JPH08233987A - 使用済燃料の再処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】被覆管の廃棄物処理工程を簡素化し、廃棄物量
を低減し、超ウラン元素の回収損失の低減化を図る。 【構成】軽水炉使用済燃料の燃料棒を脱被覆工程１で脱
被覆して被覆管（ジルカロイ）と酸化物燃料とに分離す
る。酸化物燃料還元工程２で酸化物燃料を還元して金属
ウランとする。脱被覆した被覆管（ジルカロイ）と、被
覆管に付着した超ウラン元素とウランとを溶融工程５で
溶解してジルコニウム合金化する。次に成分調整工程６
でジルコニウム合金中のウランと超ウラン元素金属濃度
を調整する。最後に成型加工工程７で高速炉用金属燃料
に成型加工する。本発明により、被覆管を廃棄しないで
回収して廃棄物量を大幅に低減し、被覆管端栓材等の処
理工程を必要としないでプロセスを簡素化し、二次廃棄
物の発生がなく、被覆管に付着した超ウラン元素とウラ
ンを損失なく回収できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は原子力発電所等から発生
する使用済燃料の再処理方法に係り、特に酸化物燃料お
よび混合酸化物燃料の再処理を行って高速炉用金属燃料
を製造すると同時に軽水炉使用済み燃料の再処理により
発生する廃棄物を大幅に低減を達成することができる使
用済燃料の再処理方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】軽水炉使用済原子燃料中から再度燃料と
して使用可能なウラン（Ｕ）およびプルトニウム（Ｐ
ｕ）を分離する方法（使用済燃料再処理）として、現在
実用化されているのは、ピューレックス法である。これ
は使用済燃料を濃厚硝酸に溶解した後、この硝酸中から
ウラン、プルトニウムを溶融抽出により分離精製する方
法であるが、硝酸および抽出用有機溶媒を大量に使用す
るため廃棄物量が多いこと、また、装置が大型化する問
題がある。

【０００３】これ以外の方法としては、硝酸、有機溶媒
を用いないものとして、高温冶金法、高温化学法が種々
研究・提案されている。一方、金属燃料の製造に係わる
乾式再処理方法と酸化物燃料の乾式再処理方法は経済性
向上について有望な方法として、開発されている。

【０００４】また、軽水炉使用済燃料の従来のピューレ
ックス法による再処理では、ジルカロイと呼ばれる燃料
棒被覆管は、酸化物燃料を硝酸溶液による溶解分離（脱
被覆）されている。この分離後の被覆管は放射性廃棄物
（ハルエンドピース）として管理・保管される。

【０００５】このように、軽水炉使用済燃料の再処理で
は従来のピューレックス法による再処理システムにおい
ては脱被覆した被覆管に付着する硝酸を洗浄する際に、
被覆管に付着するウラン・ＴＲＵを除去することができ
るが、完全に除去することは難しい。このようなドラム
缶詰したハルエンドヒースの保管にはハルモニターなど
で残存するウラン・ＴＲＵ量をモニターするための検出
装置が使用される。

【０００６】また、上述の軟式再処理において軽水炉使
用済燃料を再処理し金属形態でウラン・ＴＲＵを回収す
る場合、酸化物燃料を還元する前に燃料棒から取り出す
が、ジルカロイ被覆管に付着したウラン・ＴＲＵについ
ては回収される廃棄物化される。したがって、従来例で
は、再処理工程全体として、ウラン・ＴＲＵの回収効率
を若干低下させる可能性があるという面を有している。

【０００７】ジルカロイ被覆管の主成分はジルコニウム
金属である。また、高速炉用金属燃料はジルコニウムを
利用したウラン・プルトニウム・ジルコニウム三元合金
（Ｕ−Ｐｕ−Ｚｒ系合金）をナトリウムボンド状態で使
用することにより、高燃焼度が達成できることが知られ
ている。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】この使用済み被覆管材
にはもともと不純物ウランが微量含まれている。このた
めに使用済み被覆管は広い意味で高レベル廃棄物とな
る。軽水炉で使用された被覆管は、現在の再処理技術で
は廃棄物源として大きな要因のひとつである。ハル（溶
解後の被覆管残査）の貯蔵・管理を含め、これらの付属
設備の必要な建設・管理コストがかかることになる。

【０００９】また、ハルに最後まで付着して回収されな
い燃料物質の未回収部分は、システム全体の燃料物質の
損失（ロス）となり、高レベル廃棄物の保管・管理の上
で重要である。したがって、このロスを低減することは
重要である。

【００１０】一方、エネルギー生産量に対して、このハ
ルの発生割合を低減化するための手段として位置づけで
きる高燃焼度化に向けた開発は行われているが、現在実
用化されているピューレックス法による再処理において
一次廃棄物となるハルを高レベル廃棄物化しないための
開発はほとんど行われていない。

【００１１】現在、軽水炉時代が長期化する状況にあ
り、使用済み被覆管のリサイクルは長期の視点で重要で
ある。そこで、ハルを廃棄物とせず再利用することは軽
水炉を利用したことによる廃棄物の負担を解決すること
になる。軽水炉を基本とした将来の原子燃料サイクルと
原子炉システムに移行していく段階で、現在の再処理技
術では廃棄物となる物質をエネルギー生産リサイクルに
利用するシステムをつくりあげることの意義は大きい。
現状では、この視点による研究開発はほとんどない。

【００１２】現在の原子力発電の主流であるウラン燃料
を使用する軽水炉の使用済み燃料から生成されているプ
ルトニウムおよびマイナーアクチニド（ネプチニウム，
アメリシウム，およびキュリウムなど）を効率よく回収
し、リサイクルすることは、ウラン資源の大幅な有効利
用のために必要なことである。

【００１３】軽水炉使用済み燃料の再処理においては、
プルトニウムの回収効率と経済性向上に最も重点が置か
れている。一方、今後の再処理量の増大により、再処理
にもとづく一次および二次廃棄物の低減は重要になって
くる。放射性廃棄物の管理は厳密に行われることおよび
長期間に亘るので、管理しなければならない費用は廃棄
物量の増大とともに大幅に増大する可能性がある。

【００１４】直接的エネルギー生産に”これまで従来の
技術により廃棄物”と分類される物質を再利用すること
は、廃棄物量の低減とともに長期間の廃棄物管理貯蔵費
用を大幅に低減できることになり、燃料サイクルおよび
バックエンド費用の大幅低減とともに経済性向上に有効
となる。しかしながら、これらの要望に対する技術が確
立されていないことが、課題なのである。

【００１５】本発明は上記課題を解決するためになされ
たもので、軽水炉原子力発電所から発生するウラン酸化
物または混合酸化物燃料などの使用済をリサイクルする
原子燃料サイクルシステムを形成するうえで、従来の再
処理システムで発生する放射性廃棄量の大幅低減を図る
とともに、従来の廃棄物を有効利用物質に転じながら、
低コストで再処理するシステムと燃料を製造することが
できる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。

【００１６】本発明は硝酸等の溶液を使用しない乾式再
処理により、ウランとプルトニウムを高効率で分離し、
精製して従来の技術では廃棄物となるジルコニウムと合
わせて金属燃料を製造することができる使用済燃料の再
処理方法を提供することにある。

【００１７】本発明は軽水炉使用済燃料の再処理方法に
おいて、軽水炉燃料の被覆管がジルカロイ製であること
を利用して、ウランのリサイクルだけでなく、従来はハ
ルエンドピースとして廃棄される使用済被覆管材等の廃
棄物もリサイクルすることができる使用済燃料の再処理
方法を提供することにある。

【００１８】本発明は使用済の酸化物燃料および混合酸
化物燃料から被覆管から被覆管を機械的または酸化処理
により取り除いた後、酸化物を還元して金属にした後、
この金属形態の燃料と、取り除いた被覆管と再び合わせ
て合金として射出成型により高速炉の金属燃料を製造す
ることができる使用済燃料を提供することにある。

【００１９】本発明は、再処理対象の軽水炉使用済燃料
棒（チャンネルボックスをはずした状態）のウラン・超
ウラン元素（ＴＲＵ）・ジルコニウム合金の割合を保
ち、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ系またはＵ−Ｚｒ系の金属燃料を
製造し、再処理によりジルコニウム合金の廃棄物を発生
させないことを目指す使用済燃料の再処理方法を提供す
ることにある。

【００２０】本発明は脱被覆されたジルコニウム合金に
付着した酸化物形態の軽水炉燃料はジルコニウム合金と
ともに乾式で処理し、再処理システム系から外に排出し
ない方式を使用することにより、燃料物質の回収効率を
向上させることができる使用済燃料の再処理方法を提供
することにある。

【００２１】再処理システムにおけるＴＲＵ物質のシス
テムからの最終ロスを低減することは、最終処分廃棄物
が潜在的に有する放射性毒性を低減することになる。最
終処分容器は、多重のバリヤを有し、廃棄物がもれ出す
ことがないように設計，工夫されているが、エネルギー
生産という利便に対し、廃棄物量が少ないことが望まし
い。

【００２２】従来広く知られていることは、軽水炉使用
済燃料からの放射性廃棄物のうち、ＴＲＵを99.9％シス
テム内に回収すれば、廃棄物のもつ潜在リスクは、エネ
ルギー生産に利用するウラン鉱石の採取にともなう潜在
リスクと1000年後には同程度かそれ以下になるというこ
とである。したがって、99.9％以上の回収率は一種の開
発ターゲットとみられている。

【００２３】また、本発明は上記に鑑みてなされたもの
で、ピーレックス法などの湿式法で行われる再処理法で
燃料物質と軽水炉被覆管材が分離され、高レベル廃棄物
にジルカロイ被覆管がまわされるシステムが稼働し、廃
棄物が貯蔵・管理されている場合、再処理方法の変更に
より、高レベル廃棄物からジルカロイ（ハルエンドピー
ス）を回収し、再利用して、原子燃料サイクル全体とし
て廃棄物の大幅低減となる使用済燃料の再処理方法を提
供することにある。

【００２４】本発明は高速炉使用済み燃料を金属形態に
転換し、上述のハルエンドピースを回収し、ジルコニウ
ム合金として高速炉燃料として再利用し、原子燃料サイ
クル全体として廃棄物の低減に寄与する使用済燃料の再
処理方法を提供することにある。

