CN105359309A - 锂离子电池活性物质包覆用树脂、锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物和锂离子电池用包覆活性物质 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供能够抑制电极的膨胀并且不会阻碍锂离子的传导的锂离子电池活性物质包覆用树脂。本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂的特征在于，在浸渍于电解液中时的吸液率为10％以上，在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率为10％以上。

Description

锂离子电池活性物质包覆用树脂、锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物和锂离子电池用包覆活性物质
技术领域
本发明涉及锂离子电池活性物质包覆用树脂、锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物和锂离子电池用包覆活性物质。
背景技术
近年来，为了保护环境，迫切期望减少二氧化碳排放量。在汽车产业中，通过导入电动汽车(EV)、混合动力电动汽车(HEV)来减少二氧化碳排放量被寄予了厚望，对作为将它们实用化的关键的电动机驱动用二次电池进行了深入开发。作为二次电池，能够实现高能量密度、高输出密度的锂离子二次电池受到关注。
锂离子二次电池一般使用粘结剂将正极活性物质或负极活性物质等分别涂布在正极用集电体或负极用集电体上来构成电极。另外，在双极型电池的情况下，构成具有正极层和负极层的双极型电极，该正极层通过使用粘结剂在集电体的一个面上涂布正极活性物质等而形成，该负极层通过使用粘结剂在相反侧的面上涂布负极活性物质等而形成。
作为正极活性物质，可以使用LiCoO2等含有锂的复合氧化物，作为负极活性物质，可以使用石墨系的材料、硅系的材料等。在锂离子电池的充放电过程中，会产生锂离子的脱嵌/嵌入反应，因此正极活性物质和负极活性物质会产生体积变化。
专利文献1中提出了含有石墨化中间相碳颗粒作为负极活性物质的非水电解质二次电池。其认为使用软质化的石墨化中间相碳颗粒作为负极活性物质时，能够抑制与电池的充放电相伴的负极的膨胀，非水电解质二次电池的循环寿命特性提高。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2010-140795号公报
发明内容
发明所要解决的问题
但是，使用了专利文献1中记载的负极活性物质的非水电解质二次电池抑制负极膨胀的效果并不充分。另外，专利文献1中没有考虑正极的体积变化，要求负极、正极这两者都不产生膨胀的非水电解质二次电池。
本发明是鉴于上述问题而完成的，其目的在于提供能够抑制电极的膨胀并且不会阻碍锂离子的传导的锂离子电池活性物质包覆用树脂。
用于解决问题的手段
本发明人为了解决上述问题进行了深入研究，结果达成了本发明。
即，本发明为：一种锂离子电池活性物质包覆用树脂，其特征在于，在浸渍于电解液中时的吸液率为10％以上，在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率为10％以上；一种锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物，其包含该锂离子电池活性物质包覆用树脂和导电助剂；以及一种锂离子电池用包覆活性物质，其中，利用该锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物将锂离子电池活性物质的表面的一部分或全部包覆。
发明的效果
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂具有柔软性，因此通过包覆锂离子电池活性物质的表面，能够缓和电极的体积变化、抑制电极的膨胀。另外，本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂具有锂离子传导性，因此不会阻碍活性物质的作用，能够表现出作为锂离子电池的充分的充放电特性。
具体实施方式
以下，对本发明详细地进行说明。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂的特征在于，在浸渍于电解液中时的吸液率为10％以上，在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率为10％以上。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂(以下，也简称为包覆用树脂)在浸渍于电解液中时的吸液率为10％以上。浸渍于电解液中时的吸液率通过测定浸渍于电解液之前、浸渍之后的包覆用树脂的重量并利用下式求出。
吸液率(％)＝[(电解液浸渍后的包覆用树脂的重量-电解液浸渍前的包覆用树脂的重量)/电解液浸渍前的包覆用树脂的重量]×100
作为用于求出吸液率的电解液，使用在将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)以EC:DEC＝3:7的体积比例混合而成的混合溶剂中以1mol/L的浓度溶解有LiPF6作为电解质的电解液。
求取吸液率时在电解液中的浸渍在50℃下进行3天。通过在50℃下进行3天的浸渍，包覆用树脂达到饱和吸液状态。需要说明的是，饱和吸液状态是指即使进一步浸渍在电解液中包覆用树脂的重量也不再增加的状态。
需要说明的是，在使用本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂制造锂离子电池时所使用的电解液并不限定于上述电解液，也可以使用其他电解液。
吸液率为10％以上时，包覆用树脂充分地吸收电解液，锂离子能够容易地透过包覆用树脂，因此不会妨碍锂离子在活性物质与电解液之间的移动。吸液率低于10％时，电解液难以渗透至包覆用树脂内，因此锂离子的传导性降低，有时无法充分发挥作为锂离子电池的性能。
吸液率优选为20％以上，更优选为30％以上。
另外，吸液率的优选的上限值为400％，更优选的上限值为300％。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂的锂离子传导性通过利用交流阻抗法测定成为饱和吸液状态后的包覆用树脂在室温下的传导率来求出。
通过上述方法测定的锂离子传导性优选为1.0～10.0mS/cm，为上述范围时，可充分发挥作为锂离子电池的性能。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率为10％以上。
在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率可以如下测定：将包覆用树脂冲裁成哑铃状，与上述吸液率的测定同样地在50℃下进行3天在电解液中的浸渍，使包覆用树脂成为饱和吸液状态，依据ASTMD683(试验片形状II型)进行测定。拉伸断裂伸长率是利用下式计算在拉伸试验中到试验片断裂为止的伸长率而得到的值。
拉伸断裂伸长率(％)＝[(断裂时试验片长度-试验前试验片长度)/试验前试验片长度]×100
包覆用树脂在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率为10％以上时，包覆用树脂具有适度的柔软性，因此通过对锂离子电池活性物质进行包覆，能够缓和电极的体积变化、抑制电极的膨胀。
拉伸断裂伸长率优选为20％以上，更优选为30％以上。
另外，拉伸断裂伸长率的优选上限值为400％，更优选的上限值为300％。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂优选包含氟树脂、聚酯树脂、聚醚树脂、乙烯基树脂、氨基甲酸酯树脂、聚酰胺树脂或它们的混合物。
另外，本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂中，优选上述氨基甲酸酯树脂为使活性氢成分(a1)与异氰酸酯成分(a2)反应而得到的氨基甲酸酯树脂(A)。
氨基甲酸酯树脂(A)具有柔软性，因此通过利用氨基甲酸酯树脂(A)对锂离子电池活性物质进行包覆，能够缓和电极的体积变化、抑制电极的膨胀。
作为活性氢成分(a1)，优选包含选自由聚醚二醇、聚碳酸酯二醇和聚酯二醇组成的组中的至少一种。
作为聚醚二醇，可以举出：聚氧亚乙基二醇(以下，简记为PEG)、聚氧亚乙基氧亚丙基嵌段共聚二醇、聚氧亚乙基氧四亚甲基嵌段共聚二醇；乙二醇、丙二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、新戊二醇、双(羟甲基)环己烷、4,4’-双(2-羟基乙氧基)-二苯基丙烷等低分子二醇的环氧乙烷加成物；通过使数均分子量为2000以下的PEG与二羧酸[碳原子数4～10的脂肪族二羧酸(例如琥珀酸、己二酸、癸二酸等)、碳原子数8～15的芳香族二羧酸(例如对苯二甲酸、间苯二甲酸等)等]中的一种以上反应而得到的缩合聚醚酯二醇；以及它们的两种以上的混合物。
在聚醚二醇中包含氧亚乙基单元的情况下，氧亚乙基单元的含量优选为20重量％，更优选为30重量％以上，进一步优选为40重量％以上。
另外，还可以举出：聚氧亚丙基二醇、聚氧四亚甲基二醇(以下，简记为PTMG)、聚氧亚丙基氧四亚甲基嵌段共聚二醇等。
这些之中，优选为PEG、聚氧亚乙基氧亚丙基嵌段共聚二醇和聚氧亚乙基氧四亚甲基嵌段共聚二醇，特别优选为PEG。
另外，可以只使用一种聚醚二醇，也可以使用它们的两种以上的混合物。
作为聚碳酸酯二醇，可以举出：由具有碳原子数4～12、优选碳原子数6～10、进一步优选碳原子数6～9的亚烷基的亚烷基二醇中的一种或两种以上与低分子碳酸酯化合物(例如，烷基的碳原子数为1～6的碳酸二烷基酯、具有碳原子数为2～6的亚烷基的碳酸亚烷基酯和具有碳原子数为6～9的芳基的碳酸二芳基酯等)进行脱醇反应、同时进行缩合而制造的聚碳酸酯多元醇(例如，聚碳酸六亚甲基酯二醇)。
