CH481998A - Verfahren zur Herstellung reaktiver, schwermetallhaltiger Formazanfarbstoffe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung reaktiver, schwermetallhaltiger Formazanfarbstoffe

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CH481998A
CH481998A CH946669A CH946669A CH481998A CH 481998 A CH481998 A CH 481998A CH 946669 A CH946669 A CH 946669A CH 946669 A CH946669 A CH 946669A CH 481998 A CH481998 A CH 481998A
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CH946669A
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Dussy Paul
Martin Dr Buehler Hermann
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Geigy Ag J R
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Description


  Verfahren zur Herstellung reaktiver, schwermetallhaltiger     Formazanfarbstoffe       Die vorliegende     Erfindung    betrifft ein Verfahren zur  Herstellung von neuen, reaktiven, schwermetallhaltigen       Formazanfarbstoffen,    die sich durch sehr reine blaue  Farbtöne auszeichnen.  



  Blaue     Anthrachinonfarbstoffe    sind wegen der Rein  heit der mit ihnen     erzeugbaren    Färbungen von besonde  rem Interesse. Ebenso reine und lichtechte Farbtöne mit       Azofarbstoffen    zu erzeugen, ist bisher nicht gelungen.  



  Es wurde nun gefunden, dass reaktive, schwermetall  haltige     Formazanfarbstoffe,    in welchen ein Metall der  Atomnummern 24 bis 30 entweder     di-    oder     tricyclisch     an eine     Formazanverbindung    koordiniert gebunden ist,  und die der allgemeinen Formel I entsprechen,  
EMI0001.0011     
    sich nicht nur durch     grosse    Farbstärke und durch gute  Licht- und Nassechtheit der damit erzeugten Färbungen  auf     Cellulose-    und     Polyamidfasern    auszeichnen, sondern  auch Farbtöne aufweisen, deren Reinheit den     üblichen          Anthrachinon-Standard    erreicht;

   diese Farbstoffe sind  überdies unter Verwendung wohlfeiler Ausgangsstoffe       herstellbar.     



  In     dieser    Formel I bedeuten:  A und B je den Rest eines aromatischen Homo- oder       Heterocyclus,    der X bzw. X' in     o-Stellung    zur  Stickstoffbindung enthält;  R Wasserstoff oder einen einwertigen organischen  Rest;  R' Wasserstoff oder eine niedere     unsubstituierte    oder  substituierte     Alkylgruppe;       X und X' einen metallisierten     Substituenten;          Me    ein     di-    oder     tricyclisch    gebundenes Schwermetall  der Atomnummern 24 bis 30;  Z eine in Wasser sauer dissoziierende, salzbildende,  wasserlöslich machende Gruppe;

    m, n und q je eine positive ganze Zahl von höchstens 2  und  p eine positive ganze Zahl von höchstens 5.  



  Für die     Metallkomplexbildung    ist es wesentlich, dass  mindestens einer der Reste A und B in     o-Stellung    zur  Stickstoffbindung einen metallbindenden     Substituenten       aufweist; vorzugsweise trifft dieses Merkmal für beide  Reste zu. Den metallbindenden Bestandteilen X und X'  des Farbstoffs entsprechen bis auf das durch Metall er  setzte Wasserstoffatom die zur     Metallkomplexbildung     befähigten     Substituenten    der Ausgangsstoffe. Sie wer  den darum im folgenden ebenfalls mit X bzw. X' be  zeichnet. Metallbindende     Substituenten    X bzw.

   X' des  Farbstoffs leiten sich somit von den bekannten, die     Me-          tallisierung    ermöglichenden     Substituenten    der     Azofarb-          stoffe    ab,     d.h.    von     phenolischen    oder     enolischen        Hy-          droxylgruppen,    von     Carboxylgruppen,

      von     aziden        Imid-          gruppen    wobei diese letzteren einem substituierenden  oder     ankondensierten        Heterocyclus    angehören oder durch  den Rest einer organischen     Sulfonsäure    substituiert sein  können. Als eine     azide        Iminogruppe    aufweisende Reste A  und B seien beispielsweise 2-Aryl-benzimidazolyl-(7)-           -reste,        4-Benzimidazolyl-,        4-Benztriazolyl-    und     7-Indazo-          lyl-reste    erwähnt.  



