CN101320213A - 感光性树脂组合物及使用其得到的挠性电路板 - Google Patents
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Abstract
本发明提供感光性树脂组合物及使用其得到的挠性电路板。挠性电路板用的感光性树脂组合物是无卤组成且环境负荷少，能发挥充分的阻燃性而且其固化物的挠性优异。感光性树脂组合物含有(A)含羧基树脂、(B)含磷元素丙烯酸酯、(C)光聚合引发剂。前述光聚合引发剂适宜为肟酯系光聚合引发剂，尤其为选自肟酯系光聚合引发剂、氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)以及酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)中的至少1种以上。前述含羧基树脂(A)优选为具有双酚A骨架、双酚F骨架、联苯骨架、联二甲苯酚骨架或其加氢骨架的结构的树脂，尤其优选具有尿烷结构的树脂或者具有2个以上自由基聚合性不饱和双键的树脂。进一步优选含有(D)热固化成分。
Description
技术领域
本发明涉及可通过稀碱性水溶液显影的感光性树脂组合物、其固化物以及具有使用其得到的抗蚀图案的挠性电路板。
背景技术
以往，挠性电路板(FPC)通过对在被称为覆盖膜(coverlay)的聚酰亚胺薄膜上涂布了粘接剂的绝缘膜进行加压冲裁加工后进行层压、再在用压力机在加压条件下进行热固化，由此制成形成有电路的挠性基板的表面的覆盖层。该覆盖膜以聚酰亚胺薄膜为基底并由低收缩热固化性树脂构成，因此可以使层压后和加压固化后的翘曲非常小、而且此后的增强板的贴合、热固化后和安装的软熔时的翘曲也非常少，被大量使用到FPC用途中。
然而，由于加压进行冲裁加工，因此存在如下缺点，即，难以微细加工，并且与形成有电路的电路板层压时，位置对准精度不好。
对此，提出了碱显影性感光性树脂组合物及其干膜作为感光性覆盖膜(参照专利文献1)。
另一方面，为了在电子机器上搭载FPC，要求为阻燃性，并且该FPC用途的阻焊剂也要求为阻燃性。FPC通常是聚酰亚胺基板，与玻璃环氧基板的印刷电路板不同，是薄膜。然而，应该被涂布阻焊剂在印刷电路板和FPC中都是相同的膜厚，因此，相对地对阻焊剂阻燃化的负担变大。对此，提出了一种下述化合物的FPC用阻焊剂的组成，该化合物具有可与卤代芳香环聚合的不饱和双键(参照专利文献2)，但从环境负荷的观点出发，不优选使用卤素化合物。
专利文献1：日本特开2000-131836号公报(权利要求书)
专利文献2：日本特许2007-10794号公报(权利要求书)
发明内容
发明所要解决的问题
本发明是为了解决前述的现有技术的的问题而进行的，其主要目的在于提供一种FPC用的感光性树脂组合物，该组合物为无卤组成且环境负荷少、并且能发挥充分的阻燃性、而且其固化物的挠性优异。
另外，本发明的目的在于提供一种通过使用这样的感光性树脂组合物而得到的、具有阻燃性和挠性优异的固化物以及抗蚀图案的挠性电路板。
用于解决问题的方法
为了实现前述目的，本发明提供一种感光性树脂组合物，其特征在于，其含有(A)含羧基树脂、(B)含磷元素丙烯酸酯、(C)光聚合引发剂。
在优选的实施方式中，前述光聚合引发剂(C)优选包含肟酯系光聚合引发剂(C’)或含磷元素的光聚合引发剂(C”)，尤其优选包含选自后述通式(II)所示的肟酯系光聚合引发剂(C1)、后述通式(III)所示的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)、后述通式(IV)所示的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)中的1种以上光聚合引发剂，或者包含下述中的任意一种：后述通式(II)所示的肟酯系光聚合引发剂(C1)；该肟酯系光聚合引发剂(C1)与后述通式(III)所示的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)的混合物；该肟酯系光聚合引发剂(C1)与后述通式(IV)所示的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)的混合物；该肟酯系光聚合引发剂(C1)和后述通式(III)所示的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)以及后述通式(IV)所示的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)的混合物。
另外，在其它优选的实施方式中，前述含羧基树脂(A)优选为具有双酚A骨架、双酚F骨架、联苯骨架、联二甲苯酚骨架或其加氢骨架的结构的树脂，特别优选为具有尿烷结构的树脂。
另外，前述含羧基树脂(A)优选为具有2个以上自由基聚合性不饱和双键的树脂。
而且，在其它优选的实施方式中，前述含磷元素丙烯酸酯(B)优选为后述通式(I)或(IX)所示的衍生物。
优选还含有(D)热固化成分，由此可以形成各种特性优异的阻焊剂。上述热固化成分(D)优选为环氧树脂。
而且，在优选的实施方式中，含有有机磷系阻燃剂(E)。由此，可以进一步提高阻燃性。
上述有机磷系阻燃剂(E)优选为具有可与环氧树脂反应的反应性基团的有机磷系阻燃剂。
而且，根据本发明可提供一种感光性干膜，其通过在载体膜上涂布并干燥前述感光性树脂组合物而得到。
而且，根据本发明的其它实施方式可提供在铜上对前述感光性树脂组合物或者前述感光性干膜进行光固化而得到的固化物、或者还提供具有通过将前述感光性树脂组合物或者前述感光性干膜光固化而得到的抗蚀图案的挠性电路板。特别优选前述感光性树脂组合物或者前述感光性干膜为挠性电路板用阻焊剂。
发明效果
本发明的感光性树脂组合物包含含羧基树脂(A)和光聚合引发剂(C)、特别优选为肟酯系光聚合引发剂或含磷元素的光聚合引发剂，进而还使用含磷元素丙烯酸酯(B)，因此为无卤组成且环境负荷少、而且能发挥充分的阻燃性、并且其固化物的挠性优异。因此，适合作为FPC用的感光性树脂组合物。
具体实施方式
本发明人发现，组合物包含含羧基树脂(A)和光聚合引发剂(C)、特别优选为肟酯系光聚合引发剂或含磷元素的光聚合引发剂、进而还使用含磷元素丙烯酸酯(B)、尤其是后述通式(I)所示的含磷元素丙烯酸酯的话，能得到无卤组成且环境负荷少、而且能发挥充分的阻燃性、并且挠性优异的固化物，从而完成了本发明。
以下，对本发明的感光性树脂组合物的各构成成分进行详细说明。
首先，作为本发明的感光性树脂组合物所含的含羧基树脂(A)，可使用分子中具有羧基的目前公知的各种树脂化合物。尤其从光固化性和耐显影性方面出发，更优选分子中具有烯属不饱和双键的含羧基感光性树脂(A’)。而且，该不饱和双键优选来自丙烯酸或甲基丙烯酸或者它们的衍生物。
作为含羧基树脂(A)的具体例子，优选以下列举的化合物。
(1)通过将(甲基)丙烯酸与含不饱和基团的物质进行共聚而得到的含羧基树脂。
(2)通过二异氰酸酯与含羧基二醇化合物以及二元醇化合物的加成聚合反应得到的含羧基聚氨酯树脂。
(3)通过二异氰酸酯与2官能团环氧(甲基)丙烯酸酯或其部分酸酐改性物以及含羧基二醇化合物和二元醇化合物的加成聚合反应得到的感光性的含羧基聚氨酯树脂。
(4)在前述(2)或者(3)的树脂的合成中加入分子内具有1个羟基和1个以上(甲基)丙烯酸基的化合物，进行末端(甲基)丙烯酸化得到的含羧基聚氨酯树脂。
(5)在前述(2)或者(3)的树脂的合成中加入分子内具有1个异氰酸酯基和1个以上(甲基)丙烯酸基的化合物，进行末端(甲基)丙烯酸化得到的含羧基聚氨酯树脂。