作为聚酯二醇，可以举出：使低分子二醇和/或数均分子量为1000以下的聚醚二醇与上述的二羧酸中的一种以上反应而得到的缩合聚酯二醇、或者通过碳原子数为4～12的内酯的开环聚合而得到的聚内酯二醇等。作为上述低分子二醇，可以举出在上述聚醚二醇的项中例示出的低分子二醇等。作为上述数均分子量为1000以下的聚醚二醇，可以举出：聚氧亚丙基二醇、PTMG等。作为上述内酯，可以举出例如：ε-己内酯、γ-戊内酯等。作为该聚酯二醇的具体例，可以举出：聚己二酸乙二醇酯二醇、聚己二酸丁二醇酯二醇、聚己二酸新戊二醇酯二醇、聚(己二酸3-甲基-1,5-戊二醇酯)二醇、聚己二酸己二醇酯二醇、聚己内酯二醇以及它们的两种以上的混合物。
另外，活性氢成分(a1)可以为上述聚醚二醇、聚碳酸酯二醇和聚酯二醇中的两种以上的混合物。
活性氢成分(a1)优选以数均分子量为2500～15000的高分子二醇(a11)作为必要成分。作为高分子二醇(a11)，可以举出上述的聚醚二醇、聚碳酸酯二醇和聚酯二醇等。
数均分子量为2500～15000的高分子二醇(a11)使氨基甲酸酯树脂(A)的硬度适度柔软、并且使形成在活性物质上的覆膜的强度增强，因此优选。
另外，高分子二醇(a11)的数均分子量更优选为3000～12500，进一步优选为4000～10000。
高分子二醇(a11)的数均分子量可以根据高分子二醇的羟值算出。
另外，羟值可以依据JISK1557-1的记载来测定。
另外，优选的是，活性氢成分(a1)以数均分子量为2500～15000的高分子二醇(a11)作为必要成分，上述高分子二醇(a11)的溶解度参数(以下，简记为SP值)为8.0～12.0(cal/cm3)1/2。高分子二醇(a11)的SP值更优选为8.5～11.5(cal/cm3)1/2，进一步优选为9.0～11.0(cal/cm3)1/2。
SP值通过Fedors法来计算。SP值用下式表示。
SP值(δ)＝(ΔH/V)1/2
其中，式中，ΔH表示摩尔蒸发热(cal)，V表示摩尔体积(cm3)。
另外，ΔH和V可以使用“POLYMERENGINEERINGANDSCIENCE，1974,Vol.14,No.2,ROBERTF.FEDORS.(151～153页)”中记载的原子团的摩尔蒸发热的合计(ΔH)和摩尔体积的合计(V)。
上述SP值是表示下述特性的指标：该数值接近的物质彼此容易相互混合(相容性高)，该数值远离的物质不易混合。
高分子二醇(a11)的SP值为8.0～12.0(cal/cm3)1/2时，从氨基甲酸酯树脂(A)的电解液吸收性的方面考虑是优选的。
另外，优选的是，活性氢成分(a1)以数均分子量为2500～15000的高分子二醇(a11)作为必要成分，以上述氨基甲酸酯树脂(A)的重量为基准，上述高分子二醇(a11)的含量为20～80重量％。高分子二醇(a11)的含量更优选为30～70重量％，进一步优选为40～65重量％。
高分子二醇(a11)的含量为20～80重量％时，从氨基甲酸酯树脂(A)的电解液吸收性的方面考虑是优选的。
另外，优选活性氢成分(a1)以数均分子量为2500～15000的高分子二醇(a11)和扩链剂(a13)作为必要成分。
作为扩链剂(a13)，可以举出例如：碳原子数为2～10的低分子二醇[例如乙二醇(以下，简记为EG)、丙二醇、1,4-丁二醇(以下，简记为1,4-BG)、二乙二醇(以下，简记为DEG)、1,6-己二醇等]；二胺类[碳原子数为2～6的脂肪族二胺(例如乙二胺、1,2-丙二胺等)、碳原子数为6～15的脂环式二胺(例如异佛尔酮二胺、4,4’-二氨基二环己基甲烷等)、碳原子数为6～15的芳香族二胺(例如4,4’-二氨基二苯基甲烷等)等]；单烷醇胺(例如单乙醇胺等)；肼或其衍生物(例如己二酸二酰肼等)以及它们的两种以上的混合物。这些之中，优选为低分子二醇，特别优选为EG、DEG和1,4-BG。
作为高分子二醇(a11)与扩链剂(a13)的组合，优选作为高分子二醇(a11)的PEG与作为扩链剂(a13)的EG的组合、或者作为高分子二醇(a11)的聚碳酸酯二醇与作为扩链剂(a13)的EG的组合。
另外，优选的是，活性氢成分(a1)包含数均分子量为2500～15000的高分子二醇(a11)、除上述高分子二醇(a11)以外的二醇(a12)和扩链剂(a13)，(a11)与(a12)的当量比{(a11)/(a12)}为10/1～30/1，(a11)与(a12)和(a13)的合计当量的当量比{(a11)/[(a12)+(a13)]}为0.9/1～1.1/1。
需要说明的是，(a11)与(a12)的当量比{(a11)/(a12)}更优选为13/1～25/1，进一步优选为15/1～20/1。
作为除高分子二醇(a11)以外的二醇(a12)，只要是二醇且不包含在上述高分子二醇(a11)中就没有特别限定，具体而言，可以举出：数均分子量小于2500的二醇和数均分子量超过15000的二醇。
作为二醇的种类，可以举出：上述的聚醚二醇、聚碳酸酯二醇和聚酯二醇等。
需要说明的是，作为除高分子二醇(a11)以外的二醇且包含在扩链剂(a13)中的碳原子数2～10的低分子二醇不包含在除高分子二醇(a11)以外的二醇(a12)中。
作为异氰酸酯成分(a2)，可以使用一直以来用于制造聚氨酯的异氰酸酯。这样的异氰酸酯包含：碳原子数(除外NCO基中的碳，以下同样)为6～20的芳香族二异氰酸酯、碳原子数为2～18的脂肪族二异氰酸酯、碳原子数为4～15的脂环式二异氰酸酯、碳原子数为8～15的芳香脂肪族二异氰酸酯、这些二异氰酸酯的改性物(碳化二亚胺改性物、氨基甲酸酯改性物、脲二酮改性物等)以及它们的两种以上的混合物。
作为上述芳香族二异氰酸酯的具体例，可以举出：1,3-苯二异氰酸酯或1,4-苯二异氰酸酯、2,4-甲苯二异氰酸酯或2,6-甲苯二异氰酸酯、2,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯或4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯(以下，将二苯基甲烷二异氰酸酯简记为MDI)、联苯-4,4’-二异氰酸酯、3,3’-二甲基联苯-4,4’-二异氰酸酯、3,3’-二甲基二苯基甲烷-4,4’-二异氰酸酯、1,5-萘二异氰酸酯等。
作为上述脂肪族二异氰酸酯的具体例，可以举出：亚乙基二异氰酸酯、四亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯、十二亚甲基二异氰酸酯、2,2,4-三甲基六亚甲基二异氰酸酯、赖氨酸二异氰酸酯、2,6-二异氰酸基己酸甲酯、[双(2-异氰酸基乙基)]碳酸酯、2-异氰酸基乙基-2,6-二异氰酸基己酸酯等。
作为上述脂环式二异氰酸酯的具体例，可以举出：异佛尔酮二异氰酸酯、二环己基甲烷-4,4’-二异氰酸酯、环己烷二异氰酸酯、甲基环己烷二异氰酸酯、双(2-异氰酸基乙基)-4-环己烷-1,2-二羧酸酯、2,5-降冰片烷二异氰酸酯或2,6-降冰片烷二异氰酸酯等。
作为上述芳香脂肪族二异氰酸酯的具体例，可以举出：间苯二亚甲基二异氰酸酯或对苯二亚甲基二异氰酸酯、α,α,α’,α’-四甲基苯二亚甲基二异氰酸酯等。
这些之中，优选为芳香族二异氰酸酯和脂环式二异氰酸酯，进一步优选为芳香族二异氰酸酯，特别优选为MDI。
在氨基甲酸酯树脂(A)包含高分子二醇(a11)和异氰酸酯成分(a2)的情况下，优选的(a2)/(a11)的当量比为10～30/1，更优选为11～28/1。异氰酸酯成分(a2)的比率超过30当量时，会形成硬的涂膜。
另外，在氨基甲酸酯树脂(A)包含高分子二醇(a11)、扩链剂(a13)和异氰酸酯成分(a2)的情况下，(a2)/[(a11)+(a13)]的当量比通常为0.9～1.1/1、优选为0.95～1.05/1。在该范围外的情况下，有时氨基甲酸酯树脂无法达到足够高的分子量。
氨基甲酸酯树脂(A)的数均分子量优选为40000～500000，更优选为50000～400000。氨基甲酸酯树脂(A)的数均分子量小于40000时，覆膜的强度降低；超过500000时，溶液粘度升高，有时无法得到均匀的覆膜。
氨基甲酸酯树脂(A)的数均分子量通过使用二甲基甲酰胺(以下，简记为DMF)作为溶剂，以聚氧亚丙基二醇作为标准物质利用凝胶渗透色谱法(以下，简记为GPC)来测定。样品浓度设定为0.25重量％，柱固定相由TSKgelSuperH2000、TSKgelSuperH3000、TSKgelSuperH4000(均为东曹株式会社制造)各1根连结而成，柱温设定为40℃即可。
氨基甲酸酯树脂(A)可以通过使活性氢成分(a1)与异氰酸酯成分(a2)反应来制造。
例如，可以举出如下方法：使用作为活性氢成分(a1)的高分子二醇(a11)和扩链剂(a13)，使异氰酸酯成分(a2)与高分子二醇(a11)和扩链剂(a13)同时反应的一步法；使高分子二醇(a11)先与异氰酸酯成分(a2)反应后、接着使扩链剂(a13)反应的预聚物法。
另外，氨基甲酸酯树脂(A)的制造可以在存在或不存在对异氰酸酯基呈惰性的溶剂的条件下进行。作为在溶剂存在下进行时的适当的溶剂，可以举出酰胺系溶剂[DMF、二甲基乙酰胺等]、亚砜系溶剂(二甲基亚砜等)、酮系溶剂[甲基乙基酮、甲基异丁基酮等]、芳香族系溶剂(甲苯、二甲苯等)、醚系溶剂(二氧杂环己烷、四氢呋喃等)、酯系溶剂(乙酸乙酯、乙酸丁酯等)以及它们的两种以上的混合物。这些之中，优选为酰胺系溶剂、酮系溶剂、芳香族系溶剂以及它们的两种以上的混合物。
制造氨基甲酸酯树脂(A)时，反应温度可以与氨基甲酸酯化反应中通常采用的温度相同，在使用溶剂的情况下通常为20～100℃，在无溶剂的情况下通常为20～220℃。
为了促进反应，可以根据需要使用在聚氨酯反应中通常使用的催化剂[例如胺系催化剂(三乙胺、三亚乙基二胺等)、锡系催化剂(二月桂酸二丁基锡等)]。
另外，也可以根据需要使用反应终止剂[例如一元醇(乙醇、异丙醇、丁醇等)、一元胺(二甲胺、二丁胺等)等]。
氨基甲酸酯树脂(A)的制造可以利用在该领域中通常采用的制造装置进行。另外，在不使用溶剂的情况下，可以使用捏合机、挤出机等制造装置。如此制造的氨基甲酸酯树脂(A)以30重量％(固体成分)DMF溶液的方式测定的溶液粘度通常为10～10000泊/20℃，实用上优选为100～2000泊/20℃。