  Wenn die Reste A und B einen metallbindenden     Sub-          stituenten    X     bzw.    X' aufweisen, so sind sie vorzugs  weise aromatische     Homocyclen,    die     ein-    oder mehrkernig,       unkondensiert    oder mit weiteren Homo- oder mit     Hetero-          cyclen    kondensiert sein können.

   In erster Linie bedeuten  A und B den Rest einer     o-Hydroxy-    oder     o-Carboxy-          phenyl-    bzw.     o-Hydroxynaphthyl-    oder     o-Carboxynaph-          thylverbindung,    der in     Azofarbstoffen    übliche weitere       Ringsubstituenten    aufweisen kann.

   Wenn der Rest B  keine metallbindende Gruppe aufweist, kann er sowohl  ein     homocyclischer    als auch ein     heterocyclischer        Aromat     sein; er kann dann ebenfalls ein- oder mehrkernig,     un-          kondensiert    oder kondensiert und ringsubstituiert sein.

    In erster Linie handelt es sich um den Rest einer in der  Herstellung von     Azofarbstoffen    gebräuchlichen     Diazo-          komponente,    wie einer     Aminobenzol-,        Aminonaphthalin-,          Aminodiphenylverbindung;

      eines aromatische, stickstoff  haltige, vorzugsweise 5- bis 6gliedrige Ringe aufweisen  den     Heterocyclus,    wie beispielsweise um den Rest einer       unkondensierten    oder mit Homo- oder anderen     Hetero-          ringen    kondensierten bzw. substituierten     Amino-pyrazol-,          -imidazol-,        -triazol-,        -tetrazol-,        -oxazol-,        -thiazol-,        -ox-          diazol-    oder     -thiadiazol-verbindung.     



       Dei    einwertige organische Rest R kann beispielsweise  bedeuten: die     Nitro-,    Cyan- oder     Carboxylgruppe;        einen          aerad-    oder     verzweigtkettigen        Alkyl-    oder     Alkenylrest     (im letzteren Fall besonders einen     '.-Alkenylrest)    mit  vorzugsweise bis zu 8     Kohlenstoffatomen,    wie die     Me-          thyl-,        Äthyl-,        iso-Propyl-,        Allyl-,    n., sec.

   oder     tert.        Bu-          tyl-,        n.Heptyl-    oder     n.Octylgruppe,    die als     Substituenten-          Halogenatome,    wie Chlor oder Brom, die     Hydroxyl-,     Cyan-, eine niedere     Alkoxy-,        Carbalkoxy-,        Carbacyl-          oder    eine     N,N-DWkylaminogruppe    aufweisen können;

    einen vorzugsweise 5- oder 6gliedrigen     Cycloalkylrest,     besonders die     Cyclohexylgruppe;        einen        Aralkylrest,    wie  die     Benzyl-    oder     Phenäthylgruppe;    einen     Acylrest,        z.B.     einen     Carbacylrest,    wie die     Acetyl-,        Cyanacetyl-,        Croton-          oyl-,        Methylchrotonoyl-,        Benzoyl-    oder     p-Chlor-benzoyl-          gruppe;

      oder einen     Organosulfonylrest,    wie die     Methyl-          sulfonyl-    oder eine     Phenylsulfonylgruppe;    oder die     2,4-          -Dihydroxypyrimidoylgruppe;

      ferner einen     Arylcarbonyl-          aminorest.    Vorteilhaft ist R aber ein homo- oder     hetero-          cyclisch-aromatischer    Rest, besonders ein Rest der     Ben-          zolreihe,    wie ein gegebenenfalls ringsubstituierter     Phe-          nylrest    oder auch ein Rest der     Naphthalinreihe.        Arylbe-          standteile    von R können in     Azofarbstoffen    übliche weiter  unten angeführte     Ringsubstituenten    enthalten.  



