溶融塩電解精製法による使用済核燃料の再処理
方法に関する。
再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法、
すなわちウラン及び／又は超ウラン元素を再処理回収す
るための溶融塩電解精製法による使用済核燃料の再処理
方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、原子力発電所から発生する使用済
核燃料を再処理して、核燃料成分などの有効な成分を分
離精製し回収する技術としては、例えば現在広く商業用
の再処理法として利用されているピュレックス法があ
る。このピュレックス法はＵＯ２その他の酸化物を硝酸
水溶液にて溶解し、共除染、Ｕ−Ｐｕ分配、Ｐｕ精製、
Ｕ精製を行う工程によって構成されている。
核燃料を再処理して、核燃料成分などの有効な成分を分
離精製し回収する技術としては、例えば現在広く商業用
の再処理法として利用されているピュレックス法があ
る。このピュレックス法はＵＯ２その他の酸化物を硝酸
水溶液にて溶解し、共除染、Ｕ−Ｐｕ分配、Ｐｕ精製、
Ｕ精製を行う工程によって構成されている。
【０００３】しかしながら、上述したピュレックス法に
よると、それぞれの工程でＵ−Ｐｕの分配および精製、
核分裂生成物（ＦＰ）の分離に数多くの抽出段数を必要
とする上、抽出に用いる水溶液およびリン酸トリｎ−ブ
チル（ＴＢＰ）と呼ばれる有機溶媒は中性子の減速材と
して作用するため核的臨界上の制限が厳しい。また、Ｔ
ＢＰは放射線によって分解されるため廃棄物発生量が増
大する。
よると、それぞれの工程でＵ−Ｐｕの分配および精製、
核分裂生成物（ＦＰ）の分離に数多くの抽出段数を必要
とする上、抽出に用いる水溶液およびリン酸トリｎ−ブ
チル（ＴＢＰ）と呼ばれる有機溶媒は中性子の減速材と
して作用するため核的臨界上の制限が厳しい。また、Ｔ
ＢＰは放射線によって分解されるため廃棄物発生量が増
大する。
【０００４】そこで、近年、高速増殖炉発電プラントで
生ずる使用済核燃料を乾式再処理して、使用済核燃料中
に含まれるウラン及び／又は超ウラン元素（以下、超ウ
ラン元素を「ＴＲＵ」といい、ウラン及び／又は超ウラ
ン元素（又はＴＲＵ）を「ウラン等」という）の有用な
燃料成分を濃縮回収し、かつ不要な核分裂生成物を分離
する手段として、溶融塩電解精製法が試みられている。
すなわち、溶融状態のカドミウム相を陽極とし、この溶
融カドミウム相中に溶解・含有した使用済核燃料を、例
えば塩化カリウム（ＫＣｌ）−塩化リチウム（ＬｉＣ
ｌ）などの溶融塩相を電解質として、溶融塩中に設置さ
れた固体陰極に電解析出させ、使用済核燃料に含まれる
ウランを陰極析出させ、引き続き混在しているプルトニ
ウムをその他のＴＲＵと共に回収する手段が注目されて
いる。
生ずる使用済核燃料を乾式再処理して、使用済核燃料中
に含まれるウラン及び／又は超ウラン元素（以下、超ウ
ラン元素を「ＴＲＵ」といい、ウラン及び／又は超ウラ
ン元素（又はＴＲＵ）を「ウラン等」という）の有用な
燃料成分を濃縮回収し、かつ不要な核分裂生成物を分離
する手段として、溶融塩電解精製法が試みられている。
すなわち、溶融状態のカドミウム相を陽極とし、この溶
融カドミウム相中に溶解・含有した使用済核燃料を、例
えば塩化カリウム（ＫＣｌ）−塩化リチウム（ＬｉＣ
ｌ）などの溶融塩相を電解質として、溶融塩中に設置さ
れた固体陰極に電解析出させ、使用済核燃料に含まれる
ウランを陰極析出させ、引き続き混在しているプルトニ
ウムをその他のＴＲＵと共に回収する手段が注目されて
いる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上述の乾式再処理法に
より、使用済核燃料を再処理した場合、大部分のウラン
等は固体陰極に析出するが、一部の放射性物質は、電解
槽中の塩相に残留してしまい、最終的に、放射性物質を
含有する廃棄塩が発生する。このため、この廃棄塩を処
理する必要があった。
より、使用済核燃料を再処理した場合、大部分のウラン
等は固体陰極に析出するが、一部の放射性物質は、電解
槽中の塩相に残留してしまい、最終的に、放射性物質を
含有する廃棄塩が発生する。このため、この廃棄塩を処