【００２５】

【課題を解決するための手段】本発明は軽水炉の使用済
酸化物燃料を機械的または酸化することにより被覆管材
等を取り除く脱被覆工程と、この脱被覆工程で脱被覆さ
れた後の使用済燃料を還元して金属にする酸化物燃料還
元工程と、前記脱被覆した前記被覆管材等のジルコニウ
ム合金を溶融する溶融工程と、この溶融工程で使用済燃
料から金属形態で回収されるアクチニド核種を主体とす
る回収物と前記ジルコニウム合金を一括して溶融してジ
ルコニウム合金とし、そのジルコニウム合金の超ウラン
元素金属濃度を調製する成分調整工程と、この成分調整
工程後のジルコニウム合金を金属燃料に成型加工する成
型加工工程とからなることを特徴とする。

【００２６】また、本発明は軽水炉使用済燃料から回収
される酸化物形態のウラン・超ウラン元素等の燃料物質
を金属形態に転換する工程と、軽水炉使用済み燃料の再
処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を高
レベル廃棄物から回収する工程と、前記金属形態の燃料
物質と前記回収ジルカロイを溶融して燃料物質とジルコ
ニウムの合金とする溶融工程と、前記ジルコニウム合金
の超ウラン元素金属濃度を調整する成分調整工程と、こ
の成分調整工程後の金属を金属燃料としての加工成型工
程からなることを特徴とする。

【００２７】さらに、本発明は高速炉使用済燃料から回
収される酸化物形態のウラン・超ウラン元素等の燃料物
質を金属形態に転換する工程と、軽水炉使用済み燃料の
再処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を
高レベル廃棄物から回収する回収工程と、前記金属形態
の燃料物質と前記回収ジルカロイを溶融する溶融工程
と、この溶融工程において燃料物質とジルコニウムの合
金とし、前記ジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度
を調製する成分調整工程と、この成分調整後の金属を金
属燃料としての成型加工工程とからなることを特徴とす
る。

【００２８】基本的には、(1) 軽水炉または高速炉の使
用済燃料棒から機械的または化学的方法によって被覆管
を取り外す。(2) 燃料物質は還元工程および乾式再処理
によりＴＲＵ／Ｕ，Ｕを金属形態で回収する。(3) 脱被
覆したジルカロイをＴＲＵ／Ｕが付着したまま溶融し、
ジルカロイとともに金属形態として回収する（乾式方
法）。(2) と(3) から得られた金属を溶融し、例えば射
出成型により金属燃料を製造する。(2) で回収されるＴ
ＲＵは希土類元素（ＲＥ）と混在した場合はジルカロイ
との混合率を10％以上として金属燃料を製造する。

【００２９】

【作用】本発明に係わる再処理システムは、燃料解体・
脱被覆工程と酸化物燃料の還元工程と電解精製によるＴ
ＲＵ回収工程、被覆管の回収・処理・リサイクル工程と
製品としての燃料製造工程からなる。

【００３０】軽水炉使用済み燃料は、チャンネルボック
スと燃料棒束（バンドル）から構成される。再処理の前
処理として、燃料はチャンネルボックスとバンドル部に
解体される。以後は燃料棒バンドルを再処理対象として
扱う場合を中心に述べる。

【００３１】燃料棒バンドルからグリッドスペーサなど
をはずし燃料棒の状態まで解体される。燃料棒は被覆管
を燃料ミートと分離する脱被覆工程に送る。分離された
燃料ミートは酸化物形態であるので、金属形態とするた
めの還元工程に送られる。

【００３２】前記脱被覆工程においては、使用済燃料は
機械的もしくは酸化処理により脱被覆されるので、硝酸
や有機溶媒を用いずに、揮発性の核分裂生成物（ＦＰ）
が除去できる。２次廃棄物は発生しない。燃料と分離さ
れた被覆管はせん断される。せん断された使用済み被覆
管には粉末上の酸化物燃料が付着されているので、機械
的にこれらを除去し、前記粉末化された大部分の酸化物
形態の使用済み燃料と合流させ、つぎの再処理工程にま
わす。

【００３３】分離された被覆管の内側表面には、付着し
た酸化物燃料粉末と炉心内で照射されている間に燃料ペ
レットから放出されるＦＰが被覆管内面をアタックした
結果、一部のＦＰ核種はジルカロイ被覆管内面に入り込
む。文献（H.Kleykamp,J.Nucl.Mat.,84,109(1979))によ
れば、Ｃｓ−Ｚｒ−Ｓｎ−Ｏの薄い層が被覆管内面に形
成される。ＦＰとしてはＣｓが蓄積する。

【００３４】また、燃料−被覆管の照射中の接触により
酸化ジルコニウムＺｒＯ₂ 相と、これと燃料の間にＵ−
Ｚｒ−Ｃｓ相が形成されている（文献J.Bazin et.al.,T
rans.Am.Nucl.Soc.,20,235(1975)) と考えられている。

【００３５】被覆管中に拡散しているＦＰの分布は、表
面から10μｍ以内にＦＰのＣｓとＲｕの98％が分布して
いることが示されている（T.Hirabayshi et.,J.Nucl.Ma
t.,174,45(1990))。また、α線を放出する燃料核種につ
いては、主として被覆管の内面に存在していることも示
されている。

【００３６】これらのことから、使用済み燃料の被覆管
の内面へのＦＰの付着形態は、Ｕ−Ｚｒ−ＦＰ−Ｏまた
はＣｓ−Ｚｒ−Ｓｎ−Ｏのような混合酸化物形態をとっ
ていると推定される。このＵ−Ｚｒ−Ｃｓ−Ｏのような
ＦＰを含む酸化物層の厚みは10μｍ以下であり、Ｃｓ−
Ｚｒ−Ｓｎ−Ｏの混合酸化物層の厚みは20μｍ以下と言
える。ＦＰはほとんど被覆管の内部には10μｍ以下であ
り、酸素は20μｍ以下の拡散である。

【００３７】軽水炉の被覆管肉厚は 0.86mm 程度である
ので、被覆管へのＦＰの分布は僅かなものであり、ジル
コニウム合金を再度溶解し、金属燃料の希釈材として使
用する場合は微量の不純物と見なせる量である。

【００３８】即ち、被覆管内面がすべて一様に20μｍの
厚さの混合酸化物層ができているという、大幅な過大評
価をしても被覆管体積の約1/50であり、軸方向の分布と
ＦＰの被覆管内の拡散分布を考えれば、燃料棒単位でみ
ると、ジルカロイ体積の約1/500 と推定できる量と見な
せる。

【００３９】このせん断された被覆管については還元工
程において、上述の薄い混合酸化物層に含まれる酸素を
除去する。その後、高速炉用金属燃料の成分とする。こ
の溶解工程で、被覆管に付着し残留した酸化物形態の燃
料物質は回収し、燃料物質の還元工程にもどし、ジルカ
ロイのインゴットを製造する際に廃棄物の発生をさせな
い。僅かに製品としての前記インゴットに混入する酸化
物形態の物質は不純物として扱うことが出来る量であ
る。

【００４０】燃料物質の処理については、前述のように
被覆管材を再利用するためにインゴット化と併行して、
酸化物形態から金属形態への還元を行う。この還元法に
ついては、還元剤としてＣａを用いる方法が知られてい
る（R.Pierre et.al.,pp336-341,Proceedings of RECO
D’91(1991)。また特願平6-193032「使用済み燃料の再
処理方法」にも還元方法について示されている。

【００４１】この燃料物質の還元は溶融塩を使用する乾
式法で行い、２次廃棄物を発生させない。燃料物質は金
属形態でウラン・ＴＲＵの混合体として回収される。希
土類元素（ＲＥ）の一部は金属形態の燃料物質に付随し
て回収される。

【００４２】還元され金属形態となった燃料物質は分離
・精製工程において、燃料物質であるＴＲＵを回収す
る。ＴＲＵを回収する方法としてＣｕ−Ｍｇ合金とＺｎ
−Ｍｇ合金を使う方法が知られている（R.Pierre et.a
l.,pp336-341,Proceedings of RECOD’91(1991)。この
ときウランも同時にある程度回収する。また、軽水炉使
用済み燃料中に生成されるＴＲＵの代表的な組成例はプ
ルトニウム（Ｐｕ）が約90％であり、その他の約10％が
マイナーアクチニド（ＭＡ）からなる。ＭＡはネプチニ
ウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃ
ｍ）からなるが、Ｃｍの量は他の二つに比べて少ない。
ＴＲＵの回収はウランとともに行うことと、ＴＲＵを一
括して扱い、単体のＰｕの回収を行わない。

【００４３】この電解精製工程で回収されたＴＲＵを多
く含む金属とウランを主成分とする金属、および被覆管
から作成したジルコニウムを主成分とする金属をもと
に、高速炉で使用する金属燃料のために、ＴＲＵ含有量
を調整する成分調整工程において、一括溶融しＴＲＵ−
Ｕ−Ｚｒ合金を製造する。

【００４４】この合金には、これまで述べたように、軽
水炉燃料のジルカロイ被覆管を構成する元素成分と少量
のセシウムＣｓなどのＦＰ元素と前記の金属燃料に対す
る還元・電解工程で挙動をともにするＲＥ元素が含まれ
るものである。

【００４５】成分調整工程においては、ＴＲＵ回収に付
随して入ってくるＲＥ量に依存してジルコニウムを主成
分とする金属の混合量も調整する。このようにＴＲＵ濃
度とジルコニウム量を調整した溶融金属を射出成型によ
り燃料を成型加工する成型加工工程により燃料スラグを
製造する。

【００４６】前述のウランを主成分とする回収金属につ
いても、軽水炉燃料のジルカロイ被覆管から製造したイ
ンゴットとの合金を製造する。また、この場合はブラン
ケット燃料に相当するものを製造するので、回収ウラン
中に含まれるＲＥの混入割合のほかに、高速炉の増殖特
性などの性能目標に合わせて、ジルコニウム量を調整す
る。

【００４７】このウランを主成分とする金属形態の回収
物と当該使用済燃料の被覆管を溶融して一括してジルコ
ニウム合金とし、射出成型により燃料を成型加工する成
型加工工程により燃料スラグを製造する。

