JPH1010285A - 核燃料の再処理方法 - Google Patents

核燃料の再処理方法

Info

Publication number
JPH1010285A
JPH1010285A JP16460496A JP16460496A JPH1010285A JP H1010285 A JPH1010285 A JP H1010285A JP 16460496 A JP16460496 A JP 16460496A JP 16460496 A JP16460496 A JP 16460496A JP H1010285 A JPH1010285 A JP H1010285A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
nitride
molten salt
uranium
lithium
nuclear fuel
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP16460496A
Other languages
English (en)
Inventor
Toru Ogawa
徹 小川
Noriaki Kobayashi
紀昭 小林
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Japan Atomic Energy Agency
Original Assignee
Japan Atomic Energy Research Institute
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Japan Atomic Energy Research Institute filed Critical Japan Atomic Energy Research Institute
Priority to JP16460496A priority Critical patent/JPH1010285A/ja
Priority to FR9707794A priority patent/FR2750242B1/fr
Publication of JPH1010285A publication Critical patent/JPH1010285A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • G21C19/48Non-aqueous processes
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02WCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

Abstract

(57)【要約】 【課題】 使用済み核燃料から核分裂生成物を除去する
ことにより、核燃料中に含まれるウラン、プルトニウム
等のアクチノイド元素を分離回収して再利用する。 【解決手段】 使用済み窒化物核燃料を溶融塩中に溶解
し、次いで溶融塩中に窒化リチウムを添加することで再
窒化することにより、ウラン、プルトニウム等のアクチ
ノイド元素を核分裂生成物から分離、回収することによ
る使用済み窒化物素核燃料の再処理方法でる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、使用済み核燃料か
ら核分裂生成物を除去することにより、核燃料中に含ま
れるウラン、プルトニウム等のアクチノイド元素を原子
炉での再利用に供するためのものである。本発明の方法
により、ウラン、プルトニウム等のアクチノイド元素
は、高速中性子炉での利用に適した窒化物として回収さ
れる。
【0002】
【従来の技術】使用済み核燃料を溶融塩を用いて再処理
する従来技術は次の通りである。
【0003】金属燃料の場合においては、使用済み金属
核燃料を陽極として溶融塩中で電解精製することによ
り、ウラン、プルトニウム等のアクチノイド元素を核分
裂生成物から分離、回収する。この電解精製工程におい
て、アクチノイド元素は陰極上に金属として回収され、
金属燃料として再利用される。この方法は使用済み酸化
物核燃料に応用することができる。すなわち、酸化物を
リチウム等の還元剤により金属に転換したのち、金属燃
料として溶融塩中で電解精製する。
【0004】また、室化物燃料の場合においては、使用
済み窒化物核燃料を陽極として溶融塩中で電解精製する
ことにより、ウラン、プルトニウム等のアクチノイド元
素を陰極上に金属として回収する。その後、これらの金
属に窒素を接触させて窒化物燃料とする。
【0005】更にまた、酸化物燃料の場合においては、
使用済み酸化物核燃料を塩素との接触により酸・塩化物
として、溶融塩中に溶解し、この溶融塩を電解すること
によりウランを酸化物として回収し、さらに、該溶融塩
中に酸素を吹き込むことによりウラン、プルトニウム等
