CH438357A - Verfahren zur Herstellung von N,N'-Dibenzoyldiarylaminophthalsäuredialkylestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N,N'-Dibenzoyldiarylaminophthalsäuredialkylestern

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CH438357A
CH438357A CH134663A CH134663A CH438357A CH 438357 A CH438357 A CH 438357A CH 134663 A CH134663 A CH 134663A CH 134663 A CH134663 A CH 134663A CH 438357 A CH438357 A CH 438357A
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bis
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Gustav Dr Bock
Werner Dr Deuschel
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Basf Ag
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    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von N,   N'-Dibenzoyldiarylaminophthalsäuredialkylestern   
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von N, N'-Dibenzol-diarylaminophthaisäuredialkylestern und entsprechender Verbindungen, die anstelle der Arylreste Ar heterocyclische Reste aromatischen Charakters enthalten.



   Es ist bekannt, dass sich N-Phenyl-benziminoäther von   Salicylsäureestem      (N-Phenyl-benzimino-2-carb-      alkoxy-phenyläther)    z.   B.    der Formel I bei hohen Temperaturen zu   N-Benzoyl-N-phenyl-anthranilsäureestern    der Formel II   umlagern      lassen1 2.   



     1      Jamison tand Turner,    J. Chem. Soc. London, 1937, 1954.



   2   Houben-Weyl,    Methoden der org. Chemie Band   XI/1,    S.   912 ff.,    1957.
EMI1.1     




   Für die Umlagerung benötigt man Temperaturen zwischen 260 und   300  C.    Nur in Ausnahmefällen liegt die Umlagerungstemperatur tiefer. In diesen FÏllen ist jedoch die, Ausbeute gering ; so beträgt sie z. B. bei   210  C 28  /o    d. Th. 3. Wegen der erforderlichen hohen Temperaturen schmilzt man die   N-Phenyl-benzimino-    äther der Salicylsäureester ohne Lösungsmittel, erhitzt dann die Schmelze bis auf die Umlagerungstemperatur und   belässt    sie einige Zeit bei dieser Temperatur.   Kom-    plizierte Derivate, wie z. B. durch Methoxygruppen   sub-    stituierte Verbindungen dieser Art, zersetzen sich bei den erforderlichen hohen Umlagerungstemperaturen jedoch sehr leicht.



   3 Dauben a. Hodgson, J. Am. Chem. Soc. 72, 3479 (1950).



   Die Erfindung betriftf nun ein Verfahren zur Herstellung von N,   N'-Dibenzoyl-diaryl-aminophthalsäure-      cstern und entsprechender    Verbindungen, die anstelle der Arylreste Ar heterocyclische Reste aromatischen Charakters enthalten, der Formel
EMI1.2     
 in der die   Ar-N-Gruppen    in   ortho-Stellung    zu den   Carbo-ni^deralkoxygruppten    stehen und in der Ar einen Arylrest oder einen heterocyclischen Rest aromatischen Charakters, R einen niederen ALkylrest und die Reste   Rt    und   R2    ein Wasserstoffatom, eine Nitrogruppe oder eine oder mehrere Halogenatome, Alkyl-oder Alkoxygruppen bedeuten, welches dadurch gekennzeichnet ist,

   das man   Benziminoäther der    Formel
EMI2.1     
 in der die   Benziminoäthergruppen    in   ortho-Stellung    zu den Carbo-niederalkoxygruppen stehen, durch Erhitzen auf Temperaturen von 110 bis   200  C umlagert.   



   Man kann diese bisher unbekannten Benzimino äther durch Umsetzen von entsprechenden Dihydroxyphthalsäuredialkylestern, deren Hydroxylgruppen in   ortho-Stellung    zu den Carbalkoxygruppen stehen, mit   N-Ar-benzimidchloriden    erhalten.



   Die erfindungsgemässe Umsetzung verläuft nach folgendem Schema :
EMI2.2     

In den Formeln bedeuten R z. B. eine Methyl-oder   Athylgruppe    und die Ringe A und B z. B. einen   Phenyl-    rest oder z. B. einen Naphthyl-oder   9-Methylcarbazyl-    rest.



