WO2017188308A1 - フレキシブル積層体及びそれを備えたフレキシブルディスプレイ - Google Patents

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津田　武明
春奈 水野
通孝 須藤
晴彦 古川
伊藤　真樹
ホジン チェ
スニ キム
ジョンギ キム
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東レ・ダウコーニング株式会社
ダウ コーニング コーポレーション
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    • C08G77/04—Polysiloxanes
    • C08G77/20—Polysiloxanes containing silicon bound to unsaturated aliphatic groups

Definitions

  • the present invention relates to a flexible laminate and a flexible display including the same.
  • the present invention relates to a flexible laminate and a flexible display including the same, which have improved durability while enabling desired flexibility.
  • Non-Patent Document 1 discloses a flexible laminate including, as an example of a flexible AMOLED device, a backup base material layer, a light emitting layer such as an OLED layer, an electrode layer such as an ITO layer, and a protective base material layer in this order.
  • Non-Patent Document 2 presents the concept of a neutral plane in a flexible laminate at the time of folding in a foldable AMOLED device.
  • the flexible display is a highly functional and storable specification that can be bendable, foldable, and rollable according to consumer needs. Has been demanded. In addition, display manufacturers are also required to supply high-flexible functions stably in combination with durability and cost in order to differentiate their products.
  • the flexible display is likely to be damaged at the time of bending because the bending stress reaches the strength of the laminated base materials or the bending stress increases due to the lamination. It did not change.
  • countermeasures there was no effective means to arrange the fragile light emitting layer at the center of the laminated substrate.
  • the laminated base material has various physical characteristics, but it has not been well understood how to control and design the physical characteristics of each layer. Therefore, it has been difficult to predict how much durability will be obtained until a durability test is performed after actually manufacturing a laminated base material.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems of the prior art, and an object of the present invention is to provide a flexible laminate and a flexible display including the same, which can achieve both high flexibility and improved durability. That is.
  • an object of the present invention is a flexible laminate having one or more units of a laminate structure in which two hard layers are in close contact with one or more intermediate layers in between.
  • the elastic modulus of the material constituting the hard layer is E H
  • the cross-sectional second moment of the hard layer is I H
  • the cross-section of the intermediate layer per unit of the laminated structure when the second moment was I T it is preferred values of E H ⁇ I H is not less than 10 times the value of E T ⁇ I T.
  • the storage elastic modulus G ′ at 0.1 Hz at 25 ° C. of the material constituting the intermediate layer is in the range of 1.0 kPa to 1 M (1000 kPa) Pa. Preferably there is.
  • the storage elastic modulus G ′ at 10.0 Hz at 25 ° C. of the material constituting the intermediate layer is also preferably at least twice the storage elastic modulus G ′ at 0.01 Hz at 25 ° C.
  • the loss factor tan ⁇ at 1 Hz of the substance constituting the intermediate layer contained in the flexible laminate of the present invention is preferably in the range of 0.2 to 5.0 in the range of ⁇ 40 ° C. to 100 ° C.
  • Modulus E T of the material constituting the intermediate layer contained in the flexible laminate of the present invention is preferably in the range of 0.050 ⁇ 0.200MPa.
  • the hard layer and the intermediate layer are selected so that the value of a is in the range of 200 to 2000, and the intermediate layer is stored at ⁇ 20 ° C. at 1.0 Hz.
  • the elastic modulus G ′ is preferably at least 3 times the storage elastic modulus G ′ at 1.0 Hz at 25 ° C.
  • the intermediate layer contained in the flexible laminate of the present invention (A) a linear or branched organopolysiloxane having an average number of curing reactive functional groups exceeding 1 in the molecule, A cured product of a curable silicone composition containing (B) an organopolysiloxane resin and (C) a curing agent is preferable.
  • the organopolysiloxane resin is R 3 SiO 1/2 (wherein R independently represents a monovalent organic group)
  • R independently represents a monovalent organic group
  • the curable silicone composition is a peroxide-curing type cured with a peroxide, cured by a platinum-based catalyst.
  • the hydrosilylation reaction curable type and the condensation reaction curable type may be used, but the hydrosilylation reaction curable type is preferable because it can be cured at a relatively low temperature and in a short time.
  • At least one of the hard layers closely adhered with the intermediate layer interposed therebetween is a light emitting layer, and the other hard layer is a support layer, an optical functional layer, a protective layer, and a transparent electrode. It is preferable to provide at least one laminated structure that is one or more selected from the layers.
  • the present invention also relates to a flexible display provided with the flexible laminate of the present invention.
  • the intermediate layer formed between the two hard layers can be suitably designed by having a specific relationship between the loss coefficient and the elastic modulus of the material constituting the intermediate layer. That is, the formed flexible laminate has excellent flexibility and durability, and can greatly reduce the damage of the flexible laminate.
  • the intermediate layer is one of the objects for bonding the two hard layers to each other, according to the present invention, the intermediate layer can form a flexible laminate having an excellent adhesive force. Therefore, breakage of the flexible laminate due to peeling between the hard layer and the intermediate layer can be effectively suppressed.
  • the flexible laminate according to the present invention has excellent recovery characteristics. That is, even when the flexible laminate is bent, the stress can be greatly relieved, so that the durability of the flexible laminate can be particularly improved.
  • the schematic of the flexible display using the flexible laminated body concerning one Embodiment of this invention is shown.
  • the bent state of the flexible laminated body shown in FIG. 1 is shown.
  • action of the flexible laminated body concerning one Embodiment of this invention is shown.
  • FIG. 1 is a schematic view of a flexible display using a flexible laminate according to an embodiment of the present invention.
  • the flat state of the flexible display concerning this embodiment is shown.
  • the other end can be bent 90 degrees or more with respect to the one end of the flexible display without damaging the flexible display.
  • the flexible laminate 12 is bent, it is substantially parallel to the laminating plane direction between one hard layer and the other hard layer which are in close contact with each other with the intermediate layer interposed therebetween. Deviation occurs in any direction.
  • the substantially parallel direction means that, ideally, no deformation or movement in the laminating direction occurs, or even if it occurs, it is extremely slight and remains negligible considering the thickness of the intermediate layer.
  • the one end portion 20a of the hard layer 20 is shifted upward in FIG. 2 from the one end portion 18a of the hard layer 18 by the intermediate layer 26.
  • the other end portion 20 b of the hard layer 20 is shifted upward in FIG. 2 from the other end portion 18 b of the hard layer 18 by the intermediate layer 26.
  • one end portion 14a of the hard layer 14 (one end portion of the flexible laminate 12) and the other.
  • the end portion 14b (the other end portion of the flexible laminate 12) is positioned on the same horizontal plane, the one end portion 12a of the flexible laminate 12 extends from one end portion 14a of the hard layer 14 to one end of the hard layer 16. It can be observed that continuous steps are formed over the portion 16a, the one end 18a of the hard layer 18, and the one end 20a of the hard layer 20.
  • the other end portion 12b of the flexible laminate 12 is also continuous from the other end portion 14b of the hard layer 14 to the other end portion 16b of the hard layer 16, the other end portion 18b of the hard layer 18, and the other end portion 20b of the hard layer 20. It can be observed that a typical step is formed.
  • support means 54 and 56 are arranged to face each other with one curvature end portion 12 d of the flexible laminate 12 (a boundary portion between the curvature portion 40 and the straight portion 44) interposed therebetween.
  • the supporting means 54 and 56 are one end of curvature 12d of the flexible laminate 12 so that each hard layer is displaced only in a direction substantially parallel to the lamination surface direction without being displaced in the lamination direction.
  • One of 12 end-of-curvature portions 12d is sandwiched.
  • the support means 58 and 60 are opposed to each other with the other curvature end portion 12e (the boundary portion between the curvature portion 42 and the straight portion 46) of the flexible laminate 12 interposed therebetween.
  • the support means 58 and 60 are the flexible laminated body 12 so that each hard layer is displaced only in a direction substantially parallel to the laminated surface direction without being displaced in the laminating direction at the other curvature end portion 12e of the flexible laminated body 12.
