KR101856467B1 - 기상반응을 통한 6불화우라늄 실린더 내부 잔여물 처리방법 및 처리장치 - Google Patents

Abstract

본 발명은 기상반응을 통한 UF₆ heel의 처리방법 및 처리장치에 관한 것으로서, 구체적인 처리방법은 (1)UF₆ heel을 기화시키는 단계; (2)상기 기화된 UF₆ 가스를 이용하여 고상의 UO₂F₂를 생성하는 단계; (3)상기 고상의 UO₂F₂와 부산(副産)가스를 분리하는 단계; 및 (4)상기 부산가스 중 불화수소를 분리하는 단계를 포함하고, 처리장치는 (1)UF₆ heel을 기화하기 위한 전용기화기, (2)상기 기화기와 연결되어 기화기에서 생성된 UF₆ 가스를 이용하여 UO₂F₂를 생성하는 반응기, (3)상기 반응기와 연결되어 반응기에서 생성된 고상의 UO₂F₂를 부산가스와 분리하는 고ㆍ기상 분리기, (4)상기 고ㆍ기상 분리기와 연결되어 고ㆍ기상 분리기에서 공급된 부산가스를 통과시켜 액체를 응축시키는 열교환기 및 (5)상기 열교환기에서 응축된 불화수소 액체와 가스로 분리하는 액ㆍ기상 분리기를 포함할 수 있다.
상기와 같은 본 발명에 따르면, UF₆ heel 처리를 통하여 UO₂ 분말의 중간물질인 고상의 UO₂F₂를 제조함으로써 재변환 공정의 안정화와 UO₂ 분말의 품질을 향상할 수 있으며, UF₆ heel을 0.5kg 미만으로 최소화하여 값비싼 방사성 폐기물의 처리비용도 줄이는 효과가 있다.

Description

기상반응을 통한 6불화우라늄 실린더 내부 잔여물 처리방법 및 처리장치{THE METHOD AND APPARATUS FOR RESIDUE RECOVERY IN URANIUM HEXAFLUORIDE CYLINDERS BY GAS PHASE REACTION}

본 발명은 6불화우라늄(이하 ‘UF₆’)의 기화 이후 실린더 내부에 잔류한 잔여물(이하 ‘UF₆ heel’)의 처리방법 및 처리장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 재변환 공정의 기화 공정과 분리된 별도의 UF₆ heel 처리장치를 통하여 이산화우라늄(이하 ‘UO₂’) 분말 제조의 중간물질인 고상의 우라닐 플루오라이드(이하 ‘UO₂F₂’)를 기상반응으로 제조하여 재변환 공정에 공급하는 UF₆ heel의 처리방법 및 처리장치에 관한 것이다.

경수로용 원자력연료를 제조할 때, 먼저 재변환 공정을 통해 UF₆을 고상의 UO₂ 분말으로 제조한 후, 균질혼합과 분말준비공정을 거쳐 성형압분체로 가공한다. 이 성형압분체는 소결과 연삭을 거쳐 UO₂ 소결체로 완성되며, UO₂ 소결체는 연료봉에 장입되어 봉단마개 용접과 골격체 조립, 락커도포, 집합체 조립, 헬륨누출시험 등을 거쳐 원자력연료 집합체로 완성되는데, 이때의 핵심공정인 재변환 공정에 있어서, UF₆ 기화 이후 UF₆ heel 처리를 통한 우라늄의 회수는 필수이다. 왜냐하면, UF₆ heel 처리는 처리비용이 값비싼 방사성 폐기물의 양을 줄이는 방법이며, 더불어 우라늄 회수율을 높여 원자력연료 제조 공정의 경제성을 높일 수 있는 바람직한 과정이기 때문이다.

