JP2000284090A - 使用済み核燃料の再処理方法 - Google Patents
使用済み核燃料の再処理方法Info
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- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 金属ウランだけでなくウランの酸化物や窒化
物の使用済み酸化物燃料を処理でき、経済性に優れると
共に、核燃料中のウランとプルトニウムの計量管理が可
能な使用済み核燃料の再処理方法を提供する。 【解決手段】 使用済み核燃料を塩素ガスで塩素化し、
得られた塩化物を溶融塩に溶解し、液体カドミウムと接
触させて不純物元素を抽出した後、この溶融塩から金属
ウランを電解回収する。回収した金属ウランは液体カド
ミウムに溶解し、ウラン−カドミウム合金とすると同時
に、取り込まれている塩を層分離する。また、金属ウラ
ン回収後の溶融塩は、液体カドミウム陰極を用いて電解
し、ウラン−プルトニウム−カドミウム合金として回収
する。
物の使用済み酸化物燃料を処理でき、経済性に優れると
共に、核燃料中のウランとプルトニウムの計量管理が可
能な使用済み核燃料の再処理方法を提供する。 【解決手段】 使用済み核燃料を塩素ガスで塩素化し、
得られた塩化物を溶融塩に溶解し、液体カドミウムと接
触させて不純物元素を抽出した後、この溶融塩から金属
ウランを電解回収する。回収した金属ウランは液体カド
ミウムに溶解し、ウラン−カドミウム合金とすると同時
に、取り込まれている塩を層分離する。また、金属ウラ
ン回収後の溶融塩は、液体カドミウム陰極を用いて電解
し、ウラン−プルトニウム−カドミウム合金として回収
する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子力発電所で発
生する使用済み核燃料、特に金属ウラン燃料だけでな
く、ウランの酸化物又は窒化物からなる使用済み核燃料
を、溶融塩電解法により再処理する方法に関する。
生する使用済み核燃料、特に金属ウラン燃料だけでな
く、ウランの酸化物又は窒化物からなる使用済み核燃料
を、溶融塩電解法により再処理する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力発電所で燃やされた後の使用済み
核燃料には、燃え残ったウラン（Ｕ）及び核分裂により
新しく生成されたプルトニウム（Ｐｕ）が相当量含まれ
ているので、このウランとプルトニウムを回収して核燃
料として再利用することが行われている。
核燃料には、燃え残ったウラン（Ｕ）及び核分裂により
新しく生成されたプルトニウム（Ｐｕ）が相当量含まれ
ているので、このウランとプルトニウムを回収して核燃
料として再利用することが行われている。
【０００３】金属ウランの使用済み核燃料の再処理につ
いては、米国のアルゴンヌ国立研究所（ＡＮＬ）で開発
が進められている溶融塩電解精製法がある。このＡＮＬ
法では、使用済み金属ウラン燃料を陽極として塩化物浴
中において電解を行い、不溶性の固体陰極に金属ウラン
を析出させる。また、金属ウランの電解回収後、液体カ
ドミウム陰極を用いて電解し、残っているウランとプル
トニウムを陰極にウラン−プルトニウム−カドミウム合
金として析出回収する。
いては、米国のアルゴンヌ国立研究所（ＡＮＬ）で開発
が進められている溶融塩電解精製法がある。このＡＮＬ
法では、使用済み金属ウラン燃料を陽極として塩化物浴
中において電解を行い、不溶性の固体陰極に金属ウラン
を析出させる。また、金属ウランの電解回収後、液体カ
ドミウム陰極を用いて電解し、残っているウランとプル
トニウムを陰極にウラン−プルトニウム−カドミウム合
金として析出回収する。
【０００４】この方法で回収された金属ウランはデンド
ライト状であり、塩化物浴中の塩が取り込まれているた
め、この金属ウランから塩を分離する必要がある。ま
た、ウラン−プルトニウム−カドミウム合金からはカド
ミウムを分離する必要がある。そこで、それぞれ蒸留し
て随伴する塩及びカドミウムを分離し、高純度の金属ウ
ラン及びウラン−プルトニウム合金とする。これらはイ
ンゴットとされ、核燃料として再利用に供される。
ライト状であり、塩化物浴中の塩が取り込まれているた
