JP2015094754A - 中間生成物貯蔵方法および中間生成物製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】金属製高速炉燃料を生成する乾式プロセスにおける金属製中間生成物を、雰囲気管理、温度管理を実質的に行わずに中間貯蔵することができる貯蔵方法、および製造装置を提供する。【解決手段】使用済み軽水炉燃料から軽水炉燃料を生成する湿式プロセス１００と、プルトニウム等を含む酸化物を生成するアクアパイロプロセス２００と、この酸化物を電解還元Ｓ３０１して得られた金属製還元物を電解精製Ｓ３０２して金属製精製物を生成し、蒸留Ｓ３０３し、最終的に金属製高速炉燃料を生成するための乾式プロセス３００と、を備えたハイブリッド再処理プロセスの中間生成物貯蔵方法において、貯蔵される金属製中間生成物は、金属製精製物を蒸留して成型された高速炉用インゴット、またはピン状の前記金属製高速炉燃料である金属燃料スラグと同じ組成かつ同様のピン状に射出成形された貯蔵用燃料スラグであることを特徴とする中間生成物貯蔵方法。【選択図】図１

Description

本発明は、使用済み軽水炉燃料を再処理して軽水炉燃料を回収するとともに金属製高速炉燃料を生成するハイブリッド再処理プロセスで生じる金属製中間生成物を貯蔵する中間生成物貯蔵方法および前記中間生成物を製造する中間生成物製造装置に関する。

軽水炉等の原子炉を有する原子力発電所から発生する使用済み軽水炉燃料中には、ウラン（Ｕ）や超ウラン元素（ＴＲＵ）に加え、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素等からなる核分裂生成物（ＦＰ）が含まれている。使用済み軽水炉燃料は再処理され、核分裂生成物が除去されるとともに、取り出したウランや超ウラン元素が軽水炉燃料や高速炉燃料として再利用される。

現在、我が国の原子力発電は軽水炉を主体として行われているが、将来的に高速炉に移行することが検討されている。また、この高速炉に用いられる高速炉燃料としては、種々の利点から酸化物燃料に代えて金属燃料（金属製高速炉燃料）を用いることが検討されている。

このため、軽水炉から高速炉への移行時期にあり、しかも金属製高速炉燃料を用いることが検討されている現在においては、使用済み軽水炉燃料の再処理プロセスとして、軽水炉燃料用の高純度酸化ウランを回収するプロセスと、プルトニウム（Ｐｕ）およびマイナーアクチニド（ＭＡ）を含む金属製高速炉燃料を回収するプロセスと、を同時に進行させることが望まれている。

従来、使用済み軽水炉燃料を再処理して高純度酸化ウランを回収する方法として、ピューレックス法等の湿式プロセスが知られている。湿式プロセスによれば、高純度の酸化ウランを回収することができる。

また、使用済み軽水炉燃料や使用済み高速炉燃料を再処理して金属製高速炉燃料を調製する方法としては、溶融塩電解法等の乾式プロセスが知られている。溶融塩電解法は、ＰｕおよびＭＡを含む酸化物や酸化物からなる使用済み高速炉燃料を用い、電解還元により酸化物を金属に還元し、さらに電解精製を行って、最終的に金属製高速炉燃料を生成するプロセスである。乾式プロセスによれば、プルトニウムを単独分離できないため核不拡散性の観点から好ましい。

これらの湿式プロセスおよび乾式プロセスは、それぞれ長所を有する。
そこで、近年、湿式プロセスと乾式プロセスとを組み合わせた複合プロセスにより、使用済み軽水炉燃料から、プルトニウムを単独で分離せずに、高純度の軽水炉燃料と金属製高速炉燃料とを生成するハイブリッド再処理プロセスが提案されている。

このハイブリッド再処理プロセスは、使用済み軽水炉燃料を再処理して高純度の酸化ウランを回収する湿式プロセスと、湿式プロセスの途中で得られた溶液からＰｕおよびＭＡを含む酸化物を生成するアクアパイロプロセスと、このＰｕおよびＭＡを含む酸化物に電解還元、および電解精製を行って最終的に金属製高速炉燃料を生成する乾式プロセスと、を備えるものである（特許文献１、２）。

しかし、現在は高速炉燃料の需要がまだ少ないため、高速炉燃料の需要が高まるまでは、ハイブリッド再処理プロセスの乾式プロセスで生成された金属製高速炉燃料またはその中間生成物を長期にわたって貯蔵する必要がある

なお、貯蔵される物質が金属でなく酸化物である場合、酸化物の貯蔵時の化学的状態が安定しているという利点がある。しかし、この酸化物は、崩壊熱がＵの１０^６倍程度高いＦＰや、ＭＡを含むため、貯蔵時に崩壊熱等の管理が複雑になる。

これに対し、高速炉燃料が金属燃料（金属製高速炉燃料）であり、この金属燃料の中間生成物であるインゴット等の金属製中間生成物が貯蔵される場合は、貯蔵時に崩壊熱等の管理が容易である。
この理由は次の通りである。すなわち、アクアパイロプロセスで生成され乾式プロセスの出発物質であるＰｕおよびＭＡを含む酸化物は、ＦＰを５質量％程度含むため崩壊熱が高い。これに対し、この酸化物に電解精製を行って得られるインゴット等の金属製中間生成物は、前記５質量％程度のＦＰのうち８０％程度のＦＰが除去されて崩壊熱が低くなっているため、貯蔵時に崩壊熱等の管理が容易になるからである。また、金属製中間生成物は、熱伝導率が高く冷却しやすいために、崩壊熱等の管理が容易であるという利点もある。

特開２００９−２８８１７８号公報 特開２０１０−４３９５３号公報

しかし、インゴット等の金属製中間生成物は、高温の酸素雰囲気中で酸化しやすい。このため、従来、金属製高速炉燃料を生成する乾式プロセスにおいて金属製中間生成物を保管するためには、その表面温度を低温に維持するための冷却装置や、雰囲気の酸素濃度を低く維持するための雰囲気管理システムが必要であった。
すなわち、従来の金属製高速炉燃料を生成する乾式プロセスにおける金属製中間生成物の中間貯蔵には、冷却装置や、雰囲気管理システムが必要であるという課題があった。