  In bevorzugten reaktiven     Formazanfarbstoffen    der  Formel I bedeutet R einen höchstens zweikernigen     ho-          mocyclisch-aromatischen    Rest, der gegebenenfalls ins-    besondere durch Chlor,     Hydroxyl,    niederes     Alkyl,    den       Schwefelsäureester    von     P-Hydroxyalkylsulfonylgruppen     und/oder durch     Sulfonsäuregruppen    substituiert sein  kann.  



  Als niedere     unsubstituierte    oder substituierte     Alkyl-          gruppe    bedeutet R' beispielsweise die     Methyl-,    Äthyl-,       iso-Propyl-,        tert.        Butyl-,        ss-Chloräthyl-,        p-Cyanäthyl-,          ss-Carboxyäthyl-    oder die     P-Carbäthoxyäthylgruppe.    Vor  zugsweise stellt R' jedoch Wasserstoff dar.  



  Bevorzugte reaktive     Formazanfarbstoffe    der Formel I  enthalten zwei Gruppen -SO.,     CH2-CH2-O-S03H.    Diese  können sich in A, B und     R    befinden. Bevorzugt sind  Farbstoffe, in denen diese     Substituenten    direkt an ein       Ringkohlenstoffatom    gebunden sind,     d.h.    in welchen n  die Zahl 1 bedeutet.  



  Als in Wasser sauer dissoziierende, salzbildende, was  serlöslich machende Gruppen Z enthalten die     erfin-          dungsgemäss        herstellbaren        Formazanfarbstoffe    vorzugs  weise     Sulfonsäuregruppen,    daneben auch     Phosphonsäure-          gruppen    oder     Carboxyl-    oder     Disulfimidgruppen,    sowie       Monoestergruppen    von     mehrbasigen    Säuren, wie bei  spielsweise     Sulfatgruppen.    Z kann im     Farbstoffmolekül     aber auch verschiedene dieser Bedeutungen haben.  



  Neben diesen wesentlichen     Substituenten    können die       Reste    A, B und R weitere in     Azofarbstoffen    übliche     Sub-          stituenten    aufweisen:

   Als     Ringsubstituenten    beispiels  weise Halogen, wie Fluor, Chlor oder Brom;     Alkylgrup-          pen,    wie     Methyl,    Äthyl,     iso-Propyl,        tert.        Butyl,        tert.        Amyl     oder     Diisöbutyl;    substituierte     Alkylgruppen,        z.B.    Per  fluoralkylgruppen, wie     Trifluormethyl;

      ferner     Alkoxy-          alkyl-,        Acyloxyalkyl-,        Cyanalkyl-,        Carboxyalkylgruppen,     diese letzteren vorzugsweise als     N-Substituenten;    Äther  gruppen, vorzugsweise niedere     Alkoxy-    oder     Aryloxy-          gruppen,    wie     Methoxy,        Äthoxy,        Propoxy,        Butoxy,        Phen-          oxy;        Thioäthergruppen,    wie     Phenylthio;

          Arylsulfonyl-          oxygruppen;        Alkyl-    und     Arylsulfonylgruppen;        Acylgrup-          pen;        Sulfonsäureamid-    und     Carbonsäureamidgruppen,     mit primärer, sekundärer oder tertiärer     Amidgruppe    und       aliphatischen,        araliphatischen,        alicyclischen,        aromatisch-          homocyclischen    oder     -heterocyclischen        N-Substituenten;     Nitrogruppen;

   Cyan; primäre, sekundäre oder     tertiäre          Aminogruppen;        Acylamidgruppen,    wie     Acetyl-,        Chlor-          acetyl-,        Brompropionyl-,    Chlor- oder     Bromacroyl-,        Ben-          zoyl-,        Methylsulfonyl-,        Äthylsulfonyl-,        Chlormethylsulfo-          nyl-,

          Benzolsulfonyl-    und     Methyl-        benzolsulfonylamid-          gruppen.    Alle     homocyclischen        Arylbestandteile    dieser       Substituenten    können ebenfalls derartig substituiert sein.  Das Gleiche gilt sinngemäss für die Ausgangsstoffe.  



