JP4504247B2 - マイナーアクチニドリサイクル方法 - Google Patents
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Description
陰極 UO2 2+ + 2e → UO2
次に、酸化ウランのみを析出した第1の陰極を電解槽るつぼ14から取り出し、第2の陰極17を電解槽るつぼ14に吹き込む。そして、第2の溶融塩電解工程5として、電位をポジティブに制御するか、もしくは溶融塩中にガス吹き込み管30を通じて塩素ガスと酸素ガスの混合ガスを吹き込むことにより、ネプツニウムイオンをネプツニルNpO2 2+とし、溶融塩中に溶解させる。第2の陰極17の電位を制御しながら、酸化ウランと酸化ネプツニウムを同時に第1の混合酸化物として第2の陰極に析出させ、回収する。このときの反応式は次のようになる。
NpO2 → NpO2 2+ + 2e
陰極 UO2 2+ + 2e → UO2
NpO2 2+ + 2e → NpO2
この場合、塩素ガスと酸素ガスの混合ガスの割合を制御し、プルトニウムは4価のPu4+イオンの状態で存在するため、陰極に析出せず、溶融塩中に残留する。
1/2 Am2O3 → Am3+ + 3/4 O2 + 3e
Am3+ + O2 + e → AmO2 2+
2 Cl− → Cl2 + 2e
陰極 UO2 2+ + 2e → UO2
NpO2 2+ + 2e → NpO2
PuO2 2+ + 2e → PuO2
AmO2 2+ + 2e → AmO2
残留している酸化ウランと酸化ネプツニウム、および酸化プルトニウムを第3の陰極に共析させる塩素ガスと酸素ガスの混合の割合は1:1程度が適当であるが、1:2〜2:1までは可能である。
2…脱被覆工程
3…溶融塩電解工程
4…第1の溶融塩電解工程
5…第2の溶融塩電解工程
6…第3の溶融塩電解工程
7…酸化キュリウム沈殿工程
8…溶融塩分離工程
9…粉砕工程
10…振動充填工程
11…マイナーアクチニド燃料
12…原子炉
13…上蓋
14…電解槽るつぼ
15…陽極
16…陽極バスケット
17…陰極
18…溶融塩
19…攪拌機
20…参照電極
30…第1の陰極取り替え工程
31…第2の陰極取り替え工程
Claims (10)
- 使用済み酸化物原子燃料を処理して酸化ウラン、酸化プルトニウムおよび酸化マイナーアクチニドを回収するマイナーアクチニドリサイクル方法において、
使用済み酸化物原子燃料を陽極として溶融塩電解法により溶解し、酸化ウランを第1の陰極に析出させる第1の溶融塩電解工程と、
前記第1の溶融塩電解工程の後に、前記第1の陰極を第2の陰極と取り替える第1の陰極取替え工程と、
前記第1の陰極取替え工程の後に、前記陽極および溶融塩を取り替えずに溶融塩電解法により溶解し、酸化ウランと酸化ネプツニウムを含む第1の混合酸化物を第2の陰極に析出させる第2の溶融塩電解工程と、
前記第2の溶融塩電解工程の後に、前記第2の陰極を第3の陰極と取り替える第2の陰極取替え工程と、
前記第2の陰極取替え工程の後に、前記陽極および溶融塩を取り替えずに溶融塩電解法により溶解し、塩素ガスと酸素ガスの混合ガスを吹き込みながら酸化ウラン、酸化ネプツニウム、酸化プルトニウムおよび酸化アメリシウムを含む第2の混合酸化物を第3の陰極に析出させる第3の溶融塩電解工程と、
前記第1の陰極取替え工程の後に、前記第1陰極に析出した酸化ウランに付着した溶融塩を分離する第1の溶融塩分離工程と、
前記第2の陰極取替え工程の後に、前記第2陰極に析出した前記第1の混合酸化物に付着した溶融塩を分離する第2の溶融塩分離工程と、
前記第3の溶融塩電解工程の後に、前記第3陰極に析出した前記第2の混合酸化物に付着した溶融塩を分離する第3の溶融塩分離工程と、
を有することを特徴とするマイナーアクチニドリサイクル方法。 - 前記第1、第2および第3の溶融塩分離工程で得られた酸化ウラン、酸化プルトニウム、酸化ネプツニウムおよび酸化アメリシウムを回収して燃料被覆管に充填して原子燃料を製造する原子燃料製造工程をさらに有することを特徴とする請求項1に記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。
