CN101964417A - 新电极材料,尤其用于可再充电锂离子电池的新电极材料 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及新电极材料，尤其用于可再充电锂离子电池的新电极材料。所描述的方法允许通过n或p掺杂半导体材料而选择和/或设计阳极和阴极材料。这样的掺杂的材料适合用于锂离子电池的电极。作为一个优点，可以使用源自相同的半导体材料的阳极和阴极来制造所述阳极和阴极。

Description

新电极材料，尤其用于可再充电锂离子电池的新电极材料
技术领域
本发明涉及用于选择和设计新电极材料的方法、该新材料、以及包括该材料的电池，所述新电极材料特别地为阳极和阴极材料，其适用于可再充电锂离子电池。
背景技术
锂离子电池是具有一种最佳的能量对重量比率、没有记忆效应并且在不使用时充电损失缓慢的最流行类型的可再充电电池中的一种。对于一些应用而言，锂离子电池因其高能量密度而日益变得流行。
锂离子电池的三个主要的功能部件为阳极、阴极和电解质，可以将各种材料用于所述阳极、阴极和电解质。常规锂离子电池的负(在放电期间)电极(阳极)由碳或，更具体地，石墨构成。正(在放电期间)电极(阴极)通常由以下三种材料中的一种构成，即，诸如锂钴氧化物的分层的氧化物、诸如锂铁磷酸盐的基于聚阴离子的材料、或诸如锂锰氧化的尖晶石结构材料。第三功能部件(电解质)为有机溶剂中的锂盐。
依赖于对阳极、阴极和电解质的材料选择，锂离子电池的电压、容量、寿命和安全性会极大地变化。
阳极和阴极材料都是可以使锂移入其中和使锂从其中移出的材料。在这里将锂移动到阳极或阴极中的过程称为嵌入(intercalation)，并将锂从阳极或阴极移出的相反的过程称为脱出(deintercalation)。当对电池放电时，锂从阳极抽出而插入到阴极中。当对电池充电时，发生相反的过程，即，锂从阴极抽出而插入到阳极中。
只有不仅使锂离子移动而且通过外部电路使电子流动，才可提取有用功。因此，电子的去除和接收的容易性(ease)是相关的。
例如，反应和循环次数受到稳定化合物的产生的限制，所述稳定化合物即为在充电条件下不再是可逆的化合物，例如Li2O。
虽然在过去几年已经开发了新电极材料，但仍需要具有例如更高的容量和/或更多的再充电循环的更好的材料。
发明内容
因此，本发明的一般性的目的为提供一种设计和选择用于阳极和/或阴极的电极材料的方法。
现在，为了实现这些目的和本发明的其他目的(其将随着描述的深入而变得更清楚)，通过包括以下步骤的特征来描述本发明的方法：
A)选择基础半导体材料，所述基础半导体材料选自氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、磷化物、氧化物、氢化物、及其组合，所述基础半导体材料包含至少两种不同的元素，所述至少两种不同的元素具有至少1.5的电负性并处于稳定态，优选分别处于其最高(最正性)氧化态和其最高(最负性)还原态；
B)从在A)中提供的所述材料中选择这样的材料，该材料的晶体结构允许以低的变形功(deformation work)嵌入/脱出Li离子；
C)从在A)中提供的所述基础半导体材料中选择具有在价带与导带之间的大的能隙或带隙ΔE的材料；
D)选择或设计在充电时释放锂的含锂活性电极材料和/或在充电时吸收锂的活性电极材料，所述活性电极材料基于A)中的所述基础半导体材料；以及
E)通过相对于彼此地权衡B)和C)的标准，从D)的材料中选择具有改善的特征的活性电极材料，
其中B)到D)的顺序是任意的。
本发明的另一目的为提供合适的电极材料。
本发明的再一目的为提供包括通过本发明的方法可获得的至少一个电极，优选两个电极(优选地基于相同的基础材料)的电池(或至少其原电池(galvanic element))。
出乎意料地，发明人发现可以预测电极材料的质量，并且，如果优化特定的标准(例如，应用本发明的包括步骤A)到E)的方法)，可以设计电极材料。
步骤A)包括选择基础半导体材料，所述基础半导体材料选自氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、磷化物、氧化物、氢化物、及其组合，但是主要选自氮化物、碳化物、硼化物、磷化物、及其组合，例如，氮化物、碳化物、硼化物、及其组合，所述基础半导体材料包含至少两种不同的元素，所述至少两种不同的元素具有至少1.5的电负性并处于稳定态(例如，V+III)，优选分别处于其最高(最正性)的氧化态和(最负性)的还原态。