  Die neuen schwermetallhaltigen     Formazanfarbstoffe     der Formel I werden hergestellt, indem man einen  schwermetallhaltigen     Formazanfarbstoff    der allgemeinen  Formel Il  
EMI0002.0222     
      in welcher  A, B, R, R', X, X',     Me,    n, m, p und q die unter For  mel I angegebene Bedeutung haben,  mit Schwefelsäure zu einem reaktiven, schwermetallhal  tigen     di-    oder     tricyclischen        Formazanfarbstoff    der For  mel I umsetzt.  



  Man erhält die     Formazanfarbstoffe    der allgemeinen  Formel     1I    beispielsweise, indem man eine     Hydrazonver-          bindung    der allgemeinen Formel     III     
EMI0003.0010     
    in beliebiger     Reohenfolge    mit der     Diazoniumverbindung     eines Amins der allgemeinen Formel IV  
EMI0003.0013     
    welche Verbindungen     III    und IV zusammen mindestens  eine und höchstens 2 Gruppen der Formel       -(NR')"_1-SO--CHz.--CH2-OH     und höchstens 4 saure, wasserlöslich machende Grup  pen Z aufweisen, und mit einem Schwermetall     Me    ein  führenden Mittel umsetzt,

   in welchen Formeln  Wasserstoff oder einen durch     Azokupplung    er  setztbaren     Substituenten    bedeutet,  für A, B, R, R', Z, n und q die unter Formel I angege  benen Bedeutungen und für  X und X' die hier in Form der zur     Metallkomplexbil-          dung    befähigten     Substituenten    auftreten, die unter  Formel I angegebenen Bestimmungen gelten.  



  Als zur     Metallkomplexbildung    befähigte Gruppen X  bzw. X' kommen die     Hydroxyl-    und die     Carboxylgruppe     in erster Linie in Betracht; im Endstoff bedeuten X bzw.  X' sinngemäss zweibindigen Sauerstoff oder     Carboxylat          -C00-.    Weitere zur     Metallkomplexbildung    befähigte  Gruppen entsprechen der Formel     -X-V;

      darin bedeutet  V nieder     Alkyl,        z.B.    in den niederen     Alkoxy-    und     Carb-          alkozygruppen,    welche unter den     Metallisierungsbedin-          gungen    gespalten bzw. verseift werden; in anderen der  artigen Gruppen bedeutet V     Acyl,        z.B.    in den     Acyloxy-          und        Diacylamidgruppen,    welche unter den     Metallisie-          rungsbedingungen    ebenfalls verseift werden.  



  Wenn Q in Formel     III    einen durch     Azokupplung     ersetzbaren     Substituenten    bedeutet, so handelt es sich  beispielsweise um die     Formyl-    oder um die gegebenen  falls abgewandelte     Carboxylgruppe,    wie die Cyan-, eine       Carbalkoxy-    oder     Carbonsäureamidgruppe.     



  Die     Hydrazonverbindung    der Formel     III    erhält man  wiederum, wenn man eine zweifach     ankuppelbare        R-Me-          thin-    oder     R-Methylenverbindung    mit der     Diazoniumver-          bindung    einer A entsprechenden     Diazokomponente    kup  pelt, oder wenn man einen R entsprechenden Aldehyd  mit einem A entsprechenden     Hydrazin    kondensiert.  



  Die Kupplung einer     Diazoniumverbindung    mit einer  zweifach     ankuppelbaren        R-Methylen-    oder     R-Methin-          verbindung    zur     Hydrazonverbindung    der Formel     III    er  folgt nach üblichen Methoden, zweckmässig in schwach    alkalischem Medium bei einer Temperatur von 0 bis un  gefähr 40 C.  



  Die Kupplung der     Diazoniumverbindung    von Aminen  der Formel IV mit den metallfreien oder metallhaltigen  Hydrazonen der Formel     III    zu     Formazanfarbstoffen    der  Formel     1I    wird nach üblichen Methoden, zweckmässig  in Gegenwart eines metalleinführenden Mittels,     z.B.    Cal  cium, Magnesium, Nickel oder Kupfer einführenden Mit  tels, durchgeführt, vorzugsweise in schwach saurem bis  schwach     alkalischem    Medium bei einer Temperatur von  0 bis ungefähr 40 C.