(6)使多官能团(固态)环氧树脂与(甲基)丙烯酸反应，在存在于侧链的羟基上加成2元酸酐得到的感光性的含羧基树脂。
(7)用环氧氯丙烷将2官能团(固态)环氧树脂的羟基进一步环氧化，使所得到的多官能团环氧树脂与(甲基)丙烯酸反应，在所生成的羟基上加成2元酸酐得到的感光性的含羧基树脂。
(8)使2官能团氧杂环丁烷树脂与二羧酸反应，对所生成的伯羟基加成2元酸酐得到的含羧基聚酯树脂。
(9)对上述树脂进一步加成1分子内具有1个环氧基和1个以上(甲基)丙烯酸基的化合物而得到的感光性的含羧基树脂。
这些含羧基树脂中优选的树脂，在(X)前述(2)～(5)的树脂的合成所使用的具有异氰酸酯基的化合物(也包括二异氰酸酯)为不直接与苯环结合的二异氰酸酯的情况下、以及(Y)前述(6)、(7)的树脂的合成所使用的多官能团以及2官能团环氧树脂为具有双酚A结构、双酚F结构、联苯结构、联二甲苯酚结构的化合物及其加氢化合物的情况下，从挠性等观点出发优选。另外，在其它侧面，前述(2)、(3)、(4)、(5)的树脂以及它们的如前述(9)那样的改性物在主链上具有尿烷键，对翘曲而言是优选的。尤其在使用联苯结构的多官能团环氧树脂的情况下，由于可以提高阻燃性，故合适。另外，前述(1)、(2)、(8)以外的树脂由于在分子内具有感光性基团，故优选。
另外，在本说明书中，(甲基)丙烯酸酯是统称丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯以及它们的混合物的术语，其它类似表达也一样。
上述那样的含羧基树脂(A)由于主链聚合物的侧链上具有多个游离的羧基，因此可利用稀碱性水溶液进行显影。
另外，上述含羧基树脂(A)的酸值为40～200mgKOH/g的范围，更优选为45～120mgKOH/g的范围。含羧基树脂的酸值不足40mgKOH/g的话，难以碱显影，另一方面，超过200mgKOH/g的话，显影液使得曝光部的溶解加重，因此线变得过细，有时曝光部和未曝光部无区别地被显影液溶解剥离，难以描绘正常的抗蚀图案，故不优选。
另外，上述含羧基树脂(A)的重均分子量根据树脂骨架而异，通常优选在2000～150000、进而在5000～100000的范围。重均分子量不足2000的话，不粘手性能差，曝光后的涂膜的耐湿性不好，显影产生膜减少，分辨率很差。另一方面，重均分子量超过150000的话，显影性非常差，贮存稳定性恶化。
这样的含羧基树脂(A)的配合量在全部组合物中为20～60质量％、优选为30～50质量％。比上述范围少时，涂膜强度降低，故不优选。另一方面，比上述范围多时，粘性变高，或者涂布性等降低，故不优选。
前述含磷元素丙烯酸酯(B)理想的是具有磷元素且分子内包含2个以上(甲基)丙烯酸酯的化合物，具体而言，可以使用日本专利特开2007-238738号所记载的含磷(甲基)丙烯酸化合物。其中，优选下述通式(I)或(IX)所示的含磷元素丙烯酸酯。
(式中，R1表示丙烯酸酯残基。)
(式中，R1、R2各自独立地表示氢、碳原子数1～10的脂肪族基、碳原子数1～10的芳香族基，m、n各自表示0～5。另外，R3表示丙烯酸酯残基。)
这些含磷元素丙烯酸酯通常可以通过具有P-H键的氧化膦化合物与常用公知的多官能团丙烯酸酯的迈克尔加成反应进行合成。而且，它们在组合物中的磷浓度为2％以上时能发挥充分的效果，但过多的话焊料耐热性差，因此不能多。另外，作为丙烯酸酯，使用反应性不好的物质或者添加量少的话，仅包含后述的肟酯系光聚合引发剂时有充分的固化性，含有其以外的光聚合引发剂的话难以充分使用。因此，出于得到其固化性的目的，可以加入目前公知的(甲基)丙烯酸酯单体。
相对于100质量份前述含羧基树脂(A)，含磷元素丙烯酸酯(B)的添加量为10质量份以上、100质量份以下理想，优选为20质量份以上、80质量份以下的比例。
作为在前述含磷元素丙烯酸酯(B)的合成中使用或者添加的丙烯酸酯单体，可使用目前公知的各种丙烯酸酯单体，不限于特定的物质，可列举出例如，乙二醇、甲氧基四乙二醇、聚乙二醇、丙二醇等二醇的二丙烯酸酯类；己二醇、三羟甲基丙烷、季戊四醇、二季戊四醇、三-羟乙基异氰脲酸酯等多元醇或者它们的环氧乙烷加成物、环氧丙烷加成物或己内酯加成物等多元丙烯酸酯类；苯氧丙烯酸酯、双酚A二丙烯酸酯、以及它们的酚类的环氧乙烷加成物或环氧丙烷加成物等多元丙烯酸酯类；以及上述多元醇类的尿烷丙烯酸酯类、甘油二缩水甘油醚、甘油三缩水甘油醚、三羟甲基丙烷三缩水甘油醚、三缩水甘油基异氰脲酸酯等缩水甘油醚的多元丙烯酸酯类；以及密胺丙烯酸酯、和/或与上述丙烯酸酯对应的各甲基丙烯酸酯类等。
另外，可列举出，使甲酚酚醛清漆型环氧树脂等多官能团环氧树脂与丙烯酸反应得到的环氧丙烯酸酯树脂；再使该环氧丙烯酸酯树脂的羟基与季戊四醇三丙烯酸酯等丙烯酸羟基酯与异佛尔酮二异氰酸酯等二异氰酸酯的半聚氨酯化合物反应得到的环氧聚氨酯丙烯酸酯化合物等。这样的环氧丙烯酸酯系树脂可以提高光固化性而不降低指触干燥性。
作为前述光聚合引发剂(C)，优选使用选自具有下述通式(II)所示的基团的肟酯系光聚合引发剂(C1)、具有下述通式(III)所示的基团的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)、以及具有下述式(IV)所示的基团的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)所组成的组中的1种以上光聚合引发剂。特别优选肟酯系光聚合引发剂(C1)、或者该肟酯系光聚合引发剂(C1)与α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)和/或酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)的混合物。
(式中，R2表示氢原子、苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基、或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R3表示苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R4和R5各自独立地表示碳原子数1～12的烷基或者芳烷基，
R6和R7各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基、或者两者结合而成的环状烷醚基，
R8和R9各自独立地表示碳原子数1～10的直链状或者支链状的烷基、碳原子数1～10的直链状或者支链状的烷氧基、环己基、环戊基、芳基、或者被卤素原子、烷基或烷氧基取代的芳基，其中，R8和R9之一任选表示R-C(＝O)-基团(在此，R为碳原子数1～20的烃基))。
作为具有前述通式(II)所示的基团的肟酯系光聚合引发剂(C1)，优选列举出下述式(V)所示的2-(乙酰氧基亚氨基甲基)噻吨-9-酮、下述通式(VI)和(VII)所示的化合物。
(式中，R10表示氢原子、卤素原子、碳原子数1～12的烷基、环戊基、环己基、苯基、苄基、苯甲酰基、碳原子数2～12的烷酰基、碳原子数2～12的烷氧羰基(构成烷氧基的烷基的碳原子数为2以上的情况下，烷基任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、或者苯氧羰基，
R11、R13各自独立地表示苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R12表示氢原子、苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)。)