のアクチノイド元素を酸化物として回収する。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】使用済み窒化物核燃料
を溶融塩中で電解精製する従来技術では、ウラン、プル
トニウム等のアクチノイド元素が陰極上に金属として回
収されるため、これを適当な方法で再窒化して窒化物燃
料に戻す工程を付加することが必要であった。このため
に、同様に溶融塩を用いた金属燃料の再処理に比べて工
程数が多くなった。
【0007】金属燃料、窒化物燃料ともに、溶融塩中の
電解精製においては、ウラン回収段階とプルトニウム回
収段階とでは、陰極材質を変えなければならないなど、
操作が煩雑である。また、陽極に付着した金属ウランが
電解途中で陽極から落下しやすく、ウランの回収率を上
げることも困難であった。
【0008】溶融塩を用いた従来の再処理法では、アク
チノイド元素回収後に、溶融塩中に残留蓄積する核分裂
生成物を溶融塩から除去するため、使用済み溶融塩をリ
チウム還元処理するなどの特別な工程を付加する必要が
あった。
【0009】これに対し、本発明は窒化物燃料の再処理
工程を短縮、簡略化し、あわせて、アクチノイド元素の
回収率を向上させ、さらに、溶融塩中に残留する核分裂
生成物の除去も容易にすることを目的としたものであ
る。
【0010】
【課題を解決するための手段】本発明の方法では、使用
済み窒化物核燃料を溶融塩中に溶解したのち、窒化リチ
ウムを溶融塩に添加することによる再窒化処理を行うだ
けで、ウラン、フルトニウム等のアクチノイド元素を核
分裂生成物から分離、回収することができる。このと
き、回収されるウラン、プルトニウム等のアクチノイド
元素はすべて、既に窒化物になっている。また、回収さ
れる窒化物の組成は窒化リチウム添加量を介して容易に
制御できる。更に、アクチノイド元素回収後に、窒化リ
チウムの添加を続けることにより、溶融塩から核分裂生
成物を安定な窒化物として除去することができる。ま
た、これらの操作に必要とする窒化リチウムのほとんど
は、窒化物の溶融塩溶解時に発生する窒素を金属リチウ
ムと接触させることで、その場で回収準備ができる。
【0011】
【発明の実施の態様】本発明の方法は、使用済み窒化物
核燃料を溶融塩中に溶解し、次いで溶融塩中に窒化リチ
ウムを添加することで再窒化することにより、ウラン、
プルトニウム等のアクチノイド元素を核分裂生成物から
分離、回収することによる使用済み窒化物素核燃料の再
処理方法でる。即ち、本発明の使用済み窒化物素核燃料
の再処理方法において、ウラン、プルトニウム等のアク
チノイド元素をセリウム、ネオジウム、ジルコニウム等
からなる核分裂生成物から分離回収する場合についてみ
ると、次の工程により再処理が行われる。
【0012】(1) 反応容器中にLiCl−KCl−
CdCl2からなる溶融塩を入れ、これにカドミウムを
添加してこの熔融塩の底にカドミウムの融解沈降相を形
成する。使用済み窒化物核燃料の焼結体をこの溶融塩中
で溶解処理してウラン、プルトニウム、セリウム、ネオ
ジム等を熔融塩中に溶解し、溶解しないジルコニウム等
の、より貴なる核分裂生成物を非溶解成分として分離す
る。次に、窒化リチウムをこの熔融塩中に添加して窒化
ウラン、窒化プルトニウムを析出させ、この析出された
窒化ウラン、窒化プルトニウムを熔融塩の底のカドミウ
ム融解沈降相に沈降させて分離回収する。窒化ウラン、
窒化プルトニウムを含有した沈降相を分離し、これを加
熱してカドミウムを蒸発気化して除去することにより窒
化ウラン、窒化プルトニウムを回収する。
【0013】(2) 上記沈降相から分離された残存熔
融塩に窒化リチウムを添加して、熔融塩中に残存するセ
リウム、ネオジウム等からなる核分裂生成物を窒化物と
して析出分離する。
【0014】(3) 上記工程(1)の燃料溶解処理段
階において発生する窒素を金属リチウム中に導入して、
窒素を窒化リチウムとして回収して再添加する。
【0015】
【実施例】実施例について本発明を具体的に説明する。
ただし、本発明は実施例によって限定されるものではな
い。
【0016】
【実施例1】使用済み窒化物燃料の一例であるウランー
セリウムーネオジムージルコニウム混合窒化物を用い
て、本発明の再処理方法を実施した。ここで、セリウ
ム、ネオジム、ジルコニウムは代表的な核分裂生成物元
素である。この実施例における処理の流れを図1に基づ
いて説明する。
【0017】 LiCl−KCl−CdCl2の溶融
塩3中におかれた黒鉛陽極バスケット2に上記窒化物の
焼結体1を装荷し、約5OO℃で適当な電位を与えるこ
とで、この窒化物を溶融塩中に溶解した。このとき、窒
化物中のウラン、セリウム、ネオジムのみが溶解し、ジ
ルコニウムは窒化物のまま陽極バスケット中に残留し
た。また、溶解時に放出された窒素を金属リチウム6上
に導き、窒化リチウム7を生成させた。反応容器には溶
融塩3とともにカドミウム4を入れておいた。このカド
ミウムは融解して容器底部にたまっていた。