步骤B包括从在步骤A中提供的材料中选择这样的材料，该材料具有允许以尽可能低的变形功嵌入/脱出Li离子的晶体结构。例如，这样的材料为具有在其晶格中的馈通(feedthrough)(Gitterliicke)和/或大的晶面间距的材料。
例如，合适的材料为具有以下晶体结构之一的材料：石墨和异质石墨(heterographites)、氯化钠、氯化铯、闪锌矿和纤锌矿、氮化硅、碳化钨、砷化镍、氟化钙、金红石/板钛矿/锐钛矿、氯化镉/碘化镉、黄铁矿(pyrites)、尖晶石以及石榴石。硼化物、碳化物和磷化物也同样为合适的。
步骤C包括从在步骤A中提供的材料中选择这样的材料，该材料具有在最高占据分子轨道(HOMO)与最低未占据分子轨道(LUMO)之间的大的能隙ΔE或者(更好地域固体一致的)在价带与导带之间的大带隙。以下，在描述中，术语“能隙”和“带隙”将在很大程度上被同义地使用。通常，为了获得希望的性能，能隙ΔE应为3V或更大。
步骤D包括基于步骤A的材料选择或设计在充电时释放锂和/或在充电时吸收锂的含锂材料。该两种材料，即，Li嵌入和Li脱出材料，可以基于相同的基础半导体材料。这样的源自所述基础半导体材料的材料还被称为掺杂的材料，更具体地，p掺杂或n掺杂的材料。
在充电时，关于Li+离子的移动，进一步地，在p掺杂的情况下，价带中的电子态将为空，而在n掺杂的情况下，导带态将被填充(populated)。
因此，本方法允许基于相同的基础半导体材料选择n掺杂的阳极材料和p掺杂的阴极材料。
为了对阳极充电，Li离子被嵌入到“稳定的”半导体材料中。对于阴极形成，通常被较低电负性的原子占据的一些晶格位置、以及任何馈通和/或间隙(interspace)被Li“填充”，以便未充电的稳定的阴极材料造成在充电时脱出锂。例如，合适的材料为BC或者更确切地为p掺杂和n掺杂的MIIB2C2(其中M为二价金属(优选Mg))，其是与LiBC相似但具有馈通的中性材料，在掺杂时，该材料会产生例如LixMgB2C2和LixMg1-xBC。其他的阳极材料为LixMN(例如，LixVN)，LixMC(例如，LixTiC和LixSiC)，并且各自的阴极材料为LixM1-x/3N(例如，LixV1-x/3N)、LixM1-x/4C(例如，LixTi1-x/4C和LixSi1-x/4C)。
步骤E包括通过相对于彼此地权衡步骤B和步骤C的标准而从步骤D的材料选择具有希望的特征的电极材料。
因为步骤B和步骤C彼此独立，因此其可以以任意顺序执行，即，同时或并行地、或者步骤B在步骤C之前、或步骤C在步骤B之前。此外，可以在步骤D之前或之后执行步骤B和/或步骤C。在步骤D之前执行步骤B和/或步骤C的情况下，进行预选择是有利的。
上述的这些标准或方法可以被类似地应用于石墨和金属。与半导体材料的掺杂相似地，在金属的p掺杂情况下，低于费米能级的电子态将为空，而在n掺杂情况下，高于费米能级的电子态将被填充。
分别对于半导体和金属的情况，所获得的电化学势将最大为在完全p掺杂与完全n掺杂状况之间的能量差。势分布依赖于各自的带隙并依赖于实际的态密度的过程(course)，所述实际的态密度的过程取决于化合物的类型、组成和结构。为了获得大的势并同时获得大的电化学容量，n掺杂的能级和p掺杂的能级之间的能量差必须尽可能远地分离，并且态密度(DOS)的最大值应该在这些能级处或接近这些能级。
例如，适于电池中的双重利用的半导体材料为满足下列标准的材料：
1.硬晶格(hard lattice)氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、磷化物、氧化物、氢化物、及其组合，特别是氮化物、碳化物、硼化物、及其组合
2.导致大带隙的高晶格能
3.用于n掺杂的嵌入位置/空位
4.掺杂剂能够移入和移出的扩散通道。
例如，适于电池中的双重利用的金属为满足下列标准的材料：
1.半金属或亚金属(meta-metal)，其特征为在费米能级处的低的态密度并由此在p掺杂和n掺杂时都使E费米移动。
