JP3342968B2 - 使用済燃料の再処理方法 - Google Patents
使用済燃料の再処理方法Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は原子力発電所から発生す
る使用済金属燃料を再処理して使用済金属燃料に含まれ
ている有用な金属を精製・回収する一方、放射性の毒性
の強い核分裂生成物を分離して回収して燃料サイクルの
外に廃棄物を発生させないように構成した使用済燃料の
再処理方法に関する。
る使用済金属燃料を再処理して使用済金属燃料に含まれ
ている有用な金属を精製・回収する一方、放射性の毒性
の強い核分裂生成物を分離して回収して燃料サイクルの
外に廃棄物を発生させないように構成した使用済燃料の
再処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】使用済金属中から再度燃料として使用可
能なウラン（Ｕ）およびプルトニウム（Ｐｕ）を分離す
る方法（使用済燃料再処理）として、現在実用化されて
いるのは、ピューレックス法である。
能なウラン（Ｕ）およびプルトニウム（Ｐｕ）を分離す
る方法（使用済燃料再処理）として、現在実用化されて
いるのは、ピューレックス法である。
【０００３】このピューレックス法は使用済燃料を濃硝
酸に溶融した後、この硝酸中からウラン、プルトニウム
を溶媒抽出により分離精製するものである。しかしなが
ら、硝酸および抽出用有機溶媒を大量に使用するため廃
棄物量が多いこと、また、装置が大型化する問題があ
る。
酸に溶融した後、この硝酸中からウラン、プルトニウム
を溶媒抽出により分離精製するものである。しかしなが
ら、硝酸および抽出用有機溶媒を大量に使用するため廃
棄物量が多いこと、また、装置が大型化する問題があ
る。
【０００４】一方、従来、高速増殖炉の使用済金属燃料
を再処理する方法としては、高温冶金法（Trans.ANS.5
0.205(1985)）が知られているが、この方法では炉心燃
料とブランケット燃料はそれぞれ別々に処理され、ブラ
ンケット燃料はハロゲン化物スラグ法を用いて炉心燃料
と同様な処理が行われる。
を再処理する方法としては、高温冶金法（Trans.ANS.5
0.205(1985)）が知られているが、この方法では炉心燃
料とブランケット燃料はそれぞれ別々に処理され、ブラ
ンケット燃料はハロゲン化物スラグ法を用いて炉心燃料
と同様な処理が行われる。
【０００５】従来の使用済金属燃料の再処理方法を図３
により説明する。すなわち、図３に示したようにせん断
工程１で燃料集合体から解体した燃料棒の使用済金属燃
料を燃料被覆管ごとこまかくせん断する。つぎに電解精
製工程３で解体およびせん断した使用済金属燃料をセラ
ミックス等からなるバスケット内に収納して電解精製槽
内に配置し、液体カドミウム中に溶融させる。
により説明する。すなわち、図３に示したようにせん断
工程１で燃料集合体から解体した燃料棒の使用済金属燃
料を燃料被覆管ごとこまかくせん断する。つぎに電解精
製工程３で解体およびせん断した使用済金属燃料をセラ
ミックス等からなるバスケット内に収納して電解精製槽
内に配置し、液体カドミウム中に溶融させる。
【０００６】そして、液体カドミウムの上部にたとえば
ＬｉＣｌ−ＮａＣｌ−ＣａＣｌ2 −ＢａＣｌ2 またはＬ
ｉＣｌ−ＫＣｌ等の電解質塩化物を配置し、さらに液体
カドミウム中に陽極を配置し、電解質塩化物中に低炭素
鋼製の陰極を配置して約 500℃で電気分解を行い、液体
カドミウム中に溶融したＵおよびＰｕを陰極に析出させ
る。
ＬｉＣｌ−ＮａＣｌ−ＣａＣｌ2 −ＢａＣｌ2 またはＬ
ｉＣｌ−ＫＣｌ等の電解質塩化物を配置し、さらに液体
カドミウム中に陽極を配置し、電解質塩化物中に低炭素
鋼製の陰極を配置して約 500℃で電気分解を行い、液体
カドミウム中に溶融したＵおよびＰｕを陰極に析出させ
る。
【０００７】つぎにＣｄ蒸留工程８で蒸留してＵ，Ｐ
ｕ，マイナーアクチニド（ＭＡｓ），希土類元素（Ｒ
Ｅ）を回収して燃料に使用する。Ｃｄ蒸留工程８で回収
されたＣｄは電解精製工程３に戻してリサイクルする。
電解精製工程３後の使用済溶融塩はソルトイクストラク
ション（塩抽出）工程12，ソルトストリッピング（塩逆
抽出）工程13およびセオライト処理工程14で処理され、
溶融塩は電解精製工程３に戻されリサイクルする。
ｕ，マイナーアクチニド（ＭＡｓ），希土類元素（Ｒ
Ｅ）を回収して燃料に使用する。Ｃｄ蒸留工程８で回収
されたＣｄは電解精製工程３に戻してリサイクルする。
電解精製工程３後の使用済溶融塩はソルトイクストラク
ション（塩抽出）工程12，ソルトストリッピング（塩逆
抽出）工程13およびセオライト処理工程14で処理され、
溶融塩は電解精製工程３に戻されリサイクルする。
【０００８】ここで、ソルトイクストラクション（抽出
塩）工程12は、電解精製工程３で使用した使用済溶融塩
中に含まれるＵ，Ｐｕおよびマイナーアクチニドを回収
するために、Ｃｄ−Ｕなどの合金と接触させて抽出反応
によりＰｕおよびマイナーアクチニドを合金側に移行さ
せるプロセスである。
塩）工程12は、電解精製工程３で使用した使用済溶融塩
中に含まれるＵ，Ｐｕおよびマイナーアクチニドを回収
するために、Ｃｄ−Ｕなどの合金と接触させて抽出反応
によりＰｕおよびマイナーアクチニドを合金側に移行さ
せるプロセスである。
【０００９】すなわち、合金に移行したＰｕおよびマイ
ナーアクチニドは合金を蒸留したときに蒸留残さとして
固形物で回収される溶融塩側には、希土類元素、微量の
Ｕ、アルカリ金属元素およびアルカリ土類金属塩素の核
分裂生成物が残る。
ナーアクチニドは合金を蒸留したときに蒸留残さとして
固形物で回収される溶融塩側には、希土類元素、微量の
Ｕ、アルカリ金属元素およびアルカリ土類金属塩素の核
分裂生成物が残る。
【００１０】ソルトストリッピング（塩逆抽出）工程13
はソルトイクストラクション工程12で合金と接触した後
の溶融塩中に含まれる希土類元素と微量のＵを溶融塩か
ら取り除くために、溶融塩にＣｄ−Ｌｉなどの合金を接
触させて希土類元素と微量Ｕを抽出反応により合金側に
移行させるプロセスである。ソルトイクストラクション
工程12とは逆に希土類元素が抽出されて回収される。
はソルトイクストラクション工程12で合金と接触した後
の溶融塩中に含まれる希土類元素と微量のＵを溶融塩か
ら取り除くために、溶融塩にＣｄ−Ｌｉなどの合金を接
触させて希土類元素と微量Ｕを抽出反応により合金側に
移行させるプロセスである。ソルトイクストラクション
工程12とは逆に希土類元素が抽出されて回収される。
【００１１】ゼオライト処理工程14はソルトイクストラ
クション工程12から出てくる溶融塩中に含まれる核分裂
生成物Ｃｓ（アルカリ金属元素）およびＳｒ（アルカリ
土類金属元素）をゼオライトという無機イオン交換体に
より除去するプロセスである。ゼオライト処理工程14に
よりＣｓとＳｒはゼオライトに固定されて安定化される
が、廃棄物発生量が増大する欠点がある。
クション工程12から出てくる溶融塩中に含まれる核分裂
生成物Ｃｓ（アルカリ金属元素）およびＳｒ（アルカリ
土類金属元素）をゼオライトという無機イオン交換体に
より除去するプロセスである。ゼオライト処理工程14に
よりＣｓとＳｒはゼオライトに固定されて安定化される
が、廃棄物発生量が増大する欠点がある。
【００１２】この電解精製工程３で使用した電解質塩化
物には、核分裂生成物であるＣｓ，Ｓｒ等のアルカリ金
属・アルカリ土類金属元素およびＣｅ，Ｓｍ，Ｅｕ等の
希土類元素が蓄積している。このＣｓ，Ｃｒ等の核分裂
生成物が蓄積してきた電解質塩化物は前述したゼオライ
トで処理、またはソーダライトで処理して固体廃棄物と
する。
物には、核分裂生成物であるＣｓ，Ｓｒ等のアルカリ金
属・アルカリ土類金属元素およびＣｅ，Ｓｍ，Ｅｕ等の
希土類元素が蓄積している。このＣｓ，Ｃｒ等の核分裂
生成物が蓄積してきた電解質塩化物は前述したゼオライ
トで処理、またはソーダライトで処理して固体廃棄物と
する。
【００１３】一方、液体カドミウム中には、Ｔｃ，Ｒ
ｈ，Ｒｕ，Ｐｄ等の白金族元素とＮｂ，Ｚｒ，Ａｇ，Ｉ
