KR20210048555A - 육불화우라늄을 이산화우라늄으로 변환하기 위한 방법 및 시설 - Google Patents

육불화우라늄을 이산화우라늄으로 변환하기 위한 방법 및 시설 Download PDF

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Abstract

변환 방법은 가수분해 반응기(4)에 주입되는 기체 UF6와 건조 수증기 사이의 반응에 의해 반응기(4)에서 UF6를 불산화우라늄(UO2F2)으로 가수분해하는 단계, 및 UO2F2을 노(6)에 주입되는 건조 수증기 및 수소 가스(H2)와 반응시킴으로써 열가수분해 노(6)에서 UO2F2를 UO2로 열가수분해하는 단계를 포함한다. 반응기(4)에 공급되는 기체 UF6의 시간 질량 유량은 75 내지 130 kg/h이고, 가수분해를 위해 반응기(4)에 공급되는 건조 수증기의 시간 질량 유량은 15 내지 30 kg/h이며, 반응기(4) 내부의 온도는 150 내지 250℃이다.

Description

육불화우라늄을 이산화우라늄으로 변환하기 위한 방법 및 시설
본 발명은 특히 핵 연료봉을 위한 UO2 펠릿을 제조하도록 의도되는 이산화우라늄(UO2) 분말의 제조 분야에 관한 것이다.
육불화우라늄(UF6) 형태의 우라늄을 농축하는 것이 가능하다. 그러나, 이후 UO2 펠릿을 제조하기 위해 UF6을 UO2로 변환할 필요가 있다.
이를 위해, UF6 가스 및 건조 수증기를 반응기에 주입하여 UO2F2 분말을 얻고, 이후 노에서의 열가수분해에 의해 UO2F2 분말을 UO2 분말로 변환하고, 노에서 UO2F2 분말을 순환시키며, 노에 건조 수증기 및 수소(H2) 가스를 주입함으로써 반응기에서의 가수분해에 의해 기체 UF6을 불산화우라늄(UO2F2)으로 변환하는 것이 가능하다.
균질한 품질의 UO2 분말을 얻기 위해서, 노에는 UO2F2 분말의 활발한 교반을 허용하며 UO2F2 분말이 수소 및 수증기와 접촉하는 것을 촉진하는 수단이 설치될 수 있다.
연속적인 UF6 → O2F2 → UO2 변환으로부터 야기되는 부산물은 매우 유독하며 부식성인 불화수소(HF) 가스이다.
가수분해 반응은 중성 가스(또는 불활성 가스)의 분위기 하에서, 바람직하게는 질소 분위기 하에서 실행된다. 이를 위해, 중성 가스가 반응기에 주입되어 반응기를 뒤덮는 가스 유동을 형성한다.
생산 단계에서, 변환 시설에서의 과잉압력을 회피하기 위해서, 중성 가스, 과잉 반응 가스 및 변환으로부터 초래되는 불화수소는 부유 중인 입자, 특히 UO2F2 및 UO2 입자를 보유하도록 의도되는 필터를 통해 배기될 수 있다.
필터는 서서히 막히게 되고 중성 가스의 역류 주입에 의해 규칙적으로 막힘해소될 수 있다.
열가수분해 노의 내벽에의 분말 응집체의 형성을 방지하기 위해서, 변환 시설에는 노의 외벽을 타격하는 충돌 부재가 제공될 수 있다.
US6136285는 이러한 변환 방법의 실행을 위해 UF6을 UO2로 변환하기 위한 시설을 개시한다.
이러한 변환 방법에서는, 소결에 의해 UO2 펠릿을 형성하기 위해 소결가능한 분말 형태의 UO2가 생성된다.
특히 겉보기 밀도, 비표면적, 입자 크기, 및 화학적 조성에 관하여 양질의, 즉 만족스러운 특성을 갖는 UO2 분말을 시간에 걸쳐 지속적으로 얻는 것은 어렵다.
핵 산업에서의 사용을 위한 요건을 만족시키기 위해서, UO2 펠릿을 형성하도록 의도되는 UO2 분말은 균질해야 한다. 분말은 최저 가능 수준, 바람직하게는 50 ppm 미만(50 μg/g UO2)의 불순물(주로 불소), 1 m2/g 내지 4 m2/g의 비표면적, 1.80 내지 2.50%의 산소/우라늄 비 및 1% 미만의 상대 습도를 가져야 한다. 분말은 양호한 혼합 능력 및 자발적 유동 성향(유동성)을 가짐으로써 높은 펠릿 생산 속도를 견딜 수 있어야 한다. 바람직하게는, 분말은 또한 소결된 세라믹 펠릿에 대해 UO2의 이론적 밀도의 96.5%의 밀도 및 15 daN/m 초과의 경도를 얻는 것을 가능하게 하는 균질한 입자 크기 분포(정규 법칙) 및 자연적 소결(또는 소결성)에 대한 반응성을 갖는다.
일정한 품질의 UO2 분말을 얻는 것은 US6136285, US4112055, US3845193 및 US7824640에 교시된 바와 같은 변환 시설의 동작 파라미터, 특히 상이한 반응물의 주입 온도 및 유량 및 가수분해 및 열가수분해의 조건, 특히 온도 조건의 정밀한 조정을 필요로 한다.
본 발명의 목적 중 하나는 일정한 잘 정의된 품질의 UO2 분말을 얻을 수 있도록 하는 UF6을 안정적인 UO2로 변환하는 방법을 제안하는 것이다.
이를 위해, 본 발명은 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법을 제안하며, 상기 방법은 반응기에 주입되는 기체 UF6와 건조 수증기 사이의 반응에 의해 가수분해 방응기에서 UF6을 불산화우라늄(UO2F2)으로 가수분해하는 단계, 및 UO2F2을 노에 주입되는 건조 수증기 및 수소 가스(H2)와 반응시킴으로써 열가수분해 노에서 UO2F2를 UO2로 열가수분해하는 단계를 포함하며, 반응기(4)에 공급되는 기체 UF6의 시간 질량 유량은 75 내지 130 kg/h이고, 가수분해를 위해 반응기에 공급되는 건조 수증기의 시간 질량 유량은 15 내지 30 kg/h이며, 반응기 내부의 온도는 150 내지 250℃이다.
특정 실행 모드에 따르면, 변환 방법은 개별적으로 또는 임의의 기술적으로 실현가능한 조합으로 취해지는 다음의 선택적 특성 중 하나 이상을 포함할 수 있다:
- 방법은 중성 소기 가스를 응기 내로 주입하는 단계를 포함하고;
- UO2은 1 m2/g 내지 4 m2/g, 바람직하게는 1.9 m2/g 내지 2.9 m2/g의 입자 비표면적을 갖는 UO2의 분말 형태로 획득되고;
- UO2은 50 ppm 미만, 바람직하게는 35 ppm 미만의 잔류 불소(F) 함량을 갖고,
- 반응기에 공급되는 UF6는 75℃ 내지 130℃, 바람직하게는 90℃ 내지 120℃의 온도에 있고;
- 반응기에 공급되는 가수분해를 위한 건조 수증기는 175 내지 300℃, 바람직하게는 200 내지 270℃의 온도에 있고;
- 열가수분해를 위해 노에 공급되는 건조 수증기의 시간 질량 유량은 25 내지 40 kg/h, 바람직하게는 30 내지 35 kg/h이고;
- 열가수분해를 위해 노에 공급되는 건조 수증기의 온도는 250 내지 450℃, 바람직하게는 300 내지 400℃이고;
- 노에 공급되는 H2의 체적 유량은 10 내지 25 Nm3/h, 특히 15 내지 20 Nm3/h이고;
- 반응기에 공급되는 중성 소기 가스의 유량은 1.5 내지 5 Nm3/h이고, 반응기에 공급되는 중성 소기 가스의 온도는 80℃ 내지 130℃ 이며, 반응기에 공급되는 중성 소기 가스의 상대 압력은 반응기 내부의 상대 압력보다 높고, 바람직하게는 1 bar보다 낮고;
- 방법은 방출 장치로부터 반응기에 기체 UF6 우라늄을 공급하는 단계를 포함하고, 상기 방출 장치는 적어도 하나의 가열 챔버 - 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버는 고체 상태의 UF6의 저장소를 수용하고 이를 가열하여 기체 상태의 UF6를 생성함 - 및 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버로부터 반응기에 공급을 행하도록 구성되는 공급 회로를 포함하고;
- 방출 장치는 적어도 2개의 가열 챔버를 포함하고, 공급 회로는 현재의 가열 챔버에 수용된 저장소가 더 이상 충분히 채워져 있지 않을 때 상기 현재의 가열 챔버로부터 다음 가열 챔버로 옮겨가면서 가열 챔버들로부터 순차적으로 반응기에 공급을 행하도록 구성되고;
- 다음 가열 챔버로부터의 반응기로의 공급은 현재의 가열 챔버로부터의 공급의 중단 전에 개시되어, 반응기로의 공급은 소정 시간 기간 동안 양 가열 챔버로부터 동시에 실행되고;
- 공급 회로는 가열 챔버에 수용된 저장소로부터 반응기를 향하는 UF6의 순환을 강제하기 위해 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버와 연관되는 펌프를 포함하고, 적어도 하나의 펌프 또는 각각의 펌프는 용적형 펌프, 더 바람직하게는 벨로우즈를 갖는 용적형 펌프이고;
- 공급 회로는 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버와 연관되며 가열 챔버와 연관된 펌프를 우회하는 유량 조절 밸브를 포함한다.
