KR100880421B1 - 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계원소 회수 방법 - Google Patents

고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계원소 회수 방법 Download PDF

Info

Publication number
KR100880421B1
KR100880421B1 KR1020070054821A KR20070054821A KR100880421B1 KR 100880421 B1 KR100880421 B1 KR 100880421B1 KR 1020070054821 A KR1020070054821 A KR 1020070054821A KR 20070054821 A KR20070054821 A KR 20070054821A KR 100880421 B1 KR100880421 B1 KR 100880421B1
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
electrode
solid
liquid
uranium
actinide
Prior art date
Application number
KR1020070054821A
Other languages
English (en)
Other versions
KR20080107035A (ko
Inventor
권상운
김광락
백승우
김시형
심준보
정흥석
이종현
안도희
김응호
Original Assignee
한국원자력연구원
한국수력원자력 주식회사
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 한국원자력연구원, 한국수력원자력 주식회사 filed Critical 한국원자력연구원
Priority to KR1020070054821A priority Critical patent/KR100880421B1/ko
Publication of KR20080107035A publication Critical patent/KR20080107035A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR100880421B1 publication Critical patent/KR100880421B1/ko

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/007—Recovery of isotopes from radioactive waste, e.g. fission products
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/008—Apparatus specially adapted for mixing or disposing radioactively contamined material
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Electrolytic Production Of Metals (AREA)

Abstract

본 발명은 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계 원소 회수 방법에 관한 것으로, 구체적으로 고체 전극 지지대와; 상기 고체 전극 지지대 하부에 부착되는 고체 전극과; 상기 고체 전극 지지대 내부를 관통하여 상기 고체 전극과 연결되는 고체 전극 리드선과; 액체 전극을 포함하되, 상기 고체 전극의 하부에 위치하는 액체 금속조; 및 상기 액체 전극에 연결되는 액체 전극 리드선을 포함하는 고체-액체 통합형 음극장치 및 이를 이용한 악티나이드계 원소 회수 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 악티나이드계 회수 방법은 고체-액체 통합형 음극장치를 사용하여 액체 전극을 사용하기 전에 먼저 고체 전극을 이용하여 우라늄을 어느 정도 미리 제거하여 용융염 중의 Pu/U의 비를 크게 해주어 액체전극에 의해 악티나이드계 원소들을 회수할 때 액체전극 표면에 우라늄 덴드라이트의 생성 및 성장을 억제할 수 있으며, 액체 전극 조업시 통합 음극장치의 고체 지지대를 이용하여 액체 전극 내에서 회전 또는 상하로 교반함으로써 액체전극 표면에 덴드라이트 형성을 억제할 수 있으므로 액체 전극 조업시 안정적인 악티나이드계 원소 회수 작업을 이룰 수 있다.
악티나이드계 원소, 전해제련, 고체-액체 통합형 음극