   Der bei dem Verfahren dieser Erfindung   anzuwen-    dende Temperaturbereich von 110 bis   200  C liegt    erheblich unter dem aus der Literatur bekannten Temperaturbereich, in dem die Umlagerung der entsprechenden Salicylsäurederivate stattfindet. Bei diesem muss man auf Temperaturen von 260 bis   300  C erhitzen    dagegen darf man bei dem Verfahren der Erfindung   200  C    nicht überschreiten, wenn man eine nahezu quantitative Ausbeute erzielen will, da bei höherer Temperatur unter Abspaltung von   Benzoesäurealkylestem    polymere Harze entstehen und damit die Ausbeute absinkt.



   Zur Umlagerung in die N, N'-Dibenzoyldiarylaminophthalsäuredialkylester werden die   Bis- (N-aryl)-benz-    iminoäther entweder in der Schmelze oder mit Lösungsmitteln, wie z. B. Kohlenwasserstoffen, alkylierten, halogenierten oder nitrierten Kohlenwasserstoffen, Diakylamiden oder   Dialkyllactamen    oder Athern auf die er  forderliche    Temperatur erhitzt. Die Höhe der Temperatur innerhalb des gekenzeichneten Bereiches ist von der Konstitution der   umzulagernden    Verbindung abhängig.



  So werden die Bis-(N-aryl)-benziminoäther der Dihydroxyisophthalsäuredialkylester schon bei Temperaturen um 110  C mit merklicher Geschwindigkeit Geschwindigkeit während für die Umlagerung der entsprechenden Derivate der anderen Dihydroxyphthalsäuren Temperaturen von 170 bis   180  C zweckmässig    sind. Die Reaktionsdauer der Umlagerung hangt stark von der Temperatur ab ; z. B. benötigt die Umlagerung des Bis- (N-phenyl)benziminoäthers des   Dihydroxyisophthalsäuredimethyl-    esters bei   110  C    etwa 48 Stunden,   wahrend    sie in der Schmelze bei 160 bis   170  C    spontan verläuft und in wenigen Minuten beendet ist. Bei den Derivaten der isomeren Dihydroxyphthalsäurealkylester liegen die Temperaturen der spontanen Umlagerung entsprechend höher.



   Bei der Umlagerung von   Bis- (N-aryl)-benzimino-    äthern mit hohem Schmelzpunkt ist es zweckmässig, zur Erniedrigung des Schmelzpunktes geringe Anteile eines Lösungsmittels zuzusetzen. Oft ist es jedoch vorteilhaft, die Umlagerung des   Bis- (N-aryl)-benzimino-    äthers in Lösung mit der gleichen Gewichtsmenge eines   Lösungsmitels    vorzunehmen, da die N, N'-Dibenzoylderivate der Diarylaminophthalsäuredialkylester aus ihren Lösungen leichter kristallin erhalten werden   kön-    nen.



   Die vermutlich durch sterische Hinderung verursachte Neigung der N,   N'-Dibenzoyl-diarylamino-phthal-    säuredialkylester, schwer zu kristallisieren, kann die quantitative Isolierung des bei der Reaktion entstandenen Esters in kristalliner Form erschweren. Beispielsweise erhält man bei der   Umlagerung des Bis-(N-3,    5   dichlorphenyl)-benziminoäthers    des Dihydroxyisophthal  säuredimethylesters,    die nahezu quantitativ verläuft, oft Lösungen   cder erstarrte Schmelzen.    Die Ausbeute lässt sich in solchem Falle durch Verseifung zur   entsprechen-    den Diarylaminophthalsäure bestimmen, da diese   Re    aktion quantitativ verläuft.



   Die für das Verfahren zu verwendenden Bis- (N  aryl)-benziminoäther    der Dihydroxyphthalsäuredialkylester können auf an sich bekannte Weise durch Umsetzung der   Dinatriumverbindungen    der entsprechenden Dihydroxyphthalsäuredialkylester mit N-Aryl-benzimidchloriden erhalten werden.



   Die N, N'-Dibenzoyl-diarylaminophthalsäuredialkylester können wegen ihrer ausgeprägten   Fluoreszenz    im UV-Bereich des Lichtes als Fluoreszenzfarbstoffe Verwendung finden. In Polyesterharze einkondensiert dienen sie als Lichtschutzmittel.