  • the other curvature end portion 12e of 12 is sandwiched.
  • the fracture strain of the intermediate layer exceeds the maximum shear strain.
  • the breaking shear stress of the intermediate layer exceeds the maximum shear stress.
  • the prepared cured sample was hollowed out to a diameter of 8 mm and attached to a parallel plate probe of a dynamic viscoelastic device (MCR301, manufactured by Anon Paar). The measurement was performed at a frequency of 1 Hz and a heating rate of 3 ° C./min.
  • MCR301 dynamic viscoelastic device
  • the cured surface of the prepared cured sample was punched with a No. 3 dumbbell mold to obtain a tensile test sample.
  • the tensile test was performed using an Autograph AGS-X manufactured by Shimadzu Corporation at a speed of 300 mm / min. The strain was determined from the elongation of an effective measurement site having a width of 5 mm and a length of 20 mm.
  • Table 1 shows materials of the intermediate layer curable composition.
  • Example 2 Component A1 vinyl functional polydimethylsiloxane 23.75 parts, Component A2 vinyl functional polydimethylsiloxane 1.25 parts, Component B1 MQ resin 34.44 parts, Component C2 Me2, MeH copolysiloxane 0.50 parts by weight, Component E1 0.10 parts by weight of a retarder and 73.77 parts by weight of toluene were mixed well at room temperature, and 0.50 part by weight of the platinum catalyst of component D was added to the mixture to obtain a curable composition for an intermediate layer.
  • Example 3 Component A1 vinyl functional polydimethylsiloxane 32.97 parts, Component B2 MQ resin 6.25 parts, Component B3 MQ resin 36.04 parts, Component C2 Me2, MeH copolysiloxane 0.50 parts, Component E1 cure retarder 0.10 Part by weight and 82.14 parts by weight of toluene were mixed well at room temperature, and 0.50 part by weight of the platinum catalyst of component D was added to the mixture to obtain a curable composition for an intermediate layer.
  • Example 4 Component A1 vinyl functional polydimethylsiloxane 24.42 parts, Component B2 MQ resin 40.44 parts, Component B3 MQ resin 11.21 parts, Component C2 Me2, MeH copolysiloxane 0.50 parts, Component E1 cure retarder 0.10 Part by weight and 81.32 parts by weight of toluene were mixed well at room temperature, and 0.50 part by weight of the component D platinum catalyst was added to the mixture to obtain a curable composition for an intermediate layer.
  • Table 2 shows the physical properties of the cured products of the curable compositions prepared in Examples 1 to 6 and Comparative Example 1.
  • the value of a of the hard layer (PET) constituting the laminate was 500, and the value of the formula: a ⁇ ln (tan ⁇ ⁇ E T /0.01) was calculated using this value.
  • the value calculated by the formula was 100 or more, peeling of the laminate by the peel test did not occur, but in Comparative Example 6 of less than 100, peeling of the laminate by the peel test occurred.
  • the flexible laminate of the present invention can be suitably used for applications that require high flexibility and durability, such as flexible displays.

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Abstract

［課題］高フレキシブル化と耐久性向上とを両立することができる、フレキシブル積層体及びそれを備えたフレキシブルディスプレイを提供すること。 ［解決手段］１つ以上の中間層を間に挟んで２つのハード層が密着された積層構造を１単位として、該積層構造を１単位以上有しており、　前記フレキシブル積層体を曲げた場合、前記中間層を間に挟んで密着されたハード層の内部のそれぞれにニュートラルプレーンが形成されるフレキシブル積層体であって、　以下の式：　ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）≧１００ （式中、ａは２００～２０００の任意の値であり、ｔａｎδは中間層を構成する物質の損失係数を表し、ＥＴは中間層を構成する物質の弾性率（ＭＰａ）を表す） を満たす、フレキシブル積層体。

Description

フレキシブル積層体及びそれを備えたフレキシブルディスプレイ
　本発明は、フレキシブル積層体及びそれを備えたフレキシブルディスプレイに関する。特に、本発明は、所望のフレキシブル化を可能にしつつ耐久性を向上させた、フレキシブル積層体及びそれを備えたフレキシブルディスプレイに関する。
　従来より、種々の電気電子機器にディスプレイが用いられている。ディスプレイはこれまで、曲がらない構造のディスプレイが一般的であったが、近年は、曲げることができる構造のフレキシブルディスプレイが注目されている。従来のフレキシブルディスプレイとしては、フレキシブル基板に、電極層、発光層、及び保護層を積層したものがある（例えば特許文献１）。このようなフレキシブルディスプレイによれば、画面を曲げることができるので、電気電子機器の携帯及び収納が便利となる。非特許文献１にはフレキシブルＡＭＯＬＥＤ機器の一例として、バックアップ用基材層と、ＯＬＥＤ層などの発光層と、ＩＴＯ層などの電極層と、保護用基材層と、を順に備えたフレキシブル積層体が開示されている。具体的には、同文献のｐ．７ Figure 4にはフレキシブルディスプレイの概略構成が示されている。また、非特許文献２（例えば、同文献のｐ．１５）には、折り畳み可能なＡＭＯＬＥＤ機器において、折り曲げ時のフレキシブル積層体におけるニュートラルプレーンの概念が提示されている。
