CN103680653B

CN103680653B - 由多余的钚制造金属燃料的方法

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Publication number: CN103680653B
Application number: CN201310416928.3A
Authority: CN
Inventors: E.P.勒文; Z.W.科斯洛夫; J.F.伯杰
Original assignee: GE Hitachi Nuclear Energy Americas LLC
Current assignee: GE Hitachi Nuclear Energy Americas LLC
Priority date: 2012-09-13
Filing date: 2013-09-13
Publication date: 2018-04-10
Anticipated expiration: 2033-09-13
Also published as: EP2709111A2; EP2709111B1; EP2709111A3; KR20140035261A; CN103680653A; JP2014139559A; US10280527B2; KR102173600B1; US20160053391A1

Abstract

一种由多余的钚制造金属燃料的方法可包括将钚氧化物粉末和铀氧化物粉末组合，以得到具有降低的扩散潜力的混合粉末。混合粉末可在熔融盐的浴中电还原，以将混合粉末转化为第一合金。第一合金可经压制以除去粘附于第一合金的大多数熔融盐，以形成压制的合金‑盐混合物。通过将压制的合金‑盐混合物熔融，第一合金可与盐分离。第一合金可经进一步加工，以制造燃料棒。因此，生产的金属燃料可用于快速反应器系统，例如动力反应器创新小型模块(PRISM)。

Description

由多余的钚制造金属燃料的方法

背景

领域

本公开涉及制造核燃料的方法。

相关技术的描述

在冷战期间，各个国家累积了相对大的武器级钚的储存。此外，每年生产越来越多的反应器级钚作为核动力工业的副产物。钚的累积呈现毒性和扩散忧虑。为了降低该累积，已进行努力来利用钚作为核反应器的燃料。将钚转化为可用的核燃料常规需要将燃料制造成为氧化物形式。然而，将燃料制造成为氧化物形式涉及很多步骤并且昂贵，从而阻碍更多的钚用作能源。

概述

一种由多余的钚制造金属燃料的方法可包括将钚氧化物粉末和铀氧化物粉末组合，以得到具有降低的扩散潜力的混合粉末。混合粉末可在熔融盐的浴中电还原，以将混合粉末转化为第一合金。第一合金可经压制以除去粘附于第一合金的大多数熔融盐，以形成压制的合金-盐混合物。通过熔融压制的合金-盐混合物，第一合金可与盐分离。

组合步骤可包括以相对于所述混合粉末的总重量约20%-50重量%的量引入钚氧化物粉末。此外，组合步骤可包括确保铀氧化物粉末的²³⁵U富集小于5.0重量%。

电还原步骤可包括在多孔篮中装载混合粉末，接着在熔融盐的浴中浸没。此外，电还原步骤可包括生产第一合金，以成为树枝状结构形式。

压制步骤可包括除去粘附于第一合金的熔融盐的至少80%。此外，压制步骤可包括同时施加热量(例如，热压)，以促进除去粘附于第一合金的熔融盐。

分离步骤可包括基于密度使第一合金与熔融盐分离。所述方法还可包括在压制步骤和分离第一合金步骤之后，将熔融盐再次引入返回熔融盐的浴。

所述方法还可包括在分离后，向第一合金中加入锆或类似锆的金属(例如，第4族金属)和铀金属，以形成第二合金。可实施加入锆金属和铀金属步骤，使得第二合金具有约20%-50重量%钚。由第二合金可形成期望的反应器组件，例如燃料棒。