め、この金属ウランから塩を分離する必要がある。ま
た、ウラン−プルトニウム−カドミウム合金からはカド
ミウムを分離する必要がある。そこで、それぞれ蒸留し
て随伴する塩及びカドミウムを分離し、高純度の金属ウ
ラン及びウラン−プルトニウム合金とする。これらはイ
ンゴットとされ、核燃料として再利用に供される。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記の溶融塩電解精製
法を用いるＡＮＬ法では、ウラン酸化物の使用済み核燃
料を処理する場合には、ウラン酸化物を金属ウランに転
換する必要がある。そのための方法として、ウラン酸化
物をリチウム（Ｌｉ）で還元して金属ウランとする方法
が考えられている。
法を用いるＡＮＬ法では、ウラン酸化物の使用済み核燃
料を処理する場合には、ウラン酸化物を金属ウランに転
換する必要がある。そのための方法として、ウラン酸化
物をリチウム（Ｌｉ）で還元して金属ウランとする方法
が考えられている。
【０００６】しかし、その場合には同時に酸化リチウム
が生成されるので、新たに酸化リチウムの処理が必要と
なる。この酸化リチウムの処理については、電解により
金属リチウムとして循環使用することが考えられている
が、まだ安定的な酸化リチウムの電解技術は確立されて
いない。
が生成されるので、新たに酸化リチウムの処理が必要と
なる。この酸化リチウムの処理については、電解により
金属リチウムとして循環使用することが考えられている
が、まだ安定的な酸化リチウムの電解技術は確立されて
いない。
【０００７】また、上記のＡＮＬ法では、電解回収され
た金属ウラン及びウラン−プルトニウム−カドミウム合
金をそれぞれ蒸留して、随伴する塩及びカドミウムを分
離する必要があるが、この蒸留分離には１５００℃程度
の高温を必要とするため、コスト上昇をもたらすという
問題がある。
た金属ウラン及びウラン−プルトニウム−カドミウム合
金をそれぞれ蒸留して、随伴する塩及びカドミウムを分
離する必要があるが、この蒸留分離には１５００℃程度
の高温を必要とするため、コスト上昇をもたらすという
問題がある。
【０００８】更に、日本は保障措置を受け入れている立
場から、日本国内で使用済み核燃料の再処理を実施する
場合には、ウランとプルトニウムの計量管理を行う必要
がある。しかしながら、上記のＡＮＬ法による溶融塩電
解精製法では、使用済み燃料の全量を溶解し得なかった
り、酸化物燃料の場合にリチウム還元の際にロスが発生
するため、正確な計量管理が難しいという問題もある。
場から、日本国内で使用済み核燃料の再処理を実施する
場合には、ウランとプルトニウムの計量管理を行う必要
がある。しかしながら、上記のＡＮＬ法による溶融塩電
解精製法では、使用済み燃料の全量を溶解し得なかった
り、酸化物燃料の場合にリチウム還元の際にロスが発生
するため、正確な計量管理が難しいという問題もある。
【０００９】本発明は、このような従来の事情に鑑み、
上記の溶融塩電解法を改良して、金属ウランだけでな
く、ウランの酸化物や窒化物の使用済み核燃料の処理も
可能にすると共に、経済性に優れ、しかも使用済み核燃
料中のウランとプルトニウムの量を正確に求めて計量管
理することが可能な、使用済み核燃料の再処理方法を提
供することを目的とする。
上記の溶融塩電解法を改良して、金属ウランだけでな
く、ウランの酸化物や窒化物の使用済み核燃料の処理も
可能にすると共に、経済性に優れ、しかも使用済み核燃
料中のウランとプルトニウムの量を正確に求めて計量管
理することが可能な、使用済み核燃料の再処理方法を提
供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明が提供する使用済み核燃料の再処理方法は、
使用済み核燃料を加熱下に塩素ガスで塩素化し、得られ
た塩化物を溶融塩中に溶解して低融点の液体金属（好ま
しくはカドミウム）と接触させ、該金属より貴な不純物
元素を液体金属中に抽出した後、この溶融塩を不溶解性
固体陽極を用いて電解することにより、金属ウランを回
収することを特徴とする。
め、本発明が提供する使用済み核燃料の再処理方法は、
使用済み核燃料を加熱下に塩素ガスで塩素化し、得られ
た塩化物を溶融塩中に溶解して低融点の液体金属（好ま
しくはカドミウム）と接触させ、該金属より貴な不純物