　フレキシブルディスプレイは、消費者からのニーズにより、曲げることができ（bendable）、折畳むことができ（foldable）、更には巻くことができる（rollable）機能を付与した、機能性及び収納性の高い仕様が求められてきている。また、ディスプレイメーカについても、自社製品差別化のため、高フレキブル機能を、耐久性及びコストと両立した上で安定に供給する必要が出てきている。
　しかしながら、フレキシブル化を目指したディスプレイは、保護層、発光層、及び電極層などの複数のハード層を積層化しているため、厚みが厚くなり曲げ難く、それゆえ強制的にコンパクトに曲げようとすると、層間の接着力を上回る内部応力がかかってしまい、剥離等して破損するため、実用化が困難であった。
　このような内部応力に起因するフレキシブルディスプレイの破損を防ぐため、フレキシブルディスプレイの積層化基材間を、より強固に固定することも考えられる。
　しかしながら、積層化基材間を強固に固定しても、折り曲げ時に、曲げ応力が積層化基材の強度に達するか、または積層化により曲げ応力が増大するなどして、フレキシブルディスプレイが破損しやすいことには変わりなかった。その対策についても、最も壊れやすい発光層を積層化基材の中心部分に配置する程度で、有効な手段は無かった。
　また、積層化された基材は様々な物理的特性を有するが、それぞれの層の物理的特性をどのように制御し、設計する必要があるかについては、あまりよく分かっていなかった。したがって、実際に積層化基材を製造した後に耐久性試験を行うまで、どの程度の耐久性を有するかを予測することは困難であった。
　本発明は前記従来技術の課題を解決すべくなされたものであり、その目的は、高フレキシブル化と耐久性向上とを両立することができる、フレキシブル積層体及びそれを備えたフレキシブルディスプレイを提供することである。
　本発明者らは上記課題について鋭意検討した結果、本発明に到達した。すなわち、本発明の目的は、１つ以上の中間層を間に挟んで２つのハード層が密着された積層構造を１単位として、該積層構造を１単位以上有するフレキシブル積層体であって、
　フレキシブル積層体を曲げた場合、中間層を間に挟んで密着されたハード層の内部のそれぞれにニュートラルプレーンが形成され、
　以下の式：
　　ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）≧１００
（式中、ａは２００～２０００の任意の数であり、ｔａｎδは中間層を構成する物質の損失係数を表し、ＥＴは中間層を構成する物質の弾性率（ＭＰａ）であり、室温２５℃、ひずみ速度０．０５２５（１／ｓ）の条件下で、引張り試験機で引張り試験を行った場合の応力・ひずみ曲線を真応力／真ひずみによる曲線に変換した後、真応力を真ひずみで除した見かけの弾性率で定義される）
を満たす、フレキシブル積層体によって達成される。
　本発明のフレキシブル積層体は、フレキシブル積層体を曲げた場合、積層構造１単位について、ハード層を構成する物質の弾性率をＥＨ、ハード層の断面二次モーメントをＩＨ、中間層の断面二次モーメントをＩＴとしたとき、ＥＨ×ＩＨの値がＥＴ×ＩＴの値の１０倍以上であることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体は、フレキシブル積層体を曲げた場合、中間層を構成する物質の２５℃での０．１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が、１．０ｋＰａ～１Ｍ（１０００ｋ）Ｐａの範囲であることが好ましい。また、中間層を構成する物質の２５℃での１０．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２５℃での０．０１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’の２倍以上であることも好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体に含まれる中間層を構成する物質の１Hzにおける損失係数ｔａｎδは、－４０℃～１００℃の範囲において、０．２～５．０の範囲であることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体に含まれる中間層を構成する物質の弾性率ＥＴは、０．０５０～０．２００ＭＰａの範囲であることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体が満たす上記式において、ａの値が２００～２０００の範囲となるようにハード層及び中間層が選択されており、中間層が、－２０℃での１．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２５℃での１．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’の３倍以上であることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体に含まれる中間層は、
　（Ａ）硬化反応性官能基を分子中に平均して１を超える数有する直鎖状または分岐鎖状のオルガノポリシロキサン、
　（Ｂ）オルガノポリシロキサンレジン、及び
　（Ｃ）硬化剤
を含む硬化性シリコーン組成物の硬化物であることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体に含まれる中間層がオルガノポリシロキサンレジンを含む場合、オルガノポリシロキサンレジンは、Ｒ３ＳｉＯ１／２（式中、Ｒは互いに独立して、一価有機基を表す）単位（Ｍ単位）及びＳｉＯ４／２単位（Ｑ単位）からなり、水酸基または加水分解性基を有するもしくは有さないレジンであることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体に含まれる中間層が硬化性シリコーン組成物の硬化物である場合、硬化性シリコーン組成物は、過酸化物で硬化させる過酸化物硬化型のもの、白金系触媒によって硬化させるヒドロシリル化反応硬化型のもの、及び縮合反応硬化型のものが挙げられるが、相対的に低温・短時間で硬化できるため、ヒドロシリル化反応硬化型であることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体は、中間層を間に挟んで密着されたハード層のうち少なくとも１層が発光層であり、他方のハード層が、支持層、光学機能層、保護層、及び透明電極層から選択された１種以上である積層構造を少なくとも一つ備えることが好ましい。
　また、本発明は、本発明のフレキシブル積層体を備えたフレキシブルディスプレイにも関する。
　本発明によれば、中間層を構成する物質の損失係数と弾性率が特定の関係を有することによって、２つのハード層の間に形成される中間層を好適に設計することができる。すなわち、形成したフレキシブル積層体は、優れたフレキシブル性と耐久性を有し、フレキシブル積層体の破損を大幅に低減することができる。
　また、中間層は２つのハード層を互いに接着することを目的の１つとしているが、本発明によれば、中間層が優れた接着力を有するフレキシブル積層体を形成することができる。したがって、ハード層と中間層との間の剥離を原因とするフレキシブル積層体の破損を効果的に抑制することができる。
　さらに、本発明によるフレキシブル積層体は、優れた回復特性を有する。すなわち、フレキシブル積層体を曲げた場合であっても、その応力を大きく緩和することができるため、特にフレキシブル積層体の耐久性を向上させることができる。
本発明の一実施形態にかかるフレキシブル積層体を用いたフレキシブルディスプレイの概略図を示す。 図１に示したフレキシブル積層体の曲げた状態を示す。 本発明の一実施形態にかかるフレキシブル積層体の作用を示す。
　本発明のフレキシブル積層体は、１つ以上の中間層を間に挟んで２つのハード層が密着された積層構造を１単位として、該積層構造を１単位以上有しており、
　フレキシブル積層体を曲げた場合、中間層を間に挟んで密着されたハード層の内部のそれぞれにニュートラルプレーンが形成され、
　以下の式：
　　　ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）≧１００
（式中、ａはハード層固有の物性値を示し、フレキシブルディスプレイに使う代表的な材料の場合、２００～２０００が望ましい。ｔａｎδは中間層を構成する物質の損失係数を表し、ＥＴは中間層を構成する物質の弾性率（ＭＰａ）を表す）
を満たすことを特徴とする。