경수로용 원자력연료의 원료 물질인 UF₆은 상온에서 고체 상태로 존재하며 그 증기압이 낮으므로 원하는 양만큼 반응기로 공급하기 어렵다. UF₆은 삼중점(三重點)이 약 1.5barG에서 64.4℃로 삼중점 이상의 온도에서는 쉽게 기화한다. 그러므로 재변환 공정의 UO₂ 변환로 내부로 UF₆를 공급하기 위해서는 UF₆를 삼중점 이상으로 가열하여야 하며, 현재 재변환 공정에서는 약 100℃로 기화기의 온도를 유지하여 기ㆍ액의 평형상태를 만들고 여기서 기상의 UF₆만을 분리하여 사용한다.

도 1에서 보다시피 종래의 재변환 공정에서는 콜드트랩(cold trap)을 사용하고 있는데, 기화기에서 실린더 내부의 UF₆가 대부분 추출되면 공정 압력이 낮아지고, UF₆의 공급 유량이 일정 한계 이하가 되면 콜드트랩 설비로 전환하여 UF₆ heel을 추출한다. 그리고 약 10개 실린더의 UF₆ heel을 회수하여 콜드트랩 내부의 UF₆가 일정량 이상이 되면 기화공정과 동일하게 작업을 진행하여 기상의 UF₆를 재변환 공정의 UO₂ 변환로에 공급한다.

하지만 종래의 콜드트랩을 이용한 UF₆ heel 처리는 공정의 압력 등이 불안정하여, 바람직하지 않은 UO₂ 분말품질평가와 UO₂ 분말재순환 단계를 수반하므로 생산성이 낮아진다. 그리고 UF₆ heel 추출 효율도 좋지 않아 다량의 방사성 폐기물이 발생한다. 왜냐하면, 콜드트랩으로도 추출되지 않은 UF₆ heel은 별도의 UF₆ 실린더 세척공정을 거쳐 중우라늄산나트륨 스크랩 등으로 침전하여 보관하기 때문이다.

해외에서도 콜드트랩을 이용한 UF₆ heel 처리는 상기에 명기한 문제점과 안전상의 문제로 UF₆ heel 추출용 진공펌프를 이용한 방법 등으로 변경되고 있다. 그러므로 경수로용 원자력연료 제조의 핵심공정인 재변환 공정을 안정하고 효율적으로 운전하여 UO₂ 분말의 품질을 향상할 뿐만 아니라, UF₆ 실린더 내부의 우라늄을 최대로 회수하여, UF₆ heel을 0.5kg 미만으로 최소화하는 바람직한 UF₆ heel 처리방법 및 처리장치가 필요하다.

본 발명의 목적은, 경수로용 원자력연료 제조의 핵심인 재변환 공정을 안정하고 효율적으로 운전하여 UO₂ 분말의 품질을 향상하고, UF₆ heel의 양을 0.5kg 미만으로 최소화하여 처리비용이 비싼 방사성 폐기물 발생량을 줄일 수 있는 바람직한 우라늄 처리방법 및 처리장치를 제공하는 데 있다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 (1)UF₆ heel을 기화시키는 단계; (2)상기 기화된 UF₆ 가스를 이용하여 고상의 UO₂F₂를 생성하는 단계; (3)상기 고상의 UO₂F₂와 부산(副産)가스를 분리하는 단계; 및 (4)상기 부산가스 중 불화수소를 분리하는 단계를 포함하는 UF₆ heel의 처리방법을 제공한다.

상기 제 (1)단계는, UF₆를 기화시키기 위해 불활성 가스를 공급하고, UF₆의 삼중점 이상으로 온도를 올리는 것을 특징으로 한다.

상기 제 (4)단계는, 액ㆍ기상 분리기의 하부에서 불화수소 수용액을 분리하는 것을 특징으로 한다.

본 발명의 일실시예에 따르면 UF₆ heel을 기화시키기 위한 기화기; 상기 기화기와 연결되어 기화기에서 생성된 UF₆ 가스를 이용하여 고상의 UO₂F₂를 생성하는 반응기; 상기 반응기와 연결되어 반응기에서 생성된 고상의 UO₂F₂를 부산가스와 분리하는 고ㆍ기상 분리기; 상기 고ㆍ기상 분리기와 연결되어 고ㆍ기상 분리기에서 공급된 부산가스를 통과시켜 일부 기체를 액화시키는 열교환기; 및 상기 열교환기를 통과하면서 생성된 액체와 가스를 분리하는 액ㆍ기상 분리기;를 포함하는 UF₆ heel의 처리장치를 제공한다.