理する必要があった。
【０００６】従来は、還元剤を含有する溶融カドミウム
に廃棄塩を、接触させることにより、廃棄塩中の放射性
物質を金属に還元し、カドミウム合金として回収し、さ
らにカドミウム合金中から放射性物質を分離する方法が
検討されてきた（原子力工業第３５巻 第９号（１１８
９） 乾式再処理プロセスと廃棄物処理，常磐井守泰
ら）。
に廃棄塩を、接触させることにより、廃棄塩中の放射性
物質を金属に還元し、カドミウム合金として回収し、さ
らにカドミウム合金中から放射性物質を分離する方法が
検討されてきた（原子力工業第３５巻 第９号（１１８
９） 乾式再処理プロセスと廃棄物処理，常磐井守泰
ら）。
【０００７】しかしながら、廃棄塩とカドミウムを接触
させる方法では、処理時間の経過と共に廃棄塩中の放射
性物質濃度が平衡状態となり、それ以上の除去が不可能
となるため、廃棄塩中の放射性物質中から有用物質であ
るプルトニウムを分離回収してやる必要があった。
させる方法では、処理時間の経過と共に廃棄塩中の放射
性物質濃度が平衡状態となり、それ以上の除去が不可能
となるため、廃棄塩中の放射性物質中から有用物質であ
るプルトニウムを分離回収してやる必要があった。
【０００８】本発明は、従来の課題に鑑みたものであ
り、その目的は、乾式再処理法において、廃棄塩中のプ
ルトニウム含有量を低下させ、更に有効利用を目的とし
た廃棄塩中のプルトニウムの回収方法を提供することで
ある。
り、その目的は、乾式再処理法において、廃棄塩中のプ
ルトニウム含有量を低下させ、更に有効利用を目的とし
た廃棄塩中のプルトニウムの回収方法を提供することで
ある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】以上のような課題を解決
するために、本発明に係る廃棄塩中のプルトニウムの回
収方法は、出発原料である使用済酸化物燃料を金属に還
元して、上相を溶融アルカリ塩とし、下相を溶融カドミ
ウムとする二相の浴からなる電解槽に供給し、前記溶融
カドミウムに使用済核燃料中の元素を抽出させた後、溶
融カドミウムを陽極とし、溶融アルカリ塩相に定置した
棒状の低炭素鋼を陰極として、両極間に通電することに
より、前記溶融カドミウム中に抽出されたウラン等を陰
極に析出させ回収する乾式再処理方法において、前記電
解槽におけるウラン等の精製後に発生する廃棄塩中に酸
素を導入し、前記廃棄塩中のプルトニウムを該酸化物に
変え、固液分離することを特徴とする。
するために、本発明に係る廃棄塩中のプルトニウムの回
収方法は、出発原料である使用済酸化物燃料を金属に還
元して、上相を溶融アルカリ塩とし、下相を溶融カドミ
ウムとする二相の浴からなる電解槽に供給し、前記溶融
カドミウムに使用済核燃料中の元素を抽出させた後、溶
融カドミウムを陽極とし、溶融アルカリ塩相に定置した
棒状の低炭素鋼を陰極として、両極間に通電することに
より、前記溶融カドミウム中に抽出されたウラン等を陰
極に析出させ回収する乾式再処理方法において、前記電
解槽におけるウラン等の精製後に発生する廃棄塩中に酸
素を導入し、前記廃棄塩中のプルトニウムを該酸化物に
変え、固液分離することを特徴とする。
【００１０】すなわち、廃棄塩中に酸素を吹き込み、プ
ルトニウムと他の金属との塩化物、塩酸化物及び酸化物
の生成自由エネルギーの相違に基づき、廃棄塩中のプル
トニウム塩のみ該酸化物にかえ、廃棄塩から分離するこ
ととした。このため、従来に比べプルトニウムを無駄な
く回収することができる。
ルトニウムと他の金属との塩化物、塩酸化物及び酸化物
の生成自由エネルギーの相違に基づき、廃棄塩中のプル
トニウム塩のみ該酸化物にかえ、廃棄塩から分離するこ
ととした。このため、従来に比べプルトニウムを無駄な
く回収することができる。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の好適な一実施の形
態を説明する。
態を説明する。
【００１２】まず、本発明の廃棄塩中のプルトニウムの
回収方法を用いた廃棄塩酸化槽および深冷処理装置を含
む酸化物燃料乾式再処理工程の概要について、図１、図
２を用いて説明する。
回収方法を用いた廃棄塩酸化槽および深冷処理装置を含