【００４８】これらの工程全体として、軽水炉使用済み
燃料の燃料棒の再処理において、燃料物質の他にジルカ
ロイ被覆管材も一括して、高速炉システムにおいて再利
用する。これにより、軽水炉使用済み燃料から高速炉用
燃料を製造する場合、従来の再処理法では廃棄物とされ
ていた被覆管材料を再利用することが可能となり、廃棄
物が大幅に低減する。その結果、エネルギー生産に直接
役立たない廃棄物を長期間貯蔵管理するためのコストを
大幅に低減できるので、燃料サイクル全体の経済性向上
に寄与する。

【００４９】これらの一連の再処理工程を経て、軽水炉
使用済み燃料棒バンドルを再処理し、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚ
ｒ，Ｕ−Ｚｒ系合金を中心とし、ＲＥなどのＦＰをある
程度含む金属燃料棒形態として保管・貯蔵する。これに
より、再処理による製品には強い核拡散抵抗性をもたら
すことができる。

【００５０】また、この再処理では軽水炉使用済燃料か
らの被覆管も同時に回収するので、そこに付着するＴＲ
Ｕも回収されシステム全体として、ＴＲＵの回収効率が
向上し、システム内に滞留させ、外部へのＴＲＵロスを
大幅に低減させることができる。

【００５１】

【実施例】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第１
の実施例を図１を参照しながら説明する。なお、図１は
この第１の実施例を詳しく説明するための基本的な流れ
線図である。

【００５２】すなわち、本発明の第１の実施例は図１に
示したように軽水炉の使用済燃料から被覆管を取り除く
脱被覆工程１と、この脱被覆工程１から取り出された酸
化物燃料を還元して金属にする酸化物燃料還元工程２
と、この酸化物燃料還元工程２で生成した燃料金属と脱
被覆工程１で取り除かれた被覆管とを合わせて加熱炉で
溶融して合金にする溶融工程５と、この溶融工程５で生
成した合金にウランまたはＴＲＵを加えて成分を調整す
る成分調整工程６と、この成分調整工程６で調整された
合金を例えば射出成型法により成型加工して金属燃料と
する成型加工工程７から成っている。なお、溶融工程５
において酸化物等が残存している場合にはフィードバッ
クライン３により酸化物還元工程２に戻されて再還元さ
れる。

【００５３】軽水炉燃料棒に使用されている被覆管はジ
ルカロイと呼ばれている。これはジルコニウム金属に錫
（Ｓｎ）を 1.2％から 1.7％の範囲で添加している。そ
のたの化学成分としては鉄（Ｆｅ）が 0.24 ％程度以
下、クロム（Ｃｒ）が 0.15 ％程度以下、ニッケル（Ｎ
ｉ）が 0.08 ％以下（Ｆｅ＋Ｃｒ＋Ｎｉ 0.18 ％から
0.38 ％程度の範囲）である。

【００５４】一方、これまでの金属燃料の照射実績とし
ては、ジルコニウムとの合金燃料であるＵ−10％Ｚｒ合
金、Ｐｕ−Ｕ−10wt％Ｚｒ３元合金の高速炉用金属燃料
は燃焼度が最高18％程度まで達しても健全であることが
示されている（例えば、文献R.G.Pahl et.al.,”Steady
State Irradiation Testing of U-Pu-Zr Fuel to ＞18
％ Burnup ”，Proc.of Int ′l Fast Reactor Safety
Meeting,Vol.IV,p129,Snowbird,Utah,1990) 。

【００５５】図10に高速炉用金属燃料要素の概略図を示
している。図10において符号21は被覆管で、この被覆管
21の上下両端部は上部端栓28と下部端栓29により閉塞さ
れ、被覆管21内に上部軸ブランケット22，燃料23，下部
軸ブランケット24およびボンドナトリウム25が収納され
ている。符号26はボンドナトリウム液面，27はガスプレ
ナムである。

【００５６】高速炉内の金属燃料の照射による特徴を図
10の（ａ），（ｂ），（ｃ）を使って説明する。図10で
は(1) 初期を（ａ）で付し、(2) 燃焼度１〜２％を
（ｂ）で付し、(3) 燃焼度＞２％を（ｃ）で付してい
る。

【００５７】図10中（ａ）は照射開始時の燃料の状態を
示している。核分裂の多い炉心部分の燃料25はスメア密
度75％としている。核分裂の少ない上下部軸ブランケッ
ト22，24ではスメア密度80％としている例である。金属
燃料スラグとしてはもっとも高密度で熱伝導度が大きい
状態である。燃料スラグと被覆管21の間にはボンドナト
リウム25が充填されている。

【００５８】図10（ｂ）は、燃焼度が２％程度までの段
階であるが、核分裂がすすんで燃料スラグ内に揮発性Ｆ
Ｐガスが溜り、これによりスラグがスウェリングし、軸
方向・径方向に膨張する。スメア密度を75％としている
ので、被覆管との接触が生ずるが軽い拘束状態となり、
被覆管をこわすことがないように工夫されている。

【００５９】燃料スラグの膨張によりボンドナトリウム
が追い出され、上部ガスプレナム領域ではボンドナトリ
ウム液面31のレベルが上昇する。燃料スラグは軸方向に
もある程度膨張する。燃料スラグ中にＦＰガスが蓄積さ
れるので、熱伝導度は初期に比べて半分程度まで低下す
る。図10（ｂ）中、符号30はスエリングした燃料部分で
ある。

【００６０】更に、燃焼度が進んだ状態が（ｃ）であ
る。径方向への膨張は軽い拘束で進まない。燃料スラグ
中のガスによる空隙が大きくなることにより、ガス空隙
間が連通する。このとき、ガスプレナムの圧力も上昇し
てくることもあり、ボンドナトリウムが連通した空隙部
分に浸入することになる。

【００６１】これにより、ボンドナトリウム液面32のレ
ベルが低下する。金属間の空隙にナトリウムが浸入する
ことにより、燃料スラグ全体の熱伝導度が（ｂ）の状態
から増大する。これらの現象の進展はＲＥが混入する金
属燃料でも同様に生ずるものである。図10（ｃ）中、符
号33は下部軸ブランケット，34は上部軸ブランケットで
ある。

【００６２】次に、三元系合金（Ｕ−ＲＴＵ−Ｚｒ）の
ジルコニウムの替わりにジルカロイを使用することを、
ジルカロイの添加物スズ（Ｓｎ）の量と核分裂により自
然と蓄積する量の関係を明確にすることにより説明す
る。

【００６３】高速炉燃料の核分裂により生成されるＦＰ
のうちＳｎの蓄積は、燃焼度10％あたり、重金属の重量
の約 0.05 ％である。即ち、 100KgのＰｕ−Ｕ−10％Ｚ
ｒ３元合金金属燃料中の90Kgの燃料物質が10％の燃焼度
になると、核分裂により 0.045KgのＳｎが蓄積する。こ
れはＺｒの約 0.5％に相当する。この燃焼度から更に倍
近い高燃焼度に達しても図11に示すようにＺｒ−Ｓｎの
相図（文献J.P.Abriata et.al.,Bull.Alloy Phase Diag
rams,4(2)(1983))からも健全なことが示されている。

【００６４】したがって、金属燃料の照射からは、ここ
で再利用の対象となっているジルカロイには、Ｓｎは
1.6％程度の混在と少ないので、照射実績からみて金属
燃料の希釈材としての利用は可能と考えられる。

【００６５】また、ジルカロイ被覆管表面に入り込んで
いるＣｓなどのＦＰは微量であり、金属燃料自身の核分
裂により蓄積するＣｓそのものに比べても量的に問題と
なることはない。参考までに高速炉燃料の核分裂で蓄積
するＣｓ量は、前述の90Kg燃料が10％燃焼度では約１Kg
生成されているので、Ｚｒの10％にあたる。これは既に
のべたジルカロイへのＣｓの拡散量より大きく、照射実
績からは問題ないので、はじめから存在していても問題
となることはないと予想される。

【００６６】（第１の実施例の１）本実施例は第１の発
明に係る第１の実施例の基本を説明するもので、請求項
１に対応し図１に応じた工程によって使用済燃料が再処
理される。

【００６７】燃料物質の処理については、

【実施例】の冒頭で説明したように被覆管材を再利用す
るためにインゴット化と併行して、酸化物形態から金属
形態への還元を行い、この燃料物質の還元は乾式方法で
行う。すなわち、図１に示したように２次廃棄物を発生
させない脱被覆工程１と、酸化物燃料還元工程２と、溶
融工程５と、成分調整工程６と成型加工工程７とからな
る使用済燃料の再処理方法において、使用済燃料は還元
されて金属となる。成型加工工程７において高速炉の金
属燃料として製造され、ジルカロイ被覆管による高レベ
ル廃棄物を発生しない。

【００６８】なお、比較のため、従来の湿式法のピュー
レックス法で使用済燃料を再処理して使用済燃料の被覆
管をドラム缶に詰めて貯蔵することにより発生するＴＲ
Ｕ廃棄物発生量を表１に示す。年間は軽水炉使用済み燃
料再処理規模が約 800トンの場合である。

【００６９】

【表１】

【００７０】表１からわかるように、本発明の第１の実
施例では使用済燃料被覆管は溶融されてジルコニウム合
金となり高速炉の金属燃料となるので、ＴＲＵの固体お
よび液体の放射性廃棄物を発生させない。これに対して
従来例では毎年1600本の被覆管用のＴＲＵ廃棄物のドラ
ム缶が発生する。

【００７１】（第１の実施例の２）本実施例は請求項２
に対応するもので、第１の実施例における溶融工程５を
具体的に説明したものである。

【００７２】すなわち、図１に示した溶融工程５におい
てはウランを主成分とする金属形態の回収物と当該使用
済燃料の被覆管を1300℃以上の高温で溶融して一括して
ジルコニウム合金にする。これにより半減期の長いアク
チニド核種は金属形態となり、金属燃料成分となる。

【００７３】また、溶融工程５で不純物としてジルコニ
ウム合金の表面に比重差により浮遊するジルコニウムお
よびウランを主成分とする混合酸化物はフィードバック
ライン３で示すように酸化物燃料還元工程２に戻してこ
の還元工程２において還元されて金属形態となる。すべ
てのアクチニド核種および不純物元素の中に含まれる核
分裂生成物は金属形態となり、前記溶融工程５で溶融さ
れて被覆管材の主成分であるジルコニウム合金の中に取
り込まれて金属燃料成分となる。