本発明は上記課題を解決するものであり、金属製高速炉燃料を生成する乾式プロセスにおける金属製中間生成物を、雰囲気管理、温度管理を実質的に行わずに中間貯蔵することができる中間生成物貯蔵方法、および前記金属製中間生成物を製造する中間生成物製造装置を提供することを目的とする。

本発明の中間生成物貯蔵方法は、上記課題を解決するためのものであり、使用済み軽水炉燃料から高純度の軽水炉燃料を生成する湿式プロセスと、この湿式プロセスの途中で生成されるウラン抽出残液からプルトニウムおよびマイナーアクチニドを含む酸化物を生成するアクアパイロプロセスと、前記酸化物を電解還元して得られた金属製還元物、または使用済み高速炉燃料を、電解精製して金属製精製物を生成し、蒸留し、最終的に金属製高速炉燃料を生成するための乾式プロセスと、を備えたハイブリッド再処理プロセスの金属製中間生成物を貯蔵する中間生成物貯蔵方法において、前記金属製中間生成物は、前記金属製精製物を蒸留して成型された高速炉用インゴット、またはピン状の前記金属製高速炉燃料である金属燃料スラグと同じ組成かつ同様のピン状に射出成形された貯蔵用燃料スラグであることを特徴とする。

本発明の中間生成物製造装置は、上記課題を解決するためのものであり、使用済み軽水炉燃料から高純度の軽水炉燃料を生成する湿式プロセスと、この湿式プロセスの途中で生成されるウラン抽出残液からプルトニウムおよびマイナーアクチニドを含む酸化物を生成するアクアパイロプロセスと、前記酸化物または使用済み高速炉燃料を電解還元して得られた金属製還元物を電解精製し、得られた金属製精製物を蒸留し、最終的に金属製高速炉燃料を生成する乾式プロセスと、を備えたハイブリッド再処理プロセスの金属製中間生成物を製造する中間生成物製造装置において、前記金属製中間生成物は、前記金属製精製物を蒸留して成型された高速炉用インゴットであり、前記中間生成物製造装置は、前記高速炉用インゴットを成型する蒸留容器であり、この蒸留容器は、高導電性材料からなる有底筒状の外殻体と、この外殻体内に収容され、耐熱材料からなり、前記金属製精製物を収容して前記高速炉用インゴットを成型するインゴット成型用空間を有する内装体と、を備えることを特徴とする。

本発明の中間生成物貯蔵方法によれば、発熱量の多いＦＰの大部分を除去した後の金属製中間生成物を中間貯蔵するため、低容量化した金属製中間生成物を温度管理や雰囲気管理を全くまたはほとんど行わずに中間貯蔵することができる。

本発明の中間生成物製造装置によれば、金属製中間生成物であるとともに崩壊熱の放出量が大きい複雑な形状の高速炉用インゴットを容易に作製することができる。

中間生成物貯蔵方法の第１の実施形態を示す概略図。 （Ａ）は、中間生成物製造装置としての蒸留容器の平面図、（Ｂ）は、図２（Ａ）のＡ−Ａ線に沿った蒸留容器の縦断面図。 高速炉用インゴットを示す図。 図２に示される中間生成物製造装置の作製手順を説明する概略図、（Ａ）は中間生成物製造装置の作製前の状態を示す図、（Ｂ）は中間生成物製造装置の作製途上の状態を示す図、（Ｃ）は作製された中間生成物製造装置を示す図。 中間生成物貯蔵方法の第２の実施形態を示す概略図。 中間生成物貯蔵方法の第３の実施形態を示す概略図。

［中間生成物貯蔵方法］
以下、図面を参照して本発明の中間生成物貯蔵方法の実施の形態について説明する。

（第１の実施形態）
図１は、中間生成物貯蔵方法の第１の実施形態を示す概略図である。
中間生成物貯蔵方法の第１の実施形態は、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１の金属製中間生成物を貯蔵する中間生成物貯蔵方法である。

ハイブリッド再処理プロセス１は、湿式プロセス１００と、アクアパイロプロセス２００と、乾式プロセス３００とを備える。
ハイブリッド再処理プロセス１は、湿式プロセス１００が軽水炉燃料の再処理サイクルに対応し、乾式プロセス３００が高速炉燃料の再処理サイクルに対応する。また、ハイブリッド再処理プロセス１中のアクアパイロプロセス２００は、湿式プロセス１００で生成された中間体を乾式プロセス３００で用いるようにするための処理を行う。

本実施形態は、ハイブリッド再処理プロセス１の金属製中間生成物である高速炉用インゴットを貯蔵する中間生成物貯蔵方法である。

＜湿式プロセス＞
湿式プロセス１００は、使用済み軽水炉燃料から軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）を生成するプロセスである。
湿式プロセス１００では、はじめに、使用済み軽水炉燃料（軽水炉ＳＦＬ）を準備する（ステップＳ１０１）。使用済み軽水炉燃料は、通常、酸化物であり、ウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）、マイナーアクチニド（ＭＡ）、核分裂生成物（ＦＰ）等を含む。ＭＡとは、ＵおよびＰｕ以外の重元素であり、たとえば、ネプツニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｕ）等である。
ステップＳ１０１で準備される使用済み軽水炉燃料は、燃料ペレットのみからなるものであってもよいし、被覆管を含む燃料棒であってもよい。

使用済み軽水炉燃料は、剪断後、剪断された燃料ペレットが硝酸で溶解され（ステップＳ１０２）、ハル（溶け残った被覆管）等の細片と溶液とを分離するため、遠心清澄される（ステップＳ１０３）。遠心清澄後の硝酸溶液は、電解還元されてＵ、Ｐｕ等の元素のイオン価数が調整される（ステップＳ１０４）。この電解還元は、次工程のＵの遠心抽出でＵと、ＰｕおよびＭＡとの分離が効率的に行われるようにするために行われる。
イオン価数が調整されたＵ、Ｐｕ等の元素を含む硝酸溶液は、遠心抽出によりＵが抽出され、抽出後に得られるウラン抽出残液にはＰｕ、ＭＡおよびＦＰが含まれる（ステップＳ１０５）。