む酸化物燃料乾式再処理工程の概要について、図１、図
２を用いて説明する。
【００１３】＜還元工程＞溶融塩を用いる乾式プロセス
は、電気メッキと同じ原理で精製を行うため、処理され
るものは導電性が必要である。一方、乾式再処理の出発
物質は、酸化ウランや酸化プルトニウム等の使用済核燃
料の酸化物であり、導電性がないため、還元して金属に
変える必要がある。還元工程の一例を示せば、使用済核
燃料の酸化物は、注入口１２を介して酸化物電解還元槽
１０に導入される。この酸化物電解還元槽１０には、溶
融カドミウム（Ｃｄ）とフッ化物の塩が貯溜されてお
り、比重の重い溶融カドミウム相が下層に位置する。ま
た、酸化物電解還元槽１０の塩相には、固定陽極１４が
配置され、酸化物電解還元槽１０の溶融カドミウム相内
には、固定陰極２２が配置されている。従って、固定陽
極１４と固定陰極２２に通電することにより、例えばリ
チウムのフッ化物（ＬｉＦ）が金属リチウムに酸化さ
れ、この金属リチウムによってウランやＴＲＵ等の酸化
物を還元される。そして、この還元された遷移／白金族
元素と過飽和のウラン（Ｕ）２０は、溶融カドミウム相
に沈殿する。
は、電気メッキと同じ原理で精製を行うため、処理され
るものは導電性が必要である。一方、乾式再処理の出発
物質は、酸化ウランや酸化プルトニウム等の使用済核燃
料の酸化物であり、導電性がないため、還元して金属に
変える必要がある。還元工程の一例を示せば、使用済核
燃料の酸化物は、注入口１２を介して酸化物電解還元槽
１０に導入される。この酸化物電解還元槽１０には、溶
融カドミウム（Ｃｄ）とフッ化物の塩が貯溜されてお
り、比重の重い溶融カドミウム相が下層に位置する。ま
た、酸化物電解還元槽１０の塩相には、固定陽極１４が
配置され、酸化物電解還元槽１０の溶融カドミウム相内
には、固定陰極２２が配置されている。従って、固定陽
極１４と固定陰極２２に通電することにより、例えばリ
チウムのフッ化物（ＬｉＦ）が金属リチウムに酸化さ
れ、この金属リチウムによってウランやＴＲＵ等の酸化
物を還元される。そして、この還元された遷移／白金族
元素と過飽和のウラン（Ｕ）２０は、溶融カドミウム相
に沈殿する。
【００１４】＜電解精製工程＞次に、酸化物電解還元槽
１０中のウラン等が溶解した溶融カドミウム及び還元さ
れた遷移／白金族元素と過飽和のウラン（Ｕ）２０は、
ポンプ（図示せず）により吸引され配管１８ａを介して
電解精製を行う回転陰極電解槽３０に移送される。この
回転陰極電解槽３０には、溶融カドミウム（Ｃｄ）と、
塩化カリウム（ＫＣｌ）と塩化リチウム（ＬｉＣｌ）の
混合物からなる塩とが貯溜されており、比重の重い溶融
カドミウム相が下層に位置する。また、回転陰極電解槽
３０の塩相には、回転陰極３４と、回転陰極３４に析出
するウランを集める受け皿３６が配置され、一方回転陰
極電解槽３０の溶融カドミウム相内には、固定陽極４２
が配置されている。ここで、上記「塩」及び溶融カドミ
ウムは、ウランイオンや超ウラン元素イオン等が移動す
るときの媒体となる。
１０中のウラン等が溶解した溶融カドミウム及び還元さ
れた遷移／白金族元素と過飽和のウラン（Ｕ）２０は、
ポンプ（図示せず）により吸引され配管１８ａを介して
電解精製を行う回転陰極電解槽３０に移送される。この
回転陰極電解槽３０には、溶融カドミウム（Ｃｄ）と、
塩化カリウム（ＫＣｌ）と塩化リチウム（ＬｉＣｌ）の
混合物からなる塩とが貯溜されており、比重の重い溶融
カドミウム相が下層に位置する。また、回転陰極電解槽
３０の塩相には、回転陰極３４と、回転陰極３４に析出
するウランを集める受け皿３６が配置され、一方回転陰
極電解槽３０の溶融カドミウム相内には、固定陽極４２
が配置されている。ここで、上記「塩」及び溶融カドミ
ウムは、ウランイオンや超ウラン元素イオン等が移動す
るときの媒体となる。
【００１５】従って、回転陰極３４と固定陽極４２に通
電することにより、溶融カドミウム中に溶解したウラン
が優先的にイオン化して、回転陰極３４に析出する。こ
の電解精製時の温度は、ウランがカドミウムに溶解する
最適温度である約５００℃であることが好ましい。
電することにより、溶融カドミウム中に溶解したウラン
