JPH07120580A - 核燃料サイクル - Google Patents
核燃料サイクルInfo
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- JPH07120580A JPH07120580A JP26526893A JP26526893A JPH07120580A JP H07120580 A JPH07120580 A JP H07120580A JP 26526893 A JP26526893 A JP 26526893A JP 26526893 A JP26526893 A JP 26526893A JP H07120580 A JPH07120580 A JP H07120580A
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- nitride
- uranium
- plutonium
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- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
- C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C1/00—Reactor types
- G21C1/02—Fast fission reactors, i.e. reactors not using a moderator ; Metal cooled reactors; Fast breeders
- G21C1/022—Fast fission reactors, i.e. reactors not using a moderator ; Metal cooled reactors; Fast breeders characterised by the design or properties of the core
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/02—Fuel elements
- G21C3/04—Constructional details
- G21C3/16—Details of the construction within the casing
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
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- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 原子炉の固有安全性、短い燃料倍増時間及び
高いウラン資源の利用率等の技術性、並びに経済性に優
れた核燃料サイクルを提供する。 【構成】 高速炉及びマイナーアクチノイド消滅炉用の
核燃料をサイクルする方法であって、ウラン・プルトニ
ウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物燃
料から成る核燃料と、ナトリウム熱ボンド材とから成る
スヘアパック型燃料ピンを用意し；前記燃料ピンを炉心
に装荷して、前記燃料を燃焼させ；使用済み燃料を溶融
塩電解し；陰極に析出したウラン、プルトニウム及びマ
イナーアクチノイドを高次窒化物に転換し；前記高次窒
化物を回収し；回収した前記高次窒化物をモノ窒化物に
転換し；そして前記モノ窒化物から、ウラン・プルトニ
ウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物燃
料から成る核燃料を製造する；ことから成る、前記方
法。
高いウラン資源の利用率等の技術性、並びに経済性に優
れた核燃料サイクルを提供する。 【構成】 高速炉及びマイナーアクチノイド消滅炉用の
核燃料をサイクルする方法であって、ウラン・プルトニ
ウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物燃
料から成る核燃料と、ナトリウム熱ボンド材とから成る
スヘアパック型燃料ピンを用意し；前記燃料ピンを炉心
に装荷して、前記燃料を燃焼させ；使用済み燃料を溶融
塩電解し；陰極に析出したウラン、プルトニウム及びマ
イナーアクチノイドを高次窒化物に転換し；前記高次窒
化物を回収し；回収した前記高次窒化物をモノ窒化物に
転換し；そして前記モノ窒化物から、ウラン・プルトニ
ウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物燃
料から成る核燃料を製造する；ことから成る、前記方
法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料サイクルに関
し、更に詳しくは、窒化物燃料と溶融塩高温化学再処理
・群分離方を用いた高速炉及びマイナーアクチノイド元
素消滅炉用核燃料サイクルに関する。
し、更に詳しくは、窒化物燃料と溶融塩高温化学再処理
・群分離方を用いた高速炉及びマイナーアクチノイド元
素消滅炉用核燃料サイクルに関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、原子力発電で実用化されている唯
一の核燃料サイクルは、軽水炉と湿式ピュレックス再処
理法による核燃料サイクルである。この核燃料サイクル
においては、燃料中に蓄積されるマイナーアクチノイド
（以下、ＭＡともいう）元素は、再処理工程で、核分裂
生成物（以下、ＦＰともいう）と共に分離され、ガラス
固化体として貯蔵することが計画されている。しかしな
がら、代表的なＭＡであるネプツニウム−２３７の半減
期は約２００万年と非常に長いため、地層処分場の確
保、ＰＡ（パブリック・アクセプタンス）対策、ダウン
ストリウム技術の確立等多くの問題の解決が待たれてい
る。また、軽水炉の転換比は、０．６〜０．５程度であ
る。そして、この核燃料サイクルは、ウラン資源の有効
利用に関して本質的に限界があり、利用率は高々約１％
とされている。
一の核燃料サイクルは、軽水炉と湿式ピュレックス再処
理法による核燃料サイクルである。この核燃料サイクル
においては、燃料中に蓄積されるマイナーアクチノイド
（以下、ＭＡともいう）元素は、再処理工程で、核分裂
生成物（以下、ＦＰともいう）と共に分離され、ガラス
固化体として貯蔵することが計画されている。しかしな
がら、代表的なＭＡであるネプツニウム−２３７の半減
期は約２００万年と非常に長いため、地層処分場の確
保、ＰＡ（パブリック・アクセプタンス）対策、ダウン
ストリウム技術の確立等多くの問題の解決が待たれてい
る。また、軽水炉の転換比は、０．６〜０．５程度であ
る。そして、この核燃料サイクルは、ウラン資源の有効
利用に関して本質的に限界があり、利用率は高々約１％
とされている。
【０００３】一方、現在開発が進められている核燃料サ
イクルとして、ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料高
速炉とピュレックス再処理法による核燃料サイクルがあ
る。この核燃料サイクルは、原子炉の建設費を軽水炉の
１．５倍以内に抑え、燃料の高燃焼度化（１０〜１５
％）により、核燃料サイクル費の低減化を目指してい
る。しかしながら、α放射性物質であるプルトニウムを
含有したウラン・プルトニウム混合酸化物（以下、ＭＯ
Ｘともいう）燃料の製造は、グローブボックス内で複雑
な製造工程をすべて自動装置を用いて高精度で行うこと
が必要であり、軽水炉に相当する核燃料サイクル費を実
現することは難しいとされている。また、この核燃料サ
イクルの燃料倍増時間は５０〜９０年とされており、Ｍ
ＯＸ燃料高速炉は、増殖炉ではあるが、実用上は増殖炉
としての性能を期待できない。
イクルとして、ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料高
速炉とピュレックス再処理法による核燃料サイクルがあ
る。この核燃料サイクルは、原子炉の建設費を軽水炉の
１．５倍以内に抑え、燃料の高燃焼度化（１０〜１５
％）により、核燃料サイクル費の低減化を目指してい
る。しかしながら、α放射性物質であるプルトニウムを
含有したウラン・プルトニウム混合酸化物（以下、ＭＯ
Ｘともいう）燃料の製造は、グローブボックス内で複雑
な製造工程をすべて自動装置を用いて高精度で行うこと
が必要であり、軽水炉に相当する核燃料サイクル費を実
現することは難しいとされている。また、この核燃料サ
イクルの燃料倍増時間は５０〜９０年とされており、Ｍ
ＯＸ燃料高速炉は、増殖炉ではあるが、実用上は増殖炉
としての性能を期待できない。
【０００４】また、米国のアルゴンヌ国立研究所では、
金属燃料高速炉と高温化学再処理・群分離法による核燃
料サイクルの研究開発が進められている。金属燃料（ウ
ラン・プルトニウム・ジルコニウム合金）は、照射によ
るスエリングが大きいために（体積で約１０％／１％燃
焼度）、高燃焼度を達成することは難しいとされてい
た。しかしながら、１９６０年代から２０年に及ぶ研究
開発でナトリウムボンド燃料ピンで、約７０％Ｔ．Ｄ．
の低スミア密度（燃料ピンの単位長さについて、燃料の
重量を燃料及び熱ボンド剤の体積で除した値を、燃料の
理論密度Ｔ．Ｄ．に対して％で示した値）を採用すれ
ば、１０〜１５％の高燃焼度を実現し得ることが分かっ
た（Ｐｒｏｃ．Ｉｎｔｅｒｎ．ｏｎ Ｃｏｎｆ．Ｒｅｌ
ｉａｂｌｅＦｕｅｌｓ ｆｏｒ Ｌｉｑ．Ｍｅｔａｌ
Ｒｅａｃｔｏｒｓ，Ｔｕｃｓｏｎ，Ａｒｉｚｏｎａ，Ｓ
ｅｐｔ．７−１１，ｐ．４−７６（１９８６））。この
金属燃料高速炉は、非常に硬い中性子スペクトルを持っ
ており、ＭＡ消滅を効率的に行うことが可能であり、Ｍ