【００７４】なお、比較のため、溶融工程５で生成する
不純物の混合酸化物を酸化物燃料還元工程２に戻さずに
ＴＲＵ廃棄物とする場合と比較する。ここで、ジルカロ
イの被覆管の表面および表面から酸素が浸透して複合酸
化物を形成している部分を20μｍと仮定する。ジルカロ
イの被覆管の厚みは 0.86mm 程度の場合、 0.02 ／ 0.8
6 ＝ 0.0233 。

【００７５】すなわち、使用済燃料被覆管の２％が不純
物の混合酸化物の形で酸化物燃料還元工程２に戻されず
に、ＴＲＵ廃棄物として発生することになる。ＴＲＵ廃
棄物の発生量を比較した結果を表２に示す。

【００７６】

【表２】

【００７７】表２からわかるように、本発明の実施例で
は溶融工程５で生成する不純物の混合酸化物も酸化物燃
料還元工程２に戻されて還元されて金属になるため、Ｔ
ＲＵ廃棄物は発生しない。還元工程に戻さない場合に
は、１年に４ｔほどドラム缶にして20本のＴＲＵ廃棄物
が発生する。

【００７８】（第１の実施例の３）本実施例は請求項３
に対応するもので、第１の実施例における脱被覆工程１
を具体的に説明したものである。

【００７９】すなわち、図１に示した脱被覆工程１にお
いては、使用済燃料棒から被覆管を取り除く方法はロー
ルの間に被覆管をはさんで機械的に被覆管をしごくこと
により使用済酸化物燃料を粉末化して取り除くか、また
はボロキシデーション等により使用済酸化物燃料を酸化
して粉末化して被覆管と分離する。ボロキシデーション
とはＵＯ₂ 酸化粉末化し、これによってトリチウム等の
揮発性核分裂生成物を乾式除去することである。

【００８０】脱被覆工程１の具体列としては、約４ｍの
長さの軽水炉の使用済燃料棒の被覆管を２本のロールで
はさみ、かつこのロールの高さ方向の位置を任意にずら
すことにより燃料棒がたわみながら進んで被覆管の内側
にある燃料ペレットが歪むことにより粉末化されて微細
な粒子となる。また、使用済酸化物燃料ＵＯ₂ を酸化し
てＵ₃ Ｏ₈ にすることにより粉末化して被覆管から取り
除く。

【００８１】なお、比較のため脱被覆工程１の代りに湿
式法である硝酸溶液を用いて使用済酸化物燃料を溶解し
て被覆管から取り除く場合に発生するＴＲＵ廃液の発生
量（使用済燃料１ｔ当たり、廃液濃縮前）を表３に示
す。

【００８２】

【表３】

【００８３】表３からわかるように、本発明の実施例で
は硝酸溶液を用いないので、被覆管を機械的に取り除く
または、ボロキシデーションする際には、ＴＲＵの液体
廃棄物は発生しない。一方、湿式法では、硝酸溶液によ
り溶解分離するので使用した硝酸溶液は高レベル廃液と
なるため、高レベル廃液を多量に発生させる。

【００８４】（第１の実施例の４）本実施例は請求項４
に対応するもので、第１の実施例における酸化物燃料還
元工程２を具体的に説明したものである。

【００８５】すなわち、図１に示した酸化物燃料還元工
程２では還元処理方法として乾式法を採用する。使用済
酸化物燃料の粉末を水素ガスを直接接触させて還元する
酸化物燃料還元工程２では、温度を 300℃以上にするこ
とが重要である。なお、比較のため温度が 300℃以下の
場合（ 250℃）と 300℃以上の場合（ 350℃）のＵＯ₂
の還元率を表４に示す。

【００８６】

【表４】

【００８７】ＵＯ₂ の金属Ｕへの還元反応の活性化自由
化エネルギーは温度が高いほど大きく、還元温度が 300
℃以下の場合は、ＵＯ₂ の金属Ｕへの還元反応の活性化
自由化エネルギーが小さくなるので、ＵＯ₂ の金属Ｕへ
の還元反応が起こりにくくなり、還元されないＵＯ₂ が
残留するが、還元温度が 300℃以上の場合には活性化自
由エネルギーが大きくなるのでＵＯ₂ の金属Ｕへの還元
率が増加する。

【００８８】酸化物燃料還元工程２では高温溶融塩の中
に還元剤であるＣａ，Ｍｇ，ＮａもしくはＮａとＬｉを
溶解させ、溶融塩の中に入れたバスケットの中に脱被覆
後の酸化物燃料を入れる。

【００８９】また、前記還元工程２において還元剤を溶
解した溶融塩に使用済酸化物燃料を入れて反応させて金
属に還元させるが、還元剤として使用する金属として
は、還元力の強いアルカリ土類金属元素であるＣａ，Ｍ
ｇまたはアルカリ金属元素であるＮａまたはＬｉである
ことが重要である。なお、比較のため、前記還元工程２
で還元剤としてアルカリ土類金属元素もしくはアルカリ
金属元素を用いず、過酸化水素を用いた場合のＵＯ₂ 還
元率を表５に示す。

【００９０】

【表５】

【００９１】表５からわかるように、本発明の実施例で
は還元力の強い還元剤を用いるのでＵＯ₂ はほぼ 100％
還元されるが、還元力の弱い過酸化水素を用いる場合に
は、ＵＯ₂ は 100％還元されない。

【００９２】（第１の実施例の５）本実施例は請求項５
に対応するもので、第１の実施例における溶融工程５を
具体的に説明したものである。

【００９３】すなわち、図１に示した溶融工程５におい
ては、還元されたウランを主成分とする金属からアクチ
ニド核種を主成分とするＴＲＵ金属を細かいメッシュ状
バスケットに陽極を差込み、溶融塩に入れる。燃料物質
は金属形態でウランとＴＲＵの混合体としてバスケット
内に回収される。この溶融工程５で一部のＦＰが同時に
除去される。希土類元素（ＲＥ）の一部は金属形態の燃
料物質に付随して回収される。

【００９４】還元された金属形態となった燃料物質は図
９に示した電解精製工程17において、燃料物質であるＴ
ＲＵを回収する。この場合、ウランも同時にある程度回
収する。また、ＴＲＵはプルトニウム（Ｐｕ）が約90％
であり、その他の約10％がマイナーアクチニド（ＭＡ）
からなる。

【００９５】ＭＡはネプチニウムＮｐ、アメリシウムＡ
ｍ、キュリウムＣｍからなるが、Ｃｍの量は他の二つに
比べて少ない。ＴＲＵの回収はウランとともに行うこと
とＴＲＵを一括して扱い、単体のＰｕの回収を行わな
い。

【００９６】この回収では、ＦＰであるＲＥの一部が付
随して回収される。前述の燃料物質の還元工程を含めて
回収されるＴＲＵに付随して回収されるＲＥは、ＴＲＵ
の約1/5 から1/10程度となる。

【００９７】また、ウランも別な電極に回収される。こ
こでも電解精製電位の調整により、ＴＲＵ，ＲＥの混合
がある程度生ずる。しかし、前述のＴＲＵ回収電極とは
異なりウランの回収を中心とする。

【００９８】この電解精製工程17で回収されたＴＲＵを
多く含む金属とウランを主成分とする金属、および被覆
管から作成したジルコニウムを主成分とする金属をもと
に、高速炉で使用する金属燃料のために、ＴＲＵ含有量
を調整する成分調整工程６において、一括溶融しＴＲＵ
−Ｕ−Ｚｒ合金を製造する。

【００９９】この合金には、これまで述べたように、軽
水炉燃料のジルカロイ被覆管を構成する元素成分と少量
のセシウムＣｓなどのＦＰ元素と前記の金属燃料に対す
る還元・電解工程で挙動をともにするＲＥ元素が含まれ
るものである。

【０１００】（第１の実施例の６）本実施例は前記第１
の実施例の５における溶融工程５の他の例を示したもの
である。

【０１０１】前記第１の実施例の６の溶融工程５におい
て、還元されたウランを主成分とする金属からアクチニ
ド核種を主成分とするＴＲＵ金属をＭｇを主成分とする
溶融合金に溶解させる（図９参照、金属抽出工程18）。
この場合、ＴＲＵ金属の中から多量にあるＵを分離する
ことを目的として、Ｕの溶解度の低い合金であることが
重要である。

【０１０２】合金の組成の公知例としては、Ｃｕ−30wt
％Ｍｇ合金を使用する。この合金にＭｇの塩化物を接触
させてアクチニド核種を移行させＵと分離し、さらにア
クチニド核種を回収するために別な組成のＭｇ合金を接
触させて核分裂生成物の希土類元素を分離する。この合
金の組成としては、アクチニド核種を抽出しやすく（抽
出速度が早く）、希土類元素の抽出しにくい（抽出速度
が遅い）必要がある。一例としてはＺｎ−10wt％Ｍｇ合
金を使用する。

【０１０３】この回収では、ＦＰであるＲＥの一部が付
随して回収れる。前述の燃料物質の酸化物燃料還元工程
２を含めた回収されるＴＲＵに付随して回収されるＲＥ
は、ＴＲＵの約1/3 から1/4 程度となる。本発明では使
用する合金としてはＭｇとＣｄ，Ｂｉ，Ｐｂを主成分と
する合金を使用して同様の効果を得る。

【０１０４】次に、軽水炉使用済燃料棒バンドルを再処
理し、ウラン・ＴＲＵのリサイクルに加えてジルカロイ
被覆管の再利用リサイクルを行う場合のマスバランスを
示す。濃縮ウランを初期燃料とする軽水炉燃料の例で
は、１燃料集合体あたり次のジルカロイ量となる。 燃料重量 重金属 約174kg ／SA SA；集合体 燃料棒関係（水ロッド分、上下端栓を含む） ジルカロイ２ 約55kg／SA チャンネルボックス関係（スペーサ分含む） ジルカロイ４ 約39kg／SA

【０１０５】使用済燃料はチャンネルボックス分をはず
し、再処理には燃料棒として行うとすると、ジルカロイ
２（典型例としてはＳｎは 1.6％含まれている）の割合
は約24％（55／(174+55)) である。