が優先的にイオン化して、回転陰極３４に析出する。こ
の電解精製時の温度は、ウランがカドミウムに溶解する
最適温度である約５００℃であることが好ましい。
【００１６】回転陰極３４に析出したウランはスクレー
パ３４によって掻き落とされ、受け皿３６に蓄積する。
この蓄積したウランおよび塩は、ポンプ５４によって吸
引され、配管５２を介してＵ／塩分離槽５０に移送され
る。
パ３４によって掻き落とされ、受け皿３６に蓄積する。
この蓄積したウランおよび塩は、ポンプ５４によって吸
引され、配管５２を介してＵ／塩分離槽５０に移送され
る。
【００１７】Ｕ／塩分離槽５０には、塩（ＫＣｌ−Ｌｉ
Ｃｌ混合物）と溶融カドミウムが貯溜されており、配管
５２により供給されたウランおよび塩のうちウランのみ
カドミウム相と混合し、これによりウランと塩とを分離
することができる。
Ｃｌ混合物）と溶融カドミウムが貯溜されており、配管
５２により供給されたウランおよび塩のうちウランのみ
カドミウム相と混合し、これによりウランと塩とを分離
することができる。
【００１８】＜蒸留工程＞Ｕ／塩分離槽５０のカドミウ
ム相に溶解したウランは、ポンプ６０により吸引され配
管５８ａを介してＣｄ蒸留装置６０に移送される。この
Ｃｄ蒸留装置６０内には、配管６２を介して酸素が導入
されている。従って、Ｃｄ蒸留装置６０において、カド
ミウムが蒸留（例えば１４００℃）されて、カドミウム
中に溶解しているウランが分離されると共に、ウランの
酸化物（例えばＵＯ２）を回収することができる。一
方、蒸留したカドミウムは、配管５８ｂを介してＵ／塩
分離槽５０に戻される。
ム相に溶解したウランは、ポンプ６０により吸引され配
管５８ａを介してＣｄ蒸留装置６０に移送される。この
Ｃｄ蒸留装置６０内には、配管６２を介して酸素が導入
されている。従って、Ｃｄ蒸留装置６０において、カド
ミウムが蒸留（例えば１４００℃）されて、カドミウム
中に溶解しているウランが分離されると共に、ウランの
酸化物（例えばＵＯ２）を回収することができる。一
方、蒸留したカドミウムは、配管５８ｂを介してＵ／塩
分離槽５０に戻される。
【００１９】＜ＴＲＵ回収工程＞一方、回転陰極電解槽
３０内の塩相に残留する微量のウラン等は、ポンプ４０
ａによって吸引されて、配管３８ａ，３８ｂを介してＴ
ＲＵ回収槽７０ａ，７０ｂの順に移送される。このＴＲ
Ｕ回収槽７０ａ，７０ｂにより塩と微量のウラン等を、
溶解した還元剤を含むカドミウムを用いて分離する。そ
して、Ｃｄ相濃縮器８２は、ＴＲＵ回収槽７０ａ，７０
ｂにおいて分離されたウラン等の溶解したカドミウムを
濃縮し、酸化槽９０に導入する。
３０内の塩相に残留する微量のウラン等は、ポンプ４０
ａによって吸引されて、配管３８ａ，３８ｂを介してＴ
ＲＵ回収槽７０ａ，７０ｂの順に移送される。このＴＲ
Ｕ回収槽７０ａ，７０ｂにより塩と微量のウラン等を、
溶解した還元剤を含むカドミウムを用いて分離する。そ
して、Ｃｄ相濃縮器８２は、ＴＲＵ回収槽７０ａ，７０
ｂにおいて分離されたウラン等の溶解したカドミウムを
濃縮し、酸化槽９０に導入する。
【００２０】＜酸化工程＞酸化槽９０内には、カドミウ
ムが貯溜されており、また配管９２より酸素が槽内に導
入されている。従って、酸化槽９０内においてカドミウ
ムに溶解したウラン等は、酸素によって酸化され、酸化
ウラン及びＴＲＵ酸化物になる。この酸化ウラン及びＴ
ＲＵ酸化物は、カドミウムと共にポンプ９８によって吸
引され、配管９６ａを介してＣｄ蒸留装置９４に移送さ
れる。Ｃｄ蒸留装置９４では、カドミウムと酸化ウラン
及びＴＲＵ酸化物とが分離され、酸化ウラン及びＴＲＵ
酸化物はＭＯＸとして回収され、蒸留したカドミウムは
再度酸化槽９０に戻される。従って、酸化槽９０によっ
て、カドミウムに溶解したほとんどの元素が酸化物とし
て回収される。
ムが貯溜されており、また配管９２より酸素が槽内に導
入されている。従って、酸化槽９０内においてカドミウ
ムに溶解したウラン等は、酸素によって酸化され、酸化
ウラン及びＴＲＵ酸化物になる。この酸化ウラン及びＴ
ＲＵ酸化物は、カドミウムと共にポンプ９８によって吸
引され、配管９６ａを介してＣｄ蒸留装置９４に移送さ
れる。Ｃｄ蒸留装置９４では、カドミウムと酸化ウラン