抽出されたＵを含む硝酸溶液からは、Ｚｒ、Ｒｕ、Ｔｃ等がさらに除去された（ステップＳ１０６）後、逆抽出によりＵが濃縮される（ステップＳ１０７）。
逆抽出後の溶液は、Ｕが精製され、脱硝されることにより（ステップＳ１０８）、酸化物からなる高純度の軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）が得られる（ステップＳ１０９）。軽水炉燃料が被覆管に装入されると軽水炉用燃料棒が得られる。

一方、ステップＳ１０５でＵを含む溶液から分離された、Ｐｕ、ＭＡおよびＦＰを含むウラン抽出残液は、アクアパイロプロセス２００で処理される。
ウラン抽出残液は、Ｐｕ、ＭＡおよびＦＰを含み、大きな崩壊熱が発生する。このため、ウラン抽出残液を貯蔵する場合には、貯蔵施設の大型化や、除熱のための換気システムの高性能化が要求され、コストが高くなりやすい。本発明では、ウラン抽出残液をアクアパイロプロセス２００で処理することにより、ウラン抽出残液を中間貯蔵しないため、ウラン抽出残液の貯蔵の問題が実質的に生じない。

＜アクアパイロプロセス＞
アクアパイロプロセス２００は、湿式プロセス１００の途中で生成されるウラン抽出残液からプルトニウム（Ｐｕ）およびマイナーアクチニド（ＭＡ）を含む酸化物を生成するプロセスである。
アクアパイロプロセス２００は、はじめに、湿式プロセス１００の遠心抽出（ステップＳ１０５）後に得られる、Ｐｕ、ＭＡおよびＦＰを含むウラン抽出残液に、シュウ酸を加えて、ＰｕおよびＭＡを含むシュウ酸塩を沈殿させる（シュウ酸塩沈殿工程、ステップＳ２０１）。ＦＰのうち白金族元素のＦＰは、沈殿せず、溶液中に残留する。白金族元素以外の元素のＦＰの大部分は、シュウ酸塩中に共沈する。

ＰｕおよびＭＡを含むシュウ酸塩は、濾過等で分離され、洗浄された後、加熱されることにより、酸化物に転換される（酸化物転換工程、ステップＳ２０２）。なお、このＰｕおよびＭＡを含む酸化物は、通常、ＦＰも含む。また、このＰｕおよびＭＡを含む酸化物は、乾式プロセス３００の電解還元工程（ステップＳ３０１）の原料として用いられる。

一方、ステップＳ２０１の後、シュウ酸塩沈殿が分離された残液は、白金族元素のＦＰが回収された（ステップＳ２１１）後、廃棄物として廃棄処分される（ステップＳ２１２）。

＜乾式プロセス＞
乾式プロセス３００は、アクアパイロプロセス２００で得られた少なくともＰｕおよびＭＡを含む酸化物を電解還元して得られた金属製還元物、または使用済み高速炉燃料を、電解精製して金属製精製物を生成し、蒸留し、最終的に金属製高速炉燃料を生成するためのプロセスである。

乾式プロセス３００では、出発原料として、アクアパイロプロセス２００で得られた少なくともＰｕおよびＭＡを含む酸化物を用いる場合、はじめに、この酸化物を電解還元して、金属製還元物を得る（電解還元工程、ステップＳ３０１）。この電解還元工程は、たとえば６５０℃程度のＬｉＣｌ等の溶融塩中で、電気化学的方法により酸化物を還元して金属を生成する工程である。

一方、出発原料として、アクアパイロプロセス２００で得られた酸化物でなく、使用済み高速炉燃料（高速炉ＳＦＬ）Ｓ３１１を用いる場合、使用済み高速炉燃料を準備する。ここで、使用済み高速炉燃料とは、通常、金属製の使用済み高速炉燃料、すなわち使用済みの高速炉用金属燃料である。なお、使用済み高速炉燃料として、使用済み高速炉用金属燃料でなく使用済み高速炉用酸化物燃料を用いる場合は、アクアパイロプロセス２００で得られた酸化物を用いる場合と同様に、使用済みの高速炉用酸化物燃料を電解還元して、金属製還元物を得る（電解還元工程、ステップＳ３０１）。

次に、この金属製還元物または金属製の使用済み高速炉燃料Ｓ３１１は、電解精製されて金属製精製物が生成される（電解精製工程、ステップＳ３０２）。この電解精製工程は、たとえば５００℃程度のＬｉＣｌ−ＫＣｌ等の溶融塩中で、電気化学的方法によりＦＰからＰｕおよびＭＡを分離、回収する工程である。金属製精製物はＣｄ陰極で生成され、Ｕ、ＰｕおよびＭＡを含む。

一方、電解精製工程（ステップＳ３０２）で、電気化学的方法によりＰｕおよびＭＡから分離されたＦＰおよび廃塩は、ＦＰおよび廃塩が処理される（ＦＰ処理／廃塩処理工程、ステップＳ３２１）。

［蒸留工程］
電解精製工程（ステップＳ３０２）で得られた金属製精製物は、蒸留されて高速炉用インゴットが成型される（蒸留工程、ステップＳ３０３）。この蒸留工程は、金属製精製物に付着したＣｄや塩を除去し、Ｕ、ＰｕおよびＭＡを含む高速炉用インゴットを成型する工程である。
高速炉用インゴットは、中間生成物製造装置としての蒸留容器内に金属製精製物を配置し、蒸留処理することにより作製される。

