CN112005317A - 在熔融盐中对氮化物乏燃料进行后处理的方法 - Google Patents
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Abstract
提出了一种在熔融盐中对氮化物乏燃料进行后处理方法,其包括在含有二氯化镉的碱金属和/或碱土金属氯化物的混合物的熔体中将该燃料氯化。氯化反应在使用惰性气体气氛对氮化物乏燃料进行后处理的设备中进行。该设备具有加热区和冷却区,加热区包含具有熔融氯化物和浸没在其中的氮化物乏燃料的反应器,冷却区布置在反应器下方。在氯化过程中,将包含反应器的设备区域加热到超过700℃的温度,将氮化物乏燃料保持在熔体中直到完全氯化,设备的冷却区用于使在氯化过程中形成的金属镉结晶。本发明的技术效果包括将氮化物乏燃料在熔融氯化物中的转化率提高到100%,这减少或完全消除了对乏燃料重复过滤和后处理的附加阶段的必要性。
Description
技术领域
本发明涉及核动力工程,特别地涉及对乏燃料(SNF)进行后处理的方法,该乏燃料从发热元件中提取,该方法可以在闭式核燃料循环的运行中的乏燃料后处理技术中使用。
背景技术
现代核电工程的最重要任务是为快中子反应堆创建闭式核燃料循环(CNFC)。CNFC可以显著提高核能生产运行技术的能源效率,减少自然资源的消耗,最大程度地减少放射性废物(RW)的数量,从而解决与这种废物的运输、存储或后处理有关的问题。
目前,优选地使用氧化物或金属燃料产生核能(Olander D.,核反应堆散热元件的理论基础,M.,1982),通过现有方法对该燃料进行后处理意味着要对放热元件(燃料元件)进行初步扩展存储(3-7年)。通过水化学方法进行进一步后处理。这种技术的缺点是产生大量的液态放射性废物(放射性水)。
创建CNFC的最大前景与在熔融盐中对较短期存储的SNF的后处理有关。特别地,这涉及一种氮化物燃料,该燃料实际上可以在将其从反应堆中回收之后立即送入后处理阶段,这尤其要归功于其在反应堆中更高的燃尽程度(2014年8月10日公开的RU2524681C2)。现有的处理SNF的水化学方法不能用于处理氮化物SNF所属的短期存储的SNF。这与大量能量的释放有关,大量能量的释放将导致放射性水蒸发。
已知一种通过氯化来对氮化物SNF进行后处理的方法,该方法包括在氯化物熔体的电解中将其导电成分进行阳极溶解(1997年5月20日公开的RU2079909)。该已知方法在450至700℃的温度范围、0.3A/cm的阳极电流密度以及高达0.4A/cm的阴极电流密度下进行,其中,氮化物SNF用作阳极,诸如镉的低熔点合金或金属作为阴极,将它们浸入代表用于对氮化物SNF进行氯化的电解槽的设备中的氯化物熔体中。在氮化物燃料(例如氮化物UN和PuN)的成分的阳极溶解期间,释放出氮气,并且锕系元素溶解在氯化物熔体中(例如以氯化物UCl3和PuCl3的形式)。该氯化物熔体是在阴极上进行铀和钚的电积的来源。
该方法的优点是氯化物熔体的稳定性(更确切地说,是其理化性质在辐射照射的影响下的稳定性),以及选择电解参数以实现返回燃料循环的氮化物SNF成分的高分离系数的可能性。
该方法的缺点与氮化物SNF在氯化物熔体中进行阳极极化时形成化合物UOCly和UNCl有关(核材料期刊344(2005),128-135)。这些化合物的形成阻止了氮化物SNF在氯化物熔体中的完全阳极溶解,并且导致了额外的过滤步骤以及未反应的SNF的水化学溶解,从而限制了燃料转化的完整性。
与所要求保护的方法最接近的是在盐熔体中对氮化物乏燃料进行后处理的方法(2016年12月10日公开的RU2603844)。所述方法包括燃料的氯化,其包括燃料的连续阳极溶解,然后在不超过500℃的温度下、在LiCl-KCl-CdC的氯化物熔体中的液态金属阴极上进行电化学还原。该方法在惰性气体气氛下,在代表电解器的用于对氮化物SNF进行氯化的设备中进行。在这种情况下,熔体中存在高达质量百分比为5%的CdCl2,这会引发氮化物SNF的化学氯化,并且阳极溶解还提高了UN在LiCl-KCl熔体中的溶解速率。