상기 반응기 내부에 기체를 균일하게 공급하기 위한 적어도 하나의 기상분배기가 구비된 것을 특징으로 한다.

상기 반응기에서 고상의 UO₂F₂를 생성하기 위하여 불활성가스와 과열증기 중 적어도 하나 이상을 공급하는 것을 특징으로 한다.

상기 액ㆍ기상 분리기의 상부에 연결되며 생성된 가스 중 적어도 일부를 배출하는 팬을 구비한 것을 특징으로 한다.

상기 반응기 내부 유속을 UO₂F₂ 분말의 최소 유동화 속도보다 높게 제어하는 것을 특징으로 한다.

상기 고ㆍ기상 분리기의 내부 유속을 UO₂F₂ 분말의 최소 유동화 속도보다 낮게 제어하는 것을 특징으로 한다.

상기와 같은 본 발명에 따르면, 별도의 UF₆ heel 처리공정으로 UO₂ 분말의 중간물질인 고상의 UO₂F₂를 제조함으로써 UO₂ 분말의 품질과 제조 공정의 안정성을 향상할 수 있으며, UF₆ 실린더 내부의 UF₆ heel을 0.5kg 미만으로 최소화함으로써 처리 비용이 값비싼 방사성 폐기물 발생량을 줄이는 바람직한 효과가 있다.

도 1은 종래의 콜드트랩을 이용한 UF₆ heel의 처리방법을 보여준다.
도 2는 본 발명의 재변환 공정을 보여준다.
도 3은 본 발명의 UF₆ heel 처리방법 및 처리장치를 보여준다.
도 4는 본 발명의 UO₂F₂ 반응기를 보여준다.

이하, 본 발명을 상세히 설명한다.

본 발명의 일 형태에 따른 UF₆ heel의 처리방법은 (1)UF₆ heel을 기화시키는 단계; (2)상기 기화된 UF₆ 가스를 이용하여 고상의 UO₂F₂를 생성하는 단계; (3)상기 고상의 UO₂F₂와 부산(副産)가스를 분리하는 단계; 및 (4)상기 부산가스 중 불화수소를 분리하는 단계를 포함한다.

먼저 실린더 내부 UF₆의 기화 이후, UF₆ heel을 추출하기 위하여 UF₆의 삼중점 이상으로 온도를 올리거나 경우에 따라 불활성 가스를 공급하여 압력을 올릴 수 있는데, 불활성 가스는 질소가스를 포함하지만 이에 한정하지 않는다. 보다 바람직하게는 UF₆ heel 처리공정 운전방법에 따라 반복하여 진행할 수 있다.

상기의 방법으로 얻은 UF₆ 가스를 UO₂F₂를 제조하는 반응기(72)로 공급하는 과정에서, UF₆ 가스량에 따라 불활성 가스와 과열증기를 적정한 비율로 함께 공급한다. 이와 같이 함께 공급한 가스들을 원료로 하기의 반응식1에 의해 고상의 UO₂F₂를 얻을 수 있다. 이 때 생성된 고상의 UO₂F₂ 중 일부는 하부로 배출될 수 있다.

<반응식 1>

UF₆(g) + (2+x)H₂O(g) + N₂(g) → UO₂F₂(s) + 4HF(g) + xH₂O(g) + N₂(g)

UO₂F₂ 반응기(72)에서 얻은 고상의 UO₂F₂와 부산가스를 분리하기 위하여 고ㆍ기상 분리기(73)로 공급한다. 고상의 UO₂F₂ 대부분이 고ㆍ기상 분리기(73)의 하부로 배출되고, 배출된 UO₂F₂는 UO₂F₂ 반응기(72)에서 생성되어 일부 배출된 고상의 UO₂F₂와 함께 UO₂ 변환로(2)로 공급된다.