Description

고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계 원소 회수 방법{Solid-liquid integrated cathode and method of the recovering of actinide elements using the same}
도 1은 본 발명의 일실시형태에 따른 고체-액체 통합형 음극의 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일실시형태에 따른 고체전극을 우라늄 원반으로 사용한 고체-액체 통합형 음극의 모식도이다.
도 3은 본 발명의 일실시형태에 따른 고체-액체 통합형 음극을 포함하는 전해제련조를 나타낸 모식도이다.
<주요 도면부호에 대한 간단한 설명>
1: 고체 전극 지지대 2: 고체 전극 리드선
3: 고체 전극 4: 우라늄 전착물
5: 액체 전극 리드선(Ⅰ) 6: 액체전극
7: 액체 금속조 8: 전해제련조
9: 용융염 전해질 10: 양극(anode)
11: 양극 리드선 12: 전원
13: 스위치 14: 액체 전극 리드선(Ⅱ)
15: 블레이드 16: 고정 핀
본 발명은 악티나이드계 원소의 회수를 위한 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계 원소 회수 방법에 관한 것이다.
2006년 1월 현재 우리나라는 가압경수로(PWR) 16기, CANDU 중수로 4기 등 총 20기의 원전을 가동 중이며, 4기를 건설하고 있다. 이들의 발전용량은 약 5,600만 kw로 전체 전력생산의 38%를 점하고 있다. 이들이 배출하는 사용후 핵연료는 매년 850톤이며, 현재까지 누적 비축량은 7,400톤에 이른다. 원자력진흥계획에 따르면 감용ㆍ소멸 처리를 거치지 않을 경우 사용후 핵연료의 누적량은 2010년에는 11,248톤 그리고 2020년에는 18,138톤에 이를 전망이며, 2100년에는 88,000톤에 이를 것으로 예상된다.
재처리를 할 수 있다면 이들을 분해하여 재활용할 자원들을 분리해내고 수십 분의 일로 줄어든 최종 폐기물을 간편하게 처분할 수 있지만, 재처리가 금지된 한국으로서는 폐연료봉 상태로 각 원전(울진, 영광, 고리, 월성)에 설치된 수조에 중간 저장해오고 있다.
그동안 조밀화(reracking) 작업을 반복하면서 여러 차례 용량을 확장하여 현재 용량은 10,500톤이나, 발열에 따른 위험성 때문에 무한정 조밀화게 할 수도 없다.
이러한 사정들을 감안할 때 사용후 핵연료 누적량이 16,000 톤이 되는 2016년에는 포화에 이를 것으로 예상되고 있다. 따라서 사용후 핵연료를 영구 처분할 방법과 부지를 확보하는 문제는 더 이상 미룰 수 없는 시급한 과제가 되고 있다.
한편, 사용 후의 핵연료 중에는 반감기가 매우 긴 악티나이드계 원소(우라늄과 TRU(TRansUranic, Np, Pu, Am, Cm))들이 포함되어 있으며, 이들을 분리하여 새로운 핵연료로 제조한 후 특별한 원자로에서 핵연료로 사용하면 상업적으로 전기를 생산할 수 있을 뿐 아니라 사용후 핵연료 처분장의 공간을 절약할 수 있다.
최근, 악티나이드계 원소들을 분리하는 방법중의 하나로서 건식정련(pyroprocessing) 기술이 핵확산 저항성이 크고, 장치가 간단하며, 폐기물의 발생량이 적다는 등의 장점으로 활발하게 연구되고 있다.
상기 건식정련에서는 주로 전해에 의해 용융염 중에서 악티나이드계 원소들을 회수하며, 그 방법은 먼저 고체음극에 순수한 우라늄을 전착시켜 분리해내고(전해정련), 액체음극을 이용하여 용융염 중에 잔존하는 우라늄과 TRU 원소들을 함께 회수(전해제련)한다. 상기 전해정련 공정에서는 고체음극을 이용하여 순수한 우라늄을 분리하는데, 이때 전착되는 우라늄의 순도를 고려하여 용융염 중의 Pu/U의 비가 2.5~3 정도에 이를 때 까지만 회수하고, 나머지 우라늄과 TRU 원소들은 액체음극을 이용하여 회수한다. 즉, 전해정련 공정에서는 고체음극을 이용하여 매우 순수한 우라늄을 회수해야 하기 때문에 용융염 중의 플루토늄(Pu)과 우라늄(U)의 농도비가 어느 값(2.5~3) 이상을 넘지 못하고, Pu/U의 비율이 낮을 때 전해정련 조업을 끝내게 된다. 따라서, 용융염 중에는 많은 양의 우라늄이 남아 있고, 이는 후속공정인 전해제련 공정에서 액체음극을 이용하여 우라늄을 포함한 TRU 원소들의 회수시 우라늄이 덴드라이트를 형성하여 전해제련 조업에 어려움을 준다.
액체 음극으로는 주로 카드뮴(Cd)이 많이 이용되며, 액체 음극에서는 우라늄(U)과 TRU 원소가 유사한 전위에서 회수되어 순수한 플루토늄(Pu)의 회수가 어려워져서 핵확산저항성이 크다는 등의 장점이 있다. 액체 음극으로 우라늄(U)을 전착시킬 때 전착되는 양이 카드뮴 중의 우라늄 포화용해도(500 ℃에서 2.45 중량%)를 초과한 뒤로는 고체상의 우라늄이 석출되기 시작되는 현상이 나타난다. 따라서, 액체음극을 이용하여 악티나이드계 원소들을 회수할 때 우라늄이 용융염-액체음극 계면에서 덴드라이트(Dendrite, 수지상 결정)로 성장하여 악티나이드계 원소들의 회수를 저해한다. 이러한 덴드라이트는 U-Cd 계의 전해석출실험에서는 관찰되나, Pu-Cd 계의 전해석출 실험에서는 관찰되지 않는다.