另外，本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂中，优选上述乙烯基树脂含有以乙烯基单体(b)作为必要构成单体的聚合物(B)。
以乙烯基单体(b)作为必要构成单体的聚合物(B)具有柔软性，因此，通过利用聚合物(B)对锂离子电池活性物质进行包覆，能够缓和电极的体积变化、抑制电极的膨胀。
特别优选包含具有羧基的乙烯基单体(b1)和下述通式(1)所表示的乙烯基单体(b2)作为乙烯基单体(b)。
CH2＝C(R1)COOR2(1)
[式(1)中，R1为氢原子或甲基，R2为碳原子数4～36的支链烷基]
作为具有羧基的乙烯基单体(b1)，可以举出：(甲基)丙烯酸、巴豆酸、肉桂酸等碳原子数3～15的一元羧酸；马来酸(酐)、富马酸、衣康酸(酐)、柠康酸、中康酸等碳原子数4～24的二元羧酸；乌头酸等碳原子数6～24的三元～四元或更多元的多元羧酸等。这些之中，优选(甲基)丙烯酸，特别优选甲基丙烯酸。
在上述通式(1)所表示的乙烯基单体(b2)中，R1表示氢原子或甲基。R1优选为甲基。
R2为碳原子数4～36的支链烷基，作为R2的具体例，可以举出：1-烷基烷基(1-甲基丙基(仲丁基)、1,1-二甲基乙基(叔丁基)、1-甲基丁基、1-乙基丙基、1,1-二甲基丙基、1-甲基戊基、1-乙基丁基、1-甲基己基、1-乙基戊基、1-甲基庚基、1-乙基己基、1-甲基辛基、1-乙基庚基、1-甲基壬基、1-乙基辛基、1-甲基癸基、1-乙基壬基、1-丁基二十烷基、1-己基十八烷基、1-辛基十六烷基、1-癸基十四烷基、1-十一烷基十三烷基等)、2-烷基烷基(2-甲基丙基(异丁基)、2-甲基丁基、2-乙基丙基、2,2-二甲基丙基、2-甲基戊基、2-乙基丁基、2-甲基己基、2-乙基戊基、2-甲基庚基、2-乙基己基、2-甲基辛基、2-乙基庚基、2-甲基壬基、2-乙基辛基、2-甲基癸基、2-乙基壬基、2-己基十八烷基、2-辛基十六烷基、2-癸基十四烷基、2-十一烷基十三烷基、2-十二烷基十六烷基、2-十三烷基十五烷基、2-癸基十八烷基、2-十四烷基十八烷基、2-十六烷基十八烷基、2-十四烷基二十烷基、2-十六烷基二十烷基等)、3～34-烷基烷基(3-烷基烷基、4-烷基烷基、5-烷基烷基、32-烷基烷基、33-烷基烷基和34-烷基烷基等)、以及含有1个或其以上的与丙烯低聚物(七聚物～十一聚物)、乙烯/丙烯(摩尔比16/1～1/11)低聚物、异丁烯低聚物(七聚物～八聚物)和α-烯烃(碳原子数5～20)低聚物(四聚物～八聚物)等相对应的羰基合成醇的烷基残基这样的支链烷基的混合烷基等。
这些之中，从电解液的吸收的观点出发，优选为2-烷基烷基，进一步优选为2-乙基己基和2-癸基十四烷基。
另外，在构成聚合物(B)的单体中，除乙烯基单体(b1)和上述通式(1)所表示的乙烯基单体(b2)以外，还可以包含不含有活性氢的共聚性乙烯基单体(b3)。
作为不含有活性氢的共聚性乙烯基单体(b3)，可以举出下述(b31)～(b35)。
(b31)由碳原子数1～20的一元醇与(甲基)丙烯酸形成的碳基(甲基)丙烯酸酯
作为上述一元醇，可以举出：(i)脂肪族一元醇[甲醇、乙醇、正丙醇和异丙醇、正丁醇、正戊醇、正辛醇、壬醇、癸醇、月桂醇、十三烷醇、肉豆蔻醇、十六烷醇、硬脂醇等]、(ii)脂环式一元醇[环己醇等]、(iii)芳香脂肪族一元醇[苯甲醇等]以及它们的两种以上的混合物。
(b32)聚(n＝2～30)氧亚烷基(碳原子数2～4)烷基(碳原子数1～18)醚(甲基)丙烯酸酯[甲醇的环氧乙烷(以下简记为EO)10摩尔加成物(甲基)丙烯酸酯、甲醇的环氧丙烷(以下简记为PO)10摩尔加成物(甲基)丙烯酸酯等]
(b33)含氮的乙烯基化合物
(b33-1)含酰胺基的乙烯基化合物
(i)碳原子数3～30的(甲基)丙烯酰胺化合物，例如N,N-二烷基(碳原子数1～6)或二芳烷基(碳原子数7～15)(甲基)丙烯酰胺[N,N-二甲基丙烯酰胺、N,N-二苄基丙烯酰胺等]、双丙酮丙烯酰胺
(ii)除上述(甲基)丙烯酰胺化合物以外的碳原子数4～20的含酰胺基的乙烯基化合物，例如N-甲基-N-乙烯基乙酰胺、环状酰胺(吡咯烷酮化合物(碳原子数6～13，例如N-乙烯基吡咯烷酮等))
(b33-2)(甲基)丙烯酸酯化合物
(i)二烷基(碳原子数1～4)氨基烷基(碳原子数1～4)(甲基)丙烯酸酯[(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸吗啉基乙酯等]
(ii)含季铵基的(甲基)丙烯酸酯[含叔氨基的(甲基)丙烯酸酯[(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二乙基氨基乙酯等]的季铵化物(使用上述季铵化剂进行季铵化后的物质)等]
(b33-3)含杂环的乙烯基化合物
吡啶化合物(碳原子数7～14，例如2-乙烯基吡啶和4-乙烯基吡啶)、咪唑化合物(碳原子数5～12，例如N-乙烯基咪唑)、吡咯化合物(碳原子数6～13，例如N-乙烯基吡咯)、吡咯烷酮化合物(碳原子数6～13，例如N-乙烯基-2-吡咯烷酮)
(b33-4)含腈基的乙烯基化合物
碳原子数3～15的含腈基的乙烯基化合物，例如(甲基)丙烯腈、氰基苯乙烯、丙烯酸氰基烷基(碳原子数1～4)酯
(b33-5)其他乙烯基化合物
含硝基的乙烯基化合物(碳原子数8～16，例如硝基苯乙烯)等
(b34)乙烯基烃
(b34-1)脂肪族乙烯基烃
碳原子数2～18或其以上的烯烃[乙烯、丙烯、丁烯、异丁烯、戊烯、庚烯、二异丁烯、辛烯、十二碳烯、十八碳烯等]、碳原子数4～10或其以上的二烯[丁二烯、异戊二烯、1,4-戊二烯、1,5-己二烯、1,7-辛二烯等]等
(b34-2)脂环式乙烯基烃
碳原子数4～18或其以上的环状不饱和化合物，例如环烯烃(例如环己烯)、(双)环二烯烃[例如(双)环戊二烯]、萜烯(例如蒎烯、苧烯和茚)
(b34-3)芳香族乙烯基烃
碳原子数8～20或其以上的芳香族不饱和化合物及其衍生物，例如苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、2,4-二甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、异丙基苯乙烯、丁基苯乙烯、苯基苯乙烯、环己基苯乙烯、苄基苯乙烯、苯乙烯磺酸锂
(b35)乙烯基酯、乙烯基醚、乙烯基酮、不饱和二羧酸二酯
(b35-1)乙烯基酯
脂肪族乙烯基酯[碳原子数4～15，例如脂肪族羧酸(一元羧酸和二元羧酸)的链烯基酯(例如乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、己二酸二烯丙酯、乙酸异丙烯酯、甲氧基乙酸乙烯酯)]
芳香族乙烯基酯[碳原子数9～20，例如芳香族羧酸(一元羧酸和二元羧酸)的链烯基酯(例如苯甲酸乙烯酯、邻苯二甲酸二烯丙酯、苯甲酸甲基-4-乙烯酯)、脂肪族羧酸的含芳香环的酯(例如乙酰氧基苯乙烯)]
(b35-2)乙烯基醚
脂肪族乙烯基醚[碳原子数3～15，例如乙烯基烷基(碳原子数1～10)醚[乙烯基甲基醚、乙烯基丁基醚、乙烯基-2-乙基己基醚等]、乙烯基烷氧基(碳原子数1～6)烷基(碳原子数1～4)醚[乙烯基-2-甲氧基乙基醚、甲氧基丁二烯、3,4-二氢-1,2-吡喃、2-丁氧基-2’-乙烯氧基二乙基醚、乙烯基-2-乙基巯基乙基醚等]、聚(2～4)(甲基)烯丙氧基烷烃(碳原子数2～6)[二烯丙氧基乙烷、三烯丙氧基乙烷、四烯丙氧基丁烷、四甲基烯丙氧基乙烷等]]
芳香族乙烯基醚(碳原子数8～20，例如乙烯基苯基醚、苯氧基苯乙烯)
(b35-3)乙烯基酮
脂肪族乙烯基酮(碳原子数4～25，例如乙烯基甲基酮、乙烯基乙基酮)
芳香族乙烯基酮(碳原子数9～21，例如乙烯基苯基酮)
(b35-4)不饱和二羧酸二酯
碳原子数4～34的不饱和二羧酸二酯，例如富马酸二烷基酯(2个烷基是碳原子数1～22的直链、支链或脂环式的基团)、马来酸二烷基酯(2个烷基是碳原子数1～22的直链、支链或脂环式的基团)
在上述作为(b3)例示的物质中，从电解液的吸收和耐电压的观点出发，优选为(b31)、(b32)、(b33)和(b34)，进一步优选为(b31)中的(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(b34)中的苯乙烯磺酸锂。
在聚合物(B)中，以聚合物(B)的重量为基准，具有羧基的乙烯基单体(b1)、上述通式(1)所表示的乙烯基单体(b2)和不含有活性氢的共聚性乙烯基单体(b3)的含量优选为：(b1)为0.1～80重量％、(b2)为0.1～99.9重量％、(b3)为0～99.8重量％。
单体的含量为上述范围内时，对电解液的吸液性良好。
更优选的含量为：(b1)为30～60重量％、(b2)为5～60重量％、(b3)为5～80重量％，进一步优选的含量为：(b1)为35～50重量％、(b2)为15～45重量％、(b3)为20～60重量％。
聚合物(B)的数均分子量的优选下限为3000，进一步优选为50000，特别优选为100000，最优选为200000；优选的上限为2000000，进一步优选为1500000，特别优选为1000000，最优选为800000。
聚合物(B)的数均分子量可以在下述条件下通过GPC(凝胶渗透色谱)测定而求出。
装置：AllianceGPCV2000(Waters公司制造)
溶剂：邻二氯苯
标准物质：聚苯乙烯
样品浓度：3mg/ml
柱固定相：PLgel10μm、MIXED-B2根串联(PolymerLaboratories公司制造)
柱温：135℃
聚合物(B)的溶解度参数(SP值)优选为9.0～20.0(cal/cm3)1/2。聚合物(B)的SP值更优选为9.5～18.0(cal/cm3)1/2，进一步优选为9.5～14.0(cal/cm3)1/2。聚合物(B)的SP值为9.0～20.0(cal/cm3)1/2时，从电解液吸收的方面考虑是优选的。
另外，从电池的耐热性的观点出发，聚合物(B)的玻璃化转变温度[以下简记为Tg，测定法：DSC(差示扫描量热分析)法]优选为80～200℃，进一步优选为90～180℃，特别优选为100～150℃。
聚合物(B)可以通过公知的聚合方法(本体聚合、溶液聚合、乳液聚合、悬浮聚合等)来制造。