Ａ消滅炉としても注目されている。また、金属燃料高速
炉は、固有の安定性を有していることが実証されてい
る。これに関しては、Ｎｕｃｌ．Ｅｎｇ．Ｄｅｓｉｇ
ｎ，９９１，２８７（１９８６）を参照されたい。１９
６０年代に開発された溶融塩抽出を基本技術とした高温
冶金再処理法に溶融塩電解法の新プロセスを導入し、経
済性に優れた金属燃料用高温化学再処理法が１９８０年
代に開発された（Ｐｒｏｃ．Ｆｕｅｌ Ｒｅｐｒｏｃｅ
ｓｓｉｎｇａｎｄ Ｗａｓｔｅ Ｍａｎａｇｅｍｅｎ
ｔ，Ｊａｃｋｓｏｎ，Ｗｙｏｍｉｎｇ，Ａｕｇ，２６−
２９，Ｖｏｌ．２，ｐ．２５７，Ａｍ．Ｎｕｃｌ．Ｓｏ
ｃ．（１９８４））。更に、最近の研究で、溶融塩電解
プロセスの制御、ゼオライト吸着剤によるアルカリ及び
アルカリ土類金属の溶融塩電解質からの分離技術の開発
等により、実験室規模で群分離技術も確立されている。
この核燃料サイクルは、燃料製造及び再処理施設を非常
に小型化でき、資本費はＭＯＸサイクルの約２０％、資
本費と運転保守費の合計では、ＭＯＸ燃料サイクルの約
１／３、原料費（燃料及び被覆管等の材料費）及び廃棄
物処理費は、ほぼ同等と推定されている。核燃料サイク
ル費全体については、ＭＯＸ核燃料サイクルの約６０％
と計算されており、軽水炉の核燃料サイクルに経済性で
対抗し得ると見込まれている。また、この核燃料サイク
ルの燃料倍増期間は、１０〜２０年と推定されており、
増殖炉として優れた性能を備えており、従って、ウラン
資源の利用率も軽水炉の核燃料サイクルの約６０倍と計
算されている。しかし、金属燃料、特にプルトニウム金
属粉末はウラン金属よりも自燃性であり、室温において
も大気と接触すると発火する。プルトニウム加工工場で
の事故例の多くは、このプルトニウム金属の自燃性が原
因とされており、従って、燃料加工、再処理・群分離施
設等の固有安全性に問題が残されている。
金属燃料高速炉と高温化学再処理・群分離法による核燃
料サイクルの研究開発が進められている。金属燃料（ウ
ラン・プルトニウム・ジルコニウム合金）は、照射によ
るスエリングが大きいために（体積で約１０％／１％燃
焼度）、高燃焼度を達成することは難しいとされてい
た。しかしながら、１９６０年代から２０年に及ぶ研究
開発でナトリウムボンド燃料ピンで、約７０％Ｔ．Ｄ．
の低スミア密度（燃料ピンの単位長さについて、燃料の
重量を燃料及び熱ボンド剤の体積で除した値を、燃料の
理論密度Ｔ．Ｄ．に対して％で示した値）を採用すれ
ば、１０〜１５％の高燃焼度を実現し得ることが分かっ
た（Ｐｒｏｃ．Ｉｎｔｅｒｎ．ｏｎ Ｃｏｎｆ．Ｒｅｌ
ｉａｂｌｅＦｕｅｌｓ ｆｏｒ Ｌｉｑ．Ｍｅｔａｌ
Ｒｅａｃｔｏｒｓ，Ｔｕｃｓｏｎ，Ａｒｉｚｏｎａ，Ｓ
ｅｐｔ．７−１１，ｐ．４−７６（１９８６））。この
金属燃料高速炉は、非常に硬い中性子スペクトルを持っ
ており、ＭＡ消滅を効率的に行うことが可能であり、Ｍ
Ａ消滅炉としても注目されている。また、金属燃料高速
炉は、固有の安定性を有していることが実証されてい
る。これに関しては、Ｎｕｃｌ．Ｅｎｇ．Ｄｅｓｉｇ
ｎ，９９１，２８７（１９８６）を参照されたい。１９
６０年代に開発された溶融塩抽出を基本技術とした高温
冶金再処理法に溶融塩電解法の新プロセスを導入し、経
済性に優れた金属燃料用高温化学再処理法が１９８０年
代に開発された（Ｐｒｏｃ．Ｆｕｅｌ Ｒｅｐｒｏｃｅ
ｓｓｉｎｇａｎｄ Ｗａｓｔｅ Ｍａｎａｇｅｍｅｎ
ｔ，Ｊａｃｋｓｏｎ，Ｗｙｏｍｉｎｇ，Ａｕｇ，２６−
２９，Ｖｏｌ．２，ｐ．２５７，Ａｍ．Ｎｕｃｌ．Ｓｏ
ｃ．（１９８４））。更に、最近の研究で、溶融塩電解
プロセスの制御、ゼオライト吸着剤によるアルカリ及び
アルカリ土類金属の溶融塩電解質からの分離技術の開発
等により、実験室規模で群分離技術も確立されている。
この核燃料サイクルは、燃料製造及び再処理施設を非常
に小型化でき、資本費はＭＯＸサイクルの約２０％、資
本費と運転保守費の合計では、ＭＯＸ燃料サイクルの約
１／３、原料費（燃料及び被覆管等の材料費）及び廃棄
物処理費は、ほぼ同等と推定されている。核燃料サイク
ル費全体については、ＭＯＸ核燃料サイクルの約６０％
と計算されており、軽水炉の核燃料サイクルに経済性で
対抗し得ると見込まれている。また、この核燃料サイク
ルの燃料倍増期間は、１０〜２０年と推定されており、
増殖炉として優れた性能を備えており、従って、ウラン
資源の利用率も軽水炉の核燃料サイクルの約６０倍と計
算されている。しかし、金属燃料、特にプルトニウム金
属粉末はウラン金属よりも自燃性であり、室温において
も大気と接触すると発火する。プルトニウム加工工場で
の事故例の多くは、このプルトニウム金属の自燃性が原
因とされており、従って、燃料加工、再処理・群分離施
設等の固有安全性に問題が残されている。
【０００５】その他に提案されている核燃料サイクルと
して、高温ガス炉燃料サイクルがある。被覆粒子燃料を
用いる高温ガス炉では、ヘリウムガス冷却剤の原子炉出
口温度を約１０００℃と高温にでき、５０％程度の高熱
効率が期待され、且つ発電以外の化学工学分野での熱利
用が可能である。被覆粒子燃料は、二酸化ウラン粒子
（直径約０．６ｍｍ）を熱分解黒鉛、炭化ケイ素被覆相
で４重に被覆し、ＦＰの閉じ込めを図っている。この閉
じ込め機構は、非常に堅固でワンススルー使用済み燃料
の保管・貯蔵形態として極めて優れている。しかし、使
用済み燃料の再処理技術の開発は、現在まで成功してい
ない。従って、高温ガス炉用核燃料サイクルは、まだ確
立されていない現状である。
して、高温ガス炉燃料サイクルがある。被覆粒子燃料を
用いる高温ガス炉では、ヘリウムガス冷却剤の原子炉出
口温度を約１０００℃と高温にでき、５０％程度の高熱
効率が期待され、且つ発電以外の化学工学分野での熱利
用が可能である。被覆粒子燃料は、二酸化ウラン粒子
（直径約０．６ｍｍ）を熱分解黒鉛、炭化ケイ素被覆相
で４重に被覆し、ＦＰの閉じ込めを図っている。この閉
じ込め機構は、非常に堅固でワンススルー使用済み燃料
の保管・貯蔵形態として極めて優れている。しかし、使
用済み燃料の再処理技術の開発は、現在まで成功してい
ない。従って、高温ガス炉用核燃料サイクルは、まだ確
立されていない現状である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】上記問題点に鑑み、本
発明は原子炉の固有安全性、短い燃料倍増時間及び高い
ウラン資源の利用率等の技術性、並びに経済性に優れた
核燃料サイクルを提供することを目的とする。
発明は原子炉の固有安全性、短い燃料倍増時間及び高い
ウラン資源の利用率等の技術性、並びに経済性に優れた
核燃料サイクルを提供することを目的とする。
【０００７】また、本発明の他の目的は、燃料加工施
設、原子炉及び再処理・群分離施設を含めた核燃料サイ
クル全体について高度の固有安全性を確保することを目
的とする。
設、原子炉及び再処理・群分離施設を含めた核燃料サイ
クル全体について高度の固有安全性を確保することを目
的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決すべく、
本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、金属燃料に代え
て、金属よりもはるかに化学的に安定なウラン・プルト
ニウム混合窒化物及びマイナーアクチノイド窒化物燃料
を採用することで、上記課題を解決し得ることを見いだ
した。
本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、金属燃料に代え
て、金属よりもはるかに化学的に安定なウラン・プルト
ニウム混合窒化物及びマイナーアクチノイド窒化物燃料
を採用することで、上記課題を解決し得ることを見いだ
した。
【０００９】また、本発明者らは、窒化物燃料の優れた
特性（大きい燃料密度、高融点及び高熱伝導度）を十分
に発揮できる炉設計を採用することにより、ＭＯＸ及び
金属燃料よりも優れた核燃料サイクル費及び核燃料サイ
クル全体について固有安全性を確立し得ることを見いだ
した。
特性（大きい燃料密度、高融点及び高熱伝導度）を十分
に発揮できる炉設計を採用することにより、ＭＯＸ及び
金属燃料よりも優れた核燃料サイクル費及び核燃料サイ
クル全体について固有安全性を確立し得ることを見いだ
した。
【００１０】更に、本発明者らは、金属燃料用に開発さ
れた塩化物溶融塩を用いた高温化学再処理・群分離法を
窒化物燃料に適用し得ることを熱力学的に解析し、ウラ
ン窒化物の溶融塩電解を行い得ることを見いだした。
れた塩化物溶融塩を用いた高温化学再処理・群分離法を
窒化物燃料に適用し得ることを熱力学的に解析し、ウラ
ン窒化物の溶融塩電解を行い得ることを見いだした。
【００１１】従って、本発明によれば、ウラン・プルト
ニウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物
燃料から成る核燃料が提供される。
ニウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物
燃料から成る核燃料が提供される。
【００１２】また、本発明によれば、ウラン・プルトニ
ウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物燃
料から成る核燃料と、ナトリウム熱ボンド材とから成る
スヘアパック型燃料ピンが提供される。
ウム混合窒化物燃料及びマイナーアクチノイド窒化物燃
料から成る核燃料と、ナトリウム熱ボンド材とから成る
スヘアパック型燃料ピンが提供される。
【００１３】更に、本発明によれば、高速炉及びマイナ
ーアクチノイド消滅炉用の核燃料をサイクルする方法で