상기 고ㆍ기상 분리기(73)에서 분리된 부산가스는 열교환기(741)를 지나면서 일부가 응축될 수 있으며, 이때 액ㆍ기상 분리기(74)로 공급되어 상부에서는 대부분이 질소가스로 팬(742)에 의해 배출된다. 하부에서는 불화수소 수용액이 분리되어 펌프(743)에 의해 이송될 수 있다.

UF₆ heel 처리장치는 UF₆ heel을 기화하기 위한 UF₆ heel 전용 기화기(71), 상기 UF₆ heel 전용 기화기(71)와 연결되어 기화기(71)에서 생성된 UF₆ 가스를 이용하여 UO₂F₂를 제조하는 반응기(72), 상기 반응기(72)와 연결되어 반응기(72)에서 생성된 고상의 UO₂F₂를 부산가스와 분리하는 고ㆍ기상 분리기(73), 상기 고ㆍ기상 분리기(73)와 연결되어 고ㆍ기상 분리기(73)에서 공급된 부산가스를 통과시켜 액체를 응축시키는 열교환기(741) 및 상기 열교환기(741)에서 응축된 불화수소 수용액과 가스로 분리하는 액ㆍ기상 분리기(74)를 포함할 수 있다.

바람직하게는, 도 3에 도시된 바와 같이 UF₆ heel을 처리하기 위해 재변환 공정과 독립적인 UF₆ heel 처리장치에서, UF₆ heel 전용 기화기(71)를 이용하여 상기 처리방법에 따라 UF₆ 실린더 내부에 불활성 가스를 공급하여 승압하거나 삼중점 이상으로 온도를 올려 기화를 시키기 위해 별도의 장치를 구비할 수 있다.

UF₆ heel 전용 기화기(71)에서 생성된 UF₆ 가스를 과열증기와 바람직한 비율의 질소를 포함하는 불활성 가스와 함께 고상의 UO₂F₂를 제조하는 UO₂F₂ 반응기(72)에 공급한다. 이때 UO₂F₂ 반응기(72)는 필요에 따라 계측기(721)와 제어밸브(722A, 722B, 722C)를 포함할 수 있는데, UF₆ 가스의 공급량은 구비된 계측기(721)와 제어밸브(722A)에 의해 조절할 수 있다. 과열증기는 과열증기 제어밸브(722B), 질소가스는 질소가스 제어밸브(722C)에 의해 조절된다.

UO₂F₂ 반응기(72)는 도 4에 자세히 나타나 있는데, UF₆ 가스를 균일하게 공급하기 위한 UF₆ 가스의 기상분배기(723A)와 질소가스 혹은 과열증기의 분배기(723B)에 의하여 반응식 1에 따라 고상의 UO₂F₂가 제조된다. 생성된 고상의 UO₂F₂ 일부는 UO₂F₂ 반응기(72) 하부로 배출될 수 있지만, 바람직하게는 상부로 고상의 UO₂F₂가 배출될 수 있도록 UO₂F₂ 반응기(72) 내부 유속을 UO₂F₂ 분말의 최소 유동화 속도보다 높게 제어한다.

UO₂F₂ 반응기(72)의 상부에서 유출된 고상의 UO₂F₂와 부산가스를 각각 분리하기 위해 고ㆍ기상 분리기(73)로 공급된다. 이곳에서 대부분의 고상의 UO₂F₂가 분리기(73)의 하부로 배출되는데 이를 용이하게 하기 위하여 고ㆍ기상 분리기(73)의 내부 유속을 UO₂F₂ 분말의 최소 유동화 속도보다 낮게 제어한다. 이렇게 분리된 고상 UO₂F₂는 이전의 UO₂F₂ 반응기(72)의 하부에서 배출된 고상의 UO₂F₂와 함께 UO₂ 변환로(2)로 공급된다. 이 때 고ㆍ기상 분리기(73)의 형태는 한정되지 않으며, 부산가스가 내부에서 응축되지 않도록 장치 조건을 설정하여야 한다.