ｎ，Ｓｎ，Ｓｂ等の貴金属核分裂生成物が蓄積してく
る。カドミウム相は蒸留されてＣｄを回収して再利用
し、貴金属核分裂生成物はＣｕ−Ａｌ合金中に固定化さ
れて金属廃棄物にされている。
ｈ，Ｒｕ，Ｐｄ等の白金族元素とＮｂ，Ｚｒ，Ａｇ，Ｉ
ｎ，Ｓｎ，Ｓｂ等の貴金属核分裂生成物が蓄積してく
る。カドミウム相は蒸留されてＣｄを回収して再利用
し、貴金属核分裂生成物はＣｕ−Ａｌ合金中に固定化さ
れて金属廃棄物にされている。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】使用済の燃料被覆管
（ステンレススティール）は電解精製工程３の電解槽か
ら回収されて金属廃棄物としてドラム缶内に収納密封さ
れて高レベル廃棄物となる。従来の方法では、溶融塩中
に含まれる核分裂生成物の一部は回収されて廃棄物とな
るが、廃棄物量は低減されない課題がある。また、使用
済の燃料被覆管はそのまま廃棄物となるので廃棄物が減
容される程度が小さい課題がある。
（ステンレススティール）は電解精製工程３の電解槽か
ら回収されて金属廃棄物としてドラム缶内に収納密封さ
れて高レベル廃棄物となる。従来の方法では、溶融塩中
に含まれる核分裂生成物の一部は回収されて廃棄物とな
るが、廃棄物量は低減されない課題がある。また、使用
済の燃料被覆管はそのまま廃棄物となるので廃棄物が減
容される程度が小さい課題がある。
【００１５】核分裂を利用してエネルギーを発生させる
ことにより生ずる核分裂生成物は、使用済燃料の再処理
においてウラン・プルトニウムまたマイナーアクチニド
核種からできるだけ分離し、廃棄物としてすべて扱われ
ている。廃棄物から超長半減期を持つ核種は、廃棄物と
して処分する量は極力少なくすることが望ましい目標で
ある。
ことにより生ずる核分裂生成物は、使用済燃料の再処理
においてウラン・プルトニウムまたマイナーアクチニド
核種からできるだけ分離し、廃棄物としてすべて扱われ
ている。廃棄物から超長半減期を持つ核種は、廃棄物と
して処分する量は極力少なくすることが望ましい目標で
ある。
【００１６】従来、実用化されている湿式のピーレック
ス法とよばれる再処理システムでは、長半減期核分裂生
成物は、その他の核分裂生成物とともに廃棄物へのスト
リームにまわされることと関係している。これまでは、
この廃棄物から選択的に特定の元素・核種を抽出し、消
滅処理するというアプローチがとられている。
ス法とよばれる再処理システムでは、長半減期核分裂生
成物は、その他の核分裂生成物とともに廃棄物へのスト
リームにまわされることと関係している。これまでは、
この廃棄物から選択的に特定の元素・核種を抽出し、消
滅処理するというアプローチがとられている。
【００１７】本発明は、上記課題を解決するためになさ
れたもので、硝酸等の水溶液を使用しない乾式再処理に
よりウランとプルトニウムを高効率で回収し、従来の技
術では廃棄物となる核分裂生成物を含んだ溶融塩と貴金
属性核分裂生成物および使用済被覆管を廃棄物とするこ
となく使用済金属燃料を再処理できる使用済燃料の再処
理方法を提供することにある。
れたもので、硝酸等の水溶液を使用しない乾式再処理に
よりウランとプルトニウムを高効率で回収し、従来の技
術では廃棄物となる核分裂生成物を含んだ溶融塩と貴金
属性核分裂生成物および使用済被覆管を廃棄物とするこ
となく使用済金属燃料を再処理できる使用済燃料の再処
理方法を提供することにある。
【００１８】また、本発明は酸化物燃料についても、使
用済燃料を金属形態に転換し、乾式処理方法である本方
法を適用することができる使用済燃料の再処理方法を提
供することにある。さらに本発明は、原子力発電所から
発生する使用済金属燃料を二次的放射性廃棄物を発生す
ることなく再処理できる使用済燃料の再処理方法を提供
することにある。
用済燃料を金属形態に転換し、乾式処理方法である本方
法を適用することができる使用済燃料の再処理方法を提
供することにある。さらに本発明は、原子力発電所から
発生する使用済金属燃料を二次的放射性廃棄物を発生す
ることなく再処理できる使用済燃料の再処理方法を提供
することにある。
【００１９】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
使用済金属燃料をせん断した後、液浸性容器に入れ加熱
して溶融する前処理工程と、電解精製槽内に溶融塩とＣ
ｄ相を有し固体陰極の電気分解と前記Ｃｄ相を陰極とす
るＣｄ陰極の電気分解とにより前記前処理工程後の使用
済金属燃料を溶解してＵとＰｕを回収する第１の電解精
製工程と、この第１の電解精製工程後の使用済溶融塩と
使用済Ｃｄ相に残存しているＵとＰｕとマイナーアクチ
ニドを回収するドローダウン工程と、このドローダウン
工程で使用した使用済溶融塩からＣｓとＳｒを回収して
取り除く電気泳動工程と、前記第１の電解精製工程で発
生する核分裂生成物を回収するオフガス処理工程と、前
記第１の電解精製工程で使用したＣｄに含まれる不溶解
成分を沈澱として分離するろ過工程と、このろ過工程で
ろ過されたろ液であるＣｄ相を蒸留するＣｄ蒸留工程
と、前記第１の電解精製工程で使用したＣｄ相を陽極と
して電気分解する第２の電解精製工程と、前記ドローダ
ウン工程で固体陰極に回収されたＵとＰｕとマイナーア
クチニドと同時に回収された貴金属性元素からＵとＰｕ
とマイナーアクチニドとＺｒを共に回収する蒸留工程か
らなることを特徴とする。
使用済金属燃料をせん断した後、液浸性容器に入れ加熱
して溶融する前処理工程と、電解精製槽内に溶融塩とＣ
ｄ相を有し固体陰極の電気分解と前記Ｃｄ相を陰極とす
るＣｄ陰極の電気分解とにより前記前処理工程後の使用
済金属燃料を溶解してＵとＰｕを回収する第１の電解精
製工程と、この第１の電解精製工程後の使用済溶融塩と
使用済Ｃｄ相に残存しているＵとＰｕとマイナーアクチ
ニドを回収するドローダウン工程と、このドローダウン
工程で使用した使用済溶融塩からＣｓとＳｒを回収して
取り除く電気泳動工程と、前記第１の電解精製工程で発
生する核分裂生成物を回収するオフガス処理工程と、前
記第１の電解精製工程で使用したＣｄに含まれる不溶解
成分を沈澱として分離するろ過工程と、このろ過工程で
ろ過されたろ液であるＣｄ相を蒸留するＣｄ蒸留工程
と、前記第１の電解精製工程で使用したＣｄ相を陽極と
して電気分解する第２の電解精製工程と、前記ドローダ
ウン工程で固体陰極に回収されたＵとＰｕとマイナーア
クチニドと同時に回収された貴金属性元素からＵとＰｕ
とマイナーアクチニドとＺｒを共に回収する蒸留工程か
らなることを特徴とする。
【００２０】請求項２に係る発明は、前記前処理工程に
おいて、加熱溶融する温度は高速炉用金属燃料要素で使
用されているボンドＮａをＮａＩの形態にして溶融し、
前記燃料要素のＵとＰｕとＺｒの三元合金が溶融する温
度よりも低い 700℃から1500℃の温度で溶融することを
特徴とする。
おいて、加熱溶融する温度は高速炉用金属燃料要素で使
用されているボンドＮａをＮａＩの形態にして溶融し、
前記燃料要素のＵとＰｕとＺｒの三元合金が溶融する温
度よりも低い 700℃から1500℃の温度で溶融することを
特徴とする。
【００２１】請求項３に係る発明は、前記ドローダウン
工程は前記第１の電解精製工程で使用した使用済Ｃｄを
陽極とし、鉄を陰極として電圧を印加し、前記Ｃｄ相中
および使用済溶融塩相中に含まれるＵ，Ｐｕおよびマイ
ナーアクチニドを陰極に析出させることを特徴とする。
工程は前記第１の電解精製工程で使用した使用済Ｃｄを
陽極とし、鉄を陰極として電圧を印加し、前記Ｃｄ相中
および使用済溶融塩相中に含まれるＵ，Ｐｕおよびマイ
ナーアクチニドを陰極に析出させることを特徴とする。
【００２２】請求項４に係る発明は、前記電気泳動工程
において、使用済溶融塩であるＬｉＣｌとＫＣｌの混合
塩から放射性核種であるＣｓとＣｒを電気泳動により陽
極塩に濃縮させてＬｉおよびＫと分離して回収すること
を特徴とする。
において、使用済溶融塩であるＬｉＣｌとＫＣｌの混合
塩から放射性核種であるＣｓとＣｒを電気泳動により陽
極塩に濃縮させてＬｉおよびＫと分離して回収すること
を特徴とする。