(式中，R14和R15各自独立地表示碳原子数1～12的烷基，
R16、R17、R18以及R19各自独立地表示氢原子或者碳原子数1～6的烷基，以及
n表示0～5的整数)
在前述的肟酯系光聚合引发剂(C1)中，进一步优选下述式(V)所示的2-(乙酰氧基亚氨基甲基)噻吨-9-酮、以及式(VI)所示的化合物。作为市售品，可列举出Ciba SpecialtyChemicals公司生产的CGI-325、IRGACURE OXE01、IRGACURE OXE02等。这些肟酯系光聚合引发剂可以单独使用或组合2种以上使用。
作为前述具有通式(III)所示的基团的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)，可列举出2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉代丙酮-1、2-苄基-2-二甲氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁烷-1-酮、2-(二甲氨基)-2-[(4-甲基苯基)甲基]-1-[4-(4-吗啉基)苯基]-1-丁酮、以及N，N-二甲氨基苯乙酮等。作为市售品，可列举出Ciba Specialty Chemicals公司生产的IRGACURE907、IRGACURE369以及IRGACURE379等。
作为前述具有通式(IV)所示的基团的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)，可列举出2，4，6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、双(2，4，6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦、双(2，6-二甲氧基苯甲酰基)-2，4，4-三甲基-戊基氧化膦等。作为市售品，可列举出BASF公司生产的Lucirin TPO、Ciba Specialty Chemicals公司生产的IRGACURE819等。
相对于100质量份前述含羧基树脂(A)，这样的光聚合引发剂(B)的配合量适合为0.01～30质量份、优选为0.5～15质量份的范围。不足0.01质量份的话，铜上的光固化性不足，涂膜剥离，耐化学试剂性等涂膜特性降低，故不优选。另一方面，超过30质量份时，光聚合引发剂(B)在阻焊剂涂膜表面的光吸收变剧烈，存在深部固化性降低的倾向，故不优选。
另外，在前述具有式(II)所示的基团的肟酯系光聚合引发剂的情况下，其配合量相对于100质量份前述含羧基树脂(A)选自优选为0.01～20质量份、更优选为0.01～5质量份的范围是理想的。
这些光聚合引发剂(C)当中，尤其是肟酯系引发剂有效。可知，这是因为含磷元素丙烯酸酯的反应性不好，因此仅在使用肟酯系引发剂时显示比较良好的固化性(实际使用范围的感光度)。
另外，作为可适宜用于本发明的感光性树脂组合物的光聚合引发剂、光引发助剂以及敏化剂，可列举出苯偶姻化合物、苯乙酮化合物、蒽醌化合物、噻吨酮化合物、缩酮化合物、二苯甲酮化合物、呫吨酮化合物以及叔胺化合物等。
若列举出苯偶姻化合物的具体例子，则例如是苯偶姻、苯偶姻甲醚、苯偶姻乙醚、苯偶姻异丙醚。
若列举出苯乙酮化合物的具体例子，则例如是苯乙酮、2，2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、2，2-二乙氧基-2-苯基苯乙酮、1，1-二氯苯乙酮。
若列举出蒽醌化合物的具体例子，则例如是2-甲基蒽醌、2-乙基蒽醌、2-叔丁基蒽醌、1-氯蒽醌。
若列举出噻吨酮化合物的具体例子，则例如是2，4-二甲基噻吨酮、2，4-二乙基噻吨酮、2-氯噻吨酮、2，4-二异丙基噻吨酮。
若列举出缩酮化合物的具体例子，则例如是苯乙酮二甲基缩酮、苯偶酰二甲基缩酮。
若列举出二苯甲酮化合物的具体例子，则例如是二苯甲酮、4-苯甲酰基二苯硫醚、4-苯甲酰基-4’-甲基二苯硫醚、4-苯甲酰基-4’-乙基二苯硫醚、4-苯甲酰基-4’-丙基二苯硫醚。
若列举出叔胺化合物的具体例子，则例如是乙醇胺化合物、具有二烷基氨基苯结构的化合物，例如4，4’-二甲氨基二苯甲酮(日本曹达公司制造的NISSOCURE MABP)、4，4’-二乙氨基二苯甲酮(Hodogaya Chemical Co.，LTD.制EAB)等二烷基氨基二苯甲酮、7-(二乙氨基)-4-甲基-2H-1-苯并吡喃-2-酮(7-(二乙氨基)-4-甲基香豆素)等含二烷基氨基的香豆素化合物、4-二甲氨基安息香酸乙酯(日本化药公司KAYACURE EPA)、2-二甲氨基安息香酸乙酯(International Bio-Synthetics公司制造的Quantacure DMB)、4-二甲氨基安息香酸(正丁氧基)乙酯(International B io-Synthetics公司制造的Quantacure BEA)、对二甲氨基安息香酸异戊基乙酯(日本化药公司制KAYACUREDMBI)、4-二甲氨基安息香酸-2-乙基己酯(Van Dyk公司制Esolol 507)以及4，4’-二乙氨基二苯甲酮(HodogayaChemical Co.，LTD.制EAB)等。
上述的光聚合引发剂中，优选噻吨酮化合物和叔胺化合物。从深部固化性方面出发，优选本发明的组合物中含有噻吨酮化合物，其中，优选2，4-二甲基噻吨酮、2，4-二乙基噻吨酮、2-氯噻吨酮、2，4-二异丙基噻吨酮等噻吨酮化合物。
相对于100质量份上述含羧基树脂(A)，作为这样的噻吨酮化合物的配合量，优选为20质量份以下、更优选为10质量份以下的比例。噻吨酮化合物的配合量过多时，厚膜固化性降低，牵涉到产品的成本提高，故不优选。
作为叔胺化合物，优选具有二烷基氨基苯结构的化合物，其中，特别优选二烷基氨基二苯甲酮化合物、最大吸收波长在350nm～410nm的含有二烷基氨基的香豆素化合物。作为二烷基氨基二苯甲酮化合物，4，4’-二乙氨基二苯甲酮因毒性低而优选。最大吸收波长在350nm～410nm的含有二烷基氨基的香豆素化合物，由于最大吸收波长在紫外线区域，因此，提供着色少、无色透明的感光性组合物是毋庸置疑的，也可以提供在使用了着色颜料时反应着色颜料自身的颜色的着色阻焊膜。从对波长400nm～410nm的激光显示优异的敏化效果出发，尤其优选7-(二乙氨基)-4-甲基-2H-1-苯并吡喃-2-酮。
相对于100质量份上述含羧基树脂(A)，作为这样的叔胺化合物的配合量优选为0.1～20质量份、更优选为0.1～10质量份的比例。叔胺合物的配合量为0.1质量份以下时，存在不能得到充分的敏化效果的倾向。超过20质量份时，叔胺化合物导致在干燥阻焊剂涂膜的表面的光吸收变剧烈，存在深部固化性降低的倾向。
前述的光聚合引发剂、光引发助剂以及敏化剂可以单独使用或者以2种以上混合物的形式使用。
相对于100质量份前述含羧基树脂(A)，光聚合引发剂、光引发助剂以及敏化剂的总量优选为35质量份以下的范围。超过35质量份时，存在它们的光吸收导致深部固化性降低的倾向。
为了赋予耐热性，本发明的感光性树脂组合物中可以加入热固化性成分(D)。特别优选的热固化性成分(D)是分子中具有2个以上环状醚基和/或环状硫醚基(以下简称为环状(硫)醚基)的热固化性树脂。这些当中优选2官能度的环氧树脂，另外，还可以使用二异氰酸酯、它的2官能度嵌段异氰酸酯。