   Die in den Beispielen angegebenen Teile und Prozentzahlen sind Gewichtseinheiten.



   Beispiel 1
EMI3.1     
 N, N'-Dibenzoyl-2,   5dianilinoterephthalsäuredimethyl-    ester (R =   CH3,    R, =   R,      =      H).    a) 15 Teile   Bis-(N-phenyl)-bznziminoäther    des 2, 5 Dihydroxyterephthalsäuredimethylesters werden in 15 Teilen Dichlorbenzol 8 Stunden auf 180 bis 185  C erhitzt. Die Lösung wird nach dem Abkühlen auf   60  C    mit 30 Teilen Methanol vermischt. Nach   mehrstündiger    Kristallisation werden die   ausgesdhiedenen    Kristalle abgesaugt.

   Man erhält 14, 5 Teile N, N'-Dibenzoyl-2, 5-di  anilincterephthalsäuredimethylester    vom Schmelzpunkt   272  C.    Nach Umkristallisation aus Dimethylformamid/ Wasser wird die reine Verbindung erhalten, die einen Schmelzpunkt von   275  C aufweist.    Die Analyse dieser Substanz gibt folgende Werte : gefunden : C73,0% H 5,0 % O 16,7 % N 5,l % berechnet: C 74,1% H 4,8% O 164% N 4,8%
Auf analoge Weise erhält man den farblosen Di  äthylester (R = C2H5,   Ri      = R2 = H) vom Schmelz-    punkt 228¯ C. b) 6 Teile Bis-   (N-phenyl)-benziminoäther    des 2, 5 Dihydroxyterephthalsäuredimethylesters werden in   1,    2 Teilen Trichlorbenzol 1 Stunde auf 200  C erhitzt.

   Die so gewonnene Schmelze enthält mindestens 5, 7 Teile N, N'-Dibenzoyl-2,   5-dianilinoterephthalsäuredimethyl-    ester. Sie kann zu anderen Umsetzungen verwendet werden. Zum Beispiel k¯nnen aus ihr durch Verseifung 3, 3 Teile 2, 5-DianilinoterephthalsÏure gewonnen werden.



   Den in diesem Beispiel nach den Verfahren a) und b) zu verwendenden Bis-(N-phenyl)-beniminoÏther des 2, 5-DihydroxyterephthalsÏuredimethylesters stellt man wie folgt her : Zu einer Lösung von 11, 3 Teilen 2, 5-Dihydroxy-terephthalsäuredimethylester in 50 Teilen N Methylpyrrolidon-2 werden bei   80  C    18 Teile einer 30    /aigen    Natriummethylatlösung in Methanol portionsweise zugegeben. Man erhetzt auf etwa 100  C und entfernt durch   Uberleiten    eines Stickstoffstromes alles Methanol. Danach werden dem Gemisch bei 25  C 23, 5 Teile   N-Phenylbenzimidchlorid    hinzugegeben. Anschliessend rührt man die Mischung 20 bis 24 Stunden bei etwa   20  C.    Die danach ausgefallenen farblosen Kristalle werden abgesaugt und mit wenig Lösungsmittel und Wasser gewaschen.

   Man erhält 21, 5 Teile   Bis- (N-    phenyl)-benziminoäther des 2, 5-Dihydroxyterephthalsäure-dimethylesters vom Schmelzpunkt   237  C.    Nach Umkristallisation aus Dimethylformamid erhält man die Verbindung in farblosen Plättchen vom Schmelzpunkt   247  C. Die    Analyse ergibt folgende Werte : Gef, :   C73,2 % H5@4% O16,2%    N, 5,   4 oxo    Ber. : C 74,1 % H 4,8 % O 16,4 % N 4,8 %
Auf gleiche Weise erhält man den Diäthylester vom Schmelzpunkt   210  C.   



   Anstelle von   N-Methylpyrrolidon-2-können    auch andere Lösungsmittel, wie beispielsweise e Dimethylform amid, Methanol, Äthanol, tert.-Butanol, Dioxan oder Kohlenwasserstoffe, verwendet werden.