【0018】 電極5を反応容器から引き上げた後、
溶融塩を撹拝しながら窒化リチウム7を少しずつ添加し
ていった。ウラン窒化物8のみが析出して、液体カドミ
ウム4中に沈んだ。未反応の窒化リチウムは、比重が小
さいので、液体カドミウム中に沈むことができず、溶融
塩中にとどまった。
【0019】 ウランのほぼ全量が窒化物として析出
した後、溶融塩層3をカドミウム層4から分け、溶融塩
にはさらに窒化リチウム添加を継続した。この操作によ
り、溶融塩中に残留していたセリウム及びネオジムが窒
化物12として析出、除去された。
【0020】 溶融塩層から分けられたカドミウム層
4を真空中で加熱し、力ドミウムをその蒸気10とした
後にカドミウム固体11として回収した。容器底部には
カドミウム中に沈降した窒化ウラン8が回収された。
【0021】
【実施例2】ウランージルコニウム混合窒化物焼結体を
粉砕し、アルミナ坩堝中で約500℃に保ったLiCl
−KCl−CdCl2の溶融塩浴中に浸し、これを長時
間撹拌して溶解した。溶解後にガラスフィルターでろ過
した後、この溶融塩に撹拌しながら窒化リチウムを添加
し、ウラン窒化物のみを析出させた。
【0022】
【実施例3】プルトニウムを含有する使用済み窒化物燃
料であるウランーブルトニウムーセリウムーネオジムー
ジルコニウム混合窒化物を処理した。熱力学的データに
基づいたコンピュータ・シミュレーンョンによりそれぞ
れの元素の挙動をとらえた。ここで、セリウム、ネオジ
ム、ジルコニウムは代表的な核分裂生成物元素である。
組成は、高速中性子炉での使用済み核燃料の分析例をも
とに、原子比でウラン(U):プルトニウム(Pu):
セリウム(Ce):ネオジム(Nd):ジルコニウム
(Zr)=1:0.1:0.006:0.014:0.
005とした。
【0023】処理の流れは実施例1と同じである。すな
わち、LiCl−KCl−CdCl2の溶融塩中におか
れた黒鉛陽極バスケットに上記の混合窒化物を装荷し、
約500℃で適当な電位を与えることで、この混合窒化
物を溶融塩中に溶解する。このとき、ウラン、プルトニ
ウム、セリウム、ネオジムのみが溶解し、ジルコニウム
は窒化物のまま陽極バスケット中に残留する。
【0024】電極を反応容器から引き上げた後、溶融塩
中に窒化リチウムを少しずつ添加していった。図2は、
生成した窒化物の量を窒化リチウムを添加した各ステッ
プ毎に示している。図3は、同じく各ステップ毎の析出
物の百分率組成を示している。これらの図から、初期に
はウラン窒化物のみが、次いで、ウランープルトニウム
混合窒化物が析出して、液体カドミウム中に沈む。ウラ
ン、プルトニウムのほぼ全量が窒化物として析出した段
階では、セリウム、ネオジムの析出窒化物への混入量は
極くわずかである。その後、溶融塩をカドミウム相から
分け、溶融塩にはさらに窒化リチウムを添加し続ける。
この操作により、溶融塩中に残留していたセリウム、ネ
オジムが窒化物としてすべて析出、除去される。
【0025】
【発明の効果】本発明の核燃料の再処理方法は、使用済
み窒化物燃料を溶融塩中に溶解したのち、窒化リチウム
を溶融塩に添加することによる再窒化処理を行うだけ
で、ウラン、プルトニウム等のアクチノイド元素を核分
裂生成物から分離、回収するものであり、再処理工程を
大幅に簡略化することができる。
【0026】また、回収窒化物の組成は窒化リチウムの
添加量だけで制御することが可能であり、煩雑な操作を
必要としない。さらに、アクチノイド元素回収後に、窒
化リチウム添加を続けることにより、核分裂生成物を溶
融塩から除去することができる。
【0027】更にまた、これらの操作に必要とする窒化
リチウムのほとんどは、窒化物の溶融塩溶解時に発生す
る窒素を金属リチウムと接触させることで、その場で準
備できる。以上の点から、本発明の方法は極めて経済性
が高く、廃棄物発生量も少ない再処理を実現することが
できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の窒化物燃料再処理工程を示す図であ
る。
【図2】 生成した窒化物の量を窒化リチウムを添加し
た各ステップ毎に示した図であり、横軸は積算の窒化リ
チウム添加量であり、横軸に示す数字間の差が各ステッ
プに新たに添加された窒化リチウム量である。
【図3】 窒化リチウムを添加した各ステップ毎の窒化
物析出物の百分率組成を示した図であり、横軸は積算の
窒化リチウム添加量であり、横軸に示す数字間の差が各
ステップに新たに添加された窒化リチウム量であり、生
成した窒化物の量を窒化リチウムを添加した各ステップ
毎に示している。
【符号の説明】
1 使用済み窒化物核燃料 2 陽極バスケット 3 溶融塩相 4 液体カドミウム 5 陰極 6 金属リチウム充填塔 7 窒化リチウム粉末 8 ウラン−プルトニウム窒化物粒子 9 撹拌翼 10 カドミウム蒸気 11 回収カドミウム 12 核分裂生成物の窒化物