본 발명은 또한 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 시설에 관한 것이고, 변환 시설은 반응기에 주입되는 기체 UF6과 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6을 불산화우라늄(UO2F2) 분말로 가수분해하기 위한 반응기, UO2F2 분말을 노에 주입되는 건조 수증기 및 수소 가스(H2)와 반응시킴으로써 UO2F2 분말을 UO2 분말로 열가수분해하기 위한 노, 및 반응기 및 노에 반응 가스 및 중성 소기 가스를 공급하는 장치를 포함하고, 변환 시설은 위에서 규정된 것과 같은 변환 방법을 실행하도록 구성된다.
일 특정 실시예에서, 변환 시설은 반응기에 UF6를 공급하는 방출 장치를 포함하고, 방출 장치는 적어도 하나의 가열 챔버 - 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버는 고체 상태의 UF6의 저장소를 수용하고 이를 가열하여 기체 상태의 UF6를 생성하도록 구성됨 - 및 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버로부터 반응기에 공급을 행하도록 구성되는 공급 회로를 포함한다.
본 발명 및 그 장점은 단지 예로서 주어지며 첨부 도면을 참조하여 이루어지는 이하의 설명을 읽음으로써 더 잘 이해될 것이다.
- 도 1은 UF6을 UO2로 변환하기 위한 변환 시설의 개략도이다.
- 도 2는 열가수분해 노에 충격을 가하기 위한 충돌 장치의 개략도이다.
- 도 3은 가수분해 반응기에의 연속적인 공급을 위해 UF6 가스를 방출하는 장치의 개략도이다.
도 1에 도시되는 변환 시설(2)은 반응기(4)에 주입되는 기체 UF6와 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6을 UO2F2 분말로 변환하는 가수분해 반응기(4)를 포함한다.
변환 시설(2)은 UO2F2 분말을 노(6)에 주입되는 건조 수증기 및 H2 가스와 반응시킴으로써 반응기(4)에 의해 공급되는 UO2F2 분말을 UO2 분말로 변환하는 열가수분해 노(6)를 포함한다.
변환 시설(2)은 반응 가스(UF6 가스, 건조 수증기 및 H2 가스)를 반응기(4) 및 노(6)에 주입하도록 설계되는 공급 장치(8)를 포함한다.
공급 장치(8)는 적어도 하나의 기체 UF6 공급원, 적어도 하나의 건조 수증기 공급원 및 적어도 하나의 기체 H2 공급원을 포함하는 반응 가스의 공급원으로부터 공급된다.
공급 장치(8)는 반응 가스를 반응기(4) 및 노(6)에 주입하기 위한 반응제 주입 덕트(10)를 포함한다. 반응제 주입 덕트(10)는 반응기(4)에 공급되는 UF6를 위한 주입 덕트, 반응기(4)에 공급을 행하는 제1 건조 수증기 주입 덕트, 노(6)에 공급을 행하는 제2 건조 수증기 주입 덕트, 및 노(6)에 공급을 행하는 H2 주입 덕트를 포함한다.
공급 장치(8)는 특히 변환 시설(2)의 제조 단계에서 반응기(4)에 중성 가스를 주입하도록 설계되므로, UF6의 UO2F2 로의 변환은 중성 가스 분위기 하에서 일어난다. 이 경우, 바람직하게는, 공급 장치(8)는 중성 가스를 노(6)에 주입하지 않고 중성 가스를 반응기(4)에 주입하는 것을 허용하도록 설계된다.
UF6의 UO2F2 로의 변환을 실행하기 위한 제조 단계에서 반응기(4)에 주입되는 중성 가스를 이하 "중성 소기 가스"라 지칭한다.
공급 장치(8)는 중성 소기 가스를 건조 수증기(H2O) 및 UF6와 함께 주입하도록 설계되는 것이 바람직하다.
이를 위해, 도시된 예에서와 같이, 공급 장치(8)는 예를 들어 건조 수증기(H2O), UF6 및 중성 소기 가스를 동심 방식으로, 즉 3개의 동심 주입 제트를 형성함으로써 주입하는 것을 가능하게 하는 동심 주입기(11)를 포함한다.
바람직하게는, 공급 장치(8)는 변환 시설(2)이 제조 중이 아닐 때 반응기(4) 및 노(6)에 중성 가스 분위기를 유지시킬 수 있도록 하기 위해 반응기(4) 및 노(6)에 중성 가스를 주입하도록 더 설계된다.
따라서, 제조 단계에서, 공급 장치(8)는 노(6)에 중성 가스를 주입하지 않는 상태에서 중성 가스 분위기 하에서 UF6를 UO2F2 로 변환하기 위해 반응기(4)에 중성 소기 가스를 주입하며, 중단 및 기동 단계에서, 공급 장치(8)는 중성 가스 분위기를 유지하도록 중성 가스를 반응기(4) 및 노(6)에 주입한다.
공급 장치(8)는 중성 가스를 반응기(4) 및/또는 노(6)에 주입하기 위한 하나 이상의 중성 가스 주입 덕트(12)를 포함한다. 각각의 중성 가스 주입 덕트(12)는 중성 가스의 공급원으로부터 공급을 받는다. 중성 가스는 질소(N2)인 것이 바람직하다.
도시된 예에서, 동심 주입기(11)는 반응기(4)에 수증기(H2O)를 공급하는 반응제 주입관(10), 반응기(4)에 UF6를 공급하는 반응제 주입 덕트(10), 및 반응기(4)에 중성 소기 가스를 주입하기 위한 중성 가스 주입 덕트(12)에 의해 공급을 받는다. 선택지로서, 공급 장치(8)는 변환 시설(2)의 중단 또는 기동 시에 반응기(4)에 수증기(H2O)를 공급하는 반응제 주입 덕트(10) 및/또는 반응기(4)에 UF6를 공급하는 반응제 주입 덕트(10)에 공급을 행하도록 설계될 수 있다.
공급 장치(8)는 각각의 반응제 주입 주입 덕트(10) 또는 중성 가스 주입 덕트(12)의 입구에 배치되는 각각의 공급 액추에이터(14)를 포함하며, 공급 액추에이터(14)는 주입 덕트에서의 가스의 유동을 제어하는 것을 가능하게 한다.
바람직하게는, 공급 액추에이터(14)는 이를 통과하는 가스의 유동을 설정값으로 유지시키는데 적합한 유동 조절기의 형태로 제공된다.
바람직하게는 그리고 임의의 UF6 누설 위험을 회피하기 위해서, 공급 장치(8)의 공급 액추에이터(14)는 엄청난 스트레스에 대해 내성이 있다.
변환 시설(2)은 변환 시설(2), 특히 공급 장치(8), 특히 공급 액추에이터(14)를 제어하기 위한 전자 제어 시스템(16)을 포함한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 반응기(4)는 반응기(4)에 기체 UF6 및 건조 수증기를 공급하는 반응제 주입 덕트(10)가 개방되며 가수분해에 의한 UF6의 UO2F2로의 변환이 일어나는 반응 챔버(18)를 한정한다. 이렇게 획득된 UO2F2는 반응 챔버(18)의 저부로 낙하하는 분말 형태에 있다.
반응기(4)는 UO2F2 분말을 반응 챔버(18)의 저부로부터 노(6)에 전달하도록 반응 챔버(18)로부터 연장되고 노(6)에 연결되는 출구 배관(20)을 갖는다.
변환 시설(2)은 반응기(4)를 둘러싸는 열 챔버(22) 및 열 챔버(22)의 내부 체적 및 따라서 반응기(4)를 가열하는 히터(24)를 포함한다.