   Auf gleiche Weise wie unter a) beschrieben können die in der folgenden Tabelle aufgeführten substituierten
N,   N'-Dibenzoyldiarylaminoterephbalsäuredimethylestel1    erhalten werden : N, N'-Dibenzoyl-2,   5-diaryl-amino-terephthalsäuredimethylester    Die als Ausgangspunkt zu verwendenden   Bis- (N-aryl)-benzimino-     äther des 2,   5-Dihydroxyterephthalsäuredimethylesters,    erhältlich analog der in Beispiel   1    b), zweiter Absatz, angegebenen Vor schrift   1.    N, N'-Dibenzoyl-2, 5-di-(4-chloranilino)-terephthal- 1.

   Bis-(N-4-chlorphenyl)-benziminoÏther säuredimethylester  (R = CH3, R1 = Cl, R2 = H)
Schmelzpunkt :   252  C Schmelzpunkt    :   239     C
Analyse : C H O N Cl Analyse : C H O N Cl gef. : 65, 8% 4,2% 14,   8 oye    4,   4"/o ll, l"/o    gef. : 66, 2% 4, 3 % 14,   6 % 5@0 %    10,   50/o    ber. 66, 2   O/o    3, 9 % 14,   7 ouzo    4, 3   O/o    10,   9 O/o    ber. : 66, 2 % 3, 9 % 14, 7 % 4, 3 % 10,   9  /o    2. N, N'-Di-(4-nitrobenzoyl)-2,5-dianilinoterephthal- 2.

   Bis-(N-phenyl)-4-nitrobenziminoÏther säuredimethylester  N, N'-Dibenzoyl-2,   5-diaryl-amino-terephthalsäuredimethylester     (R =   CH3,      Rl H, R2 = N02)   
Schmelzpunkt :   271  C   
Analyse :   C    H O N gefunden : 63,   9  /o    4, 3 % 23, 6 % 7, 9 % berechnet : 64, 2 % 3,9 % 23,   S  /o 8, 3"/o    3.   N, N'-4-nitrobenzoyl)-2, 5-di-(4-chloraniIino)-    terephthalsäuredimethylester  (R = CH3,   Ri    = Cl, R2 = NO2)
Schmelzpunkt :   320  C   
Analyse :

   C H O N Cl gef. : 57,   6 ouzo    3, 7 % 22,   4 ouzo    8, 0 % 8,   0  /o    ber. : 58,   2 ouzo    3,   2 ouzo    21, 6 % 7, 5 % 9,5 % 4.   N, N'-Di-(4-chlorbenzoyl)-2, 5-dianilinoterephthal-    säure-dimethylester  (R= CH3, R1 =H, R2=Cl
Schmelzpunkt : 210¯C
Analyse : C H O N Cl gef. : 66, 8 % 4,   2 ouzo    14,   9 ouzo    4,   7  /e    9,   6  /o    ber. : 66,2% 3,   9 ouzo    14,   7 ouzo    4, 3 % 10,9 % 5.

   N, N'-Di-(4-chlorbenzoyl)-2,5-(4-chloranilino)   terephthalsaure-ydimethylester       (R = CH3, Rt    = Cl,   R2    = Cl)
Schmelzpunkt : 297  C
Analyse : C H O N   Cl    gef. : 60,   0 ouzo    3,   5 ouzo    13, 9 % 4,   4 ouzo    18,   4  /o    ber. :

   59, 8 % 3,   3  /o    13,   4 ouzo    3,   9 solo    19,   6  /o   
Beispiel 2
EMI4.1     
 N, N'-Dibenzoyl-2, 4-dianilinoisophthalsäuredimethylester (R =   CH3, Rt    = R2 = H). a) 20 Teile   Bis- (N-phenyl)-benziminoäther    des   2,    4
Dihydroxy-isophthalsäuredimethylesters werden auf   160    bis   170  C    erhitzt. Sobald dieser Temperaturbereich erreicht ist, tritt eine spontane Reaktion ein, in deren Verlauf die Temperatur ohne weitere Zuführung von Wärme auf etwa   190  C    steigt. Fällt danach die Temperatur wieder, so erhitzt man noch etwa 15   Minuten auf 180  C.   



