JP2009265080A - 高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】炭酸塩溶液の溶解槽内で、ウラン酸化物酸化−還元平衡電圧と、プルトニウム酸化物、ネプツニウム酸化物、アメリシウム酸化物の酸化−還元平衡電圧間の酸化力を有する過酸化水素によってウランだけを溶解させるウラン溶解−浸出の段階と、有機沈殿剤によるCsとTcを沈殿分離させる段階と、前記ウランを包含する炭酸塩溶液をウラン沈殿槽において酸によりpH2〜4に調整することによって、ウランをUO酸化物形態に沈殿させると共に発生する二酸化炭素ガスを吸収して炭酸塩にリサイクルさせるようにするウラン沈殿−炭酸塩回収段階と、ウランと炭酸塩が抜き出した溶液内に残存する不純物の金属イオンを除去しながらウラン沈殿−炭酸塩回収段階で使用された酸とアルカリ溶液を回収する段階を包含する。
【選択図】図1
Description
はじめに、炭酸塩溶液によって使用済核燃料内のUだけを選択的に溶解させる過程を説明するためには、炭酸塩溶液系によって使用済核燃料に包含されている核種らの溶解メカニズム(Dissolution mechanism)と、これら核種の溶解度(Solubility)と関連されたイオンの溶液化学的(Aquatic chemistry)特性を理解しなければならない。使用済核燃料の溶解に関する化学的影響変数としては、接触溶液の酸化力、溶液系のpH、核種の溶解度、溶液中に存在するアニオンなどで大きく影響を受け、また、物理的影響変数としては、使用済核燃料の体積と溶液の体積比、攪拌速度、温度などで影響を受けるようになる。
上述のように、+4価状態のアクチニド核種(U、Pu、Np、Am、Cm)の酸化物が溶解されるためには、まず、+4価のアクチニド核種の酸化物が+6価への酸化が必要になるため、Pourbaix diagramからU、Pu、Np酸化物の酸化−還元平衡電位を確認することが必要である。これらの核種が溶解されるためには、+4価状態のU、Pu、Np、Am酸化物(MO2:M=U、Np、Pu、Am)が、まず、+6価の状態に酸化されなければならなく、これらの酸化物の平衡酸化−還元の反応式は、下記に示すように、pHの影響を受ける。U酸化物の酸化−還元平衡電位は、U、Pu、Np、Am酸化物の酸化−還元平衡電位とそれぞれ約1.12V、0.942V、1.16V程度の大きな差異があるため、使用済核燃料からU酸化物だけが溶解される適切な酸化電位条件で使用済核燃料からUだけを容易に+6価に酸化させることができ、炭酸塩溶液においては高い溶解度を有するウラン−炭酸塩イオン錯体になって使用済核燃料から多量のUを溶解させることができる。
上述のように炭酸塩溶液によって使用済核燃料を溶解させる時に、Uだけを炭酸塩溶液に十分溶解されるようにするためには、溶解系にウラン酸化物だけを+6価に酸化させ、Pu、Np、Am酸化物は、+6価で酸化されない適切な酸化剤の添加や酸化電位を供給することによりUだけを+6価で酸化させた後、炭酸塩イオンと錯体を形成しなければならない。使用済核燃料内の核種が使用済核燃料の酸化物構造(Matrix)から抜け出してイオンになる溶解速度は、酸化−還元平衡電位と酸化物の材料的構造特性に影響を受けるとともに、使用済核燃料と接する溶液での溶解度に影響を受けることになる。図3には、文献Separation Science & Technology[Vol.35,p2127−2141(2000)]で発表した炭酸塩濃度1MでpHに従って理論的に計算された+6価のUと、+4価のPu溶解度の値が示されている。この資料によれば、Pu+4は、pH11.5以前までは炭酸塩イオンと錯体を形成して高い溶解度を有することができるが、それ以上のpHでは溶解度は殆ど0に近くなり、+6価のUは、pH約12.5以上まで炭酸塩イオンと錯体形成を通じて高い溶解度を維持していることを確認することができる。このような溶解度特性を利用すると、pHが11.5〜12.5程度の炭酸塩溶液で使用済核燃料からUだけを選択的に溶解させる酸化条件を印加するとき、上述のようなUに比べて、Puは極低い溶解度を有するため、Puが炭酸塩イオンと結合して溶解されても加水分解され沈殿物として存在することになるため、炭酸塩溶液においてはPuは殆どなくUだけが存在することになる。図4では、炭酸塩Na2CO3濃度によって計算された炭酸塩溶液のpH値が示されている。ここで、使用済核燃料からウランを選択的に溶解させる時に、Na2CO3濃度を0.1M以上にする場合、この炭酸塩溶液のpHは、11.6以上を維持することができるため、使用済核燃料からのUの選択的溶解−浸出の時の炭酸塩溶液に少量のPuが溶解されていても、このPuが加水分解沈殿されるpHのためには、Na2CO3濃度を0.1M以上にすることが必要であることがわかる。
図7乃至図14では、本発明の技術的妥当性を証明するために行われた一連の実施結果が示されている。ここで使用された酸化物核種の種類と濃度は、Origen codeによって計算された33,000MWd/Mt使用済核燃料に対し相対的に多量を有する核種を選定し、そのときの濃度比に合わせて使用した。図7と図8には、UとTRUを除外した使用済核燃料に存在する代表的な核種を酸化物(MO2)の形態で0.5M Na2CO3炭酸塩溶液(pH約12)によって2時間溶解させた時と、炭酸塩溶液のpHを変化させた時の溶解率が示されている。ここで、Reは、Tcの代用核種として使用した。図7を参照すると、Cs、Re(/Tc)、Teは、酸化剤の種類に係らず殆ど全てが溶解されていることを確認することができる。Moの場合は、+4価状態の酸化物は、酸化剤に従って溶解率が変化してH2O2で最も少なく溶解され、+6価状態の場合は、酸化剤の種類に係らず全てが溶解された。したがって、使用済核燃料からUだけを選択的に溶解させるとき、溶解後の2次廃棄物の発生が無いという面のみならず、U以外の核種の溶解を最少化するためには、H2O2を使用することが有利であることを確認することができた。アルカリ土金属であるBa、Sr、ランタニド核種であるLa、Ce、Nd、白金族元素であるRu、Pd、遷移金属であるZrは、基本的に炭酸塩溶液に溶解されないことを確認することができる。図8には、pHによる溶解率として、Ba、Sr、LaはpHが8以下では溶解性があるが、pH9以上では溶解が起らないことを確認することができる。これは、これらの核種が、pH9以上では加水分解による沈殿によって炭酸塩溶液では溶解されないことを意味することである。