这样的分子中具有2个以上环状(硫)醚基的热固化性成分(D)是分子中具有2个以上三元环、四元环或五元环的环状醚基或环状硫醚基的任一种或2种基团的化合物，可列举出例如，分子中具有至少2个以上环氧基的化合物即多官能团环氧化合物(D-1)、分子中具有至少2个以上氧杂环丁烷基的化合物即多官能团氧杂环丁烷化合物(D-2)、分子中具有2个以上硫醚基的化合物即环硫化物树脂(D-3)等。
作为前述多官能团环氧化合物(D-1)，可以列举出例如，双酚A型环氧树脂，如Japan Epoxy Resins Co.，Ltd.制造的JER828、JER834、JER1001、JER1004，大日本油墨化学工业公司制造的Epiclon840、Epiclon850、Epiclon1050、Epiclon2055，东都化成公司制造的Epotote YD-011、YD-013、YD-127、YD-128，陶氏化学公司制造的D.E.R.317、D.E.R.331、D.E.R.661、D.E.R.664，Ciba Specialty Chemicals公司的Araldite6071、Araldite6084、AralditeGY250、AralditeGY260，住友化学工业公司制造的Sumiepoxy ESA-011、ESA-014、ELA-115、ELA-128，旭化成工业公司制造的A.E.R.330、A.E.R.331、A.E.R.661、A.E.R.664等(均为商品名)；溴化环氧树脂，如Japan Epoxy Resins Co.，Ltd.制造的YL 903，大日本油墨化学工业公司制造的Epiclon152、Epiclon 165，东都化成公司制造的Epotote YDB-400、YDB-500，Dow Chemical制造的D.E.R.542，Ciba Specialty Chemicals公司制造的Araldite8011，住友化学工业公司制造的Sumiepoxy ESB-400、ESB-700，旭化成工业公司制造的A.E.R.711、A.E.R.714等(均为商品名)；酚醛清漆型环氧树脂，如Japan Epoxy Resins Co.，Ltd.制造的JER152、JER154，Dow Chemical制造的D.E.N.431、D.E.N.438，大日本油墨化学工业公司制造的Epiclon N-730、Epiclon N-770、Epiclon N-865，东都化成公司制造的Epotote YDCN-701、YDCN-704，Ciba Specialty Chemicals公司制造的AralditeECN1235、Araldite ECN 1273、Araldite ECN 1299、AralditeXPY307，日本化药公司制造的EPPN-201、EOCN-1025、EOCN-1020、EOCN-104S、RE-306，住友化学工业公司制造的Sumiepoxy ESCN-195X、ES CN-220，旭化成工业公司制造的A.E.R.ECN-235、ECN-299等(均为商品名)；双酚F型环氧树脂，如大日本油墨化学工业公司制造的Epiclon830，JapanEpoxy Resins Co.，Ltd.制造的JER807，东都化成公司制造的Epotote YDF-170、YDF-175、YDF-2001、YDF-2004，CibaSpecialty Chemicals公司制造的Araldite XPY306等(均为商品名)；氢化双酚A型环氧树脂，如东都化成公司制造的Epotote ST-2004、ST-2007、ST-3000(商品名)等；缩水甘油胺型环氧树脂，如Japan Epoxy Resins Co.，Ltd.制造的JER604，东都化成公司制造的Epotote YH-434，Ciba Specialty Chemicals公司制造的Araldite MY720，住友化学工业公司制造的SumiepoxyELM-120等(均为商品名)；Ciba Specialty Chemicals公司制造的Araldite CY-350(商品名)等乙内酰脲型环氧树脂；DAICEL CHEMICAL INDUSTRIES，LTD.制造的Celoxide2021，Ciba Specialty Chemicals公司制造的Araldite CY175、CY179等(均为商品名)脂环式环氧树脂；Japan Epoxy Resins Co.，Ltd.制造的YL-933，陶氏化学公司制造的T.E.N.、EPPN-501、EPPN-502等(均为商品名)三羟基苯基甲烷型环氧树脂；JapanEpoxy Resins Co.，Ltd.制造的YL-6056、YX-4000、YL-6121(均为商品名)等联二甲苯酚型或联苯酚型环氧树脂或者它们的混合物；日本化药公司制造的EBP S-200，旭电化工业公司制造的EPX-30、大日本油墨化学工业公司制造的EXA-1514(商品名)等双酚S型环氧树脂；Japan Epoxy Resins Co.，Ltd.制造的JER157S(商品名)等双酚A酚醛清漆型环氧树脂；JapanEpoxy Resins Co.，Ltd.制造的YL-931、Ciba Specialty Chemicals公司制造的Araldite 163等(均为商品名)四羟苯基乙烷型环氧树脂；Ciba Specialty Chemicals公司制造的Araldite PT810、日产化学工业公司制造的TEPIC等(均为商品名)杂环式环氧树脂；日本油脂公司制造的Blemmer DGT等邻苯二甲酸二缩水甘油酯树脂；东都化成公司制造的ZX-1063等四缩水甘油基二甲苯酰基乙烷(tetraglycidyl xylenoyl ethane)树脂；新日铁化学公司制造的ESN-190、ESN-360，大日本油墨化学工业公司制造的HP-4032、EXA-4750、EXA-4700等含萘基的环氧树脂；大日本油墨化学工业公司制造的HP-7200、HP-7200H等具有二环戊二烯骨架的环氧树脂；日本油脂公司制造的CP-50S、CP-50M等甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚系环氧树脂；以及环己基马来酰亚胺与甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚环氧树脂；环氧改性的聚丁二烯橡胶衍生物(例如DAICEL CHEMICALINDUSTRIES，LTD.制造的PB-3600等)、CTBN改性环氧树脂(例如东都化成公司制造的YR-102、YR-450等)等，但并不限于这些物质。这些环氧树脂可以单独使用或组合2种以上使用。这些当中特别优选酚醛清漆型环氧树脂、杂环式环氧树脂、双酚A型环氧树脂或它们的混合物。
作为前述多官能团氧杂环丁烷化合物(D-2)，可以列举出双[(3-甲基-3-氧杂环丁烷基甲氧基)甲基]醚、双[(3-乙基-3-氧杂环丁烷基甲氧基)甲基]醚、1，4-双[(3-甲基-3-氧杂环丁烷基甲氧基)甲基]苯、1，4-双[(3-乙基-3-氧杂环丁烷基甲氧基)甲基]苯、丙烯酸(3-甲基-3-氧杂环丁烷基)甲酯、丙烯酸(3-乙基-3-氧杂环丁烷基)甲酯、甲基丙烯酸(3-甲基-3-氧杂环丁烷基)甲酯、甲基丙烯酸(3-乙基-3-氧杂环丁烷基)甲酯、它们的低聚物或共聚物等多官能团氧杂环丁烷类，以及氧杂环丁烷醇与酚醛清漆树脂、聚(对羟基苯乙烯)、cardo型双酚类、杯芳烃类、间苯二酚杯芳烃(calixresorcinarene)类、或者倍半硅氧烷(silsesquioxane)等具有羟基的树脂的醚化物等。另外，可以列举出具有氧杂环丁烷环的不饱和单体与(甲基)丙烯酸烷基酯的共聚物等。