元素を液体金属中に抽出した後、この溶融塩を不溶解性
固体陽極を用いて電解することにより、金属ウランを回
収することを特徴とする。
【００１１】上記本発明の再処理方法において、前記使
用済み核燃料が金属又は窒化物のときは、溶融塩中にお
いて塩素ガスで塩素化すると共に溶融塩に溶融すること
ができる。また、前記使用済み核燃料が酸化物である場
合には、還元剤の存在下に塩素ガスで塩素化することに
より塩化物に転換する。
用済み核燃料が金属又は窒化物のときは、溶融塩中にお
いて塩素ガスで塩素化すると共に溶融塩に溶融すること
ができる。また、前記使用済み核燃料が酸化物である場
合には、還元剤の存在下に塩素ガスで塩素化することに
より塩化物に転換する。
【００１２】また、回収した前記金属ウランは液体カド
ミウムに溶解して、ウラン−カドミウム合金を得ると共
に、金属ウラン中に取り込まれている塩を層分離する。
金属ウラン回収後の溶融塩は、不溶性固体陽極と液体カ
ドミウム陰極を用いて電解して、ウラン−プルトニウム
−カドミウム合金を回収する。このウラン−プルトニウ
ム−カドミウム合金、及び前記ウラン−カドミウム合金
は、それぞれ蒸留してカドミウムを分離する。
ミウムに溶解して、ウラン−カドミウム合金を得ると共
に、金属ウラン中に取り込まれている塩を層分離する。
金属ウラン回収後の溶融塩は、不溶性固体陽極と液体カ
ドミウム陰極を用いて電解して、ウラン−プルトニウム
−カドミウム合金を回収する。このウラン−プルトニウ
ム−カドミウム合金、及び前記ウラン−カドミウム合金
は、それぞれ蒸留してカドミウムを分離する。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明方法を図１の工程図に示
す。使用済み核燃料のうち金属燃料と窒化物燃料は、塩
素ガスと反応させることにより全て塩化物に転換するこ
とができる。酸化物燃料は塩素ガスのみでは酸塩化物ま
でしか転換しないが、黒鉛等の還元剤の存在下に塩素ガ
スと反応させることにより全て塩化物に転換することが
できる。即ち、この塩素化工程によって、下記化学式１
及び２に示すように、使用済み核燃料中の全てのウラン
は塩化ウランに、及び全てのプルトニウムは塩化プルト
ニウムに変化する。
す。使用済み核燃料のうち金属燃料と窒化物燃料は、塩
素ガスと反応させることにより全て塩化物に転換するこ
とができる。酸化物燃料は塩素ガスのみでは酸塩化物ま
でしか転換しないが、黒鉛等の還元剤の存在下に塩素ガ
スと反応させることにより全て塩化物に転換することが
できる。即ち、この塩素化工程によって、下記化学式１
及び２に示すように、使用済み核燃料中の全てのウラン
は塩化ウランに、及び全てのプルトニウムは塩化プルト
ニウムに変化する。
【００１４】
【化１】ＵＯ2＋２Ｃｌ2＋Ｃ → ＵＣｌ4＋ＣＯ2
【化２】ＰｕＯ2＋１.５Ｃｌ2 → ＰｕＣｌ3
【００１５】得られたウラン及びプルトニウムの塩化物
は、溶融塩に容易に溶解させることができる。従って、
本発明方法によれば、使用済み核燃料中の全てのウラン
及びプルトニウムを塩化物として全て溶解塩に溶解させ
ることができ、且つそのロスもないので、計量管理が容
易となる。
は、溶融塩に容易に溶解させることができる。従って、
本発明方法によれば、使用済み核燃料中の全てのウラン
及びプルトニウムを塩化物として全て溶解塩に溶解させ
ることができ、且つそのロスもないので、計量管理が容
易となる。
【００１６】使用済み核燃料が金属又は窒化物の場合、
上記塩素化を溶融塩中で行うことにより、後述する液体
カドミウムによる抽出工程、及びウランとプルトニウム
を回収するための電解工程まで、同じ溶融塩浴中で連続
的に実施することができる。また、溶融塩中での塩素化
によれば、蒸気圧の高い揮発性の塩化物も含めて溶融塩
中に回収できる。尚、溶融塩に用いる塩類としては、塩
化カリウム、塩化リチウム等のアルカリ金属元素の塩化
物が好ましい。
上記塩素化を溶融塩中で行うことにより、後述する液体
カドミウムによる抽出工程、及びウランとプルトニウム
を回収するための電解工程まで、同じ溶融塩浴中で連続
的に実施することができる。また、溶融塩中での塩素化
によれば、蒸気圧の高い揮発性の塩化物も含めて溶融塩
中に回収できる。尚、溶融塩に用いる塩類としては、塩