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 使用済み窒化物燃料を溶融塩中に溶解
    し、次いで溶融塩中に窒化リチウムを添加することで再
    窒化することにより、ウラン、プルトニウム等のアクチ
    ノイド元素を核分裂生成物から分離、回収することによ
    る核燃料の再処理方法。
  2. 【請求項2】 ウラン、プルトニウム等のアクチノイド
    元素を核分裂生成物から分離、回収した後、溶融塩中に
    残留、蓄積する核分裂生成物を、窒化リチウム添加によ
    り溶融塩から除去する請求項1に記載の再処理方法。
  3. 【請求項3】 窒化物の溶融塩中への溶解時に発生する
    窒素を金属リチウムで捕獲し、このとき生成する窒化リ
    チウムを請求項1又は請求項2の工程において利用する
    核燃料の再処理方法。
JP16460496A 1996-06-25 1996-06-25 核燃料の再処理方法 Pending JPH1010285A (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP16460496A JPH1010285A (ja) 1996-06-25 1996-06-25 核燃料の再処理方法
FR9707794A FR2750242B1 (fr) 1996-06-25 1997-06-23 Procede de retraitement de combustibles nucleaires

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP16460496A JPH1010285A (ja) 1996-06-25 1996-06-25 核燃料の再処理方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JPH1010285A true JPH1010285A (ja) 1998-01-16

Family

ID=15796343

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP16460496A Pending JPH1010285A (ja) 1996-06-25 1996-06-25 核燃料の再処理方法

Country Status (2)

Country Link
JP (1) JPH1010285A (ja)
FR (1) FR2750242B1 (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100593790B1 (ko) * 2003-03-28 2006-07-03 한국원자력연구소 LiCl-Li₂O 용융염계를 이용하여 산화물핵연료로부터 핵연료 금속을 제조하는 방법, 상기 방법을구현하기 위한 환원전극, 및 상기 환원전극을 포함하는환원장치
CN112005317A (zh) * 2017-12-29 2020-11-27 俄罗斯国家原子能公司 在熔融盐中对氮化物乏燃料进行后处理的方法