   Werden dabei     Erdalkalimetalle    wie       z.B.        Calcium    oder Magnesium verwendet, so können die  se anschliessend durch ein Schwermetall     Me    aus dem  gebildeten     Formazankomplex    sehr leicht ersetzt werden,       z.B.    durch einfaches Erhitzen in einer das gewünschte       Schwermetallion    enthaltenden wässrigen oder     organischen     Lösung.  



  Als Schwermetall     Me    einführende Mittel verwendet  man die üblichen, zweckmässig wasserlöslichen,' einfa  chen oder komplexen Salze der Schwermetalle der Atom  nummern 24 bis 30 von organischen oder anorganischen  Säuren. Dabei kommen die wasserlöslichen Chrom-, Ko  balt-, Nickel-, Zink-, Mangan- und vor allem die     Kupfer-          oder    Nickelsalze von Mineralsäuren oder niederen Fett  säuren, wie Kupfersulfat, Kupferacetat oder Nickelacetat  in Betracht.

   Bei Verwendung von     Schwermetallsalzen    von  Mineralsäuren arbeitet man zweckmässig in Gegenwart  eines     mineralsäureabstumpfenden    Mittels, wie beispiels  weise     Alkalihydroxyde    oder     -carbonate    oder     Alkalisalze     niederer Fettsäuren, wie     Alkaliacetate,    oder     Alkalisalze          mehrbasiger    Sauerstoffsäuren des Phosphors, oder Am  moniak oder     tert.    Stickstoffbasen, wie     z.B.        Pyridinbasen.     Man kann aber auch komplexe Salze dieser Metalle ver  wenden,

   wobei komplexgebundene Gruppen gegebenen  falls im Endprodukt enthalten sein können.  



  Das     schwermetalleinführende    Mittel wird in minde  stens     äquimolekularen    Mengen verwendet, so dass auf  ein     Farbstoffmolekül    mindestens ein     Schwermetallatom     entfällt. Die     Metallisierung    geht üblicherweise schon     bei     Raumtemperatur zu Ende; vielfach ist aber ein schwaches  Erwärmen,     z.B.    bis auf etwa 80 C, erforderlich.

   Ohne  Komplexbildner wird die     Metallisierung    zweckmässig  bei     pH-Werten    von 4 bis 8 durchgeführt, während in  Gegenwart von Komplexbildnern, wie Wein- oder Zi  tronensäure, vorzugsweise bei     pH-Werten    zwischen unge  fähr 8 und 14 gearbeitet wird.  



  Besonders wertvolle, leicht zugängliche,     erfindungs-          -emäss    erhältliche, reaktive, schwermetallhaltige     Form-          azanfarbstoffe,    die sich durch hohe Farbausbeute und  durch gute     färberische    Eigenschaften auszeichnen, leiten  sich von 2 bis 4     Sulfonsäuregruppen    enthaltenden     Form-          azanfarbstoffen    der Formel I ab, in der     Me    Kupfer, A,  B und R Reste der     Benzolreihe,    X und X' metallbinden  de     Substituenten    und q die Zahl 2     bedeuten,

      wobei ent  weder der Rest B oder der Rest B und einer der Reste A  und R die reaktive     -SO_-CHz-CI2-O-S03H    Gruppe di  rekt an ein     Ringkohlenstoffatom    gebunden enthalten.  



  Die Aufarbeitung und Isolierung der     erfindungsge-          mäss    erhältlichen reaktiven schwermetallhaltigen     Form-          azanfarbstoffe    der Formel I erfolgt nach den üblichen  schonenden Methoden.     Gewünschtenfalls    werden die  Rohprodukte durch     Umlösen    gereinigt.  