化カリウム、塩化リチウム等のアルカリ金属元素の塩化
物が好ましい。
【００１７】使用済み核燃料中にはウランとプルトニウ
ム以外にも不純物元素が含まれ、これらの元素も塩素化
工程により全て塩化物となっている。そこで、上記塩素
化工程で得られた塩化物を含む溶融塩（得られた塩化物
を溶解したものを含む）を液体金属と撹拌することによ
り、これら不純物元素を液体金属中に抽出する。液体金
属としては、低融点で蒸気圧の高いカドミウムや鉛等が
使用できる。例えばカドミウムを用いた場合、カドミウ
ムより貴な白金族元素（Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ）や遷移金属
元素（Ｍｏ、Ｆｅ）等は金属にまで還元され、液体カド
ミウム中に抽出される。また、カドミウム等の液体金属
は後に蒸留して回収でき、不純物元素のみを蒸留残渣と
して容易に分離できる。
ム以外にも不純物元素が含まれ、これらの元素も塩素化
工程により全て塩化物となっている。そこで、上記塩素
化工程で得られた塩化物を含む溶融塩（得られた塩化物
を溶解したものを含む）を液体金属と撹拌することによ
り、これら不純物元素を液体金属中に抽出する。液体金
属としては、低融点で蒸気圧の高いカドミウムや鉛等が
使用できる。例えばカドミウムを用いた場合、カドミウ
ムより貴な白金族元素（Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ）や遷移金属
元素（Ｍｏ、Ｆｅ）等は金属にまで還元され、液体カド
ミウム中に抽出される。また、カドミウム等の液体金属
は後に蒸留して回収でき、不純物元素のみを蒸留残渣と
して容易に分離できる。
【００１８】このカドミウム等による抽出工程での不純
物元素Ｍの抽出反応を、下記化学式３に示す。尚、不純
物元素の中でＺｒは２価まで還元され、不均化反応によ
り金属になり、液体カドミウムに抽出されると考えられ
る。また、ウランは３価となるが、液体カドミウムには
抽出されず、溶融塩中に留まる。不純物元素が抽出され
た後の液体カドミウムは、溶融塩と層分離した後、蒸留
してカドミウムを分離回収する。
物元素Ｍの抽出反応を、下記化学式３に示す。尚、不純
物元素の中でＺｒは２価まで還元され、不均化反応によ
り金属になり、液体カドミウムに抽出されると考えられ
る。また、ウランは３価となるが、液体カドミウムには
抽出されず、溶融塩中に留まる。不純物元素が抽出され
た後の液体カドミウムは、溶融塩と層分離した後、蒸留
してカドミウムを分離回収する。
【００１９】
【化３】ＭＣｌx＋ｘ／２Ｃｄ → Ｍ＋ｘ／２ＣｄＣｌ2
（ｘは任意の整数）
（ｘは任意の整数）
【００２０】上記抽出工程で貴な不純物元素を分離した
後の溶融塩は、次にウラン回収の電解工程に移り、不溶
性固体の陽極と陰極を用いて電解することによって、金
属ウランが陰極に析出する。析出する金属ウランはデン
ドライト状になるため、溶融塩中の塩を内部に取り込ん
でいる。また、陽極では塩素ガスが発生する。尚、ウラ
ンより卑な金属元素は溶融塩中に留まる。
後の溶融塩は、次にウラン回収の電解工程に移り、不溶
性固体の陽極と陰極を用いて電解することによって、金
属ウランが陰極に析出する。析出する金属ウランはデン
ドライト状になるため、溶融塩中の塩を内部に取り込ん
でいる。また、陽極では塩素ガスが発生する。尚、ウラ
ンより卑な金属元素は溶融塩中に留まる。
【００２１】上記ウランの電解回収が進み、溶融塩中の
プルトニウム濃度がある程度上昇した時点で電解を終了
し、引き続いて不溶性固体陽極と液体カドミウム陰極を
用いてプルトニウム回収のための電解を行う。この電解
によって、溶融塩中に残っているウランとプルトニウム
とが液体カドミウム陰極に析出し、Ｕ−Ｐｕ−Ｃｄ合金
となる。このＵ−Ｐｕ−Ｃｄ合金中には、塩が取り込ま
れることはない。また、陽極では塩素ガスが発生する。
尚、プルトニウムより卑な金属元素は溶融塩中に留ま
る。
プルトニウム濃度がある程度上昇した時点で電解を終了
し、引き続いて不溶性固体陽極と液体カドミウム陰極を
用いてプルトニウム回収のための電解を行う。この電解
によって、溶融塩中に残っているウランとプルトニウム
とが液体カドミウム陰極に析出し、Ｕ−Ｐｕ−Ｃｄ合金