2.导致在费米能级处的阶梯带(step band)的高晶格能
3.用于n掺杂的嵌入位置/空位
4.掺杂剂能够移入和移出的扩散通道。
半金属和亚金属族包括B、C、Si、Ge、As、Sb、Te、Po、Bi、P、Se、Sn、Ga、Zn、Cd、Hg、In、Tl、Pb，其中半金属与亚金属之间的界限是浮动的。在本发明的范围中，主要对B、C、Si、P以及Sn感兴趣。此外，上面列出的元素中的一些，例如，C，需要是特定改性的(in specific modifications)以提供特性特征。虽然阳极例如可以为纯Si(或掺有P的Si)，但用作阴极时，Si必须被掺杂(例如，用Al掺杂)。
在对电池充电时，阳极的馈通的至少一部分被嵌入的锂原子或离子填充，由此降低了具有超过1.5的电负性的较低电负性元素的氧化态，而阴极失去锂离子，由此升高了具有超过1.5的电负性的较高电负性元素的氧化态。
因为在未掺杂状态下本发明的活性电极材料具有差的导电性甚至没有导电性，因此优选在同样形成了本发明的一部分的电极中，这些活性电极材料以纳米颗粒的形式存在。活性电极材料纳米颗粒优选被例如石墨烯(graphene)或石墨层导电性地涂覆，并可以通过使用导电性地填充的粘合剂(binder)(例如，石墨和/或碳黑填充的粘合剂)和/或通过使用纳米颗粒导电粘合剂(可选地和优选地还被导电性地填充有诸如石墨和/或碳黑的纳米颗粒导电填充物)而连接所述活性电极材料纳米颗粒。导电粘合剂优选为导电聚合物，其选自聚乙炔、聚苯胺、聚吡咯以及聚噻吩。优选的粘合剂为聚(3，4-亚乙基二氧噻吩)(PEDOT)。
这样的电极适合与普通电解质(例如，液体电解质)一起用于可再充电电池。合适的电解质包含并优选由在诸如醚的有机溶剂中的诸如LiPF6或LiBF4的锂盐构成。液体电解质的电导率是依赖于温度的，并且典型地，在室温(20℃)下为至少10mS/cm。用于电解质的有机溶剂通常会分解。因此，除非可以减轻或甚至消除分解，被分解而形成固体层(通常称为固体电解质中间相(solid electrolyte interphase，SEI))的溶剂是优选的。例如，这样的溶剂为碳酸亚乙酯。
附图说明
当考虑了本发明的以下详细说明时，将可以更好地理解本发明，并且除了上述目的之外的目的也将变得明显。该说明书引用了附图，其中：
该附图示意性地表示了半导体/绝缘体固体(附图的下部表示带隙)和金属(附图的上部表示费米能级(E费米))的态密度(EOS)。对于这两种材料类别，勾勒出了p掺杂(DOS的被半色调网屏(half-tone screen)填充的部分)和n掺杂(DOS的被灰阴影线填充的部分)的影响。
具体实施方式
根据本发明，基于特定的方法来选择/设计电极材料。该方法允许基于相同的半导体材料而选择阳极和阴极材料。在p掺杂情况下，价带中的电子态(图1中的被半色调网屏填充的下部)将为空。对于n掺杂，导带态(图1中的被灰阴影线填充的下部)将被填充。
这些标准可以类似地应用于石墨和金属。与半导体材料的掺杂类似地，在金属的p掺杂的情况下，低于费米能级的电子态(图1中的被半色调网屏填充的上部)将为空，并且在n掺杂的情况下，高于费米能级的电子态(图1中的被灰阴影线填充的上部)将被填充。
分别对于半导体和对于金属的情况，所获得的电化学势将最大为完全p掺杂与完全n掺杂状况之间的能量差。在图1示出的两种情况中的任一种中，该能量差是在虚水平线之间的能量差。势分布依赖于各自的带隙并依赖于实际的态密度的过程，所述实际的态密度的过程取决于化合物的类型、组成和结构。为了获得大的势并同时获得大的电化学容量，虚线必须尽可能远地分离，并且DOS的最大值应该在虚线处或接近虚线。
例如，适于电池的该类型的双重利用的半导体材料为满足下列标准的材料：
1.硬晶格氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、磷化物、氧化物、氢化物、及其组合，优选地为氮化物、碳化物、硼化物、及其组合
2.导致大带隙的高晶格能
3.用于n掺杂的嵌入位置/空位
4.掺杂剂能够移入和移出的扩散通道。
优选的半导体材料为氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、氧化物、磷化物、氢化物、及其组合。优选的组合为氧氮化物(O/N)、碳氮化物(C/N)、硼氮化物(B/N)、硫氮化物(S/N)、氢硼化物(H/B)以及氢氮化物(H/N)。