（蒸留容器（中間生成物製造装置））
図２（Ａ）は、中間生成物製造装置としての蒸留容器の平面図であり、図２（Ｂ）は、図２（Ａ）のＡ−Ａ線に沿った蒸留容器の縦断面図である。
図２に示される蒸留容器１０は、高導電性材料からなる有底筒状の外殻体２０と、この外殻体２０内に収容され、耐熱材料からなり、金属製精製物を収容して高速炉用インゴットを成型するインゴット成型用空間３５を有する内装体３０と、を備える。

内装体３０のインゴット成型用空間３５は、高速炉用インゴットの基部を形成するインゴット基部成型用空間３５ａと、このインゴット基部成型用空間３５ａに連続して形成され高速炉用インゴットの柱状部を形成するインゴット柱状部成型用空間３５ｂとからなる。インゴット基部成型用空間３５ａおよびインゴット柱状部成型用空間３５ｂは、それぞれ、円柱状に形成される。

インゴット成型用空間３５に金属製精製物が配置され、蒸留処理されると、図３に示されるように、インゴット基部成型用空間３５ａの形状に対応したインゴット基部５２と、インゴット柱状部成型用空間３５ｂのクラスタ形状に対応し、インゴット基部５２から突設されたクラスタ形状のインゴット柱状部５３とを有する高速炉用インゴット５０が作製される。

外殻体２０は、たとえば、高導電性材料である金属または炭素製からなる。
内装体３０は、耐熱材料で化学的に安定な物質である、イットリア、セリア、ジルコニア、アルミナ、マグネシア、およびカルシアより選ばれる１種以上の無機酸化物粉体の圧粉体である。

圧粉体からなる内装体３０のインゴット成型用空間３５は、図４に示されるように、たとえば、外殻体２０内に配置された無機酸化物粉体３１を圧縮する圧縮用金型４０を用いて形成される。

図４は、図２に示された中間生成物製造装置の作製手順を説明する概略図である。中間生成物製造装置としての蒸留容器１０は、その内装体３０が無機酸化物粉体の圧粉体である。この蒸留容器１０は、以下の手順で作製される。

図４は、図２に示される中間生成物製造装置の作製手順を説明する概略図であり、図４（Ａ）は、中間生成物製造装置の作製前の状態を示す図、図４（Ｂ）は、中間生成物製造装置の作製途上の状態を示す図、図４（Ｃ）は、作製された中間生成物製造装置を示す図である。

はじめに、図４（Ａ）および（Ｂ）に示されるように、内装体３０を形成する下金型である外殻体２０内に配置された無機酸化物粉体３１を、内装体３０を形成する上金型である圧縮用金型４０を用いて圧縮成型する。
無機酸化物粉体３１は、無機酸化物粉体の圧粉体からなる内装体３０の原料粉体である。無機酸化物粉体３１としては、内装体３０と同様の物資が用いられ、たとえば、イットリア、セリア、ジルコニア、アルミナ、マグネシア、およびカルシアより選ばれる１種以上の無機酸化物粉体が用いられる。

圧縮用金型４０は、外殻体２０の開口端の内部に嵌合する最大径部を有する外周フランジ状の金型鍔部４１と、無機酸化物粉体３１を圧縮して内装体３０のインゴット基部成型用空間３５ａを形成するための金型基部４２と、内装体３０のクラスタ状のインゴット柱状部成型用空間３５ｂを形成するためのクラスタ状の金型柱状部４３と、を備える。

この圧縮用金型４０が、外殻体２０内に配置された無機酸化物粉体３１を、図４（Ａ）の矢印Ｐの方向に圧縮すると、外殻体２０内の無機酸化物粉体３１は、圧縮用金型４０により、図４（Ｂ）に示されるように、圧縮成型され無機酸化物粉体３１の圧粉体からなる内装体３０が成型される。

具体的には、圧縮用金型４０の金型基部４２が無機酸化物粉体３１を押圧することにより、無機酸化物粉体３１から、内装体３０のインゴット基部成型用空間３５ａを構成するインゴット基部成形部３２が成型される。
また、圧縮用金型４０の金型柱状部４３が無機酸化物粉体３１を押圧することにより、無機酸化物粉体３１から、内装体３０のクラスタ状のインゴット柱状部成型用空間３５ｂを構成するインゴット柱状部成形部３３が成型される。

次に、圧縮用金型４０が、図４（Ｃ）の矢印Ｌの方向に引き抜かれると、外殻体２０と、この外殻体２０内に収容されインゴット成型用空間３５を有する内装体３０とを備える蒸留容器１０が得られる。

この蒸留容器１０の内装体３０内に金属製精製物が配置され、蒸留処理され、成型されると、インゴット成型用空間３５の形状を有する高速炉用インゴット５０が得られる。高速炉用インゴット５０は、図３に示されるように、インゴット基部５２と、クラスタ形状のインゴット柱状部５３とを有する。

このように、本実施形態で中間貯蔵される高速炉用インゴット５０は、体積が小さい複数個の円柱からなり表面積が大きいクラスタ状のインゴット柱状部５３が形成されるため、単位体積あたりの崩壊熱の放出量を大きくすることができる。このため、本実施形態の高速炉用インゴット５０を中間貯蔵すると、中間貯蔵時の高速炉用インゴット５０の温度を低く維持することができるとともに中間貯蔵時の熱管理負荷を低減することができる。また、本実施形態の高速炉用インゴット５０を中間貯蔵する場合、中間貯蔵時の高速炉用インゴット５０の温度を低く維持することができることから高速炉用インゴット５０の酸化が抑制されるため、高速炉用インゴット５０の酸化を抑制するための雰囲気管理の必要もなくなる。

なお、従来、本発明のようなクラスタ形状の柱状部を有する高速炉用インゴットを成型するためには、蒸留容器の内装体からの高速炉用インゴットの分離（引き抜き）を容易にするため、内装体のインゴット柱状部成型用空間の形状をテーパー状にしたり、内装体のインゴット柱状部成型用空間の壁面に剥離剤をコーティングしたりする必要があった。