あって、ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及びマイ
ナーアクチノイド窒化物燃料から成る核燃料と、ナトリ
ウム熱ボンド材とから成るスヘアパック型燃料ピンを用
意し；前記燃料ピンを炉心に装荷して、前記燃料を燃焼
させ；使用済み燃料を溶融塩電解し；陰極に析出したウ
ラン、プルトニウム及びマイナーアクチノイドを高次窒
化物に転換し；前記高次窒化物を回収し；回収した前記
高次窒化物をモノ窒化物に転換し；そして前記モノ窒化
物から、ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及びマイ
ナーアクチノイド窒化物燃料から成る核燃料を製造す
る；ことから成る、前記方法が提供される。
ーアクチノイド消滅炉用の核燃料をサイクルする方法で
あって、ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及びマイ
ナーアクチノイド窒化物燃料から成る核燃料と、ナトリ
ウム熱ボンド材とから成るスヘアパック型燃料ピンを用
意し；前記燃料ピンを炉心に装荷して、前記燃料を燃焼
させ；使用済み燃料を溶融塩電解し；陰極に析出したウ
ラン、プルトニウム及びマイナーアクチノイドを高次窒
化物に転換し；前記高次窒化物を回収し；回収した前記
高次窒化物をモノ窒化物に転換し；そして前記モノ窒化
物から、ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及びマイ
ナーアクチノイド窒化物燃料から成る核燃料を製造す
る；ことから成る、前記方法が提供される。
【００１４】本発明にいう、「マイナーアクチノイド
（ＭＡともいう）」元素とは、ウラン−２３５及びプル
トニウム−２３９の核分裂で発生する中性子とＵ−２３
８とが核反応を起こした生成物であって、その生成量は
少量（マイナー）ではあるが非常に長い半減期を有する
超ウラン元素があり、例えば、ネプツニウム−２３７、
アメリシウム−２４３、キュリウム−２４７等である。
なお、ウラン及びプルトニウムは燃料であり、メジャー
アクチノイド元素と呼ばれており、ＭＡ元素には含まれ
ない。
（ＭＡともいう）」元素とは、ウラン−２３５及びプル
トニウム−２３９の核分裂で発生する中性子とＵ−２３
８とが核反応を起こした生成物であって、その生成量は
少量（マイナー）ではあるが非常に長い半減期を有する
超ウラン元素があり、例えば、ネプツニウム−２３７、
アメリシウム−２４３、キュリウム−２４７等である。
なお、ウラン及びプルトニウムは燃料であり、メジャー
アクチノイド元素と呼ばれており、ＭＡ元素には含まれ
ない。
【００１５】ウラン・プルトニウム混合窒化物及びマイ
ナーアクチノイド（ＭＡ）窒化物燃料は、アルゴンガス
等の不活性雰囲気下のみならず、通常の空気雰囲気グロ
ーブボックス内で取り扱うことが可能であり、安全性の
みならず、経済性の観点からも有利である。また、窒化
物燃料の優れた特性、例えば、大きな燃料密度、高融
点、及び高熱伝導度を十分に発揮し得る炉設計を採用す
ることにより、ＭＯＸ及び金属燃料よりも優れた核燃料
サイクル費及び核燃料サイクル全体について固有安全性
を確立することができる。
ナーアクチノイド（ＭＡ）窒化物燃料は、アルゴンガス
等の不活性雰囲気下のみならず、通常の空気雰囲気グロ
ーブボックス内で取り扱うことが可能であり、安全性の
みならず、経済性の観点からも有利である。また、窒化
物燃料の優れた特性、例えば、大きな燃料密度、高融
点、及び高熱伝導度を十分に発揮し得る炉設計を採用す
ることにより、ＭＯＸ及び金属燃料よりも優れた核燃料
サイクル費及び核燃料サイクル全体について固有安全性
を確立することができる。
【００１６】以下に、混合窒化物燃料の加工及び達成燃
焼度、高速炉及びＭＡ消滅炉、再処理・群分離法につい
て技術的可能性、固有安全性、経済性等の観点から説明
する。
焼度、高速炉及びＭＡ消滅炉、再処理・群分離法につい
て技術的可能性、固有安全性、経済性等の観点から説明
する。
【００１７】（１）窒化物燃料ピンの形態・製造プロセ
ス及び達成燃焼度 発電費の約１／３を占める核燃料サイクル費は、燃料の
燃焼度増大にほぼ比例して減少するので、ウラン・プル
トニウム混合窒化物燃料についてどの程度の燃焼度が期
待できるかは、照射挙動を含めて重要である。米国及び
欧州において、混合窒化物燃料ペレットをステンレス鋼
被覆管に充填し、熱ボンド材にヘリウム又はナトリウム
を用いた燃料ピンについて、約１５％の燃焼度が達成さ
れている（Ｎｕｃｌ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．，６３，９（１
９８３））。日本においては、混合窒化物燃料ペレット
内に大きな気孔（直径約１００ミクロン）を含有した熱
安定型ペレットが採用されている。燃料ペレットの密度
は理論密度の約８５％Ｔ．Ｄ．、ペレット母材の密度は
約９５％Ｔ．Ｄ．、スミア密度は約７５％Ｔ．Ｄ．のヘ
リウムボンド燃料ピンについて、約５％燃焼度を達成し
ている。しかし、この種の通常のペレット型の燃料ピン
形態では、高速炉用ＭＯＸ燃料ピンで経験されているよ
うに、強いα放射性物質であるプルトニウム燃料の加工
をすべてグローブボックスの中で行い、更に、燃料ペレ
ットの直径を熱伝達の点から高精度で加工することが要
求される。従って、センタレスグラインダーによる仕上
げ加工が通常必要とされるほか、燃料ペレットの成形工
程が複雑となるので、燃料加工費が高く、その費用は軽
水炉用二酸化ウラン燃料の約４倍と見積られている。従
って、金属燃料ピンの製造に使用されている射出成形法
に経済的に対抗することは難しいとされている。
ス及び達成燃焼度 発電費の約１／３を占める核燃料サイクル費は、燃料の
燃焼度増大にほぼ比例して減少するので、ウラン・プル
トニウム混合窒化物燃料についてどの程度の燃焼度が期
待できるかは、照射挙動を含めて重要である。米国及び
欧州において、混合窒化物燃料ペレットをステンレス鋼
被覆管に充填し、熱ボンド材にヘリウム又はナトリウム
を用いた燃料ピンについて、約１５％の燃焼度が達成さ
れている（Ｎｕｃｌ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．，６３，９（１
９８３））。日本においては、混合窒化物燃料ペレット
内に大きな気孔（直径約１００ミクロン）を含有した熱
安定型ペレットが採用されている。燃料ペレットの密度
は理論密度の約８５％Ｔ．Ｄ．、ペレット母材の密度は
約９５％Ｔ．Ｄ．、スミア密度は約７５％Ｔ．Ｄ．のヘ
リウムボンド燃料ピンについて、約５％燃焼度を達成し
ている。しかし、この種の通常のペレット型の燃料ピン
形態では、高速炉用ＭＯＸ燃料ピンで経験されているよ
うに、強いα放射性物質であるプルトニウム燃料の加工
をすべてグローブボックスの中で行い、更に、燃料ペレ
ットの直径を熱伝達の点から高精度で加工することが要
求される。従って、センタレスグラインダーによる仕上
げ加工が通常必要とされるほか、燃料ペレットの成形工
程が複雑となるので、燃料加工費が高く、その費用は軽
水炉用二酸化ウラン燃料の約４倍と見積られている。従
って、金属燃料ピンの製造に使用されている射出成形法
に経済的に対抗することは難しいとされている。
【００１８】これらの問題点を解決するために、本発明
では、燃料のスミア密度７５〜８０％Ｔ．Ｄ．を確保す
るために、図１に示すように、直径０．０５〜０．１ｍ
ｍ及び０．５〜１．０ｍｍ程度の２種類の粒子状窒化物
をステンレス鋼被覆管に充填したスフェアパック燃料ピ
ンであって、熱ボンドにナトリウムを用いた新しい燃料
ピンを使用する（以下、これを、窒化物粒子燃料−ナト
リウムボンド燃料ピンともいう）。図１には、参考とし
て、標準的な高速炉用ＭＯＸ燃料ピンの断面図も示す。
では、燃料のスミア密度７５〜８０％Ｔ．Ｄ．を確保す
るために、図１に示すように、直径０．０５〜０．１ｍ
ｍ及び０．５〜１．０ｍｍ程度の２種類の粒子状窒化物
をステンレス鋼被覆管に充填したスフェアパック燃料ピ
ンであって、熱ボンドにナトリウムを用いた新しい燃料
ピンを使用する（以下、これを、窒化物粒子燃料−ナト
リウムボンド燃料ピンともいう）。図１には、参考とし
て、標準的な高速炉用ＭＯＸ燃料ピンの断面図も示す。
【００１９】粒子状窒化物は、均質な燃料の球であり、
被覆等は施されていない。燃料の組成は、使用する原子
炉や目的によって異なるが、以下の２種類に大きく区分
される。一つ目は、ＭＡを燃料全体に均質に混入させる
場合であるが、この場合にはＭＡ含有量は２〜４％程度
である。この方式ではすべての燃料を遠隔・全自動操作
で製造することが必要なのであまり経済的ではないが、
原子炉の運転は容易であるといわれている。二つ目は不
均質炉心燃料の場合であるが、この場合はＭＡを２０〜
３０％含有した燃料を炉心の数分の一装荷し、残りは
（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ燃料となる。Ｐｕ／Ｐｕ＋Ｕ比は大型炉
では、約０．２程度であるが、出力が小さい炉では２０
〜７０％になる。遠隔操作で製造するＭＡ入り燃料ピン
の数が少ないので、それだけ経済的であるが、炉心構造
にはその分だけ配慮が必要である。
被覆等は施されていない。燃料の組成は、使用する原子
炉や目的によって異なるが、以下の２種類に大きく区分
される。一つ目は、ＭＡを燃料全体に均質に混入させる
場合であるが、この場合にはＭＡ含有量は２〜４％程度
である。この方式ではすべての燃料を遠隔・全自動操作
で製造することが必要なのであまり経済的ではないが、
原子炉の運転は容易であるといわれている。二つ目は不
均質炉心燃料の場合であるが、この場合はＭＡを２０〜
３０％含有した燃料を炉心の数分の一装荷し、残りは