例如，适于电池的该类型的双重利用的金属为满足下列标准的材料：
1.半或亚金属，其特征为在费米能级处的低的态密度并由此在p掺杂和n掺杂时都使E费米移动。
2.导致在费米能级处的阶梯带(step band)高晶格能
3.用于n掺杂的嵌入位置/空位
4.掺杂剂能够移入和移出的扩散通道。
可以在诸如R.Hoffmann，Solids and Surfaces，VCH 1987的文献中找到关于相关材料特性的信息。
在下列表1中，给出了氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、氧化物、磷化物、氢化物、及其组合的合适晶体结构的特定实例。表1：示例性半导体材料
Figure BSA00000205013000081
在表2中列出了优选的氮化物、碳化物、硼化物、及其组合，其中通过粗体标示出了更优选的化合物。
表2：优选的半导体材料
Figure BSA00000205013000091
在表3中列出了基础半导体材料的实例以及由其得到的p掺杂和n掺杂材料的实例，其中Me为碱土金属，优选地为Mg。虽然为了便于证明而列出了用完整原子的掺杂，但是应该理解，在充电或放电时通常Li会以远小于每单元电池一个锂的量或化学式(例如，表3中示出的化学式)而被并入。
Figure BSA00000205013000101
半金属和亚金属族包括B、C、Si、Ge、As、Sb、Te、Po、Bi、P、Se、Sn、Ga、Zn、Cd、Hg、In、Tl和Pb。在本发明的范围中，当前优选的金属为B、C、Si、P和Sn。
在表4中列出了用于半金属和亚金属的合适的示例性掺杂剂。
表4：用于半金属和亚金属的掺杂剂
*不可能
在表5和6中列出了根据本发明选择的材料的电极相关特征的实例。
表5：表明特定的电极相关特征的新的和已知的材料
  阳极材料   平均电压   重量容量
  石墨(LiC6)＊   0.1-0.2V   372mAh/g
  Si(Li4.4Si)＊   0.5-1V   4212mAh/g
  Ge(Li4.4Ge)＊   0.7-1.2V   1624mAh/g
  MgB2C2(LixMgB2C2)   0.5V   425mAh/g
  P(Li3P)   0.8-1.5V   约1200mAh/g
＊用于比较的已知材料
表6：表明特定的电极相关特征的新的和已知的材料
 阴极材料   平均电压   重量容量  Δx(Li脱出)
 LiCoO2 *   3.7V   140mAh/g  0.5
 L iMn2O4 *   4.0V   100mAh/g  1.0
 LiFePO4 *   3.3V   150mAh/g  1.0
 Li2FePO4F＊   3.6V   115mAh/g  1.0
 LiBC   4.6V   640mAh/g  0.5
 LiBC   4.6V   1280mAh/g  1.0＊＊
＊用于比较的已知材料
＊＊不可逆
利用基于相同的半导体材料的阳极和阴极制造的电池的优点为：
1.减轻了电子活性材料(EAM)进入电解质中的溶解问题
2.减轻了表面催化问题
3.简化了固态和表面扩散过程
4.简化了SEI(固体电解质界面)形成。
此外，因为仅仅需要处理一种基础材料，因此还可以简化制造工艺。
例如，通过低温氨解反应或通过尿素和乙炔化物与过渡金属卤化物的反应来制造本发明的材料。
虽然当前示出并描述了本发明的优选实施例，但显然应该理解，本发明并不局限于此，而是在下列权利要求的范围内被不同地具体化和实施。

Claims (25)

1.一种提供适合用于锂离子电池的活性电极材料的方法，所述方法包括：
A)选择基础半导体材料，所述基础半导体材料选自氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、磷化物、氧化物、氢化物、及其组合，所述基础半导体材料包含至少两种不同的元素，所述至少两种不同的元素具有至少1.5的电负性并处于稳定态；
B)从在A)中提供的所述材料中选择这样的材料，该材料的晶体结构允许以低的变形功嵌入/脱出Li离子；