これに対し、本実施形態では、内装体３０が無機酸化物粉体３１の圧粉体であり、破壊が容易である。このため、内装体３０を破壊することで容易に高速炉用インゴット５０を取り出すことができ、また、崩壊熱の放出量が大きい複雑な形状の高速炉用インゴット５０を作製することも可能である。

（インゴット成型用空間の形状、大きさ）
蒸留容器１０では、インゴット基部成型用空間３５ａが円柱状、インゴット柱状部成型用空間３５ｂが、円柱状に形成されている例を示した。しかし、本発明の中間生成物貯蔵方法で用いられる蒸留容器１０は、インゴット基部成型用空間３５ａおよびインゴット柱状部成型用空間３５ｂが、それぞれ、円柱状以外の形状に形成されていてもよい。
たとえば、インゴット基部成型用空間３５ａおよびインゴット柱状部成型用空間３５ｂを、それぞれ、四角柱状、五角柱状、六角柱状等の多角柱状に形成してもよい。

蒸留容器１０のインゴット成型用空間３５を構成するインゴット基部成型用空間３５ａおよびインゴット柱状部成型用空間３５ｂの形状や大きさは、作製される高速炉用インゴット５０の発熱量に応じて変えることが好ましい。

蒸留容器１０のインゴット成型用空間３５を構成するインゴット基部成型用空間３５ａおよびインゴット柱状部成型用空間３５ｂの形状や大きさを変える方法としては、圧縮用金型４０の形状や大きさを、作製される高速炉用インゴット５０の発熱量に応じて変える方法が挙げられる。

具体的には、はじめに、燃料の燃焼度等を考慮した高速炉用インゴット５０の発熱量の評価結果を基にして必要な高速炉用インゴット５０のサイズや形状を計算し、このサイズや形状の高速炉用インゴット５０を作製可能な圧縮用金型を予め複数用意しておく。次に、適切なサイズや形状の圧縮用金型を用いて高速炉用インゴット５０を作製し、さらに状況の変化に応じてより適切な圧縮用金型を選択して高速炉用インゴット５０を作製する。これにより、高速炉用インゴット５０の表面の温度を好適な範囲内にコントロールすることが可能になる。

（内装体の再利用）
また、蒸留容器１０は、圧粉体からなる内装体３０が、高速炉用インゴット５０を取り出した後に粉砕され、内装体３０を作製する原料である無機酸化物粉体３１として再利用されるようにしてもよい。
内装体３０は、高速炉用インゴット５０を取り出す際に破壊されやすいが、粉砕して無機酸化物粉体３１にすることにより内装体３０としての再利用が可能になる。
このように高速炉用インゴット５０を取り出した後の内装体３０を無機酸化物粉体３１として再利用すると、廃棄物の発生量を大幅に減らすことができる。

（中間生成物製造装置（蒸留容器）の効果）
中間生成物製造装置としての蒸留容器１０によれば、金属製中間生成物であるとともに崩壊熱の放出量が大きい複雑な形状の高速炉用インゴット５０を容易に作製することができる。
また、内装体３０を圧粉体とした蒸留容器１０によれば、内装体３０の破壊が容易であることから、崩壊熱の放出量が大きい複雑な形状の高速炉用インゴット５０を作製することが可能であるとともに、蒸留容器１０から容易に高速炉用インゴット５０を取り出すことができる。
さらに、圧縮用金型４０の形状や大きさを変えて作製した蒸留容器１０によれば、作製される高速炉用インゴット５０の形状や大きさを変えることにより高速炉用インゴット５０の発熱量を容易に調整することができる。

一方、蒸留工程（ステップＳ３０３）で、高速炉用インゴット５０から分離されたＣｄや廃塩は、ＦＰ処理／廃塩処理工程で廃塩が処理される（ステップＳ３２１）。

［中間貯蔵工程］
蒸留工程（ステップＳ３０３）で作製された高速炉用インゴット５０は、中間貯蔵工程で中間貯蔵される（中間貯蔵工程、ステップＳ３３１）。

ステップＳ３３１では、金属製中間生成物である高速炉用インゴット５０が中間貯蔵される。高速炉用インゴット５０は、蒸留工程（ステップＳ３０３）より前の処理により、崩壊熱の大きいＦＰ等の不純物の大部分が除去された後のものになっているとともに、金属であるため、熱導電性が高くかつ低容量化が可能である。このため、高速炉用インゴット５０の容積およびその中間貯蔵の貯蔵施設を小型化することができるとともに、除熱のための換気システムも簡略化することができる。

中間貯蔵された高速炉用インゴット５０（ステップＳ３３１）は、金属製高速炉燃料を作製する必要が生じた場合に貯蔵施設から取り出され、被覆管との共晶温度を上昇させるためのＺｒ等が添加された後、射出成形（鋳造）されることにより、ピン状の金属製高速炉燃料である金属燃料スラグが作製される（射出成形工程、ステップＳ３０４）。

この金属燃料スラグはそのままでまたは適宜表面が研磨されることによりピン状の金属製高速炉燃料（高速炉ＦＬ）となる（金属製高速炉燃料生成工程、ステップＳ３０５）。ピン状の金属製高速炉燃料（高速炉ＦＬ）が被覆管に封入されると高速炉用の燃料ピンが得られる。

＜第１の実施形態の効果＞
第１の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法では、貯蔵対象である高速炉用インゴット５０が、蒸留工程（ステップＳ３０３）より前の処理により、崩壊熱の大きいＦＰ等の不純物の大部分が除去された後のものになっているとともに、金属であるため、熱導電性が高くかつ低容量化されている。
このため、第１の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法によれば、低容量化した金属製中間生成物を温度管理や雰囲気管理を全くまたはほとんど行わずに中間貯蔵することができる。

また、第１の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法によれば、貯蔵される高速炉用インゴット５０が、表面積が大きいとともに体積が小さい複数個の円柱状からなるクラスタ状の柱状部が形成されたものになっている。このため、高速炉用インゴット５０の単位体積あたりの崩壊熱の放出量を大きくすることができ、中間貯蔵時の高速炉用インゴット５０の温度を低く維持することができるとともに中間貯蔵時の熱管理負荷を低減することができる。