노(6)는 UO2F2 분말을 수용하기 위해서 반응기(4)의 출구 덕트(20)에 연결되는 입구(26) 및 UO2 분말을 공급하기 위한 출구(28)를 갖는다.
변환 시설(2)은 UO2F2 분말을 반응 챔버(18)로부터 노(6)에 전달하기 위한 전달 장치(30)를 포함한다. 여기서 전달 장치(30)는 UO2F2 분말을 반응 챔버(18)로부터 노(6)의 입구(26)로 가압하기 위해 모터에 의해 구동되는 전동 무단 스크류를 포함한다.
노(6)는 중심 축(C)을 갖는 드럼(32)을 포함하고, 그 일 축방향 단부는 노(6)의 입구(26)를 형성하는 한편 대향 축방향 단부는 노의 출구(28)를 형성한다.
드럼(32)은 건조 수증기 및 H2를 UO2F2 분말의 흐름에 대항하여 노(6)에서 순환시키면서 UO2F2 분말을 입구(26)로부터 출구(28)로 순환시키기 위해서 제공된다.
드럼(32)은 입구(26)가 출구(28)보다 높고 드럼(32)의 회전이 분말을 입구(26)로부터 출구(28)를 향해 전진시키도록 수평에 대해 경사진 중심 축(C)을 중심으로 회전가능하게 장착된다.
노(6)는 드럼(32)을 그 중심 축(C)을 중심으로 회전 구동시키도록 설계되는 전동 회전 구동 장치(33)를 포함한다. 회전 구동 장치(33)는 예를 들어 모터 및 모터를 드럼(32)에 커플링시키는 변속 장치, 예를 들어 체인 또는 벨트를 포함한다.
선택지로서, 노(6)에는 회전 구동 장치(33)의 고장의 경우에 드럼(32)을 수동적으로 회전시킬 수 있게 하는 크레인 핸들이 제공되는 것이 바람직할 수 있다.
드럼(32)에는 반응 가스의 유동 및 노(6)에서의 분말의 통과 시간을 제어하기 위해 드럼(32) 내에 배치되는 배플(baffle)(35)이 제공되는 것이 바람직하다.
선택적으로는, 드럼(32)에는 드럼(32)의 내면으로부터 돌출하며 회전 축(C)을 중심으로 한 드럼(32)의 회전에 의해 드럼(32)에 존재하는 분말을 상승 및 낙하시켜 분말의 혼합을 향상시키고 드럼(32)에서 순환하는 반응 가스와의 분말 입자의 균질한 접촉을 촉진하도록 설계되는 상승 부재(37)가 제공된다. 상승 부재(37)는 예를 들어 드럼(32)의 내면에 걸쳐 분포되는 상승 베인 또는 상승 각도부의 형태이다.
유리한 실시예에서, 노(6)의 드럼(32) 및 반응 챔버(18)의 전달 장치(30)는 서로 독립적으로 동작하도록, 특히 이들 중 하나의 중단을 허용하는 동안 다른 하나의 작용을 유지하도록 설계된다.
도시된 예에서, 노(6)의 드럼(32) 및 반응 챔버(18)의 전달 장치(30)는 한편으로는 전달 장치(30)의 스크류 및 다른 한편으로는 드럼(32)을 독립적으로 회전시키고, 특히 스크류 또는 드럼(32) 중 어느 하나의 회전을 유지시키는 동안 다른 하나의 회전을 정지시키도록 설계된다.
이러한 배치는, 변환 시설(2)의 중단 단계에서, 반응기(4) 및 특히 전달 장치(30)가 이미 정지되어 있는 동안 노(6)로부터의 UO2 분말의 제어를 종료시키는 것을 가능하게 한다.
도시된 예에서, 제2 수증기 주입 덕트 및 H2 주입 덕트는 열가수분해로부터의 건조 수증기 및 노(6)의 출구(28)로부터 입구(26)로의 H2의 순환을 위해 출구(28)를 통해 드럼(32)에 공급을 행한다.
도시된 예에서, 중성 가스 주입 덕트(12)는 변환 시설(2)의 중단 또는 기동 시에 반응제 주입 덕트(들)(10)를 통해 노(6)에 중성 가스를 주입하도록 노(6)에의 H2의 주입을 위해 반응제 주입 덕트(10)에 연결되고 및/또는 노(6)에의 H2O의 주입을 위해 반응제 주입 덕트(10)에 연결되며, 주입된 중성 가스는 이후 노(6)의 출구(28)로부터 노(6)의 입구(26)로 순환한다. 선택지 또는 변형예로서, 공급 장치(8)는 반응제 주입 덕트(10)를 통하지 않고 노(6)로 직접 개방되는 노(6)에 중성 가스를 주입하기 위한 중성 가스 주입 덕트(12)를 포함한다.
변환 시설(2)을 중단시킬 때 반응제 주입 덕트(10)에 중성 가스를 공급하는 것은 중단 시에 이러한 반응제 주입 덕트(10)를 퍼지시키면서 중성 가스를 주입하는 것을 가능하게 한다. 기동 시에 반응제 주입 덕트(10)에 중성 가스를 공급하는 것은 반응기(4) 및/또는 노(6)에서 반응 파라미터가 달성될 때 변환 시설(2)의 온도가 상승하고 변환 시설(2)에 반응제를 공급하는 것을 허용한다.
노(6)는 드럼(32)을 가열하기 위한 히터(34)를 포함한다. 히터(34)는 드럼(32)을 둘러싸며 드럼(32)을 따라 분포되는 가열 요소(36)를 포함한다. 노(6)는 드럼(32) 및 가열 요소(36)를 둘러싸는 열 챔버(38)를 포함한다.
변환 시설(2)은 노(6)의 출구에 분말을 수집하기 위한 수집 장치(40)를 포함한다. 수집 장치(40)는 노(6)의 출구(28)에 연결되고 수집 용기(44)로 개방되는 입구 덕트(42)를 포함한다. 수집 장치(40)는 수집 용기(44)를 둘러싸는 열 챔버(46)를 포함한다. 제2 증기 주입 덕트 및 H2 덕트는 수집 용기(44)로 개방되는 것이 바람직하다.
변환 시설(2)은 과잉 반응 가스, 변환으로부터의 불화수소(HF) 및 중성 가스를 포함하는 반응기(4)로 돌아가는 가스를 포획 및 제거하기 위한 포획 장치(50)를 포함한다.
포획 장치(50)는 반응기(4), 바람직하게는 반응 챔버(18)의 상위 영역에 배치된다.
포획 장치(50)는 반응기(4)로 돌아가는 가스에 의해 동반될 수 있는 고체, 특히 UO2F2 또는 나아가 UO2의 입자를 보유하기 위한 복수의 필터(52)를 포함한다.
필터(52)는 UO2F2 또는 UO2 입자의 보유 용량을 유지하면서 예를 들어 과잉 반응 가스, 중성 가스, 및 UF6이 UO2F2 로 그후 UO2로 변환하는 반응으로부터 초래되는 HF의 통과를 허용하는 다공질 재료로 이루어진다. 바람직한 실시예에서, 필터(52)는 세라믹 또는 니켈계 초합금으로 이루어진다.
UO2F2 및 UO2 분말은 휘발성이며 가스 스트림에 의해 용이하게 휩쓸린다. 또한, 이들은 이들이 접촉하는 표면에 부착되는 경향이 있다.
이후, 동작 시에, 필터(52)와 반응기(4) 및 노(6)의 벽에는 조성에 있어서 다소 이질적이고 다소 콤팩트한 분말 응집체가 생성된다. 핵분열성 재료를 포함하는 이들 분말 응집체는 예를 들어 반응기(4)와 노(6) 사이의 접합부 등의 변환 시설(2)의 다양한 지점에 존재할 수 있는 보유 구역에 농축될 수 있다.
분말 응집체는 그들 자중에 의해 떨어지고 분말 상태로 UO2F2 분말 및 UO2 분말과 혼합될 수 있다. 분말의 콤팩트한 클러스터의 존재는 노(6)에서의 처리에서 이질성을 일으키고 변환의 종료에서 획득되는 UO2 분말에 잔류 UO2F2 입자의 존재를 야기하여 그 품질을 열화시킬 수 있다.
또한, 필터(52)에의 분말의 축적은 필터(52)의 점진적인 막힘을 야기하며 반응기(4)의 내부 압력의 증가를 야기한다. 압력 변화는 변환의 종료시에 획득되는 UO2 분말의 일정한 품질의 유지에 상당한 영향을 주며, 반응기(4)의 과도하게 높은 내부 압력은 변환 시설(2)의 안전 경고를 야기할 수 있다.