（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ燃料となる。Ｐｕ／Ｐｕ＋Ｕ比は大型炉
では、約０．２程度であるが、出力が小さい炉では２０
〜７０％になる。遠隔操作で製造するＭＡ入り燃料ピン
の数が少ないので、それだけ経済的であるが、炉心構造
にはその分だけ配慮が必要である。
【００２０】窒化物の製造は、後述する（７）に詳細に
説明されているが、ここではその他の方法としてゲル化
プロセスを説明する。この方法では、Ｕ、Ｐｕ及びＭＡ
の硝酸塩水溶液、エチレンテトラミン並びに炭素粉末を
分散含有させたゲル溶液を毛細管から滴下させて液球を
つくる。この液球を落下中に高周波又はマイクロウエー
ブで５００℃程度に加熱するとエチレンテトラミンが分
解してアンモニアが発生する。発生したアンモニアと燃
料硝酸塩が反応して固体の重ウラン酸アンモニウム塩、
水酸化物等の混合物になり、固体球が得られる。この固
体球を１７００℃に窒素気流中で加熱すると、Ｕ、Ｐｕ
及びＭＡの均質混合窒化物スヘアが得られる。
説明されているが、ここではその他の方法としてゲル化
プロセスを説明する。この方法では、Ｕ、Ｐｕ及びＭＡ
の硝酸塩水溶液、エチレンテトラミン並びに炭素粉末を
分散含有させたゲル溶液を毛細管から滴下させて液球を
つくる。この液球を落下中に高周波又はマイクロウエー
ブで５００℃程度に加熱するとエチレンテトラミンが分
解してアンモニアが発生する。発生したアンモニアと燃
料硝酸塩が反応して固体の重ウラン酸アンモニウム塩、
水酸化物等の混合物になり、固体球が得られる。この固
体球を１７００℃に窒素気流中で加熱すると、Ｕ、Ｐｕ
及びＭＡの均質混合窒化物スヘアが得られる。
【００２１】本発明に使用する窒化物粒子燃料−ナトリ
ウムボンド燃料ピンの製造プロセスは、以下の通りであ
る。即ち、ヘリウムガス雰囲気グローブボックス内で、
初めに、下部端栓を溶接したステンレス被覆管の底部に
所定量のナトリウムを詰め、続いて、被覆管入口にアル
ファ汚染防止用治具（図示せず）を取り付けた後、漏斗
等を用いてブランケット用窒化物粒子燃料−アルミナ盤
−ドライバー用窒化物粒子燃料−アルミナ盤−ブランケ
ット用窒化物粒子燃料を順次充填する。上部端栓を溶接
した後、最後に燃料ピンを立てた状態で、燃料ピン全体
をナトリウムの融点（９０℃）以上に加熱する。アルミ
ナ盤は、ブランケット用窒化物粒子燃料とドライバー用
窒化物粒子燃料の混合を防止する役目をもっている。廃
棄物の観点から、アルミナ盤に代えてモリブデン盤を用
いてもよい。
ウムボンド燃料ピンの製造プロセスは、以下の通りであ
る。即ち、ヘリウムガス雰囲気グローブボックス内で、
初めに、下部端栓を溶接したステンレス被覆管の底部に
所定量のナトリウムを詰め、続いて、被覆管入口にアル
ファ汚染防止用治具（図示せず）を取り付けた後、漏斗
等を用いてブランケット用窒化物粒子燃料−アルミナ盤
−ドライバー用窒化物粒子燃料−アルミナ盤−ブランケ
ット用窒化物粒子燃料を順次充填する。上部端栓を溶接
した後、最後に燃料ピンを立てた状態で、燃料ピン全体
をナトリウムの融点（９０℃）以上に加熱する。アルミ
ナ盤は、ブランケット用窒化物粒子燃料とドライバー用
窒化物粒子燃料の混合を防止する役目をもっている。廃
棄物の観点から、アルミナ盤に代えてモリブデン盤を用
いてもよい。
【００２２】この製造プロセスは、非常に簡単で、且つ
遠隔操作にも適しているほか、金属燃料の射出成形法で
大量に発生する石英ガラスのような鋳型等のプロセス廃
棄物が発生しないことも特徴である。従って、燃料製造
の経済性は、金属燃料に採用されている射出成形法と同
等又はそれ以上を期待できる。
遠隔操作にも適しているほか、金属燃料の射出成形法で
大量に発生する石英ガラスのような鋳型等のプロセス廃
棄物が発生しないことも特徴である。従って、燃料製造
の経済性は、金属燃料に採用されている射出成形法と同
等又はそれ以上を期待できる。
【００２３】次に、本燃料ピンの達成可能燃焼度につい
て述べる。本燃料ピンは燃料及び熱ボンド材共に高い熱
伝導度を有する材料を使用しているので、照射中の燃料
中心温度を１３００℃以下に保持することができる。従
って、燃料形態としてはコールド燃料（燃料の最高温度
を融点の約１／３以下に抑え、ＦＰガス放出率、ＦＰ燃
料中の移行等を低く保った燃料）に分類されるので、安
定した照射挙動を期待できる。また、日本の熱安定型燃
料ピンで得られた核分裂ガスの放出量、照射下の燃料の
スエリング、クリープ挙動等の照射データから、窒化物
粒子燃料の密度として約９０％Ｔ．Ｄ．、燃料ピンのス
ミア密度として約７５％Ｔ．Ｄ．を採用すれば、１５％
程度の燃焼度は容易に達成できる。燃料ピンのスミア密
度として約７５％Ｔ．Ｄ．を採用することは、幾何学的
計算及びスフェアパック型燃料ピンで既に多くの充填経
験があり、製造上の問題はない。なお、高速炉では、約
１５％の高燃焼度を達成し得るが、熱中性子を利用する
軽水炉では、燃焼に伴って燃料中に蓄積されるサマリウ
ム等の希土類元素のＦＰが非常に大きな熱中性子吸収面
積を有しているので、経済的に達成可能な燃焼度は、５
〜６％に限定される。従って、高速炉燃料の加工費は、
軽水炉の約４倍であるが、達成燃焼度が約３倍であるの
で、燃焼度を考慮すると、実際の高速炉燃料の加工費
は、軽水炉燃料の４／３と見積ることができる。
て述べる。本燃料ピンは燃料及び熱ボンド材共に高い熱
伝導度を有する材料を使用しているので、照射中の燃料
中心温度を１３００℃以下に保持することができる。従
って、燃料形態としてはコールド燃料（燃料の最高温度
を融点の約１／３以下に抑え、ＦＰガス放出率、ＦＰ燃
料中の移行等を低く保った燃料）に分類されるので、安
定した照射挙動を期待できる。また、日本の熱安定型燃
料ピンで得られた核分裂ガスの放出量、照射下の燃料の
スエリング、クリープ挙動等の照射データから、窒化物
粒子燃料の密度として約９０％Ｔ．Ｄ．、燃料ピンのス
ミア密度として約７５％Ｔ．Ｄ．を採用すれば、１５％
程度の燃焼度は容易に達成できる。燃料ピンのスミア密
度として約７５％Ｔ．Ｄ．を採用することは、幾何学的
計算及びスフェアパック型燃料ピンで既に多くの充填経
験があり、製造上の問題はない。なお、高速炉では、約
１５％の高燃焼度を達成し得るが、熱中性子を利用する
軽水炉では、燃焼に伴って燃料中に蓄積されるサマリウ
ム等の希土類元素のＦＰが非常に大きな熱中性子吸収面
積を有しているので、経済的に達成可能な燃焼度は、５
〜６％に限定される。従って、高速炉燃料の加工費は、
軽水炉の約４倍であるが、達成燃焼度が約３倍であるの
で、燃焼度を考慮すると、実際の高速炉燃料の加工費
は、軽水炉燃料の４／３と見積ることができる。
【００２４】窒化物燃料粒子を如何に安価に製造し得る
かということが燃料費を大きく左右するが、これは、再
処理・群分離プロセスで回収される燃料及びＭＡの化学
形、形状等に依存するので、これらのプロセスについて
述べた後に説明する。
かということが燃料費を大きく左右するが、これは、再
処理・群分離プロセスで回収される燃料及びＭＡの化学
形、形状等に依存するので、これらのプロセスについて
述べた後に説明する。
【００２５】ここでは、ウラン、プルトニウム混合窒化
物燃料について説明したが、ＭＡ窒化物燃料について
は、照射データの報告はなく、現段階で定量的な議論は
できないが、両者の化学的性質及び物理的性質は類似し
ているので、混合窒化物燃料で得られた結論がほぼ定性
的にはＭＡ窒化物燃料についてもいえると判断される。
物燃料について説明したが、ＭＡ窒化物燃料について
は、照射データの報告はなく、現段階で定量的な議論は
できないが、両者の化学的性質及び物理的性質は類似し
ているので、混合窒化物燃料で得られた結論がほぼ定性
的にはＭＡ窒化物燃料についてもいえると判断される。
【００２６】（２）窒化物燃料高速炉の燃料費 核燃料サイクル費の一部を占める燃料費は、原料費、加
工費及び検査費に区分される。ＭＯＸ、金属及び窒化物
ピンの最適設計評価によると、ＭＯＸ燃料は高融点を有
しているが、熱伝導度が悪く、また、金属燃料は高い熱
伝導度を有しているが融点が低いために、最適燃料ピン
外径は、両者共に５〜６ｍｍとされている。フランスの
高速実証炉であるスーパーフェニックスのＭＯＸ燃料ピ
ン外径は、例外的に８．５ｍｍと非常に太径となってい
る。しかし、これは中空ペレットを採用しているので、
上記の場合と直接比較することはできない。これに対し
て、窒化物燃料は、高融点であると同時に大きな熱伝導
度を有しているので、９〜１０ｍｍの太径の燃料ピンを
採用することができる。最適線出力は、ＭＯＸ及び金属
燃料ピンでは４００〜５００Ｗ／ｃｍであり、窒化物燃
料ピンでは８００〜１０００Ｗ／ｃｍである。最近のペ
レット型燃料ピンの照射実績によると、三燃料共に達成
可能燃焼度は１０〜１５％である。射出成形法を採用し
た金属燃料の加工費は、ＭＯＸ燃料の約６０％と試算さ
れている（原子力工業、第３３巻、第７号、６６（１９
８７））。これらのデータから以下の重要な結果が得ら
れる。即ち、１）窒化物燃料の線出力がＭＯＸ及び金属
燃料ピンの約２倍であるので、炉心に装荷する窒化物燃
料ピンの数は約半分に減ずることができ、従って、窒化
物燃料ピンの加工費及び検査費を金属燃料の半分に低減
できる。２）三燃料ともに、ほぼ同一燃焼度を達成で
き、窒化物燃料ピンは、ＭＯＸ及び金属燃料ピンに比し
て約２〜２．５倍の燃料物質が充填されているので（燃
料ピンの断面積の比である。また、燃焼度の単位はＭＷ
Ｄ／Ｔである）、燃料ピン当たり約２〜２．５倍のエネ
ルギーを取り出すことができる。３）窒化物燃料ピンの
線出力は、その他の燃料ピンの約２倍であるので、炉心