Claims (14)
- (a)過酸化水素(H2O2)を含有するpH11〜13の炭酸塩溶液の溶解槽内に使用済核燃料を入れて、使用済核燃料からTRU核種の溶解なしにUだけを溶解浸出させるウラン溶解浸出段階と、
(b)ウランの溶解段階に従って、ウランが溶解された炭酸塩溶液に有機沈殿剤を加えてCs、Tcを沈殿させるセシウム−テクネチウム沈殿段階と、
(c)Cs、Tcが除去された炭酸塩溶液をU沈殿槽においてpH2〜4に調節してウランをウラン過酸化物(UO4)の形態で沈殿させることにより分離し、この過程で発生する二酸化炭素ガスをアルカリ溶液が循環されるガス吸収塔に循環させて炭酸塩を回収するウラン沈殿−炭酸塩回収段階と、
(d)カチオン交換膜とアニオン交換膜を具備する電解透析法によって、U溶解の過程でウランと共に溶解された一部の不純物の核種を分離して除去し、前記ウラン沈殿−炭酸塩回収段階で使用された酸とアルカリ溶液を回収する酸−アルカリ回収段階とを包含してなることを特徴とする高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。 - 前記(a)段階の炭酸塩溶液は、0.1M〜3.0MのH2O2が含有される0.1M〜3.0Mの炭酸塩溶液であることを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記(a)段階のウラン溶解浸出段階において、前記ウランは(UO2(O2)x(CO3 2−)y 2−2x−2yの形態で溶解浸出されることを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記(b)段階のセシウム−テクネチウム沈殿段階において、Csの沈殿剤は、NaTPB(Sodium TetraPhenyl Borate)であり、Tcの沈殿剤は、TPPCl(Tetraphenyl PhosPhonium Chloride)であることを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記(c)段階のウラン沈殿−炭酸塩回収段階は、U沈殿槽の外部にガス吸収塔を具備し、炭酸塩溶液から排出される二酸化炭素ガスをガス吸収塔の下部に導入されるようにし、ガス吸収塔の上部にアルカリ溶液を注入して二酸化炭素を炭酸塩に転換させることを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記(c)段階のウラン沈殿−炭酸塩回収段階において、U沈殿槽内の炭酸塩溶液に対するpH調節は、Uを含有する炭酸塩溶液に直接的に酸を加えるか、
または、カチオン交換膜を有する電解槽の陽極室にUを含有する炭酸塩溶液に0.1M〜3.0M濃度の支持電解塩を混合して陽極室に注入し、陽極室で発生する水分解反応によって、Uを含有する炭酸塩溶液を酸性化させ、電解反応過程でカチオン交換膜を通じて陰極室に移動するカチオンと、陰極室における水分解反応によって生成されるアルカリ溶液をガス吸収塔の上部に注入することを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。 - 前記(d)段階の酸−アルカリ回収段階は、ウラン沈殿−炭酸塩回収段階で使用された酸、アルカリ、支持電解塩から発生されるカチオン、またはアニオンを酸とアルカリで回収するために、電解透析式反応器のカチオン交換膜と、アニオン交換膜との間に、ウラン沈殿−炭酸塩回収段階でUが沈殿された後に残存する溶液を注入して、陽極室では酸溶液が生成されるようにし、陰極室ではアルカリ溶液が生成されるようにして、ウラン沈殿−炭酸塩回収段階で回収しながら、Uが沈殿された後に残存する残存不純物の金属イオンを分離させることを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記(a)段階のTRU核種は、Pu、Np及び/又はAmであることを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記(d)段階の不純物核種は、Mo及び/又はTeであることを特徴とする請求項1に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記炭酸塩がNa2CO3であることを特徴とする請求項2に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記アルカリ溶液がNaOH、LiOH及び/又はKOHであることを特徴とする請求項5に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記酸がHNO3、HCl及び/又はH2SO4であることを特徴とする請求項6に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記支持電解塩がNaNO3、LiNO3、KNO3、Na2SO4、Li2SO4及びK2SO4からなる群から選択されたいずれか1種であることを特徴とする請求項6に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
- 前記アルカリ溶液がNaOH、LiOH及び/又はKOHであることを特徴とする請求項6に記載の高アルカリ炭酸塩溶液系による使用済核燃料からのウラン回収方法。
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CN102776372A (zh) * | 2012-08-21 | 2012-11-14 | 中国原子能科学研究院 | 铀、钚、镎共萃取的方法 |
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