本发明请求保护：

1. 一种由多余的钚制造金属燃料的方法，所述方法包括：

将钚氧化物粉末和铀氧化物粉末组合，以得到具有降低的扩散潜力的混合粉末；

在熔融盐的浴中电还原所述混合粉末，以将该混合粉末转化为第一合金；

压制该第一合金以除去粘附于所述第一合金的大多数所述熔融盐，以形成压制的合金-盐混合物；和

通过熔融所述压制的合金-盐混合物而分离所述第一合金。

2. 项目1的方法，其中所述组合包括以相对于所述混合粉末的总重量约20%-50重量%的量引入所述钚氧化物粉末。

3. 项目1的方法，其中所述组合包括确保所述铀氧化物粉末的²³⁵U富集小于20重量%。

4. 项目1的方法，其中所述电还原包括将所述混合粉末装载到多孔篮中，接着在所述熔融盐的浴中浸没。

5. 项目1的方法，其中所述电还原包括生产所述第一合金，以成为树枝状结构形式。

6. 项目1的方法，其中所述压制包括除去粘附于所述第一合金的所述熔融盐的至少80%。

7. 项目1的方法，其中所述压制包括同时施加热量，以促进除去粘附于所述第一合金的所述熔融盐。

8. 项目1的方法，其中所述分离包括基于液体密度的差异而使所述第一合金与所述熔融盐分离。

9. 项目1的方法，所述方法还包括：

在压制和分离所述第一合金之后，将所述熔融盐再次引入返回所述熔融盐的浴。

10. 项目1的方法，所述方法还包括：

在所述分离后向所述第一合金中加入第4族金属和铀金属，以形成第二合金。

11. 项目10的方法，其中实施所述加入第4族金属和铀金属使得所述第二合金具有约20%-50重量%钚。

12. 项目10的方法，其中所述加入第4族金属包括向所述第一合金引入锆。

13. 项目10的方法，所述方法还包括：

由所述第二合金形成燃料棒。

附图概述

结合附图查看详述后，本文的非限制性实施方案的各种特征和优点可变得更加显而易见。提供附图仅用于说明性目的，而不应解释为限制权利要求的范围。除非明确说明，否则附图不应看作按比例绘制。为了清楚的目的，图的各个尺寸可能已放大。

图1为根据一个实例实施方案由多余的钚制造金属燃料的方法的示意图。

详述

应理解的是，当元件或层称为“在另一个元件或层之上”、“与之连接”、“与之偶联”或“覆盖另一个元件或层”时，其可直接在另一个元件或层之上、与之连接、与之偶联或覆盖另一个元件或层，或者可存在插入元件或层。与之相对，当元件称为“直接在另一个元件或层之上”、“与之直接连接”或“与之直接偶联”时，不存在插入元件或层。在整个说明书中，相同的数字是指相同的元件。本文使用的术语“和/或”包括一个或多个相关列举项目的任何和所有的组合。

应理解的是，虽然术语第一、第二、第三等在本文可用于描述各种元件、组分、区域、层和/或部分，这些元件、组分、区域、层和/或部分不应局限于这些术语。这些术语仅用于区分一个元件、组分、区域、层或部分与另一个区域、层或部分。因此，在不偏离实例实施方案的教导下，以下讨论的第一元件、组分、区域、层或部分可称为第二元件、组分、区域、层或部分。

空间相关术语(例如，“在...下面”、“低于”、“较低”、“高于”、“较高”等)可出于简便描述而用于本文，以描述一个元件或特征与另一个或多个元件或特征的关系，如在图中说明的。应理解的是，除了在图中描述的取向以外，空间相关术语还旨在包括使用或操作中的装置的不同取向。例如，如果将图中的装置翻转，则描述为“低于其它元件或特征”或“在其它元件或特征下面”的元件取向为“高于其它元件或特征”。因此，术语“低于”可包括高于和低于两种取向。装置可另外取向(旋转90度或在其它取向)，并据此理解本文使用的空间相关描述词。

本文使用的术语仅用于描述各个实施方案的目的，并且不旨在限制实例实施方案。除非上下文另有明确说明，否则本文使用的单数形式“一个”和“该”旨在同样包括复数形式。应进一步理解的是，术语“包括(includes)”、“包括(including)”、“包含(comprises)”和/或“包含(comprising)”当用于本说明书时，指定存在所指特征、整体、步骤、操作、元件和/或组分，但是不排除存在或加入一个或多个其它特征、整体、步骤、操作、元件、组分和/或它们的组。