　本明細書において、「損失係数」は、貯蔵弾性率（Ｇ’）に対する損失弾性率（Ｇ’’）の比（Ｇ’’／Ｇ’）として表される値であり、公知の測定方法によって測定することができる。例えば、損失係数は、ＭＣＲ３０１粘弾性測定装置（Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製）を使用して測定することができ、直径８ｍｍ厚み１ｍｍの円盤状の試料を用い、８ｍｍパラレルプレート、周波数１Ｈｚ、ひずみ０．１％、昇温速度３℃／分で、使用温度である－４０℃から１００℃の範囲で測定することができる。本明細書において使用する損失係数ｔａｎδは、２５℃における値であってもよい。本発明において使用される中間層を構成する物質の損失係数の値は、０．２～５．０の範囲であることが好ましく、０．３～３．０の範囲であることがより好ましい。
　本明細書の弾性率の測定においては、室温２５℃、ひずみ速度０．０５２５（１／ｓ）の条件下で、引張り試験機で引張り試験を行った場合の応力・ひずみ曲線を真応力／真ひずみによる曲線に変換した後、真応力を真ひずみで除した見かけの弾性率を用いた。この時、安定したデータを取得するため、真ひずみ値の１０～１００％における最小の弾性率を代表値として定義した。本発明において使用される中間層を構成する物質の弾性率の値は、０．０５０～０．２００ＭＰａの範囲であることが好ましく、０．０５５～０．１５０ＭＰａの範囲であることがより好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体は、中間層を間に挟んで２つのハード層を密着させたフレキシブル積層体を曲げた場合、中間層に密着された一方のハード層に対し他方のハード層が、積層面方向と平行な方向にずれること、つまり中間層により、一方のハード層と他方のハード層が互いに独立して曲がることにより、ハード層間での応力の干渉を大幅に低減することができる。したがって、フレキシブルディスプレイの破損を大幅に防ぐことができる。
　また、より確実に複数のハード層が互いに独立して曲がり、曲げによる応力で積層体が破損しないようにするために、本発明のフレキシブル積層体は、ハード層の内部のそれぞれにニュートラルプレーンが形成される。すなわち、ハード層の数と同じ数だけ、積層体内にニュートラルプレーンが存在する。ここで、ニュートラルプレーンとは、平板状の基材の折り曲げ等の変形時において、該基材内において水平方向の力学的な応力がゼロとなる面のことである。
　上記のとおり、本発明のフレキシブル積層体に用いられる中間層を構成する物質は、中間層を構成する物質の損失係数をｔａｎδとし、中間層を構成する物質の弾性率をＥＴとした場合、式：ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）の値が１００以上であることを特徴とする。式：ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）の値は、２００以上であることが好ましく、４００以上であることがより好ましく、５００以上であることが最も好ましい。
　係数ａは２００～２０００の範囲の任意の値であり、当該範囲内の任意の値を利用した際に、上記の式の値は１００以上となる。ａはハード層固有の物性値を示し、フレキシブルディスプレイに使う代表的な材料の場合、２００～２０００の範囲であり、４００～１８００の範囲であることが望ましい。当該係数ａの値は、近似値として測定が可能であり、ハード層に対して中間層を密着させ１８０度かつ０．３ｍ／分の速度で引き剥がした際の接着力Ｎ（ｇ／ｉｎｃｈ）をｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）で除した値として算出可能であり、ハード層及び中間層に対して固有の値となる。ただし、中間層を挟むハード層が異なる場合には、接着力が弱い側を基準とする。さらに、フレキシブルディスプレイに適用可能な柔軟性基材、特に樹脂（プラスティック）系の材料においては３００～１０００程度の値をとることが好ましく、個別に樹脂基材の種類に応じて３００、５００、６００、７００、８００、または９００の値を用いて計算が可能である。より好適には、一般的なポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはポリイミド（ＰＩ）の基材またはにおいてａは５００であり、ＰＥＴよりも総じて柔軟性の高い樹脂基材においてはａが４００であり、ＰＥＴよりも総じて柔軟性の低い樹脂基材においてはａが９００として本計算を行うことが実用上、特に好ましい。例えば、ガラスの場合１２００程度であり、シクロオレフィンポリマー及びポリメタクリル酸メチルの場合９００程度であり、ポリエチレンテレフタレート及びポリイミドの場合、５００である。
　従来、損失係数を考慮して積層体の接着層を設計することは行われていたが、損失係数のみでは接着層の接着力を表す指標としては不十分であった。すなわち、本発明の特徴の１つは、損失係数と弾性率の積が接着力と非常に良い相関を示すことを見出したことにある。したがって、本発明の所定の式を満たすことにより、層間の接着力に優れ、フレキシブル性も備えたフレキシブル積層体を設計することが可能となる。
　また、積層体における層間の接着力をさらに向上させるために、従来の物理的処理または化学的処理を用いた方法を使用することもできる。例えば、表面を粗面化して力学的結合能力を向上させる方法、あるいは酸またはアルカリによって処理することで、化学的結合力を向上させる方法が挙げられる。この場合においても、損失係数と弾性率の積は接着力と非常に良い相関を示すため、この損失係数と弾性率の積を接着力の指標として用いることができ、層間の接着力の優れたフレキシブル積層体を設計することが可能である。
　本発明のフレキシブル積層体は、好ましくは、フレキシブル積層体を曲げた場合、積層構造１単位について、ハード層を構成する物質の弾性率をＥＨ、ハード層の断面二次モーメントをＩＨ、中間層の断面二次モーメントをＩＴとしたとき、ＥＨ×ＩＨの値をＥＴ×ＩＴの値の１０倍以上、好ましくは１５倍以上、より好ましくは２０倍以上に設計することができる。こうして設計されたフレキシブル積層体は、中間層の内部ではなく、ハード層の内部にニュートラルプレーンが存在することとなり、フレキシブル積層体の耐久性を向上させることができる。また、フレキシブル積層体が、複数の積層構造単位を有する（すなわち、４層以上の積層体）場合には、積層体を構成する各積層構造単位について、ＥＨ×ＩＨの値がＥＴ×ＩＴの値の１０倍以上であることが好ましい。なお、ＥＨ×ＩＨの値がＥＴ×ＩＴの値に近い（具体的には、１０倍未満）であると、該積層構造単位中の積層体のハード層と中間層が一体に近い挙動を示す傾向が強まり、折り曲げ時に中間層の内部にニュートラルプレーンが形成されてしまい、フレキシブル積層体の破損または界面の剥離が生じる場合がある。
　本発明のフレキシブル積層体は、フレキシブル積層体を曲げた場合、ハード層の一方の境界面と他方の境界面との間で、応力のかからないニュートラルプレーンの位置が移動することはあっても、ハード層の内部には、応力のかからないニュートラルプレーンが、必ず存在しており、９０度～１８０度の折り曲げ時であっても、中間層にニュートラルプレーンが形成されることがない。本発明では、複数のハード層が互いに独立して曲がるようにするため、フレキシブル積層体を構成する各平板状部材（ハード層）の内部にニュートラルプレーンが存在するため、積層体を構成する層間の破壊または界面剥離などが発生することなく、フレキシブルディスプレイを形成した場合の破損を防止し、安定な一体型のフレキシブル積層体を形成することができる。
　本発明のフレキシブル積層体は、フレキシブル積層体を曲げた場合、中間層を構成する物質の０．１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が、１．０ｋＰａ～１Ｍ（１０００ｋ）Ｐａの範囲であることが好ましく、１．５ｋＰａ～８００ｋＰａであることがより好ましく、２．０ｋＰａ～６００ｋＰａであることが最も好ましい。また、２５℃での１０．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２５℃での０．０１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’の２倍以上であることが好ましく、３倍以上であることがより好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体が満たす上記式において、ａの値が２００～２０００の範囲となるようにハード層及び中間層が選択されることが好ましく、４００～１８００の範囲となるようにハード層及び中間層が選択されることがより好ましい。また、本発明のフレキシブルディスプレイの中間層は、－２０℃での１．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２５℃での１．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’の３倍以上であることが好ましい。
