KR20110008899A - 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법 - Google Patents

염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 관한 것으로서 보다 상세하게는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 있어서, 사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류 원소를 포함하는 염화물 용융염에 액체 카드뮴 음극(Liquid cadmium cathode, LCC)을 사용한 전해에 의해 염화물 용융염 내부에 함유된 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 농도를 감소시키고 CdCl2 산화제를 LCC 및 염화물 용융염의 혼합물에 첨가하여 LCC에 동반 전착된 희토류 원소를 산화시켜 염화물 용융염 내부에 희토류 원소 염화물을 형성시키는 단계를 포함하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 관한 것이다.
염화물 용융염, 악티늄족 원소 회수, LCC, 산화제

Description

염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법{Recovery method of the residual actinide element from the chloride molten salt}
본 발명은 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 관한 것으로서 보다 상세하게는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 있어서, 사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류 원소를 포함하는 염화물 용융염에 액체 카드뮴 음극(Liquid cadmium cathode, LCC)을 사용한 전해에 의해 염화물 용융염 내부에 함유된 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 농도를 감소시키고 CdCl2 산화제를 LCC 및 염화물 용융염의 혼합물에 첨가하여 LCC에 동반 전착된 희토류 원소를 산화시켜 염화물 용융염 내부에 희토류 원소 염화물을 형성시키는 단계를 포함하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 관한 것이다.
사용후 금속 핵연료의 부피 감축 및 재활용을 위해 고온에서 염화물 용융염 을 사용하여 건식으로 핵연료를 처리하는 파이로공정(pyroprocess)에서 핵연료 중에 포함된 우라늄(uranium, U) 및 초우라늄(transuranics, TRU) 원소 등의 악티늄족 원소(actinide element)는 고체음극에 순수한 우라늄을 분리해내는 전해정련(electrorefining) 및 액체음극을 이용하여 용융염 중에 잔존하는 우라늄과 초우라늄을 회수하는 전해제련(Electrowinning) 공정을 이용하여 회수한다. 일예로 LiCl-KCl 공융염 내에서 사용후 금속 핵연료를 양극에 장입하고 전기를 인가하여 우라늄 및 초우라늄 원소를 용해시키고 철재 또는 액체 카드뮴 음극(LCC)에 우라늄 및 초우라늄 원소를 각각 전착시켜 회수한다.
많은 양의 핵연료를 전해정련 및 전해제련 공정에 의해 처리할 경우 용융염 중에는 핵분열생성물이 누적되기 때문에 폐용융염 처리공정을 이용하여 핵분열생성물을 제거하는 과정이 뒤따른다. 파이로 공정에서 발생하는 고준위폐기물 및 처분장에 보내는 악티늄족 원소의 양은 가능한 한 최소화시켜야 환경에 대한 부담이 경감되고 파이로 공정의 경제성이 증대될 수 있다. 그러나 용융염 속에는 우라늄 및 초우라늄 등의 악티늄족 원소 일부가 잔류되어 있기 때문에 폐용융염 처리공정 이전 단계에서 이들 악티늄족 원소를 충분히 제거해주어야 한다.
종래의 잔류 악티늄족 원소를 회수하는 방안으로 환원추출법[K. Kinoshita, et al., "Separation of Uranium and Transuranic Elements from Rare Earth Elements by Means of Multistage Extraction in LiCl-KCl/Bi System", J. Nucl. Sci. Tech., 36(2), 189 (1999).], 전해회수법[M. Iizuka, et al., "Actinides Recovery from Molten Salt/Liquid Metal System by Electrochemical Methods", J. Nucl. Mat., 247, 183 (1997) ; ANL's Chemical Technology Division Annual Technical Report 1994, ANL-95/24, p.91 (1995).] 및 산화물 형성 등을 이용한 여러 가지 방법이 고려되고 있다.
일본에서는 전력중앙연구소(CRIEPI)를 주축으로 폐용융염으로부터 잔류 악티늄족 원소를 회수하기 위해 다단계의 향류식 환원추출 방법이 가능성이 큰 것으로 제시되어 개발 중에 있다[[K. Kinoshita, et al., "Separation of Uranium and Transuranic Elements from Rare Earth Elements by Means of Multistage Extraction in LiCl-KCl/Bi System", J. Nucl. Sci. Tech., 36(2), 189 (1999).]. 그러나, 비중 차이가 큰 용융염과 액체금속을 서로 마주보며 3∼5단계로 흐르게 향류 방식으로 공급해서 2상으로 접촉시키는 다단계 환원추출 장치를 구축하는 것이 쉽지 않고, 장치를 운전하는 조업 과정이 매우 복잡하다. 또한, 실제로 활용하게 될 경우 대규모의 파이로 공정에서 발생하는 많은 양의 폐용융염을 처리해야 할 때 다단계 환원추출 장치의 용량 증대 및 연속조업이 어려워 처리속도 및 효율이 저하되는 단점이 있다.