필터(52)가 UO2F2 및/또는 UO2 분말로 막힐 때, 변환 시설(2)을 정지시키고 필터(52)를 세척하거나 변경할 필요가 있으며, 이는 지루하고 많은 비용이 든다.
또한 반응기(4)에 반응제를 주입하기 위한 장치, 여기서는 동심 주입기(11)의 레벨에서 막힘이 발생할 수 있다. 실제로, 가스의 주입 압력 및 온도가 충분하지 않은 경우, UF6은 동심 주입기(11)의 출구에서 결정화될 수 있고 따라서 반응기(4)로의 반응제의 공급을 차단할 수 있다. 따라서, 특히 UF6의 공급원이 변경될 때 일정한 공급 압력을 유지하는 것이 중요하다.
변환 시설(2)은 유리하게는 예를 들어 흐름에 대항하는, 즉 반응기(4)의 반응 챔범(18)의 내부를 향한 필터(52)를 통한 중성 가스의 펄스 주입에 의해 필터(52)를 막힘해소하도록 설계되는 막힘해소 장치(53)를 포함한다. 중성 가스는 예를 들어 질소(N2)이다.
흐름에 대항한 중성 가스의 주입은 반응기(4) 내부의 압력 균형을 교란하기 쉽다. 반응기(4)의 동작, 특히 반응기(4) 내부의 압력의 교란을 제한하기 위해서 결정된 파라미터에 따라 제어된 방식으로 막힘해소를 실행하는 것이 바람직하다.
유리하게는, 막힘해소 장치(53)는 필터(52)의 개별 그룹을 통해 순차적으로 막힘해소를 실행함으로써 자동화된 방식으로 필터(52)의 막힘해소를 실행하도록 설계된다.
막힘해소 장치(53)는 그후 필터(52)의 상이한 그룹 내로 순차적으로 흐름에 대항하여 중성 가스를 주입하도록 설계된다. 필터(52)의 각각의 그룹은 단일 필터(52) 또는 여러 개의 필터(52)를 포함한다.
바람직한 실시예에서, 필터(52)는 필터(52)의 각각의 절반을 각각 포함하는 2개의 그룹으로 그룹화되며, 막힘해소는 중성 가스의 주입이 정기적으로, 예를 들어 30초마다 실행되는 상태로 2개의 그룹에서 교번적으로 실행된다. 또한 막힘해소 사이클을 예를 들어 3분의 1씩 또는 4분의 1씩 실행하고 및/또는 주입 빈도를 적응시키는 것도 가능하다.
각각의 필터(52)에서의 흐름에 대항한 중성 가스 주입 압력은 반응기(4)에서의 교란을 제한하도록 선택된다. 바람직하게는 2 내지 5 bar, 특히 3 내지 4.5 bar의 각각의 필터(52)에 적용되는 상대 압력은 필터(52)의 만족스러운 막힘해소를 획득하는 것을 가능하게 한다. 본원에서 달리 설명되지 않는 한, "상대 압력"이라는 표현은 대기 압력에 대한 압력차를 지칭한다.
중성 가스의 일정한 주입 압력을 보장하기 위해서, 막힘해소 장치(53)는 예를 들어 중성 가스를 포함하는 저장소(55)로부터 공급되며 일정한 압력에 유지된다.
각각의 필터(52)에서의 흐름에 대항하는 중성 가스의 주입의 지속기간은 특히 주입 기간 동안의 필터(52)의 전체 표면에 걸친 만족스러운 세척을 허용하면서 반응기(4)에서의 교란을 제한하도록 선택된다. 각각의 필터(52)에서의 흐름에 대항하는 중성 가스의 주입의 지속기간은 예를 들어 1s 미만이다.
바람직하게는, 각각의 필터(52) 내로의 흐름에 대항하는 중성 가스의 주입 동안, 포획 장치(50)는 막힘해소에 사용되는 중성 가스가 포획 장치(50)를 통해 바로 새어 나가는 방지하기 위해서 흐름에 대항하는 중성 가스의 주입 전에 이 필터(52)를 통한 흡입을 차단하도록 설계된다.
바람직하게는, 막힘해소 장치(53)는 막힘해소를 주기적으로, 특히 변환 시설(2)의 동작에 대한 이러한 주입의 영향을 제한하면서 필터(52)에 대한 분말의 축적을 회피하도록 선택되는 기간으로 수행하도록 설계된다. 바람직하게는, 기간은 30초 내지 1분이다.
따라서, 바람직한 실시예에 따르면, 막힘해소 장치는 막힘해소 시퀀스를 자동적으로 및 주기적으로(또는 정기적으로) 반복하도록 설계된다. 필터(52)의 자동적, 순차적 및 정기적 막힘해소는 변환 시설(2)이 반응기(4)에서 예를 들어 10 mbar 내지 500 mbar, 바람직하게는 50 내지 400 mbar, 더 바람직하게는 100 내지 350 mbar의 상대 압력에서 동작하는 것을 보장할 수 있도록 하며, 이는 만족스러운 특성, 특히 시간에 걸쳐 실질적으로 일정한 합리적인 불소 함량을 갖는 UO2 분말을 획득하는 것을 가능하게 한다.
필터(52)의 막힘해소는 필터(52)에 형성된 분말 클러스터의 낙하를 야기하며 반응 챔버(18)에서의 압력의 과도한 상승을 방지한다.
순차적 및 정기적 막힘해소는 필터(52)에 형성된 고체 응집체의 크기 및 콤팩트성을 제한하고 그들의 자중에 의한 그들의 분리 및 과도하게 큰 양에서의 중력에 의한 전달 장치(30)의 반응 챔버(18)의 저부로의 그들의 낙하를 회피할 수 있도록 한다. 분말 상태에서의 UO2F2 분말과의 콤팩트한 응집체의 혼합은 실제로 그로부터 획득되는 UO2 분말의 물리적 및 화학적 특성, 및 특히 그 불소 함량에서 이질성을 유발할 수 있다.
여러 개의 필터(52)의 그룹으로 실행되는 막힘해소는 하나의 필터(52)로부터 방출된 분말이 다른 필터(52)에 점착하는 것 - 이는 필터(52)의 개별적인 막힘해소의 경우일 수 있음 - 을 방지한다. 여러 개의 필터(52)의 그룹에 의해 실행되는 막힘해소는 분말 미스트(powder mist)가 발생되고 덩어리의 형성을 제한할 수 있게 한다.
순차적 및 정기적 막힘해소에 대한 선택적인 추가사항으로서, 막힘해소 장치(53)는 특히 이들이 그 수명의 종료에 도달하고 순차적 및 정기적 막힘해소가 불충분해질 때 필터(52)의 1회성 막힘해소를 허용한느 수동적 또는 자동적 제어를 포함할 수 있다. 이러한 적시 막힘해소는 필터(52) 중 하나에 의한 또는 감소된 크기의 필터(52)의 그룹의 막힘해소에 의한 막힘해소일 수 있다.
도 1에 도시된 바와 같이, 바람직하게는, 변환 시설(2)은 반응 챔버(18)의 벽에의 분말의 축적 및 막힘해소 동작 동안 필터(52)로부터 배출되는 분말 클러스터의 반응 챔버(18)의 벽에의 점착을 방지하도록 설계되는 적어도 하나의 유동 장치(56)를 더 포함한다.
유동 장치(56)는 분말의 연속적인 유동 및 양과 품질적인 면 모두에서, 특히 시간에 걸친 안정적인 불소 함량에서 노(6)에 UO2F2 분말을 공급하기 위한 안정적인 조건을 촉진할 수 있게 한다.
유동 장치는 반응기(4)의 적어도 하나의 벽을 바람직하게는 규칙적으로 또는 연속적으로 진동시키고 및/또는 충격을 가하도록 설계된다.
유동 장치(56)는 예를 들어 하나 이상의 충돌 부재로서, 각각의 충돌 부재는 반응기(4)의 벽에 충격을 가하여 반응기(4)의 벽에 충격파를 발생시키도록 설계되는, 하나 이상의 충돌 부재, 및/또는 하나 이상의 진동 부재, 예를 들어 진동 포트로서, 각각의 진동 부재는 반응기(4)의 벽에 배치되고 진동 신호(또는 진동)을 발생시키고 이 진동을 반응기(4)의 벽에 전달하도록 설계되는, 하나 이상의 진동 부재를 포함한다. 바람직한 실시예에서, 유동 장치(56)는 분말을 벽으로부터 상승시키기 위해 충격을 발생시킬뿐만 아니라 분말이 유동하는 것을 돕기 위해 진동을 발생시키는 하나 이상의 부재를 포함한다.