　本発明のフレキシブル積層体においては、支持機構を備えることが好適である。ここで、支持機構は、フレキシブル積層体を曲げた場合、中間層を間に挟んで密着された一方のハード層に対し他方のハード層が、中間層を介して、実質的に積層面方向と平行な方向のみにずれるように、フレキシブル積層体を積層方向から挟持している。このような挟持構造は、特に限定されるものではなく、ハード層が積層方向に実質的に変形、移動しないものであれば、所望の構造をとり得るものであり、挟持箇所及び個数も限定されるものではない。
　本発明のフレキシブル積層体においては、フレキシブル積層体を曲げた場合、フレキシブル積層体の端部に、段差が形成されることが好適である。ここで、段差は、中間層を間に挟んで密着された一方のハード層に対する他方のハード層のずれに対応する。
　本発明のフレキシブル積層体においては、フレキシブル積層体を略Ｕ字状となるように一定の曲率半径で曲げた場合、中間層が下記関係式（１）～（３）で示される関係を実質的に満たすように構成され、かつフレキシブル積層体を曲げた際の最大せん断ひずみ領域において、材料固有の破断ひずみが、下記関係式（５）で定義される最大せん断ひずみを超え、かつフレキシブル積層体を曲げた際の最大せん断ひずみ領域において、材料固有の破断せん断応力が下記関係式（４）で定義される最大せん断応力を超えることが好適である。すなわち、本発明にかかるフレキシブル積層体においては、関係式（１）～（３）で示される構造上の構成を有し、かつ、中間層を構成する材料固有の物理的性質が、関係式（４）及び関係式（５）により与えられる物性の下限値を超えるもの、すなわち、中間層（材質）を採用することが好ましいものである。かかる構造上及び材質上の条件を充足することで、本願発明の目的は好適に達成可能である。
　Ｒ１θ１＝Ｒ２θ２・・・（１）
　Ｒ２－Ｒ１＝ｔ＋（ｈ１＋ｈ２）／２・・・（２）
　Ｌ＝（θ１－θ２）（Ｒ１＋Ｒ２）／２・・・（３）
　τｘｙ＝Ｇ×Ｌ／ｔ・・・（４）
　γ（＝２εｘｙ）＝Ｌ／ｔ・・・（５）
　ただし、上記関係式（１）～（５）において、Ｒ１は、中間層に密着された一方のハード層の厚み方向中央の曲げ半径である。Ｒ２は、中間層に密着された他方のハード層の厚み方向中央の曲げ半径である。θ１は、中間層に密着された一方のハード層の厚み方向中央の曲げ角度である。θ２は、中間層に密着された他方のハード層の厚み方向中央の曲げ角度である。ｔは、中間層の厚みである。ｈ１は、中間層に密着された一方のハード層の厚みである。ｈ２は、中間層に密着された他方のハード層の厚みである。Ｌは、曲率半径（Ｒ１＋Ｒ２）／２の曲率終了部分での、中間層に密着された一方のハード層に対する他方のハード層のずれ量である。τｘｙは、中間層のせん断応力である。Ｇは、中間層のせん断弾性係数である。γ（＝２εｘｙ）は、中間層のせん断ひずみである。εｘｙは歪みテンソルである。
　本発明のフレキシブル積層体においては、曲率半径（Ｒ１＋Ｒ２）／２の曲率終了部分での一方のハード層に対する他方のハード層のずれ量Ｌが、フレキシブル積層体の端部での一方のハード層に対する他方のハード層のずれ量と実質的に同じであることが好適である。ここで、ずれ量が実質的に同じであるとは、ずれ量の相違が５％以内、好適には１％以内であり、ずれ量の相違が０．５％以内であることが最も好適である。
　本発明のフレキシブル積層体においては、フレキシブル積層体の一端部に対し他端部を９０度以上、曲げることが可能であることが好適である。
　本発明のフレキシブル積層体における中間層を構成する物質としては、本発明の所定の式を満たすものであれば特に限定されないが、例えばシリコーン系感圧接着剤、アクリル系感圧接着剤、及びウレタン系感圧接着剤からなる群から選択された少なくとも１種を使用することができる。経済性、他の基材への接着性、耐久性の点ではアクリル系感圧接着剤を選択することができ、耐熱性、耐寒性及び耐久性の点ではシリコーン系感圧接着剤を選択することができる。
　本発明のフレキシブル積層体は、中間層がシリコーン系感圧接着剤であることが好ましく、特に、
　（Ａ）硬化反応性官能基を分子中に平均して１を超える数有する直鎖状または分岐鎖状のオルガノポリシロキサン、
　（Ｂ）オルガノポリシロキサンレジン、及び
　（Ｃ）硬化剤
を含む硬化性シリコーン組成物の硬化物であることが好ましい。
　また、（Ｂ）オルガノポリシロキサンレジンは、ハード層への接着力を付与する成分であり、三次元網状構造を有するオルガノポリシロキサンであれば特に限定されない。例えば、Ｒ２ＳｉＯ２／２単位（Ｄ単位）及びＲＳｉＯ３／２単位（Ｔ単位）（式中、Ｒは互いに独立して、一価有機基を表す）からなり、水酸基または加水分解性基を有するもしくは有さないレジン、Ｔ単位単独からなり、水酸基または加水分解性基を有するレジン、並びにＲ３ＳｉＯ１／２単位（Ｍ単位）及びＳｉＯ４／２単位（Ｑ単位）からなり、水酸基または加水分解性基を有するもしくは有さないレジンなどを挙げることができる。特に、Ｒ３ＳｉＯ１／２単位（Ｍ単位）及びＳｉＯ４／２単位（Ｑ単位）からなり、水酸基または加水分解性基を有するもしくは有さないレジン（ＭＱレジンとも呼ばれる）を使用することが好ましい。なお、水酸基または加水分解性基は、レジン中のＴ単位またはＱ単位などのケイ素に直接結合しており、原料となるシラン由来またはシランが加水分解した結果、生じた基である。
　Ｒの一価有機基は、好ましくは炭素数１～１０の一価炭化水素基であり、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数２～１０のアルケニル基、炭素数６～１０のアリール基、炭素数６～１０のシクロアルキル基、ベンジル基、フェニルエチル基、及びフェニルプロピル基が例示される。特に、Ｒの９０モル％以上が炭素数１～６のアルキル基またはフェニル基であることが好ましく、Ｒの９５～１００モル％がメチル基であることが特に好ましい。
　（Ｂ）オルガノポリシロキサンレジンがＲ３ＳｉＯ１／２単位（Ｍ単位）及びＳｉＯ４／２単位（Ｑ単位）からなるレジンである場合、Ｍ単位対Ｑ単位のモル比は、０．５～２．０であることが好ましい。このモル比が０．５未満である場合にはハード層への接着力が低下することがあり、２．０より大きい場合には中間層を構成する物質の凝集力が低下するからである。また、本発明の特性を損なわない範囲で、Ｄ単位及びＱＴ単位を（Ｂ）成分中に含有させることも可能であり、（Ｂ）成分は、２種以上のオルガノポリシロキサンを併用することもできる。当該オルガノポリシロキサンは、水酸基または加水分解性基を一定量有してもよく、水酸基または加水分解性基を有するレジン、水酸基または加水分解性基を有さないレジン、またはそれらの混合物であっても制限なく用いることができる。本オルガノポリシロキサンレジンが、水酸基または加水分解性基を有する場合は通常０．１～５．０質量％の水酸基または加水分解性基を含む。
　硬化性シリコーン組成物の硬化系は特に限定されず、公知のものを使用することができる。例えば、過酸化物で硬化させる過酸化物硬化型のもの、白金系触媒によって硬化させるヒドロシリル化反応硬化型のもの、及び縮合反応硬化型のものが挙げられる。過酸化物硬化型の硬化性シリコーン組成物は、通常、アルケニル基含有ジオルガノポリシロキサンを含有しており、高温下で、過酸化物の作用により硬化する。ヒドロシリル化反応硬化型の硬化性シリコーン組成物は、通常、白金系触媒の作用により、ジオルガノポリシロキサン中のビニル基とオルガノハイドロジェンポリシロキサン中のＳｉＨ基（ケイ素原子結合水素原子）と間のヒドロシリル化反応により硬化する。縮合反応硬化型の硬化性シリコーン組成物は、通常、縮合反応触媒の作用下で、ジオルガノポリシロキサンなどのシラノール基または加水分解性基間の縮合反応により硬化する。特に、相対的に低温・短時間で硬化できるため、ヒドロシリル化反応により硬化するヒドロシリル化反応硬化型の硬化性シリコーン組成物を使用することが好ましい。
　硬化性シリコーン組成物としてヒドロシリル化反応硬化型のものを使用する場合、（Ａ）オルガノポリシロキサンの硬化反応性官能基はアルケニル基であり、特に炭素数２～１０のアルケニル基である。炭素数２～１０のアルケニル基としては、ビニル基、アリル基、ブテニル基、及びヘキセニル基が挙げられる。好ましくは、炭素数２～１０のアルケニル基は、ビニル基である。（Ａ）オルガノポリシロキサンは、単一の成分のみを含んでいてもよく、２種以上の異なった成分の混合物であってもよい。
　好ましくは、（Ａ）オルガノポリシロキサンは、直鎖状である。（Ａ）成分の室温における性状はオイル状または生ゴム状であってもよく、（Ａ）成分の粘度は２５℃において５０ｍＰａ・ｓ以上、特に１００ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましい。特に、硬化性シリコーン組成物が溶剤型である場合には、（Ａ）成分は、２５℃において１００，０００ｍＰａ・ｓ以上の粘度を有するか、ＪＩＳ　Ｋ６２４９に規定される方法に準じて測定された可塑度（２５℃、４.２ｇの球状試料に１ｋｇｆの荷重を３分間かけたときの値）が５０～２００の範囲にある、さらに好ましくは８０～１８０の範囲にある生ゴム状のアルケニル基含有オルガノポリシロキサンであることが好ましい。但し、より低粘度の（Ａ）成分であっても、利用可能である。