악티나이드계 원소를 회수하는 전해제련공정에서는 비소모성 고체 양극과 액체음극 사이에 전류를 인가하여 용융염 중의 우라늄과 TRU 원소들을 전착시킨다. 전착과정에서 우라늄은 액체 카드뮴 전극에서 활동도 계수가 커서 불안정하므로 액체 전극 풀(pool) 표면에 전착물의 결정이 생성된다. 상기 결정은 덴드라이트 형태로 성장하여 액체음극 표면을 덮고, 액체 전극 풀(pool) 밖으로 빠져나와 전해조를 단락시키는 등의 여러 문제를 야기한다. 즉 우라늄 덴드라이트가 형성되면 전기적 단락현상을 야기하고, 이는 석출물 포집효율 감소로 이어진다. 따라서 액체음극을 성공적으로 운전하기 위해서는 운전 중에 액체음극 표면에서 우라늄 덴드라이트의 생성과 성장을 막아야 한다.
액체음극 표면에 생성되는 우라늄 덴드라이트의 생성을 억제하고, 성장을 막는 장치를 개발하기 위하여 미국 및 일본 등의 국가에서 많은 연구가 진행되고 있다. 예를 들면, 미국 아르곤 연구소에서는 상하로 움직이면서 회전/교반하는 파운더(Pounder)라고 하는 기기를 만들어 덴드라이트 상을 액체 카드뮴 음극으로 밀어 넣는 장치를 개발하였으며, 이는 용융염 중의 Pu/U의 무게 비가 클 경우에 효과적이었다(Argonne National Laboratory CMT Annual Technical Report,ANL-95/15 (1994)). 또한, 미국 등록특허 제4,855,030호에서는 덴드라이트 생성을 저해하는 장치를 포함하는 전해 정제 장치를 개시하였는데, 상기 장치에서 덴드라이트의 저해 방법은 파이형태로 노치(notch)가 있는 실린더 모양의 축(shaft)이 액체음극 표면을 덮고 회전하면서 표면에 생성된 결정을 액체 음극 내부로 밀어 넣는 것이다. 이때, 노치 부분에서 전해질이 액체음극 표면과 접촉하여 전해질의 용질이 액체음극으로 전달된다.
일본 특허출원 평9-316687호 및 평9-316851호에서는 액체 카드뮴 음극 표면에 성장하는 우라늄 덴드라이트를 상하 한 쌍의 회전 날개에 의하여 파쇄, 전단하거나 혹은 상하 한 쌍의 이동판에 의하여 압축, 분쇄 후 카드뮴 음극 내부로 침강시키는 것을 특징으로 하는 융해염 전기 분해 정제 장치를 개시하였다. 또한, 일본의 전력중앙연구소(CRIEPI)에서는 카드뮴 액체음극 내부를 패들(paddle) 형태의 교반기로 교반해줌으로써 덴드라이트의 형성 없이 우라늄 전착량을 어느 정도 늘리는 방법을 개발하였다(Koyama et al., J. Nucl.Mater.,247,227(1997)).
그러나, 상술한 방법들은 원칙적으로 용융염 중의 초기 우라늄 농도가 높으면, 덴드라이트의 생성과 성장을 잘 막지 못하거나 제어가 매우 어렵다는 본질적인 문제점이 있다.
액체 음극 운전중 우라늄 덴드라이트가 음극 표면에 생성 혹은 성장되는 것을 막을 수 있는 또 다른 방법으로는 적절한 방법으로 액체음극 운전 전에 먼저 고체음극 등을 이용하여 용융염 중의 우라늄을 어느 정도 제거하여 Pu/U의 비를 크게 해주는 것이 필요하다. 그러나 이 경우 회수된 우라늄에는 용융염이 많이 함유되어 있어, 액체음극에서 악티나이드계 원소를 얻기 위해 증류하는 과정을 거치듯 용융염 제거 과정을 따로 거쳐야 하며, 전해정련을 위한 고체음극, 전해제련을 위한 고체음극과 액체음극 등 세 종류의 음극으로 인해 전해조 내부가 구조가 복잡해지는 문제가 있다.
이에 본 발명자들은 액체 음극 상부에 생성되는 우라늄 덴드라이트의 생성과 성장을 억제하면서, 악티나이드계 원소를 회수하기 위한 방법을 연구하던 중, 고체-액체 통합형 음극을 개발하여 이를 이용하여 먼저 고체전극으로 용융염 중의 우라늄을 추가로 제거하여 용융염 중의 Pu와 U의 비를 2.5~3 보다 크게 높인 후, 액체전극을 사용하여 악티나이드계 원소를 회수하면 액체전극 표면에 우라늄 덴드라이트의 생성 및 성장의 억제가 가능해져 액체음극의 조업 안정성이 커지므로 악티나이드계 원소를 효율적으로 회수할 수 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 사용후 핵연료에서 악티나이드계 원소 회수를 위한 고체-액체 통합형 음극 장치를 제공한다.
본 발명의 다른 목적은 상기 고체-액체 통합형 음극 장치를 사용하여 사용후 핵연료에서 악티나이드계 원소를 회수하는 방법을 제공한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
고체 전극 지지대;
상기 고체 전극 지지대 하부에 부착되는 고체 전극;
상기 고체 전극 지지대 내부를 관통하여 상기 고체 전극과 연결되는 고체 전극 리드선; 및 액체 전극을 포함하되,
상기 고체 전극의 하부에 위치하는 액체 금속조; 및
삭제
상기 액체 전극에 연결되는 액체 전극 리드선
을 포함하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치를 제공한다.
또한, 본 발명은,
악티나이드계 원소를 함유하는 용융염 내의 고체 양극과 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 고체 전극에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 우라늄을 전착시키는 단계(단계 1);
상기 단계 1의 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 전착된 우라늄을 액체 전극에 투입하는 단계(단계 2); 및
상기 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 액체 전극과 용융염 내의 고체 양극사이에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 액체 전극에 악티나이드계 원소들을 전착시키는 단계(단계 3)