【００２３】請求項５に係る発明は、前記オフガス処理
工程において、使用済燃料に含まれる半減期の長い核分
裂生成物の１つであるＳｅが燃料溶融した後、塩化物の
形態で揮発するＳｅを前記第１の電解精製工程後のオフ
ガス処理工程のフィルターに吸着させて回収することを
特徴とする。
工程において、使用済燃料に含まれる半減期の長い核分
裂生成物の１つであるＳｅが燃料溶融した後、塩化物の
形態で揮発するＳｅを前記第１の電解精製工程後のオフ
ガス処理工程のフィルターに吸着させて回収することを
特徴とする。
【００２４】請求項６に係る発明は、前記ろ過工程にお
いて、不溶解成分として沈澱するＴｃを分離して回収す
ることを特徴とする。
いて、不溶解成分として沈澱するＴｃを分離して回収す
ることを特徴とする。
【００２５】請求項７に係る発明は、前記第２の電解精
製工程において、Ｐｕとマイナーアクチニドを回収する
陰極として使用したＣｄ相中に含まれるＵとＰｕとマイ
ナー アクチニドと希土類元素の中からＵとＰｕをマイナ
ーアクチニドを回収して希土類元素と分離するために、
上記Ｃｄ相を陽極として低炭素鋼を陰極として電気分解
を行い、陰極にＵとＰｕとマイナーアクチニドを析出さ
せて回収することを特徴とする。
製工程において、Ｐｕとマイナーアクチニドを回収する
陰極として使用したＣｄ相中に含まれるＵとＰｕとマイ
ナー アクチニドと希土類元素の中からＵとＰｕをマイナ
ーアクチニドを回収して希土類元素と分離するために、
上記Ｃｄ相を陽極として低炭素鋼を陰極として電気分解
を行い、陰極にＵとＰｕとマイナーアクチニドを析出さ
せて回収することを特徴とする。
【００２６】請求項８に係る発明は、前記ドローダウン
工程で固体陰極に回収されたＵとＰｕとマイナーアクチ
ニドと同時に回収された貴金属元素からＵとＰｕとマイ
ナーアクチニドとＺｒを回収するための蒸留工程におい
て、前記ドローダウン工程で固体陰極に回収された析出
物の合金を加熱してＡｇとＩｎとＳｂを蒸発させて取り
除き、取り除いた残りの合金をさらに加熱してＰｄとＳ
ｎを蒸発させて回収し、ＵとＰｕとマイナークチニドと
Ｚｒを蒸留残さとして回収することを特徴とする。
工程で固体陰極に回収されたＵとＰｕとマイナーアクチ
ニドと同時に回収された貴金属元素からＵとＰｕとマイ
ナーアクチニドとＺｒを回収するための蒸留工程におい
て、前記ドローダウン工程で固体陰極に回収された析出
物の合金を加熱してＡｇとＩｎとＳｂを蒸発させて取り
除き、取り除いた残りの合金をさらに加熱してＰｄとＳ
ｎを蒸発させて回収し、ＵとＰｕとマイナークチニドと
Ｚｒを蒸留残さとして回収することを特徴とする。
【００２７】請求項９に係る発明は、前記蒸留工程で回
収されるＺｒを、回収されるＵとＰｕマイナーアクチニ
ドおよび第１の電解精製工程で回収されるＵとＰｕとマ
イナーアクチニドとともに溶融し、金属燃料とすること
を特徴とする。
収されるＺｒを、回収されるＵとＰｕマイナーアクチニ
ドおよび第１の電解精製工程で回収されるＵとＰｕとマ
イナーアクチニドとともに溶融し、金属燃料とすること
を特徴とする。
【００２８】請求項10に係る発明は、前記第１の電解精
製工程で使用した使用済燃料被覆管を回収する再加工工
程を設け、この再加工工程において、前記使用済燃料被
覆管は加熱して被覆管に付着している溶融塩とＣｄを蒸
発させて除去した後、1300℃以上に加熱して溶融した
後、再び被覆管として成型加工することを特徴とする。
製工程で使用した使用済燃料被覆管を回収する再加工工
程を設け、この再加工工程において、前記使用済燃料被
覆管は加熱して被覆管に付着している溶融塩とＣｄを蒸
発させて除去した後、1300℃以上に加熱して溶融した
後、再び被覆管として成型加工することを特徴とする。
【００２９】
【作用】本発明に係る使用済燃料の再処理方法は、ウラ
ンおよびプルトニウムの回収とともにマイナーアクチニ
ド核種も回収する。これらの回収した核燃料物質は混合
し、金属燃料として成型加工されて燃料物質として利用
する。特に、高速炉用の燃料として使用することが可能
なので、マイナーアクチニドは回収しても、リサイクル
燃料として使用することによりエネルギー発生に寄与
し、基本的に廃棄物発生にはならない。
ンおよびプルトニウムの回収とともにマイナーアクチニ
ド核種も回収する。これらの回収した核燃料物質は混合
し、金属燃料として成型加工されて燃料物質として利用
する。特に、高速炉用の燃料として使用することが可能
なので、マイナーアクチニドは回収しても、リサイクル
燃料として使用することによりエネルギー発生に寄与
し、基本的に廃棄物発生にはならない。
【００３０】すなわち、本発明に係る再処理方法におい
て、使用済燃料はせん断されて細かくされ、使用済燃料
中に含まれていた沸点の低い核分裂生成物であるＸｅと
Ｋｒはせん断により揮発してオフガス装置に回収され
る。せん断されて短くなった使用済燃料は、液浸性容器
たとえば網状容器に十分入る大きさとなるので網状容器
内に入れて前処理工程で加熱される。
て、使用済燃料はせん断されて細かくされ、使用済燃料
中に含まれていた沸点の低い核分裂生成物であるＸｅと
Ｋｒはせん断により揮発してオフガス装置に回収され
る。せん断されて短くなった使用済燃料は、液浸性容器
たとえば網状容器に十分入る大きさとなるので網状容器
内に入れて前処理工程で加熱される。
【００３１】網状容器に入れ加熱して溶融する前処理工
程においては、高速炉用金属燃料要素で使用するボンド
ＮａをＮａもしくはＮａＩの形態にして溶融し、網状の
容器から流出させて、燃料要素である三元合金であるＵ
とＰｕとＺｒの合金を網状容器内に残留させる。
程においては、高速炉用金属燃料要素で使用するボンド
ＮａをＮａもしくはＮａＩの形態にして溶融し、網状の
容器から流出させて、燃料要素である三元合金であるＵ
とＰｕとＺｒの合金を網状容器内に残留させる。
【００３２】第１の電解精製工程では、網状容器内に残
留したＵとＰｕとＺｒの合金は溶解されて、そのうちの
Ｕは低炭素鋼の固体陰極に選択的に析出して回収され、
Ｐｕと一部の核分裂生成物は液体Ｃｄ陰極に析出して回
収される。
留したＵとＰｕとＺｒの合金は溶解されて、そのうちの
Ｕは低炭素鋼の固体陰極に選択的に析出して回収され、
Ｐｕと一部の核分裂生成物は液体Ｃｄ陰極に析出して回
収される。
【００３３】ドローダウン工程は第１の電解精製工程で
使用した使用済Ｃｄ相を陽極とし、低炭素鋼（鉄）を陰
極として電圧を印加し、使用済Ｃｄ相中および使用済溶
融塩相中に含まれるＵ、Ｐｕおよびマイナーアクチニド
を陰極に析出させることにより回収するすなわち絞り取
る電解工程である。
使用した使用済Ｃｄ相を陽極とし、低炭素鋼（鉄）を陰
極として電圧を印加し、使用済Ｃｄ相中および使用済溶
融塩相中に含まれるＵ、Ｐｕおよびマイナーアクチニド
を陰極に析出させることにより回収するすなわち絞り取
る電解工程である。
【００３４】前記第１の電解精製工程でＵとＰｕの陰極
析出回収に使用された溶融塩中とＣｄ相中には微量のＵ
とＰｕとマイナーアクチニドが残留している。前記ドロ
ーダウン工程では、溶融塩中に残留している微量のＵと
Ｐｕとマイナーアクチニドを回収し、第２の電解精製工
程ではＣｄ相中の微量のＵとＰｕとマイナーアクチニド
を電解によりできる限り陰極に回収する。
析出回収に使用された溶融塩中とＣｄ相中には微量のＵ
とＰｕとマイナーアクチニドが残留している。前記ドロ
ーダウン工程では、溶融塩中に残留している微量のＵと
Ｐｕとマイナーアクチニドを回収し、第２の電解精製工
程ではＣｄ相中の微量のＵとＰｕとマイナーアクチニド
を電解によりできる限り陰極に回収する。
【００３５】しかしながら、残留している微量のＵとＰ
ｕとマイナーアクチニドを回収した後の溶融塩中には半
減期の長い核分裂生成物が蓄積してきて、やがて飽和濃
度に達して溶融塩を交換する必要がでてくる。そのとき
使用済溶融塩となる。
ｕとマイナーアクチニドを回収した後の溶融塩中には半
減期の長い核分裂生成物が蓄積してきて、やがて飽和濃
度に達して溶融塩を交換する必要がでてくる。そのとき
使用済溶融塩となる。
【００３６】前記使用済溶融塩から核分裂生成物である