　（Ａ）成分あるいは（C）成分があるときには（A）成分と（C）成分の合計及び（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分あるいは（A）成分と（C）成分の和１００質量部に対して、（Ｂ）成分１～５００質量部であることが好ましく、３０～４００質量部であることがより好ましい。（Ｂ）成分の含有量が前記下限未満である場合または前記上限を超える場合には、接着性が不十分となる場合がある。
　硬化性シリコーン組成物としてヒドロシリル化反応硬化型のものを使用する場合、（Ｃ）硬化剤は、Ｓｉ－Ｈ結合を分子中に２以上有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンであることが好ましい。この場合において、オルガノポリシロキサンのアルケニル基がオルガノハイドロジェンポリシロキサンのケイ素原子結合水素原子とヒドロシリル化反応して、硬化性シリコーン組成物の硬化物を形成することができる。（Ｃ）硬化剤は、単一の成分のみを含んでいてもよく、２種以上の異なった成分の混合物であってもよい。
　硬化性シリコーン組成物としてヒドロシリル化反応硬化型のものを使用する場合、（Ｃ）硬化剤の含有量は、組成物中のアルケニル基に対する（Ｃ）成分中のケイ素原子結合水素原子（ＳｉＨ）基のモル比が０．１～１００となることが好ましく、０．２～５０となることがより好ましい。このモル比が１００より大きい場合には、反応せずに残存する硬化剤の量が多くなってしまい、このモル比が０．１より小さい場合には、硬化が不十分となることがあるからである。
　また、硬化性シリコーン組成物としてヒドロシリル化反応硬化型のものを使用する場合、硬化性シリコーン組成物は、さらなる成分として（Ｄ）ヒドロシリル化反応触媒を含んでもよい。ヒドロシリル化反応触媒としては、白金系触媒、ロジウム系触媒、パラジウム系触媒が例示され、本組成物の硬化を著しく促進できることから白金系触媒が好ましい。この白金系触媒としては、白金微粉末、塩化白金酸、塩化白金酸のアルコール溶液、白金－アルケニルシロキサン錯体、白金－オレフィン錯体、白金－カルボニル錯体が例示され、特に、白金－アルケニルシロキサン錯体が好ましい。このアルケニルシロキサンとしては、１,３－ジビニル－１,１,３,３－テトラメチルジシロキサン、１,３,５,７－テトラメチル－１,３,５,７－テトラビニルシクロテトラシロキサン、これらのアルケニルシロキサンのメチル基の一部をニトリル類、アミド類、ジオキソラン類、及びスルホラン類からなる群から選択される基、エチル基、フェニル基等で置換したアルケニルシロキサン、これらのアルケニルシロキサンのビニル基をアリル基、ヘキセニル基等で置換したアルケニルシロキサンが例示される。特に、この白金－アルケニルシロキサン錯体の安定性が良好であることから、１,３－ジビニル－１,１,３,３－トテラメチルジシロキサンであることが好ましい。なお、ヒドロシリル化反応を促進する触媒としては、鉄、ルテニウム、鉄／コバルトなどの非白金系金属触媒を用いてもよい。
　（Ｄ）ヒドロシリル化反応触媒の含有量は、成分（Ａ）～（Ｃ）の合計量に対し、白金金属量が１～５０００ｐｐｍとなる範囲であり、１～１０００ｐｐｍとなる範囲であることが好ましく、１～２００ｐｐｍとなる範囲であることがより好ましい。（Ｄ）ヒドロシリル化反応触媒の含有量が１ｐｐｍ未満であると硬化速度が遅く、または硬化が不十分となることがあり、５０００ｐｐｍを超えると着色等の問題を生じることがあるからである。
　硬化性シリコーン組成物には、その特性を損なわない範囲で、上記成分以外の成分を含むことができる。例えば、硬化遅延剤；接着促進剤；ポリジメチルシロキサンまたはポリジメチルジフェニルシロキサンなどの非反応性のオルガノポリシロキサン；フェノール系、キノン系、アミン系、リン系、ホスファイト系、イオウ系、またはチオエーテル系などの酸化防止剤；トリアゾール系またはベンゾフェノン系などの光安定剤；リン酸エステル系、ハロゲン系、リン系、またはアンチモン系などの難燃剤；カチオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤、または非イオン系界面活性剤などからなる１種類以上の帯電防止剤；染料；顔料などを含むことができる。
　本発明のフレキシブル積層体における中間層を構成する物質は、さらに有機微粒子または無機微粒子を含むことができる。有機微粒子または無機微粒子としては、中間層の光学特性を低下させないものであれば特に限定されず、例えば、アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、スチレン－アクリル共重合体、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリフッ化ビニリデン樹脂、及びポリフッ化エチレン樹脂などの有機微粒子、並びにアルミナ、水酸化アルミニウム、シリカ、タルク、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、酸化鉄、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、酸化タングステン、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、及び硫酸バリウムなどの無機微粒子が挙げられる。
　本発明のフレキシブル積層体における中間層を構成する物質の調製方法は特に限定されず、それぞれの成分を均質に混合することによって行われる。必要に応じて溶剤を加えてもよく、公知の攪拌機または混練機を用いて、０～２００℃の温度で混合して調製してもよい。
　本発明のフレキシブル積層体における中間層を構成する物質は、ハード層上に塗工することによって塗膜を形成し、５０～２００℃の温度条件下で加熱することによって硬化物とする。塗工方法としては、グラビアコート、オフセットコート、オフセットグラビア、ロールコート、リバースロールコート、エアナイフコート、カーテンコート、及びコンマコートが例示される。
　以下、図面に基づき本発明の好適な一実施形態について説明する。図１には、本発明の一実施形態にかかるフレキシブル積層体を用いたフレキシブルディスプレイの概略図が示されている。なお、図１では、本実施形態にかかるフレキシブルディスプレイのフラット状態を示している。
　図１に示すフレキシブルディスプレイ１０は、フレキシブル構造を有するフレキシブル積層体１２を備える。フレキシブル積層体１２において、１４、１６、１８及び２０がハード層であり、これらにはバックアップ用基材層、ＯＬＥＤ層などの発光層、ＩＴＯ層などの無機層、及び保護用基材層などが含まれる。また、２２、２４及び２６は中間層である。
　図１に示す実施形態においては、本発明の積層構造を３単位有しており、第一の積層構造と、第二の積層構造と、第三の積層構造とを備えており、４つのニュートラルプレーンを形成している。すなわち、図１に示すフレキシブル積層体１２では、第一の積層構造として、ハード層１４とハード層１６とが中間層２２を間に挟んで密着されている。第二の積層構造として、ハード層１６とハード層１８とが中間層２４を間に挟んで密着されている。第三の積層構造として、ハード層１８とハード層２０とが中間層２６を間に挟んで密着されている。
　図２には、図１に示したフレキシブル積層体１２を曲げた状態が示されている。本実施形態においては、中間層２２が、ハード層１４内にニュートラルプレーン３０を形成しており、かつハード層１６内にニュートラルプレーン３２を形成している。中間層２４は、ハード層１６内にニュートラルプレーン３２を形成しており、かつハード層１８内にニュートラルプレーン３４を形成している。中間層２６は、ハード層１８内にニュートラルプレーン３４を形成しており、かつハード層２０内にニュートラルプレーン３６を形成している。
　このため、本実施形態によれば、フレキシブルディスプレイを破損することなく、フレキシブルディスプレイの一端部に対し他端部を９０度以上、曲げることができる。例えば、図２に示されるとおり、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａに対し他端部１２ｂを１８０度曲げた場合であっても、フレキシブルディスプレイの破損を大幅に低減することができる。また、図２に示されるとおり、フレキシブル積層体１２を曲げた場合、中間層を間に挟んで密着された一方のハード層と他方のハード層との間に、積層面方向と実質的に平行な方向にずれが生じている。なお、実質的に平行な方向とは、理想的には積層方向への変形や移動がまったく生じないか、生じたとしても極めて軽微であり、中間層の厚みを考慮して無視できる程度に留まっていることを意味する。