となる。このＵ−Ｐｕ−Ｃｄ合金中には、塩が取り込ま
れることはない。また、陽極では塩素ガスが発生する。
尚、プルトニウムより卑な金属元素は溶融塩中に留ま
る。
【００２２】前記ウラン回収電解工程で回収されたデン
ドライト状の金属ウランは、液体カドミウムに溶解させ
てＵ−Ｃｄ合金とする。このとき、デンドライト状金属
ウランに取り込まれていた塩が層分離されるので、層分
離した塩を反応装置外に取り出して、塩を含まないＵ−
Ｃｄ合金を簡単に得ることができる。従って、本発明方
法では、電解回収されたデンドライト状金属ウランに随
伴する塩を、１０００℃程度の温度での液体カドミウム
への溶解工程で分離できるため、従来のＡＮＬ法のよう
に１５００℃程度の高温での蒸留を行う必要がなく、こ
の点でもコストの低減を図ることができる。
ドライト状の金属ウランは、液体カドミウムに溶解させ
てＵ−Ｃｄ合金とする。このとき、デンドライト状金属
ウランに取り込まれていた塩が層分離されるので、層分
離した塩を反応装置外に取り出して、塩を含まないＵ−
Ｃｄ合金を簡単に得ることができる。従って、本発明方
法では、電解回収されたデンドライト状金属ウランに随
伴する塩を、１０００℃程度の温度での液体カドミウム
への溶解工程で分離できるため、従来のＡＮＬ法のよう
に１５００℃程度の高温での蒸留を行う必要がなく、こ
の点でもコストの低減を図ることができる。
【００２３】最後に、上記プルトニウム回収電解工程で
得られたＵ−Ｐｕ−Ｃｄ合金と、上記塩分離工程後のＵ
−Ｃｄ合金は、それぞれ蒸留してカドミウムを分離す
る。このようにして、不純物を含まないＵ−Ｐｕ合金及
び金属ウランを回収することができる。回収した金属ウ
ラン及びＵ−Ｐｕ合金はインゴットとされ、核燃料とし
て再利用される。
得られたＵ−Ｐｕ−Ｃｄ合金と、上記塩分離工程後のＵ
−Ｃｄ合金は、それぞれ蒸留してカドミウムを分離す
る。このようにして、不純物を含まないＵ−Ｐｕ合金及
び金属ウランを回収することができる。回収した金属ウ
ラン及びＵ−Ｐｕ合金はインゴットとされ、核燃料とし
て再利用される。
【００２４】
【実施例】以下に本発明の実施例を示すが、プルトニウ
ムは放射性能が強く取扱いが危険であるため、ウランの
みを模擬試料として実証試験を行った。
ムは放射性能が強く取扱いが危険であるため、ウランの
みを模擬試料として実証試験を行った。
【００２５】実施例１ 図２に示す反応装置を用い、粉砕した二酸化ウラン粉
末：１００ｇと黒鉛粉末：８ｇを試料１ａとして黒鉛製
るつぼ２に装入し、石英製の横型反応管３にセットし
た。この横型反応管３内をＡｒガス雰囲気にした後、ヒ
ーター４により９００℃に加熱し、塩素ガスを１リット
ル／ｍｉｎの流量で２Ｈｒ流入した。横型反応管３の内
側周辺部で塩化ウランが回収され、塩化ウランの回収率
はほぼ１００％であった。
末：１００ｇと黒鉛粉末：８ｇを試料１ａとして黒鉛製
るつぼ２に装入し、石英製の横型反応管３にセットし
た。この横型反応管３内をＡｒガス雰囲気にした後、ヒ
ーター４により９００℃に加熱し、塩素ガスを１リット
ル／ｍｉｎの流量で２Ｈｒ流入した。横型反応管３の内
側周辺部で塩化ウランが回収され、塩化ウランの回収率
はほぼ１００％であった。
【００２６】実施例２ 図３に示す反応装置を用い、ＬｉＣｌ−ＫＣｌ：１００
ｇと金属ウラン粉末：１０ｇを試料１ｂとしてアルミナ
製タンマン管５に装入し、石英製の縦型反応管６にセッ
トした。縦型反応管６内をＡｒガス雰囲気にした後、ヒ
ーター４により５００℃に加熱し、吹込管７から試料１
ｂに塩素ガスを０.１１リットル／ｍｉｎの流量で２Ｈ
ｒ吹き込んだ。金属ウランは塩化ウランとなってＬｉＣ
ｌ−ＫＣｌ溶融塩中に全て溶解し、冷却して回収された
塩化ウランの回収率はほぼ１００％であった。
ｇと金属ウラン粉末：１０ｇを試料１ｂとしてアルミナ
製タンマン管５に装入し、石英製の縦型反応管６にセッ
トした。縦型反応管６内をＡｒガス雰囲気にした後、ヒ
ーター４により５００℃に加熱し、吹込管７から試料１
ｂに塩素ガスを０.１１リットル／ｍｉｎの流量で２Ｈ
ｒ吹き込んだ。金属ウランは塩化ウランとなってＬｉＣ
ｌ−ＫＣｌ溶融塩中に全て溶解し、冷却して回収された
塩化ウランの回収率はほぼ１００％であった。
【００２７】また、窒化ウラン粉末についても、図３の