ＣｓとＳｒを回収して取り除く前記電気泳動工程におい
て、使用済溶融塩であるＬｉＣｌとＫＣｌの混合塩から
放射性核分裂生成物であるＣｓとＳｒを電気泳動により
陽極塩に濃縮させて陰極塩中のＬｉおよびＫと分離して
回収させる。
ＣｓとＳｒを回収して取り除く前記電気泳動工程におい
て、使用済溶融塩であるＬｉＣｌとＫＣｌの混合塩から
放射性核分裂生成物であるＣｓとＳｒを電気泳動により
陽極塩に濃縮させて陰極塩中のＬｉおよびＫと分離して
回収させる。
【００３７】前記第１の電解精製工程後のオフガス処理
工程においては、使用済燃料中に含まれる半減期の長い
核分裂生成物の１つであるＳｅが燃料溶解した後、塩化
物の形態で揮発するのでフィルターに吸着して回収す
る。
工程においては、使用済燃料中に含まれる半減期の長い
核分裂生成物の１つであるＳｅが燃料溶解した後、塩化
物の形態で揮発するのでフィルターに吸着して回収す
る。
【００３８】前記第１の電解精製工程で使用したＣｄ相
中に沈澱として含まれる不溶解成分を分離するろ過工程
では、不溶解成分として沈澱するＴｃをフィルターでＣ
ｄ相と分離して回収する。
中に沈澱として含まれる不溶解成分を分離するろ過工程
では、不溶解成分として沈澱するＴｃをフィルターでＣ
ｄ相と分離して回収する。
【００３９】一方、フィルターでろ過されたろ液である
Ｃｄ相には、貴金属性核分裂生成物が含まれているので
Ｃｄ蒸留工程で蒸留によりＣｄと分離して貴金属性核分
裂生成物を回収し、炉内構造物として使用する。Ｃｄ相
は第１の電解精製工程に戻して再使用する。
Ｃｄ相には、貴金属性核分裂生成物が含まれているので
Ｃｄ蒸留工程で蒸留によりＣｄと分離して貴金属性核分
裂生成物を回収し、炉内構造物として使用する。Ｃｄ相
は第１の電解精製工程に戻して再使用する。
【００４０】前記Ｐｕとマイナーアクチニドの回収率を
向上させるための第２の電解精製工程においては、陰極
として使用したＣｄ相中にＵとＰｕとマイナーアクチニ
ドと希土類元素が含まれるが、前記Ｃｄ相を陽極として
低炭素鋼に受けるつぼを設けた陰極を用いて電気分解を
行い、陰極にＵとＰｕとマイナーアクチニドを析出させ
て溶融塩中に希土類元素を残留させて分離する。
向上させるための第２の電解精製工程においては、陰極
として使用したＣｄ相中にＵとＰｕとマイナーアクチニ
ドと希土類元素が含まれるが、前記Ｃｄ相を陽極として
低炭素鋼に受けるつぼを設けた陰極を用いて電気分解を
行い、陰極にＵとＰｕとマイナーアクチニドを析出させ
て溶融塩中に希土類元素を残留させて分離する。
【００４１】前記ドローダウン工程で固体陰極に回収さ
れたＵとＰｕとマイナーアクチニドと同時に回収された
貴金属元素からＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒを
回収するための蒸留工程において、前記ドローダウン工
程で固体陰極に回収された析出物の合金を加熱してま
ず、ＡｇとＩｎとＳｂを蒸発させて取り除き、取り除い
た残りの合金をさらに加熱してＰｄとＳｎを蒸発させて
回収し、ＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒを蒸留残
さとして回収する。
れたＵとＰｕとマイナーアクチニドと同時に回収された
貴金属元素からＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒを
回収するための蒸留工程において、前記ドローダウン工
程で固体陰極に回収された析出物の合金を加熱してま
ず、ＡｇとＩｎとＳｂを蒸発させて取り除き、取り除い
た残りの合金をさらに加熱してＰｄとＳｎを蒸発させて
回収し、ＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒを蒸留残
さとして回収する。
【００４２】第１の電解精製工程で使用した使用済燃料
被覆管は再加工工程において、加熱して被覆管に付着し
ている溶融塩とＣｄを蒸発させて除去した後、被覆管を
溶融し、再び被覆管として加工して再利用する。
被覆管は再加工工程において、加熱して被覆管に付着し
ている溶融塩とＣｄを蒸発させて除去した後、被覆管を
溶融し、再び被覆管として加工して再利用する。
【００４３】第１の電解精製工程で低炭素鋼性の固体陰
極に回収されたＵと第２の電解精製工程で陰極に回収さ
れたＵとＰｕとマイナーアクチニドと蒸留工程で回収さ
れたＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒと蒸留工程に
おける回収でなお残るＰｄとＳｎは燃料製造工程へ送ら
れて射出成型法により成型加工されて再び金属燃料とな
る。
極に回収されたＵと第２の電解精製工程で陰極に回収さ
れたＵとＰｕとマイナーアクチニドと蒸留工程で回収さ
れたＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒと蒸留工程に
おける回収でなお残るＰｄとＳｎは燃料製造工程へ送ら
れて射出成型法により成型加工されて再び金属燃料とな
る。
【００４４】
【実施例】図１および図２を参照しながら本発明に係る
使用済燃料の再処理方法の一実施例を説明する。なお、
図１は本発明方法の概要を説明するためのブロック図
で、図２は図１における電気泳動工程を説明するための
概略的断面図である。
使用済燃料の再処理方法の一実施例を説明する。なお、
図１は本発明方法の概要を説明するためのブロック図
で、図２は図１における電気泳動工程を説明するための
概略的断面図である。
【００４５】図１に示したようにせん断工程１において
原子力発電所から発生する使用済燃料集合体を解体し、
燃料棒状態の使用済金属燃料を被覆管がかぶさった状態
のままこまかくせん断する。このせん断工程１から取り
出して、前処理工程２により液体が浸入し易い形状の液
浸性容器たとえばバスケットや、網状容器に入れ加熱し
て燃料と被覆管に付着しているＮａを溶融して除去す
る。この前処理工程２から取り出した使用済金属燃料を
溶解して第１の電解精製工程３により電気分解を行って
ＵとＰｕを回収する。
原子力発電所から発生する使用済燃料集合体を解体し、
燃料棒状態の使用済金属燃料を被覆管がかぶさった状態
のままこまかくせん断する。このせん断工程１から取り
出して、前処理工程２により液体が浸入し易い形状の液
浸性容器たとえばバスケットや、網状容器に入れ加熱し
て燃料と被覆管に付着しているＮａを溶融して除去す
る。この前処理工程２から取り出した使用済金属燃料を
溶解して第１の電解精製工程３により電気分解を行って
ＵとＰｕを回収する。
【００４６】この第１の電解精製工程３で使用した使用
済溶融塩と使用済Ｃｄ相に残存しているＵとＰｕとマイ
ナーアクチニドを回収するドローダウン工程４により回
収する。このドローダウン工程４で使用した使用済溶融
塩からＣｓとＳｒおよび希土類元素（ＲＥ）を電気泳動
工程５により回収して取り除く。第１の電解精製工程３
で発生する核分裂生成物をオフガス処理工程６により回
収する。
済溶融塩と使用済Ｃｄ相に残存しているＵとＰｕとマイ
ナーアクチニドを回収するドローダウン工程４により回
収する。このドローダウン工程４で使用した使用済溶融
塩からＣｓとＳｒおよび希土類元素（ＲＥ）を電気泳動
工程５により回収して取り除く。第１の電解精製工程３
で発生する核分裂生成物をオフガス処理工程６により回
収する。
【００４７】第１の電解精製工程３で使用したＣｄに含
まれる不溶解成分を沈澱としてろ過工程７により分離す
る。このろ過工程７でろ過されたろ液であるＣｄ相をＣ
ｄ蒸留工程８により蒸留する。
まれる不溶解成分を沈澱としてろ過工程７により分離す
る。このろ過工程７でろ過されたろ液であるＣｄ相をＣ
ｄ蒸留工程８により蒸留する。
【００４８】ドローダウン工程４で固体陽極に回収され
たＵとＰｕとマイナーアクチニドに同時に回収された貴
金属元素からＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒとを
共に蒸留工程10により回収する。第１の電解精製工程３
で取り除かれた使用済燃料被覆管を再加工工程11により
回収し、成型して再使用する。