【０１０６】軽水炉使用済燃料の被覆管を再利用する軽
水炉−高速炉の共生系では高速炉に金属燃料を使用する
ことを想定すると、従来の再処理では廃棄物としていた
放射化ジルコニウムの約60％をサイクル内に滞留させ再
利用することになる。廃棄物が半減する効果をもつこと
がわかる。

【０１０７】軽水炉使用済燃料中に生成するＴＲＵの量
を含めたバランスの概略はつぎのようになる。３万MWd/
t 程度の燃焼度に達したウランを燃料として軽水炉使用
済み燃料ではＴＲＵ含有量は重元素重量の約 0.9％であ
る。前述の燃料集合体について見ると、取り出しされる
重元素重量の概略はつぎのようである。 燃焼度３万MWd/t 程度の重元素重量；174Kg × 0.97 ＝169Kg 生成TRU 量；169Kg × 0.009＝ 1.5Kg ウラン量 ；169Kg − 1.5Kg＝ 167.5Kg

【０１０８】燃料集合体の炉心からの取り出しから再処
理までの冷却時間の長さにより生成されたＰｕ241 がベ
ータ崩壊してＡｍ241 に核変換するので、ＴＲＵの成分
割合はある程度変化するが概ねつぎのようである。 Pu 1.5Kg× 0.9＝ 1.35 Kg MA； 0.15 Kg：Np 0.077Kg，Am 0.070Kg，Cm 0.004Kg

【０１０９】これらのＭＡはすべて、Ｐｕと区別せずに
一括回収する電解精製工程17を利用する実施例を説明す
るが、ＭＡの一部が回収ウランとともに回収される場
合、またＰｕのみが高速炉用燃料として使用される場合
においても同様に以下の実施例は適用・準用することが
できる。

【０１１０】本実施例に係る電解精製工程17ではＴＲＵ
はプルトニウムＰｕの回収だけでなく、ＴＲＵ全体を一
括して回収する。高速炉用金属燃料炉心の代表的な特性
としての燃料のＴＲＵ富化度（定義 Ｗ_TRU ／（Ｗ_TRU
＋Ｗ_u ）；Ｗ_TRU は燃料重元素中のＴＲＵ重量、Ｗ_u は
ウランの重量）は20％ないし30％となる。

【０１１１】このことをもとに、軽水炉使用済み燃料集
合体一体のＴＲＵ、ウラン、ジルカロイのバランスの概
略はつぎのようになる。ここでは、金属燃料中のジルカ
ロイの割合を、従来のＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ金属燃料の例
と同じの10％としている。

【０１１２】従来開発されているＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合
金は、天然存在比のジルコニウムが使用されている。は
じめから放射化により生成されるＺｒ93を含む照射例は
ほとんど報告されていない。ジルコニウムの天然同位体
存在比は安定核のＺｒ90（51.5％），Ｚｒ91（11.2
％），Ｚｒ92（17.1％），Ｚｒ94（17.4％），Ｚｒ96
（ 2.8％）である。

【０１１３】炉心内で生成されたＺｒ93の半減期は約 1
50万年と長い。Ｚｒ95は半減期65日で短い。放射性ジル
コニウムの中性子吸収断面積は高速炉スペクトルでは表
６の例のようである。天然同位体の値よりやや大きい
が、燃料のＴＲＵ富化度を含め高速炉の特性に影響を与
えるほどの違いにはない。

【０１１４】

【表６】

【０１１５】ＴＲＵ富化度20％の金属燃料では、炉心燃
料の製造に使用する回収物量とその他の物量は表７のよ
うになる。

【０１１６】

【表７】

【０１１７】ＴＲＵ富化度30％の金属燃料では、炉心燃
料の製造に使用する回収物量とその他の物量は表８のよ
うになる。

【０１１８】

【表８】

【０１１９】（第１の実施例の７）本実施例は請求項10
に対応するもので、第１実施例における成型加工工程７
を具体的に説明したものである。軽水炉使用済み燃料の
再処理によるＴＲＵ・ウラン・ジルカロイの回収では、
高速炉用燃料の製造にはＴＲＵの量によって主要な物質
バランスが支配される。前述の表７，８の例からは、高
速炉燃料のＴＲＵ富化度の違いにはあまり依存しない。
ウランとジルカロイは、炉心燃料に使われない分につい
てはブランケット用金属燃料とするなどの将来のエネル
ギー生産のために貯蔵される。

【０１２０】請求項10に対する実施例は、前述の組合せ
により炉心燃料とその他用の合金を製造し、保存・貯蔵
する。これにより、貯蔵中にも製品の核拡散抵抗性が大
きくできる。

【０１２１】すなわち、軽水炉使用済燃料から回収され
るウラン、ＴＲＵ、ジルカロイはすべてウラン、ジルコ
ニウム合金またウラン、ＴＲＵ、ジルコニウム合金金属
燃料として成型加工工程７で加工成型し、原子炉で使用
するまで前記合金形態で保管、貯蔵する。

【０１２２】このようなエネルギー生産に直接利用でき
るウラン・ジルコニウム合金形態またはその主要成分を
貯蔵・保管管理をすることは、従来のハンエンドピース
の保管・管理とは本質的に異なるプラスの経済効果であ
り、サイクル全体の経済性向上につながる。

【０１２３】（第１の実施例の８）本実施例は請求項６
に対応するもので、第１実施例における成分調整工程６
を具体的に説明したものである。

【０１２４】前記第１の実施例に示した成分調整工程６
においては、劣化ウラン、回収ウラン、または天然ウラ
ンを金属形態で使用し、前記脱被覆されたジルカロイ中
のジルコニウムが、ウラン・ＴＲＵの重量に対して下記
の条件となるように、ウラン・ＴＲＵ・ジルコニウム合
金化することを特徴とする金属形態の燃料の成分調整方
法である。

【０１２５】 10 W/O ＜ Ｗ_Zr／（Ｗ_U ＋Ｗ_TRU ＋Ｗ_Zr）＜40 W/O ここで、Ｗ_U は燃料中のウランの重量、Ｗ_TRU は燃料中
のＴＲＵの重量、Ｗ_Zrは燃料中のジルコニウムの重量を
示す。

【０１２６】軽水炉使用済み燃料の再処理により回収す
るウランとジルカロイをもとにしたＵ−Ｚｒ合金は、上
記の物質バランスで示されるウランとジルカロイの割合
である約25％のジルカロイ（添加物としてのＳｎ約 1.6
％を考慮してもジルコニウム割合は約24％）を含む。

【０１２７】更に、軽水炉燃料のチャンネルボックスな
どの構造材として使用されているジルカロイの再利用を
する場合には、ウランとのジルカロイの比率は最大約36
％となる。これらのＵ−Ｚｒ合金は、Ｚｒ割合が増加す
ると溶融温度が上昇することが知られているので1300℃
以上の高温を使用する。

【０１２８】上述のようなジルカロイ割合が、約25％な
いし約36％という高含有率のＵ−Ｚｒ金属燃料をブラン
ケットに配置すると親物質であるＵ238 の割合が少なく
なっているので、炉心全体の増殖特性などが低下するこ
とが考えられる。これはまた、ジルカロイ含有率を調整
することにより、炉心全体の増殖比の調整を行うことが
できることを意味している。

【０１２９】この成分調整工程６では、軽水炉使用済み
燃料から回収されたジルカロイを使用して、ウラン濃縮
にともない発生する劣化ウラン、または従来の方法で再
処理された使用済み燃料から回収された回収ウラン、も
しくは、天然ウランそのものを金属形態として使用する
ことにより、ジルカロイ割合を10％程度から前述の約36
％（約40％）の範囲に調整することができる。

【０１３０】つぎに、回収ＴＲＵを使用する炉心燃料用
金属燃料の成分調整例を説明する。本発明に係わるＴＲ
Ｕの回収にともない核分裂生成物ＦＰのうちの希土類
（ＲＥ；レアアース）元素が完全には分離できない。高
速炉では、中性子スペクトルが硬いのでＲＥの混入によ
る核的許容力はもともと大きいという特長がある。

【０１３１】しかし、ＲＥの燃料への混入により、燃料
実効密度の低下と中性子の寄生吸収を増大させることに
なる。したがって、炉心特性の観点からは、ＲＥの混入
は避ける方が望ましい。このために、軽水炉使用済み燃
料を金属燃料高速炉システムに導入するために、請求項
４に記す酸化物燃料還元工程２を利用する。

【０１３２】前記還元工程２により、ＲＥ元素はもとも
との量の1/5 ないし1/7 程度に低減する。しかし、分離
できない分はＴＲＵとともに回収される。取り出し平均
約３万MWd/t の軽水炉使用済み燃料の再処理により、Ｔ
ＲＵと混在して回収されるＲＥの重量の概略はつぎのよ
うになる。

【０１３３】 軽水炉使用済み燃料中の全ＦＰ量；174Kg × 0.03 ＝ 5.2Kg ＦＰ中の全ＲＥの割合 ； 5.2Kg× 0.25 ＝ 1.3Kg （FP中REの生成率約25％） 再処理還元工程による回収 （除染係数DF値＝5--7） ； 1.3Kg／5 ＝ 0.26Kg 〜 0.19Kg 高速炉用燃料中のRE割合 ； 0.26Kg/5Kg 〜 0.19Kg/ 7.5Kg＝5%〜 2.5% （ＴＲＵ富化度20％ないし30％）

【０１３４】即ち、高速炉用燃料中には約 2.5％ないし
約５％程度混入する可能性がある。これは実質的な金属
燃料密度を約 2.5％ないし約５％程度低減することをも
たらす。

【０１３５】（第１の実施例の９）本実施例は請求項６
に対応するもので、前記第１の実施例の８における成分
調整工程６の他の例である。

【０１３６】前述のように、ＴＲＵの回収にともないレ
アアース（ＲＥ）元素群が同時に回収されＴＲＵに混入
する場合は、これらの燃料の物性値に対する影響を把握
する必要がある。

【０１３７】ここで、前記ＲＥ元素群の中でとくに核分
裂収率の大きいランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、
プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジウム（Ｎｄ）が重要で
ある。これらのＲＥの割合はほぼつぎのようになる。 La：Ce：Pr：Nd＝14：27：13：46（W/O) Ｐｕ、Ｕ、Ｚｒの主成分に対して、これらのＲＥ元素群
のそれぞれの元素の温度と相変化の関係は表９に示され
ている。

