JP6788899B2 - 高効率乾式再処理用電解槽および電解法 - Google Patents
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Description
1.金属燃料のアノード溶解速度の向上
a.接触: 本発明では、籠型アノード電極の中に細断した金属燃料棒要素(燃料ピン)を入れて電解している。アノード溶解が進むと、金属燃料ピン表面が溶解するので、籠型アノード極と金属燃料棒と接触が不良になる可能性が高くなる。金属燃料ピンを効率的にアノード溶解させるためには、この接触不良対策をすることが必要となる。
b.電位: 前述の通り、金属のアノード溶解は電位に強く依存する。
c.温度: 高温になるほど、溶解速度は大きくなる。
d.流速: 溶解生成物を金属表面から素早く除去することが必要となる。
a. UおよびPuが選択的還元されるカソード極の設置。
b. アルカリ金属AL、アルカリ土類金属ALE等の還元電位より貴な電位で選択的にUおよびPuが還元可能なようにする。そして、アノード溶解したU3+、Pu3+イオンがカソード極表面で金属に還元される現象に適した電位に制御する。この結果、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオンは金属に還元されず、イオンの状態で存在するので分離が容易となる。
c. 大部分のMAおよび一部のU、Puイオン等は、液体金属Cdカソード極に吸収されるようにする。
d. U、Puを金属還元する棒状の主カソード極と、残りのU、Pu、MAその他の元素を収集する液体金属Cdカソード極の2種類のカソード極を設置する。
e. 籠型アノード電極に入れた使用済核燃料棒をアノード溶解する過程で、不溶解性の物質が落下する。この落下物を液体金属Cdに吸収されるようにする。
f. U、Puイオンと他のMA、アルカリ元素、アルカリ土類金属イオンの分離効率を向上させるために、マグネトロンスパッタリング法において用いられるコイル(非特許文献3)と同様に、アノード極とカソード極間を結ぶ方向に対して略垂直に磁場が形成されように、ルツボの中にコイルを設定する。
a. Puイオン等が液体金属Cdと以下の式に基づき反応し、液体金属Cdにデンドライト状の結晶が成長することが報告されている。
このデンドライトの形成は電解精錬効率を低下させるので、液体金属Cdを攪拌するなどして、デンドライトの形成をなるべく防止することが望ましい。
ジルコニウム(Zr)とウラン(U)、Uとプルトニウム(Pu)、またはZrとUおよびPuからなる元素を含有した使用済金属燃料棒を、ルツボ中に充填した溶融塩中でアノード電解により溶解し、カソード極表面にUおよび/またはPuを再度還元析出させて電解精錬する溶融塩電解槽であって、前記電解槽は、
前記アノード電解の進行に伴う前記金属燃料棒と前記アノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構を備えたアノード極給電体と、
Uおよび/またはPuイオンが金属に還元される範囲の電位に制御された前記カソード極に結合されたカソード極給電体と、
前記金属燃料棒を局所的に加熱するための加熱機構、および/または局所的に励起状態にするための励起機構と、
前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に、電場と磁場の組み合わせにより、前記Uおよび/またはPuイオンの分離効率を向上させるように配置されたソレノイドコイルまたは永久磁石とを含む。
さらに本発明は、上記電解槽を用いて電解精錬効率を向上させた電解法も含む。
図5に示すように、図2に示した基本型ルツボの籠型アノード極に収納した細断金属燃料棒ピン33を、籠型アノード極31に密着させるように、籠の中に金属燃料棒ピン押え板32がついた給電体30を入れる。この細断金属燃料棒を籠型アノード極に押しつけるために、押え板付きアノード極給電体30を加圧するための加圧体バネ91をアノード極加圧体カバー90の中に装着する。このバネ力により、断金属燃料棒は籠型アノード極に押しつけられ(本実施例では、10,000N/m2の力で押しつけている)、金属燃料棒がアノード溶解進行に伴い接触不良になることを防止する。
この式からわかるように、金属イオンがカソード極40、41に到着する位置はM/Zの値に依存する。この現象を利用して、電解精錬の分離効率を向上させることができる。分離効率は磁場の強さに依存するが、B=μH(μ:透磁率)の関係に基づき、分離効率はコイルの巻き数と電流に依存する。例えば、巻き数を100、電流値を50Aとしたときのコイルの中心磁場Hは0.25T(テスラ)となる。本発明では、UおよびPuイオンを対象にしており、イオンの特性を比較することにより、本発明で必要となる磁場は0.01T以上となるが、有効な効率を達成するためには10倍以上の0.25T以上の磁場の印加が望ましい。
10 ルツボ
12 ルツボカバー
13 溶融塩ドレイン配管
14 溶融塩ドレイン配管バルブ
20 溶融塩
21 溶融塩循環配管
22 溶融塩フィルター
23 循環ポンプ
30 アノード極給電体
31 籠型アノード極