及びＴＲＵ酸化物とが分離され、酸化ウラン及びＴＲＵ
酸化物はＭＯＸとして回収され、蒸留したカドミウムは
再度酸化槽９０に戻される。従って、酸化槽９０によっ
て、カドミウムに溶解したほとんどの元素が酸化物とし
て回収される。
【００２１】＜Ｃｄリサイクル工程＞また、Ｃｄ相濃縮
器８２より排出されるほぼ純粋なカドミウムは、配管７
６ｂを介して還元剤添加装置７８に移送される。還元剤
添加装置７８は、溶融カドミウム中に還元剤を添加する
装置で、還元剤を添加されたカドミウムは、配管７６を
介してＴＲＵ回収槽７０ａ内に送られる。
器８２より排出されるほぼ純粋なカドミウムは、配管７
６ｂを介して還元剤添加装置７８に移送される。還元剤
添加装置７８は、溶融カドミウム中に還元剤を添加する
装置で、還元剤を添加されたカドミウムは、配管７６を
介してＴＲＵ回収槽７０ａ内に送られる。
【００２２】＜塩精製工程＞最終的に、回転陰極電解槽
３０内の塩相は、ポンプ４８によって吸引され配管４６
を介して廃棄塩酸化槽１００に移送される。この塩相に
は、塩化物の形でランタノイドとアクチノイドが残留し
ている。そこで、塩相を廃棄塩酸化槽１００中に導入
し、更に、廃棄塩酸化槽１００内に、配管１１２を介し
て酸素を導入し、廃棄塩中に存在するランタノイドとア
クチノイド中のプルトニウム塩のみを酸化させる。その
後、ポンプ１０８によって、廃棄塩と共に酸化物を吸引
し、固液分離装置１０４に移送する。ここで、酸化物
は、塩と分離され、廃棄塩のみが廃棄塩酸化槽１００に
戻される。一方、廃棄塩酸化槽１００からは、塩由来の
塩素が揮発しており、この塩素は、オフガスとして配管
１１４を介して深冷処理装置１１０に送られる。この深
冷処理装置１１０で深冷され、不純物が除去された塩素
のみが配管１１６より排出される。
３０内の塩相は、ポンプ４８によって吸引され配管４６
を介して廃棄塩酸化槽１００に移送される。この塩相に
は、塩化物の形でランタノイドとアクチノイドが残留し
ている。そこで、塩相を廃棄塩酸化槽１００中に導入
し、更に、廃棄塩酸化槽１００内に、配管１１２を介し
て酸素を導入し、廃棄塩中に存在するランタノイドとア
クチノイド中のプルトニウム塩のみを酸化させる。その
後、ポンプ１０８によって、廃棄塩と共に酸化物を吸引
し、固液分離装置１０４に移送する。ここで、酸化物
は、塩と分離され、廃棄塩のみが廃棄塩酸化槽１００に
戻される。一方、廃棄塩酸化槽１００からは、塩由来の
塩素が揮発しており、この塩素は、オフガスとして配管
１１４を介して深冷処理装置１１０に送られる。この深
冷処理装置１１０で深冷され、不純物が除去された塩素
のみが配管１１６より排出される。
【００２３】本実施形態の特徴は、上述の塩精製工程の
廃棄塩酸化槽１００及び深冷処理装置１１０を乾式再処
理工程に採用したことである。これにより、上述したよ
うに廃棄塩酸化槽１００中の廃棄塩に酸素を吹き込み、
塩化物、酸塩化物及び酸化物の生成自由エネルギーの相
違に基づいて、廃棄塩中のプルトニウム塩のみ該酸化物
にかえ、廃棄塩から分離回収することができる。従っ
て、従来に比べプルトニウム回収率を高めることができ
る。これに伴い、乾式処理工程生産効率も向上する。
廃棄塩酸化槽１００及び深冷処理装置１１０を乾式再処
理工程に採用したことである。これにより、上述したよ
うに廃棄塩酸化槽１００中の廃棄塩に酸素を吹き込み、
塩化物、酸塩化物及び酸化物の生成自由エネルギーの相
違に基づいて、廃棄塩中のプルトニウム塩のみ該酸化物
にかえ、廃棄塩から分離回収することができる。従っ
て、従来に比べプルトニウム回収率を高めることができ
る。これに伴い、乾式処理工程生産効率も向上する。
【００２４】以下に上述した廃棄塩酸化槽１００につい
て、図３を用いて詳説する。
て、図３を用いて詳説する。
【００２５】最終的に、回転陰極電解槽３０内の塩相
は、ポンプ４８によって吸引され配管４６を介して廃棄
塩酸化槽１００に移送される。この塩相には、塩化物の
形でランタノイドとアクチノイドが残留している。廃棄
塩酸化槽１００内に、配管１１２を介して酸素を導入
し、廃棄塩中に存在するランタノイドとアクチノイドを
酸化する。このときの槽中の温度は、約５００℃に保た