に滞在する時間は三燃料共にほぼ同一である。４）原料
の必要量は、三燃料共にほぼ同一である。５）結論とし
て、本発明の窒化物粒子燃料−ナトリウムボンド燃料ピ
ンの加工費及び検査費は金属燃料の約半分に低減でき
る。これらの結果から、本燃料ピンの加工費及び検査費
は、次式に示すように、軽水炉燃料の約１／３まで減じ
ることが可能である。
工費及び検査費に区分される。ＭＯＸ、金属及び窒化物
ピンの最適設計評価によると、ＭＯＸ燃料は高融点を有
しているが、熱伝導度が悪く、また、金属燃料は高い熱
伝導度を有しているが融点が低いために、最適燃料ピン
外径は、両者共に５〜６ｍｍとされている。フランスの
高速実証炉であるスーパーフェニックスのＭＯＸ燃料ピ
ン外径は、例外的に８．５ｍｍと非常に太径となってい
る。しかし、これは中空ペレットを採用しているので、
上記の場合と直接比較することはできない。これに対し
て、窒化物燃料は、高融点であると同時に大きな熱伝導
度を有しているので、９〜１０ｍｍの太径の燃料ピンを
採用することができる。最適線出力は、ＭＯＸ及び金属
燃料ピンでは４００〜５００Ｗ／ｃｍであり、窒化物燃
料ピンでは８００〜１０００Ｗ／ｃｍである。最近のペ
レット型燃料ピンの照射実績によると、三燃料共に達成
可能燃焼度は１０〜１５％である。射出成形法を採用し
た金属燃料の加工費は、ＭＯＸ燃料の約６０％と試算さ
れている（原子力工業、第３３巻、第７号、６６（１９
８７））。これらのデータから以下の重要な結果が得ら
れる。即ち、１）窒化物燃料の線出力がＭＯＸ及び金属
燃料ピンの約２倍であるので、炉心に装荷する窒化物燃
料ピンの数は約半分に減ずることができ、従って、窒化
物燃料ピンの加工費及び検査費を金属燃料の半分に低減
できる。２）三燃料ともに、ほぼ同一燃焼度を達成で
き、窒化物燃料ピンは、ＭＯＸ及び金属燃料ピンに比し
て約２〜２．５倍の燃料物質が充填されているので（燃
料ピンの断面積の比である。また、燃焼度の単位はＭＷ
Ｄ／Ｔである）、燃料ピン当たり約２〜２．５倍のエネ
ルギーを取り出すことができる。３）窒化物燃料ピンの
線出力は、その他の燃料ピンの約２倍であるので、炉心
に滞在する時間は三燃料共にほぼ同一である。４）原料
の必要量は、三燃料共にほぼ同一である。５）結論とし
て、本発明の窒化物粒子燃料−ナトリウムボンド燃料ピ
ンの加工費及び検査費は金属燃料の約半分に低減でき
る。これらの結果から、本燃料ピンの加工費及び検査費
は、次式に示すように、軽水炉燃料の約１／３まで減じ
ることが可能である。
【００２７】窒化物粒子燃料ピンの加工費及び検査費＝ 軽水炉燃料の加工費及び検査比（＝１） ×プルトニウムの加工の補正係数（４） ×燃焼度の補正係数（軽水炉／高速炉＝５％／１５％＝
１／３） ×加工法の補正係数（射出成形法＝スヘアパック型粒子
燃料／ペレット型ＭＯＸ燃料＝１／２） ×燃料ピン数の補正係数（ＭＯＸ燃料＝金属燃料／窒化
物＝１／２） ＝軽水炉燃料の加工費及び検査比×１／３
１／３） ×加工法の補正係数（射出成形法＝スヘアパック型粒子
燃料／ペレット型ＭＯＸ燃料＝１／２） ×燃料ピン数の補正係数（ＭＯＸ燃料＝金属燃料／窒化
物＝１／２） ＝軽水炉燃料の加工費及び検査比×１／３
【００２８】（３）ウラン・プルトニウム混合窒化物燃
料高速炉の固有安全性及び燃料倍増時間 金属燃料高速炉の固有安定性は、既に多くの炉物理解析
報告及び実験結果があり、ほぼ実証済みであるといえ
る。例えば、Ｐｒｏｃ．ＬＭＲ：Ａ Ｄｅｃａｄｅ ｏ
ｆ ＬＭＲ Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ａｎｄ Ｐｒｏｍｉｓ
ｅ，ｐ２３６，Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ Ｄ．Ｃ．，Ｎｏ
ｖ．，１１−１５（１９９０）では、金属燃料高速炉と
窒化物燃料高速炉の固有安全性について比較検討してい
る。その結論は、定常運転時における燃料の最高温度、
燃料と被覆管の化学的及び機械的相互作用と燃料の融点
及び許容運転限界の安全性裕度は、窒化物燃料高速炉の
方がはるかに大きく、また、事故時の解析として、冷却
材流量低下スクラム失敗事象（ＵＬＯＦＷＳ）及び出力
異常上昇下スクラム失敗事象（ＵＴＯＰＷＳ）時の冷却
材ピーク温度は、前者では、窒化物、金属及びＭＯＸ燃
料炉心、後者ではＭＯＸ、窒化物及び金属燃料炉心の順
で安全性裕度が大きく、総合的には窒化物燃料炉心が最
も優れているとされている。
料高速炉の固有安全性及び燃料倍増時間 金属燃料高速炉の固有安定性は、既に多くの炉物理解析
報告及び実験結果があり、ほぼ実証済みであるといえ
る。例えば、Ｐｒｏｃ．ＬＭＲ：Ａ Ｄｅｃａｄｅ ｏ
ｆ ＬＭＲ Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ａｎｄ Ｐｒｏｍｉｓ
ｅ，ｐ２３６，Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ Ｄ．Ｃ．，Ｎｏ
ｖ．，１１−１５（１９９０）では、金属燃料高速炉と
窒化物燃料高速炉の固有安全性について比較検討してい
る。その結論は、定常運転時における燃料の最高温度、
燃料と被覆管の化学的及び機械的相互作用と燃料の融点
及び許容運転限界の安全性裕度は、窒化物燃料高速炉の
方がはるかに大きく、また、事故時の解析として、冷却
材流量低下スクラム失敗事象（ＵＬＯＦＷＳ）及び出力
異常上昇下スクラム失敗事象（ＵＴＯＰＷＳ）時の冷却
材ピーク温度は、前者では、窒化物、金属及びＭＯＸ燃
料炉心、後者ではＭＯＸ、窒化物及び金属燃料炉心の順
で安全性裕度が大きく、総合的には窒化物燃料炉心が最
も優れているとされている。
【００２９】窒化物の燃料倍増時間は、天然の窒素を用
いた場合には金属燃料よりも少し長くなるが（ＭＯＸ燃
料の倍増時間からすると、はるかに金属燃料に近い）、
15Ｎを濃縮した燃料では、ほぼ金属燃料に相当する短い
燃料倍増時間を有している。これについてはＪＡＥＲＩ
−Ｍ７３７４（１９７７）を参照されたい。従って、ウ
ラン資源の利用率についても金属燃料と同等の約６０％
が可能である。それ故、倍増性能上は、15Ｎの窒化物を
使用することが好ましい。しかし、濃縮費が必要なこ
と、14Ｎから生成した14Ｃは高温化学再処理では容易に
炭素元素として回収できることから実用上は天然窒素を
使用すれば良い。
いた場合には金属燃料よりも少し長くなるが（ＭＯＸ燃
料の倍増時間からすると、はるかに金属燃料に近い）、
15Ｎを濃縮した燃料では、ほぼ金属燃料に相当する短い
燃料倍増時間を有している。これについてはＪＡＥＲＩ
−Ｍ７３７４（１９７７）を参照されたい。従って、ウ
ラン資源の利用率についても金属燃料と同等の約６０％
が可能である。それ故、倍増性能上は、15Ｎの窒化物を
使用することが好ましい。しかし、濃縮費が必要なこ
と、14Ｎから生成した14Ｃは高温化学再処理では容易に
炭素元素として回収できることから実用上は天然窒素を
使用すれば良い。
【００３０】（４）窒化物燃料の高温化学最処理・群分
離 米国アルゴンヌ国立研究所が開発を進めている金属燃料
の高温化学再処理・群分離法については上述したが、窒
化物燃料で溶融塩を用いた高温化学再処理法について
は、これまで全く研究報告はない。ウラン・プルトニウ
ム混合窒化物燃料の電気抵抗値は、Ｄ．Ｌ．Ｋｅｌｌｅ
ｒ，ＵＳ Ｒｅｐｏｒｔ，ＢＭＩ−１８０９（１９６
７）によれば、室温から９００℃まではほぼ一定で２９
０〜３４０×１０-6Ωｃｍである。この値は、銅の２×
１０-6Ωｃｍ（室温）、鉄の１０×１０-6Ωｃｍ（室
温）の数１０倍であるので、ほぼ金属に近い電気伝導性
を有している。このため、使用済み燃料ピンをチョッピ
ングしたものを金属製のバスケットに入れてそのまま陽
極として利用することができる。
離 米国アルゴンヌ国立研究所が開発を進めている金属燃料
の高温化学再処理・群分離法については上述したが、窒
化物燃料で溶融塩を用いた高温化学再処理法について
は、これまで全く研究報告はない。ウラン・プルトニウ
ム混合窒化物燃料の電気抵抗値は、Ｄ．Ｌ．Ｋｅｌｌｅ
ｒ，ＵＳ Ｒｅｐｏｒｔ，ＢＭＩ−１８０９（１９６
７）によれば、室温から９００℃まではほぼ一定で２９
０〜３４０×１０-6Ωｃｍである。この値は、銅の２×
１０-6Ωｃｍ（室温）、鉄の１０×１０-6Ωｃｍ（室
温）の数１０倍であるので、ほぼ金属に近い電気伝導性
を有している。このため、使用済み燃料ピンをチョッピ
ングしたものを金属製のバスケットに入れてそのまま陽
極として利用することができる。
【００３１】窒化物の溶融塩電解については、固体状の
アルファ・プロセス廃棄物を発生しないプルトニウム等
のアクチノイド金属の製造法について既に特許出願がさ
れている（特開平５−５９４６３）。この溶融塩電解法
を用いた窒化物燃料の高温化学再処理・群分離法につい
て金属燃料と対比させて熱力学的解析を行った結果を以
下に示すが、初めに、使用済み窒化物燃料中に生成した
種々のＦＰの化学形について、熱力学解析及び照射後試
験データに基づいた結果を述べる。
アルファ・プロセス廃棄物を発生しないプルトニウム等
のアクチノイド金属の製造法について既に特許出願がさ
れている（特開平５−５９４６３）。この溶融塩電解法
を用いた窒化物燃料の高温化学再処理・群分離法につい
て金属燃料と対比させて熱力学的解析を行った結果を以
下に示すが、初めに、使用済み窒化物燃料中に生成した
種々のＦＰの化学形について、熱力学解析及び照射後試
験データに基づいた結果を述べる。
【００３２】（４−１）窒化物燃料中に生成した種々の
ＦＰの化学形 ウラン、プルトニウム及び種々のＦＰ窒化物の生成自由
エネルギー並びに照射燃料のホットラボラトリーでの試
験データに基づいて、１０％燃焼度の窒化物燃料中のＦ