作为前述分子中具有2个以上环状硫醚基的化合物(D-3)，可列举出例如，Japan Epoxy Resins Co.，Ltd.制造的双酚A型环硫化物树脂YL7000等。另外，也可以使用采用同样的合成方法将酚醛清漆型环氧树脂的环氧基的氧原子替换成硫原子的环硫化物树脂等。
相对于前述含羧基树脂的1当量羧基，前述分子中具有2个以上环状(硫)醚基的热固化性成分(D)的配合量优选为0.6～2.5当量、更优选为0.8～2.0当量的范围。分子中具有2个以上环状(硫)醚基的热固化性成分(D)的配合量不足0.6的情况下，羧基残留在阻焊膜中，耐热性、耐碱性、电绝缘性等降低，故不优选。另一方面，超过2.5当量的情况下，低分子量的环状(硫)醚基残留在干燥涂膜中，从而涂膜的强度等降低，故不优选。
使用上述分子中具有2个以上环状(硫)醚基的热固化性成分(D)时，优选含有热固化催化剂。作为这样的热固化催化剂，可列举出例如咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、4-苯基咪唑、1-氰乙基-2-苯基咪唑、1-(2-氰乙基)-2-乙基-4-甲基咪唑等咪唑衍生物；双氰胺、苄基二甲胺、4-(二甲氨基)-N，N-二甲基苄基胺、4-甲氧基-N，N-二甲基苄基胺、4-甲基-N，N-二甲基苄基胺等胺化合物；己二酸酰肼、癸二酸酰肼等酰肼化合物；三苯基膦等磷化合物等，另外作为市售品，例如有四国化成工业公司制造的2MZ-A、2MZ-OK、2PHZ、2P4BHZ、2P4MHZ(都是咪唑系化合物的商品名)，SAN-APRO公司制造的U-CAT3503N、U-CAT3502T(都是二甲基胺的嵌段异氰酸酯化合物的商品名)，DBU、DBN、U-CATSA102、U-CAT5002(都是二环式脒化合物及其盐)等。并不限于这些化合物，只要是环氧树脂或氧杂环丁烷化合物的热固化催化剂、或促进环氧基和/或氧杂环丁烷基与羧基的反应的物质就可以，可以单独使用或混合2种以上使用。另外，也可以使用三聚氰二胺、甲基胍胺、苯并胍胺、密胺、2，4-二氨基-6-甲基丙烯酰氧基乙基-均三嗪、2-乙烯基-4，6-二氨基-均三嗪、2-乙烯基-4，6-二氨基-均三嗪·异氰脲酸加成物、2，4-二氨基-6-甲基丙烯酰氧基乙基-均三嗪·异氰脲酸加成物等均三嗪衍生物，优选将这些还作为赋粘剂起作用的化合物与前述热固化催化剂组合使用。
这些热固化催化剂的配合量只要是通常量的比例就足够，例如相对于100质量份含羧基树脂(A)或分子中具有2个以上环状(硫)醚基的热固化性成分(D)，优选为0.1～20质量份、更优选为0.5～15.0质量份。
本发明的感光性树脂组合物优选包含有机磷系阻燃剂(E)。作为有机磷系阻燃剂(E)，有磷酸酯以及缩合磷酸酯、环状膦腈化合物、膦腈低聚物或者下述通式(VIII)所示的化合物。
(式中，R20表示氢原子或者卤素原子以外的取代基)
作为市售品，有三光公司生产的HCA(上述式的R20为氢原子)、SANKO-220(上述式的R20为3，5-二-叔丁基-4-羟基苄基)、M-ESTER(上述式的R20为-CH2CH(COOCH2CH2OH)CH2COOCH2CH2OH基)、HCA-HQ(上述式的R20为2，5-苯二酚基)等。
有机磷系阻燃剂特别优选的是具有与前述环氧树脂(D)具有反应性的酚羟基的化合物。该具有酚羟基的化合物的疏水性、耐热性高、不因水解而使电特性降低，焊料耐热性高。另外，通过使用环氧树脂(D)作为合适的组合，与环氧树脂反应而加入到网络中，因此固化后不渗出。但是，酚羟基有时候会阻碍光反应(自由基聚合的停止)。此时，通过使用前述肟酯系光聚合引发剂(C’)作为合适的组合，可以抑制其感光度降低。
相对于100质量份前述含羧基树脂(A)，这些有机磷系阻燃剂(E)的配合量适宜为0～30质量份的范围，特别优选为0～25质量份。比这些还多的话，所得到的固化物的弯曲特性等变差，故不优选。
本发明的感光性树脂组合物可以配合着色剂。作为着色剂，可使用红、蓝、绿、黄等公知常用的着色剂，可以是颜料、染料、色素的任意一种。其中，从降低环境负荷以及对人体的影响的观点出发，优选不含有卤素。
蓝色着色剂：
作为蓝色着色剂，有酞菁系、蒽醌系，颜料系是被分类为颜料(Pigment)的化合物，具体而言可列举出带有下述的颜色指数(C.I.：The Society of Dyers and Colourists发行)序号的物质：颜料蓝15、颜料蓝15:1、颜料蓝15:2、颜料蓝15:3、颜料蓝15:4、颜料蓝15:6、颜料蓝16、颜料蓝60。
作为染料系，可使用溶剂蓝35、溶剂蓝63、溶剂蓝68、溶剂蓝70、溶剂蓝83、溶剂蓝87、溶剂蓝94、溶剂蓝97、溶剂蓝122、溶剂蓝136、溶剂蓝67、溶剂蓝70等。除了上述以外，还可以使用金属取代或者无取代的酞菁化合物。
绿色着色剂：
作为绿色着色剂，同样有酞菁系、蒽醌系、苝系，具体而言可使用颜料绿7、颜料绿36、溶剂绿3、溶剂绿5、溶剂绿20、溶剂绿28等。除了上述以外，还可使用金属取代或者无取代的酞菁化合物。
黄色着色剂：
作为黄色着色剂，可列举出单偶氮系、双偶氮系、缩合偶氮系、苯并咪唑酮系、异吲哚啉酮系、蒽醌系等，具体而言可列举出以下物质。
蒽醌系：溶剂黄163、颜料黄24、颜料黄108、颜料黄193、颜料黄147、颜料黄199、颜料黄202。
异吲哚啉酮系：颜料黄110、颜料黄109、颜料黄139、颜料黄179、颜料黄185。
缩合偶氮系：颜料黄93、颜料黄94、颜料黄95、颜料黄128、颜料黄155、颜料黄166、颜料黄180。
苯并咪唑酮系：颜料黄120、颜料黄151、颜料黄154、颜料黄156、颜料黄175、颜料黄181。
单偶氮系：颜料黄1，2，3，4，5，6，9，10，12，61，62，62:1，65，73，74，75，97，100，104，105，111，116，167，168，169，182，183。
双偶氮系：颜料黄12，13，14，16，17，55，63，81，83，87，126，127，152，170，172，174，176，188，198。
红色着色剂：
作为红色着色剂，有单偶氮系、双偶氮系、偶氮色淀系、苯并咪唑酮系、苝系、二酮吡咯并吡咯系、缩合偶氮系、蒽醌系、喹吖啶酮系等，具体而言可列举出以下物质。
单偶氮系：颜料红1，2，3，4，5，6，8，9，12，14，15，16，17，21，22，23，31，32，112，114，146，147，151，170，184，187，188，193，210，245，253，258，266，267，268，269。
双偶氮系：颜料红37，38，41。
单偶氮色淀系：颜料红48:1，48:2，48:3，48:4，49:1，49:2，50:1，52:1，52:2，53:1，53:2，57:1，58:4，63:1，63:2，64:1，68。
苯并咪唑酮系：颜料红171、颜料红175、颜料红176、颜料红185、颜料红208。
苝系：溶剂红135、溶剂红179、颜料红123、颜料红149、颜料红166、颜料红178、颜料红179、颜料红190、颜料红194、颜料红224。
二酮吡咯并吡咯系：颜料红254、颜料红255、颜料红264、颜料红270、颜料红272。
缩合偶氮系：颜料红220、颜料红144、颜料红166、颜料红214、颜料红220、颜料红221、颜料红242。
蒽醌系：颜料红168、颜料红177、颜料红216、溶剂红149、溶剂红150、溶剂红52、溶剂红207。
喹吖啶酮系：颜料红122、颜料红202、颜料红206、颜料红207、颜料红209。