聚合时，可以使用公知的聚合引发剂[偶氮系引发剂[2,2’-偶氮双(2-甲基丙腈)、2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈等)、过氧化物系引发剂(过氧化苯甲酰、二叔丁基过氧化物、月桂基过氧化物等)]等]来进行。
聚合引发剂的使用量基于单体的总重量优选为0.01～5重量％，更优选为0.05～2重量％。
作为溶液聚合的情况下所使用的溶剂，可以举出例如：酯(碳原子数2～8，例如乙酸乙酯和乙酸丁酯)、醇(碳原子数1～8，例如甲醇、乙醇和辛醇)、烃(碳原子数4～8，例如正丁烷、环己烷和甲苯)、酰胺(例如DMF和二甲基乙酰胺)和酮(碳原子数3～9，例如甲基乙基酮)，使用量基于单体的总重量通常为5～900％，优选为10～400％，作为单体浓度，通常为10～95重量％，优选为20～90重量％。
作为乳液聚合和悬浮聚合中的分散介质，可以举出：水、醇(例如乙醇)、酯(例如丙酸乙酯)、轻石脑油等，作为乳化剂，可以举出：高级脂肪酸(碳原子数10～24)金属盐(例如油酸钠和硬脂酸钠)、高级醇(碳原子数10～24)硫酸酯金属盐(例如十二烷基硫酸钠)、乙氧基化四甲基癸炔二醇、甲基丙烯酸磺基乙基钠、甲基丙烯酸二甲基氨基甲酯等。可以进一步添加聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮等作为稳定剂。
溶液或分散液的单体浓度通常为5～95重量％，聚合引发剂的使用量基于单体的总重量通常为0.01～5％，从粘合力和凝聚力的观点出发优选为0.05～2％。
聚合时，可以使用公知的链转移剂、例如巯基化合物(十二烷基硫醇、正丁基硫醇等)和卤代烃(四氯化碳、四溴化碳、苄基氯等)。使用量基于单体的总重量通常为2％以下，从粘合力和凝聚力的观点出发优选为0.5％以下。
另外，聚合反应中的体系内温度通常为-5～150℃，优选为30～120℃，反应时间通常为0.1～50小时，优选为2～24小时，反应的终点可以通过未反应单体的量相对于已使用的单体总量通常为5重量％以下、优选为1重量％以下来确认。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂可以为利用聚环氧化合物(c1)和/或多元醇化合物(c2)将聚合物(B)交联而成的交联聚合物。
在交联聚合物中，优选使用具有与聚合物(B)中的羧基等活性氢发生反应的反应性官能团的交联剂(C)将聚合物(B)交联，更优选使用聚环氧化合物(c1)和/或多元醇化合物(c2)作为交联剂(C)。
作为聚环氧化合物(c1)，可以举出：环氧当量为80～2500的聚环氧化合物、例如缩水甘油醚[双酚A二缩水甘油醚、双酚F二缩水甘油醚、连苯三酚三缩水甘油醚、乙二醇二缩水甘油醚、丙二醇二缩水甘油醚、新戊二醇二缩水甘油醚、三羟甲基丙烷三缩水甘油醚、甘油三缩水甘油醚、聚乙二醇(Mw200～2000)二缩水甘油醚、聚丙二醇(Mw200～2000)二缩水甘油醚、双酚A的环氧烷1～20摩尔加成物的二缩水甘油醚等]；缩水甘油酯(邻苯二甲酸二缩水甘油酯、偏苯三酸三缩水甘油酯、二聚酸二缩水甘油酯、己二酸二缩水甘油酯等)；缩水甘油胺(N,N-二缩水甘油基苯胺、N,N-二缩水甘油基甲苯胺、N,N,N’,N’-四缩水甘油基二氨基二苯基甲烷、N,N,N’,N’-四缩水甘油基苯二甲胺、1,3-双(N,N-二缩水甘油基氨基甲基)环己烷、N,N,N’,N’-四缩水甘油基六亚甲基二胺等)；脂肪族环氧化物(环氧化聚丁二烯、环氧化大豆油等)；脂环式环氧化物(二氧化苧烯、二氧化双环戊二烯等)。
作为多元醇化合物(c2)，可以举出：低分子多元醇[碳原子数2～20的脂肪族和脂环式的二醇[EG、DEG、丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-BG、1,6-己二醇、3-甲基戊二醇、新戊二醇、1,9-壬二醇、1,4-二羟基环己烷、1,4-双(羟甲基)环己烷、2,2-双(4,4’-羟基环己基)丙烷等]；碳原子数8～15的含芳香环的二醇[间苯二甲醇和对苯二甲醇、1,4-双(羟基乙基)苯等]；碳原子数3～8的三醇(甘油、三羟甲基丙烷等)；四元以上的多元醇[季戊四醇、α-甲基葡萄糖苷、山梨糖醇、木糖醇、甘露糖醇、葡萄糖、果糖、蔗糖、二季戊四醇、聚甘油(聚合度2～20)等]等]以及它们的环氧烷(碳原子数2～4)加成物(聚合度＝2～30)等。
从电解液吸收的观点出发，交联剂(C)的使用量为如下所述的量：聚合物(B)中的含活性氢的基团与(C)中的反应性官能团的当量比优选为1:0.01～2，进一步优选为1:0.02～1。
作为使用交联剂(C)将聚合物(B)交联的方法，可以举出在利用包含聚合物(B)的包覆用树脂将锂离子电池活性物质包覆后进行交联的方法。具体而言，可以举出如下方法：将锂离子电池活性物质与含有聚合物(B)的树脂溶液混合并脱溶剂，由此制造出锂离子电池活性物质被树脂包覆而成的包覆活性物质后，将含有交联剂(C)的溶液混合到包覆活性物质中并加热，由此发生脱溶剂和交联反应，从而利用交联聚合物对锂离子电池活性物质进行包覆。
关于加热温度，在使用聚环氧化合物(c1)作为交联剂的情况下优选设定为70℃以上，在使用多元醇化合物(c2)作为交联剂的情况下优选设定为120℃以上。
另外，还优选氟树脂(D)作为本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂。
作为氟树脂(D)，可以举出：含氟单体、例如含有2～10的碳原子和1～20的氟原子的氟代烯烃(四氟乙烯、六氟丙烯、全氟己基乙烯等)、(甲基)丙烯酸氟代烷基(碳原子数1～10)酯[(甲基)丙烯酸全氟己基乙酯、(甲基)丙烯酸全氟辛基乙酯等]中的一种以上的(共)聚合物。
另外，还优选聚酯树脂(E)作为本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂。
作为聚酯树脂(E)，可以举出多元醇与多元羧酸的缩聚物等。
作为多元醇，可以举出二醇(e1)和三元以上的多元醇(e2)；作为多元羧酸，可以举出二羧酸(e3)和三元以上的多元羧酸(e4)。这些之中，优选与二醇(e1)、二羧酸(e3)一起使用三元以上的多元醇(e2)和/或三元以上的多元羧酸(e4)而成的非线性聚酯树脂，特别优选由(e1)、(e2)、(e3)、(e4)这四种成分构成的聚酯树脂。
作为二醇(e1)，可以举出：亚烷基二醇(乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、十二烷二醇等)；亚烷基醚二醇(DEG、三乙二醇、二丙二醇、PEG、聚氧亚丙基二醇、PTMG等)；脂环式二醇(1,4-环己烷二甲醇、氢化双酚A、氢化双酚F等)；双酚类(双酚A、双酚F、双酚S等)；上述脂环式二醇的环氧烷(EO、PO、环氧丁烷、环氧苯乙烷、α-烯烃环氧化物等)加成物；上述双酚类的环氧烷(EO、PO、环氧丁烷、环氧苯乙烷、α-烯烃环氧化物等)加成物等。这些之中，优选为碳原子数6以上的亚烷基二醇、双酚类的环氧烷加成物、脂环式二醇，特别优选为双酚类的PO、环氧丁烷、环氧苯乙烷、α-烯烃环氧化物加成物、碳原子数8以上的亚烷基二醇、氢化双酚A、氢化双酚F以及它们的合用。
作为三元以上的多元醇(e2)，可以举出：三元～八元或其以上的多元脂肪族醇(甘油、三羟甲基乙烷、三羟甲基丙烷、季戊四醇、山梨糖醇等)；三酚类(三酚PA等)；酚醛清漆树脂(苯酚酚醛清漆、甲酚酚醛清漆等)；上述三酚类的环氧烷加成物；上述酚醛清漆树脂的环氧烷加成物等。这些之中，优选为三元～八元或其以上的多元脂肪族醇和酚醛清漆树脂的环氧烷加成物，特别优选为酚醛清漆树脂的环氧烷加成物。
作为二羧酸(e3)，可以举出：亚烷基二羧酸(琥珀酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、十二烷二羧酸、十八烷二羧酸、十二烯基琥珀酸、十五烯基琥珀酸、十八烯基琥珀酸、二聚酸等)；亚烯基二羧酸(马来酸、富马酸等)；芳香族二羧酸(邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、萘二甲酸等)等。这些之中，优选为碳原子数6～50的亚烷基二羧酸、碳原子数6～50的亚烯基二羧酸、碳原子数8～20的芳香族二羧酸以及它们的合用，进一步优选为碳原子数7～50的亚烷基二羧酸以及它们与碳原子数8～20的芳香族二羧酸的合用，特别优选为碳原子数16～50的链烯基琥珀酸以及它们与碳原子数8～20的芳香族二羧酸的合用。
作为三元以上的多元羧酸(e4)，可以举出：碳原子数9～20的芳香族多元羧酸(偏苯三酸、均苯四酸等)、不饱和羧酸的乙烯基聚合物(苯乙烯-马来酸共聚物、苯乙烯-丙烯酸共聚物、α-烯烃-马来酸共聚物、苯乙烯-富马酸共聚物等)等。这些之中，优选为碳原子数9～20的芳香族多元羧酸，特别优选为偏苯三酸。
需要说明的是，作为二羧酸(e3)或三元以上的多元羧酸(e4)，也可以使用上述羧酸的酸酐或低级烷基酯(甲酯、乙酯、异丙酯等)。
另外，也可以将羟基羧酸(e5)与(e1)、(e2)、(e3)、(e4)一起共聚。作为羟基羧酸(e5)，可以举出：羟基硬脂酸、氢化蓖麻油脂肪酸等。
多元醇与多元羧酸的比率以羟基[OH]与羧基[COOH]的当量比[OH]/[COOH]计通常为2/1～1/2，优选为1.5/1～1/1.5，进一步优选为1.3/1～1/1.3。关于三元以上的多元醇(e2)和三元以上的多元羧酸(e4)的比率，相对于(e1)～(e4)的摩尔数的合计，(e2)和(e4)的摩尔数之和通常为0～40摩尔％，优选为3～25摩尔％，进一步优选为5～20摩尔％。(e2)与(e3)的摩尔比通常为0/100～100/0，优选为80/20～20/80，进一步优选为70/30～30/70。
从电解液吸收的观点考虑，聚酯树脂(E)优选具有2000～50000的数均分子量。
聚酯树脂(E)的数均分子量通过GPC进行测定。聚酯树脂(E)的数均分子量的测定中使用的GPC的条件例如为以下条件。
装置：HLC-8220GPC(东曹株式会社制造的液相色谱仪)
柱：TSKgelSuperH4000+TSKgelSuperH3000+TSKgelSuperH2000(均为东曹株式会社制造)
柱温：40℃