미국의 아르곤 국립연구소(ANL)에서는 Li-Cd 양극재료와 철재 고체음극을 사용하는 전해회수 방법[ANL's Chemical Technology Division Annual Technical Report 1994, ANL-95/24, p.91 (1995).]을 검토하였으나, 이 고체음극 전해회수 방법에서는 피할 수 없는 반응으로 전착된 금속과 +3가 이온이 반응하여 +2가를 생성하는 불균등화 반응이 일어나기 때문에 회수효율이 크게 감소될 수 있다.
본 발명은 미래 원자력 시스템을 구성하는 고속로(SFR) 연료물질 회수를 위 해 LCC를 이용한 전해제련에 이어 적용되는 잔류 악티늄족 원소 회수 방안의 하나로 액체 카드뮴 음극(LCC) 전해 및 CdCl2 산화제를 활용하는 복합(Hybrid) 방법을 제시하여 사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류 원소를 포함하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소를 회수하는 방법을 제공하고자 한다.
본 발명은 사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류 원소를 포함하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소를 회수하는 방법을 제공하고자 한다.
본 발명은 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 있어서, 사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류(rare earth, RE) 원소를 포함하는 염화물 용융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해에 의해 염화물 용융염 내부에 함유된 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 농도를 감소시키고 CdCl2 산화제를 LCC 및 염화물 용융염의 혼합물에 첨가하여 LCC에 동반 전착된 희토류 원소를 산화시켜 염화물 용융염 내부에 희토류 원소 염화물을 형성시키는 단계를 포함하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 잔류 악티늄족 원소의 회수방법은 염화물 용융염, 일예로 LiCl-KCl 공융염과 같은 폐용융염에 남아있는 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 잔류 농도를 100ppm 이하까지 낮출 수 있으며, 우라늄(U) 및 초우라늄(TRU) 연료물질을 회수하는데 사용하는 전해제련 장치 및 그 부속설비를 그대로 활용할 수 있어 장치가 간단하며 별도의 장치가 필요하지 않고, 공정적용 방법이 일본 등 해외에서 개발되고 있는 다단계 향류식 환원추출 공정에 비해 매우 간편하다는 장점이 있다.
본 발명을 통해 사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하는 LiCl-KCl 공융염과 같은 폐용융염에 남아있는 우라늄(U) 및 초우라늄(TRU)과 같은 악티늄족 원소를 잔류 농도 100 ppm 이하까지 효과적으로 제거 및 회수할 수 있으므로 사용후 핵연료의 건식처리 방법인 파이로 공정에서 발생하는 고준위폐기물 및 처분장에 보내는 악티늄족 원소의 양을 최소화시킬 수 있어 파이로 공정의 경제성 향상 및 다량의 고준위 폐기물 발생량 문제를 해결하는데 중요한 기술을 제시한다.
또한, 본 발명을 통해 해외에서 개발되고 있는 다단 환원추출 공정에 비해 LiCl-KCl 공융염 폐기물에 남아있는 악티늄족 원소를 효과적으로 제거 및 회수할 수 있는 매우 간편한 장치 및 복잡하지 않은 공정적용 방법을 제시한다.
본 발명은 사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류 원소를 포함하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소를 회수하는 방법을 나타낸다.
본 발명은 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 있어서, 사 용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류 원소를 포함하는 염화물 용융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해에 의해 염화물 용융염 내부에 함유된 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 농도를 감소시키고 CdCl2 산화제를 LCC 및 염화물 용융염의 혼합물에 첨가하여 LCC에 동반 전착된 희토류 원소를 산화시켜 염화물 용융염 내부에 희토류 원소 염화물을 형성시키는 단계를 포함하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법을 나타낸다.
상기 본 발명에서 염화물 용융염은 LiCl-KCl 공융염인 것을 나타낼 수 있다.
상기 본 발명에서 염화물 용융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해공정 이전에 염화물 용융염은 500℃ 이상의 온도 바람직하게는 500∼700℃로 가열하여 용융시킬 수 있다.
상기 본 발명에서 염화물 용융염인 LiCl-KCl 공융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해공정은 10∼100mA/cm2의 전류밀도에서 실시할 수 있다.