C)从在A)中提供的所述基础半导体材料中选择具有在价带与导带之间的大的能隙或带隙ΔE的材料；
D)选择或设计在充电时释放锂的含锂活性电极材料和/或在充电时吸收锂的活性电极材料，所述活性电极材料基于在A)中选择的所述基础半导体材料；以及
E)通过相对于彼此地权衡B)和C)的标准而从D)的材料中选择具有改善的特征的活性电极材料，
其中B)到D)的顺序是任意的。
2.根据权利要求1的方法，其中所述基础材料选自氮化物、碳化物、硼化物、及其组合。
3.根据权利要求1的方法，其中在步骤E)中的权衡包括从在D)中提供的所述材料中选择这样的材料，该材料允许以最小化的变形功嵌入/脱出Li离子。
4.根据权利要求1的方法，其中所述材料选自具有以下晶体结构的材料，该晶体结构选自石墨和异质石墨、氯化钠、氯化铯、闪锌矿和纤锌矿、氮化硅、碳化钨、砷化镍、氟化钙、金红石/板钛矿/锐钛矿、氯化镉/碘化镉、黄铁矿、尖晶石、以及石榴石，或者选自硼化物、碳化物、和磷化物。
5.根据权利要求1的方法，其中步骤B)到D)的顺序为：
(i)B)→C)→D)
(ii)C)→B)→D)
(iii)D)→B)→C)
(iv)D)→C)→B)。
6.根据权利要求1的方法，其中所述至少两种不同的元素分别处于其最高氧化态和其最高还原态，所述最高氧化态即为最正性的氧化态，所述最高还原态即为最负性的还原态。
7.根据权利要求4的方法，其中所述晶体结构选自石墨和异质石墨、氯化钠、氯化铯、闪锌矿和纤锌矿、氮化硅、碳化钨、砷化镍、金红石/板钛矿/锐钛矿、尖晶石、石榴石、硼化物、碳化物、以及磷化物。
8.一种阳极或阴极，其包含基于基础半导体材料的p掺杂或n掺杂材料作为活性电极材料，所述基础半导体材料选自氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、磷化物、氧化物、氢化物、及其组合，限制性条件为其不是选自或源自VN、MnN的阳极材料。
9.根据权利要求8的阳极或阴极，其中所述活性电极材料被导电性地涂覆。
10.根据权利要求8到9中任何一项的阳极或阴极，包含纳米颗粒形式的电子活性材料。
11.根据权利要求8的阳极或阴极，包含电子传导性纳米颗粒粘合剂。
12.根据权利要求11的阳极或阴极，其中所述电子传导性纳米颗粒粘合剂还被电子传导性纳米颗粒填充物材料填充。
13.根据权利要求12的阳极或阴极，其中所述电子传导性纳米颗粒填充物材料选自石墨、碳黑、及其组合。
14.根据权利要求8的阳极或阴极，其中所述组合选自氧氮化物、碳氮化物、硼氮化物、硫氮化物、氢硼化物、以及氢氮化物。
15.根据权利要求9的阳极或阴极，其中所述活性电极材料被石墨或石墨烯涂层导电性地涂覆。
16.根据权利要求11的阳极或阴极，其中所述电子传导性纳米颗粒粘合剂是聚(3，4-亚乙基二氧噻吩)。
17.一种阳极或阴极，其包含基于基础半导体材料的p掺杂或n掺杂材料作为活性电极材料，所述基础半导体材料选自氮化物、碳化物、硼化物、砷化物、锑化物、硫化物、磷化物、氧化物、氢化物、及其组合，所述阳极或阴极包含纳米颗粒形式的、被导电性地涂覆的电子活性材料，并且所述电极包含电子传导性纳米颗粒粘合剂。
18.根据权利要求17的阳极或阴极，其中所述电子传导性纳米颗粒粘合剂还被电子传导性纳米颗粒填充物材料填充。
19.根据权利要求18的阳极或阴极，其中所述电子传导性纳米颗粒填充物材料选自石墨、碳黑、及其组合。
20.根据权利要求17的阳极或阴极，其中所述组合选自氧氮化物、碳氮化物、硼氮化物、硫氮化物、氢硼化物、以及氢氮化物。
21.根据权利要求17的阳极或阴极，其中所述电子活性材料被石墨或石墨烯涂层导电性地涂覆。
22.根据权利要求17的阳极或阴极，其中所述电子传导性纳米颗粒粘合剂为聚(3，4-亚乙基二氧噻吩)。
23.一种可再充电锂离子电池，至少包括根据权利要求8到22中任何一项的阳极或阴极。
24.根据权利要求23的可再充电锂离子电池，其中所述阳极和所述阴极二者都选自根据权利要求8到22中任何一项的阳极或阴极。
25.根据权利要求23的可再充电锂离子电池，其中所述阳极和所述阴极是通过n掺杂和p掺杂而从相同的基础半导体材料获得的。
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