另外，为了调整色调，可以加入紫、橙、棕色、黑等的着色剂。
具体例示的话，有颜料紫19、23、29、32、36、38、42、溶剂紫13、36、C.I.颜料橙1、C.I.颜料橙5、C.I.颜料橙13、C.I.颜料橙14、C.I.颜料橙16、C.I.颜料橙17、C.I.颜料橙24、C.I.颜料橙34、C.I.颜料橙36、C.I.颜料橙38、C.I.颜料橙40、C.I.颜料橙43、C.I.颜料橙46、C.I.颜料橙49、C.I.颜料橙51、C.I.颜料橙61、C.I.颜料橙63、C.I.颜料橙64、C.I.颜料橙71、C.I.颜料橙73、C.I.颜料棕23、C.I.颜料棕25、C.I.颜料黑1、C.I.颜料黑7等。
前述那样的着色剂的配合比例没有特别限制，相对于100质量份前述含羧基树脂(A)，优选为0～10质量份、特别优选为0.1～5质量份的比例是充分的。
本发明的感光性树脂组合物为了提高其涂膜的物理强度等，根据需要，可以配合填料。作为这样的填料，可使用公知常用的无机或者有机填料，特别是优选使用硫酸钡、球状二氧化硅以及滑石。另外，通过添加氧化钛作为白色填料，可以作为白色抗蚀剂。另外，为了进一步提供阻燃性，还可以添加金属氧化物的微粒，具体而言可列举出氢氧化铝、氢氧化镁、或勃姆石等。更进一步，还可以使用具有1个以上烯属不饱和基团的化合物、在前述多官能团环氧树脂(D-1)中分散纳米二氧化硅的Hanse-Chemie公司生产的NANOCRYL(商品名)XP0396、XP 0596、XP 0733、XP 0746、XP 0765、XP 0768、XP 0953、XP 0954、XP 1045(均为商品系列名)、Hanse-Chemie公司生产的NANOPOX(商品名)XP 0516、XP0525、XP 0314(均为商品系列名)。这些可以单独使用或者配合2种以上使用。
相对于100质量份上述含羧基树脂(A)，这些填料的配合量优选为300质量份以下、更优选为0.1～300质量份、特别优选为0.1～150质量份。填料的配合量超过300质量份时，感光性树脂组合物的粘度变高、印刷性降低，或者固化物变脆，故不优选。
另外，本发明的感光性树脂组合物为了合成上述含羧基树脂(A)或者调整组合物，或者为了涂布到基板或载体膜上而调整粘度，可以使用有机溶剂。
作为这样的有机溶剂，可以列举出酮类、芳香族烃类、二醇醚类、二醇醚乙酸酯类、酯类、醇类、脂肪族烃、石油系溶剂等。更具体地有甲乙酮、环己酮等酮类；甲苯、二甲苯、四甲基苯等芳香族烃类；溶纤剂、甲基溶纤剂、丁基溶纤剂、卡必醇、甲基卡必醇、丁基卡必醇、丙二醇单甲醚、二丙二醇单甲醚、二丙二醇二乙醚、三乙二醇单乙醚等二醇醚类；乙酸乙酯、乙酸丁酯、二丙二醇甲醚乙酸酯、丙二醇甲醚乙酸酯、丙二醇乙醚乙酸酯、丙二醇丁醚乙酸酯等酯类；乙醇、丙醇、乙二醇、丙二醇等醇类；辛烷、癸烷等脂肪族烃；石油醚、石油石脑油、加氢石油石脑油、溶剂石脑油等石油系溶剂等。这样的有机溶剂可单独使用或以2种以上的混合物的形式使用。
本发明的感光性组合物还可以根据需要混合公知常用的添加剂类，如氢醌、氢醌单甲醚、叔丁基邻苯二酚、连苯三酚、吩噻嗪等公知常用的热阻聚剂，微粉二氧化硅、有机膨润土、蒙脱土等公知常用的增稠剂，硅酮系、氟系、高分子系等消泡剂和/或流平剂，咪唑系、噻唑系、三唑系等硅烷偶联剂，抗氧化剂、防锈剂等。
本发明的感光性树脂组合物还可以制成干膜的形态，该干膜具备：载体膜；形成在该载体膜上的由上述感光性树脂组合物构成的层。
干膜化时，用前述有机溶剂将本发明的感光性树脂组合物稀释成合适的粘度，用点涂机(comma coater)、刮刀涂布机、模口涂布机(lip coater)、棒式涂布机(rod coater)、挤压式涂布机(squeeze coater)、反向涂布机(reverse coater)、转送辊涂布机、凹板式涂布机、喷涂机等在支撑体上涂布成均匀的厚度，通常在50～130℃的温度下干燥1～30分钟可以得到膜。对涂布膜厚没有特别限制，通常，干燥后的膜厚在10～150μm、优选为20～60μm的范围内适当选择。
作为载体膜，可使用塑料薄膜，优选使用聚对苯二甲酸乙二酯等聚酯薄膜、聚酰亚胺薄膜、聚酰胺酰亚胺薄膜、聚丙烯薄膜、聚苯乙烯薄膜等塑料薄膜。对载体膜的厚度没有特别限制，通常在10～150μm的范围适当选择。
在载体膜上成膜之后，进而为了防止膜的表面沾上灰尘，在膜的表面上层叠可以剥离的覆盖薄膜是理想的。
作为可以剥离的覆盖薄膜，可以使用例如聚乙烯薄膜、聚四氟乙烯薄膜、聚丙烯薄膜、表面处理过的纸等，只要是剥离覆盖薄膜时膜与覆盖薄膜的粘接力比膜与支撑体的粘接力更小的覆盖薄膜即可。
具有以上组成的本发明的感光性树脂组合物根据需要稀释而调整为适于涂布方法的粘度，例如，在形成有电路的印刷电路板上，通过丝网印刷法、帘式淋涂法、喷涂法、辊涂法等方法对其进行涂布，在例如约60～100℃的温度下使组合物中所含的有机溶剂挥发干燥，可形成不粘手的涂膜。
在形成有电路的印刷电路板上形成涂膜后(使用上述干膜时，在形成有电路的印刷电路板上层压后，不剥离支撑体)，按照图案直接照射激光等活性能量射线，或者通过形成有图案光掩模利用活性能量射线选择性地曝光，通过稀碱性水溶液将未曝光部显影，可以形成抗蚀图案(使用上述干膜时，曝光后剥离支撑体，显影)。然后，进一步仅加热固化、或者在活性能量射线的照射后加热固化或加热固化后照射活性能量射线而进行最终固化(本固化)，由此可形成电绝缘性、密合性、焊料耐热性、耐化学试剂性、化学镀金耐受性等优异的固化膜(固化物)。
本发明的感光性组合物可通过例如，用前述有机溶剂调整为适合涂布方法的粘度，利用浸涂法、流涂法、辊涂法、刮棒涂布法、丝网印刷法、帘涂法等方法涂布到基材上，在约60～100℃的温度下使组合物中所含的有机溶剂挥发干燥(临时干燥)，从而形成不粘手的涂膜。另外，在前述干膜形态的情况下，使用热辊层压机等贴合到基材上(贴合成前述感光性树脂组合物层与基材接触)。在上述薄膜的感光性树脂组合物层上还具备可以剥离的覆盖薄膜的干膜的情况下，剥离覆盖薄膜之后，使用热辊层压机等贴合成上述感光性树脂组合物层与基材接触。
然后，对所得的涂膜(感光性树脂组合物层)进行曝光(活性能量射线的照射)。曝光可以是利用接触式(或者非接触方式)、通过形成有图案的光掩模选择性地进行活性能量射线从而进行曝光的方法；或者是利用激光直接曝光机直接图案曝光的方法。通过该曝光，涂膜的曝光部(被活性能量射线照射的部分)固化。接着，利用稀碱性水溶液(例如0.3～3％碳酸钠水溶液)将未曝光部显影而形成抗蚀图案。进而，在含有热固化性成分(D)的光固化性·热固化性树脂组合物的情况下，加热到例如约140～180℃的温度而使其热固化，前述含羧基树脂(A)的羧基与分子中具有2个以上环状醚基和/或环状硫醚基的热固化性成分(D)反应，可以形成耐热性、耐化学试剂性、耐吸湿性、密合性、电特性等诸特性优异的固化涂膜。
作为上述基材，可以列举出使用纸-苯酚树脂、纸-环氧树脂、玻璃布-环氧树脂、玻璃-聚酰亚胺、玻璃布/无纺布-环氧树脂、玻璃布/纸-环氧树脂、合成纤维-环氧树脂、氟树脂·聚乙烯·聚苯醚·氰酸酯等的符合材料的所有等级(FR-4等)的覆铜层压板，聚酰亚胺薄膜、PET薄膜、玻璃基板、陶瓷基板、晶圆板等。
涂布本发明的感光性树脂组合物之后进行的挥发干燥可以使用热风循环式干燥炉、IR炉、热板、对流加热炉等(使用具备利用蒸气的空气加热方式的热源的装置、并使干燥机内的热风对流接触的方法、通过喷嘴吹支撑体的方式)来进行。