상기 본 발명에서 염화물 용융염인 LiCl-KCl 공융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해공정은 염화물 용융염에 넣은 양극의 재료로 유리탄소(Glassy carbon)를 선정하고 양극에서 염소기체를 발생시키면서 10∼100mA/cm2의 전류밀도에서 실시할 수 있다.
상기 본 발명에서 염화물 용융염인 LiCl-KCl 공융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해공정은 염화물 용융염에 넣은 양극의 재료로 유리탄 소(Glassy carbon)를 선정하고 양극에서 염소기체를 발생시키면서 10∼100mA/cm2의 전류밀도에서 실시하되, 상기 전류밀도를 단계별로 제어하면서 LCC 내부의 악티늄족 원소의 잔류농도가 100ppm 이하가 되도록 회수할 수 있다.
이하 본 발명을 보다 상세히 설명하고자 한다.
본 발명은 LCC 전해와 CdCl2 산화제를 활용하는 혼합(hybrid) 방식을 채택하여 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소를 회수하는 방법에 관한 것이다.
본 발명의 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소 회수 방법의 적용은 먼저 전해제련 후에 발생하는 폐용융염을 대상으로 LCC 전해에 의해 폐용융염 중에 잔류된 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 폐용융염 내부의 악티늄족 원소의 잔류농도를 최대한 낮춘 뒤, 전해회수 시 LCC에 과량으로 동반 전착된 희토류 금속의 일부를 CdCl2 산화제를 첨가하여 산화시켜 용융염 상으로 용출시켜 진행한다. 희토류의 함량이 낮아진 LCC는 차후의 잔류 악티늄족 원소 회수 LCC 전해회수 단계에 재사용하고 악티늄족 원소가 제거되고 희토류 금속만을 함유한 폐 용융염은 염폐기물 처리공정으로 보낸다(도 1, 도 2 참조).
본 잔류 악티늄족 원소 회수 방법의 큰 특징은 기존의 TRU 연료물질을 회수하는데 사용하는 전해제련 장치 및 그 부속설비를 그대로 활용할 수 있어 장치가 간단하며 별도의 장치가 필요하지 않고, 공정적용 방법이 일본 등 해외에서 개발되고 있는 다단계 향류식 환원추출 공정에 비해 매우 간편하다는 장점이 있다.
폐용융염에서 잔류 악티늄족 원소를 회수하기 위해 LCC를 사용하는 전해회수의 장점은 실제로 사용후핵연료를 대상으로 처리할 경우 +2 및 +3가 상태로 공존하는 아메리슘(Am)의 회수율을 제고시킬 수 있다.
고체음극을 사용하는 전해회수에서는 피할 수 없는 전착된 금속과 +3가 이온이 반응하여 +2가를 생성하는 불균등화 반응이 일어나기 때문에 회수효율이 감소되지만, LCC는 이 반응의 발생 가능성을 크게 낮추어 회수효율을 향상시킬 수 있기 때문에 본 발명에서 전해회수용 음극으로 LCC를 선정하였다.
또한 LCC에 동반 전착된 희토류 금속의 일부를 용융염 중에서 CdCl2 산화제를 이용하여 산화시켜 염소화시키는 방법은 금속염화물 형성 자유에너지 값, △G의 차이에 주목하여 열역학적으로 희토류 원소만을 선택적으로 산화추출 시킬 수 있음에 착안하였다(표 1 참조).
표 1. 금속염화물 형성 Gibbs 자유에너지 값
Figure 112009044442078-PAT00001
본 발명의 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소를 회수하는 방법에 대해 다양한 조건에 의해 실시한바, 본 발명의 목적을 달성하기 위해서는 상기에서 언급한 조건에 의해 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소를 회수하는 방법을 제공하는 것이 바람직하다.
이하 본 발명의 내용을 실시예 및 시험예를 통하여 구체적으로 설명한다. 그러나, 이들은 본 발명을 보다 상세하게 설명하기 위한 것으로 본 발명의 권리범위가 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 잔류 악티늄족 원소 회수를 위한 LCC 전해회수 및 CdCl2 선택산화 특성
폐용융염에 잔류하는 악티늄족 원소의 회수 실험은 먼저 용융염 내 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 잔류농도가 100ppm가 될 때까지 10∼100mA/cm2의 전류밀도하에서 전해 석출시킨 후 순환 전류-전압(Cyclic Voltammetry, CV) 측정을 실시하였으며(도 3), LCC에 과량으로 동반 석출된 희토류 금속의 상당부분을 용융염 속으로 CdCl2 산화제를 첨가하여 희토류 금속을 산화추출시켜 진행하였다.