를 포함하는 통합형 음극장치를 이용한 악티나이드계 원소 회수 방법을 제공한다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 일실시형태의 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극 장치의 모식도를 나타낸다.
본 발명에 따른 고체-액체 통합형 음극 장치는 도 1에 나타낸 바와 같이, 고체 전극부와 액체 전극부로 구성되며, 구체적으로 상기 고체 전극부는 고체 전극 지지대(1)와; 상기 고체 전극 지지대 하부에 부착되는 고체 전극(3)과; 상기 고체 전극 지지대 내부를 관통하여 상기 고체 전극과 연결되는 고체 전극 리드선(2)을 포함하여 이루어지고, 고온에서 액체인 카드뮴(Cd)과 같은 액체 금속으로 이루어진 액체 전극(6)과 상기 액체 전극을 포함하되, 상기 고체 전극의 하부에 위치하는 액체 금속조(crucible)(7); 및 액체 전극 리드선(5)을 포함하여 이루어진다.
본 발명에 따른 고체-액체 통합형 음극 장치에 있어서, 상기 고체 전극 지지대(1)는 고체 전극(3)을 지지하고, 그 내부에는 고체 전극 리드선(2)이 관통한다. 또한, 상기 고체 전극 지지대(1)는 액체 전극(6) 운전시 액체 전극 표면에서 교반기와 같이 회전하거나 상하로 운전하여 액체 전극(6) 표면에 생성되는 우라늄 덴드라이트를 억제하는 역할을 한다. 따라서 상기 고체 전극 지지대의 하부 형상은 십자형 형상을 갖는 것이 바람직하며, 세라믹 절연체 또는 이로 코팅된 금속 재질로 제조되는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 고체-액체 통합형 음극 장치에 있어서, 상기 고체 전극(3)은 용융염 내의 우라늄을 전착시키는 역할을 하며, 상기 고체 전극 지지대 하부에 위치한다. 상기 고체 전극은 효과적인 전착을 위해 평판형 또는 원반형 형상인 것이 바람직하고, 상기 고체 전극의 재질은 우라늄, 몰리브데늄, 스테인레스 스틸 등으로 이루어지는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 고체-액체 통합형 음극 장치에 있어서, 상기 고체 전극(3)의 재질이 비우라늄 재질, 예를 들면 몰리브데늄, 스테인레스 스틸 등으로 이루어진 고체 전극인 경우, 상기 고체 전극에 전착되는 우라늄을 잘라내는 블레이드(15)를 더 포함할 수 있으며, 상기 블레이드(15)는 액체 금속조(7) 내의 액체 전극(6) 내에 위치한다.
본 발명에 따른 고체-액체 통합형 음극 장치에 있어서, 상기 액체 전극(6)은 고체 전극(3)에 우라늄이 전착되는 과정에서 일부가 떨어져 나올 경우를 가정하여 상기 전착물 부스러기(4)를 받을 수 있도록 고체 전극(3) 하부에 위치하며, 악티나이드계 원소를 전착시키는 역할을 한다. 효과적인 악티나이드계 원소를 전착을 위해 상기 액체 전극은 고온에서 액체인 카드뮴, 비스무스 등의 액체 금속으로 이루어지는 것이 바람직하다.
도 2은 본 발명에 따른 다른 일실시형태의 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극 장치 중 고체 전극의 모식도를 나타낸다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 상기 고체-액체 통합형 음극장치는 고체 전극이 우라늄 고체 전극인 경우, 상기 우라늄 고체 전극은 고체 전극 지지대에 고체 전극 리드선 말단의 핀(16)을 사용하여 고체 전극 지지대 내의 고체 전극 리드선에 의해 고체 전극 지지대와 고체 전극을 고정시킨 형태로 고체 전극부를 제조할 수 있다. 이 경우, 상기 고체 전극에 원하는 양의 우라늄을 전착시킨 후, 고체 전극 리드선을 상부로 잡아당기면 핀(16)이 굽어짐으로써 고체 전극이 고체 전극 리드선에서 이탈되어 전착된 우라늄과 함께 우라늄 고체 전극을 액체 전극 속으로 떨어뜨릴 수 있다. 이때, 우라늄 고체 전극은 전착물과 함께 액체 전극에 투입될 때 액체 전극 바닥으로 용이하게 가라앉을 수 있도록 다공성으로 제작되는 것이 바람직하다.
상기 고체 전극을 이탈하는 방법에는 상술한 핀을 사용하는 방법 이외에도 상기 고체 전극 리드선 말단과 우라늄 고체 전극에 나사산을 설계하여 고정시켰다가 리드선을 회전시킴으로써 이탈시키는 방법 등 여러가지 방법을 사용할 수 있으며, 이에 제한되지 않는다.
상기 우라늄 판을 고체 전극으로 사용하는 경우에는 고체 전극을 전착물과 함께 액체 전극 바닥으로 가라앉히기 때문에 액체 전극 내에 전착물을 잘라내는 블레이드는 필요하지 않는다.
도 3은 본 발명에 따른 일실시형태의 고체-액체 통합형 음극 장치가 포함되어 있는 전해제련조의 개략도이다.
전해제련조는 전해질로 사용되는 용융염(9)이 담겨 있는 용기(8)와 그 안에 양극(10)과 고체-액체 통합형 음극이 있으며, 상기 양극과 통합형 음극 사이에 전류를 인가할 때는 양극과 통합형 음극의 고체 전극과 액체 전극을 선택적으로 전류를 공급할 수 있도록 스위치(13)가 달려 있다.
본 발명에 따른 고체-액체 통합형 음극 장치에 있어서, 상기 고체 전극 리드선과 액체 전극 리드선은 상기 통합형 음극장치 외부의 용융염 내에 위치하는 양극에 연결되되, 스위치의 조작에 따라 고체 전극 또는 액체 전극 중 어느 하나에만 선택적으로 전류가 인가되는 것이 바람직하다.
상기 전해제련조 내에서 악티나이드계 원소를 회수하는 방법은,
악티나이드계 원소를 함유하는 용융염 내의 고체 양극과 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 고체 전극에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 우라늄을 전착시키는 단계(단계 1);