이하에서, 충돌 기관, 진동 기관 및 2개의 기능을 전달하는 기관을 "유동 부재"라 지칭한다.
따라서, 일반적으로, 유동 장치는 반응기(4)의 벽을 진동시키고 및/또는 타격하도록 설계되는 적어도 하나의 유동 부재를 포함한다.
유동 부재는 반응기(4)의 벽의 규칙적인 또는 나아가 연속적인 진동을 허용한다.
여기서 유동 장치(56)는 예를 들어 반응기(4)의 벽의 외면의 2개의 직경방향으로 대향하는 위치에 2개씩 배치되는 전기-타격기 타입의 4개의 유동 부재(58)를 포함한다.
유리하게는, 유동 장치(56)가 여러 개의 유동 부재(58)를 포함하고 반응기(4)가 동작 중일 때, 유동 부재(58)는 순차적으로 작용하도록 제어된다.
유동 부재(58)의 개수, 위치 및 동작 시퀀스는 반응기(4)의 기하구조, 분말의 품질, 및 막힘해소 장치(53)의 동작 파라미터의 함수로서 설계될 수 있다.
각각의 유동 부재(58)는 반응기(4)의 벽에 직접적으로 또는 예를 들어 중간 부품을 통해 고정될 수 있다. 이 경우, 중간 부품은 예를 들어 그 유지보수를 용이하게 하기 위해 제거가능할 수 있다.
막힘해소 장치(53) 및 유동 장치(56)의 조합은, 필터(52) 및 반응기(4)의 벽에 퇴적되는 분말 클러스터의 크기 및 콤팩트성을 제한하여 반응기(4)의 저부로의 클러스터의 낙하를 제어하고 따라서 UO2 분말의 균질성, 특히 시간에 걸쳐 실질적으로 일정한 불소 함량을 보장할 수 있게 한다.
변환 시설(2)은 전달 장치(30)와 반응 챔버(18) 사이, 반응기(4)와 노(6) 사이, 및 노(6)와 수집 장치(40) 사이의 밀봉을 보장하기 위해 밀봉 장치(54)를 포함한다. 밀봉 장치(54)는 전달 장치(30)와 반응 챔버(18) 사이의 접합부, 반응기(4)의 출구 덕트(20)와 노(6)의 입구(26) 사이의 접합부, 및 노(6)의 출구(28)와 수집 장치(40)의 입구 덕트(42) 사이의 접합부에 배치된다. 밀봉 장치(54)는 반응기(4)에 대한 전달 장치(30)의 회전 및 반응기(4) 및 수집 장치(40)에 대한 노(6)의 드럼(32)의 회전을 허용함으로써 밀봉을 보장한다.
밀봉 장치(54)는 불활성 가스, 바람직하게는 질소에 의해 가압된다.
이를 위해, 도 1에 도시된 바와 같이, 변환 시설(2)은 예를 들어 밀봉 장치(54)에 불활성 가압 가스를 공급하도록 배치되는 가압 공급부(57)를 포함한다.
밀봉 장치(54)에 공급되는 중성 가스의 압력은 변환 시설(2) 외부로의 분말의 임의의 분산을 방지하기 위해서 변환 시설(2)에 존재하는 것보다 크다. 실제로는, 밀봉 장치(54)를 가압하기 위한 중성 가스는 반응기(4) 및/또는 노(6)로 갈 수 있으며, 반응기(4) 및 노(6)의 동작 파라미터는 이러한 중성 가스의 공급을 고려하도록 설계된다.
변환 시설(2)은 UO2F2 또는 UO2 분말을 드럼(32)의 내면으로부터 분리하기 위해 노(6)의 충돌면(62)을 타격하는 적어도 하나의 충돌 장치(60)를 포함한다.
여기서 변환 시설(2)은 노(6)의 열 챔버(38)를 축방향으로 빠져나가는 드럼(32)의 축방향 단부의 외면에 의해 형성되는 충돌면(62)을 타격하도록 드럼(32)의 각각의 축방향 단부에 배치되는 충돌 장치(60)를 포함한다. 변형예로서, 충돌면(62)은 노(6)의 이러한 충돌면(62)이 충돌될 때 드럼(32)의 주변 벽에 진동을 전달할 수 있도록 하는 노(6)의 임의의 다른 면에 의해 형성될 수 있다.
변환 시설(2)은 유리하게는 드럼(32) 주위에 각도 방향으로 분포되는, 드럼(32)의 동일한 단부에 배치되는 여러 개의 충돌 장치(60)를 포함한다.
바람직한 실시예에서, 변환 시설(2)은 2개의 그룹의 충돌 장치(60)를 포함하고, 각각의 그룹은 드럼(32)의 2개의 단부의 각각의 단부에 배치되며, 각각의 그룹의 충돌 장치(60)는 드럼(32) 주위에 각도 방향으로 분포된다.
충돌 장치(60)는 유사하다. 오직 하나의 충돌 장치(60)가 도 2에 더 상세하게 도시되어 있다.
도 2에 도시된 바와 같이, 각각의 충돌 장치(60)는 충돌 방향(P)으로 충돌면(62)에 대해 이동가능한 타격기(64) 및 타격기(64)가 중간 부품(66)을 통해 충돌면(62)을 타격하도록 타격기(64)와 충돌면(66) 사이에 배치되는 중간 부품(66)을 포함하며, 중간 부품(66)은 충돌면(62)으로부터 이격된 위치와 노(6)의 충돌면(62)과 접촉하는 위치 사이에서 충돌 방향(P)으로 이동가능하다.
여기서 충돌 방향(P)은 충돌면(62)과의 중간 부품(66)의 접촉점에서 충돌면(62)에 접하는 평면에 수직이다. 여기서 충돌 방향(P)은 드럼(32)의 중심 축(C)에 대해 실질적으로 반경방향이다.
타격기(64)는 충돌 방향(P)의 왕복 병진운동으로 타격기(64)를 이동시키는데 적합한 충돌 액추에이터(68)에 의해 실행된다. 여기서 충돌 액추에이터(68)는 이중-작용 유압 또는 공압 액추에이터이다.
충돌 장치(60)는 액추에이터(68) 및 중간 부품(66)을 지탱하는 지지체(70)를 가지므로, 중간 부품(66)은 타격기(64)와 충돌면(62) 사이에 위치된다. 중간 부품(66)은 충돌 방향(P)을 따라 지지체(70) 상에 활주가능하게 장착된다.
중간 부품(66)은 타격기(64)에 의해 타격되도록 설계되는 후방면(66A) 및 충돌면(62)과 접촉하도록 설계되는 전방면(66B)을 갖는다. 접촉 위치에서, 전방면(66B)은 충돌면(62)과 접촉하는 한편, 이격된 위치에서 전방면(66B)은 충돌면(62)으로부터 이격된다.
충돌 장치(60)는 중간 부품(66)을 이격된 위치로 복귀시키도록 배치되는 탄성 복귀 부재(72)를 포함한다. 중간 부품(66)은 지지체(70)의 하우징(74)에 수용되고, 탄성 부재(72)는 하우징(74)의 내부 견부(74A)와 중간 부품(66)의 외부 견부(66C) 사이에 배치된다.
여기서 탄성 부재(72)는 중간 부품(66)을 둘러싸는 나선형 스프링이며 중간 부재(66)가 이격된 위치로부터 접촉 위치로 이동할 때 압축된다.
충돌 장치(60)는 타격기(64)의 위치를 알 수 있게 하는 위치 센서(76)를 포함한다. 위치 센서(76)는 예를 들어 중간 부품(66) 근방에 배치되는 유도 센서이며, 타격기(64)가 중간 부품(66)과의 접촉 위치에 있는지 또는 그렇지 않은 지의 여부를 결정할 수 있게 한다. 충돌 액추에이터(68)는 위치 센서(76)에 의해 공급되는 위치 센서의 함수로서 제어된다.
동작 시에, 충돌 액추에이터(68)는 타격기(64)를 중간 부품(66)으로부터 멀어지는 방향으로 이동시키며 이후 타격기(64)를 중간 부품(66)을 향해 이동시키도록 타격기(64)를 왕복 병진운동에서 이동시켜 중간 부품(66)에 의해 충돌면(62)을 타격한다. 타격기(64)는 중간 부품(66)을 이격된 위치로부터 탄성 부재(72)에 대한 접촉 위치로 이동시킨다.
타격기(64)의 반복된 충돌은 타격기(64) 자체 및 드럼(32)의 외면에 손상을 줄 수 있다. 타격기(64)와 별개이며 노(6)에 영구적으로 연결되지 않는 중간 부품(66)의 제공은 중간 부품(66)이 일회용 부품 또는 소모성 부품으로서 사용될 수 있도록 한다. 도시된 예에서, 중간 부품(66)은 노(6)에 대해 이동하도록 장착된다.