액ㆍ기상 분리기(74)는 전단에 열교환기(741), 후단의 상부에는 팬(742), 하부에는 펌프(743)를 포함할 수 있는데, 고ㆍ기상 분리기(73)에서 배출된 부산 가스는 열교환기(741)를 통과하며 일부 가스가 저농도 불화수소 수용액으로 응축될 수 있다. 응축된 수용액과 부산가스를 분리하기 위하여 액ㆍ기상 분리기(74)로 공급되며, 액ㆍ기상 분리기(74)의 하부에서 저농도의 불화수소 수용액이 분리될 수 있고 이는 액ㆍ기상 분리기(74)와 연결된 펌프(743)에 의해 처리된다. 불화수소가 제거된 부산가스는 대부분이 질소가스로 구성될 수 있으며 액ㆍ기상 분리기(74)의 상부에 연결된 팬(742)에 의해 배출된다. 액ㆍ기상 분리기(74)의 상부에 연결된 팬(742)은 본 발명의 대부분 공정을 적정한 부압으로 유지하고 방사성 물질이 외부로 누출되는 것을 방지하는 역할에 기여할 수 있다.

이상에서 설명한 본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니고 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환 변형 및 변경이 가능함은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명백할 것이다.

1 : 기화기
2 : UO₂ 변환로
3 : 콜드트랩
4 : UO₂ 분말품질평가
5 : UO₂ 컨테이너
6 : UO₂ 분말재순환
71 : UF₆ heel 전용기화기
72 : UO₂F₂ 반응기
721 : 계측기
722A : UF₆ 제어밸브
722B : 과열증기 제어밸브
722C : 질소 가스 제어밸브
723A : UF₆ 가스의 기상분배기
723B : 질소가스와 과열증기의 기상분배기
73 : 고ㆍ기상분리기
74 : 액ㆍ기상분리기
741 : 열교환기
742 : 팬
743 : 펌프

Claims (9)

1. 삭제
2. 삭제
3. 삭제
4. 실린더 내부 UF₆ 기화 후 UF₆ heel이 포함된 상기 실린더에 불활성 가스를 공급하고 UF₆의 삼중점 이상으로 승온, 승압하여 기화된 UF₆ heel을 UO₂F₂ 반응기로 보내기 위한 기화기;
   제 1 기상 분배기 및 제 2 기상 분배기를 구비하며 제 1 기상 분배기는 상기 기화기와 연결되어 기화기에서 생성된 UF₆ 가스를 이용하며, 제 2 기상 분배기는 불활성가스와 과열증기 중 적어도 하나 이상을 공급하여 고상의 UO₂F₂를 생성하여 UO₂ 변환로에 공급하는 반응기;
   상기 반응기와 연결되어 반응기에서 생성된 고상의 UO₂F₂를 부산가스와 분리하여 UO₂ 변환로에 공급하는 고ㆍ기상 분리기;
   상기 고ㆍ기상 분리기와 연결되어 고ㆍ기상 분리기에서 공급된 부산가스를 통과시켜 일부 기체를 액화시키는 열교환기;
   상기 열교환기를 통과하면서 생성된 액체와 가스를 분리하고; 가스를 배출하며 적절한 부압을 형성하는 팬을 포함하 는 액ㆍ기상 분리기; 및
   상기 분리된 고상의 UO₂F₂를 UO₂ 변환로에 공급하는 라인을 포함하는 UF₆ heel의 처리장치.
   
5. 삭제
6. 삭제
7. 삭제
8. 제 4항에 있어서,
   상기 반응기 내부 유속을 UO₂F₂ 분말의 최소 유동화 속도보다 높게 제어하여 반응기 상부로 고상의 UO₂F₂를 배출하는 것을 특징으 로 하는 UF₆ heel의 처리장치.
   
9. 제 4항에 있어서,
   상기 고ㆍ기상 분리기의 내부 유속을 UO₂F₂ 분말의 최소 유동화 속도보다 낮게 제어하는 것을 특징으로 하는 UF₆ heel의 처리장치.

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