该方法的缺点在于,阳极溶解和较低的温度会增加在氯化氮化物SNF的表面上形成难溶化合物UNCl。这导致钝化现象、低燃料转化率、未反应的SNF的过滤和水化学溶解的附加操作,从而显著降低了过程的能源效率。
已知方法的上述缺点不能完全解决与在闭式核燃料循环的框架内发展执行技术操作的节能且低浪费方法相关的问题。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种对氮化物SNF进行后处理的节能的方法,该方法适合于并入闭式核燃料循环的方案中。
为此,提出了一种方法,该方法作为现有技术包括在包含二氯化镉的碱金属和/或碱土金属的氯化物的混合物的熔体中对氮化物乏燃料/废核燃料进行氯化,该氯化反应在一种使用惰性气体气氛对氮化物乏燃料进行后处理的装置中执行。本发明的方法与该原型的不同之处在于,氯化反应在具有加热区和冷却区的设备中进行,具有氯化物熔体和浸入其中的氮化物乏燃料的反应器位于该加热区中,该冷却区放置在反应器下方,不同之处还在于,在氯化过程中,将带有反应器的设备区域加热到700℃以上的温度,将氮化物乏燃料保持在熔体中,直到完全氯化,其中,设备的冷却区用于使在氯化反应中形成的金属镉结晶。该方法的特征还在于使用锂、钾、钠、铯、钙、镁、锶、钡的氯化物作为碱金属和/或碱土金属的氯化物。
所要求保护的方法的本质在于以下内容。当氮化物SNL(例如氮化物UN)与LiCl-KCl熔体中的氯化剂二氯化镉接触时,将发生交换反应,例如:
UN+1.5 CdCl2=UCl3+1.5 Cd+N2(g) (1)
UN+0.5 CdCl2=0.5 UNCl+0.5 Cd (2)
LiCl-KCl熔体同时用作起始CdCl2和所得UCl3(以及其他锕系元素)的溶剂。
热力学建模的数据,即,图1所示的标准吉布斯能量(D(7°))的负值表明,反应(1)和(2)在任何温度下都平行进行,因此,一部分铀逃逸到UNCl的不溶相似乎是不可避免的。但是,计算也表明(参见图1),在700℃及以上的温度下,UNCl根据反应(3)溶解在过量的CdCl2中:
UNCl+CdCl2=UCl3+Cd+0.5 N2(r) (3)
这产生了含有UCl3而不含UNCl和其他不溶解的锕系化合物形式的杂质的熔体。
因此,基本的氯化产物是含有锕系元素氯化物的LiCl-KCl熔体,其用于在固体或液体阴极上进一步电解沉积锕系元素。
该方法在具有惰性气氛的设备中进行,其中,将氮化物SNF浸入位于设备的一个区域中的具有氯化物熔体的反应器中,将该区域加热至超过700℃的氯化温度。建议氯化温度不要超过900℃,这与CdCl2的蒸汽压急剧上升有关,CdCl2的沸点为960℃。将温度增加到950℃以上意味着由于CdCl2的蒸发而更多地消耗CdCl2,工艺效率降低,以及需要将CdCl2蒸气捕集在氯化设备中。
所要求保护的方法的一个鲜明特征是根据反应(1)和(2)形成金属镉,该金属镉在该方法的温度下完全从熔体中蒸发。为了将其捕集,对氮化物SNF进行后处理的设备具有冷却区,形成的镉在该冷却区中结晶。与现有技术不同,所要求保护的方法不需要氮化物SNF的基本阳极溶解——这种阳极溶解增加了后处理样品表面的钝化现象,也不需要在初始熔体中存在一定含量的UCl3。
提供本发明的以上描述,以在氯化物LiCl-KCl的混合物中执行该方法,该混合物是用于SNF的热化学后处理的最常见熔体。然而,通过使用不与氮化物SNF相互作用的碱金属和/或碱土金属的氯化物(例如锂、钾、钠、铯、钙、镁、锶、钡的氯化物)的混合物,也将实现该技术结果。所列氯化物的混合物可以在所要求保护的方法中用作氯化物CdCl2和UC13的溶剂,用作氯化物LiCl-KCl的混合物。尚未确定混合物的成分对氮化物SNF的氯化反应结果的影响。
通过所要求保护的方法实现的技术效果包括将氮化物SNF在氯化物熔体中的转化率提高到100%,从而减少或完全消除了对SNF进行重复过滤和后处理的附加阶段的必要性。