32 燃料ピン押え板
33 燃料ピン
35 中空アノード極給電体
36 レーザー
37 透明燃料ピン押え板
39 機械的振動機構
40 カソード極給電体
41 カソード極
42 ソレノイドコイル
50 Cdカソード極給電体
60 液体Cdカソード槽
61 液体Cdドレイン配管
62 液体Cd
63 液体Cdドレイン配管バルブ
70 回転軸
81 ルツボ誘導加熱コイル
82 分離効率向上ソレノイドコイル
83 アノード極局所誘導加熱コイル
85 永久磁石N極
86 永久磁石S極
90 燃料ピン押さえバネ固定ケース
91 燃料ピン押さえバネ
Claims (26)
- ジルコニウム(Zr)とウラン(U)、Uとプル卜ニウム(Pu)、またはZrとUおよびPuからなる元素を含有した使用済金属燃料棒を、ルツボ中に充填した溶融塩中でアノ一ド電解により溶解し、力ソード極表面にUおよび/またはPuを再度還元析出させて電解精錬する溶融塩電解槽であって、前記電解槽は、
前記アノ一ド電解の進行に伴う前記金属燃料棒とアノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構を備えたアノード極給電体と、
Uおよび/またはPuイオンが金属に還元される範囲の電位に制御された前記力ソ一ド極に結合されたカソ一ド極給電体と、
前記金属燃料棒を局所的に加熱するための加熱機構、および/または局所的に励起状態にするための励起機構と、
前記アノ一ド極給電体と前記カソ一ド極給電体の間に、電場と磁場の組み合わせにより、前記Uおよび/またはPuイオンの分離効率を向上させるように配置されたソレノイドコイルまたは永久磁石と、
を含む前記電解槽。 - 前記アノード極給電体の先端部分が、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成され、前記金属燃料棒を押さえるための押え板が前記籠型アノード極給電体の内部に配置され、前記アノード電解の進行に伴って前記押え板を自動的に加圧して移動させることが可能な機構をさらに備え、これにより前記金属燃料棒と前記アノード極給電体間の接触抵抗の劣化を回復させるように構成された、請求項1に記載の電解槽。
- 前記アノード極給電体の先端部分が、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成され、前記金属燃料棒を押さえるための押え板が前記籠型アノード極給電体の内部に配置され、前記籠型アノード極給電体と前記押え板の接合部に、50Hzから200kHzの機械的振動を発生する機構がさらに配置され、前記押え板の前記機械的振動により前記金属燃料棒と前記アノード極給電体間の接触抵抗の劣化を回復させるように構成された、請求項1に記載の電解槽。
- 前記加熱機構または前記励起機構が、前記アノード極給電体に1kHz〜20MHzの低周波電磁場を印加する機構である、請求項1または2に記載の電解槽。
- 前記アノード溶解したU、Pu以外のマイナーアクチノイド等の金属を還元吸着するための液体Cd層を前記アノード極給電体の下部に備え、前記液体Cd層を電気的に接続させたCdカソード極給電体をさらに備えた、請求項1〜4のいずれか1項に記載の電解槽。
- 前記カソード極の過電圧を低減し、電解精錬効率を向上させるために、前記アノード極給電体の周囲に複数のカソード極給電体を配置した、請求項1〜5のいずれか1項に記載の電解槽。
- 水平回転軸を有する回転装置を前記ルツボの外側に設け、前記回転軸を中心に前記ルツボを周期的に揺動させて前記溶融塩を攪拌することにより、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させるように構成された、請求項1〜6のいずれか1項に記載の電解槽。
- 前記ルツボに前記溶融塩を循環させるための配管と、さらに該配管にフィルターおよび循環ポンプとを備え、これにより前記溶融塩を循環・攪拌し、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させ、さらに前記溶融塩を浄化するように構成された、請求項1〜7のいずれか1項に記載の電解槽。
- 前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に印加された電場の方向に対して60°〜90°の角度をなす方向に、前記ソレノイドコイルまたは前記永久磁石を用いて磁場を印加して、前記Uおよび/またはPuイオンの分離効率を向上させるように構成された、請求項1〜8のいずれか1項に記載の電解槽。
- 前記使用済金属燃料棒および放射性金属イオンに100kHz〜20MHzの低周波電磁場を印加することにより、放射性元素濃度を低減させる請求項1〜9のいずれか1項に記載の電解槽。
- 前記アノード電解の電解電流として全波整流または半波整流化した交流電源を用い、前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の表面層に105〜107V/cmの交流成分を有する電場を印加してβ崩壊速度を加速するように構成された、請求項1〜9のいずれか1項に記載の電解槽。