たＵとＰｕとマイナーアクチニドに同時に回収された貴
金属元素からＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒとを
共に蒸留工程10により回収する。第１の電解精製工程３
で取り除かれた使用済燃料被覆管を再加工工程11により
回収し、成型して再使用する。
【００４９】つぎに図１で説明した上記構成の使用済金
属燃料の再処理方法の具体的な実施例を説明する。前記
処理工程２として使用済金属燃料を液体が浸入し易い例
えば網状容器に入れて温度を 700℃以上にする。溶融温
度を 700℃以上にすることにより高速炉の使用済金属燃
料と被覆管の間にあったボンドＮａがＮａもしくはＮａ
Ｉの形態で液体として溶け出し、網状容器には燃料要素
である三元合金であるＵとＰｕとＺｒの合金と使用済被
覆管が残留する。Ｎａｌは核分裂生成物Ｉが燃料スラグ
のまわりに存在するボンドＮａに溶け込むことにより自
然と生成されているものである。
属燃料の再処理方法の具体的な実施例を説明する。前記
処理工程２として使用済金属燃料を液体が浸入し易い例
えば網状容器に入れて温度を 700℃以上にする。溶融温
度を 700℃以上にすることにより高速炉の使用済金属燃
料と被覆管の間にあったボンドＮａがＮａもしくはＮａ
Ｉの形態で液体として溶け出し、網状容器には燃料要素
である三元合金であるＵとＰｕとＺｒの合金と使用済被
覆管が残留する。Ｎａｌは核分裂生成物Ｉが燃料スラグ
のまわりに存在するボンドＮａに溶け込むことにより自
然と生成されているものである。
【００５０】網状容器を取り出し、燃料要素を構成する
三元合金であるＵとＰｕとＺｒの三元合金を含む使用済
被覆管を第１の電解精製工程に移送してＵとＰｕとマイ
ナーアクチニドを回収する。
三元合金であるＵとＰｕとＺｒの三元合金を含む使用済
被覆管を第１の電解精製工程に移送してＵとＰｕとマイ
ナーアクチニドを回収する。
【００５１】一方、網状容器から溶か出したＮａおよび
ＮａＩはさらに温度を上げて 900℃以上にする。 900℃
以上にするとＮａが蒸発するので回収して、金属燃料要
素のボンドＮａとして再利用する。
ＮａＩはさらに温度を上げて 900℃以上にする。 900℃
以上にするとＮａが蒸発するので回収して、金属燃料要
素のボンドＮａとして再利用する。
【００５２】また、長半減期核種である消滅対象である
129Ｉを含むＮａＩは液体のまま残留するので冷却して
固体にして取り出し、 129Ｉを消滅処理するためにＮａ
ＩまたはＣｅＩ3 などの化学形態で燃料棒、つまり燃料
ピン形状の被覆管内封入してピンを構成し、このピンを
原子炉内に装荷して後述する消滅処理を行う。
129Ｉを含むＮａＩは液体のまま残留するので冷却して
固体にして取り出し、 129Ｉを消滅処理するためにＮａ
ＩまたはＣｅＩ3 などの化学形態で燃料棒、つまり燃料
ピン形状の被覆管内封入してピンを構成し、このピンを
原子炉内に装荷して後述する消滅処理を行う。
【００５３】なお、比較のため前処理工程２を設けない
場合の使用済溶融塩廃棄物の発生量を表１に示す。使用
済金属燃料を１日に50ｋｇ処理すると仮定し、そのとき
の電解精製槽容量を溶融塩 300kgとＣｄ1300kgとし、20
日に１回、溶融塩を交換すると仮定する。
場合の使用済溶融塩廃棄物の発生量を表１に示す。使用
済金属燃料を１日に50ｋｇ処理すると仮定し、そのとき
の電解精製槽容量を溶融塩 300kgとＣｄ1300kgとし、20
日に１回、溶融塩を交換すると仮定する。
【００５４】
【表１】
【００５５】前処理工程２を設けないつまり、無しの場
合には、ボンドＮａが使用済溶融塩の中に溶解して分離
回収できないため、溶融塩廃棄物となった時点で全て廃
棄物となる。表１からわかるように、本発明の実施例、
つまり前処理工程有りの場合、Ｎａによる塩廃棄物は発
生しない。これに対して前処理工程無しの場合には20日
で 300kgの塩廃棄物が発生する。
合には、ボンドＮａが使用済溶融塩の中に溶解して分離
回収できないため、溶融塩廃棄物となった時点で全て廃
棄物となる。表１からわかるように、本発明の実施例、
つまり前処理工程有りの場合、Ｎａによる塩廃棄物は発
生しない。これに対して前処理工程無しの場合には20日
で 300kgの塩廃棄物が発生する。
【００５６】前記網状容器に入れて加熱して溶融する前
処理工程２において、加熱溶融する温度の上限は、燃料
要素である三元合金であるＵとＰｕとＺｒの合金が溶融
する温度よりは低い1500℃以下であることが重要であ
り、また下限は 700℃以上とすることが重要である。
処理工程２において、加熱溶融する温度の上限は、燃料
要素である三元合金であるＵとＰｕとＺｒの合金が溶融
する温度よりは低い1500℃以下であることが重要であ
り、また下限は 700℃以上とすることが重要である。
【００５７】電気泳動工程５では図２に示したように電
解精製槽20内の使用済溶融塩18中にＣｓとＳｒを回収し
て取り除く電気泳動用分離管16を挿入する。この分離管
16にはセラミックス製の粉体を詰めて温度 500℃以上で
陽極15と陰極17の間に電圧を印加する。
解精製槽20内の使用済溶融塩18中にＣｓとＳｒを回収し
て取り除く電気泳動用分離管16を挿入する。この分離管
16にはセラミックス製の粉体を詰めて温度 500℃以上で
陽極15と陰極17の間に電圧を印加する。
【００５８】なお、符号19は使用済Ｃｄである。使用済
溶融塩18であるＬｉＣｌとＫＣｌの混合塩から放射性核
種であるＣｓとＳｒがイオン移動度の差により陽極塩に
濃縮される。表２に電気泳動工程５の陽極塩中および陰
極塩中のＣｓとＳｒの濃度を示す。
溶融塩18であるＬｉＣｌとＫＣｌの混合塩から放射性核
種であるＣｓとＳｒがイオン移動度の差により陽極塩に
濃縮される。表２に電気泳動工程５の陽極塩中および陰
極塩中のＣｓとＳｒの濃度を示す。
【００５９】
【表２】
【００６０】表２から明らかなように、電気泳動工程５
によりＣｓとＳｒを陽極塩に約５倍に濃縮できるので電
気泳動用分離管16を取り出してＣｓとＳｒを回収する。
ＣｓとＳｒの中の放射性同位体である 137Ｃｓ、90Ｓｒ
は半減期がいずれも約30年と比較的短い。さらに、中性
子吸収断面積を小さく発電用原子炉を使用した消滅は自
然崩壊に比べ効果的に消滅処理できないという特長があ
る。
によりＣｓとＳｒを陽極塩に約５倍に濃縮できるので電
気泳動用分離管16を取り出してＣｓとＳｒを回収する。
ＣｓとＳｒの中の放射性同位体である 137Ｃｓ、90Ｓｒ
は半減期がいずれも約30年と比較的短い。さらに、中性
子吸収断面積を小さく発電用原子炉を使用した消滅は自
然崩壊に比べ効果的に消滅処理できないという特長があ
る。
【００６１】そこで、陽極塩は取り出してプラズマ法に
より酸化物にし遮蔽材等の形態で原子炉内に装荷し、廃
棄物として格納容器内・サイト内で使用・貯蔵する。一
方、陰極塩はリサイクルして再利用するので廃棄物は発
生しない。
より酸化物にし遮蔽材等の形態で原子炉内に装荷し、廃
棄物として格納容器内・サイト内で使用・貯蔵する。一
方、陰極塩はリサイクルして再利用するので廃棄物は発
生しない。
【００６２】なお、比較のため電気泳動工程５が有りの
場合と無しの場合の使用済溶融塩廃棄物の発生量を表３
に示す。使用済金属燃料を１日に50kg処理すると仮定
し、そのときの電解精製槽容量を溶融塩 300kgとＣｄ13
00kgとして、20日に１回、溶融塩を交換すると仮定す
る。
場合と無しの場合の使用済溶融塩廃棄物の発生量を表３
に示す。使用済金属燃料を１日に50kg処理すると仮定
し、そのときの電解精製槽容量を溶融塩 300kgとＣｄ13
00kgとして、20日に１回、溶融塩を交換すると仮定す
る。
【００６３】
【表３】
【００６４】電気泳動工程５を設けない（無し）場合に
は、使用済溶融塩はすべて溶融塩廃棄物となる。表３か
らもわかるように、電気泳動工程５が有りの場合の本発
明の実施例は無しの場合と比較して塩廃棄物の発生量は
１／４になる。
は、使用済溶融塩はすべて溶融塩廃棄物となる。表３か
らもわかるように、電気泳動工程５が有りの場合の本発