さらに、第１の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法によれば、中間貯蔵時の高速炉用インゴット５０の温度を低く維持することができることから高速炉用インゴット５０の酸化が抑制されるため、高速炉用インゴット５０の酸化を抑制するための雰囲気管理の必要もなくなる。

＜高速炉用インゴットのＭＯＸ燃料への転用＞
さらに、第１の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法で得られた高速炉用インゴット５０は、アクアパイロプロセス２００を用いて酸化物に転換された後、軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）と混合されることにより軽水炉用のＭＯＸ燃料を生成することができる。この方法については第３の実施形態で説明する。

（第２の実施形態）
第２の実施形態について説明する。
図５は、中間生成物貯蔵方法の第２の実施形態を示す概略図である。
中間生成物貯蔵方法の第２の実施形態は、図５に示されたハイブリッド再処理プロセス１Ａの金属製中間生成物を貯蔵する中間生成物貯蔵方法である。

第２の実施形態は、中間貯蔵される金属製中間生成物として、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１の金属製中間生成物である高速炉用インゴット５０に代えて、ピン状の金属製高速炉燃料である金属燃料スラグと同じ組成かつ同様のピン状に射出成形された貯蔵用燃料スラグを用いる方法である。第２の実施形態は、乾式プロセスで生成される燃料の使用対象が高速炉であることが確実かまたはその可能性が高い場合に用いられる方法である。

ハイブリッド再処理プロセス１Ａは、湿式プロセス１００と、アクアパイロプロセス２００と、乾式プロセス３００Ａとを備える。
ハイブリッド再処理プロセス１Ａは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１において、乾式プロセス３００を乾式プロセス３００Ａに代えたものである。
このため、以下、第２の実施形態が実施されるハイブリッド再処理プロセス１Ａと、ハイブリッド再処理プロセス１とで同じ工程に同じ符号を付して説明を省略または簡略化するとともに、主に乾式プロセス３００Ａについて説明する。

＜乾式プロセス＞
乾式プロセス３００Ａは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１の乾式プロセス３００と同様に、アクアパイロプロセス２００で得られた少なくともＰｕおよびＭＡを含む酸化物を電解還元して得られた金属製還元物、または使用済み高速炉燃料Ｓ３１１を、電解精製して金属製精製物を生成し、蒸留し、最終的に金属製高速炉燃料を生成するためのプロセスである。

乾式プロセス３００Ａは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１の乾式プロセス３００において、高速炉用インゴット５０を中間貯蔵する中間貯蔵工程（ステップＳ３３１）を行わないとともに、蒸留工程（ステップＳ３０３）の後に貯蔵用燃料スラグを射出成形する射出成形工程（ステップＳ３４１）と、得られた貯蔵用燃料スラグを中間貯蔵する中間貯蔵工程（ステップＳ３４２）と、この貯蔵用燃料スラグを成形加工することによりピン状の金属製高速炉燃料である金属燃料スラグを作製する成形加工工程（ステップＳ３４３）と、を行ってピン状の金属製高速炉燃料（高速炉ＦＬ）を生成するようにしたものである（金属製高速炉燃料生成工程、ステップＳ３０５）。

射出成形工程（ステップＳ３４１）について説明する。

［射出成形工程］
上記の蒸留工程（ステップＳ３０３）で作製された高速炉用インゴット５０は、被覆管との共晶温度を上昇させるためのＺｒ等が添加された後、射出成形（鋳造）されることにより、ピン状の貯蔵用燃料スラグが作製される（射出成形工程、ステップＳ３４１）。このハイブリッド再処理プロセス１Ａの射出成形工程（ステップＳ３４１）は、第１の実施形態が実施されるハイブリッド再処理プロセス１の射出成形工程（ステップＳ３０４）と異なり、ピン状の金属製高速炉燃料（高速炉ＦＬ）である金属燃料スラグを作製するための中間体である貯蔵用燃料スラグを作製する工程である。

ここで、貯蔵用燃料スラグとは、ピン状の金属製高速炉燃料である金属燃料スラグと同じ組成かつ金属燃料スラグと同様のピン状に射出成形された中間体である。

貯蔵用燃料スラグは、通常、金属燃料スラグより直径が大きくなるように、すなわち太くなるように形成される。これは、貯蔵された貯蔵用燃料スラグの表面を機械加工等により研磨するだけで規定サイズの金属燃料スラグを作製することができるようにするためである。このように、貯蔵用燃料スラグの表面の研磨だけで金属燃料スラグの作製が可能であると、貯蔵用燃料スラグの再溶融や、高速炉用インゴット５０の再射出等の操作が不要となるため、処理コストを低くすることができる。

中間貯蔵工程（ステップＳ３４２）について説明する。

［中間貯蔵工程］
射出成形工程（ステップＳ３４１）で作製された貯蔵用燃料スラグは、中間貯蔵工程で中間貯蔵される（中間貯蔵工程、ステップＳ３４２）。

ステップＳ３４２では、金属製中間生成物である貯蔵用燃料スラグが中間貯蔵される。貯蔵用燃料スラグは、第１の実施形態において金属製中間生成物として中間貯蔵される高速炉用インゴット５０と同様に、蒸留工程（ステップＳ３０３）より前の処理により、崩壊熱の大きいＦＰ等の不純物の大部分が除去された後のものになっているとともに、金属であるため、熱導電性が高くかつ低容量化が可能である。このため、貯蔵用燃料スラグの中間貯蔵の貯蔵施設を小型化することができるとともに、除熱のための換気システムも簡略化することができる。

中間貯蔵された貯蔵用燃料スラグ（ステップＳ３４２）は、ピン状の金属製高速炉燃料を作製する必要が生じた場合に貯蔵施設から取り出され、表面が機械加工等により研磨されることにより、ピン状の金属製高速炉燃料（高速炉ＦＬ）であるピン状の金属燃料スラグが作製される（金属製高速炉燃料生成工程、ステップＳ３０５）。このピン状の金属燃料スラグが、被覆管に封入されると高速炉用の燃料ピンが得られる。