  Danach kühlt man auf 100  C ab und giesst die Schmelze in 100 Teile Methanol. Man   lässt    die methanolische Lösung zur Kristallisation einige Zeit stehen, danach saugt man die ausgeschiedenen Kristalle ab und wäscht sie mit wenig Lösungsmittel. Man erhält 18 Teile N, N'
Dibenzoyl-2-4-dianilinoisophthalsÏuredimethylester in farblosen Kristallen vom Schmelzpunkt   211 C.    Nach dem Umkristallisieren aus Dimethylformamid schmilzt die Verbindung bei   231  C.    Die Analyse ergibt folgende Werte :

   Die als Ausgangspunkt zu verwendenden   Bis- (N-aryl)-benzimino-    äther des 2,   5-DihydroxyterephthalsäuredimethyIesters, erhaltlich    analog der in Beispiel   I    b), zweiter Absatz, angegebenen Vorschrift
Schmelzpunkt : ,191¯C 3.   Bis-(N-4-chlorphenyl)-4-nitrobenziminoäther   
Schmelzpunkt : 231¯C gefunden :   Cl    9, 9    0/a    berechnet : Cl 9,   zoo    4.

   Bis-(N-phenyl)-4-chlorbenziminoÏther
Schmelzpunkt :   234     C
Analyse : C H O N Cl gef. :   67 ouzo    3,   9  /o    14,   6 ouzo    4, 5 % 9,   8 oxo    ber. : 66,   2 ouzo    3,   9  /o    14,   7 ouzo    4,   3 ouzo    10,   90/o    5.

   Bis-(N-4-chlorphenyl)-4-chlorbenziminoÏther)
Schmelzpunkt : 274  C
Analyse : C H O N Cl gef. : 59,   9 ouzo    3, 6 % 14,   1 ouzo    3,   9 ouzo    18,   4 O/o    ber. : 59,   8 ouzo    3,   3 ouzo    13, 4 % 3,   9"/o 19, 6"/o    gef. : C 73,7 % H 5,0 % 0 16,3 N 5,0 % ber. :

   C 74,0 % H 4,8 % O 16,4 % N 4,8 %
Auf analoge Weise erhält man den Diäthylester (R =   C2HsX      Ri    = Ra = H) vom Schmelzpunkt   225  C.    b) Verfährt man entsprechend der in Beispiel 1 unter a) angegebenen Vorschrift, indem man 58 Teile Bis  (N-phenyl)-benziminoäther    des 2,   4-Dihydroxyisophthal-    säuredimethylesters in der   gleichenGewichtsmenge    Di  chlorbenzol Vg    Stunde auf 180 bis 185  C erhitzt, so kri  stallisieren    nach dem Abkühlen und nach Zusatz von 40 Teilen Methanol 50 Teile N,N'-Dibenzoyl-2, 4-dianilino  isophthalsäuredimethylester    aus. Insgesamt enthält die Lösung jedoch mindestens 53 Teile dieser Substanz.

   Sie kann zu anderen Umsetzungen verwendet werden, z. B. k¯nnen aus ihr durch Verseifung 31 Teile 2, 4-Dianilinoisophthalsäure gewonnen werden. c) 36 Teile einer 30 /oigen   Natriummethylatlösung    werden unter starkem Rühren in eine Suspension einge tropft, die aus 22, 6 Teilen 2, 4-Dihydroxyisophthalsäuredimethylester und 100 Teilen Toluol besteht. Durch Überleiten von Stickstoff wird bei einer Temperatur von 80 bis   90  C    alles Methanol aus der Reaktionsmischung entfernt. Zu dem entstandenen Kristallbrei der Dinatriumverbindung des 2, 4-DihydroxyisophthalsÏuredimethylesters wird bei   50  C vorsichtig eine Lösung von    42 Teilen N-Phenyl-benzimidchlorid in 50 Teilen Toluol zugetropft.

   Man hält die Temperatur eine Stunde bei   50  C,    erhitzt das Gemisch danach 48 Stunden unter Rückfluss zum Sieden, destilliert alles Toluol ab und nimmt den Rückstand in 30 Teilen Dimethylformamid auf. Das bei der Reaktion   mitentstandene    Natriumchlor id wird abfiltriert. Nach Zusatz von 50 Teilen Methanol kristallisieren 25 Teile N,   N'-Dibenzoyldianilinoisophthal-    säuredimethylester aus. Die Lösung enthält jedoch mindestens 45 Teile dieses Stoffes.