明の実施例は無しの場合と比較して塩廃棄物の発生量は
１／４になる。
【００６５】第１の電解精製工程３で気体で発生する核
分裂生成物を回収するためにオフガス処理工程６にはフ
ィルター等の処理装置を設置する。使用済燃料は電解精
製槽で溶解してイオンもしくは金属になるが、使用済燃
料中に含まれる半減期の長い核分裂生成物の１つである
Ｓｅは溶融塩中に溶解する。
分裂生成物を回収するためにオフガス処理工程６にはフ
ィルター等の処理装置を設置する。使用済燃料は電解精
製槽で溶解してイオンもしくは金属になるが、使用済燃
料中に含まれる半減期の長い核分裂生成物の１つである
Ｓｅは溶融塩中に溶解する。
【００６６】溶解したＳｅは塩化物となるが、ＳｅＣｌ
2 およびＳｅＣｌ4 の沸点はいずれも 200℃以下である
ので、塩化物の形態で揮発し、第１の電解精製工程３に
接続したオフガス処理工程６でフィルターに吸着させて
Ｓｅを回収する。
2 およびＳｅＣｌ4 の沸点はいずれも 200℃以下である
ので、塩化物の形態で揮発し、第１の電解精製工程３に
接続したオフガス処理工程６でフィルターに吸着させて
Ｓｅを回収する。
【００６７】回収したＳｅの塩化物は融点が約 600℃程
度またはそれ以上となり、同時にステンレススティール
との共存性のよい化学形態に変換し、後述する消滅用タ
ーゲットピンに封入し、原子炉に装荷し消滅処理する。
なお、第１の電解精製工程３後にオフガス処理工程６を
接続しない場合にはＳｅは電解精製槽の上部に付着し電
解精製槽の構造材が高レベル廃棄物となる。
度またはそれ以上となり、同時にステンレススティール
との共存性のよい化学形態に変換し、後述する消滅用タ
ーゲットピンに封入し、原子炉に装荷し消滅処理する。
なお、第１の電解精製工程３後にオフガス処理工程６を
接続しない場合にはＳｅは電解精製槽の上部に付着し電
解精製槽の構造材が高レベル廃棄物となる。
【００６８】第１の電解精製工程３のＣｄプールとして
使用したＣｄ相中にはＴｃ，Ｎｂ，Ｒｈ，Ｒｕが不溶解
性成分として電解精製槽内の底に沈殿している。ろ過工
程７においてはＣｄ相中に含まれる前記不溶解成分を分
離する。
使用したＣｄ相中にはＴｃ，Ｎｂ，Ｒｈ，Ｒｕが不溶解
性成分として電解精製槽内の底に沈殿している。ろ過工
程７においてはＣｄ相中に含まれる前記不溶解成分を分
離する。
【００６９】ろ過工程７で分離した後の不溶解成分の重
量の約1000倍のＣｄ溶液を用いて不溶解成分を溶解させ
る。このＣｄ溶液を用いることにより、Ｃｄへの溶解度
の最も小さいＴｃのみが不溶解成分として沈澱し、Ｒ
ｈ，Ｒｕ，およびＮｂはＣｄに溶解するので、Ｔｃをフ
ィルターで分離して回収する。
量の約1000倍のＣｄ溶液を用いて不溶解成分を溶解させ
る。このＣｄ溶液を用いることにより、Ｃｄへの溶解度
の最も小さいＴｃのみが不溶解成分として沈澱し、Ｒ
ｈ，Ｒｕ，およびＮｂはＣｄに溶解するので、Ｔｃをフ
ィルターで分離して回収する。
【００７０】回収したＴｃは後述する消滅用ターゲット
ピンに封入し、原子炉内に装荷し消滅処理する。Ｒｈ，
Ｒｕ，Ｎｂが溶解したＣｄ相はＣｄ蒸留工程８において
蒸留してＣｄは回収し再利用する。一方、Ｒｈ，Ｒｕ，
Ｎｂは回収して炉内構造物として再使用する。
ピンに封入し、原子炉内に装荷し消滅処理する。Ｒｈ，
Ｒｕ，Ｎｂが溶解したＣｄ相はＣｄ蒸留工程８において
蒸留してＣｄは回収し再利用する。一方、Ｒｈ，Ｒｕ，
Ｎｂは回収して炉内構造物として再使用する。
【００７１】ＵとＰｕとマイナーアクチニドの回収率を
向上させるための第２の電解精製工程９において、第１
の電解精製工程３でＵとＰｕとマイナーアクチニドを回
収するための陰極として使用したＣｄ相を第２の電解精
製工程９では陽極とし、低炭素鋼を固体陰極として電気
分解する。
向上させるための第２の電解精製工程９において、第１
の電解精製工程３でＵとＰｕとマイナーアクチニドを回
収するための陰極として使用したＣｄ相を第２の電解精
製工程９では陽極とし、低炭素鋼を固体陰極として電気
分解する。
【００７２】Ｃｄ相中に含まれるＵとＰｕとマイナーア
クチニドと希土類元素の中から析出電気が負であるＵと
Ｐｕとマイナーアクチニドが固体陰極に析出され回収さ
れる。希土類元素は溶融塩中に残留するのでＵとＰｕと
マイナーアクチニドと分離できる。
クチニドと希土類元素の中から析出電気が負であるＵと
Ｐｕとマイナーアクチニドが固体陰極に析出され回収さ
れる。希土類元素は溶融塩中に残留するのでＵとＰｕと
マイナーアクチニドと分離できる。
【００７３】ここで、第２の電解精製工程９で回収され
たＵとＰｕとマイナーアクチニドは、射出成型による燃
料の主成分として、リサイクルされる。高速炉における
リサイクルではＰｕおよびマイナーアクチニドの組成は
一定の同位体比にほぼ収束することがわかっているの
で、炉心性能は安定し、リサイクルによる炉心特性への
基本的な変動は限られたものになるか、ほとんどないと
言える。
たＵとＰｕとマイナーアクチニドは、射出成型による燃
料の主成分として、リサイクルされる。高速炉における
リサイクルではＰｕおよびマイナーアクチニドの組成は
一定の同位体比にほぼ収束することがわかっているの
で、炉心性能は安定し、リサイクルによる炉心特性への
基本的な変動は限られたものになるか、ほとんどないと
言える。
【００７４】なお、比較のために第２の電解精製工程９
を設けない場合の希土類元素の炉心への混入率を表４に
示す。第２の電解精製工程を設けない、つまり無しの場
合には、第１の電解精製工程でＣｄ陰極に析出した希土
類元素がすべてＰｕとマイナーアクチニドと同伴するた
め、炉心燃料への希土類元素の混入割合（ｗ／０）が大
きく異なるので、燃料性能の違いが大きくなり、炉心特
性に影響が生ずる。
を設けない場合の希土類元素の炉心への混入率を表４に
示す。第２の電解精製工程を設けない、つまり無しの場
合には、第１の電解精製工程でＣｄ陰極に析出した希土
類元素がすべてＰｕとマイナーアクチニドと同伴するた
め、炉心燃料への希土類元素の混入割合（ｗ／０）が大
きく異なるので、燃料性能の違いが大きくなり、炉心特
性に影響が生ずる。
【００７５】第２の電解精製工程９を設ける、つまり有
りの場合には希土類元素の混入割合を約15％とすること
ができるので、従来のＵ−Ｐｕ−Ｚｒ三元合金燃料と大
きく異なることを避けることが可能となる。
りの場合には希土類元素の混入割合を約15％とすること
ができるので、従来のＵ−Ｐｕ−Ｚｒ三元合金燃料と大
きく異なることを避けることが可能となる。
【００７６】
【表４】
【００７７】ドローダウン工程４で固体陰極に回収され
たＵとＰｕとマイナーアクチニドと同時に回収された貴
金属元素には、Ａｇ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｚｒ，ＳｂおよびＰ
ｄが含まれている。
たＵとＰｕとマイナーアクチニドと同時に回収された貴
金属元素には、Ａｇ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｚｒ，ＳｂおよびＰ
ｄが含まれている。
【００７８】前記固体陰極に回収された析出物からＵと
ＰｕとマイナーアクチニドとＺｒを回収するための蒸留
工程10において、まず、固体陰極に回収された析出物の
合金を加熱して温度を2500℃以上にする。蒸留温度を25
00℃以上にすることによってＡｇとＩｎとＳｂを溶解し
て蒸発して取り除くことができる。
ＰｕとマイナーアクチニドとＺｒを回収するための蒸留
工程10において、まず、固体陰極に回収された析出物の
合金を加熱して温度を2500℃以上にする。蒸留温度を25
00℃以上にすることによってＡｇとＩｎとＳｂを溶解し
て蒸発して取り除くことができる。
【００７９】つぎに、取り除いた残りの合金をさらに加
熱して温度を3000℃以上とする。蒸留温度3000℃以上に
するとＰｄとＳｎが蒸発するので回収し、後述する消滅
処理を行う。ＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒは蒸
留工程10において蒸留残さとして残留するので回収して
射出成型加工して再び燃料にして炉心に装荷する。