れる。これにより、廃棄塩酸化槽１００内の塩が溶融し
た状態で保持され、処理効率が向上する。その後、ポン
プ１０８によって、廃棄塩と共に酸化して沈降した酸化
物１０２を吸引し、固液分離装置１０４に移送する。固
液分離装置１０４は、塩が溶融した状態で、循環するよ
うに約５００℃に保たれている。ここで、酸化物は、塩
中から回収され、廃棄塩のみが廃棄塩酸化槽１００に戻
される。固液分離装置で塩が除去された後、酸化プルト
ニウムは、ＭＯＸ燃料製造工程に移送される。
は、ポンプ４８によって吸引され配管４６を介して廃棄
塩酸化槽１００に移送される。この塩相には、塩化物の
形でランタノイドとアクチノイドが残留している。廃棄
塩酸化槽１００内に、配管１１２を介して酸素を導入
し、廃棄塩中に存在するランタノイドとアクチノイドを
酸化する。このときの槽中の温度は、約５００℃に保た
れる。これにより、廃棄塩酸化槽１００内の塩が溶融し
た状態で保持され、処理効率が向上する。その後、ポン
プ１０８によって、廃棄塩と共に酸化して沈降した酸化
物１０２を吸引し、固液分離装置１０４に移送する。固
液分離装置１０４は、塩が溶融した状態で、循環するよ
うに約５００℃に保たれている。ここで、酸化物は、塩
中から回収され、廃棄塩のみが廃棄塩酸化槽１００に戻
される。固液分離装置で塩が除去された後、酸化プルト
ニウムは、ＭＯＸ燃料製造工程に移送される。
【００２６】また、廃棄塩酸化槽１００からは、塩由来
の塩素が揮発しており、この塩素は、オフガスとして配
管１１４を介して深冷処理装置１１０に送られる。この
深冷処理装置１１０で深冷され、不純物が除去された塩
素のみが配管１１６より排出される。
の塩素が揮発しており、この塩素は、オフガスとして配
管１１４を介して深冷処理装置１１０に送られる。この
深冷処理装置１１０で深冷され、不純物が除去された塩
素のみが配管１１６より排出される。
【００２７】なお、回転陰極電解槽３０から廃棄塩酸化
槽１００に廃棄塩を移送する廃棄塩移送系は、廃棄塩を
液状で移送するため、全体が３５０℃以上に保持されて
いる。
槽１００に廃棄塩を移送する廃棄塩移送系は、廃棄塩を
液状で移送するため、全体が３５０℃以上に保持されて
いる。
【００２８】上述したように、酸化処理の温度を、約５
００℃に保つことにより、プルトニウムの酸化物を選択
的に生成し、廃棄塩中に沈降させることができる。すな
わち、５００℃におけるプルトニウムと他の金属との酸
化物の生成自由エネルギー（ΔＧO O）と、酸塩化物の生
成自由エネルギー（ΔＧO OCl）、塩化物の生成自由エネ
ルギー（ΔＧO Cl）は、表１〜表２に示す通りである。
ここで、ΔＧO＝ΔＧO O Cl−ΔＧO Oの正の値が大きいほ
ど酸化物として熱力学的に安定であり、一方ΔＧOの負
の値が大きいほど酸塩化物として熱力学的に安定という
ことである。また、ΔＧO’＝ΔＧO Cl−ΔＧO Oの正の値
が大きいほど酸化物として熱力学的に安定であり、一方
ΔＧO’の負の値が大きいほど塩化物として熱力学的に
安定ということである。
００℃に保つことにより、プルトニウムの酸化物を選択
的に生成し、廃棄塩中に沈降させることができる。すな
わち、５００℃におけるプルトニウムと他の金属との酸
化物の生成自由エネルギー（ΔＧO O）と、酸塩化物の生
成自由エネルギー（ΔＧO OCl）、塩化物の生成自由エネ
ルギー（ΔＧO Cl）は、表１〜表２に示す通りである。
ここで、ΔＧO＝ΔＧO O Cl−ΔＧO Oの正の値が大きいほ
ど酸化物として熱力学的に安定であり、一方ΔＧOの負
の値が大きいほど酸塩化物として熱力学的に安定という
ことである。また、ΔＧO’＝ΔＧO Cl−ΔＧO Oの正の値
が大きいほど酸化物として熱力学的に安定であり、一方
ΔＧO’の負の値が大きいほど塩化物として熱力学的に
安定ということである。
【００２９】
【表１】
【表２】 以上より、プルトニウムは、塩化物や酸塩化物よりも酸
化物である方が熱力学的に安定であり、一方廃棄塩中に
含まれる他の金属は、アルカリ塩に可溶な酸塩化物の方
が熱力学的に安定である。従って、廃棄塩酸化槽１００
に酸素を吹き込むことにより、プルトニウムのみ酸化さ
せてこの酸化物塩を沈殿させて、廃棄塩から分離回収す