상기 단계 1의 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 전착된 우라늄을 액체 전극에 투입하는 단계(단계 2); 및
상기 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 액체 전극과 용융염 내의 고체 양극사이에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 액체 전극에 악티나이드계 원소들을 전착시키는 단계(단계 3)
를 포함한다.
먼저, 단계 1은 악티나이드계 원소를 함유하는 용융염 내의 고체 양극과 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 고체 전극에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 우라늄을 전착시키는 단계이다.
상기 전해제련조 내에서 고체전극 리드선(2)으로 스위치가 연결되어 전류를 인가하면 용융염(9) 내의 우라늄이 고체 전극 바닥에 전착되고 일정량의 우라늄이 전착되면 전류의 공급을 중단한다. 통합형 음극장치의 고체 전극(3)에 우라늄을 전착시킬 경우에는 전해제련 공정에서 고체 음극을 이용하여 우라늄을 전착시킬 때와는 달리 우라늄 전착물(4)은 액체 전극에 넣어 액체 전극 전착물들(악티나이드계 원소들)과 함께 회수하기 때문에 우라늄 순도에 유의하지 않고 운전할 수 있다.
다음으로, 단계 2는 상기 상기 단계 1의 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 전착된 우라늄을 액체 전극에 투입하는 단계이다.
고체 전극에 우라늄을 전착시키는 과정이 끝나면 고체 전극에 전착된 우라늄 전착물(4)을 액체 전극에 투입하는 과정이 필요하다.
이때, 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극의 재질이 우라늄인 경우, 상기 단계 1에 의해 우라늄이 전착된 고체 전극 자체를 탈착시켜 액체 전극 내로 투입하여 수행될 수 있으며, 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극의 재질이 비우라늄 재질, 예를 들면, 몰리브데늄, 스테인레스 스틸 등인 경우, 상기 단계 1에 의해 우라늄이 전착된 고체 전극을 액체 전극 내의 블레이드에 의해 전착물이 제거되는 위치까지 이동 및 회전시켜 전착물을 액체전극 내로 투입하여 수행될 수 있다.
상기 과정을 통해 우라늄을 먼저 분리하여 액체 전극에 가라앉힘으로써 용융염 내 우라늄의 농도가 낮아져 상대적으로 Pu/U의 비가 커짐으로써 우라늄 덴드라이트의 생성 가능성이 낮아지고, 따라서 액체 전극을 통한 악티나이드계 원소의 회수시 안정적으로 악티나이드계 원소를 회수할 수 있다.
다음으로, 단계 3은 상기 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 액체 전극과 용융염 내의 고체 양극사이에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장 치의 액체 전극에 악티나이드계 원소들을 전착시키는 단계이다.
본 발명에 따른 악티나이드계 원소 회수 방법에 있어서, 상기 단계 3에서 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 액체 전극을 운전하는 동안 고체 전극 지지대를 액체 전극 표면의 우라늄 덴드라이트의 생성과 성장이 억제가능한 거리까지 이동시킨 후, 회전 또는 상하 운동시킴으로써 액체 전극 표면에 우라늄 덴드라이트 생성과 성장을 억제할 수 있다.
상기 우라늄 전착물을 액체 전극에 넣은 뒤에는 전류를 액체전극(6)으로 흐르게 하여 액체전극(6)에 용융염(9) 내의 악티나이드계 원소들을 회수한다. 이때, 고체 전극에 의해 용융염 내의 우라늄을 어느 정도 분리해 냈지만 잔여 우라늄에 의하여 액체 전극 운전중에 표면에 우라늄 덴드라이트가 생성될 가능성이 있으나,고체전극 지지대와 고체전극(우라늄 전극일 때는 고체전극 지지대)을 액체 전극 표면의 우라늄 덴드라이트의 생성과 성장이 억제가능한 거리까지 이동시킨 후, 회전 또는 상하 운동시킴으로써 액체 전극 표면에 우라늄 덴드라이트 생성과 성장을 억제할 수 있다. 이때, 고체 전극이 덴드라이트를 억제하는 도구로 사용될 때는 전원을 차단하고 액체 전극에만 전기가 통하도록 하는 것이 바람직하다.
상기에서 본 발명의 바람직한 예를 참조하여 설명하였지만, 당해 발명이 속하는 기술 분야에서 숙련된 당업자는 하기 특허청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않은 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따른 악티나이드계 원소 회수 방법은 고체-액체 통합형 음극장치를 사용하여 액체 전극을 사용하기 전에 먼저 고체 전극을 이용하여 우라늄을 어느 정도 미리 제거하여 용융염 중의 Pu/U의 비를 크게 해주어 액체전극에 의해 악티나이드계 원소들을 회수할 때 액체전극 표면에 우라늄 덴드라이트의 생성 및 성장을 억제할 수 있으며, 액체 전극 조업시 통합 음극장치의 고체 지지대를 이용하여 액체 전극 내에서 회전 또는 상하로 교반함으로써 액체전극 표면에 덴드라이트 형성을 억제할 수 있다. 따라서 본 발명에 따른 고체-액체 통합형 음극장치를 사용하면 액체 전극 조업시 안정적인 악티나이드계 원소 회수 작업을 이룰 수 있다.