  Die erfindungsgemäss erhältlichen reaktiven schwer  metallhaltigen     Formazanfarbstoffe    der Formel I finden  zum Färben und Bedrucken von Textil- und Kunststoffen  aller Art Verwendung. Von wasserlöslich machenden  Gruppen freie schwermetallhaltige     Formazanfarbstoffe         können als Pigmente     z.B.    zum Färben von Kunststoffen  aller Art, wie Lacken, Firnissen oder Spinnmassen aus       Acetylcellulose    oder synthetischen Polyamiden gebraucht  werden.  



  Erfindungsgemäss erhältliche, reaktive, schwermetall  haltige     Formazanfarbstoffe,    welche     wasserlöslich    machen  de Gruppen, wie     z.B.        Carbonsäure-    oder     Phosphonsäure-          und    vor allem     Sulfonsäuregruppen    enthalten, stellen  dunkle Pulver dar, die in der Form ihrer     Alkalisalze    in  Wasser sehr gut löslich sind.

   Sie eignen sich zum Farben  und Bedrucken von Leder, Papier und Fasermaterial aus       natürlichen    oder synthetischen     Polypeptiden,    wie     z.B.     von Wolle, Seide, synthetischen Polyamid- und     Poly-          urethanfasern.    Farbstoffe, die eine     Sulfonsäuregruppe,     vorzugsweise eine niedere     Alkylsulfonyl-    oder eine     Sulf-          amoylgruppe,    aufweisen,

   besitzen gegenüber Wolle und  sich     färberisch    ähnlich verhaltendem     Polyamidmaterial     eine sehr gute Affinität und ziehen darauf vielfach schon  aus neutralem bis schwach saurem Bade vollständig auf.  Gegebenenfalls wird die Wasserlöslichkeit solcher Farb  stoffe noch durch Beimischung von     anionaktiven    oder       nicht-ionogenen    Netz- oder     Dispergiermitteln    oder von       Coupagemitteln    erhöht.  



  Zum Färben von     proteinischem    Fasermaterial mit  den neuen     Formazanfarbstoffen    bringt man die zu fär  bende Ware bei etwa 40 C in das alkalische Bad und  stellt dieses anschliessend schwach sauer, vorzugsweise  schwach essigsauer.  



  Die neuen     erfindungsgemäss    erhältlichen reaktiven       Formazanfarbstoffe    der Formel I sind in Form ihrer       Alkalisalze    sehr gut wasserlöslich, sofern die Ausgangs  stoffe so gewählt sind, dass pro     Farbstoffmolekül    minde  stens 2     Sulfonsäuregruppen    vorhanden sind. Derartige  Farbstoffe eignen sich insbesondere zum Färben und  Bedrucken von natürlichem und regeneriertem     Cellulose-          material,    wie Zellwolle, Jute,     Ramie,    Hanf und vor allem  Baumwolle.  



  Man färbt oder bedruckt diese Materialien mit den  erfindungsgemäss darstellbaren reaktiven     Formazanfarb-          stoffen    nach bekannten Methoden. Das     Cellulosematerial          imprägniert    oder bedruckt man bei niederer Temperatur,  beispielsweise bei 20 bis 50 C, mit der     gegebenenfalls     verdickten     Farbstofflösung    und fixiert dann den Farb  stoff durch Behandlung mit säurebindenden     Mitteln.    Als  solche kommen beispielsweise     Natriumcarbonat,        Kalium-          carbonat,

          Di-    und     Trinatriumphosphat,    Natronlauge, bei  Temperaturen über 50 C auch Kalium- oder     Natrium-          hicarbonat,    in Betracht. Anstatt die imprägnierten Stoffe  einer alkalischen Nachbehandlung zu unterwerfen, kann  man das säurebindende Mittel vorzugsweise in Form von       Alkalicarbonaten    in vielen Fällen auch schon den     Imprä-          ,nierflotten    oder Druckpasten beigeben und dann die  Entwicklung der Färbung durch kurzes Erhitzen oder  Dämpfen auf Temperaturen über 100 C bis 160 C oder  durch längeres Lagern bei Raumtemperatur bewirken.