만족스러운 특성, 특히 50 ppm 미만의 불순물 함량, 본질적으로는 불소, 예를 들어 20 내지 100 μm의 범위의 균질한 입자 크기 분포, 및 4 m2/g 미만의 비표면적을 나타내는 UO2 분말의 획득은 가수분해 및 열가수분해, 특히 반응제의 공급 속도 및 온도의 동작 조건에 의존한다.
공급 장치(8)는 결정된 유량으로 반응제 및 중성 가스, 특히 중성 소기 가스를 공급하도록 설계된다.
반응기(4)의 히터(24)는 원하는 특성을 갖는 UO2F2 및 그후 UO2 분말을 얻기 위해 반응기 챔버(4)를 적절한 온도 범위에 유지시키도록 설계된다.
유리하게는, 안정화된 생산 단계에서, 반응기(4)에 기체 UF6을 공급하는 시간 질량 유량은 75 내지 130 kg/h이고, 반응기(4)에 건조 수증기를 공급하는 시간 질량 유량은 15 내지 30 kg/h이며, 반응기(4) 내의 온도는 150 내지 250℃이다.
이러한 값의 범위는 UO2F2 분말을 얻는 것을 가능하게 하고, 결국에는 원하는 특성을 갖는 UO2 분말을 얻는 것을 가능하게 한다. 특히, 이러한 값의 범위는 1 m2/g 내지 4 m2/g, 바람직하게는 1.9 m2/g 내지 2.9 m2/g의 입자 비표면적을 갖는 UO2 분말을 얻는 것을 가능하게 한다. 또한, 이러한 값의 범위는 50 ppm 미만, 바람직하게는 35 ppm 미만, 더 바람직하게는 20 ppm 미만의 잔류 불소(F) 함량을 갖는 UO2 분말을 얻는 것을 가능하게 한다.
유리한 실시예에서, 반응기(4)에 기체 UF6를 공급하는 시간 질량 유량은 90 내지 120 kg/h이며, 반응기(4)에 건조 가수분해 수증기를 공급하는 시간 질량 유량은 20 내지 25 kg/h이다.
반응기(4)로의 주입 동안의 UF6의 결정화를 방지하기 위해서, 반응기(4)에는 75℃ 내지 130℃, 바람직하게는 90℃ 내지 120℃의 공급 온도에서 UF6이 공급된다.
특정 실시예에서, 변환 시설(2)은 UF6을 조절된 유량 및 온도의 UF6으로 반응기(4)에 연속적으로 방출하는 것을 가능하게 하는 방출 장치를 포함한다.
UF6는 예를 들어 원통형의 탱크에서 운반된다. 실온에서, UF6는 고체 상태이다. 고체 상태로부터 기체 상태로의 변화는 예를 들어 가열 챔버, 특히 노(방수가 아님) 또는 오토클레이브(autoclave)(방수)에서 탱크를 가열함으로써 실행된다.
도 3에 도시된 바와 같이, 변환 시설(2)은 UF6를 포함하는 탱크(84)로부터 반응기(4)에 UF6 가스를 공급하기 위한 방출 장치(82)를 갖는다. 각각의 저장소(84)는 밀봉 밸브(85)에 의해 폐쇄된다.
방출 장치(82)는 적어도 2개의 가열 챔버(86)를 포함하고, 각각의 가열 챔버(86)는 고체 상태의 UF6의 저장소(84)를 수용하고 이를 가열하여 기체 상태의 UF6을 발생시키도록 설계되고, 방출 장치(82)는 현재의 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)가 더 이상 충분히 채워져 있지 않을 때, 바람직하게는 반응기(4)에 공급되는 UF6 가스의 유동을 중단시키지 않으면서 현재의 가열 챔버(86)로부터 다음 가열 챔버(86)로 옮겨가면서 가열 챔버(86)로부터 순차적으로 반응기(4)에 공급을 행하도록 설계된다. 바람직하게는, 각각의 가열 챔버(86)는 각각의 저장소(84)를 가열하여 UF6의 삼원점 온도 위의 온도, 예를 들어 75℃ 위의 온도, 바람직하게는 95℃의 공칭 온도, 예를 들어 95℃±10℃로 유지시킬 수 있다.
따라서 방출 장치(82)는 가열 챔버(86) 중 하나로부터 선택적으로 반응기(4)에 UF6를 방출하는 한편 다른 가열 챔버(86)가 저장소(84)로부터의 UF6의 방출을 기다리는 동안 이 저장소(84)를 가열하거나 또는 UF6로 충전된 저장소(84)로 재장전되도록 설계된다.
각각의 가열 챔버(86)는 예를 들어 각각의 유량을 조절하기 위한 밸브(88)에 의해 반응기(4)에 연결되며, 그 폐쇄는 가열 챔버(86)를 반응기(4)로부터 격리시키게 할 수 있으며 한편 그 개방은 가열 챔버(86)를 반응기(4)에 유체 연결하게 할 수 있다. 저장소(84)의 밸브(85)와 그후의 밸브(88)의 개방은 저장소(84)와 반응기(4) 사이의 압력차에 의해 가열 챔버(86)로부터 반응기(4)로의 UF6의 유동을 허용한다. 가열 챔버(86)는 그후 수동 방출 모드가 된다.
선택지로서, 각각의 저장소(84)는 각각의 가열 챔버(86)와 연관되며 이 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)와 병렬로 배치되는 각각의 펌프(90)에 의해 반응기(4)에 연결된다. 펌프(90)는 바람직하게는 용적형 펌프, 더 바람직하게는 벨로우즈를 갖는 용적형 펌프이다.
펌프(90)의 활성화는 가열 챔버(86)에 포함된 저장소(84) 내의 압력이 가열 챔버(86)로부터 반응기(4)로의 기체 UF6의 순환을 보장하기에 불충분한 경우 이러한 순환을 강제할 수 있게 한다. 가열 챔버(86)는 그후 능동 방출 모드가 된다. 밸브(88)가 개방되면, 펌프(90)는 우회된다.
방출 장치(82)는, 예를 들어, 각각의 가열 챔버(86)의 외부로부터 각각의 저장소(84)의 밸브를 개방하기 위한 장치, 및 밸브(88)를 제어하고 필요한 경우에는 각각의 가열 챔버(86)와 연관되는 펌프(90)를 제어하고 가열 챔버(86)들로부터의 순차적 동력 공급 및 적절한 경우에는 각각의 가열 챔버(86)에 대한 수동 모드로부터 능동 모드로의 이동을 보장하도록 설계되는 전자 제어 유닛(92)을 포함한다.
방출 장치(82)는 예를 들어 하나의 가열 챔버(86)로부터 다음 가열 챔버로의 이동, 및 적절한 경우에는 각각의 저장소(84) 내의 압력에 의존하는 방식의 수동 모드로부터 능동 모드로의 이동을 제어하도록 설계된다.
이를 위해, 방출 장치(82)는 예를 들어 각각의 저장소(84)와 연관되는 압력 센서(94)를 포함하며, 전자 제어 유닛(92)은 압력 센서(94)에 의해 제공되는 측정값에 따라 밸브(88)를 제어하고 필요한 경우에는 각각의 가열 챔버(86)와 연관되는 펌프(90)를 제어하도록 설계된다.
생산 사이클의 개시 시에, 저장소(84)는 제1 가열 챔버(86)에서, 바람직하게는 중성 가스 분위기에서 가열되어 가열 챔버(86)의 분위기와 저장소(84) 사이의 열 교환을 개선시킨다. 중성 가스는 예를 들어 질소이다. 필요 온도가 도달될 때, 즉 고체 UF6가 액화되었고 저장소(84)의 UF6이 액체/가스 평형의 상태에 있을 때 그리고 저장소(84)의 밀봉 밸브(85)를 개방한 후에, 이 제1 가열 챔버(86)의 출구와 반응기(4)의 UF6의 주입 덕트(10) 사이에 배치된 밸브(88)가 개방되며 이 제1 가열 챔버(86)로부터 수동 방출 모드에서 UF6의 방출이 시작된다. 병행하여, 제2 가열 챔버(86)의 다른 저장소(84)의 가열이 시작된다.
