AT207378B - Verfahren zur Herstellung von Acetophenonabkömmlingen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Acetophenonabkömmlingen

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AT207378B
AT207378B AT37159A AT37159A AT207378B AT 207378 B AT207378 B AT 207378B AT 37159 A AT37159 A AT 37159A AT 37159 A AT37159 A AT 37159A AT 207378 B AT207378 B AT 207378B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von   Acetophenonabkömmlingen   
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Acetophenonabkömmlingen der allgemeinen Formel : 
 EMI1.1 
 worin   R1, R2   und   Rg   je ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe oder eine Alkoxygruppe, oder zwei dieser Reste zusammen eine Alkylendioxygruppe, R4 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe und   Rg   einen Acylrest bedeuten. 



   Das Verfahren besteht darin, dass man ein durch die Reste R1,   R2, Ra   und R4 entsprechend sub- 
 EMI1.2 
 tetrahydroisochinolin mit verdünnter Mineralsäure behandelt. 



   Die Ausgangsmaterialien sind zum Teil bekannte Verbindungen. Sie können nach den Angaben von W. J. Gensler in R. C. Elderfield, Heterocyclic Compounds, Vol. IV, New York
1952, Seiten 347-353, hergestellt werden. 



   Die Acylierung der   l-Methyl-3, 4-dihydroiso-   chinoline wird am bestenmit einem Säureanhydrid, wie z. B. Essigsäureanhydrid, Propionsäureanhydrid, Buttersäureanhydrid, Benzoesäureanhydrid, substituiertem Benzoesäureanhydrid, Phthalsäureanhydrid, substituiertemPhthalsäureanhydrid usw., u. zw. vorzugsweise in der Wärme und in Gegenwart eines inerten wasserfreien Lösungsmittels, wie z. B. Pyridin, vorgenommen. Dabei entstehen unter N-Acylierungund Verschiebung der Doppelbindung   1-Methylen-2-acyl-1, 2, 3, 4-tetra-   hydroisochinoline. Bei der Behandlung derselben mit verdünnten Mineralsäuren entstehen unter Ringöffnung die entsprechend substituierten 2-ss-   Acylamidoalkyl-acetophenone.   



   Die Isolierung der intermediär anfallenden   1-Methylen-2-acyl-1, 2, 3, 4-tetrahydroisochinoline    vor der Säurebehandlung ist nicht erforderlich ; man kann die Säuren auf das nach der Acylierung gebildete   Reaktionsgemischdirekteinwirken   lassen. 
Die erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen sind wertvolle Zwischenprodukte zum Aufbau pharmakologisch interessanter Isochinolinderivate. 



   Beispiel 1 : 54 g   I-Methyl-6, 7-dimethoxy-3, 4-   dihydroisochinolin werden in 270 ml einer Mischung von Pyridin-Acetanhydrid (1 : 1) gelöst und während 3 Stunden auf dem Wasserbad belassen. Dann wird im Wasserstrahlvakuum zur Trockne eingeengt. Der Rückstand liefert nach 
 EMI1.3 
 
7-dimethoxy-1, 2, 3, 4-tetrahydroiso-chinolin vom Schmelzpunkt   107-108  C.   



   26 g   1- Methylen-2-acetyl-6, 7 -imethoxy-l, 2, 3, 4-   tetrahydroisochinolin werden unter leichtem Er- wärmen in 50 ml 3n-Salzsäure gelöst. Die gelbe
Lösung wird mit Eiswasser gekühlt und mit Ka- liumcarbonat bis zur alkalischen Reaktion ver- setzt. Nach dem Filtrieren und Trocknen erhält man 26 g   2-ss-Acetamidoäthyl-4, 5-dimethoxy-   acetophenon, das nach dem Umlösen aus Essig- ester bei 124   C schmilzt. Das U. V.-Absorptions- spektrum in Alkohol zeigt Maxima bei 231,274 und 304   mfL (e = 24, 100, 8, 750, 5, 500).   



   Beispiel 2 : 20 g   I-Methyl-6, 7-dimethoxy-3, 4-   dihydroisochinolin werden in 40 ml Pyridin gelöst. 



  Dann wird mit 20 ml Propionsäureanhydrid versetzt und während 2 Stunden auf dem Wasserbad belassen. Nach dem Einengen im Vakuum wird wiederholt in Benzol gelöst und eingeengt. Der Rückstand kristallisiert aus Essigester/Petroläther. 



  Nach dem Umlösen aus Essigester/Petroläther erhält man 17 g   I-Methylen-2-propionoyl-6, 7-di-   methoxy-1, 2, 3, 4-tetrahydroisochinolin vom Schmelzpunkt   99-100   C.   



   Zur Überführung der vorstehenden Verbindung in das   2-ss-Propionamidoäthyl-4, 5-dimethoxy-   acetophenon löst man die Methylenverbindung in der 10fachen Menge n-Salzsäure und neutralisiert anschliessend mit Kaliumcarbonat. Die Ausbeute ist quantitativ. Das Acetophenonderivat schmilzt nach dem Umlösen aus Essigester bei 
 EMI1.4 
     C.(s = 22, 400, 8, 320   und 5, 100). 