熱して温度を3000℃以上とする。蒸留温度3000℃以上に
するとＰｄとＳｎが蒸発するので回収し、後述する消滅
処理を行う。ＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒは蒸
留工程10において蒸留残さとして残留するので回収して
射出成型加工して再び燃料にして炉心に装荷する。
【００８０】なお、比較のため蒸留工程10を設けた有り
の場合と、設けない無しの場合の使用済金属廃棄物の発
生量を表５に示す。使用済金属燃料のうちＺｒの含有量
は10％である。使用済金属燃料を１日に50kg処理すると
仮定し、20日に１回、Ｃｄ相を交換すると仮定する。
の場合と、設けない無しの場合の使用済金属廃棄物の発
生量を表５に示す。使用済金属燃料のうちＺｒの含有量
は10％である。使用済金属燃料を１日に50kg処理すると
仮定し、20日に１回、Ｃｄ相を交換すると仮定する。
【００８１】
【表５】
【００８２】蒸留工程10を設けない場合には、Ｚｒはす
べて廃棄物となる。表５からわかるように、本発明の実
施例の有りの場合、Ｚｒ廃棄物は発生しない。蒸留工程
10において蒸留温度はＵとＰｕとマイナーアクチニドと
Ｚｒが揮発するよりは低い4000℃以下であることが重要
である。
べて廃棄物となる。表５からわかるように、本発明の実
施例の有りの場合、Ｚｒ廃棄物は発生しない。蒸留工程
10において蒸留温度はＵとＰｕとマイナーアクチニドと
Ｚｒが揮発するよりは低い4000℃以下であることが重要
である。
【００８３】第１の電解精製工程３で使用した網状容器
に入った使用済燃料被覆管は網状容器から取り出して回
収して再加工工程11に移送する。再加工工程11では、使
用済燃料被覆管 700℃から1300℃以上に加熱して被覆管
に付着しているＣｄと溶融塩を蒸発させて除去する。
に入った使用済燃料被覆管は網状容器から取り出して回
収して再加工工程11に移送する。再加工工程11では、使
用済燃料被覆管 700℃から1300℃以上に加熱して被覆管
に付着しているＣｄと溶融塩を蒸発させて除去する。
【００８４】被覆管に付着している溶融塩を除去した
後、さらに1400℃以上に加熱して使用済燃料被覆管を溶
融した後、再び被覆管に成型加工する。なお、比較のた
め、再加工工程11を設けた有りの場合と設けない無しの
場合の金属廃棄物の発生量を表６に示す。使用済金属燃
料を１日に50kg処理すると仮定し、そのときに発生する
金属廃棄物を１日40kg、そのうち使用済燃料被覆管15kg
と仮定する。
後、さらに1400℃以上に加熱して使用済燃料被覆管を溶
融した後、再び被覆管に成型加工する。なお、比較のた
め、再加工工程11を設けた有りの場合と設けない無しの
場合の金属廃棄物の発生量を表６に示す。使用済金属燃
料を１日に50kg処理すると仮定し、そのときに発生する
金属廃棄物を１日40kg、そのうち使用済燃料被覆管15kg
と仮定する。
【００８５】
【表６】
【００８６】再加工工程11を設けない無しの場合には、
使用済燃料被覆管は金属廃棄物となる。表６からわかる
ように、本発明の実施例の再加工工程11が有りの場合、
無しに比較して金属廃棄物発生量が５／８となる。
使用済燃料被覆管は金属廃棄物となる。表６からわかる
ように、本発明の実施例の再加工工程11が有りの場合、
無しに比較して金属廃棄物発生量が５／８となる。
【００８７】
【発明の効果】本発明によれば、使用済燃料を再処理し
ても再処理に使用した溶融塩は放射性の核種を回収して
再利用するので塩廃棄物とならない。また、長半減期Ｆ
Ｐ核種の大半を占める前記消滅対象核種は回収してリサ
イクルでき、かつ、使用済被覆管は回収して再び被覆管
に利用できるので、金属廃棄物が発生しない。したがっ
て、本発明は従来の再処理方法に比べ大幅に廃棄物が減
容できる。
ても再処理に使用した溶融塩は放射性の核種を回収して
再利用するので塩廃棄物とならない。また、長半減期Ｆ
Ｐ核種の大半を占める前記消滅対象核種は回収してリサ
イクルでき、かつ、使用済被覆管は回収して再び被覆管
に利用できるので、金属廃棄物が発生しない。したがっ
て、本発明は従来の再処理方法に比べ大幅に廃棄物が減
容できる。
【図１】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の一実施
例を説明するための概略的に示すブロック図。
例を説明するための概略的に示すブロック図。
【図２】図１における電気泳動工程を説明するための概
略的縦断面図。
略的縦断面図。
【図３】従来の使用済燃料の再処理方法を説明するため
の概略的に示すブロック図。
の概略的に示すブロック図。
１…せん断工程、２…前処理工程、３…第１の電解精製
工程、４…ドローダウン工程、５…電気泳動工程、６…
オフガス処理工程、７…ろ過工程、８…Ｃｄ蒸留工程、
９…第２の電解精製工程、10…蒸留工程、11…再加工工
程、12…ソルトイクストラクション工程、13…ソルトス
トリッピング工程、14…ゼオライト処理工程、15…陽
極、16…分離管、17…陰極、18…使用済溶融塩、19…使
用済Ｃｄ、20…電解精製槽。
工程、４…ドローダウン工程、５…電気泳動工程、６…
オフガス処理工程、７…ろ過工程、８…Ｃｄ蒸留工程、
９…第２の電解精製工程、10…蒸留工程、11…再加工工
程、12…ソルトイクストラクション工程、13…ソルトス
トリッピング工程、14…ゼオライト処理工程、15…陽
極、16…分離管、17…陰極、18…使用済溶融塩、19…使
用済Ｃｄ、20…電解精製槽。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平１−237497（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−324189（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−75597（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−45494（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−47298（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−120580（ＪＰ，Ａ) 特表 平３−500337（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21C 19/44
Claims (10)
- 【請求項１】 使用済金属燃料をせん断した後、液浸性
容器に入れ加熱して溶融する前処理工程と、電解精製槽
内に溶融塩とＣｄ相を有し固体陰極の電気分解と前記Ｃ
ｄ相を陰極とするＣｄ陰極の電気分解とにより前記前処
理工程後の使用済金属燃料を溶解してＵとＰｕを回収す
る第１の電解精製工程と、この第１の電解精製工程後の
使用済溶融塩と使用済Ｃｄ相に残存しているＵとＰｕと
マイナーアクチニドを回収するドローダウン工程と、こ
のドローダウン工程で使用した使用済溶融塩からＣｓと
Ｓｒを回収して取り除く電気泳動工程と、前記第１の電
解精製工程で発生する核分裂生成物を回収するオフガス
処理工程と、前記第１の電解精製工程で使用したＣｄに
含まれる不溶解成分を沈澱として分離するろ過工程と、
このろ過工程でろ過されたろ液であるＣｄ相を蒸留する
Ｃｄ蒸留工程と、前記第１の電解精製工程で使用したＣ
ｄ相を陽極として電気分解する第２の電解精製工程と、
前記ドローダウン工程で固体陰極に回収されたＵとＰｕ
とマイナーアクチニドと同時に回収された貴金属性元素
からＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒを共に回収す
る蒸留工程からなることを特徴とする使用済燃料の再処
理方法。 - 【請求項２】 前記前処理工程において、加熱溶融する
温度は高速炉用金属燃料要素で使用されているボンドＮ
ａをＮａＩの形態にして溶融し、前記燃料要素のＵとＰ
ｕとＺｒの三元合金が溶融する温度よりも低い 700℃か