【０１３８】

【表９】

【０１３９】一方、ここで対象としている合金または混
合金属について、現在まで十分な測定結果がない状況で
ある。そこで、単体の測定値をもとに、ここで注目して
いる合金と金属混合物の性質を推測する必要がある。表
10にはジルカロイの融点とともにＲＥ合金の融点（推定
値）を示す。ジルカロイはジルコニウムより融点が約10
0℃低い。ＲＥ合金の融点は主要ＲＥの融点がほぼ同程
度の融点であり、 900℃付近である。

【０１４０】

【表１０】

【０１４１】また、高速炉の炉心の性能・安全特性に重
要な溶融温度と熱伝導度に着目する。単体元素の特性と
合金・混合体の性質は金属元素の溶解度などの関係から
単純な重ね合わせなどとは異なることが知られている。

【０１４２】図12から図14にＵ−Ｚｒ合金およびＵ−Ｐ
ｕ−Ｚｒ合金の融点と熱伝導度のＺｒ濃度またはＰｕ濃
度依存性などを示している。融点と熱伝導度はＺｒおよ
びＰｕの割合に敏感である。また、図12はＰｕ−Ｕ−Ｚ
ｒ合金の融点のＰｕ重量割合依存性を示しており、ＲＥ
混合金属の融点も示してある。図12中、ａはＲＥ合金の
融点、ｂはＵ−Ｐｕ−10％Ｚｒ合金の融点である。

【０１４３】図13はＵ−Ｚｒ，Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の融
点のＺｒ量依存性を示したもので、図13（ａ）はＵ−Ｚ
ｒ合金の場合を示し、図13（ｂ）はＵ−Ｐｕ−Ｚｒ合金
の場合を示している。図13（ａ）中の曲線ＣはＵ−Ｚｒ
の融点を示し、図13（ｂ）中の曲線ｄはＵ−Ｐｕ−Ｚｒ
の融点を示している。

【０１４４】また、図14はＵ−Ｚｒ，Ｕ−Ｐｕ−Ｚｒ合
金の熱伝導度のＺｒ量依存性を示している。温度は約 8
00℃付近の値で、図中曲線ｅはＵ−Ｚｒの熱伝導度で、
曲線ｆはＵ−Ｐｕ−Ｚｒの熱伝導度を示している。

【０１４５】これらの合金にＲＥ元素が混在するときの
金属の状態は、次のように考えられる。ＲＥ元素は原子
が大きいのでＵ−ＴＲＵ−Ｚｒ合金には溶けないと考え
られる。即ち、金属状態の内部では、合金化するのでは
なく、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ相とＲＥ相が混在する。したが
って、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ合金とＲＥ合金はそれぞれの相
が混在して金属燃料スラグ中に存在する。

【０１４６】前述の軽水炉使用済み燃料を本発明の実施
例に係る再処理方法で得られる物質バランスの前述の例
から、ＲＥ混在の有無状態による融点と熱伝導度という
炉心設計に重要な特性がどのようになるかを比較した結
果を表11に示す。

【０１４７】燃料はＰｕ約 1.35Kg （ＴＲＵ約 1.5Kg）
と付随するＲＥ約 0.26Kg 、ＴＲＵ富化度約25％（前記
のＴＲＵ富化度20％と30％の中間の値；Ｐｕ富化度も約
25％相当）の例とする。ＲＥ元素の重量とＰｕ重量の比
率は、ＲＥ：Ｐｕ＝１：５の例である。また、ジルコニ
ウムは燃料中の割合が約10％としている。

【０１４８】ＲＥが混入した状態でも、金属燃料は核分
裂にともないスウェリングが生じ、金属燃料スラグ中に
空隙poreが生成される。これにより図10で示したように
燃焼状態とともに熱伝導度が変化する。この状況に対応
して、表11の熱伝導度が３種類示されている。

【０１４９】

【表１１】

【０１５０】この表11の結果から、ＲＥ元素がＴＲＵ
（ほぼＰｕ量に相当）の約20％付随する燃料の性質はつ
ぎのように言える。即ち、 (a) ＲＥ元素の混合により、金属Ｐｕ−Ｕ−10％Ｚｒ−
ＲＥの溶融温度はＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合金の融点より低
下する。これはＲＥ相の融点が３元合金の値より低いこ
とが支配的である。

【０１５１】(b) ＲＥ元素の混合により、金属Ｕ−10％
Ｚｒ−ＲＥの溶融温度はＵ−10％Ｚｒ合金の融点より低
下することが予想できる。 (c) ＲＥ元素の混合により、金属Ｐｕ−Ｕ−10％Ｚｒ−
ＲＥの熱伝導度はＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合金の熱伝導度よ
り低下する。これはＲＥ金属の熱伝導度が３元合金の値
より低いことによる。

【０１５２】(d) ＲＥ元素の混合により、金属Ｕ−10％
Ｚｒ−ＲＥの熱伝導度はＵ−10％Ｚｒ合金の熱伝導度よ
り低下することが予想される。 これらの特徴を考慮して、高速炉の炉心設計を行う必要
がある。この場合、ＲＥを含む燃料では密度が低下し、
従来と同一サイズの燃料ピンを使用する場合は、ＲＥ相
では発熱がほとんどないので、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ相部分
で比出力が増大する。

【０１５３】したがって、ＲＥを含む燃料を使用する高
速炉プラントの熱効率が、従来の高速炉（ＲＥを含まな
い燃料を使用）のプラントの熱効率と同等とするために
は、燃料の許容線出力の増大が可能な燃料とすることが
必要である。そのためには、既に説明したようにジルコ
ニウムの割合を増大させるという方策をとるのが有効で
ある。

【０１５４】従来の金属燃料（ｐｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合金
燃料）炉心における金属材料の融点と照射中の燃料最高
温度（熱伝導度と冷却材・被覆管温度に依存する）の関
係を、ＲＥと混在する金属燃料においても保たれるよう
にするために、10％を越えるジルコニウム割合となるよ
うにする。

【０１５５】このために、前記脱被覆されたジルカロイ
に含まれるジルコニウムが、ウラン・ＴＲＵの重量に対
して下記の条件となるように、ウラン・ＴＲＵ・ジルコ
ニウム合金化することを特徴とする金属燃料を使用す
る。

【０１５６】 10 W/O ＜ Ｗ_Zr／（Ｗ_U ＋Ｗ_TRU ＋Ｗ_Zr）＜40 W/O ここで、Ｗ_U は燃料中のウランの重量、Ｗ_TRU は燃料中
のＴＲＵの重量、Ｗ_Zrは燃料中のジルコニウムの重量を
示す。

【０１５７】即ち、Ｚｒの混合割合は従来の照射実績が
ある約10％より大きく、Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の比出力の
増大となり、最高温度が増大することが生じても、融点
を高くすることで、燃料溶融までの余裕度を確保する。

【０１５８】（第１の実施例の10）本実施例は請求項７
に対応するもので第１の実施例における成分調整工程６
のさらに他の例である。

【０１５９】本発明の第１の実施例に係る再処理方法に
より回収されるウランとジルカロイを利用するＵ−Ｚｒ
合金を主成分とする金属燃料において、ウランの回収に
おいて希土類元素（ＲＥ）が混入する場合、またはウラ
ンにＴＲＵ・ＭＡの一部が混入する場合は、前述のよう
に合金の融点が低下する傾向をもつので、ジルコニウム
を従来のＵ−10％Ｚｒの場合よりも多くする。即ち、ウ
ラン・ＴＲＵの重量に対して下記の条件となるように、
ウラン・ジルコニウム合金化の成分を調整する。

【０１６０】 10 W/O ＜ Ｗ_Zr／（Ｗ_U ＋Ｗ_Zr）＜40 W/O ここで、Ｗ_U は燃料中のウランの重量、Ｗ_Zrは燃料中の
ジルコニウムの重量を示す。Ｚｒ割合の最大は、既に述
べたように軽水炉使用済み燃料一体における重核種とジ
ルカロイ重量の比率の最大値より設定したものである。

【０１６１】つぎに、軽水炉使用済燃料の再処理工程で
燃料物質から分離された被覆管に付着している燃料の粉
等の処理について述べる。軽水炉使用済み燃料棒を脱被
覆工程１から発生する被覆管に付着している燃料の粉等
を本再処理の廃棄物とせずに、回収し、主工程に取り込
むことが重要である。しかも、回収においては２次廃棄
物を発生しないものであることが必要である。

【０１６２】金属燃料は燃料ピンのなかでナトリウムと
共存させて利用するので、ナトリウムと酸素の反応生成
物を生成しないようにするために、酸化物を除去する必
要がある。表12はジルコニウムとＴＲＵ酸化物とウラン
酸化物の密度（比重）と融点を示している。

【０１６３】

【表１２】

【０１６４】（第１の実施例の11）本実施例は請求項８
に対応するもので、図１に示した溶融工程５の他の実施
例であり、図１および図３により説明する。図３はジル
カロイ被覆材に付着した燃料酸化物の分離流れ図で、図
３には使用済燃料棒からはずされた被覆管の処理工程を
ブロックフローで示している。

【０１６５】すなわち、図３において、軽水炉使用済燃
料をせん断後の被覆管材８には使用済燃料物質とＦＰが
付着している。これをルツボ加熱（電気加熱）の溶融炉
などに入れ溶融工程５で一括してジルカロイを溶融させ
る。

【０１６６】ＴＲＵ酸化物とジルカロイの比重の違いと
ＦＰ酸化物のように浮遊するものを、ある程度時間をか
けて比重差を用いた分離法により分離する。この金属を
金属冷却工程９で冷却し、溶融ジルカロイを回収工程10
に送り、燃料物質の還元工程（図１の酸化物燃料還元工
程２）を経て回収される燃料物質金属と合金を作成す
る。

【０１６７】一方、ＴＲＵ酸化物とＦＰ酸化物を回収工
程10により分離し、図１の酸化物燃料還元工程２に送
り、他の燃料酸化物とともに金属形態として燃料中に閉
じこめる。これにより、使用済被覆管の再利用にともな
う高レベル廃棄物の発生を防ぎ、ＴＲＵ回収率を高くす
ることができる。分離法は物理的であり、２次廃棄物を
発生しない。