   Zur Gewinnung des in diesem Beispiel nach a) und b) zu   verwendenden Bis-(N-phenyl)-benziminoäthers    des 2, 4-Dihydroxyisophthalsäuredimethylesters verfährt man analog der zur Darstellung der isomeren Verbindung im Beispiel   1    angegebenen Vorschrift, wobei man jedoch das Reaktionsprodukt durch Zugabe von Wasser aus seiner Lösung ausfällt. Man kann diese Verbindung auch durch Eintragen des kristallinen   Dinatriumderivats    N, N'-Dibenzoyl-2,   4-di-ar-aminoisophthalsäuredi-    methylester des 2, 4-DihydroxyisophthalsÏuredimethylesters in die äquivalente Menge geschmolzenen N-Phenyl-benzimidchlorids bei etwa   50  C gewinnen.   



   Diese Substanz ist   ölig.   



  Analyse : gef. :   C 74, 9 O/o    H 5, 5    /o    0 17,2 % N 4,2 % ber. : C 74,1 % H 4,8 % 0 16,4 % N 4, 8   O/o   
Auf gleiche Weise wie oben unter a), b) und c) beschrieben, können die in der folgenden Tabelle   aufgew    führten substituierten N, N'-Dibenzoyl-2,   4-di-ar-amino-    isophthalsäuredimethylester erhalten werden.



  Die als Ausgangsprodukt zu verwendenden   Bis- (N-ar)-      benziminoäther    des 2,   4-Dihydroxyterephthalsäuredime-    thylesters, erhältlich analog der in Beispiel 2 c), zweiter Absatz angegebenen Vorschrift 1. N,N'-Dibenzoyl-2,4-di-(4-chloranilino)-isophthal säuredimethylester    (R = CH3, Rt = Cl, R2 = H)   
Schmelzpunkt :   192  C   
Analyse :   C    H N Cl gefunden: 65,6% 4,6% 4,5 % 11,5 % berechnet: 66,2% 3,9% 4,3% 10,9% 2.

   N, N'-Dibenzoyl-2, 4-di-(2-chloranilino)-isophthal säuredimethylester  (R = CH3, Ri = Cl, R2 = H)
Schmelzpunkt : 234  C
Analyse :   C    H N Cl gefunden : 65,   9  /o    4, 4% 4, 7% 10,   70/o    berechnet : 66, 2% 3,   9 ouzo    4, 3    /o    10,   9  /o    3. N,   N'-Dibenzoyl-2, 4-di- (3, 5-dichloranilino)-iso-    phthalsäuredimethylester  (R =   CHss, Rt    =   2 Cl, R2 =    H)
Schmelzpunkt :   208  C   
Analyse :   C    H N Cl gefunden : 59, 4% 3,   7  /o    4,   1 ouzo    19,   1 O/o    berechnet : 59, 8% 3,   3 ouzo    3, 9% 19,   60/o    4.

   N, N'-Dibenzoyl-2, 4-di- (4-methylanilino)-iso phthalsÏuredimethylester (R = CH3, R1 =CH3,R2= H)
Schmelzpunkt : 173  C
Analyse: C H O N gefunden: 73,8% 5,5% 15,9% 4,6% berechnet : 74,   5 ouzo    5,   2 ouzo    15, 7% 4,   50/o    5. N, N'-Dibenzoyl-2,   4-di- (4-methoxyanilino)-iso-    phthalsÏuredimethylester (R = CH3, R1 = OCH3, R2 = H)
Schmelzpunkt :   227  C   
Analyse :   C    H O N gefunden: 70,6% 6,0% 19,7% 3,9% berechnet: 70,8% 5,0% 19,9% 4,3% 6.

   N, N'-Dibenzoyl-2, 4-di-(2-naphthylamino-iso phthalsäuredimethylester (R =   CHs,    Ri =   R2    = H, A = B = Naphthyl)
Schmelzpunkt : 217  C
Analyse :   C    H O N gefunden : 76, 3 % 5, 0 % 14,   3 ouzo    4,   5 O/o    berechnet : 76, 9 % 4, 8 % 14,   1 ouzo    4, 1 % 1.   Bis- (N-4-chlorphenyl)-benziminoäther     ölig
Analyse :   C    H N   ci    gefunden : 64, 9 % 4, 7 % 4,   3 ouzo    12,   5 ouzo    berechnet : 66, 2 % 3, 9% 4,   3 ouzo    10, 9 % 2.