检测器：RI(RefractiveIndex)
溶剂：四氢呋喃
流速：0.6ml/分钟
试样浓度：0.25重量％
注入量：10μl
标准：聚苯乙烯(东曹株式会社制造；TSK标准聚苯乙烯)
聚酯树脂(E)可以通过将多元羧酸和多元醇在四丁氧基钛、二丁基氧化锡等公知的酯化催化剂的存在下加热至150～280℃而进行脱水缩合来得到。为了提高反应末期的反应速度，进行减压也是有效的。
另外，还优选聚醚树脂(F)作为本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂。
作为聚醚树脂(F)，可以举出例如：聚氧亚烷基二醇[环氧烷的聚合度为2～100(其中，环氧乙烷的聚合度优选为5～30，环氧烷的碳原子数优选为2～4。对于以下的聚醚树脂也是同样)](例如，聚环氧乙烷(聚合度20)/聚环氧丙烷(聚合度20)嵌段共聚物(普朗尼克(Pluronic)型等)等]、聚氧亚烷基烷基醚(环氧烷的聚合度为2～100，烷基的碳原子数为8～40)(例如，辛醇EO20摩尔加成物、月桂醇EO20摩尔加成物、硬脂醇EO10摩尔加成物、油醇EO5摩尔加成物、月桂醇EO10摩尔PO20摩尔嵌段加成物等)；聚氧亚烷基高级脂肪酸酯(环氧烷的聚合度为2～100，高级脂肪酸的碳原子数为8～40)(例如，硬脂酸EO10摩尔加成物、月桂酸EO10摩尔加成物等)；聚氧亚烷基多元醇高级脂肪酸酯(环氧烷的聚合度为2～100，多元醇的碳原子数为2～40，高级脂肪酸的碳原子数为8～40)(例如，聚乙二醇(聚合度20)的月桂酸二酯、聚乙二醇(聚合度20)的油酸二酯等)；聚氧亚烷基烷基苯基醚(环氧烷的聚合度为2～100，烷基的碳原子数为8～40)(例如，壬基酚EO4摩尔加成物、壬基酚EO8摩尔PO20摩尔嵌段加成物、辛基酚EO10摩尔加成物、双酚AEO10摩尔加成物、苯乙烯化酚EO20摩尔加成物等)；聚氧亚烷基烷基氨基醚(环氧烷的聚合度为2～100，烷基的碳原子数为8～40)(例如，月桂胺EO10摩尔加成物、硬脂胺EO10摩尔加成物等)；聚氧亚烷基烷醇酰胺(环氧烷的聚合度为2～100，酰胺(酰基部分)的碳原子数为8～24)(例如，羟乙基月桂酰胺的EO10摩尔加成物、羟丙基油酰胺的EO20摩尔加成物等)，也可以合用两种以上。
另外，还优选聚酰胺树脂(G)作为本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂。
作为聚酰胺树脂(G)，没有特别限定，优选为使至少含有40重量％的碳原子数54的三元酸的聚合脂肪酸(g1)、碳原子数2～4的脂肪族一元羧酸(g2)、以及包含乙二胺和碳原子数3～9的脂肪族多元胺的多元胺(g3)缩聚而得到的树脂。
作为聚合脂肪酸(g1)，可以举出被称为三聚酸的聚合脂肪酸，其为将例如油酸、亚油酸等不饱和脂肪酸或它们的低级烷基酯(碳原子数1～3)聚合后通过蒸馏提取出利用价值高的碳原子数36的二元酸成分后的残渣，其具有例如如下所述的组成。
碳原子数18的一元酸：0～5重量％(优选为0～2重量％)
碳原子数36的二元酸：小于60重量％(优选小于50重量％)
碳原子数54的三元酸：40重量％以上(优选为50重量％以上)
另外，可以根据需要将该(g1)的一部分置换成其他三元酸或四元酸。作为该其他三元酸或四元酸，可以举出：偏苯三酸、均苯四酸、二苯甲酮四羧酸、丁烷四羧酸(包括它们的酸酐、碳原子数1～3的烷基酯)等。
作为碳原子数2～4的脂肪族系一元羧酸(g2)，可以举出：乙酸、丙酸和丁酸，它们可以各自单独使用或以任意比例混合使用。
(g2)的使用量相对于全部羧酸成分[(g1)+(g2)]通常为20～40当量％，优选为30～40当量％。
作为构成多元胺(g3)的碳原子数3～9的脂肪族多元胺，可以举出：二亚乙基三胺、丙二胺、二氨基丁烷、六亚甲基二胺、三甲基六亚甲基二胺、亚氨基双丙胺、甲基亚氨基双丙胺等。该(g3)为乙二胺与碳原子数3～9的脂肪族多元胺中的一种以上的混合物，并且乙二胺在该(g3)中所占的比率通常为60～85当量％，优选为70～80当量％。
聚酰胺树脂(G)的数均分子量通常为3000～50000，优选为5000～10000。
聚酰胺树脂(G)的数均分子量可以在以下条件下通过GPC测定来求出。
装置：HLC-802A(东曹株式会社制造)
柱：TSKgelGMH62根(东曹株式会社制造)
测定温度：40℃
试样溶液：0.25重量％DMF溶液
溶液注入量：200μl
检测装置：RI
标准：聚苯乙烯(东曹株式会社制造；TSK标准聚苯乙烯)
从电池的耐热性的观点出发，聚酰胺树脂(G)的利用微量熔点测定法(依据JISK0064-1992,3.2中规定的熔点测定方法，使用熔点测定装置进行测定)得到的熔点优选为100～150℃，更优选为120～130℃。
聚酰胺树脂(G)可以通过与通常的聚合脂肪酸系聚酰胺树脂的制造方法相同的方法来制造。酰胺化缩聚反应的反应温度通常为160～250℃，优选为180～230℃。为了防止着色，反应优选在氮气等惰性气体中进行，在反应末期为了促进反应的完结或除去挥发性成分，可以在减压下进行反应。另外，在酰胺化缩聚反应后，也可以利用甲醇、乙醇、异丙醇等醇系溶剂将反应产物稀释而制成溶液状。
另外，作为本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂，只要是在浸渍于电解液中时的吸液率为10％以上、在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率为10％以上的树脂，也可以使用例如环氧树脂、聚酰亚胺树脂、有机硅树脂、酚醛树脂、三聚氰胺树脂、脲树脂、苯胺树脂、离聚物树脂、聚碳酸酯等作为其他树脂(H)。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物包含锂离子电池活性物质包覆用树脂和导电助剂(X)。
在本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物中，锂离子电池活性物质包覆用树脂如上所述。
作为导电助剂(X)，从具有导电性的材料中选择。
具体而言，可以举出：金属{铝、不锈钢(SUS)、银、金、铜和钛等}、碳{石墨和炭黑[乙炔黑、科琴黑、炉黑、槽法炭黑、热灯法炭黑等]等}以及它们的混合物等，但并不限定于这些。
这些导电助剂(X)可以单独使用一种、也可以合用两种以上。另外，可以使用它们的合金或金属氧化物。从电稳定性的观点出发，优选为铝、不锈钢、碳、银、金、铜、钛和它们的混合物，进一步优选为银、金、铝、不锈钢和碳，特别优选为碳。另外，这些导电助剂(X)可以是通过镀敷等将导电性材料(上述(X)中的金属)涂布在颗粒系陶瓷材料、树脂材料的外周而成的物质。
导电助剂(X)的形状(形态)并不限定于颗粒形态，也可以为颗粒形态以外的形态，可以为碳纳米管等已作为所谓的填料系导电性树脂组合物得到实用化的形态。
导电助剂(X)的平均粒径没有特别限定，从电池的电特性的观点出发，优选为0.01～10μm左右。需要说明的是，在本说明书中，“粒径”是指导电助剂(X)的轮廓线上的任意两点间距离中的最大的距离L。作为“平均粒径”的值，采用如下所述的值：使用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等观察手段，以在几个～几十个视野中观察到的颗粒的粒径的平均值的方式算出的值。
锂离子电池活性物质包覆用树脂与导电助剂(X)的混配比率没有特别限定，以重量比率计，优选锂离子电池活性物质包覆用树脂(树脂固体成分重量):导电助剂(X)＝1:0.2～3.0。
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物可以通过将本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂和导电助剂(X)混合来制造。通过将预先混合好的锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物与锂离子电池活性物质进一步混合，能够将锂离子电池活性物质用锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物进行包覆。
另外，在将锂离子电池活性物质用锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物进行包覆时，也可以将锂离子电池活性物质包覆用树脂、锂离子电池活性物质和导电助剂(X)同时混合，在锂离子电池活性物质的表面上形成包含锂离子电池活性物质包覆用树脂和导电助剂(X)的锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物。
另外，在将锂离子电池活性物质用锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物进行包覆时，也可以在锂离子电池活性物质中混合锂离子电池活性物质包覆用树脂，再进一步混合导电助剂(X)，从而在锂离子电池活性物质的表面上形成包含锂离子电池活性物质包覆用树脂和导电助剂(X)的锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物。
本发明的锂离子电池用包覆活性物质为由锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物和锂离子电池活性物质(Y)构成的锂离子电池用包覆活性物质，其特征在于，上述锂离子电池活性物质(Y)的表面的一部分或全部被上述锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物所包覆。
作为锂离子电池活性物质(Y)，可以举出正极活性物质(Y1)和负极活性物质(Y2)。
作为正极活性物质(Y1)，可以举出：锂与过渡金属的复合氧化物(例如LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2和LiMn2O4)、过渡金属氧化物(例如MnO2和V2O5)、过渡金属硫化物(例如MoS2和TiS2)以及导电性高分子(例如聚苯胺、聚偏二氟乙烯、聚吡咯、聚噻吩、聚乙炔、聚对亚苯基和聚咔唑)等。