【０１６８】（第１の実施例の12）本実施例は請求項９
に対応するもので、図２により説明する。すなわち、図
２において脱被覆工程１で脱被覆して回収された被覆管
材等の表面を還元する脱被覆管還元工程４を設け、この
還元工程４の後、溶融工程５から成型加工工程７を経て
ジルコニウム合金として金属燃料の製造に使用すること
にある。

【０１６９】本実施例によれば酸化物燃料の粉およびＦ
Ｐ酸化物が付着する被覆管材を脱被覆管還元工程４で処
理し、図１に示したように溶融工程５に酸化物形態の物
質をフィードバックさせない方法である。

【０１７０】図４から図６により脱被覆管還元工程４か
ら金属燃料の成型加工工程７までの具体的実施例を説明
する。図４は脱被覆したジルカロイの表面に付着してい
る酸化物形態の燃料物質から酸素を分離し還元する実施
例を示す。本実施例では請求項４の還元方法を適用す
る。即ち、脱被覆管還元工程４では、ジルカロイ表面で
高温化した高温水素ガスを被覆管材８に直接接触させ、
ＴＲＵやウランを金属形態へと転換し、発生する水蒸気
は放出させる。

【０１７１】これを乾燥工程12により水分を取り除き、
ジルカロイ表面上に析出した重金属付着ジルカロイを一
括溶融工程11に導いて溶融させ、金属燃料製造（成型加
工工程７）に利用する方法を使用する。成分調整工程６
は対象により、一括溶融工程11前の調整と成型加工工程
７前で可能である。この方法は酸素を湿分として系の外
に出すのみである。

【０１７２】図５は、脱被覆したジルカロイの表面に付
着している酸化物形態の燃料物質から酸素を分離し還元
する実施例を示す。ここでも請求項４の還元方法を適用
する。図５に示した燃料物質の還元工程13では高温溶融
塩の中に還元材であるＣａ、Ｍｇ、ＮａもしくはＬｉの
金属を溶融塩に溶解し、バスケット状の容器内に脱被覆
したジルカロイを酸化物形態の燃料粒子が付着した状態
で投入し、酸化物を金属形態に還元させる。

【０１７３】燃料物質は電極で回収する。この回収物質
は分離・精製工程14に移し、燃料物質の金属形態への転
換を行う溶融工程５に合流させる。ジルカロイは取り出
し、回収されたウラン・ＴＲＵと一括して溶融させ（溶
融工程５）、成分精製工程６を経て、成型加工工程７で
金属燃料を製造する。

【０１７４】ジルカロイの表面には、軽水炉の中で照射
中に内側の表面に薄い酸化物膜が形成されることを前に
述べた。この酸化物の酸素もできるだけ除去するろこと
が望ましい。そのために、請求項４の高温水素のような
高温還元性ガスにより還元反応をさせ酸素を取り除く。

【０１７５】この実施例を図６により説明する。還元工
程４で、ＦＰ酸化物やＺｒ酸化物を還元し、湿分を乾燥
工程12で除去し、別に回収されている金属形態の燃料物
質とともに溶融工程５でジルコニウム合金化する。

【０１７６】これまでに述べてきた還元などの工程から
は、酸素が回収される本質的には放射性廃棄物の新たな
発生はない。還元材は本発明の再処理方法の中でリサイ
クル再使用できるものである。

【０１７７】したがって、上記各請求項に記載されてい
るウラン・ＴＲＵ・ジルコニウムの全体の重量割合は、
再処理対象となっている軽水炉使用済燃料に含まれてい
るものをすべて使用または再処理工程内部に滞留させる
ことにより、従来の湿式再処理方法に比べて新たに外部
への廃棄物を発生させないことが可能である。

【０１７８】ここまで説明した実施例では、軽水炉使用
済み燃料は濃縮ウランを使用する燃料棒を再処理する場
合を扱ってきた。軽水炉ではピーレックス法による再処
理により回収されるプルトニウム等を燃料とする混合酸
化物燃料（ＭＯＸ燃料）も使用される。このＭＯＸ燃料
の使用済み燃料を再処理して高速炉用金属燃料を製造す
る場合にも適用できる。

【０１７９】これまでは、軽水炉使用済燃料の再処理と
して、燃料と被覆管物質を同時に処理することを中心に
実施例を示した。一方、ここでは述べてきたような金属
燃料を高速炉で本格的にリサイクルするまでに、従来の
ピーレックス法による軽水炉使用済燃料の再処理によ
り、被覆管廃棄物が蓄積することが考えられる。このよ
うな状況では、高レベル廃棄物量の低減のために、燃料
物質とは別にジルカロイ被覆管材を、本再処理方法を使
用することにより再利用・リサイクルすることが考えら
れる。

【０１８０】（第２の実施例）本発明に係る使用済燃料
の再処理方法の第２の発明である第２の実施例を図７に
より説明する。

【０１８１】本実施例は請求項11に対応するもので、従
来の湿式法（ピューレックス法）で軽水炉燃料を再処理
して得られるＰｕを利用することにある。この場合、軽
水炉燃料が濃縮ウランまたはＭＯＸ燃料の場合でもＰｕ
が回収され（Ｐｕ，Ｕ混合物）、Ｎｐ，Ａｍ，Ｃｍは廃
棄物にまわされる。Ｎｐについては一部がＰｕ＋Ｎｐと
して回収されるが、本実施例ではＰｕ，Ｐｕ＋Ｎｐと回
収ジルカロイ被覆管を利用して金属燃料を製造すること
にある。

【０１８２】図７はピーレックス法等による軽水炉使用
済燃料湿式法による再処理19により、燃料物質が回収さ
れ、また廃棄物化される被覆管材を一時貯蔵・保管から
回収して再利用する場合の請求項11に対する実施例を示
している。図１または図２の再処理フローにおける還元
工程２、溶融工程５を組み合わせたフローである。

【０１８３】図７において、軽水炉使用済燃料湿式法に
よる再処理19においてはウラン、Ｐｕが回収される。Ｎ
ｐ，Ａｍ，Ｃｍなどのマイナーアクチニド（ＭＡ）は高
レベル廃棄物にまわされる。高レベル廃棄物ハルエンド
ピース（使用済被覆管）に分離され、回収ウラン，Ｐｕ
はリサイクルされる。

【０１８４】従来例では酸化物形態の燃料として軽水炉
用および高速炉用燃料が製造されている。この状況があ
る場合には、これら酸化物燃料は還元工程２で還元され
て金属となり、分離、精製されたのち溶融工程５で処理
され、以下図１と同じ工程をたどる。

【０１８５】一方、高レベル廃棄物ハルエンドピースは
貯蔵、保管後、ジルカロイ被覆管回収工程16を経て、前
処理工程15で溶融工程５へ直接向うか、脱被覆管還元工
程４へ向うか選択される。

【０１８６】また、前記の高レベル廃棄物からＭＡを回
収する工程がある場合には、金属形態化したＭＡを本リ
サイクルシステムに含めることも可能である。さらに、
使用済燃料からＰｕを回収する従来のピューレックス法
の工程に改良を加え、マイナーアクチニドの一部Ｎｐを
Ｐｕとともに回収する改良湿式法による回収ウラン，Ｐ
ｕ−Ｎｐ混合物を取り込むことも可能である。

【０１８７】成分調整工程では回収Ｐｕ及び回収ＭＡを
利用してＴＲＵを、またＺｒ濃度を調整することができ
る。本実施例によれば、金属燃料として高速炉でリサイ
クルすることにより原子燃料サイクル全体として廃棄物
の大幅低減が可能である。

【０１８８】（第３の実施例）本発明に係る使用済燃料
の再処理方法の第３の発明である第３の実施例を図８に
より説明する。

【０１８９】本実施例は請求項12に対応するものであ
り、高速炉燃料について酸化物燃料（ＭＯＸ）ベースの
湿式再処理からの生成物を利用したもので、これまで説
明した第１および第２の実施例とは異なるのである。

【０１９０】図８は混合酸化物燃料（Ｕ／ＰｕまたはＵ
／ＴＲＵの酸化物燃料）を使用している高速炉の使用済
燃料の再処理20と、軽水炉使用済燃料の再処理20ａの廃
棄物として扱われる被覆管廃棄物の再利用を組み合わせ
る場合のフローの実施例を示している。

【０１９１】高速炉の先行炉では主としてＵ−Ｐｕ混合
酸化物燃料が使用されている。この使用済燃料の再処理
も一部湿式法で行われている。このように従来は、酸化
物形態の燃料が製造されている。

【０１９２】前述の軽水炉へのＰｕの利用と同時に高速
炉用燃料を製造する場合に比べて、高速炉におけるリサ
イクルでは、ＰｕのほかにＮｐ，Ａｍ，Ｃｍ等のＭＡが
含まれる場合にも燃料として使用できるという核的な特
徴がある。また、一部のＦＰがＭＡの回収とともに燃料
に混入しても、その許容範囲は広い。このような燃料が
酸化物として製造するシステムがあっても、その製品を
本実施例に取り込むことができる。

【０１９３】図８において、高速炉の使用済燃料の再処
理20により処理された酸化物形態のウラン、超ウラン元
素（ＴＲＵ）等の回収燃料物質を酸化物燃料還元工程２
により金属形態に転換したのち、分離、精製工程を経て
溶融工程５で溶融する。

【０１９４】一方、軽水炉使用済燃料の再処理20ａによ
り処理れた高レベル廃棄物ハンエンドピース（使用済被
覆管）をジルカロイ被覆管回収工程16から前処理工程15
を経て脱被覆管還元工程４で還元して溶融工程５で溶融
するか、または脱被覆管還元工程４を経由しないで直接
溶融工程５で溶融する。その後は図１または図２と同様
の方法により金属燃料に加工する。

【０１９５】すなわち、金属形態の燃料物質と回収ジル
カロイを溶融工程５において燃料物質とジルコニウの合
金とし、このジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度
に成分調整工程で調整する。次に金属を金属燃料として
成型加工工程で加工する。

【０１９６】なお、本実施例では、ＭＡを回収して、Ｐ
ｕ，Ｕ酸化物と混合して酸化物形態とする高速炉燃料
で、混合量については目的，制約により変化するので、
湿式法，改良湿式法による再処理生成物を回収ジルカロ
イ被覆管とともに金属燃料とする以外に一度廃棄物化さ
れたＭＡを回収して金属形態とし、Ｐｕ・Ｕ＋ＭＡを回
収ジルカロイと金属燃料化することも含んでいる。