UF6의 방출이 시작됨에 따라, 제1 가열 챔버(86)의 저장소(84)의 압력은 UF6의 유량의 저하 및 반응기(4)와 이 제1 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84) 사이의 유동의 역전을 야기할 수 있는 값에 가까운 값으로 저하된다. 그 후 저장소(84)에는 여전히 수 킬로그램의 UF6가 존재한다. 이러한 단계에 도달하기 전에, 제1 가열 챔버(86)는 수동 방출 모드로부터 밸브(88)가 폐쇄되고 대응하는 펌프(90)가 기동되는 능동 방출 모드로 전환된다. 따라서 UF6의 방출은 제1 가열 챔버(86)의 저장소(84)에 수용된 거의 모든 UF6가 방출될 때까지 지속될 수 있으며, 예를 들어 방출의 종료시에 저장소(84) 내의 압력은 100 mbar 절대 압력이 된다. 이 순간에, 제2 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)는 UF6의 방출에 필요한 온도에 도달했으며 저장소(84)의 밀봉 밸브(85)가 개방된다. 제1 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)는 폐쇄되고 제2 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)는 개방되며 UF6의 방출은 제2 가열 챔버(86)의 저장소(84)로부터 중단 없이 그리고 제1 가열 챔버(86)로부터 제2 가열 챔버(86)로의 전환 중에 UF6 의 유량, 온도, 및 압력의 큰 변동 없이 지속된다. 병행하여, 제1 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)의 밸브(85)는 폐쇄되고, 냉각 후에 제1 가열 챔버(86)는 대기로 환기되고, 잠금해제되며, 저장소(84)는 비워지며 UF6로 충전된 새로운 저장소(84)로 교체된다.
변형예로서 및 반응기(4)에 UF6를 공급함에 있어서의 변동을 더 저감시키기 위해서, 제2 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)는 제1 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)가 폐쇄되기 전에 개방될 수 있고 UF6 방출이 2개의 저장소(84)로부터 지속되며, 제1 가열 챔버(86)는 능동 방출 모드에서 동작하며 제2 가열 챔버(86)는 수동 방출 모드에서 동작한다. 제2 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)의 개방은, 예를 들어 밸브(88)가 폐쇄되고 제1 가열 챔버(86)의 펌프(90)가 기동될 때, 또는 제1 가열 챔버(86)의 저장소(84)에 의한 UF6의 방출을 정지시키기 전의 임의의 다른 시간에 이루어질 수 있다.
바람직하게는 그리고 모든 상황에서 가능한 방출 공급원에 가깝게 UF6 공급을 차단하기 위해서, 밸브(88)는 격심한 응력에 대해 저항성이 있다.
방출 장치(82)는 UF6를 원하는 압력과 온도 및 원하는 유동으로 방출하면서 저장소(84)에 수용된 거의 모든 UF6 를 사용한 변환 시설(2)의 지속적인 생산을 가능하게 한다.
바람직하게는, 반응기(4)에는 175℃ 내지 300℃, 특히 200℃ 내지 270℃의 공급 온도에서 가수분해 수증기가 공급된다.
바람직하게는, 노(6)에는 25 내지 40 kg/h, 특히 30 내지 35 kg/h의 시간 질량 공급 속도로 열가수분해 물로부터 건조 수증기가 공급된다.
또한 바람직하게는, 노(6)에는 250℃ 내지 450℃, 바람직하게는 300℃ 내지 400℃의 공급 온도에서 열가수분해 물로부터 건조 수증기가 공급된다.
바람직하게는, 노(6)에 H2를 공급하기 위한 체적 유량은 10 내지 25 Nm3/h, 특히 15 내지 20 Nm3/h이다("Nm3/h"는 통상적인 1시간당 입방미터를 의미하고 통상적인 온도 및 압력 조건(20℃ 및 1 atm)에 입각한 가스에 대한 1 입방미터의 체적의 함량에 대응하는 가스의 측정 단위이다. H2는 일반적으로 실온에서 주입된다.
반응기(4)에 공급되는 중성 소기 가스의 주입 파라미터는 반응기(4)에서 발생하는 반응에 영향을 준다.
바람직하게는, 반응기(4)의 중성 소기 가스의 공급 속도는 1.5 내지 5 Nm3이고, 중성 소기 가스의 주입 온도는 80℃ 내지 130℃이며, 이 중성 소기 가스의 상대 공급 압력은 반응기(4) 내부의 상대 압력보다 크고 바람직하게는 1 bar 미만이다.
특정 실시예에서, 중성 소기 가스의 공급 속도는 2 내지 3 Nm3이며, 중성 소기 가스의 주입 온도는 90 내지 105℃이다.
또한, 노(6)의 가열 요소(36)는 노(6)에서 온도가 노(6)의 입구(26)로부터 노(6)의 출구(28)까지 서서히 증가하고 그후 감소하도록 제어된다.
노(6)는 예를 들어 예를 들어 노(6)를 따라 형성되는 여러 개의 연속적인 섹션, 본 경우에는 노(6)의 입구(26)로부터 출구(28)까지의 6개의 연속적인 섹션(S1 내지 S6)을 포함하며, 각각의 섹션(S1 내지 S6)은 이러한 섹션(S1 내지 S6)에 전용되는 가열 요소(36)에 의해 가열된다.
노(6)는 각각의 센션(S1 내지 S6)과 연관되는 각각의 온도 센서(80)를 포함한다. 노(6)의 각각의 섹션의 온도는 이 섹션과 연관되는 온도 센서(80)에 의해 측정되는 것으로 고려된다. 각각의 온도 센서(80)는 예를 들어 섹션과 연관되는 가열 요소(36)에 인접하는 열전쌍이다.
각각의 섹션(S1 내지 S6)에 전용되는 가열 요소(36)는 다른 섹션에 전용되는 가열 요소와 독립적으로 제어되므로 이 섹션에 위치되는 온도 센서(80)에 의해 측정되는 온도는 결정된 설정값에 위치된다.
유리한 실시예에서, 각각의 섹션(S1 내지 S6)에는 여러 개의 온도 센서(80)가 제공되며 노(6)의 각각의 섹션(S1 내지 S6)의 온도는 이러한 섹션(S1 내지 S6)과 연관되는 온도 센선(80)에 의해 측정되는 온도의 평균인 것으로 고려된다.
유리한 실시예에서, 노(6)의 가열 요소(36)는 다음의 온도 프로파일을 성취하도록 제어된다:
- 제1 섹션(S1): 660 내지 700℃
- 제2 섹션(S2): 700 내지 730℃
- 제3 섹션(S3): 720 내지 745℃
- 제4 섹션(S4): 730 내지 745℃
- 제5 섹션(S5): 660 내지 700℃
- 제6 섹션(S6): 635 내지 660℃
이 온도 프로파일은 특히 온도에 의존하는 여러 개의 요소 반응으로 이루어지는 복합 반응인 UO2F2 분말의 열가수분해의 변화를 제어하는 것을 가능하게 한다.
생산 단계에서, 막힘해소 장치(53)는 정기적인 막힘해소를 자동적으로 또는 규칙적으로 행한다. 또한, 바람직하게는, 유동 장치(56)는 반응기(4)를 자동적으로, 규칙적으로 또는 연속적으로 진동 및/또는 타격하고, 및/또는 충돌 장치(60)는 노(6)를 자동적으로 및 규칙적으로 타격하여 내벽에 점착된 분말이 큰 및/또는 콤팩트한 덩어리를 형성하기 전에 분말을 낙하시킨다.
그럼에도 불구하고 필터(52)는 변환 시설(2)의 동작 중에 및 그들이 노화됨에 따라 과도하게 막힐 수 있다.
반응기(4) 내부의 상대 압력의 증가는 일반적으로 필터(52)의 막힘해소가 불충분해진다는 사실을 나타낸다.
반응기(4) 내부의 압력의 모니터링은 세척의 효율을 모니터링하게 할 수 있다.
바람직하게는, 안정화된 생산 단계에서, 반응기(4) 내부의 상대 압력은 10 mbar 내지 500 mbar, 바람직하게는 50 내지 400 mbar, 더 바람직하게는 100 내지 350 mbar로 유지되는 것이 바람직하다.
변환 시설(2)은 반응기(4) 내부의 압력을 측정하기 위한 압력 센서(P1)를 포함한다.
바람직하게는, 반응기(4) 내부의 상대 압력이 미리결정된 안전 임계값을 초과하는 경우, 제어 시스템(16)은 변환 시설(2)을 중단시키도록 설계된다.
안전 임계값은 예를 들어 100 내지 500 mbar, 바람직하게는 200 내지 450 mbar, 훨씬 더 바람직하게는 200 내지 400 mbar, 특히 약 350 mbar이다.