Ｐ化学形が、生成量０．０９％以上の主要なＦＰについ
て同定されている。その結果を表１に示す。
ＦＰの化学形 ウラン、プルトニウム及び種々のＦＰ窒化物の生成自由
エネルギー並びに照射燃料のホットラボラトリーでの試
験データに基づいて、１０％燃焼度の窒化物燃料中のＦ
Ｐ化学形が、生成量０．０９％以上の主要なＦＰについ
て同定されている。その結果を表１に示す。
【００３３】
【表１】 希ガス、アルカリ金属、テクネチウム及びテルルのＦＰ
は、金属状、ヨウ化物又はテルライドで存在する。以下
の解析では、これらはすべて金属状として行った。パラ
ジウム、ルテニウム及びロジウムは、ウラン及びプルト
ニウムと合金を形成する。アルカリ土類元素、希土類、
ジルコニウム及びニオブは、安定な窒化物で存在する。
は、金属状、ヨウ化物又はテルライドで存在する。以下
の解析では、これらはすべて金属状として行った。パラ
ジウム、ルテニウム及びロジウムは、ウラン及びプルト
ニウムと合金を形成する。アルカリ土類元素、希土類、
ジルコニウム及びニオブは、安定な窒化物で存在する。
【００３４】溶融塩としてはＵ、Ｐｕ及びＭＡの塩への
溶解度が大きいことから、塩化物が好適である。塩化物
を構成する金属元素としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ等のアル
カリ金属、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ等のアルカリ土類金属の塩
化物の種々の比率の混合物がある。好適比率は、必要と
する融点、容器との両立性等から決定する。例えば、Ｋ
Ｃｌ（４１％）−ＬｉＣｌ（６９％）の混合物を使用す
ることができる。
溶解度が大きいことから、塩化物が好適である。塩化物
を構成する金属元素としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ等のアル
カリ金属、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ等のアルカリ土類金属の塩
化物の種々の比率の混合物がある。好適比率は、必要と
する融点、容器との両立性等から決定する。例えば、Ｋ
Ｃｌ（４１％）−ＬｉＣｌ（６９％）の混合物を使用す
ることができる。
【００３５】（４−２）窒化物燃料の高温化学再処理・
群分離 初めに、金属燃料の溶融塩化物を用いた高温化学再処理
・群分離について述べる。この基礎となるデータは、化
学式（１）について、熱力学で定義される金属Ｍからの
塩化物ＭＣｌXの生成自由エネルギー、ΔＧfである。こ
の生成自由エネルギーと電解に必要な電圧Ｅは、（２）
式の関係で示されるので、特定の電圧で電解を行えば、
その電圧で電解が進行する元素群のみを陰極に金属とし
て回収することができる。 １／ｘＭ ＋ Ｃｌ ＝ １／ｘＭＣｌx （１） ΔＧf ＝ −ｎＦＥ （２） ここで、ｎは電極反応で授受される電子の当量数、Ｆは
ファラディー定数である。（１）式は、１グラム当量の
塩素の反応についての生成自由エネルギーで示してある
ので（熱力学的には塩素ポテンシャルと等しい）、種々
のＦＰ、ウラン、プルトニウム等の燃料、ＭＡ及び高温
化学処理に関連ある元素について、電解の進行の有無を
直接比較することができる。１０００Ｋにおける生成自
由エネルギーΔＧf（ｋｃａｌ／ｇ−原子当量Ｃｌ）の
値を表２に示す。金属燃料の溶融塩化物を用いた高温化
学再処理では、陽極にカドミウム金属を用いているの
で、塩化キュリウムの電解が進む電圧をかけた場合、塩
化カドミウムの生成自由エネルギーよりも大きい値を有
したＦＰは陽極に折出し、塩化キュリウムから塩化ジル
コニウムまでは陰極に折出する。そして、塩化イットリ
ウムよりも小さい生成自由エネルギーを有するＦＰは、
溶融塩電解質中に残存するので、それぞれの分離が可能
となる。
群分離 初めに、金属燃料の溶融塩化物を用いた高温化学再処理
・群分離について述べる。この基礎となるデータは、化
学式（１）について、熱力学で定義される金属Ｍからの
塩化物ＭＣｌXの生成自由エネルギー、ΔＧfである。こ
の生成自由エネルギーと電解に必要な電圧Ｅは、（２）
式の関係で示されるので、特定の電圧で電解を行えば、
その電圧で電解が進行する元素群のみを陰極に金属とし
て回収することができる。 １／ｘＭ ＋ Ｃｌ ＝ １／ｘＭＣｌx （１） ΔＧf ＝ −ｎＦＥ （２） ここで、ｎは電極反応で授受される電子の当量数、Ｆは
ファラディー定数である。（１）式は、１グラム当量の
塩素の反応についての生成自由エネルギーで示してある
ので（熱力学的には塩素ポテンシャルと等しい）、種々
のＦＰ、ウラン、プルトニウム等の燃料、ＭＡ及び高温
化学処理に関連ある元素について、電解の進行の有無を
直接比較することができる。１０００Ｋにおける生成自
由エネルギーΔＧf（ｋｃａｌ／ｇ−原子当量Ｃｌ）の
値を表２に示す。金属燃料の溶融塩化物を用いた高温化
学再処理では、陽極にカドミウム金属を用いているの
で、塩化キュリウムの電解が進む電圧をかけた場合、塩
化カドミウムの生成自由エネルギーよりも大きい値を有
したＦＰは陽極に折出し、塩化キュリウムから塩化ジル
コニウムまでは陰極に折出する。そして、塩化イットリ
ウムよりも小さい生成自由エネルギーを有するＦＰは、
溶融塩電解質中に残存するので、それぞれの分離が可能
となる。
【００３６】
【表２】 これらの予備データに基づいて、窒化物燃料の溶融塩高
温化学再処理・群分離法について以下に説明する。分離
の基礎となる反応は、化学式（３）である。表１に示し
た照射済み窒化物燃料中のウラン及びプルトニウムの燃
料、ＭＡ及びＦＰの化学形について、化学式（３）につ
いて１０００Ｋの反応自由エネルギーを計算した。ま
た、ウラン・ロジウム、ウラン・パラジウム及びウラン
・ルテニウム合金について化学式（４）を用いて生成自
由エネルギーを計算した。これらの計算には化学式
（１）、（５）及び（６）に示した塩化物、窒化物及び
合金の生成自由エネルギー値が必要であるが、これらの
データは以下の文献値を用いた◎。
温化学再処理・群分離法について以下に説明する。分離
の基礎となる反応は、化学式（３）である。表１に示し
た照射済み窒化物燃料中のウラン及びプルトニウムの燃
料、ＭＡ及びＦＰの化学形について、化学式（３）につ
いて１０００Ｋの反応自由エネルギーを計算した。ま
た、ウラン・ロジウム、ウラン・パラジウム及びウラン
・ルテニウム合金について化学式（４）を用いて生成自
由エネルギーを計算した。これらの計算には化学式
（１）、（５）及び（６）に示した塩化物、窒化物及び
合金の生成自由エネルギー値が必要であるが、これらの
データは以下の文献値を用いた◎。
【００３７】 １／ｘＭＮy ＋ Ｃｌ＝ １／ｘＭＣｌx ＋ ｙ／ｘＮ （３） １／３ＵＡ3 ＋ Ｃｌ ＝ １／３ＵＣｌ3 ＋ Ａ （４） ここで、Ａは、Ｒｈ、Ｒｕ又はＰｄである。 Ｍ ＋ ｘＮ ＝ ＭＮx （５） Ｕ ＋ ３Ａ ＝ ＵＡ3 （６） Ｓｃｉｅｎｃｅ ｏｆ ａｄｖａｎｃｅｄ ＬＭＦＢＲ
ｓ，Ｎｏｒｔｈ−Ｈｏｌｌａｎｄ，ｐ．６９０（１９８
６）；Ｍｅｔａｌｌｕｇｉｃａｌ Ｔｈｅｒｍｏ−Ｃｈ
ｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，５ｔ
ｈ Ｅｄ．（１９８３）；Ｔｈｅｒｍｏｃｈｅｍｉｃａ
ｌ Ｄａｔａ ｆｏｒ Ｒｅａｃｔｏｒ Ｍａｔｅｒｉ
ａｌｓ ａｎｄ Ｆｉｓｓｉｏｎ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ，
Ｎｏｒｔｈ−Ｈｏｌｌａｎｄ（１９９０）；Ｔｈｅ Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌ Ｔｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃｓ ｏｆ
Ａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ ａｎｄ Ｃｏ
ｍｐｏｎｄｓ，Ｐａｒｔ５，ＴｈｅＡｃｔｉｎｉｄｅ
Ｂｉｎａｒｙ Ａｌｌｏｙｓ，ＩＡＥＡ，Ｖｉｅｎｎａ
（１９８１）；Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｈｅｒｍ
ｏｄｙｎａｍｉｃｓ ｏｆ Ａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅ
ｍｅｎｔｓ ａｎｄ Ｃｏｍｐｏｎｄｓ，Ｐａｒｔ８，
ＴｈｅＡｃｔｉｎｉｄｅ Ｈａｌｉｄｅｓ，ＩＡＥＡ，
Ｖｉｅｎｎａ（１９８３）；その結果を表３に示す。表
３における単位は、ｋｃａｌ／ｇ原子当量Ｃｌである。
ｓ，Ｎｏｒｔｈ−Ｈｏｌｌａｎｄ，ｐ．６９０（１９８
６）；Ｍｅｔａｌｌｕｇｉｃａｌ Ｔｈｅｒｍｏ−Ｃｈ
ｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，５ｔ
ｈ Ｅｄ．（１９８３）；Ｔｈｅｒｍｏｃｈｅｍｉｃａ
ｌ Ｄａｔａ ｆｏｒ Ｒｅａｃｔｏｒ Ｍａｔｅｒｉ
ａｌｓ ａｎｄ Ｆｉｓｓｉｏｎ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ，
Ｎｏｒｔｈ−Ｈｏｌｌａｎｄ（１９９０）；Ｔｈｅ Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌ Ｔｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃｓ ｏｆ
Ａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ ａｎｄ Ｃｏ
ｍｐｏｎｄｓ，Ｐａｒｔ５，ＴｈｅＡｃｔｉｎｉｄｅ
Ｂｉｎａｒｙ Ａｌｌｏｙｓ，ＩＡＥＡ，Ｖｉｅｎｎａ