反応装置を用い上記実施例２と同様にして、即ちＬｉＣ
ｌ−ＫＣｌ：１００ｇと窒化ウラン粉末：１０ｇからな
る試料をＡｒガス雰囲気中で５００℃に加熱しながら塩
素ガスを吹き込んで塩素化することにより、溶融塩中か
らほぼ１００％の回収率で塩化ウランが得られた。
反応装置を用い上記実施例２と同様にして、即ちＬｉＣ
ｌ−ＫＣｌ：１００ｇと窒化ウラン粉末：１０ｇからな
る試料をＡｒガス雰囲気中で５００℃に加熱しながら塩
素ガスを吹き込んで塩素化することにより、溶融塩中か
らほぼ１００％の回収率で塩化ウランが得られた。
【００２８】実施例３ 図４に示す反応装置を用いて、液体金属による塩化ウラ
ンと不純物の抽出分離試験を行った。即ち、ＬｉＣｌ−
ＫＣｌ：１００ｇ、ＦｅＣｌ3：１ｇ、塩化ウラン粉
末：１０ｇ、金属Ｃｄ：１００ｇを試料１ｃとしてアル
ミナ製タンマン管５に装入し、石英製の縦型反応管６に
セットした。縦型反応管６内をＡｒガス雰囲気にした
後、ヒーター４で５００℃に加熱して２ｈｒ静置した。
塩化ウランは１００％がＬｉＣｌ−ＫＣｌ溶融塩中に溶
解して残ったが、ＦｅＣｌ3は液体Ｃｄ中に抽出されて
１００％移行した。
ンと不純物の抽出分離試験を行った。即ち、ＬｉＣｌ−
ＫＣｌ：１００ｇ、ＦｅＣｌ3：１ｇ、塩化ウラン粉
末：１０ｇ、金属Ｃｄ：１００ｇを試料１ｃとしてアル
ミナ製タンマン管５に装入し、石英製の縦型反応管６に
セットした。縦型反応管６内をＡｒガス雰囲気にした
後、ヒーター４で５００℃に加熱して２ｈｒ静置した。
塩化ウランは１００％がＬｉＣｌ−ＫＣｌ溶融塩中に溶
解して残ったが、ＦｅＣｌ3は液体Ｃｄ中に抽出されて
１００％移行した。
【００２９】実施例４ 図５に示す反応装置を用いて、塩化ウランを含む溶融塩
からの金属ウランの電解採取試験を行った。即ち、Ｌｉ
Ｃｌ−ＫＣｌ：１００ｇ、塩化ウラン粉末：１０ｇを試
料１ｄとしてアルミナ製タンマン管５に装入し、石英製
の縦型反応管６にセットした。縦型反応管６内をＡｒガ
ス雰囲気にした後、ヒーター４で５００℃に加熱し、黒
鉛陽極８と鉄製陰極９を試料１ｄに装入し、１Ａの電流
で２ｈｒ電解した。塩化ウランは、デンドライト状の金
属ウランとして鉄製陰極９に１００％析出した。
からの金属ウランの電解採取試験を行った。即ち、Ｌｉ
Ｃｌ−ＫＣｌ：１００ｇ、塩化ウラン粉末：１０ｇを試
料１ｄとしてアルミナ製タンマン管５に装入し、石英製
の縦型反応管６にセットした。縦型反応管６内をＡｒガ
ス雰囲気にした後、ヒーター４で５００℃に加熱し、黒
鉛陽極８と鉄製陰極９を試料１ｄに装入し、１Ａの電流
で２ｈｒ電解した。塩化ウランは、デンドライト状の金
属ウランとして鉄製陰極９に１００％析出した。
【００３０】実施例５ 上記実施例４で回収されたデンドライト状の金属ウラン
を、図４と同じ反応装置を用いて、液体カドミウムによ
る塩の層分離試験を実施した。即ち、ＬｉＣｌ−ＫＣ
ｌ：１００ｇ、カドミウム：１０ｇ、金属ウラン粉末：
１０ｇを試料としてアルミナ製タンマン管に装入し、石
英製の縦型反応管にセットした。反応管内をＡｒガス雰
囲気にした後、ヒーターで６００℃に加熱して金属ウラ
ンを液体カドミウムに溶解させた。金属ウランはＵ−Ｃ
ｄ合金となり、金属ウランに取り込まれていた塩が層分
離された。
を、図４と同じ反応装置を用いて、液体カドミウムによ
る塩の層分離試験を実施した。即ち、ＬｉＣｌ−ＫＣ
ｌ：１００ｇ、カドミウム：１０ｇ、金属ウラン粉末：
１０ｇを試料としてアルミナ製タンマン管に装入し、石
英製の縦型反応管にセットした。反応管内をＡｒガス雰
囲気にした後、ヒーターで６００℃に加熱して金属ウラ
ンを液体カドミウムに溶解させた。金属ウランはＵ−Ｃ
ｄ合金となり、金属ウランに取り込まれていた塩が層分
離された。
【００３１】尚、上記の各実施例では工程ごとに溶融塩
を形成して独立に実施したが、溶融塩浴中での塩素化か
ら、液体カドミウムによる不純物元素の抽出、金属ウラ
ンの電解回収、Ｕ−Ｃｄ合金の形成と塩の層分離まで、
同じ反応装置を用いて同一溶融塩中において連続して行
うこともできる。
を形成して独立に実施したが、溶融塩浴中での塩素化か
ら、液体カドミウムによる不純物元素の抽出、金属ウラ
ンの電解回収、Ｕ−Ｃｄ合金の形成と塩の層分離まで、
同じ反応装置を用いて同一溶融塩中において連続して行