作为负极活性物质(Y2)，可以举出：石墨、无定形碳、高分子化合物烧制体(例如将酚醛树脂和呋喃树脂等烧制、碳化而成的物质等)、焦炭类(例如沥青焦炭、针状焦炭和石油焦等)、碳纤维、导电性高分子(例如聚乙炔和聚吡咯等)、锡、硅和金属合金(例如锂-锡合金、锂-硅合金、锂-铝合金和锂-铝-锰合金等)等。
本发明的锂离子电池用包覆活性物质例如可以如下得到：将锂离子电池活性物质(Y)放入万能混合机中，在以30～500rpm进行搅拌的状态下，用1～90分钟滴加含有锂离子电池活性物质包覆用树脂的树脂溶液并混合，进一步混合导电助剂(X)，在搅拌的状态下升温至50～200℃，减压至0.007～0.04MPa后，保持10～150分钟。
锂离子电池活性物质(Y)与锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物的混配比率没有特别限定，以重量比率计，优选锂离子电池活性物质(Y):锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物＝1:0.001～0.1。
包含本发明的锂离子电池用包覆活性物质的电极如下得到：将锂离子电池用包覆活性物质、粘结剂和根据需要使用的导电助剂(X)以基于水或溶剂的重量为30～60重量％的浓度进行分散并使其浆料化，将所得到的分散液利用棒涂机等涂布装置涂布在集电体上后，干燥除去水或溶剂，根据需要利用压机进行压制。
通过使用正极活性物质(Y1)作为锂离子电池活性物质(Y)，可得到锂离子电池用的正极；通过使用负极活性物质(Y2)作为锂离子电池活性物质(Y)，可得到锂离子电池用的负极。
作为溶剂，可以举出：1-甲基-2-吡咯烷酮、甲基乙基酮、DMF、二甲基乙酰胺、N,N-二甲基氨基丙胺和四氢呋喃等。
作为集电体，可以举出：铜、铝、钛、不锈钢、镍、烧制碳、导电性高分子和导电性玻璃等。
作为粘结剂，可以举出：淀粉、聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、丁苯橡胶、聚乙烯和聚丙烯等高分子化合物。
使用了包含本发明的锂离子电池用包覆活性物质的电极的锂离子电池如下得到：与作为对电极的电极组合，与隔板一起收纳在单元容器内，注入电解液，将单元容器密封。
另外，也可以如下得到：在集电体的一个面上形成正极、在另一个面上形成负极，制作出双极型电极，将双极型电极与隔板层叠后收纳在单元容器内，注入电解液，将单元容器密封。
另外，也可以使正极、负极均为包含本发明的锂离子电池用包覆活性物质的电极而制成锂离子电池。
作为隔板，可以举出：聚乙烯、聚丙烯制膜的微多孔膜、多孔性的聚乙烯膜与聚丙烯的多层膜、由聚酯纤维、芳族聚酰胺纤维、玻璃纤维等构成的无纺布、以及在它们的表面上附着有二氧化硅、氧化铝、二氧化钛等陶瓷微粒的材料等。
作为电解液，可以使用在锂离子电池的制造中使用的含有电解质和非水溶剂的电解液。
作为电解质，可以使用在通常的电解液中使用的电解质等，可以举出例如：LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6和LiClO4等无机酸的锂盐、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2和LiC(CF3SO2)3等有机酸的锂盐等。这些之中，从电池输出功率和充放电循环特性的观点出发，优选为LiPF6。
作为非水溶剂，可以使用通常的电解液中使用的非水溶剂等，例如，可以使用内酯化合物、环状碳酸酯或链状碳酸酯、链状羧酸酯、环状醚或链状醚、磷酸酯、腈化合物、酰胺化合物、砜、环丁砜等以及它们的混合物。
作为内酯化合物，可以举出五元环(γ-丁内酯和γ-戊内酯等)和六元环的内酯化合物(δ-戊内酯等)等。
作为环状碳酸酯，可以举出：碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯和碳酸亚丁酯等。
作为链状碳酸酯，可以举出：碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲基正丙基酯、碳酸乙基正丙基酯和碳酸二正丙酯等。
作为链状羧酸酯，可以举出：乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯和丙酸甲酯等。
作为环状醚，可以举出：四氢呋喃、四氢吡喃、1,3-二氧杂环戊烷和1,4-二氧杂环己烷等。
作为链状醚，可以举出：二甲氧基甲烷和1,2-二甲氧基乙烷等。
作为磷酸酯，可以举出：磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸乙基二甲基酯、磷酸二乙基甲基酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三(三氟甲基)酯、磷酸三(三氯甲基)酯、磷酸三(三氟乙基)酯、磷酸三(三全氟乙基)酯、2-乙氧基-1,3,2-二氧杂磷杂环戊烷-2-酮、2-三氟乙氧基-1,3,2-二氧杂磷杂环戊烷-2-酮和2-甲氧基乙氧基-1,3,2-二氧杂磷杂环戊烷-2-酮等。
作为腈化合物，可以举出乙腈等。作为酰胺化合物，可以举出DMF等。作为砜，可以举出二甲砜和二乙砜等。
非水溶剂可以单独使用一种、也可以合用两种以上。
非水溶剂之中，从电池输出功率和充放电循环特性的观点出发，优选为内酯化合物、环状碳酸酯、链状碳酸酯和磷酸酯，更优选为内酯化合物、环状碳酸酯和链状碳酸酯，特别优选为环状碳酸酯与链状碳酸酯的混合液。最优选为碳酸亚乙酯(EC)与碳酸二甲酯(DMC)的混合液。
实施例
下面通过实施例对本发明具体地进行说明，但只要不脱离本发明的主旨，本发明并不限定于实施例。需要说明的是，只要没有特别说明，份是指重量份，％是指重量％。
＜实施例1＞
在具备搅拌机和温度计的四颈烧瓶中，投入数均分子量为6000(根据羟值计算)的PEG[三洋化成工业株式会社制造：SP值＝9.4]57.4份、乙二醇(EG)8.0份、MDI34.7份和DMF233份，在干燥氮气气氛下于70℃反应10小时，得到树脂浓度为30％、粘度为600泊(20℃)的氨基甲酸酯树脂(A-1)溶液。
利用GPC测定的氨基甲酸酯树脂(A-1)的数均分子量为200000。
＜实施例2＞
在实施例1中，使用数均分子量为6000(根据羟值计算)的聚六亚甲基碳酸酯二醇(SP值＝9.75)57.4份代替数均分子量为6000的PEG57.4份，除此以外与实施例1同样地进行，得到树脂浓度为30重量％、粘度为600泊(20℃)的氨基甲酸酯树脂(A-2)溶液。
利用GPC测定的氨基甲酸酯树脂(A-2)的数均分子量为200000。
＜实施例3＞
在具备搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四颈烧瓶中，投入乙酸乙酯83份和甲醇17份，升温至68℃。接着，在向四颈烧瓶内吹入氮气的同时，在搅拌下利用滴液漏斗用4小时连续地滴加将甲基丙烯酸242.8份、甲基丙烯酸甲酯97.1份、甲基丙烯酸2-乙基己酯242.8份、乙酸乙酯52.1份和甲醇10.7份混配而成的单体混配液以及使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.263份溶解在乙酸乙酯34.2份中而成的引发剂溶液，进行自由基聚合。滴加结束后，使用滴液漏斗用2小时连续地追加使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.583份溶解在乙酸乙酯26份中而成的引发剂溶液。进一步，在沸点下继续聚合4小时。除去溶剂，得到树脂582份，然后添加1360份异丙醇，得到树脂浓度为30重量％的共聚物(B-1)溶液。
利用GPC测定的共聚物(B-1)的数均分子量为100000、SP值为11.2。
＜实施例4＞
在具备搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四颈烧瓶中，投入乙酸乙酯83份和甲醇17份，升温至68℃。接着，在向四颈烧瓶内吹入氮气的同时，在搅拌下利用滴液漏斗用4小时连续地滴加将甲基丙烯酸29.1份、甲基丙烯酸丁酯29.1份、甲基丙烯酸2-乙基己酯349.7份、具有碳原子数24的支链烷基的丙烯酸酯(甲基丙烯酸2-癸基十四烷基酯)174.8份、乙酸乙酯52.1份和甲醇10.7份混配而成的单体混配液以及使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.263份溶解在乙酸乙酯34.2份中而成的引发剂溶液，进行自由基聚合。滴加结束后，使用滴液漏斗用2小时连续地追加使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.583份溶解在乙酸乙酯26份中而成的引发剂溶液。进一步，在沸点下继续聚合4小时。除去溶剂，得到树脂582份，然后添加1360份异丙醇，得到树脂浓度为30重量％的共聚物(B-2)溶液。
利用GPC测定的共聚物(B-2)的数均分子量为96000、SP值为9.5。
＜实施例5＞
在具备搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四颈烧瓶中，投入DMF55.0份，升温至75℃。接着，在向四颈烧瓶内吹入氮气的同时，在搅拌下利用滴液漏斗用1.5小时连续地滴加将甲基丙烯酸46.3份、甲基丙烯酸甲酯18.5份、甲基丙烯酸2-乙基己酯46.3份和DMF50.1份混配而成的单体混配液以及使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.111份和2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.333份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，进行自由基聚合。滴加结束后，升温至80℃，继续反应5小时。接着，添加使2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.033份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，进一步继续反应3小时。添加DMF143.0份，得到树脂浓度为30重量％的共聚物(B-3)溶液。