（１９８１）；Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｈｅｒｍ
ｏｄｙｎａｍｉｃｓ ｏｆ Ａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅ
ｍｅｎｔｓ ａｎｄ Ｃｏｍｐｏｎｄｓ，Ｐａｒｔ８，
ＴｈｅＡｃｔｉｎｉｄｅ Ｈａｌｉｄｅｓ，ＩＡＥＡ，
Ｖｉｅｎｎａ（１９８３）；その結果を表３に示す。表
３における単位は、ｋｃａｌ／ｇ原子当量Ｃｌである。
【００３８】
【表３】 窒化物燃料の高温化学再処理・群分離では、陽極にカド
ミウム金属を用いていないので、プルトニウム金属が折
出する電圧で電解を行った場合、プルトニウム塩化物よ
りも化学式（３）の反応の自由エネルギーが大きい元素
は、熱力学的にウラン及びプルトニウム燃料と共に折出
する。しかし、パラジウムについては、化学式（４）の
反応自由エネルギーが極めて小さく、従って、化学式
（３）の生成自由エネルギーが大きくなるために、この
反応は進行しないかもしれない。これは、換言すると、
電解質塩中へのこれらの元素の溶解が小さいことを示し
ており、パラジウム、ルテニウム等と同様に陽極から陰
極への移動が遅いと考えられる。更に、モリブデン等の
反応生成エネルギーの大きな元素についても同様の結果
が予測される。ジルコニウムは、化学式（５）の窒化物
の生成自由エネルギーが小さいので、化学式（３）の塩
化物の生成自由エネルギーがニオブと同等にまで大きく
なり、これら量元素はほぼ同一の挙動をとると推測され
る。結論として、窒化物燃料の高温化学再処理・群分離
では、一般に化学式（５）の反応生成自由エネルギー
が、金属から塩化物の生成自由エネルギーに比して大き
いので、既に述べたパラジウム系合金及びジルコニウム
の挙動を除いて、その他の元素はほぼ金属燃料の高温化
学再処理・群分離と同様な挙動を示すといえる。
ミウム金属を用いていないので、プルトニウム金属が折
出する電圧で電解を行った場合、プルトニウム塩化物よ
りも化学式（３）の反応の自由エネルギーが大きい元素
は、熱力学的にウラン及びプルトニウム燃料と共に折出
する。しかし、パラジウムについては、化学式（４）の
反応自由エネルギーが極めて小さく、従って、化学式
（３）の生成自由エネルギーが大きくなるために、この
反応は進行しないかもしれない。これは、換言すると、
電解質塩中へのこれらの元素の溶解が小さいことを示し
ており、パラジウム、ルテニウム等と同様に陽極から陰
極への移動が遅いと考えられる。更に、モリブデン等の
反応生成エネルギーの大きな元素についても同様の結果
が予測される。ジルコニウムは、化学式（５）の窒化物
の生成自由エネルギーが小さいので、化学式（３）の塩
化物の生成自由エネルギーがニオブと同等にまで大きく
なり、これら量元素はほぼ同一の挙動をとると推測され
る。結論として、窒化物燃料の高温化学再処理・群分離
では、一般に化学式（５）の反応生成自由エネルギー
が、金属から塩化物の生成自由エネルギーに比して大き
いので、既に述べたパラジウム系合金及びジルコニウム
の挙動を除いて、その他の元素はほぼ金属燃料の高温化
学再処理・群分離と同様な挙動を示すといえる。
【００３９】電解を行う場合の条件は、例えばＫＣｌ
（４１％）−ＬｉＣｌ（６９％）電解質を用いる場合に
は、温度４５０℃、時間２４ｈｒ、電流密度０．５Ａ／
ｃｍ2、電圧２Ｖを用いることができる。本発明におけ
る高温化学再処理では、ＦＰの折出等との関係で電圧を
制御することが重要である。
（４１％）−ＬｉＣｌ（６９％）電解質を用いる場合に
は、温度４５０℃、時間２４ｈｒ、電流密度０．５Ａ／
ｃｍ2、電圧２Ｖを用いることができる。本発明におけ
る高温化学再処理では、ＦＰの折出等との関係で電圧を
制御することが重要である。
【００４０】（５）陰極に折出・回収したウラン、プル
トニウム及びＭＡ金属の高次窒化物への転換 本発明の特徴の一つは、燃料加工プロセスの固有安全性
を、金属燃料サイクルに比べて、金属状での取り扱いを
可能な限り少なくすることにより確保することである。
これは、溶融塩電解で先端に穴あきの球状陰極を使用
し、管状陰極棒の管内を通して窒素ガスを常時供給する
ことで、表面に回収した金属燃料及びＭＡを電極上で直
ちに高次窒化物（セスキ窒化ウラン、プルトニウム及び
ＭＡ）に転換する。生成した高次窒化物の粉末は、電解
槽の底に沈降するので、これをバッチ法で少量の電解質
塩と共に取り出す。
トニウム及びＭＡ金属の高次窒化物への転換 本発明の特徴の一つは、燃料加工プロセスの固有安全性
を、金属燃料サイクルに比べて、金属状での取り扱いを
可能な限り少なくすることにより確保することである。
これは、溶融塩電解で先端に穴あきの球状陰極を使用
し、管状陰極棒の管内を通して窒素ガスを常時供給する
ことで、表面に回収した金属燃料及びＭＡを電極上で直
ちに高次窒化物（セスキ窒化ウラン、プルトニウム及び
ＭＡ）に転換する。生成した高次窒化物の粉末は、電解
槽の底に沈降するので、これをバッチ法で少量の電解質
塩と共に取り出す。
【００４１】（６）粉末状ウラン、プルトニウム及びＭ
Ａセスキ窒化物等と電解質塩との分離 ７００℃で電解槽より取り出した粉末状ウラン、プルト
ニウム及びＭＡ高次窒化物と電解質塩混合物とをアルミ
ナ製ルツボに入れ、傾斜法で両者を大まかに分離する。
これに水を加えて撹拌し電解質塩を溶出させて、ウラ
ン、プルトニウム及びＭＡ高次窒化物から分離する。塩
を分離した窒化物粉末にアルコールを加え、真空中で１
００℃程度に加熱して脱水を行う。
Ａセスキ窒化物等と電解質塩との分離 ７００℃で電解槽より取り出した粉末状ウラン、プルト
ニウム及びＭＡ高次窒化物と電解質塩混合物とをアルミ
ナ製ルツボに入れ、傾斜法で両者を大まかに分離する。
これに水を加えて撹拌し電解質塩を溶出させて、ウラ
ン、プルトニウム及びＭＡ高次窒化物から分離する。塩
を分離した窒化物粉末にアルコールを加え、真空中で１
００℃程度に加熱して脱水を行う。
【００４２】（７）セスキ窒化物粉末の粒子状窒化物燃
料への成形加工及びモノ窒化物粒子への転換 セスキ窒化物粉末に少量の有機化合物又は無機化合物の
液体を添加してゾル状とし、これを粒子状へ成型加工す
る。このプロセスの一例を以下に示すが、この種の粒子
状燃料の製造方法は、公知の如何なる方法をも使用する
ことができる。特に、高温ガス炉用二酸化ウラン粒子燃
料核の製造法や、高速炉用窒化物粒子−スヘアパック燃
料ピンの製造法を用いることができる。
料への成形加工及びモノ窒化物粒子への転換 セスキ窒化物粉末に少量の有機化合物又は無機化合物の
液体を添加してゾル状とし、これを粒子状へ成型加工す
る。このプロセスの一例を以下に示すが、この種の粒子
状燃料の製造方法は、公知の如何なる方法をも使用する
ことができる。特に、高温ガス炉用二酸化ウラン粒子燃
料核の製造法や、高速炉用窒化物粒子−スヘアパック燃
料ピンの製造法を用いることができる。
【００４３】例えば、まず、ゾル状燃料を毛細管の先端
から滴下させてゾル粒子とし、これを高周波加熱して添
加剤を分解蒸発除去させると同時に粒子のゲル化を行
う。得られた低密度のセスキ窒化物粒子を１３００℃に
加熱して高次窒化物をモノ窒化物粒子燃料（窒化物燃料
としては、このモノ窒化物が用いられるので、特に明記
しない限りこれまでに述べた窒化物はモノ窒化物をい
う）に転換する。更に、窒素−水素混合ガス気流中で１
７００℃程度の高温に加熱して焼結を行い、目的とする
密度の窒化物粒子を製造する。なお、原子炉に初めに装
荷する窒化物燃料は、経済性の観点から、原料物質とし
て酸化物を用いることになるが、酸化物から窒化物への
転換は、炭素熱還元反応により一段の反応で工業的に安
価に製造できる技術が既に確立されている。これに関し
ては、Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｍａｔｅｒ．，１６８，２８０
（１９８９）を参照されたい。例えば、酸化物粉末と黒
鉛粉末を混合、圧縮したグリーンペレットを窒素ガス気
流中で約１７００℃で数時間加熱すればよい。
から滴下させてゾル粒子とし、これを高周波加熱して添
加剤を分解蒸発除去させると同時に粒子のゲル化を行
う。得られた低密度のセスキ窒化物粒子を１３００℃に
加熱して高次窒化物をモノ窒化物粒子燃料（窒化物燃料
としては、このモノ窒化物が用いられるので、特に明記
しない限りこれまでに述べた窒化物はモノ窒化物をい
う）に転換する。更に、窒素−水素混合ガス気流中で１
７００℃程度の高温に加熱して焼結を行い、目的とする
密度の窒化物粒子を製造する。なお、原子炉に初めに装
荷する窒化物燃料は、経済性の観点から、原料物質とし
て酸化物を用いることになるが、酸化物から窒化物への
転換は、炭素熱還元反応により一段の反応で工業的に安
価に製造できる技術が既に確立されている。これに関し
ては、Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｍａｔｅｒ．，１６８，２８０
（１９８９）を参照されたい。例えば、酸化物粉末と黒
鉛粉末を混合、圧縮したグリーンペレットを窒素ガス気
流中で約１７００℃で数時間加熱すればよい。
【００４４】（８）窒化物粒子燃料−高温化学再処理・
群分離法の経済性 金属燃料高速炉−高温化学再処理法の核燃料サイクル費
は、上述したように、ＭＯＸ燃料−ピュレックス再処理
法の約６０％と計算されている（原子力工業、第３３
巻、第７号、６６（１９８７））。これらの結果は、燃
料製造及び再処理プロセスが類似している窒化物燃料−
高温化学再処理サイクルに適用しても大きな誤りはない
と考えられる。湿式及び溶融塩高温化学法による群分離
の経済性についての解析は、これまで報告がないので評