유리하게는, 반응기(4) 내부의 상대 압력이 미리결정된 막힘해소 임계값을 초과하는 경우, 막힘해소 장치(53)는 필터(52)의 막힘해소를 실행하도록 제어된다. 이러한 적시 막힘해소는 순차적인 막힘해소를 위한 중성 가스의 주입 압력 범위의 상위 부분의 막힘해소 주입 압력 또는 나아가 상기 범위보다 큰 주입 압력에 의해 실행된다. 또한 적시 막힘해소는 구체적으로는 하나 이상의 필터(52)에 대해, 예를 들어 제한된 수의 필터(52)에 대해 개별적으로 또는 함께 막히게 될 하나 이상의 특정 필터(52)에 대해 개별적으로 실행될 수 있다.
적시 막힘해소 임계값은 예를 들어 시설의 안전 압력 미만의 100 mbar의 범위에서 설정되며, 예를 들어 시설의 안전 임계값보다 낮은 50 mbar, 바람직하게는 30 mbar이다.
사실은, 필터(52)가 크게 막히는 경우에, 반응기(4) 내부의 압력은 급격하게 증가하고, 수동적인 세척 또는 필터의 교체를 실행하기 위해 시설을 정지시키지 않고서는 또는 막힘해소 동작 동안 필터(52)로부터 전달 장치(30)로 낙하하는 제어되지 않은 양의 응집체의 UO2F2 분말의 부가로 인한 출구에서의 UO2 분말의 이질성을 일으키지 않고서는 필터(52)를 막힘해소하는 것이 불가능하지는 않아도 어려워진다.
막힘해소 동안, 각각의 필터(52) 내부로의 중성 가스의 주입은 10 mbar 내지 500 mbar의 상대 압력에서 동작하는 반응기(4)의 교란을 제한하면서 필터(52)의 외면에 포획된 UO2F2 분말을 방출하는 것을 가능하게 한다.
여기서 반응기(4)에 장비되는 유동 장치(56)에 의한 반응기(4)의 하나 이상의 벽에서의 진동 및/또는 충돌의 설정은 또한 반응기(4)의 내벽에 퇴적될 수 있는 UO2F2 분말 입자를 분리시키는 것을 가능하게 한다.
여기서 충돌 장치(60)에 의한 노(6)의 충돌면(62)의 타격은 변환 시설(2)에 의해 생산되는 UO2 분말의 품질에도 영향을 줄 수 있는 노(6)에서의 분말 클러스터의 형성을 방지할 수 있게 한다.
반응 가스 및 중성 소기 가스의 유량 및 반응기(4) 내 및 노(6) 내의 온도의 제어는 또한 만족스러운 UO2 분말을 획득하기 위한 조건하에서의 가수분해 및 열가수분해 반응의 달성을 허용한다.
일반적으로, 동작 시에, 반응기(4) 또는 노(6)에 주입되는 모든 가스는 반응기(4) 또는 노(6)에 존재하는 것보다 큰 압력, 예를 들어 반응기(4) 또는 노(6) 내부의 압력보다 높은 적어도 20 mbar의 압력, 바람직하게는 적어도 50 mbar 이상에서 주입된다.

Claims (17)

  1. 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법이며, 상기 방법은
    - 가수분해 반응기(4)에 주입되는 기체 UF6와 건조 수증기 사이의 반응에 의해 반응기(4)에서 UF6을 불산화우라늄(UO2F2)으로 가수분해하는 단계; 및
    - UO2F2을 열가수분해 노(6)에 주입되는 건조 수증기 및 수소 가스(H2)와 반응시킴으로써 열가수분해 노(6)에서 UO2F2을 UO2으로 열가수분해하는 단계를 포함하며,
    반응기(4)에 공급되는 기체 UF6의 시간 질량 유량은 75 내지 130 kg/h이고, 가수분해를 위해 반응기(4)에 공급되는 건조 수증기의 시간 질량 유량은 15 내지 30 kg/h이며, 반응기(4) 내부의 온도는 150 내지 250℃인 변환 방법.
  2. 제1항에 있어서, 중성 소기 가스를 반응기(4)에 주입하는 단계를 포함하는 변환 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, UO2는 1 m2/g 내지 4 m2/g, 바람직하게는 1.9 m2/g 내지 2.9 m2/g의 입자 비표면적을 갖는 UO2의 분말 형태로 획득되는 변환 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, UO2는 50 ppm 미만, 바람직하게는 35 ppm 미만의 잔류 불소(F) 함량을 갖는 변환 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 반응기(4)에 공급되는 UF6은 75℃ 내지 130℃, 바람직하게는 90℃ 내지 120℃의 온도에 있는 변환 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 가수분해를 위해 반응기(4)에 공급되는 건조 수증기는 175 내지 300℃, 바람직하게는 200 내지 270℃의 온도에 있는 변환 방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 열가수분해를 위해 노(6)에 공급되는 건조 수증기의 시간 질량 유량은 25 내지 40 kg/h, 바람직하게는 30 내지 35 kg/h인 변환 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 열가수분해를 위해 노(6)에 공급되는 건조 수증기의 온도는 250 내지 450℃, 바람직하게는 300 내지 400℃인 변환 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 노(6)에 공급되는 H2의 체적 유량은 10 내지 25 Nm3/h, 특히 15 내지 20 Nm3/h인 변환 방법.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 반응기(4)에 공급되는 중성 소기 가스의 유량은 1.5 내지 5 Nm3/h이고, 반응기(4)에 공급되는 중성 소기 가스의 온도는 80℃ 내지 130℃이며, 중성 소기 가스의 공급의 상대 압력은 반응기(4) 내부의 상대 압력보다 높고 바람직하게는 1 bar보다 낮은 변환 방법.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 방출 장치(82)로부터 반응기(4)에 기체 UF6를 공급하는 단계를 포함하고, 방출 장치는 적어도 하나의 가열 챔버(86) - 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버(86)는 고체 상태의 UF6의 저장소(84)를 수용하고 이를 가열하여 기체 상태의 UF6를 생성함 - 및 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버(86)로부터 반응기(4)에 공급을 행하도록 구성되는 공급 회로(87)를 포함하는 변환 방법.
  12. 제11항에 있어서, 방출 장치(82)는 적어도 2개의 가열 챔버(86)를 포함하고, 공급 회로(87)는 현재의 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)가 더 이상 충분히 채워져 있지 않을 때 상기 현재의 가열 챔버(86)로부터 다음 가열 챔버(86)로 옮겨가면서 가열 챔버(86)들로부터 순차적으로 반응기(4)에 공급을 행하도록 구성되는 변환 방법.
  13. 제12항에 있어서, 다음 가열 챔버(86)로부터의 반응기(4)로의 공급은 현재의 가열 챔버(86)로부터의 반응기(4)로의 공급의 중단 전에 개시되어, 반응기(4)로의 공급은 소정 시간 기간 동안 양 가열 챔버(86)로부터 동시에 지속되는 변환 방법.
  14. 제11항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 공급 회로(87)는 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)로부터 반응기(4)를 향하는 UF6의 순환을 강제하기 위해 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버(86)와 연관되는 펌프(90)를 포함하고, 적어도 하나의 펌프 또는 각각의 펌프(90)는 용적형 펌프, 더 바람직하게는 벨로우즈를 갖는 용적형 펌프인 변환 방법.
  15. 제14항에 있어서, 공급 회로(87)는 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버(86)와 연관되며 가열 챔버(86)와 연관된 펌프(90)를 우회하는 유량 조절 밸브(88)를 포함하는 변환 방법.
  16. 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 시설이며, 상기 변환 시설은
    - 반응기(4)에 주입되는 기체 UF6와 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6을 불산화우라늄(UO2F2) 분말로 가수분해하기 위한 반응기(4);
    - UO2F2 분말을 노(6)에 주입되는 건조 수증기 및 수소 가스(H2)와 반응시킴으로써 UO2F2 분말을 UO2 분말로 열가수분해하기 위한 노(6); 및
    - 반응기(4) 및 노(6)에 반응 가스 및 중성 소기 가스를 공급하는 장치(8)를 포함하며,
    변환 시설은 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 따른 방법을 실행하도록 구성되는 변환 시설.
  17. 제16항에 있어서, 반응기(4)에 UF6를 공급하는 방출 장치(82)를 포함하고, 방출 장치(82)는 적어도 하나의 가열 챔버(86) - 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버(86)는 고체 상태의 UF6의 저장소(84)를 수용하고 이를 가열하여 기체 상태의 UF6를 생성하도록 구성됨 - 및 적어도 하나의 가열 챔버 또는 각각의 가열 챔버(86)로부터 반응기(4)에 공급을 행하도록 구성되는 공급 회로(87)를 포함하는 변환 시설.
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