ら1500℃の温度で溶融することを特徴とする請求項１記
載の使用済燃料の再処理方法。 - 【請求項３】 前記ドローダウン工程は前記第１の電解
精製工程で使用した使用済Ｃｄを陽極とし、鉄を陰極と
して電圧を印加し、前記Ｃｄ相中および使用済溶融塩相
中に含まれるＵ，Ｐｕおよびマイナーアクチニドを陰極
に析出させることを特徴とする請求項１記載の使用済燃
料の再処理方法。 - 【請求項４】 前記電気泳動工程において、使用済溶融
塩であるＬｉＣｌとＫＣｌの混合塩から放射性核種であ
るＣｓとＣｒを電気泳動により陽極塩に濃縮させてＬｉ
およびＫと分離して回収することを特徴とする請求項１
記載の使用済燃料の再処理方法。 - 【請求項５】 前記オフガス処理工程において、使用済
燃料に含まれる半減期の長い核分裂生成物の１つである
Ｓｅが燃料溶融した後、塩化物の形態で揮発するＳｅを
前記第１の電解精製工程後のオフガス処理工程のフィル
ターに吸着させて回収することを特徴とする請求項１記
載の使用済燃料の再処理方法。 - 【請求項６】 前記ろ過工程において、不溶解成分とし
て沈澱するＴｃを分離して回収することを特徴とする請
求項１記載の使用済燃料の再処理方法。 - 【請求項７】 前記第２の電解精製工程において、Ｐｕ
とマイナーアクチニドを回収する陰極として使用したＣ
ｄ相中に含まれるＵとＰｕとマイナーアクチニドと希土
類元素の中からＵとＰｕをマイナーアクチニドを回収し
て希土類元素と分離するために、上記Ｃｄ相を陽極とし
て低炭素鋼を陰極として電気分解を行い、陰極にＵとＰ
ｕとマイナーアクチニドを析出させて回収することを特
徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。 - 【請求項８】 前記ドローダウン工程で固体陰極に回収
されたＵとＰｕとマイナーアクチニドと同時に回収され
た貴金属元素からＵとＰｕとマイナーアクチニドとＺｒ
を回収するための蒸留工程において、前記ドローダウン
工程で固体陰極に回収された析出物の合金を加熱してＡ
ｇとＩｎとＳｂを蒸発させて取り除き、取り除いた残り
の合金をさらに加熱してＰｄとＳｎを蒸発させて回収
し、ＵとＰｕとマイナークチニドとＺｒを蒸留残さとし
て回収することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料
の再処理方法。 - 【請求項９】 前記蒸留工程で回収されるＺｒを、回収
されるＵとＰｕマイナーアクチニドおよび第１の電解精
製工程で回収されるＵとＰｕとマイナーアクチニドとと
もに溶融し、金属燃料とすることを特徴とする請求項１
記載の使用済燃料の再処理方法。 - 【請求項１０】 前記第１の電解精製工程で使用した使
用済燃料被覆管を回収する再加工工程を設け、この再加
工工程において、前記使用済燃料被覆管は加熱して被覆
管に付着している溶融塩とＣｄを蒸発させて除去した
後、1300℃以上に加熱して溶融した後、再び被覆管とし
て成型加工することを特徴とする請求項１記載の使用済
燃料の再処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25539594A JP3342968B2 (ja) | 1994-10-20 | 1994-10-20 | 使用済燃料の再処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25539594A JP3342968B2 (ja) | 1994-10-20 | 1994-10-20 | 使用済燃料の再処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08122487A JPH08122487A (ja) | 1996-05-17 |
| JP3342968B2 true JP3342968B2 (ja) | 2002-11-11 |
Family
ID=17278171
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25539594A Expired - Fee Related JP3342968B2 (ja) | 1994-10-20 | 1994-10-20 | 使用済燃料の再処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3342968B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2016060418A1 (ko) * | 2014-10-16 | 2016-04-21 | 충남대학교산학협력단 | 구역 정제법을 이용한 염화리튬염 내 고방열성 핵종 분리방법 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3868635B2 (ja) | 1998-09-11 | 2007-01-17 | 株式会社東芝 | 核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法及びその処理装置 |
| GB2352729B (en) * | 1998-09-11 | 2002-04-24 | Toshiba Kk | Method of treating waste from nuclear fuel handling facility and apparatus for carrying out the same |
| JP3850769B2 (ja) * | 2002-08-02 | 2006-11-29 | 核燃料サイクル開発機構 | 核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法およびその装置 |
| US7781637B2 (en) * | 2008-07-30 | 2010-08-24 | Ge-Hitachi Nuclear Energy Americas Llc | Segmented waste rods for handling nuclear waste and methods of using and fabricating the same |
| JP6039524B2 (ja) * | 2013-09-25 | 2016-12-07 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 核変換用集合体およびそれを用いた高速炉原子力発電システム |
| JP2015141069A (ja) * | 2014-01-28 | 2015-08-03 | 株式会社東芝 | 高速炉の炉心 |
| JP6502621B2 (ja) * | 2014-06-03 | 2019-04-17 | 株式会社東芝 | 複合酸化物分離方法 |
| CN105132953B (zh) * | 2015-07-24 | 2017-11-21 | 中国原子能科学研究院 | 一种用于直接获得锆合金燃料的乏燃料干法后处理方法 |
| WO2020022964A1 (en) * | 2018-07-24 | 2020-01-30 | West Reality, S.R.O. | Addition into the fuel mixture of nuclear fuel for nuclear reactors |
-
1994
- 1994-10-20 JP JP25539594A patent/JP3342968B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2016060418A1 (ko) * | 2014-10-16 | 2016-04-21 | 충남대학교산학협력단 | 구역 정제법을 이용한 염화리튬염 내 고방열성 핵종 분리방법 |
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|---|---|
| JPH08122487A (ja) | 1996-05-17 |
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