- 前記第3の溶融塩電解工程の後に、溶融塩中に塩素ガスと酸素ガスの混合ガスを吹き込むことにより、その溶融塩中に残留したキュリウムを沈殿させる沈殿工程と、
前記沈殿工程の後に、前記キュリウム沈殿を回収するキュリウム回収工程と、
を有することを特徴とする請求項1または2に記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。 - 前記第1、第2および第3の溶融塩電解工程は、珪酸ジルコニウムを含む非導電性材料からなる溶融塩電解槽るつぼを用いることを特徴とする請求項1ないし3のいずれかに記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。
- 前記第1、第2および第3の溶融塩電解工程は、非導電性材料からなる溶融塩電解槽るつぼと、溶融塩電解槽るつぼ内の溶融塩中に出し入れ可能に挿入された陽極および陰極とを用いることを特徴とする請求項1ないし4のいずれかに記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。
- 前記第1の溶融塩分離工程は、前記第1の陰極に析出した酸化ウランに付着している塩を蒸発させる塩蒸発工程を含み、
前記塩蒸発工程の後に前記第1の陰極に残留した酸化ウランをキャスクに入れて、酸化ウランが燃料として必要となるまで貯蔵する貯蔵工程をさらに有すること、を特徴とする請求項1ないし5のいずれかに記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。 - 前記第2および第3の溶融塩分離工程の後に、前記第1および第2の混合酸化物を各々燃料被覆管に充填して原子燃料を製造する原子燃料製造工程と、
前記第2および第3の溶融塩分離工程の後に、製造された原子燃料を、マイナーアクチニド燃料として、軽水炉、プルサーマル炉もしくは高速炉に装荷して燃焼させる工程と、
を有することを特徴とする請求項1ないし6のいずれかに記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。 - 前記第1、第2および第3の溶融塩電解工程で使用される溶融塩は、マイナーアクチニドイオンを溶融塩中で安定化することのできるイオン半径の大きいカチオンから構成される塩化ナトリウムと塩化セシウムの混合塩、塩化ナトリウムと塩化ルビジウムの混合塩、塩化セシウムと塩化リチウムの混合塩、塩化ナトリウムと塩化マグネシウムの混合塩、塩化ナトリウムと塩化カリウムの混合塩、塩化リチウムと塩化ストロンチウムの混合塩、塩化リチウムと塩化カルシウムの混合塩、フッ化ナトリウムとフッ化カリウムの混合塩、フッ化リチウムとフッ化カリウムの混合塩、フッ化ナトリウムとフッ化リチウムの混合塩、塩化ナトリウムとフッ化ナトリウムの混合塩、塩化カリウムとフッ化カリウムの混合塩のいずれかの混合塩であることを特徴とする請求項1ないし7のいずれかに記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。
- 前記第1、第2および第3の溶融塩分離工程は、前記第1、第2および第3の陰極に析出した前記各酸化物を加熱し、これらの酸化物に付着している溶融塩を溶融してこの溶融塩を分離して除去する工程を含むこと、を特徴とする請求項1ないし8のいずれかに記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。
- 前記第1、第2および第3の溶融塩分離工程は、前記第1、第2および第3の陰極に析出した前記各酸化物を加熱し、これらの酸化物に付着している溶融塩を蒸発させてこの溶融塩を分離して除去する工程を含むこと、を特徴とする請求項1ないし8のいずれかに記載のマイナーアクチニドリサイクル方法。
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