附图说明
附图说明了本发明,图中:
图1是根据所要求保护的方法的用于氯化氮化物SNF的设备的示意图。图2是出于热力学原因在超过700℃的温度下进行该方法的图表。图3示出了当将氮化物SNF(UN氮化物)浸入LiCl-KCl熔体中时,该熔体中的UCl3和CdCl2的浓度的典型变化。该表格示出了利用原型和所要求保护的方法的参数和结果。
具体实施方式
根据本方法的氮化物SNF的氯化的实验确认在具有惰性气氛的密闭设备中进行,为此使用了无水氩气。该设备包括壳体1、加热器2、反应器3、氯化物熔体4、氮化物乏燃料5、金属收集器6、镉7。该设备具有加热区I和冷却区II。
在该设备的加热区中,放置了由氧化物MgO制成的陶瓷坩埚形式的反应器3,该反应器3具有预先制备的氯化物KCl、LiCl、CdCl2的混合物。通过区域重结晶制备LiCl-KCl的共晶混合物,以最大程度地去除氧杂质,并且在“干燥箱”中将其与纯净的CdCl2混合。将带有反应器的设备区域加热到750℃的温度,然后将作为氮化物SNF的主要成分的UN氮化物样品浸入LiCl-KCl-CdCl2熔体中,并将其保持在熔体中,直到根据化学分析,反应完成。
在实验过程中,通过特殊的锁定装置采集熔体样品,以分析CdCl2和产生的UCl3的含量。基于获得的数据,计算在氯化反应中氮化物UN转化为UCl3的转化率。表格中给出了主要参数和实验结果,并且图3示出了LiCl-KCl熔体中的CdCl2和UCl3含量的相互依赖关系的典型曲线。在图3中可以看出,在氯化过程中,LiCl-KCl熔体中CdCl2的浓度降低,而UCl3的浓度升高。这证明了反应(1)、(2)和(3)的直接进展。在500℃的实验温度下,根据反应(1)和(2)形成的金属镉浓缩在反应器底部,而在750℃时,镉收集在特殊的金属收集器中(见图2)。从表格中可以看出,在700℃及以上的温度下,氮化物SNF(UN氮化物)的转化率为100%,而在较低的温度下,转化率仅为20%至60%。
对于工业用途,必须将设备设计成使冷却区位于进行氯化反应的反应器下方。在一种特定情况下,将坩埚形式的金属收集器放置在该区域中,以使在氯化过程中形成的金属镉结晶,使镉蒸气冷凝。结果,该设备的反应器产生了含有锕系元素氯化物和单独收集的镉的LiCl-KCl熔体。
在氯化反应完成之后,从设备中回收含有锕系元素氯化物和镉的LiCl-KCl熔体,并使其进入锕系元素的电解沉积步骤。在一个具体实施例中,锕系元素的电解沉积可以直接在进行氯化反应的反应器中进行。
可以使用不与氮化物SNF相互作用的碱金属和/或碱土金属氯化物(锂、钾、钠、铯、钙、镁、锶、钡的氯化物)的混合物作为含有镉氯化物的氯化物熔体,以优化该方法的工艺参数。
因此,所要求保护的对氮化物乏燃料进行后处理的方法使得可以将氮化物SNF在氯化物熔体中的转化率提高到100%,这减少或完全消除了对SNF进行重复过滤和后处理的附加阶段的必要性。
Claims (2)
1.在盐熔体中对氮化物乏燃料进行后处理的方法,包括在含有二氯化镉的碱金属和/或碱土金属的氯化物的混合物的熔体中对所述氮化物乏燃料进行氯化,其中,氯化反应在使用惰性气体气氛对氮化物乏燃料进行后处理的设备中进行,其特征在于,所述氯化反应在具有加热区I和冷却区II的设备中进行,具有氯化物熔体4和浸入其中的氮化物乏燃料5的反应器定位在所述加热区I中,所述冷却区II位于所述反应器下方,其中,在将带有反应器3的所述设备的所述氯化区I加热到超过700℃的温度的过程中,将所述氮化物乏燃料5保持在所述熔体4中直至完全氯化,而所述设备的冷却区II用于使在所述氯化过程中形成的金属镉结晶。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,使用锂、钾、钠、铯、钙、镁、锶、钡的氯化物作为碱金属和/或碱土金属的氯化物。
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