　本実施形態においては、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａでは、中間層２２により、ハード層１４の一端部１４ａに対しハード層１６の一端部１６ａが、図２中、上方（積層面方向に平行な方向）にずれている。フレキシブル積層体１２の他端部１２ｂでも、中間層２２により、ハード層１４の他端部１４ｂに対しハード層１６の他端部１６ｂが、図２中、上方にずれている。
　同様に、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａでは、中間層２４により、ハード層１６の一端部１６ａに対しハード層１８の一端部１８ａが図２中、上方にずれている。フレキシブル積層体１２の他端部１２ｂでも、中間層２４により、ハード層１６の他端部１６ｂに対しハード層１８の他端部１８ｂが、図２中、上方にずれている。
　同様に、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａでは、中間層２６により、ハード層１８の一端部１８ａに対しハード層２０の一端部２０ａが、図２中、上方にずれている。フレキシブル積層体１２の他端部１２ｂでも、中間層２６により、ハード層１８の他端部１８ｂに対しハード層２０の他端部２０ｂが、図２中、上方にずれている。
　したがって、本実施形態にかかるフレキシブル積層体１２のように、全てのハード層内にニュートラルプレーンが形成されている場合、ハード層１４の一端部１４ａ（フレキシブル積層体１２の一方の末端部）と他端部１４ｂ（フレキシブル積層体１２の他方の末端部）とを、同じ水平面上に位置させた場合、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａでは、ハード層１４の一端部１４ａから、ハード層１６の一端部１６ａ、ハード層１８の一端部１８ａ、ハード層２０の一端部２０ａにかけて、連続的な段差が形成されているのを観察することができる。フレキシブル積層体１２の他端部１２ｂでも、ハード層１４の他端部１４ｂから、ハード層１６の他端部１６ｂ、ハード層１８の他端部１８ｂ、ハード層２０の他端部２０ｂにかけて、連続的な段差が形成されているのを観察することができる。
　これに対し、一般的なフレキシブル積層体では、１つのニュートラルプレーンが、複数のハード層のうちの１つのハード層のみに形成されているので、フレキシブル積層体の端面が面一であり、一般的なフレキシブル積層体の端面で図２に示されるような段差を観察することはできない。
　このため、本実施形態では、ハード層間での力の干渉を防ぐことができる。すなわち、本実施形態では、中間層２２により、ハード層１４とハード層１６との間での力の干渉を防ぐことができる。中間層２４により、ハード層１６とハード層１８との間での力の干渉を防ぐことができる。中間層２６により、ハード層１８とハード層２０との間での力の干渉を防ぐことができる。本実施形態では、各ハード層間での力の干渉を防ぐことができるので、フレキシブル積層体１２をコンパクトに曲げても、フレキシブル積層体１２の破損を大幅に低減することができる。
　また、中間層を構成する物質として、式：ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）の値が１００以上であるものを用いることによって、中間層は優れた接着力を有することとなり、フレキシブル積層体１２の剥離による損傷を大きく抑制することができる。具体的には、中間層２２、２４及び２６を構成する物質のそれぞれについて、式：ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）の値が１００以上であるものを用いることによって、ハード層１４とハード層１６との間の接着力、ハード層１６とハード層１８との間の接着力、ハード層１８とハード層２０との間での接着力を向上させることができる。
　本発明のフレキシブル積層体において、フレキシブル積層体を曲げた場合、中間層を間に挟んで密着された一方のハード層に対し他方のハード層が、積層面方向と実質的に平行な方向のみに、スムースにずれるようにするため、以下の支持機構を備えることもできる。
　以下、前記支持機構について、図３を参照しつつ、より具体的に説明する。図３において、Ｕ字状を形成するようにフレキシブル積層体１２を曲げた場合、フレキシブル積層体１２には、曲率部分４０及び４２と、直線部分４４及び４６とが形成されている。
　図３に示される実施形態においては、支持機構として支持手段５０、５２、５４、５６、５８、６０、６２、６４、６６、及び６８を備えている。すなわち、フレキシブル積層体１２の中間部分１２ｃを間に挟んで支持手段５０及び５２が対向配置されている。支持手段５０及び５２は、ハード層が積層方向に移動しないように、フレキシブル積層体１２の中間部分１２ｃを挟持している。
　図３では、フレキシブル積層体１２の一方の曲率終了部分１２ｄ（曲率部分４０と直線部分４４との境界部分）を間に挟んで、支持手段５４及び５６が対向配置されている。支持手段５４及び５６は、フレキシブル積層体１２の一方の曲率終了部分１２ｄで、各ハード層が積層方向にずれることなく、積層面方向と実質的に平行な方向にのみずれるように、フレキシブル積層体１２の一方の曲率終了部分１２ｄを挟持している。
　図３では、フレキシブル積層体１２の他方の曲率終了部分１２ｅ（曲率部分４２と直線部分４６との境界部分）を間に挟んで、支持手段５８及び６０が対向配置されている。支持手段５８及び６０は、フレキシブル積層体１２の他方の曲率終了部分１２ｅで、各ハード層が積層方向にずれることなく、積層面方向と実質的に平行な方向にのみずれるように、フレキシブル積層体１２の他方の曲率終了部分１２ｅを挟持している。
　フレキシブル積層体１２の一端部１２ａの近くでは、フレキシブル積層体１２を構成する各ハード層が、積層方向にずれることなく、積層面方向と実質的に平行な方向にずれるように、支持手段６２及び６４がフレキシブル積層体１２を積層方向から挟持している。本実施形態においては、支持手段６２及び６４が、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａでのずれを、拘束することなくフリーとしている。このため、フレキシブル積層体１２の一方の曲率終了部分１２ｄでのずれは、その状態が、直線部分４４でも保持されたまま、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａで、実質的に同様のずれとなって現れる。ここで、実質的に同様のずれとは、図３に示したとおり、ずれ量である長さがほぼ等しいことを意味するものであり、該長さの相違が５％以内、好ましくは１％以内であり、相違が０．５％以内であることが最も好ましい。
　同様に、フレキシブル積層体１２の他端部１２ｂの近くでは、フレキシブル積層体１２を構成する各ハード層が、積層方向にずれることなく、積層面方向と平行な方向にずれるように、支持手段６６及び６８がフレキシブル積層体１２を積層方向から挟持している。本実施形態においては、支持手段６６及び６８が、フレキシブル積層体１２の他端部１２ｂでのずれを、拘束することなくフリーとしている。このため、フレキシブル積層体１２の他方の曲率終了部分１２ｅでのずれは、その状態が、直線部分４６でも保持されたまま、フレキシブル積層体１２の他端部１２ｂにて、実質的に同様のずれとなって現れる。
　このように、支持機構により、フレキシブル積層体１２を支持する一方、フレキシブル積層体１２の一端部１２ａでのずれ及び他端部１２ｂでのずれを許容し、フリーとすることにより、全てのハード層にニュートラルプレーンを確実に形成することができる。
　本実施形態においては、フレキシブル積層体１２の曲率終了部分１２ｄ及び１２ｅでのひずみの状態を、フレキシブル積層体１２の端部１２ａ及び１２ｂでも確実に保持するため、以下の点を考慮することも、非常に重要である。
　最大せん断ひずみ領域（曲率終了部分１２ｄ及び１２ｅ）で、中間層の破断ひずみは、最大せん断ひずみを超えることが好ましい。
　最大せん断ひずみ領域（曲率終了部分１２ｄ及び１２ｅ）で、中間層の破断せん断応力は、最大せん断応力を超えることが好ましい。
　最大せん断ひずみ領域（曲率終了部分１２ｄ及び１２ｅ）で、ハード層の耐久力は、最大せん断応力τｘｙ（ｍａｘ）×Ｓを超えることが好ましい。ただし、Ｓは、直線部分４４（４６）の長さである。
　最大せん断ひずみ領域（曲率終了部分１２ｄ及び１２ｅ）で、τｘｙ（ｍａｘ）×Ｓは、ハード層及び中間層の座屈力Ｆよりも小さいことが好ましい。
　フレキシブル積層体１２の最上層（例えば、図１中のハード層２０）のせん断ひずみ／せん断応力と、最下層（例えば、図１中のハード層１４）のせん断ひずみ／せん断応力とは、バランスを保つため、同じ値とすることが好ましい。
　本発明は、本発明によるフレキシブル積層体を備えたフレキシブルディスプレイにも関するものであるが、本発明によるフレキシブル積層体以外の層を含むこともできる。このようなフレキシブル積層体の製造例は特に限定されるものではなく、蒸着及び圧着等の公知の手段を用いて製造することができる。