＜第２の実施形態の効果＞
第２の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法によれば、貯蔵対象である貯蔵用燃料スラグが、蒸留工程（ステップＳ３０３）より前の処理により、崩壊熱の大きいＦＰ等の不純物の大部分が除去された後のものになっているとともに、金属であるため、熱導電性が高くかつ低容量化が可能である。このため、貯蔵用燃料スラグの中間貯蔵施設を小型化することができるとともに、除熱のための換気システムも簡略化することができる。

また、第２の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法によれば、中間貯蔵時の貯蔵用燃料スラグの温度を低く維持することができることから貯蔵用燃料スラグの酸化が抑制されるため、貯蔵用燃料スラグの酸化を抑制するための雰囲気管理の必要もなくなる。

（第３の実施形態）
第３の実施形態について説明する。
図６は、中間生成物貯蔵方法の第３の実施形態を示す概略図である。
中間生成物貯蔵方法の第３の実施形態は、図６に示されたハイブリッド再処理プロセス１Ｂで中間貯蔵された金属製中間生成物を用いてＭＯＸ燃料を調製する中間生成物貯蔵方法である。

第３の実施形態は、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１において、乾式プロセス３００で生成された中間貯蔵用の高速炉用インゴット５０と、湿式プロセス１００で生成された軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）とを用いて、軽水炉用のＭＯＸ燃料を生成する方法である。第３の実施形態は、乾式プロセスで生成された中間貯蔵用の高速炉用インゴット５０を軽水炉用のＭＯＸ燃料の原料として再利用する場合に用いられる方法である。

ハイブリッド再処理プロセス１Ｂは、湿式プロセス１００Ｂと、アクアパイロプロセス２００Ｂと、乾式プロセス３００Ｂとを備える。
ハイブリッド再処理プロセス１Ｂは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１において、湿式プロセス１００に代えて湿式プロセス１００Ｂを、アクアパイロプロセス２００に代えてアクアパイロプロセス２００Ｂを、乾式プロセス３００に代えて乾式プロセス３００Ｂを、それぞれ用いたものである。

なお、湿式プロセス１００Ｂと湿式プロセス１００、アクアパイロプロセス２００Ｂとアクアパイロプロセス２００、および乾式プロセス３００Ｂと乾式プロセス３００とは、それぞれ多くの工程が共通する。

このため、以下、第３の実施形態が実施されるハイブリッド再処理プロセス１Ｂと、図１に示された第１の実施形態が実施されるハイブリッド再処理プロセス１とで同じ工程に同じ符号を付して説明を省略または簡略化する。

＜湿式プロセス＞
湿式プロセス１００Ｂは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１の湿式プロセス１００と同様に使用済み軽水炉燃料から軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）を生成するプロセスである。

湿式プロセス１００Ｂは、ハイブリッド再処理プロセス１の湿式プロセス１００に比較して、得られた軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）（ステップＳ１０９）を軽水炉用のＭＯＸ燃料の原料として用いる点が異なる。
具体的には、湿式プロセス１００Ｂは、得られた軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）を、矢印５３に示すように、アクアパイロプロセス２００Ｂの混合調整工程（ステップＳ２２１）の原料として用いる点が湿式プロセス１００と異なる。湿式プロセス１００Ｂのその他の工程は、図１に示された湿式プロセス１００と同じであるため説明を省略する。

＜乾式プロセス＞
乾式プロセス３００Ｂは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１の乾式プロセス３００と同様にアクアパイロプロセス２００Ｂで得られた少なくともＰｕおよびＭＡを含む酸化物を電解還元して得られた金属製還元物、または使用済み高速炉燃料を、電解精製して金属製精製物を生成し、蒸留し、最終的に金属製高速炉燃料を生成するためのプロセスである。

乾式プロセス３００Ｂは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１の乾式プロセス３００に比較して、金属製高速炉燃料の金属製中間生成物である高速炉用インゴット５０を軽水炉用のＭＯＸ燃料の原料として用いる点が異なる。
具体的には、乾式プロセス３００Ｂは、中間貯蔵された高速炉用インゴット５０（ステップＳ３３１）の一部または全部を、矢印５１に示すようにアクアパイロプロセス２００Ｂの酸化物転換工程（ステップＳ２０２）に供給する点が乾式プロセス３００と異なる。乾式プロセス３００Ｂのその他の工程は、図１に示された乾式プロセス３００と同じであるため説明を省略する。

なお、乾式プロセス３００Ｂは、最終的に金属製高速炉燃料を生成するためのプロセスであるが、金属製高速炉燃料の金属製中間生成物である高速炉用インゴット５０を軽水炉用のＭＯＸ燃料の原料として用いるため、通常、金属製高速炉燃料（高速炉ＦＬ）を生成しない。ただし、乾式プロセス３００Ｂにおいても、高速炉用インゴット５０の一部を用いて、乾式プロセス３００と同様に金属製高速炉燃料（高速炉ＦＬ）Ｓ３０５を生成してもよい。

＜アクアパイロプロセス＞
アクアパイロプロセス２００Ｂは、湿式プロセス１００の途中で生成されるウラン抽出残液と乾式プロセス３００Ｂで中間貯蔵された高速炉用インゴット５０とからプルトニウムおよびマイナーアクチニドを含む酸化物を生成するとともに、この酸化物と湿式プロセス１００で得られた軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）とを混合調整して軽水炉用のＭＯＸ燃料を生成するプロセスである。

アクアパイロプロセス２００Ｂは、図１に示されたハイブリッド再処理プロセス１のアクアパイロプロセス２００と同様に、シュウ酸塩沈殿工程（ステップＳ２０１）を行った後、酸化物転換工程（ステップＳ２０２）が行われる。
この酸化物転換工程（ステップＳ２０２）では、シュウ酸塩沈殿工程（ステップＳ２０１）で得られたＰｕおよびＭＡを含むシュウ酸塩の濾過・洗浄物が加熱されて酸化物に転換されるとともに、乾式プロセス３００Ｂで中間貯蔵されていた高速炉用インゴット５０も加熱されて酸化物に転換される（酸化物転換工程、ステップＳ２０２）。