CdCl2 산화제에 의한 선택산화 단계에서 용융염 속의 악티늄족 원소 및 희토류 금속의 변화량은 CV를 이용하여 30분 간격으로 측정하였는데, 용융염의 상태변화를 실시간으로 파악하여 반응의 진행 정도를 판단하였다(도 4 참조).
전해회수 실험은 악티늄족 원소와 Nd, Ce, Gd, La 및 Y 등의 대표 5종 희토류 원소를 사용하였으며 여러 조건에서 LCC 전착실험을 수행한 결과로부터 적정 전해회수 조건을 찾을 수 있었다. 악티늄족 원소 및 5종 희토류 원소의 농도 1.5wt％ 내외에서 교반속도 50rpm, 전류밀도 30mA/cm2 및 유리탄소(glassy carbon) 재료의 양극을 사용하여 전해회수 실험한 결과 폐용융염 내 악티늄족 원소의 잔류 농도를 목표치인 100ppm 이하까지 낮출 수 있음을 용융염 시료의 ICP 정량분석 및 실험 진행 중 측정한 CV 결과로부터 확인하였다(도 5 참조).
선택산화 실험은 악티늄족 원소의 전해회수에 사용된 동일한 용융염 전해조 내에서 산화제의 양에 따른 용융염내 생성되는 희토류 원소 염화물의 조성을 확인하고 평가하였다. 이를 위해 용융염 속에 CdCl2 산화제의 양을 단계별로 증가시키면서 RE 금속만을 선택적으로 산화시켰다.
악티늄족 원소와 희토류 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 잔류농도를 100ppm 이하까지 낮아지도록 전해 석출시킨 용융염 속에 CdCl2 산화제의 양을 LCC에 동반 석출된 희토류 원소 총량의 50％, 75％, 90％가 산화되도록 미리 계량하여 단계별로 첨가하면 희토류 원소 금속만이 선택적으로 선택산화되는 것을 실험을 통해 확인하였다.
용융염 내 금속 농도의 ICP 정량분석 결과, 첨가하는 산화제 양을 조절함에 따라 용융염 내 악티늄족 원소의 잔류 농도를 본 실험의 목표치인 100ppm 이하로 유지시켰다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만 해당 기술 분야의 숙련된 당업자라면 하기의 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 LCC 전해회수 및 CdCl2 선택산화를 이용한 잔류 악티늄족 원소 회수방법을 나타내는 흐름도이다.
도 2는 도 1의 잔류 악티늄족 원소 회수 방법에서 CdCl2 선택산화에 의한 희토류 금속 염화물 형성을 나타내는 개념도이다.
도 3은 도 1의 LCC 전해회수 전 및 후에 용융염 상에서 측정한 CV 피크의 변화를 나타낸 실험결과이다.
도 4는 도 1의 CdCl2 선택산화 진행 중에 용융염 상에서 측정한 CV 피크의 변화를 나타낸 실험결과이다.
도 5는 도 1의 LCC 전해회수 전 및 CdCl2 선택산화 후에 용융염 상에서 측정한 CV 피크의 변화를 비교한 실험결과이다.

Claims (4)

  1. 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법에 있어서,
    사용후 핵연료의 전해정련 및 전해제련 후에 발생하고 악티늄족 원소와 희토류 원소를 포함하는 염화물 용융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해에 의해 염화물 용융염 내부에 함유된 악티늄족 원소를 LCC에 전착시켜 악티늄족 원소의 농도를 감소시키고 CdCl2 산화제를 LCC 및 염화물 용융염의 혼합물에 첨가하여 LCC에 동반 전착된 희토류 원소를 산화시켜 염화물 용융염 내부에 희토류 원소 염화물을 형성시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법.
  2. 제1항에 있어서, 염화물 용융염은 LiCl-KCl 공융염인 것을 특징으로 하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법.
  3. 제1항에 있어서, 염화물 용융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해공정 이전에 염화물 용융염은 500∼700℃로 가열하여 용융시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법.
  4. 제1항에 있어서, LiCl-KCl 공융염에 액체 카드뮴 음극(LCC)을 사용한 전해공 정은 10∼100mA/cm2의 전류밀도에서 실시하는 것을 특징으로 하는 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법.
KR20090066455A 2009-07-21 2009-07-21 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법 KR101047838B1 (ko)

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