   Bis- (N-2-chlorphenyl)-benziminoäther  ölig
Analyse :   C    H N Cl gefunden : 67, 5 % 4, 8% 4, 3% 11,3% berechnet : 66,   2  /o    3, 9% 4,3% 10,   9  /o    3. Bis-(N-3,5 dichlorphenyl)-benziminoÏther
Schmelzpunkt : 138  C
Analyse :   C    H N   Cl    gefunden : 59, 6% 3, 5% 4,   1 ouzo    19,   zozo    berechnet : 59,   8 ouzo    3,   3 ouzo    3,   9 ouzo    19,   60/o    4.

   Bis-(N-methylphenyl)-benziminoÏther  ölig
Analyse : gefunden : N 4,   9  /o    berechnet : N 4,   5 ouzo    5.   Bis-(N-4-methoxyphenyl) ¯benziminoäther     ölig
Analyse : gefunden : N 4,   7 O/o    berechnet : N 4,   3 O/o    6.

   Bis-(N-2naphthyl)-benziminoÏther
Schmelzpunkt :   152  C   
Analyse :   C    H O N gefunden : 77, 2 % 5, 2 % 13, 9 % 3,   7  /o    berechnet : 76, 9 % 4, 8 % 14, 1% 4,   1 O/o     Beispiel 3
EMI6.1     
 N, N'-Dibenzoyl-2, 3-dianilino-1, 4-benzoldicarbonsäuredimethylester (R =   CH3,    R, =   R2       = in   
15 Teile   Bis- (N-Phenyl)-benziminoäther    des 2, 3-Di  hydroxy-1,      4-benzoldicarbonsäuredimethylesters    werden in 15 Teilen Trichlorbenzol   1    Stunde auf   200  C    erhitzt ; danach kühlt man das Gemisch ab und gibt 20 Teile Methanol hinzu.

   Nach einigem Stehen saugt man die ausgeschiedenen farblosen Kristalle ab und wäscht sie mit wenig Lösungsmittel.



   Es werden 13 Teile N,   N'-Dibenzoyl-2, 3-dianilino-    1,   4-benzoldicarbonsäuredimethylester    vom Schmp.   266     Celsius erhalten.



  Analyse : Gef. : C 73,   8 solo    H 5,   1  /o O 15, 7  /o    N 5,   6  /o    ber. : C 74,   0 O/o    H 4,   8"/o 0 16, 4"/o    N 4,   8 O/o   
Den in diesem Beispiel zu verwendenden Bis- (N  phenyl)-benziminoäther    des 24-Dihydroxy-1, 4-benzoldi  carbonsäuredimethylesters    erhält man analog der im Beispiel 2 unter c) im zweiten Absatz angegebenen Vorschrift. Die Substanz kristallisiert sehr schwer. Schmelzpunkt etwa   142  C.  

Claims (1)

  1. Analyse : Gefunden : N 4, 3 lo berechnet : N 4, 8 /o PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von N, N'-Dibenzoyl-di- aryl-aminophthalsäureestern und entsprechenden Verbindungen, die anstelle der Arylreste Ar heterocyclische Reste aromatischen Charakters enthalten, der Formel EMI6.2 in der die Ar-N-Gruppen in ortho-Stellung zu den Carbo-niederalkoxygruppen stehen und in der Ar einen Arylrest oder einen heterocyclischen Rest aromatischen Charakters, R einen niederen Alkylrest und die Reste Ri und R2 ein Wasserstoffatom, eine Nitrogruppe oder eine oder mehrere Halogenatome, Alkyl-oder Alkoxygrup- pen bedeuten, dadurch gekennzeichnet,
    dass man Benziminoäther der Formel EMI6.3 in der die Benziminoäthergruppen in ortho-Stellung zu den Carbo-niederalkoxygruppen stehen, durch Erhitzen auf Temperaturen von 110 bis 200 C umgelagert.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn- zeichnet, dass die Umlagerung in Gegenwart von in dem beanspruchten Temperaturbereich oder h¯her siedenden Lösungsmitteln vorgenommen wird.
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