うこともできる。
【００３２】
【発明の効果】本発明によれば、原子力発電所で発生す
る使用済み核燃料に含まれるウランとプルトニウムを、
核燃料が金属ウラン以外の酸化物及び窒化物であって
も、全て塩素化して塩化物にでき、この塩化物を含む溶
融塩を液体金属と接触させて不純物元素を溶融塩から除
去した後、電解採取によりウランとプルトニウムを金属
又は合金として回収することができる。
る使用済み核燃料に含まれるウランとプルトニウムを、
核燃料が金属ウラン以外の酸化物及び窒化物であって
も、全て塩素化して塩化物にでき、この塩化物を含む溶
融塩を液体金属と接触させて不純物元素を溶融塩から除
去した後、電解採取によりウランとプルトニウムを金属
又は合金として回収することができる。
【００３３】特に、使用済み核燃料を処理する反応装置
の共用並びに溶融塩の連続処理が可能であるうえ、電解
回収されたデンドライト状金属ウランを６００℃程度の
温度で液体カドミウムに溶解することにより、取り込ま
れている塩を容易に層分離できるので、コストの低減を
図って経済性の向上を達成できる。また、使用済み核燃
料中のウランとプルトニウムを全て溶融塩に溶解でき、
そのロスも発生しないので、ウランとプルトニウムの正
確な計量管理が可能となる
の共用並びに溶融塩の連続処理が可能であるうえ、電解
回収されたデンドライト状金属ウランを６００℃程度の
温度で液体カドミウムに溶解することにより、取り込ま
れている塩を容易に層分離できるので、コストの低減を
図って経済性の向上を達成できる。また、使用済み核燃
料中のウランとプルトニウムを全て溶融塩に溶解でき、
そのロスも発生しないので、ウランとプルトニウムの正
確な計量管理が可能となる
【図１】本発明方法を工程順に示すフローチャートであ
る。
る。
【図２】本発明の実施例１における塩素化工程で用いた
反応装置を示す概略の断面図である。
反応装置を示す概略の断面図である。
【図３】本発明の実施例２における塩素化工程で用いた
反応装置を示す概略の断面図である。
反応装置を示す概略の断面図である。
【図４】本発明の実施例３における液体カドミウムによ
る不純物抽出工程で用いた反応装置を示す概略の断面図
である。
る不純物抽出工程で用いた反応装置を示す概略の断面図
である。
【図５】本発明の実施例４における金属ウランの電解工
程で用いた反応装置を示す概略の断面図である。
程で用いた反応装置を示す概略の断面図である。
１ａ、１ｂ、１ｃ、１ｄ 試料 ２ 黒鉛製るつぼ ３ 横型反応管 ４ ヒーター ５ アルミナ製タンマン管 ６ 縦型反応管 ７ 吹込管 ８ 黒鉛陽極 ９ 鉄製陰極
Claims (7)
- 【請求項１】 原子力発電所で発生する使用済み核燃料
を塩素ガスで塩素化し、得られた塩化物を溶融塩中に溶
解し、低融点の液体金属と接触させて該金属より貴な不
純物元素を液体金属中に抽出した後、この溶融塩を不溶
解性固体電極を用いて電解することにより、金属ウラン
を回収することを特徴とする使用済み核燃料の再処理方
法。 - 【請求項２】 前記使用済み核燃料が金属又は窒化物の
とき、溶融塩中において塩素ガスで塩素化すると共に溶
融塩に溶融することを特徴とする、請求項１に記載の使
用済み核燃料の再処理方法。 - 【請求項３】 前記使用済み核燃料が酸化物のとき、還
元剤の存在下に塩素ガスで塩素化することを特徴とす
る、請求項１に記載の使用済み核燃料の再処理方法。 - 【請求項４】 前記低融点の液体金属としてカドミウム
を用いることを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに
記載の使用済み核燃料の再処理方法。 - 【請求項５】 回収した前記金属ウランを液体カドミウ
ムに溶解してウラン−カドミウム合金を得ると共に、金
属ウラン中に取り込まれている塩を層分離することを特
徴とする、請求項１に記載の使用済み核燃料の再処理方
法。 - 【請求項６】 前記金属ウラン回収後の溶融塩を不溶性
固体陽極と液体カドミウム陰極を用いて電解して、ウラ
ン−プルトニウム−カドミウム合金を回収することを特
徴とする、請求項１に記載の使用済み核燃料の再処理方
法。 - 【請求項７】 前記ウラン−カドミウム合金及び前記ウ
ラン−プルトニウム−カドミウム合金をそれぞれ蒸留し