得られた酸化物は、湿式プロセス１００Ｂで得られた高純度の軽水炉燃料（軽水炉ＦＬ）と混合され、成分が調整される（混合調整工程、ステップＳ２２１）。この混合調整工程により、軽水炉用のＭＯＸ燃料（ＭＯＸ ＦＬ）が生成される（ＭＯＸ燃料生成工程、ステップＳ２２２）。

＜第３の実施形態の効果＞
第３の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法によれば、第１の実施形態に係る中間生成物貯蔵方法と同様の効果を奏する上、高速炉用インゴット５０からＭＯＸ燃料を生成することができるため、エネルギー需要の変化に柔軟に対応することが可能になる。

本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

１、１Ａ、１Ｂ ハイブリッド再処理プロセス
１０ 蒸留容器
２０ 外殻体
３０ 内装体
３１ 無機酸化物粉体
３２ インゴット基部成形部
３３ インゴット柱状部成形部
３５ インゴット成型用空間
３５ａ インゴット基部成型用空間
３５ｂ インゴット柱状部成型用空間
４０ 圧縮用金型
４１ 金型鍔部
４２ 金型基部
４３ 金型柱状部
５０ 高速炉用インゴット
５２ インゴット基部
５３ インゴット柱状部
１００、１００Ｂ 湿式プロセス
２００、２００Ｂ アクアパイロプロセス
３００、３００Ａ、３００Ｂ 乾式プロセス

Claims (10)

1. 使用済み軽水炉燃料から高純度の軽水炉燃料を生成する湿式プロセスと、
   この湿式プロセスの途中で生成されるウラン抽出残液からプルトニウムおよびマイナーアクチニドを含む酸化物を生成するアクアパイロプロセスと、
   前記酸化物を電解還元して得られた金属製還元物、または使用済み高速炉燃料を、電解精製して金属製精製物を生成し、蒸留し、最終的に金属製高速炉燃料を生成するための乾式プロセスと、
   を備えたハイブリッド再処理プロセスの金属製中間生成物を貯蔵する中間生成物貯蔵方法において、
   前記金属製中間生成物は、前記金属製精製物を蒸留して成型された高速炉用インゴット、またはピン状の前記金属製高速炉燃料である金属燃料スラグと同じ組成かつ同様のピン状に射出成形された貯蔵用燃料スラグであることを特徴とする中間生成物貯蔵方法。
2. 前記貯蔵用燃料スラグは、前記金属燃料スラグより直径が大きいことを特徴とする請求項１記載の中間生成物貯蔵方法。
3. 前記乾式プロセスで金属製精製物を蒸留処理して高速炉用インゴットを成型する蒸留容器は、
   高導電性材料からなる有底筒状の外殻体と、
   この外殻体内に収容され、耐熱材料からなり、前記金属製精製物を収容して前記高速炉用インゴットを成型するインゴット成型用空間を有する内装体と、
   を備えることを特徴とする請求項１または２に記載の中間生成物貯蔵方法。
4. 前記高速炉用インゴットは、基部とこの基部から突設された複数個の柱状部とを有し、
   前記内装体のインゴット成型用空間は、前記高速炉用インゴットの基部を形成するインゴット基部成型用空間と、このインゴット基部成型用空間に連続して形成され前記高速炉用インゴットの柱状部を形成するインゴット柱状部成型用空間とからなることを特徴とする請求項３記載の中間生成物貯蔵方法。
5. 前記蒸留容器の外殻体は、金属または炭素製であり、
   前記内装体は、イットリア、セリア、ジルコニア、アルミナ、マグネシア、およびカルシアより選ばれる１種以上の無機酸化物粉体の圧粉体であることを特徴とする請求項３または４に記載の中間生成物貯蔵方法。
6. 前記内装体のインゴット成型用空間は、前記外殻体内に配置された前記無機酸化物粉体を圧縮する圧縮用金型を用いて形成されることを特徴とする請求項４または５に記載の中間生成物貯蔵方法。
7. 前記圧縮用金型の形状を、作製される高速炉用インゴットの発熱量に応じて変えることを特徴とする請求項６に記載の中間生成物貯蔵方法。
8. 前記圧粉体からなる内装体は、前記高速炉用インゴットを取り出した後に粉砕され、前記圧粉体を作製する原料として再利用されることを特徴とする請求項５〜７のいずれか１項に記載の中間生成物貯蔵方法。
9. 前記高速炉用インゴットは、前記アクアパイロプロセスを用いて酸化物に転換された後、前記軽水炉燃料と混合されることによりＭＯＸ燃料を生成することを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の中間生成物貯蔵方法。
10. 使用済み軽水炉燃料から高純度の軽水炉燃料を生成する湿式プロセスと、
    この湿式プロセスの途中で生成されるウラン抽出残液からプルトニウムおよびマイナーアクチニドを含む酸化物を生成するアクアパイロプロセスと、
    前記酸化物または使用済み高速炉燃料を電解還元して得られた金属製還元物を電解精製し、得られた金属製精製物を蒸留し、最終的に金属製高速炉燃料を生成する乾式プロセスと、
    を備えたハイブリッド再処理プロセスの金属製中間生成物を製造する中間生成物製造装置において、
    前記金属製中間生成物は、前記金属製精製物を蒸留して成型された高速炉用インゴットであり、
    前記中間生成物製造装置は、前記高速炉用インゴットを成型する蒸留容器であり、この蒸留容器は、
    高導電性材料からなる有底筒状の外殻体と、
    この外殻体内に収容され、耐熱材料からなり、前記金属製精製物を収容して前記高速炉用インゴットを成型するインゴット成型用空間を有する内装体と、
    を備えることを特徴とする中間生成物製造装置。

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