利用GPC测定的共聚物(B-3)的数均分子量为52000、SP值为11.2。
＜实施例6＞
在具备搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四颈烧瓶中，投入DMF55.0份，升温至75℃。接着，在向四颈烧瓶内吹入氮气的同时，在搅拌下利用滴液漏斗用1.5小时连续地滴加将甲基丙烯酸46.3份、甲基丙烯酸甲酯18.5份、甲基丙烯酸2-乙基己酯46.3份和DMF50.1份混配而成的单体混配液以及使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.111份和2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.15份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，进行自由基聚合。滴加结束后，升温至80℃，继续反应5小时。接着，添加使2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.033份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，进一步继续反应3小时。添加DMF143.0份，得到树脂浓度为30重量％的共聚物(B-4)溶液。
利用GPC测定的共聚物(B-4)的数均分子量为150000、SP值为11.2。
＜实施例7＞
在具备搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四颈烧瓶中，投入DMF45.0份，升温至75℃。接着，在向四颈烧瓶内吹入氮气的同时，在搅拌下利用滴液漏斗用1.5小时连续地滴加将甲基丙烯酸37.3份、甲基丙烯酸甲酯14.9份、甲基丙烯酸2-乙基己酯37.3份、苯乙烯磺酸锂0.45份和DMF39.6份混配而成的单体混配液以及使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.09份和2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.27份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，进行自由基聚合。滴加结束后，升温至80℃，继续反应5小时。接着，添加使2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.03份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，升温至85℃，进一步继续反应3小时。添加DMF115.0份，得到树脂浓度为30重量％的共聚物(B-5)溶液。
利用GPC测定的共聚物(B-5)的数均分子量为28000、SP值为11.2。
＜实施例8＞
在具备搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四颈烧瓶中，投入DMF45.0份，升温至75℃。接着，在向四颈烧瓶内吹入氮气的同时，在搅拌下利用滴液漏斗用1.5小时连续地滴加将甲基丙烯酸37.3份、甲基丙烯酸甲酯14.9份、甲基丙烯酸2-乙基己酯37.3份、苯乙烯磺酸锂0.45份和DMF39.6份混配而成的单体混配液以及使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.09份和2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.15份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，进行自由基聚合。滴加结束后，升温至80℃，继续反应5小时。接着，添加使2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.03份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，升温至85℃，进一步继续反应3小时。添加DMF115.0份，得到树脂浓度为30重量％的共聚物(B-6)溶液。
利用GPC测定的共聚物(B-6)的数均分子量为150000、SP值为11.2。
＜实施例9＞
在具备搅拌机、温度计、回流冷凝管、滴液漏斗和氮气导入管的四颈烧瓶中，投入DMF45.0份，升温至75℃。接着，在向四颈烧瓶内吹入氮气的同时，在搅拌下利用滴液漏斗用1.5小时连续地滴加将甲基丙烯酸80份、甲基丙烯酸甲酯20份和DMF39.6份混配而成的单体混配液以及使2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)0.09份和2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.15份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，进行自由基聚合。滴加结束后，升温至80℃，继续反应5小时。接着，添加使2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)0.03份溶解在DMF5.0份中而成的引发剂溶液，升温至85℃，进一步继续反应3小时。添加DMF115.0份，得到树脂浓度为30重量％的共聚物(B-7)溶液。
利用GPC测定的共聚物(B-7)的数均分子量为150000、SP值为12.0。
[锂离子电池用负极的制作]
＜实施例10～18＞
通过以下方法制作出分别使用实施例1～9中得到的氨基甲酸酯树脂{(A-1)、(A-2)}、共聚物{(B-1)～(B-7)}作为树脂溶液的锂离子电池用负极。
将石墨粉末[日本石墨工业株式会社制造]1578g装入万能混合机中，在室温下以150rpm进行搅拌的状态下，用60分钟滴加树脂溶液(树脂固体含量浓度为30重量％)292g并混合，进一步搅拌30分钟。
接着，在搅拌的状态下将乙炔黑[电气化学工业株式会社制造]88g分为3次进行混合，在搅拌30分钟的状态下升温至70℃，减压至0.01MPa并保持30分钟。通过上述操作，得到包覆活性物质1754g。
添加上述包覆活性物质90份、乙炔黑5份、羧甲基纤维素钠盐[第一工业制药株式会社制造，商品名：CELLOGENF-BSH4]2.5份、SBR(丁苯橡胶)乳液[JSR株式会社制造、树脂浓度40重量％]6.25份、水30份，利用行星式磨机进行充分混合，得到浆料。将所得到的浆料涂布于厚度为20μm的铜箔的单面，在常压下于80℃干燥3小时后，在80℃进行8小时真空干燥而使溶剂蒸发后，冲裁为制作出实施例10～18的锂离子电池用负极。
＜比较例1＞
在实施例10中，不使用树脂溶液，没有制作出包覆活性物质。并且，使用石墨粉末90份代替包覆活性物质90份，除此以外与实施例10同样地得到浆料，按照与实施例10同样的程序制作出比较例1的锂离子电池用负极。
＜比较例2、3＞
在比较例2中使用SBR乳液[JSR株式会社制造]作为树脂溶液、在比较例3中使用藻酸钠水溶液作为树脂溶液，除此以外与实施例10同样地制作包覆活性物质。其他操作按照与实施例10同样的程序制作出比较例2、3的锂离子电池用负极。
[锂离子电池用正极的制作]
＜实施例19～27＞
通过以下方法制作出分别使用实施例1～9中得到的氨基甲酸酯树脂{(A-1)、(A-2)}、共聚物{(B-1)～(B-7)}作为树脂溶液的锂离子电池用正极。
将LiCoO2粉末1578g装入万能混合机中，在室温下以150rpm进行搅拌的状态下，用60分钟滴加树脂溶液(树脂固体含量浓度为30重量％)146g并混合，进一步搅拌30分钟。
接着，在搅拌的状态下将乙炔黑[电气化学工业株式会社制造]44g分为3次进行混合，在搅拌30分钟的状态下升温至70℃，减压至100mmHg并保持30分钟。通过上述操作，得到包覆活性物质1666g。
添加上述包覆活性物质90份、乙炔黑5份、聚偏二氟乙烯[SIGMA-ALDRICH公司制造]5份，利用研钵充分混合，得到浆料。将所得到的浆料在大气中使用线棒涂布在厚度为20μm的铝电解箔的单面，在100℃干燥15分钟后，进一步在减压下(1.3kPa)于80℃干燥8小时，冲裁成制作出实施例19～27的锂离子电池用正极。
＜比较例4＞
在实施例19中，不使用树脂溶液，没有制作出包覆活性物质。并且，使用LiCoO2粉末90份代替包覆活性物质90份，除此以外与实施例19同样地得到浆料，按照与实施例19同样的程序制作出比较例4的锂离子电池用正极。
＜比较例5、6＞
分别在比较例5中使用SBR乳液[JSR株式会社制造]作为树脂溶液、在比较例6中使用藻酸钠水溶液作为树脂溶液，除此以外与实施例19同样地制作包覆活性物质。其他操作按照与实施例19同样的程序制作出比较例5、6的锂离子电池用正极。
＜实施例28～36＞
对于上述实施例1～9中得到的氨基甲酸酯树脂{(A-1)、(A-2)}、共聚物{(B-1)～(B-7)}，通过下述评价方法对树脂性能进行评价。另外，使用利用这些树脂在实施例10～18中制造的锂离子电池用负极或在实施例19～27中制造的锂离子电池用正极，通过下述方法制作锂离子电池，对电池特性和20次循环试验后的膨胀度进行评价。将其结果示于表1中。
＜比较例7～9＞
对于比较例2、3和5、6中使用的SBR、藻酸钠，通过下述方法评价树脂性能。将其结果作为比较例8、9示出。
使用比较例1～3中制造的锂离子电池用负极或比较例4～6中制造的锂离子电池用正极，通过下述方法制作锂离子电池，对电池特性和20次循环试验后的膨胀度进行评价。将其结果示于表1中。
[锂离子电池用电解液的制作]
使LiPF6以1mol/L的比例溶解在碳酸亚乙酯(EC)与碳酸二甲酯(DMC)的混合溶剂(体积比率1:1)中，制作出锂离子电池用电解液。
[负极评价用锂离子电池的制作]