価できないが、使用する技術が両者においてほぼ同一で
あるので、再処理と同様の結果が得られると考えられ
る。
群分離法の経済性 金属燃料高速炉−高温化学再処理法の核燃料サイクル費
は、上述したように、ＭＯＸ燃料−ピュレックス再処理
法の約６０％と計算されている（原子力工業、第３３
巻、第７号、６６（１９８７））。これらの結果は、燃
料製造及び再処理プロセスが類似している窒化物燃料−
高温化学再処理サイクルに適用しても大きな誤りはない
と考えられる。湿式及び溶融塩高温化学法による群分離
の経済性についての解析は、これまで報告がないので評
価できないが、使用する技術が両者においてほぼ同一で
あるので、再処理と同様の結果が得られると考えられ
る。
【００４５】
【実施例】ウラン窒化物について、溶融塩を電解質に用
いて電気分解を行った。使用した装置を図２に示す。電
気分解は石英ガラス容器２内に設置したアルミナ製の電
解セル容器３を用いて行った。セル３の加熱には電気炉
１を用いた。電気炉の制御には熱電対５を用いた。陽極
には金属棒８を接続した黒鉛棒６を用い、黒鉛棒６の溶
融塩に浸る部分をセラミックス管４で保護した。陰極に
はモリブデン棒７を用いた。また、石英ガラス容器２に
は、石英ガラス容器２の空間部分及び溶融塩中に不活性
ガスをバブリングするための不活性ガス入口１０及び該
ガスを排出するための不活性ガス出口１１が設けられて
いる。不活性ガスとして、アルゴンを用いた。陽極及び
陰極並びにバブリング用不活性ガス入口はゴム栓９で気
密にされている。１５は、石英ガラス容器２の上部と下
部とを密閉するためのすり合わせである。
いて電気分解を行った。使用した装置を図２に示す。電
気分解は石英ガラス容器２内に設置したアルミナ製の電
解セル容器３を用いて行った。セル３の加熱には電気炉
１を用いた。電気炉の制御には熱電対５を用いた。陽極
には金属棒８を接続した黒鉛棒６を用い、黒鉛棒６の溶
融塩に浸る部分をセラミックス管４で保護した。陰極に
はモリブデン棒７を用いた。また、石英ガラス容器２に
は、石英ガラス容器２の空間部分及び溶融塩中に不活性
ガスをバブリングするための不活性ガス入口１０及び該
ガスを排出するための不活性ガス出口１１が設けられて
いる。不活性ガスとして、アルゴンを用いた。陽極及び
陰極並びにバブリング用不活性ガス入口はゴム栓９で気
密にされている。１５は、石英ガラス容器２の上部と下
部とを密閉するためのすり合わせである。
【００４６】アルミナセル容器３中に５グラムの窒化ウ
ラン１２と、ＫＣｌ（４１％）−ＬｉＣｌ（６９％）−
１０ｗｔ％ＵＣｌ3系電解質とを入れ、不活性ガスを流
通させつつセル３を８００℃まで昇温させた。電解電流
密度を２Ａ／ｃｍ2として電解を行ったところ、陽極で
窒素ガスが発生すると共に、陰極にウラン金属が折出し
た。これによって、窒化物燃料の高温化学再処理・群分
離法が工学的に可能であることが分かった。
ラン１２と、ＫＣｌ（４１％）−ＬｉＣｌ（６９％）−
１０ｗｔ％ＵＣｌ3系電解質とを入れ、不活性ガスを流
通させつつセル３を８００℃まで昇温させた。電解電流
密度を２Ａ／ｃｍ2として電解を行ったところ、陽極で
窒素ガスが発生すると共に、陰極にウラン金属が折出し
た。これによって、窒化物燃料の高温化学再処理・群分
離法が工学的に可能であることが分かった。
【００４７】
【発明の効果】本発明では、空気雰囲気下で取り扱うこ
とが可能な窒化物燃料の採用、遠隔操作に適した簡単な
プロセスで製造できるナトリウムを熱ボンドに使用した
ウラン・プルトニウム混合窒化物及びＭＡ粒子燃料ピン
の提供、軽水炉の二酸化ウラン燃料の約３倍の高燃焼度
燃料の実現、従来の高速炉用ＭＯＸ燃料及び金属燃料と
同一炉設計条件下で必要な燃料ピン数の半減化、金属燃
料用に開発された超小型施設による高温化学再処理・群
分離法の窒化物燃料への適用が可能なことの実証、窒化
物燃料高速炉の固有安全性に関する最近の研究成果等に
基づいて、窒化物粒子燃料−高温化学再処理・群分離法
による新しい核燃料サイクルを提示した。本発明によ
り、原子炉のみならず、燃料サイクル全体について固有
安全性の確保が可能となった。また、燃料製造施設、原
子炉及び再処理施設を同一場所に設置することで、燃料
の輸送を大幅に減ずることができ、核拡散防止対策も大
きく改善される。また、本発明の核燃料サイクル費は、
従来のＭＯＸ燃料高速炉−ピュレックス再処理法の約６
０％に減ずることができる金属燃料高速炉−高温化学最
処理・群分離の核燃料サイクルに比して、原子炉に装荷
する燃料ピン数の半減化及び空気雰囲気下での燃料の加
工による経済性の改善が可能である。結論として、軽水
炉の核燃料サイクル費以下に保持できると推定されるの
で、本発明により、高速炉及びＭＡ消滅炉の導入に際し
て懸案となっている多くの問題がほぼ解決されたと考え
られる。
とが可能な窒化物燃料の採用、遠隔操作に適した簡単な
プロセスで製造できるナトリウムを熱ボンドに使用した
ウラン・プルトニウム混合窒化物及びＭＡ粒子燃料ピン
の提供、軽水炉の二酸化ウラン燃料の約３倍の高燃焼度
燃料の実現、従来の高速炉用ＭＯＸ燃料及び金属燃料と
同一炉設計条件下で必要な燃料ピン数の半減化、金属燃
料用に開発された超小型施設による高温化学再処理・群
分離法の窒化物燃料への適用が可能なことの実証、窒化
物燃料高速炉の固有安全性に関する最近の研究成果等に
基づいて、窒化物粒子燃料−高温化学再処理・群分離法
による新しい核燃料サイクルを提示した。本発明によ
り、原子炉のみならず、燃料サイクル全体について固有
安全性の確保が可能となった。また、燃料製造施設、原
子炉及び再処理施設を同一場所に設置することで、燃料
の輸送を大幅に減ずることができ、核拡散防止対策も大
きく改善される。また、本発明の核燃料サイクル費は、
従来のＭＯＸ燃料高速炉−ピュレックス再処理法の約６
０％に減ずることができる金属燃料高速炉−高温化学最
処理・群分離の核燃料サイクルに比して、原子炉に装荷
する燃料ピン数の半減化及び空気雰囲気下での燃料の加
工による経済性の改善が可能である。結論として、軽水
炉の核燃料サイクル費以下に保持できると推定されるの
で、本発明により、高速炉及びＭＡ消滅炉の導入に際し
て懸案となっている多くの問題がほぼ解決されたと考え
られる。
【図１】窒化物粒子燃料−ナトリウムボンド燃料ピンの
断面図である。
断面図である。
【図２】窒化ウランの溶融塩電解装置を表す図である。
１ 電気炉 ２ 石英ガラス容器 ３ 電解セル容器 ４ セラミックス管 ５ 熱電対 ６ 黒鉛棒 ７ モリブデン棒 ８ 金属棒 ９ ゴム栓 １０ 不活性ガス入口 １１ 不活性ガス出口 １２ 窒化ウラン １３ 溶融塩バス １４ ウラン金属 １５ すり合わせ
Claims (4)
- 【請求項１】 ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及
びマイナーアクチノイド窒化物燃料から成る核燃料。 - 【請求項２】 ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及
びマイナーアクチノイド窒化物燃料から成る核燃料と、
ナトリウム熱ボンド材とから成るスヘアパック型燃料ピ
ン。 - 【請求項３】 高速炉及びマイナーアクチノイド消滅炉
用の核燃料をサイクルする方法であって、 ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及びマイナーアク
チノイド窒化物燃料から成る核燃料と、ナトリウム熱ボ
ンド材とから成るスヘアパック型燃料ピンを用意し；前
記燃料ピンを炉心に装荷して、前記燃料を燃焼させ；使
用済み燃料を溶融塩電解し；陰極に析出したウラン、プ
ルトニウム及びマイナーアクチノイドを高次窒化物に転
換し；前記高次窒化物を回収し；回収した前記高次窒化
物をモノ窒化物に転換し；そして前記モノ窒化物から、
ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料及びマイナーアク
チノイド窒化物燃料から成る核燃料を製造する；ことか
ら成る、前記方法。 - 【請求項４】 管状陰極の管内に窒素ガスを供給して、
陰極上に析出したウラン、プルトニウム及びマイナーア
クチノイドを高次窒化物に転換する、請求項に記載の方
法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26526893A JPH07120580A (ja) | 1993-10-22 | 1993-10-22 | 核燃料サイクル |
| PCT/JP1994/001745 WO1995011509A1 (fr) | 1993-10-22 | 1994-10-18 | Cycle du combustible nucleaire |
| EP19940929675 EP0676771B1 (en) | 1993-10-22 | 1994-10-18 | Nuclear fuel cycle |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26526893A JPH07120580A (ja) | 1993-10-22 | 1993-10-22 | 核燃料サイクル |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07120580A true JPH07120580A (ja) | 1995-05-12 |
Family
ID=17414873
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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