作为上述活性能量射线照射所使用的曝光机，只要是搭载高压汞灯、超高压汞灯、金属卤化物灯、水银短弧灯等、并照射350～450nm的范围的紫外线的装置即可，另外，还可以使用直接描绘装置(例如，利用计算机的CAD数据直接用激光描绘图像的直接成像装置)。作为直描机的激光光源，只要使用最大波长在350～410nm的范围的激光，那么气体激光、固体激光都可以。用于图像形成的曝光量根据膜厚等而异，通常可以在20～800mJ/cm2、优选为20～600mJ/cm2的范围内。
作为前述显影方法，可以使用浸渍法、淋洗法、喷射法、刷涂法等，作为显影液，可以使用氢氧化钾、氢氧化钠、碳酸钠、碳酸钾、磷酸钠、硅酸钠、氨、胺类等碱性水溶液。
实施例
下面，示出实施例和比较例，对本发明进行具体说明，本发明并不限于下述实施例。
合成例
(A-1)相当于前述的含羧基树脂(3)，使用含感光性基团、双酚A结构、脂环式二异氰酸酯进行的感光性的含羧基聚氨酯树脂的合成
在可拆式烧瓶中，加入368.0g作为双酚A型环氧化合物的日本化药(株)生产的RE310S(2官能团双酚A型环氧树脂、环氧当量：184g/当量)、142.7g丙烯酸(分子量：72.06)、2.94g作为热阻聚剂的2，6-二-叔丁基-对甲酚以及1.53g作为反应催化剂的三苯基膦，在98℃的温度下反应到反应液的酸值为0.5mgKOH/g以下，得到环氧羧酸酯化合物(a)(理论分子量：510.7)。接着向该反应液中加入588.2g作为反应用溶剂的卡必醇乙酸酯、105.5g二羟甲基丙酸(b)(分子量：134.16)，升温到45℃。以反应温度不超过65℃的方式向该溶液中缓慢滴加264.7g异佛尔酮二异氰酸酯(c)(分子量：222.28)。滴加结束后，使温度上升到80℃，通过红外吸收光谱测定法，反应6小时直到2250cm-1付近的吸收消失，再在98℃的温度反应2小时，得到包含60重量％的碱性水溶液可溶性聚氨酯树脂的树脂溶液。测定酸值，结果为28.9mgKOH/g(固体成分酸值：48.1mgKOH/g)。以下，将该反应产物作为树脂溶液(A-1)。
(A-2)相当于前述含羧基树脂(6)，使用含有感光性基团并具有联苯骨架的联苯酚醛清漆环氧树脂的感光性含羧基树脂：日本化药公司生产的ZCR-1601H(固体成分65％、树脂的酸值为98mgKOH/g)。该树脂溶液为A-2。
(A-3)相当于前述含羧基树脂(7)，使用含有感光性基团的双酚F结构的多官能团环氧的感光性含羧基树脂：日本化药公司生产的ZFR-1124(固体成分63％、树脂的酸值为102mgKOH/g)。该树脂溶液为A-3。
实施例1～8、比较例1
使用上述各树脂溶液(A-1)～(A-3)，按照表1所示的各种成分以及表1所示的比例(质量份)进行配合，通过搅拌机进行预混合，然后用3辊式辊磨机进行混炼，调制阻焊剂用感光性树脂组合物。在此，用ERICHSEN公司生产的研磨检验仪(Grind meter)进行粒度测定，对所得的感光性树脂组合物的分散度进行评价，结果为15μm以下。
表1
性能评价：
<最佳曝光量>
将铜厚35μm的电路图案基板抛光研磨后，水洗、干燥之后，通过丝网印刷法整面涂布前述实施例以及比较例的感光性树脂组合物，在80℃的热风循环式干燥炉中干燥30分钟。干燥后，使用搭载金属卤化物灯的曝光装置(HMW-680-GW20)通过阶段式曝光表(Kodak No.2)进行曝光，显影(30℃、0.2MPa、1质量％碳酸钠水溶液)60秒时残留的阶段式曝光表的图案为6段的时候为最佳曝光量。
<分辨率>
将线/间隔为300/300μm、铜厚35μm的电路图案基板抛光研磨后，水洗、干燥，然后通过丝网印刷法涂布实施例和比较例的感光性树脂组合物，用80℃的热风循环式干燥炉干燥30分钟。干燥后，使用搭载了最大波长355nm的半导体激光的直接描绘装置进行曝光。曝光图案使用了在间隔部描绘20/30/40/50/60/70/80/90/100μm的线的直描用数据。按照曝光量为感光性树脂组合物的最佳曝光量的方式照射活性能量射线。曝光后，通过30℃的1质量％碳酸钠水溶液进行显影而描绘图案，进行150℃×60分钟的热固化从而得到固化涂膜。
使用调整为200倍的光学显微镜，求出所得的阻焊剂用感光性树脂组合物的固化涂膜的最小残留线(分辨率)。
特性试验：
在形成有图案的聚酰亚胺薄膜基板上用丝网印刷整面涂布上述各实施例和比较例的组合物，在80℃下干燥20分钟，(为干膜的情况下热层压)放置冷却到室温。使用搭载金属卤化物灯的曝光装置(HMW-680-GW20)以最佳曝光量对该基板曝光阻焊图案，用30℃的1％Na2CO3水溶液在喷压0.2MPa的条件下显影60秒，得到抗蚀图案。将该基板在150℃下加热60分钟而固化。对所得的印刷基板(评价基板)如下评价特性。
<焊料耐热性>
将涂布有松香系焊剂的评价基板浸渍到预先设定为260℃的焊锡槽中，用改性醇洗涤焊剂，然后目视评价抗蚀层的膨胀·剥离。判断基准如下。
○：进行一次10秒钟浸渍，看不到剥离。
△：进行一次10秒钟浸渍，稍微剥离。
×：进行一次10秒钟浸渍，抗蚀层有膨胀、剥离。
<耐化学镀金性>
使用市售品化学镀镍浴以及化学镀金浴，在镍0.5μm、金0.03μm的条件下进行镀敷，通过带剥离，评价抗蚀层有无剥离以及有无镀敷的渗入，然后通过带剥离评价有无抗蚀层的剥离。判断基准如下。
○：完全看不到渗入和剥离。
△：镀敷后可看到一点点的渗入，带剥离后也能看到剥离。
×：镀敷后有剥离。
<电特性>
代替铜箔基板而使用IPC B-25的梳型电极B样片，在上述条件下制备评价基板，对该梳型电极施加DC100V的偏压，确认在85℃、85％R.H.的恒温恒湿槽中1000小时后有无迁移。判断基准如下。
○：完全看不到变化
△：仅有一点点变化
×：发生迁移
<耐酸性>
在室温下将评价基板浸渍到10vol％H2SO4水溶液中30分钟，观察渗入、涂膜的溶出、以及带剥离导致的剥离。判断基准如下。
○：没有渗入、溶出以及剥离。
△：稍微看到渗入、溶出、或剥离。
×：看到大量的渗入、溶出、或剥离。
<阻燃性>
在25μm厚的聚酰亚胺薄膜(Kapton 100H)上通过丝网印刷整面涂布各实施例和比较例的组合物，在80℃干燥20分钟而放置冷却到室温。另外，同样用丝网印刷整面涂布背面，在80℃下干燥20分钟而放置冷却到室温，得到两面涂布基板。使用搭载金属卤化物灯的曝光装置(HMW-680-GW20)以最佳曝光量对该基板整面曝光阻焊剂，用30℃的1％Na2CO3水溶液在喷压0.2MPa的条件下显影60秒，在150℃进行60分钟热固化，作为评价样品。对于该阻燃性评价用样品，基于UL94规格进行薄材垂直燃烧试验。评价基于UL94规格，表示成VTM-0或者VTM-1。
<挠性(耐折性)的评价>
对于与阻燃性评价用样品同样制作的样品，用卷边接缝机反复进行数次180°弯曲，通过目视以及x200的光学显微镜观察此时的覆盖膜的裂纹产生状况，评价不产生裂纹的次数。
前述各评价试验的结果在表2中汇总示出。
表2
实施例9
将按照表1所示的实施例4调制的感光性树脂组合物用甲乙酮稀释，涂布到载体膜上，加热干燥，形成厚度20μm的感光性树脂组合物层，在其上面贴合覆盖薄膜得到干膜。此后，剥离覆盖薄膜，在形成有图案的铜箔基板上贴合薄膜，接着，剥离载体膜，在80℃的热风干燥器中干燥30分钟，然后在150℃的热风干燥器中进行60分钟加热固化，制作试验基板。对所得的具有固化皮膜的试验基板，通过前述的试验方法和评价方法，进行各特性的评价试验。结果，与实施例4相同。
Claims (19)
1.感光性树脂组合物，其特征在于，其含有(A)含羧基树脂、(B)含磷元素丙烯酸酯、(C)光聚合引发剂。