   Beispiel 3 : 10 g   I-Methyl-6, 7-dimethoxy-3, 4-   dihydroisochinolin und 14 g Benzoesäureanhydrid werden in 50 ml Pyridin gelöst und während einer Stunde auf dem Wasserbad erwärmt. Nach dem 

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 Einengen löst man unter leichtem Erwärmen in der 10fachen Menge n-Salzsäure und neutralisiert anschliessend mit Kaliumcarbonat. Man erhält   3g 2-ss-Benzamidoäthyl-4, 5-dimethoxyaceto-    phenon, das nach dem Umlösen aus Alkohol/ Wasser bei 143   C schmilzt. Das U. V.-Absorptionsspektrum in Äthanol zeigt Maxima bei 230, 272 und 303 ma   (#=28,900, 8,800   und 5, 100). 



   Beispiel 4 : 11 g   1, 3-Dimethyl-6, 7-dimethoxy-   3, 4-dihydroisochinolin werden in 100 ml einer Mischung   Pyridin/Acetanhydrid     (l : l)   gelöst und während einer Stunde auf dem Wasserbad belassen. Nach dem Einengen wird zweimal in Benzol gelöst und wiederum eingeengt. Der Rückstand 
 EMI2.1 
 chinolin vom Schmelzpunkt 121   C. 



   Zur Überführung in das Acetophenonderivat werden 7, 5 g der vorstehenden Verbindung in 50 ml 3n-Salzsäure unter leichtem Erwärmen gelöst. Nach dem Neutralisieren mit Kaliumcarbo- 
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5-di-methoxy-acetophenon vom Schmelzpunkt   1640 C   in quantitativer Ausbeute. Das U. V.-Absorptionsspektrum in Äthanol zeigt Maxima bei 280 und   304mi (±   = 6, 350 und   5, 250).   



   Beispiel 5 : 35 g 1, 3, 6, 7-Tetramethyl-3, 4-dihydroisochinolin erhalten durch Umsetzung von   1- (3, 4- Xylyl) -2-amino-propan   mit Acetanhydrid zur N-Acetylverbindungvom Schmelzpunkt 77   C und Cyclisierung letzterer nach Bischler-Napier- 
 EMI2.3 
 werden in 100 ml Pyridin gelöst und mit 50 ml Acetanhydrid versetzt. Es wird während zwei Stunden auf dem Wasserbad belassen. Nach dem Einengen wird in 3n-Salzsäure gelöst und mit 
 EMI2.4 
 siert spontan. Nach dem Umlösen aus Essigester/ Petroläther erhält man 32 g eines Produktes vom Schmelzpunkt 145 C. Das U. V.-Absorptionsspektrum in Feinsprit zeigt Maxima bei 257 und 291   m ; j. (s   = 10, 000 und   1, 730).   



   Beispiel 6 : Gemäss den Angaben in Beispiel   l   werden aus entsprechenden   1-Methyl-3, 4-di-   hydroisochinolinen noch folgende Zwischen- und Endprodukte erhalten : a)   1-Methylen-2-acyl-1, 2, 3, 4-tetrahydro-   isochinoline : 
 EMI2.5 
 
 EMI2.6 
 phenon, Schmelzpunkt   870 C ;   U. V.-Ab- sorptionsmaxima in Äthanol bei 221 und
269   m (s   = 14, 700 und 13, 600) ;
2-ss-Acetamidoäthyl-4,5-methylendioxy- acetophenon, Schmelzpunkt   122      C,   U. V.-
Absorptionsmaxima in Äthanol bei 230,273 und 307 mIL (s = 36, 500, 5, 200 und 5, 460) ;
2-ss-Acetamidoäthyl-4,5,6-trimethoxy- acetophenon, Schmelzpunkt   580 C ;   U. V.-
Absorptionsmaxima in Äthanol bei 222 und
263   mti (z   = 14, 700 und 16, 250). 



    PATENTANSPRÜCHE :    
1. Verfahren zur Herstellung von Acetophenonabkömmlingen der allgemeinen Formel : 
 EMI2.7 
 worin   R1, R2   und   Rg   je ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe oder eine Alkoxygruppe oder zwei dieser Reste zusammen eine Alkylendioxygruppe,   R,   ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe und 
 EMI2.8 
 verdünnter Mineralsäure behandelt.

Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das gebildete 1-Methylen- 2-acyl-l, 2, 3, 4-tetrahydroisochinolin ohne Isolierung direktderMineralsäurebehandlung unterwirft, 3. Verfahren nach Anspruch l oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung l-methyl-6,7-dimethoxy-3,4-dihydroisochinolin und als AcylierungsmittelAcetanhydrid verwendet.
AT37159A 1958-02-14 1959-01-19 Verfahren zur Herstellung von Acetophenonabkömmlingen AT207378B (de)

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