ることができる。
化物である方が熱力学的に安定であり、一方廃棄塩中に
含まれる他の金属は、アルカリ塩に可溶な酸塩化物の方
が熱力学的に安定である。従って、廃棄塩酸化槽１００
に酸素を吹き込むことにより、プルトニウムのみ酸化さ
せてこの酸化物塩を沈殿させて、廃棄塩から分離回収す
ることができる。
【００３０】
【実施例】次に、実施例を挙げて本発明を具体的に説明
する。
する。
【００３１】［実施例１］実施例１に用いた廃棄塩酸化
試験装置は、図３に示す構成を有し、仕様は、以下の通
りである。
試験装置は、図３に示す構成を有し、仕様は、以下の通
りである。
【００３２】［廃棄塩酸化試験装置の仕様］ 廃棄塩酸化試験装置：容積；３．５リットル、材質；ア
ルミナ製 ［実施例１］セリウム（Ｃｅ）をプルトニウムの模擬物
質とするランタノイド元素（Ｃｅ，Ｎｄ，Ｇｄ，Ｔｂ）
を添加した酸化処理温度５００℃に保持されたアルカリ
塩（５９ｍｏｌ％ＬｉＣｌ−４１ｍｏｌ％ＫＣｌ）にア
ルゴンガスで希釈した酸素を１リットル／ｍｉｎ．の速
度で導入した。酸化処理終了後のアルカリ塩中の残留ラ
ンタノイド元素量を測定し、アルカリ塩中からセリウム
が除去されていることを確認した。実施例１の結果を表
３に示す。
ルミナ製 ［実施例１］セリウム（Ｃｅ）をプルトニウムの模擬物
質とするランタノイド元素（Ｃｅ，Ｎｄ，Ｇｄ，Ｔｂ）
を添加した酸化処理温度５００℃に保持されたアルカリ
塩（５９ｍｏｌ％ＬｉＣｌ−４１ｍｏｌ％ＫＣｌ）にア
ルゴンガスで希釈した酸素を１リットル／ｍｉｎ．の速
度で導入した。酸化処理終了後のアルカリ塩中の残留ラ
ンタノイド元素量を測定し、アルカリ塩中からセリウム
が除去されていることを確認した。実施例１の結果を表
３に示す。
【００３３】
【表３】 ［実施例２］ （１）資料仕様 処理能力：６８ｋｇＨＭ／ｄａｙ（４８ｋｇＵ／ｄａ
ｙ） 運転方式：４日〜３０日間連続運転、の廃液塩を想定し
た。
ｙ） 運転方式：４日〜３０日間連続運転、の廃液塩を想定し
た。
【００３４】（２）廃棄塩酸化槽（図４）仕様 容積：２００リットル、材質：ＳＵＳ１３１６Ｌ製 酸化処理温度５００℃に保持された廃棄塩を含むアルカ
リ塩中に酸素を０．０４ｍｏｌ／ｍｉｎ．の速度で導入
した。酸化処理終了後の廃棄塩中のランタノイド及びア
クチノイドの量を測定し、廃棄塩の生成度合いを求め
た。
リ塩中に酸素を０．０４ｍｏｌ／ｍｉｎ．の速度で導入
した。酸化処理終了後の廃棄塩中のランタノイド及びア
クチノイドの量を測定し、廃棄塩の生成度合いを求め
た。
【００３５】表４に実施例２の結果を示す。
【００３６】
【表４】 註）１）アルカリ／アルカリ土類元素：Ｂａ、Ｒｂ、Ｓ
ｒ、Ｃｓ ２）ランタノイド元素：Ｓｍ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎ
ｄ、Ｙ ３）アクチノイド元素：Ａｍ、Ｃｍ、Ｎｐ（Ｕ、Ｐｕは
除く） ４）遷移／白金族元素：Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒ
ｈ、Ｐｄ、Ｒｕ 以上より、本発明に係る廃棄塩中のプルトニウムの回収
方法によれば、廃棄塩中に溶解しているプルトニウムを
酸化物として廃棄塩から除去することができ、容易に廃
棄塩を精製することができることが判明した。
ｒ、Ｃｓ ２）ランタノイド元素：Ｓｍ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎ
ｄ、Ｙ ３）アクチノイド元素：Ａｍ、Ｃｍ、Ｎｐ（Ｕ、Ｐｕは
除く） ４）遷移／白金族元素：Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒ
ｈ、Ｐｄ、Ｒｕ 以上より、本発明に係る廃棄塩中のプルトニウムの回収
方法によれば、廃棄塩中に溶解しているプルトニウムを
酸化物として廃棄塩から除去することができ、容易に廃
棄塩を精製することができることが判明した。
【００３７】尚、本発明はこれに限るものではない。
【００３８】
【発明の効果】以上のように、本発明に係る廃棄塩中の
プルトニウムの回収方法によれば、廃棄塩中に酸素を吹
き込み、プルトニウムと他の金属の塩化物、酸塩化物及