参考典型说明来描述本文实例实施方案，所述典型说明示意性说明实例实施方案的理想化实施方案(和中间结构)。因此，预期了由于例如制造技术和/或公差引起的说明的形状的变化。因此，实例实施方案不应看作是局限于本文说明的区域的形状，而是包括例如由于制造引起的形状的偏离。例如，说明为长方形的植入区域通常具有圆形或曲线特征和/或在其边缘具有植入浓度的梯度，而不是从植入到非植入区域的二元变化。同样，通过植入形成的掩埋的区域可导致在掩埋的区域与表面（经过该表面发生植入）之间的区域中的一些植入。因此，在图中说明的区域为示意性质，并且它们的形状不旨在说明装置的区域的实际形状并且不旨在限制实例实施方案的范围。

除非另外说明，否则本文使用的所有术语(包括技术和科学术语)具有与实例实施方案所属领域的普通技术人员普遍理解的相同含义。应进一步理解的是，术语(包括在常用字典中定义的那些)应解释为具有与在相关技术背景中一致的含义，并且不应解释为理想化的或过度正式的含义，除非本文中明确这样定义。

图1为根据一个实例实施方案，由多余的钚制造金属燃料的方法的示意图。参考图1，将粉末状钚氧化物的罐递送至罐接受中心100。使用再加工，钚可由用过的核燃料(反应器级)或核武器储存(武器级)回收。罐接受中心100设计为接受一定范围的罐尺寸。此外，根据罐构造以及钚、铀和/或其它污染物(例如，MOX丸粒)的不同的同位素混合物，罐接受中心100能接受多种核进料材料。接受的罐还可放置在储器中，使得燃料制造过程与核进料材料向操作点的递送的及时性无关。储存区域可设计储存长达两年的核进料材料的量，但是实例实施方案不局限于此。

由罐接受中心100，将罐转移至罐加工中心102。在罐加工中心102，通过标准机械装置将罐打开。可按需使用机械能(例如，振动)以从罐中除去固体钚氧化物(或铀氧化物或MOX丸粒)。钚氧化物可为PuO₂形式，而铀氧化物可为UO₂、U₃O₈和/或UO₃形式。来自罐的钚氧化物可清空到筛子/筛分装置中，并且在料斗中与铀氧化物共混，以得到混合粉末。

引入钚氧化物粉末和铀氧化物粉末可同时发生。在一个非限制性实施方案中，混合粉末包括约50重量%的钚氧化物粉末和约50重量%的铀氧化物粉末。然而，应理解的是，钚氧化物粉末可以相对于所述混合粉末的总重量约20%-50重量%的量组合。此外，铀氧化物的²³⁵U富集可小于20重量%(例如，小于10重量%，小于5.0重量%)。

可使用在核燃料制造领域和/或混合固体粉末的其它相关工业中使用的标准工业方法来实施共混。与铀氧化物粉末组合以形成混合粉末降低钚氧化物粉末的扩散潜力。通过降低对钚原料临界度的忧虑，形成混合粉末也提高设备的惰性安全性。

通过通风系统将来自罐的气体和/或颗粒从罐加工中心102引向废气处理系统106。此外，应理解的是，本文讨论的每一部分可提供有足够的通风系统，以确保除去在操作期间释放或产生的逃逸灰尘颗粒和/或气体。废气处理系统106设计为降低工作者暴露、降低低水平废物的体积和提高核材料的回收用于再循环。废气处理系统106可包括保留颗粒同时允许气体通过用于进一步处理的烧结的金属膜(HEPA标准)。气体可储存在储存室108中。废气处理系统106还可包括振动系统、促进化学清洁的液体填充和液体排空，用于核材料再循环的灰尘/固体提取系统，和/或如果由于在烧结的金属膜中粉末累积，分压变得超过期望的水平，则包括吹回系统。