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2022547959A (ja) * 2019-09-10 2022-11-16 ウェスティングハウス エレクトリック カンパニー エルエルシー 窒化ウランの電気化学的生産
RU2766563C2 (ru) * 2020-08-16 2022-03-15 Акционерное общество «Прорыв» Способ переработки нитридного ОЯТ в солевых расплавах с выделением целевого компонента с помощью осадителя

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3034889A (en) * 1944-09-29 1962-05-15 Frank H Spedding Decontamination of uranium
US3867510A (en) * 1973-04-23 1975-02-18 Atomic Energy Commission Process for recovering uranium and plutonium from irradiated nuclear fuel oxides
US4392995A (en) * 1980-12-19 1983-07-12 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Molten tin reprocessing of spent nuclear fuel elements
JPH07120580A (ja) * 1993-10-22 1995-05-12 Japan Atom Energy Res Inst 核燃料サイクル
US5454914A (en) * 1993-12-23 1995-10-03 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Method of removal of heavy metal from molten salt in IFR fuel pyroprocessing

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100593790B1 (ko) * 2003-03-28 2006-07-03 한국원자력연구소 LiCl-Li₂O 용융염계를 이용하여 산화물핵연료로부터 핵연료 금속을 제조하는 방법, 상기 방법을구현하기 위한 환원전극, 및 상기 환원전극을 포함하는환원장치
CN112005317A (zh) * 2017-12-29 2020-11-27 俄罗斯国家原子能公司 在熔融盐中对氮化物乏燃料进行后处理的方法
JP2021509174A (ja) * 2017-12-29 2021-03-18 ステート・アトミック・エナジー・コーポレーション・ロスアトム・オン・ビハーフ・オブ・ザ・ロシアン・フェデレーションState Atomic Energy Corporation ‘Rosatom’ On Behalf Of The Russian Federation 溶融塩化物中において使用済み窒化物核燃料を再処理する方法

Also Published As

Publication number Publication date
FR2750242A1 (fr) 1997-12-26
FR2750242B1 (fr) 2000-03-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2641533B2 (ja) ウランおよびプルトニウムを含む使用済核燃料を精製する方法
Song et al. Status of pyroprocessing technology development in Korea
Li et al. Electrorefining experience for pyrochemical reprocessing of spent EBR-II driver fuel
JPH02111893A (ja) 塩化ジルコニウム、塩化ハフニウムまたは塩化チタンを金属生成物に還元する方法
US2951793A (en) Electrolysis of thorium and uranium
JP3940632B2 (ja) ジルコニウム廃棄物のリサイクルシステム
Zaikov et al. Research and Development of the pyrochemical processing for the mixed nitride uranium-plutonium fuel
JP3120002B2 (ja) 使用済み燃料の再処理方法
US5356605A (en) Recovery of UO2 /Pu O2 in IFR electrorefining process
JP3342968B2 (ja) 使用済燃料の再処理方法
JPH0972991A (ja) アクチノイド元素とランタノイド元素の電解分離装置および電解分離方法
JPH1010285A (ja) 核燃料の再処理方法
JP2000284090A (ja) 使用済み核燃料の再処理方法
JP2006520470A (ja) 金属を分離するためのプロセス
JP2941741B2 (ja) 使用済核燃料の乾式再処理方法及び乾式再処理装置
JP2000056075A (ja) 使用済み酸化物燃料のリサイクル方法
JP2004528584A (ja) アクチニド製造
JP5017069B2 (ja) 使用済燃料の再処理方法
JPH09257985A (ja) 使用済み燃料の再処理方法
JP4025125B2 (ja) 使用済み燃料の再処理方法
Niedrach et al. ENGINEERING, DESIGN, AND PROCESS DEVELOPMENT Electrorefining for Removing Fission Products from Uranium Fuels
JPH07333389A (ja) 使用済核燃料の再処理装置
JP2006509104A (ja) 金属の分離
RU2783506C1 (ru) Способ извлечения актинидов из анодного остатка операции электролитического рафинирования отработавшего ядерного топлива
Ackerman et al. New high-level waste management technology for IFR pyroprocessing wastes