び酸化物の生成自由エネルギーの相違に基づき、廃棄塩
中の塩化プルトニウムのみ該酸化物にかえ、廃棄塩から
分離することができる。従って、プルトニウムを更に回
収することができ、これに伴い、乾式再処理工程の生産
効率が向上する。
プルトニウムの回収方法によれば、廃棄塩中に酸素を吹
き込み、プルトニウムと他の金属の塩化物、酸塩化物及
び酸化物の生成自由エネルギーの相違に基づき、廃棄塩
中の塩化プルトニウムのみ該酸化物にかえ、廃棄塩から
分離することができる。従って、プルトニウムを更に回
収することができ、これに伴い、乾式再処理工程の生産
効率が向上する。
【図１】 本発明に係る廃棄塩中のプルトニウムの回収
方法を組み込んだ乾式再処理工程の概要を説明する図で
ある。
方法を組み込んだ乾式再処理工程の概要を説明する図で
ある。
【図２】 乾式再処理工程フローチャートである。
【図３】 本発明の実施例１に用いた廃棄塩酸化試験装
置の構成を示す図である。
置の構成を示す図である。
【図４】 本発明に係る廃棄塩中のプルトニウムの回収
方法において、廃棄塩精製工程を行う廃棄塩酸化槽の構
成の概要を説明する図である。
方法において、廃棄塩精製工程を行う廃棄塩酸化槽の構
成の概要を説明する図である。
１００ 廃棄塩酸化槽、１０２ 酸化物、１０４ 固液
分離装置、４６，１０６，１１２，１１４，１１６ 配
管、１１０ 深冷処理装置、４８，１０８ ポンプ。
分離装置、４６，１０６，１１２，１１４，１１６ 配
管、１１０ 深冷処理装置、４８，１０８ ポンプ。
Claims (1)
- 【請求項１】 出発原料である使用済酸化物燃料を金属
に還元して、上相を溶融アルカリ塩とし、下相を溶融カ
ドミウムとする二相の浴からなる電解槽に供給し、前記
溶融カドミウムに使用済核燃料中の元素を抽出させた
後、溶融カドミウムを陽極とし、溶融アルカリ塩相に定
置した棒状の低炭素鋼を陰極として、両極間に通電する
ことにより、前記溶融カドミウム中に抽出されたウラン
及び／又は超ウラン元素を陰極に析出させ回収する乾式
再処理方法において、 前記電解槽におけるウラン及び／又は超ウラン元素の精
製後に発生する廃棄塩中に酸素を導入し、前記廃棄塩中
のプルトニウムを該酸化物に変え、固液分離することを
特徴とする使用済核燃料の乾式再処理で発生する廃棄塩
中のプルトニウムの回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14481197A JP2941740B2 (ja) | 1997-06-03 | 1997-06-03 | 使用済核燃料の乾式再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14481197A JP2941740B2 (ja) | 1997-06-03 | 1997-06-03 | 使用済核燃料の乾式再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10332879A JPH10332879A (ja) | 1998-12-18 |
| JP2941740B2 true JP2941740B2 (ja) | 1999-08-30 |
Family
ID=15371018
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14481197A Expired - Fee Related JP2941740B2 (ja) | 1997-06-03 | 1997-06-03 | 使用済核燃料の乾式再処理で発生する廃棄塩中のプルトニウムの回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2941740B2 (ja) |
-
1997
- 1997-06-03 JP JP14481197A patent/JP2941740B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH10332879A (ja) | 1998-12-18 |
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