【０１９７】本実施例によれば、酸化物形態の燃料物質
を還元する酸化物燃料還元工程２と、金属形態となった
燃料物質と再利用する対象ジルカロイ（ハルエンドピー
ス）を一括溶融する溶融工程５は必要な付属処理を行
い、図１または図２と同様に高速炉燃料をリサイクルし
同時に、廃棄物量の低減化を行うことができる。

【０１９８】

【発明の効果】本発明によれば、軽水炉使用済み燃料の
再処理工程全体として燃料物質の他にジルカロイ被覆管
材も一括して、高速炉システムに再利用することができ
る。これにより、軽水炉使用済み燃料から高速炉用燃料
を製造する場合、従来の再処理法では廃棄物とされてい
た被覆管材料を再利用することが可能となり、廃棄物が
大幅に低減する。

【０１９９】その結果、エネルギー生産に直接役立たな
い廃棄物を長期間貯蔵管理するためのコストを大幅に低
減できるので、燃料サイクル全体の経済性向上に寄与す
る。また、ＴＲＵロスを大幅に低減することがき、ＴＲ
Ｕ回収率が向上する。さらに、再処理により得られた製
品は、ウラン・ジルコニウム金属とすべて混合している
ので、核拡散抵抗性が大きい。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第１の
実施例を示す流れ線図。

【図２】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第２の
実施例を示す流れ線図。

【図３】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆
管に付着した燃料酸化物の分離フローの第１の例を示す
流れ線図。

【図４】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆
管に付着した燃料酸化物の分離フローの第２の例を示す
流れ線図。

【図５】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆
管に付着した燃料酸化物の分離フローの第３の例を示す
流れ線図。

【図６】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆
管に付着したＦＰ酸化物の分離フローを示す流れ線図。

【図７】本発明の第２の実施例における使用済ジルカロ
イ被覆管材の再利用のフローを示す流れ線図。

【図８】本発明の第３の実施例における使用済ジルカロ
イ被覆管材の再利用のフローを示す流れ線図。

【図９】本発明の第１の実施例における分離・精製工程
を示すブロック図。

【図１０】本発明実施例の作用を説明するための高速炉
用金属燃料要素の初期時から燃焼時の変化を示す模式
図。

【図１１】同じく、ジルコニウム（Ｚｒ）とスズ（Ｓ
ｎ）合金の相状態を示す相図。

【図１２】同じく、Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の融点のＰｕ重
量割合依存性を示す特性図。

【図１３】（ａ）は同じく、Ｕ−Ｚｒ合金の融点のＺｒ
量依存性を示す特性図、（ｂ）はＰｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の
融点のＺｒ重量割合依存性を示す特性図。

【図１４】同じく、Ｕ−Ｚｒ，Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の熱
伝導度のＺｒ重量割合依存性を示す特性図。

【符号の説明】

１…脱被覆工程、２…酸化物燃料還元工程、３…フィー
ドバックライン、４…脱被覆管還元工程、５…溶融工
程、６…成分調整工程、７…成型加工工程、８…せん断
後の被覆管材、９…金属冷却工程、10…回収工程、11…
一括溶融工程、12…乾燥工程、13…燃料物質の還元工
程、14…分離，精製工程、15…前処工程、16…ジルカロ
イ被覆管回収工程、17…電解精製工程、18…金属抽出工
程、19…軽水炉使用済燃料湿式法による再処理、20…高
速炉の使用済燃料の再処理、20ａ…軽水炉使用済燃料の
再処理、21…被覆管、22…上部軸ブランケット（80％ス
メア密度）、23…燃料（75％スメア密度）、24…下部軸
ブランケット（80％スメア密度）、25…ボンドナトリウ
ム、26…ａのボンドナトリウム液面、27…ガスプレナ
ム、28…上部端栓、29…下部端栓、30…スエリングした
燃料部分、31…ｂのボンドナトリウム液面、32…ｃのボ
ンドナトリウム液面、33…ｃの下部軸ブランケット、34
…ｃの上部軸ブランケット。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｇ２１Ｆ 9/30 ５５１ Ｇ２１Ｃ 3/06 ＧＤＦＪ

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 軽水炉の使用済酸化物燃料を機械的また
   は酸化することにより被覆管材等を取り除く脱被覆工程
   と、この脱被覆工程で脱被覆された後の使用済燃料を還
   元して金属にする酸化物燃料還元工程と、前記脱被覆し
   た前記被覆管材等のジルコニウム合金を溶融する溶融工
   程と、前記酸化物燃料還元工程において金属形態で回収
   されるアクチニド核種を主体とする回収物を一括して、
   前記溶融工程で得られる溶融ジルコニウム合金と合せて
   溶融し、ジルコニウム合金とし、そのジルコニウム合金
   の超ウラン元素金属濃度を調製する成分調整工程と、こ
   の成分調整工程後のジルコニウム合金を金属燃料に成型
   加工する成型加工工程とからなることを特徴とする使用
   済燃料の再処理方法。
2. 【請求項２】 前記溶融工程において、ウランを主成分
   とする金属形態の回収物と前記使用済燃料の被覆管材等
   を高温で溶融して一括してジルコニウム合金とし、この
   溶融工程で不純物としてジルコニウム合金の表面に浮遊
   するジルコニウムおよびウランを主成分とする混合酸化
   物を前記還元工程に戻して還元処理することを特徴とす
   る請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
3. 【請求項３】 前記脱被覆工程において、前記被覆管材
   等を取り除く方法はロールの間に端栓を除去した被覆管
   をはさんで機械的に被覆管をしごくことにより使用済酸
   化物燃料を粉末化して取り除くか、またはボロキシデー
   ション等により使用済酸化物燃料を酸化して粉末化して
   被覆管と分離することを特徴とする請求項１記載の使用
   済燃料の再処理方法。
4. 【請求項４】 前記酸化物燃料還元工程において、使用
   済酸化物燃料を還元する方法は、使用済酸化物燃料の粉
   末に還元剤を使用して金属に還元するか、または使用済
   酸化物燃料の粉末を加熱して水素ガスを直接接触させて
   還元して金属にするか、または加熱した溶融塩中にＣ
   ａ，Ｍｇ，ＮａもしくはＬｉの還元剤を入れて使用済酸
   化物燃料と反応させて金属に還元することを特徴とする
   請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
5. 【請求項５】 前記溶融工程において、還元されたウラ
   ンを主成分とする金属から超ウラン元素核種を主成分と
   するＴＲＵ金属を電解精製または、溶融合金により抽出
   して回収し、希土類元素などの核分裂生成物を分離除去
   する分離・精製工程を設けることを特徴とする請求項１
   記載の使用済燃料の再処理方法。
6. 【請求項６】 前記成分調整工程は、劣化ウラン、回収
   ウラン、または天然ウランを金属形態で使用し、前記脱
   被覆されたジルカロイ中のジルコニウムがウラン、超ウ
   ラン元素の重量に対して下記の条件となるように、ウラ
   ン・超ウラン元素・ジルコニウム合金化することを特徴
   とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。 10 W/O ＜ Ｗ_Zr／（Ｗ_U ＋Ｗ_TRU ＋Ｗ_Zr）＜40 W/O ここで、Ｗ_U は燃料中のウランの重量、 Ｗ_TRU は燃料中の超ウランの重量、 Ｗ_Zrは燃料中のジルコニウムの重量を示す。
7. 【請求項７】 前記溶融工程において、還元されたウラ
   ンを主成分とする金属と前記脱被覆工程から取り出され
   たジルコニウムを主成分とするＵ−Ｚｒ合金を製造する
   場合の成分調整工程では、劣化ウラン、回収ウラン、ま
   たは天然ウランを金属形態で使用し、前記脱被覆された
   ジルカロイ中のジルコニウムが、ウラン・超ウラン元素
   の重量に対して下記の条件となるように、ウラン・ジル
   コニウム合金化することを特徴とする請求項１記載の使
   用済燃料の再処理方法。 10 W/O ＜ Ｗ_Zr／（Ｗ_U ＋Ｗ_Zr）＜40 W/O ここで、Ｗ_U は燃料中のウランの重量、 Ｗ_Zrは燃料中のジルコニウムの重量を示す。
8. 【請求項８】 前記脱被覆工程で脱被覆された被覆管材
   等とそれに付着している燃料を一緒に溶融炉などに入
   れ、被覆管材等のジルカロイを溶融させ、比重差を利用
   して前記脱被覆されたジルコニウム合金を回収すること
   を特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
9. 【請求項９】 前記脱被覆工程で脱被覆して回収された
   被覆管材等の表面を還元処理した後、ジルコニウム合金
   として金属燃料の製造のための原料の一部として使用す
   ることを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理
   方法。
10. 【請求項１０】 前記軽水炉使用済燃料から回収される
    ウラン・超ウラン元素・ジルカロイはウラン・ジルコニ
    ウム合金またはウラン・超ウラン元素・ジルコニウム合
    金金属燃料として成型加工工程で加工成型し、原子炉で
    使用するまで前記合金形態で保管、貯蔵することを特徴
    とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
11. 【請求項１１】 軽水炉使用済燃料を湿式法による再処
    理により回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを
    含むプルトニウムを金属形態に転換する工程と、軽水炉
    使用済み燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカ
    ロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収する工程と、前
    記金属形態の燃料物質と前記回収ジルカロイを溶融して
    燃料物質とジルコニウムの合金とする溶融工程と、前記
    ジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度を調整する成
    分調整工程と、この成分調整工程後の金属を金属燃料と
    しての加工成型工程からなることを特徴とする使用済燃
    料の再処理方法。
12. 【請求項１２】 高速炉使用済燃料を湿式法による再処
    理により回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを
    含むプルトニウムを金属形態に転換する工程と、軽水炉
    使用済み燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカ
    ロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収する回収工程
    と、前記金属形態の燃料物質と前記回収ジルカロイを溶
    融する溶融工程と、この溶融工程において燃料物質とジ
    ルコニウムの合金とし、前記ジルコニウム合金の超ウラ
    ン元素金属濃度を調製する成分調整工程と、この成分調
    整後の金属を金属燃料としての成型加工工程とからなる
    ことを特徴とする使用済燃料の再処理方法。