    Die Zugabe von     hydrotropen    Mitteln zu den Druck  pasten und Imprägnierflotten ist bei diesem Verfahren  vorteilhaft, beispielsweise die Zugabe von Harnstoff     in     Mengen von 10 bis 200 g pro Liter Färbemittel.  



  Vorteilhaft färbt man das     Cellulosematerial    mit den  erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffen jedoch nach  dem Ausziehverfahren, indem man die zu färbende     Cellu-          lose    in das ein säurebindendes Mittel und gegebenen  falls auch     Neutralsalze,    wie beispielsweise     Natriumchlo#rid     oder Natriumsulfat, enthaltende Färbebad bei langer  Flotte und leicht erhöhter Temperatur einbringt, das  Färbebad allmählich auf Temperaturen von 40 bis 100 C    erwärmt und den Färbeprozess bei dieser Temperatur zu  Ende führt.

   Die das Ausziehen des     Farbstoffs    beschleuni  genden     Neutralsalze    können dem Bade     gewünschtenfalls     auch erst nach Erreichen der eigentlichen Färbetempe  ratur zugesetzt werden.  



  Durch die Behandlung mit säurebindenden Mitteln  werden die neuen     Reaktivfarbstoffe    chemisch an die Fa  ser gebunden, und insbesondere die     Cellulosefärbungen     sind nach dem Seifen zwecks Entfernung von nichtfixier  tem Farbstoff ausgezeichnet nassecht.  



  Die mit den neuen     Formazanfarbstoffen    erzeugten  farbstarken blauen Ausfärbungen zeichnen sich beson  ders durch die sehr gute Licht- und Reibechtheit und  vorzügliche     Nassechtheiten,    wie     z.B.    die guten Wasch-,  Alkali-, Walk- und     Schweissechtheiten    aus.

   Die neuen       Reaktivfarbstoffe    weisen ausserdem eine hohe Fixieraus  beute auf, nicht fixierter Farbstoff ist leicht und voll  ständig     auswaschbar,    was eine der wesentlichen Vor  aussetzungen für gute     Nassechtheiten    der mit Reaktiv  farbstoffen erzeugten     Cellulosefärbungen    ist, und die  Färbungen sind gegen die üblichen     Kunstharzappreturen     stabil.  



  In den nachfolgenden Beispielen sind die Tempera  turen in Celsiusgraden angegeben.  



  <I>Beispiel I</I>  
EMI0004.0074     
    32,0 g des durch Kondensation von     2-Carboxyphenyl-          hydrazin    mit     Benzaldehyd-3-sulfonsäure    erhaltenen     Hy-          drazons    werden in 400 ml Wasser von 20-25      ange-          schlämmt    und durch Zugabe einer wässrigen Natrium  hydroxydlösung bei einem     pH-Wert    von 6,5-7 gelöst.

    Diese Lösung versetzt man dann nacheinander mit der  wässrigen     Diazosuspension,    erhalten durch     Diazotierung     von 21,7 g     1-Amino-2-hydroxybenzol-5-((p-hydroxyäthyl-          sulfon)    und 20 g     Natriumbicarbonat    und tropft     anschlies-          send    bei 10-15  100     ml    1-m     Kupfersulfatlösung    inner  halb 15 Minuten zu.

   Nach zweistündigem Rühren des  Reaktionsgemisches bei Zimmertemperatur wird der ge  bildete     Formazanfarbstoff    durch Zugabe von Natrium  chlorid ausgefällt,     abfiltriert,        mit    verdünnter Natrium  chloridlösung gewaschen und im Vakuum bei 70-80   getrocknet.  



  Zur Überführung in den entsprechenden Schwefel  säureesterfarbstoff wird das gut getrocknete Farbstoff  pulver unter Rühren bei 10-15  in 250 ml     99 /oige    Schwe  felsäure eingestreut, wobei vollständige Lösung eintritt.  Nach 20minütigem Rühren der Lösung bei Zimmertem  peratur wird sie unter starkem Rühren auf 1 kg Eis ge  gossen, die erhaltene Lösung     anschliessend    mit kohlen  saurem Kalk neutralisiert und vom ausgeschiedenen Cal  ciumsulfat geklärt.