Claims (14)

  1. 고체 전극 지지대;
    상기 고체 전극 지지대 하부에 부착되는 고체 전극;
    상기 고체 전극 지지대 내부를 관통하여 상기 고체 전극과 연결되는 고체 전극 리드선; 및 액체 전극을 포함하되,
    상기 고체 전극의 하부에 위치하는 액체 금속조; 및
    상기 액체 전극에 연결되는 액체 전극 리드선
    을 포함하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  2. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극 지지대는 세라믹 절연체 또는 이로 코팅된 금속 재질의 십자형 형상인 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  3. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극은 평판형 또는 원반형 형상인 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  4. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극의 재질은 우라늄인 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  5. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극의 재질은 몰리브데늄 또는 스테인레스 스틸인 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  6. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극의 재질이 몰리브데늄 또는 스테인레스 스틸인 경우, 상기 액체금속조 내의 액체 전극에 위치하여 상기 고체 전극에 전착된 우라늄 전착물을 잘라내는 블레이드를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  7. 제1항에 있어서, 상기 액체 전극은 카드뮴 또는 비스무스인 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  8. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극 리드선과 액체 전극 리드선은 상기 통합형 음극장치 외부의 용융염 내에 위치하는 양극에 연결되되, 스위치의 조작에 따라 고 체 전극 또는 액체 전극 중 어느 하나에만 선택적으로 전류가 인가되는 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  9. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극의 재질이 우라늄인 경우, 상기 우라늄 고체 전극은 고체 전극 지지대에 고체 전극 리드선 말단의 핀으로 고정시키거나 상기 고체 전극 리드선 말단과 우라늄 고체 전극에 나사산을 설계하여 고정시킴으로써 우라늄 고체 전극의 이탈을 용이하게 하는 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  10. 제1항에 있어서, 상기 고체 전극이 제4항의 우라늄 고체 전극인 경우 상기 우라늄 고체 전극은 전착물과 함께 액체 전극에 투입될 때 액체 전극 바닥으로 용이하게 가라앉을 수 있도록 다공성으로 제작되는 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수용 고체-액체 통합형 음극장치.
  11. 악티나이드계 원소를 함유하는 용융염 내의 고체 양극과 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 고체 전극에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 우라늄을 전착시키는 단계(단계 1);
    상기 단계 1의 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극에 전착된 우라늄을 액체 전극에 투입하는 단계(단계 2); 및
    상기 고체-액체 통합형 음극 장치 내의 액체 전극과 용융염 내의 고체 양극사이에 소정의 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 액체 전극에 악티나이드계 원소들을 전착시키는 단계(단계 3)를 포함하는 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항의 통합형 음극장치를 이용한 악티나이드계 원소 회수 방법.
  12. 제11항에 있어서, 상기 단계 2는 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극의 재질이 우라늄인 경우, 상기 단계 1에 의해 우라늄이 전착된 고체 전극 자체를 탈착시켜 액체 전극 내로 투입하여 수행되는 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수 방법.
  13. 제11항에 있어서, 상기 단계 2는 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 고체 전극의 재질이 몰리브데늄 또는 스테인레스 스틸인 경우, 상기 단계 1에 의해 우라늄이 전착된 고체 전극을 액체 전극 내의 블레이드에 의해 전착물이 제거되는 위치까지 이동 및 회전시켜 전착물을 액체전극 내로 투입하여 수행되는 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수 방법.
  14. 제11항에 있어서, 상기 단계 3에서 전류를 인가하여 상기 고체-액체 통합형 음극장치의 액체 전극을 운전하는 동안 고체 전극 지지대를 액체 전극 표면의 우라늄 덴드라이트의 생성과 성장이 억제가능한 거리까지 이동시킨 후, 회전 또는 상하 운동시킴으로써 액체 전극 표면에 우라늄 덴드라이트 생성과 성장을 억제하는 것을 특징으로 하는 악티나이드계 원소 회수 방법.
KR1020070054821A 2007-06-05 2007-06-05 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계원소 회수 방법 KR100880421B1 (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020070054821A KR100880421B1 (ko) 2007-06-05 2007-06-05 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계원소 회수 방법