在共混后，可将混合粉末取样，以验证其组成，用于进一步加工和临界度确认。将混合粉末从罐加工中心102转移至电还原器104并且装载于多孔篮中。在电还原器104中，经由在熔融盐的浴中浸没，使混合粉末经受电解氧化物还原过程，以将混合粉末转化为第一合金。特别是，钚氧化物粉末和铀氧化物粉末的混合物在电还原器104中从金属氧化物转化为钚金属和铀金属的混合物。虽然第一合金可包括钚金属和铀金属，但应理解的是，第一合金不排除包括其它金属。电还原器104可如以下相关申请中所描述，每个所述申请的全体内容通过引用结合到本文。

在混合粉末从金属氧化物转化为纯的金属/合金之后，所得到的钚金属和铀金属的混合物以树枝状结构形式(例如，饼)离开电还原器104的熔融盐浴。例如，钚金属和铀金属的混合物可为具有相对高表面积的多孔金属海绵形式。然而，这种相对高的表面积也导致粘附和包含来自电还原器104的熔融盐。

为了除去熔融盐，将钚/铀合金从电还原器104的篮转移至压制站110。在压制站110中，将钚/铀第一合金机械压制，以除去粘附于第一合金的大多数熔融盐，以形成压制的合金-盐混合物(例如，锭)。压制可包括同时施加热量，以促进除去粘附于第一合金的熔融盐。例如，压制可在加热的仪器中实施。或者，压机本身可包括加热元件，以形成热压机。在压制站110中压制的结果是，可除去粘附于第一合金的熔融盐的至少80%，但是实例实施方案不局限于此。此外，经由压制的盐去除为较低温度过程(与经由阴极处理器的盐去除相比)并且减轻挥发性镅从金属混合物释放。

在压制站110之后，将压制的合金-盐混合物转移至合金加工池112。在合金加工池112中，通过熔融压制的合金-盐混合物，使第一合金与盐分离。例如，压制的合金-盐混合物可在石墨衬里的炉中由感应线圈加热，但是实例实施方案不局限于此。熔融的第一合金的密度可为约18 g/cc，而熔融盐(和其它污染物)的密度可为约2-3 g/cc。因此，在熔融过程期间，较致密的熔融第一合金将沉到熔融混合物的底部，而较轻的熔融盐将漂浮在熔融第一合金的上面，至熔融混合物的顶部。结果是，第一合金罐可基于密度与熔融盐分离。例如，熔融第一合金可从炉的底部排放，同时留下熔融盐。另外，熔融盐和熔融第一合金的两层层化降低从熔融混合物释放的挥发性金属镅的量。

可将锆金属和更多的铀金属加入到分离的第一合金中，以形成第二合金。在一个非限制性实施方案中，第二合金可包含约20%钚和10%锆，余量为铀。然而，应理解的是，其它组成也是可能的，按照燃料规格所需。例如，第二合金可具有约20%-50重量%钚(例如，30%、40%)，但是实例实施方案不局限于此。此外，类似锆的金属(例如，第4族金属)也可加入到分离的第一合金中以代替锆或对锆作补充。

可将来自电还原器104、压制站110和/或合金加工池112的熔融盐输送至废物处理区120，用于再循环或处置。因此，在废物处理区120中适当加工之后，熔融盐可再次引入返回至电还原器104的熔融盐浴。此外，在废物处理区120中回收的残余的钚和铀可输送返回至合金加工池112，用于随后使用。或者，熔融盐可经过加工用于废物处置。例如，盐可转移至电感加热的炉中，并且和合适的稳定剂组合，该稳定剂会与盐结合成为稳定的废物形式。各种系统(例如，硼硅酸盐玻璃、沸石、合成岩石(synrock)、硫化铁)可用于稳定盐，用于处置。