   Aus dem Filtrat wird hierauf der           Kupferkomplexfarbstoff    vorstehender Formel durch Zu  gabe von     Natriumchlorid    ausgefällt,     abfiltriert,    mit ver  dünnter     Natriumchloridlösung    gewaschen und im Va  kuum     getrocknet.    Er stellt ein dunkles     Pulver    dar, wel  ches sich in Wasser mit blauer Farbe löst.  



  Farbstoffe mit ähnlichen Eigenschaften werden erhal  ten, wenn man anstelle der im Beispiel verwendeten Kom  ponenten äquivalente Mengen der in den Kolonnen     1I,          11I,    IV bzw. V der folgenden Tabelle I aufgeführten  Komponenten verwendet und im übrigen in der im Bei  spiel beschriebenen Weise     verfährt.    In der letzten Ko  lonne der Tabelle sind die Farbtöne von mit den ent  sprechenden     Formazanfarbstoffen    auf     Cellulose    erhalte  nen Ausfärbungen wiedergegeben.

      
EMI0006.0001     
  
     
EMI0007.0001     
  
     
EMI0008.0001     
  
       <I>Färbevorschrift</I>  Wird Baumwolle     mit    einer Lösung, die pro 1000 ml  Wasser 20 g des Farbstoffes gemäss Beispiel 1, 10 g       Natriumbicarbonat    und 200 g Harnstoff enthält,     foular-          diert,    während 15 Sekunden einer Trockenhitze von 140   ausgesetzt und anschliessend während 10 Minuten ko  chend geseift, so erhält man eine farbstarke, brillante  blaue Färbung, die sehr     licht-    und     nassecht    ist.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von reaktiven, schwerme tallhaltigen Formazanfarbstoffen, dadurch gekennzeich net, dass man einen schwermetallhaltigen Formazanfarb- stoff der Formel 1I EMI0009.0011 mit Schwefelsäure zu einem reaktiven schwermetallhalti gen Formazanfarbstoff der Formel I umsetzt, EMI0009.0013 in welchen Formeln A und B je den Rest eines aromatischen Homo- oder Heterocyclus, der X bzw.
    X' in o-Stellung zur Stickstoffbindung enthält; R Wasserstoff oder einen einwertigen organischen Rest; R' Wasserstoff oder eine niedere unsubstituierte oder substituierte Alkylgruppe; X und X' einen metallisierten Substituenten; Me ein di- oder tricyclisch gebundenes Schwermetall der Atomnummern 24 bis 30; Z eine in Wasser sauer dissoziierende, salzbildende, wasserlöslich machende Gruppe; m, n und q je eine positive ganze Zahl von höchstens 2 und p eine positive ganze Zahl von höchstens 5, bedeuten. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Formazanfarbstoffes der Formel 1I, worin die Gruppe -SO,-CHZ-CH,-OH direkt an ein Ringkohlenstoffatom der Reste A, B oder R ge bunden ist. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteran spruch 1, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Formazanfarbstoffes der Formel II, worin B einen Rest der Benzolreihe bedeutet und n die Zahl 1 ist. 3.
    Verfahren nach Patentanspruch u. den Unteran sprüchen 1 und 2, gekennzeichnet durch die Verwen dung eines Formazanfarbstoffes der Formel 1I, in wel- cher R einen höchstens zweikernigen homocyclisch-aro- matischen Rest bedeutet. 4.
    Verfahren nach Patentanspruch und den Unteran sprüchen 1 bis 3, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Formazanfarbstoffes der Formel II, worin A, B und R Benzolreste bedeuten, n die Zahl 1 ist und je zwei der Reste A, B oder R die Gruppe -SO---CH,-CH,-OH direkt an ein Ringkohlenstoffatom gebunden enthalten. 5. Verfahren nach Patentanspruch und den Unter ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass q die Zahl 2 ist. 6.
    Verfahren nach Patentanspruch und den Unteran sprüchen 1 bis 5, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Formazanfarbstoffes der Formel 1I, worin Me Kup fer bedeutet.
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