てカドミウムを分離することを特徴とする、請求項５又
は６に記載の使用済み核燃料の再処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9156799A JP2000284090A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 使用済み核燃料の再処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9156799A JP2000284090A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 使用済み核燃料の再処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000284090A true JP2000284090A (ja) | 2000-10-13 |
Family
ID=14030109
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9156799A Pending JP2000284090A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 使用済み核燃料の再処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000284090A (ja) |
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002246661A (ja) * | 2001-02-20 | 2002-08-30 | Toshiba Corp | 熱電素子の処理システム |
| JP2012173145A (ja) * | 2011-02-22 | 2012-09-10 | Japan Atomic Energy Agency | 溶融塩中の酸塩化物及び酸化物並びにこれら化合物イオンの塩化処理方法 |
| RU2562809C1 (ru) * | 2014-05-30 | 2015-09-10 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" (ОАО "НЗХК") | Способ регерации порошков ядерного топлива из тепловыделяющих элементов и дисперсионных композиций на основе алюминия и алюминиевых сплавов |
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| CN109712730A (zh) * | 2018-12-29 | 2019-05-03 | 清华大学 | 一种含圆环夹具的高压电脉冲解体球形燃料元件的装置 |
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| US10622112B2 (en) | 2016-03-16 | 2020-04-14 | Ian Richard Scott | Conversion of spent uranium oxide fuel into molten salt reactor fuel |
| RU2732721C1 (ru) * | 2020-03-23 | 2020-09-22 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской Академии наук | Способ отделения нитридного ядерного топлива от оболочки фрагментов тепловыделяющих элементов |
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-
1999
- 1999-03-31 JP JP9156799A patent/JP2000284090A/ja active Pending
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