第二合金可从合金加工池112转移至铸造池114。在铸造池114中，将第二合金以具有适当几何形状的合适形式(例如，燃料块)放置，用于随后的装配(例如，燃料细棒装配)和/或加工。例如，第二合金可用于形成燃料棒或其它相关的和/或合适的组件。或者，第二合金可从合金加工池112转移至储器中，用于以后使用。

燃料块可从铸造池114转移至库存池。在库存池中，来自含有特定合金和同位素组成的特定批次的燃料块可经过组织并且放置在具有条形码的盘中，用于材料控制和归责。将具有燃料块的盘储存在高度安全的容器和装置中。在生产过程期间，库存池能采用自动化方式获取和取回含有具有期望的组成的燃料块的所选盘。

将燃料块的所选盘从库存池转移至装配池116。在装配池116中，将各个部件(例如，覆层、末端配件、入口喷嘴、用于结合的钠和其它必要的硬件)装配成为燃料细棒，其连同所选的燃料块装载。燃料细棒随后装配成为燃料棒束。在金属燃料使用钠结合的情况下，加入额外的过程步骤，以将燃料棒束加热至超过钠的熔点的温度，使得燃料细棒沉降。使燃料棒束冷却将引起钠冷冻。燃料棒束可使用非破坏性测定(NDA)(例如中子或γ集成)来检查，以确保燃料适当对准并且具有期望的富集。

在装配后，将燃料棒束转移至燃料储存设备118。燃料储存设备118对燃料棒束的排列使用几何形状控制，以防止临界，并且利用在混凝土基质中含有吸收性材料的混凝土壁，使得混凝土充当与反射体相对的净吸收体。本文生产的金属燃料可用于快速反应器系统，例如动力反应器创新小型模块(PRISM)，以产生持续的裂变反应，该裂变反应产生热量和裂变产物。热量转化为蒸汽，随后转化为机械能，以产生电。裂变产物导致非常高的γ辐射场并且用作对转移该燃料以制备武器的扩散障碍。通过提高单元的质量(例如，将钚氧化物的7 kg罐的质量提高至半吨燃料棒束)和使钚富集降级(例如，从100%降至20%)，本文公开的方法还增加防扩散性。

虽然本文已公开多个实例实施方案，应理解的是，其它变化是可能的。这些变化不应看作偏离本公开的精神和范围，并且对于本领域技术人员显然所有这些修改旨在包括在以下权利要求的范围内。

Claims

1.一种由多余的钚制造金属燃料的方法，所述方法包括：

通过熔融所述压制的合金-盐混合物而分离所述第一合金；

其中所述压制包括同时施加热量，以促进除去粘附于所述第一合金的所述熔融盐。

2.权利要求1的方法，其中所述组合包括以相对于所述混合粉末的总重量20%-50重量%的量引入所述钚氧化物粉末。

3.权利要求1的方法，其中所述组合包括确保所述铀氧化物粉末的²³⁵U富集小于20重量%。

4.权利要求1的方法，其中所述电还原包括将所述混合粉末装载到多孔篮中，接着在所述熔融盐的浴中浸没。

5.权利要求1的方法，其中所述电还原包括生产所述第一合金，以成为树枝状结构形式。

6.权利要求1的方法，其中所述压制包括除去粘附于所述第一合金的所述熔融盐的至少80%。

7.权利要求1的方法，其中所述分离包括基于液体密度的差异而使所述第一合金与所述熔融盐分离。

8.权利要求1的方法，所述方法还包括：

9.权利要求1的方法，所述方法还包括：

10.权利要求9的方法，其中实施所述加入第4族金属和铀金属使得所述第二合金具有20%-50重量%钚。

11.权利要求9的方法，其中所述加入第4族金属包括向所述第一合金引入锆。

12.权利要求9的方法，所述方法还包括：

由所述第二合金形成燃料棒。