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020070054821A KR100880421B1 (ko) 2007-06-05 2007-06-05 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계원소 회수 방법

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20080107035A KR20080107035A (ko) 2008-12-10
KR100880421B1 true KR100880421B1 (ko) 2009-01-29

Family

ID=40367476

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020070054821A KR100880421B1 (ko) 2007-06-05 2007-06-05 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계원소 회수 방법

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR100880421B1 (ko)

Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100945156B1 (ko) * 2008-03-31 2010-03-08 한국원자력연구원 악티나이드계 원소 회수를 위한 용융염 전해조
KR100972272B1 (ko) * 2009-01-23 2010-07-23 한국원자력연구원 액체음극의 무게 측정이 가능한 전해제련장치, 그를 이용한악티나이드계 원소 회수 방법 및 악티나이드계 원소 전착량 모니터링 방법
KR101047838B1 (ko) * 2009-07-21 2011-07-08 한국수력원자력 주식회사 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법
KR101155179B1 (ko) * 2011-03-31 2012-06-13 한국수력원자력 주식회사 사용후핵연료 재활용을 위한 전해제련기의 양극장치
KR101298072B1 (ko) * 2013-03-12 2013-08-20 충남대학교산학협력단 제염을 위한 불순물 제어 특화 전해정련장치 및 이를 이용한 원자로용 폐기물 제염방법
KR101693775B1 (ko) * 2015-09-23 2017-01-10 서울대학교산학협력단 비스무스 또는 비스무스-납 합금 액체금속을 이용하여 파이로 프로세싱에서 발생하는 고준위방사성 용융염에 포함된 악티늄족원소군(群)과 희토류원소군을 분리하는 방법 및 이를 이용한 분리 장치
GB2545934A (en) * 2016-01-02 2017-07-05 Richard Scott Ian Single stage reprocessing of spent nuclear fuel