2.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述光聚合引发剂(C)包含肟酯系光聚合引发剂(C’)或含磷元素的光聚合引发剂(C”)。
3.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述含羧基树脂(A)是具有如下结构的树脂，该结构为双酚A骨架、双酚F骨架、联苯骨架、联二甲苯酚骨架或其加氢骨架。
4.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述含羧基树脂(A)是具有尿烷结构的树脂。
5.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述含羧基树脂(A)是具有2个以上自由基聚合性不饱和双键的树脂。
6.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述含磷元素丙烯酸酯(B)是下述通式(I)或(IX)所示的衍生物。
(式中，R1表示丙烯酸酯残基)
(式中，R1、R2各自独立地表示氢、碳原子数1～10的脂肪族基、碳原子数1～10的芳香族基，m、n各自表示0～5；另外，R3表示丙烯酸酯残基)
7.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述光聚合引发剂(C)是选自下组中的1种以上光聚合引发剂：下述通式(II)所示的肟酯系光聚合引发剂(C1)、下述通式(III)所示的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)、下述通式(IV)所示的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)。
(式中，R2表示氢原子、苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基、或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R3表示苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R4和R5各自独立地表示碳原子数1～12的烷基或者芳烷基，
R6和R7各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基、或者两者结合而成的环状烷醚基，
R8和R9各自独立地表示碳原子数1～10的直链状或者支链状的烷基、碳原子数1～10的直链状或者支链状的烷氧基、环己基、环戊基、芳基、或者被卤素原子、烷基或烷氧基取代的芳基，其中，R8和R9之一任选表示R-C(＝O)-基团(在此，R为碳原子数1～20的烃基))
8.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述光聚合引发剂(C)是下述中的任意一种：下述通式(II)所示的肟酯系光聚合引发剂(C1)；该肟酯系光聚合引发剂(C1)与下述通式(III)所示的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)的混合物；该肟酯系光聚合引发剂(C1)与下述通式(IV)所示的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)的混合物；该肟酯系光聚合引发剂(C1)和下述通式(III)所示的α-氨基苯乙酮系光聚合引发剂(C2)以及下述通式(IV)所示的酰基氧化膦系光聚合引发剂(C3)的混合物。
(式中，R2表示氢原子、苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基、或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R3表示苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R4和R5各自独立地表示碳原子数1～12的烷基或者芳烷基，
R6和R7各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基、或者两者结合而成的环状烷醚基，
R8和R9各自独立地表示碳原子数1～10的直链状或者支链状的烷基、碳原子数1～10的直链状或者支链状的烷氧基、环己基、环戊基、芳基、或者被卤素原子、烷基或烷氧基取代的芳基，其中，R8和R9之一任选表示R-C(＝O)-基团(在此，R为碳原子数1～20的烃基))
9.根据权利要求7所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述通式(II)所示的肟酯系光聚合引发剂(C1)为下述式(V)所示的肟酯系光聚合引发剂。
10.根据权利要求7所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述通式(II)所示的肟酯系光聚合引发剂(C1)为下述式(VI)所示的肟酯系光聚合引发剂。
(式中，R10表示氢原子、卤素原子、碳原子数1～12的烷基、环戊基、环己基、苯基、苄基、苯甲酰基、碳原子数2～12的烷酰基、碳原子数2～12的烷氧羰基(构成烷氧基的烷基的碳原子数为2以上的情况下，烷基任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、或者苯氧羰基，
R11、R13各自独立地表示苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代)，
R12表示氢原子、苯基(任选被碳原子数1～6的烷基、苯基或卤素原子取代)、碳原子数1～20的烷基(任选被1个以上羟基取代、在烷基链的中间任选具有1个以上氧原子)、碳原子数5～8的环烷基、碳原子数2～20的烷酰基或者苯甲酰基(任选被碳原子数1～6的烷基或苯基取代))
11.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，还含有(D)热固化成分。
12.根据权利要求11所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述热固化成分(D)为环氧树脂。
13.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，还含有有机磷系阻燃剂(E)。
14.根据权利要求13所述的感光性树脂组合物，其特征在于，前述有机磷系阻燃剂(E)是具有可与环氧树脂反应的反应性基团的有机磷系阻燃剂。
15.根据权利要求1所述的感光性树脂组合物，其特征在于，相对于100质量份前述含羧基树脂(A)，含磷元素丙烯酸酯(B)的配合量为10质量份以上100质量份以下，光聚合引发剂(C)的配合量为0.01～30质量份。
16.感光性干膜，其通过在载体膜上涂布并干燥前述权利要求1～15任一项所述的感光性树脂组合物而得到。
17.固化物，其通过在铜上对前述权利要求1～15任一项所述的感光性树脂组合物、或者前述权利要求16所述的感光性干膜进行光固化而得到。
18.挠性电路板，其具有抗蚀图案，该抗蚀图案通过对前述权利要求1～15任一项所述的感光性树脂组合物、或者前述权利要求16所述的感光性干膜进行光固化而得到。
19.感光性树脂组合物，其特征在于，前述权利要求1～15任一项所述的感光性树脂组合物、或者前述权利要求16所述的感光性干膜是挠性电路板用阻焊剂。
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