将的由Li金属构成的正极以及实施例10～18和比较例1～3的任一例中制作的负极以负极的涂布面与正极相面对的方式配置在2032型纽扣电池内的两端，在电极间插入一片隔板(Celgard2500：聚丙烯制)，制作出锂离子电池用单元。向单元中注入电解液并密封，通过以下方法对初始放电容量和20次循环后放电容量进行评价。另外，进行了膨胀度的评价。
[正极评价用锂离子电池的制作]
将的由Li金属构成的负极以及实施例19～27和比较例4～6的任一例中制作的正极以正极的涂布面与负极相面对的方式配置在2032型纽扣电池内的两端，在电极间插入两片隔板(Celgard2500：聚丙烯制)，制作出锂离子电池用单元。向单元中注入电解液并密封，通过以下方法对初始放电容量和20次循环后放电容量进行评价。另外，进行了膨胀度的评价。
＜锂离子电池的放电容量的评价＞
在室温下，使用充放电测定装置“BatteryAnalyzer1470型”[东阳Technica株式会社制造]，以0.2C的电流在用于评价负极的情况下充电至电压为2.5V、在用于评价正极的情况下充电至4.3V，暂停10分钟后，以0.2C的电流在用于评价负极的情况下放电至电压为10mV、在用于评价正极的情况下放电至2.7V，将该充放电反复进行20次循环。对此时的初次充电时的电池容量(初始放电容量)和第20次循环充电时的电池容量(20次循环后放电容量)进行测定。
[膨胀度评价方法]
将评价了20次循环后放电容量后的电池解体，测定冲裁成后从上表面观察的电极的宽度，利用下式评价膨胀度。
膨胀度(％)＝{[20次循环放电后的电极的宽度(mm)-17]/17}×100
需要说明的是，电极的宽度规定为连接电极外周的两点间的最长部分的长度。
[树脂性能评价方法]
对于上述实施例1～9中得到的氨基甲酸酯树脂{(A-1)、(A-2)}、共聚物{(B-1)～(B-7)}和比较例2、3和5、6中使用的SBR、藻酸钠，通过下述方法评价树脂性能。
需要说明的是，下述试验中的“树脂溶液”是指实施例1～9中制造的氨基甲酸酯树脂{(A-1)、(A-2)}溶液、共聚物{(B-1)～(B-7)}溶液、比较例2、3中使用的SBR乳液、藻酸钠水溶液。
＜吸液试验＞
将树脂溶液注入到平皿中，在减压下使溶剂完全干燥而挥发除去。从平皿剥下树脂膜后，冲裁成ASTMD683(试验片形状II型)中规定的形状的哑铃状，得到试验用样品。试验用样品的厚度为500μm。在下述浸渍之前测定试验用样品的重量。
将上述试验用样品在电解液中于50℃浸渍3天，测定浸渍后的重量，该电解液是使作为电解质的LiPF6以1mol/L的浓度溶解在将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)以EC:DEC＝3:7的体积比例混合而成的混合溶剂中而得到的。
通过下式求出吸液率(％)。
吸液率(％)＝[(电解液浸渍后的试验用样品的重量-电解液浸渍前的试验用样品的重量)/电解液浸渍前的试验用样品的重量]×100
＜拉伸断裂伸长率的测定方法＞
制作出与上述吸液试验相同的哑铃状、厚度为500μm的试验用样品，在与上述吸液试验相同的电解液中于50℃浸渍3天，使其成为饱和吸液状态。
依据ASTMD683中记载的程序，使用拉伸试验机，在25℃下以500mm/分钟的拉伸速度进行拉伸试验，通过下式算出直到试验片断裂为止时的伸长率。
拉伸断裂伸长率(％)＝[(断裂时试验片长度-试验前试验片长度)/试验前试验片长度]×100
＜离子传导性的测定方法＞
将树脂溶液注入到平皿中，在减压下使溶剂完全干燥而挥发除去。从平皿剥下树脂膜，得到试验用树脂膜。
在干燥箱中将上述试验用树脂膜裁成直径1.5cm，制成离子传导性的测定样品，利用不锈钢电极将其夹住，通过交流阻抗法求出室温(20℃)下的实数阻抗分量R(Ω)。
树脂膜的离子传导性σ(mS/cm)根据阻抗分量R(Ω)、树脂膜的厚度d(cm)和电极与树脂膜的接触面积A(cm2)求出。
离子传导性σ(mS/cm)＝d/(R×A)
根据表1所示的结果可知，通过利用本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂对锂离子电池活性物质的表面进行包覆，能够抑制锂离子电池的膨胀。另外，本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂具有离子传导性，因此不会阻碍活性物质的作用，能够表现出作为锂离子电池的充分的充放电特性。
工业实用性
本发明的锂离子电池活性物质包覆用树脂具有柔软性，因此通过对锂离子电池活性物质的表面进行包覆，能够缓和电极的体积变化、抑制电极的膨胀。另外，由本发明得到的锂离子电池用包覆活性物质特别是作为用于在移动电话、个人计算机以及混合动力汽车、电动汽车中使用的双极型二次电池和锂离子二次电池等的活性物质是有用的。

Claims (18)

1.一种锂离子电池活性物质包覆用树脂，其特征在于，在浸渍于电解液中时的吸液率为10％以上，在饱和吸液状态下的拉伸断裂伸长率为10％以上。
2.如权利要求1所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述树脂包含氟树脂、聚酯树脂、聚醚树脂、乙烯基树脂、氨基甲酸酯树脂、聚酰胺树脂或它们的混合物。
3.如权利要求2所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述氨基甲酸酯树脂是使活性氢成分(a1)与异氰酸酯成分(a2)反应而得到的氨基甲酸酯树脂(A)。
4.如权利要求3所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述活性氢成分(a1)包含选自由聚醚二醇、聚碳酸酯二醇和聚酯二醇组成的组中的至少一种。
5.如权利要求3或4所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述活性氢成分(a1)以数均分子量为2500～15000的高分子二醇(a11)作为必要成分。
6.如权利要求5所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述高分子二醇(a11)的溶解度参数为8.0(cal/cm3)1/2～12.0(cal/cm3)1/2。
7.如权利要求5或6所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，以所述氨基甲酸酯树脂(A)的重量为基准，所述高分子二醇(a11)的含量为20重量％～80重量％。
8.如权利要求5～7中任一项所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述活性氢成分(a1)以所述高分子二醇(a11)和扩链剂(a13)作为必要成分。
9.如权利要求5～8中任一项所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述活性氢成分(a1)包含所述高分子二醇(a11)、除所述高分子二醇(a11)以外的二醇(a12)和扩链剂(a13)，(a11)与(a12)的当量比{(a11)/(a12)}为10/1～30/1，(a11)与(a12)和(a13)的合计当量的当量比{(a11)/[(a12)+(a13)]}为0.9/1～1.1/1。
10.如权利要求3～9中任一项所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述氨基甲酸酯树脂(A)的数均分子量为40000～500000。
11.如权利要求2所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述乙烯基树脂包含以乙烯基单体(b)作为必要构成单体的聚合物(B)。
12.如权利要求11所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，包含具有羧基的乙烯基单体(b1)和下述通式(1)所表示的乙烯基单体(b2)作为所述乙烯基单体(b)，
CH2＝C(R1)COOR2(1)
式(1)中，R1为氢原子或甲基，R2为碳原子数4～36的支链烷基。
13.如权利要求12所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，进一步包含不含有活性氢的共聚性乙烯基单体(b3)作为所述乙烯基单体(b)，以所述聚合物(B)的重量为基准，构成所述聚合物(B)的单体中的所述乙烯基单体(b1)、所述乙烯基单体(b2)和所述乙烯基单体(b3)的含量为：(b1)为0.1重量％～80重量％、(b2)为0.1重量％～99.9重量％、(b3)为0重量％～99.8重量％。
14.如权利要求11～13中任一项所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述聚合物(B)的数均分子量为3000～2000000。
15.如权利要求11～14中任一项所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其中，所述聚合物(B)的溶解度参数为9.0(cal/cm3)1/2～20.0(cal/cm3)1/2。
16.如权利要求11～15中任一项所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂，其为利用聚环氧化合物(c1)和/或多元醇化合物(c2)将所述聚合物(B)交联而成的交联聚合物。
17.一种锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物，其特征在于，包含权利要求1～16中任一项所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂和导电助剂(X)。
18.一种锂离子电池用包覆活性物质，其为由权利要求17所述的锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物和锂离子电池活性物质(Y)构成的锂离子电池用包覆活性物质，其特征在于，所述锂离子电池活性物质(Y)的表面的一部分或全部被所述锂离子电池活性物质包覆用树脂组合物所包覆。
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