- 前記アノード極給電体および/または前記カソード極給電体に前記励起機構としてレーザー光を照射してα崩壊速度および/またはβ崩壊速度を加速するように構成された、請求項1〜9のいずれか1項に記載の電解槽。
- 前記レーザーが出力1012W/cm2以上のYAGレーザーまたは太陽光レーザーである、請求項12に記載の電解槽。
- ジルコニウム(Zr)とウラン(U)、Uとプル卜ニウム(Pu)、またはZrとUおよびPuからなる元素を含有した使用済金属燃料棒を、ルツボ中に充填した溶融塩中でアノ一ド電解により溶解し、力ソード極表面にUおよび/またはPuを再度還元析出させて電解精錬する電解法において、
前記アノ一ド電解を行う際に、前記アノ一ド電解の進行に伴う前記金属燃料棒とアノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構を備えたアノード極給電体を用いることと、
前記力ソ一ド極に結合されたカソ一ド極給電体を、Uおよび/またはPuイオンが金属に還元される範囲の電位に制御することと、
加熱機構により前記金属燃料棒を局所的に加熱すること、および/または励起機構により局所的に励起状態にすることと、
前記アノ一ド極給電体と前記カソ一ド極給電体の間に、電場と磁場の組み合わせにより、前記Uおよび/またはPuイオンの分離効率を向上させるようにソレノイドコイルまたは永久磁石を配置することと、
を含む、電解精錬効率を向上させた前記電解法。 - 前記アノード極給電体の先端部分を、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成し、前記金属燃料棒を押さえるための押え板を前記籠型アノード極給電体の内部に配置し、前記アノード電解の進行に伴い、前記押え板を自動的に加圧して移動させることにより、前記金属燃料棒と前記アノード極間の接触抵抗の劣化を回復させる、請求項14に記載の電解法。
- 前記アノード極給電体の先端部分を、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成し、前記金属燃料棒を押さえるための押え板を前記籠型アノード極給電体の内部に配置し、前記籠型アノード極給電体と前記押え板の接合部に、50Hzから200kHzの機械的振動を発生する機構をさらに配置し、前記押え板の前記機械的振動により前記金属燃料棒と前記アノード極給電体間の接触抵抗の劣化を回復させる、請求項14に記載の電解法。
- 前記アノード極給電体に、1kHz〜20MHz以下の低周波電磁場を印加して前記金属燃料棒を局所的に加熱する、請求項14〜16に記載の電解法。
- 前記アノード極給電体の下部に配置され、Cdカソード極給電体に電気的に接続された液体Cd層で、アノード溶解したU、Pu以外のマイナーアクチノイド等の金属を還元吸着する、請求項14〜17のいずれか1項に記載の電解法。
- 前記アノード極給電体の周囲に複数のカソード極給電体を配置することによりカソード極の過電圧を低減し、電解精錬効率を向上させる請求項14〜18のいずれか1項に記載の電解法。
- 前記ルツボの外側に取付けられた水平回転軸を有する回転装置により、前記回転軸を中心に前記ルツボを周期的に揺動させて前記溶融塩を攪拌することにより、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させる、請求項14〜19のいずれか1項に記載の電解法。
- 前記ルツボに設けられた配管、および該配管に設けられたフィルターおよび循環ポンプにより前記溶融塩を循環・攪拌し、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させ、さらに前記溶融塩を浄化する、請求項14〜20のいずれか1項に記載の電解法。
- 前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に印加された電場に対して60°〜90°をなす角度の方向に、ソレノイドコイルまたは永久磁石を用いて磁場を印加することにより金属イオン分離効率を向上させる、請求項14〜21のいずれか1項に記載の電解法。
- 前記使用済金属燃料棒および放射性金属イオンに100kHz〜20MHzの低周波電磁場を印加することにより、放射性元素濃度を低減させる請求項14〜22のいずれか1項に記載の電解法。
- 請求項14〜22のいずれか1項に記載の電解法において、電解電流として全波整流または半波整流化した交流電源を用い、前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の表面層に105〜107V/cmの交流成分を有する電場を印加することによりβ崩壊速度を加速する方法。
- 請求項14〜22のいずれか1項に記載の電解法において、前記アノード極給電体および/または前記カソード極給電体に前記励起機構としてレーザー光を照射することにより、α崩壊速度および/またはβ崩壊速度を加速する方法。
- 前記レーザー光に出力1012W/cm2以上のYAGレーザーまたは太陽光レーザーを用いる、請求項25に記載の方法。
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