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4853094A (en) 1987-04-01 1989-08-01 Shell Internationale Research Maatschappij B.V. Process for the electrolytic production of metals from a fused salt melt with a liquid cathode
JPH0373894A (ja) * 1989-08-15 1991-03-28 Central Res Inst Of Electric Power Ind 溶融塩電解精製装置
JPH05188186A (ja) * 1992-01-14 1993-07-30 Toshiba Corp 使用済核燃料からの劣化ウランの分離回収方法
JPH06273578A (ja) * 1993-03-24 1994-09-30 Central Res Inst Of Electric Power Ind 溶融塩電解精製法

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4853094A (en) 1987-04-01 1989-08-01 Shell Internationale Research Maatschappij B.V. Process for the electrolytic production of metals from a fused salt melt with a liquid cathode
JPH0373894A (ja) * 1989-08-15 1991-03-28 Central Res Inst Of Electric Power Ind 溶融塩電解精製装置
JPH05188186A (ja) * 1992-01-14 1993-07-30 Toshiba Corp 使用済核燃料からの劣化ウランの分離回収方法
JPH06273578A (ja) * 1993-03-24 1994-09-30 Central Res Inst Of Electric Power Ind 溶融塩電解精製法

Also Published As

Publication number Publication date
KR20080107035A (ko) 2008-12-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100880421B1 (ko) 고체-액체 통합형 음극 장치 및 이를 이용한 악티나이드계원소 회수 방법
Li et al. Electrorefining experience for pyrochemical reprocessing of spent EBR-II driver fuel
KR100767053B1 (ko) 금속우라늄의 생산방법 및 동 방법에 사용되는 장치
Burris et al. The application of electrorefining for recovery and purification of fuel discharged from the integral fast reactor
US6689260B1 (en) Nuclear fuel electrorefiner
KR101047838B1 (ko) 염화물 용융염에서 잔류 악티늄족 원소의 회수방법
US4596647A (en) Electrolysis cell for reprocessing plutonium reactor fuel
KR101345987B1 (ko) 액체 카드뮴을 양극과 음극으로 각각 사용하여 우라늄과 초우라늄을 동시 회수하는 전해방법
US7097747B1 (en) Continuous process electrorefiner
JP3940632B2 (ja) ジルコニウム廃棄物のリサイクルシステム
KR101152302B1 (ko) 우라늄전착물로부터의 염 제거장치 및 이를 이용한 염 제거방법
KR101178155B1 (ko) 용융염과 카드뮴으로부터의 악티늄족 금속 분리 회수 장치 및 이를 이용한 분리 회수 방법
US2902415A (en) Purification of uranium fuels
US6056865A (en) Dry chemical reprocessing method and dry chemical reprocessing apparatus for spent nuclear fuel
KR100945156B1 (ko) 악티나이드계 원소 회수를 위한 용융염 전해조
JP3172316B2 (ja) 溶融塩電解精製法
KR100962182B1 (ko) 우라늄 덴드라이트 생성 및 억제형 액체음극장치 및 이를이용한 악티나이드계 원소 회수 방법
RU2079909C1 (ru) Способ пирохимической регенерации ядерного топлива
JP2693593B2 (ja) 溶融塩電解精製装置
KR101271159B1 (ko) 전해정련 공정 고효율화를 위한 전해정련장치 및 이를 이용한 우라늄 전착물 회수방법
KR102117410B1 (ko) 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템
JPH11223698A (ja) 汚染金属の再生方法とその装置
JP3910605B2 (ja) 使用済み燃料の溶融塩電解再処理方法
KR101225009B1 (ko) 불활성 기체 펄스를 이용한 우라늄전착물로부터의 염 제거장치 및 이를 이용한 염 제거방법
JP2941742B2 (ja) 使用済核燃料の乾式再処理方法

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E902 Notification of reason for refusal
E90F Notification of reason for final refusal
E701 Decision to grant or registration of patent right
GRNT Written decision to grant
FPAY Annual fee payment

Payment date: 20130111

Year of fee payment: 5

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20131227

Year of fee payment: 6

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20141230

Year of fee payment: 7

LAPS Lapse due to unpaid annual fee