　なお、本発明のフレキシブル積層体及びフレキシブルディスプレイは、本明細書に記載した実施形態に限定されるものではなく、発明の要旨の範囲内で種々の変形が可能である。例えば、図１に示した実施形態では、本発明の積層構造の単位を３単位としたが、本発明の積層構造の単位は、３単位に限定されるものではなく、１単位、２単位、または４単位以上とすることも可能である。また、本明細書における実施形態では、本発明のフレキシブル積層体をフレキシブルディスプレイに用いた例について説明したが、フレキシブル積層体を必要としているフレキシブルディスプレイ以外の用途にも使用することができる。
　以下に、本発明の実施例及び比較例を記す。
（中間層用硬化性組成物の調製）
　実施例１～６及び比較例１に示すシリコーン系硬化性組成物を調製した。
（剥離試験）
　各組成物を、剥離ライナー（ダウコーニング社製、Ｑ２－７７８５剥離コーティングを厚さ５０μｍのＰＥＴフィルムに塗装したもの）に塗工し、硬化後の厚みが５０μｍとなるように１８０℃で２．５分間硬化させた。その後、同様の剥離ライナーを貼り合わせて室温で１日エージングを行った。２枚の剥離ライナーを順次剥離し、それぞれ厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム（東レ社製、ルミラーＳ１０）に貼り合わせ、幅２０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの短冊状の試験片５枚を作成した。
　作成した試験片の一方の短辺を直径１３ｍｍのステンレス棒に固定し、そのステンレス棒の周りに長辺を巻きつけていき、他方の短辺に達するまでの剥がれの有無及び箇所をＮ＝５で確認した。５枚とも１５ｃｍ以内に剥離しなかった場合は「剥離無し（○）」とし、１枚でも剥離した場合は「剥離有り（×）」とした。
（動的粘弾性（ｔａｎδ））
　各組成物を硬化後の厚みが約１ｍｍになるようにトレーに流し込み、室温で１週間静置して溶媒を蒸発させた。その後７０℃で３時間、続いて１８０℃で３０分間加熱硬化させ、厚さ約１ｍｍの硬化サンプルを作成した。
　作成した硬化サンプルを直径８ｍｍにくりぬき、動的粘弾性装置（Ａｎｏｔｏｎ　Ｐａａｒ社製、ＭＣＲ３０１）のパラレルプレートプローブに貼り付けて測定した。周波数１Ｈｚ、昇温速度３℃／分にて測定した。
（引張試験）
　各組成物を硬化後の厚みが約１ｍｍになるようにトレーに流し込み、室温で１週間静置して溶媒を蒸発させた。その後７０℃で３時間、続いて１８０℃で３０分間加熱硬化させ、厚さ約１ｍｍの硬化サンプルを作成した。
　作成した硬化サンプルの硬化表面を３号ダンベル型で打ち抜いて、引張試験サンプルとした。引張試験は島津社製Ａｕｔｏｇｒａｐｈ　ＡＧＳ－Ｘを用い、３００ｍｍ／分の速度で行った。ひずみは幅５ｍｍ、長さ２０ｍｍの有効測定部位の伸びから求めた。
　表１に中間層用硬化性組成物の材料を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
（実施例１）
　成分A1のビニル官能性ポリジメチルシロキサン32.12重量部、成分B2のＭＱ樹脂1.51重量部、成分B4のＭＱ樹脂29.10重量部、成分C2のポリMeHシロキサン0.23重量部、成分E1の硬化遅延剤0.02重量部、成分E2の硬化遅延剤0.16重量部、トルエン44.70重量部、及びキシレン25.58重量部を室温でよく混合し、混合物に成分Dの白金触媒0.42重量部を加えて中間層用硬化性組成物とした。
（比較例１）
　成分A1のビニル官能性ポリジメチルシロキサン36.94重量部、成分B2のＭＱ樹脂1.21重量部、成分B4のＭＱ樹脂23.28重量部、成分C2のポリMeHシロキサン0.24重量部、成分E1の硬化遅延剤0.04重量部、成分E2の硬化遅延剤0.13重量部、トルエン64.12重量部、及びキシレン20.47重量部を室温でよく混合し、混合物に成分Dの白金触媒0.43重量部を加えて中間層用硬化性組成物とした。
（実施例２）
　成分A1のビニル官能性ポリジメチルシロキサン23.75重量部、成分A2のビニル官能性ポリジメチルシロキサン1.25重量部、成分B1のＭＱ樹脂34.44重量部、成分C2のMe2、MeHコポリシロキサン0.50重量部、成分E1の硬化遅延剤0.10重量部、及びトルエン73.77重量部を室温でよく混合し、混合物に成分Dの白金触媒0.50重量部を加えて中間層用硬化性組成物とした。
（実施例３）
　成分A1のビニル官能性ポリジメチルシロキサン32.97重量部、成分B2のＭＱ樹脂6.25重量部、成分B3のＭＱ樹脂36.04重量部、成分C2のMe2、MeHコポリシロキサン0.50重量部、成分E1の硬化遅延剤0.10重量部、及びトルエン82.14重量部を室温でよく混合し、混合物に成分Dの白金触媒0.50重量部を加えて中間層用硬化性組成物とした。
（実施例４）
　成分A1のビニル官能性ポリジメチルシロキサン24.42重量部、成分B2のＭＱ樹脂40.44重量部、成分B3のＭＱ樹脂11.21重量部、成分C2のMe2、MeHコポリシロキサン0.50重量部、成分E1の硬化遅延剤0.10重量部、及びトルエン81.32重量部を室温でよく混合し、混合物に成分Dの白金触媒0.50重量部を加えて中間層用硬化性組成物とした。
（実施例５）
　成分A1のビニル官能性ポリジメチルシロキサン25.00重量部、成分B2のＭＱ樹脂61.58重量部、成分C2のMe2、MeHコポリシロキサン0.20重量部、成分E1の硬化遅延剤0.05重量部、トルエン61.38重量部を室温でよく混合し、混合物に成分Dの白金触媒0.20重量部を加えて中間層用硬化性組成物とした。
（実施例６）
　成分A1のビニル官能性ポリジメチルシロキサン25.00重量部、成分B2のＭＱ樹脂73.89重量部、成分C2のMe2、MeHコポリシロキサン0.20重量部、成分E1の硬化遅延剤0.05重量部、トルエン61.71重量部を室温でよく混合し、混合物に成分Dの白金触媒0.20重量部を加えて中間層用硬化性組成物とした。
　表２に実施例１～６及び比較例１で調製した硬化性組成物の硬化物の物性を示す。積層体を構成するハード層（ＰＥＴ）のａの値は５００であり、この値を使用して式：ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）の値を計算した。当該式によって計算される値が１００以上の場合には、剥離試験による積層体の剥離は生じなかったが、１００未満の比較例６では、剥離試験による積層体の剥離が発生した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　本発明のフレキシブル積層体は、フレキシブルディスプレイ等の高フレキシブル性と耐久性が求められる用途に好適に使用することができる。
　　１０　フレキシブルディスプレイ
　　１２　フレキシブル積層体
　　１２ａ　フレキシブル積層体１２の一端部
　　１２ｂ　フレキシブル積層体１２の他端部
　　１２ｃ　フレキシブル積層体１２の中間部分
　　１２ｄ　フレキシブル積層体１２の一方の曲率終了部分
　　１２ｅ　フレキシブル積層体１２の他方の曲率終了部分
　　１４、１６、１８、２０　ハード層
　　１４ａ　ハード層１４の一端部
　　１４ｂ　ハード層１４の他端部
　　１６ａ　ハード層１６の一端部
　　１６ｂ　ハード層１６の他端部
　　１８ａ　ハード層１８の一端部
　　１８ｂ　ハード層１８の他端部
　　２０ａ　ハード層２０の一端部
　　２０ｂ　ハード層２０の他端部
　　２２、２４、２６　中間層
　　３０、３２、３４、３６　折り曲げ時に形成されたニュートラルプレーン
　　４０、４２　曲率部分
　　４４、４６　直線部分
　　５０、５２、５４、５６、５８、６０、６２、６４、６６、６８　支持手段

Claims (11)

  1. 　１つ以上の中間層を間に挟んで２つのハード層が密着された積層構造を１単位として、該積層構造を１単位以上有するフレキシブル積層体であって、
    　前記フレキシブル積層体を曲げた場合、前記中間層を間に挟んで密着されたハード層の内部のそれぞれにニュートラルプレーンが形成され、
    　以下の式：
    　　ａ×ｌｎ（ｔａｎδ×ＥＴ／０．０１）≧１００
    （式中、ａは２００～２０００の範囲の任意の値であり、ｔａｎδは中間層を構成する物質の損失係数を表し、ＥＴは中間層を構成する物質の弾性率（ＭＰａ）であり、室温２５℃、ひずみ速度０．０５２５（１／ｓ）の条件下で、引張り試験機で引張り試験を行った場合の応力・ひずみ曲線を真応力／真ひずみによる曲線に変換した後、真応力を真ひずみで除した見かけの弾性率で定義される）
    を満たす、フレキシブル積層体。
  2. 　前記フレキシブル積層体を曲げた場合、前記積層構造１単位について、前記ハード層を構成する物質の弾性率をＥＨ、前記ハード層の断面二次モーメントをＩＨ、前記中間層の断面二次モーメントをＩＴとしたとき、ＥＨ×ＩＨの値がＥＴ×ＩＴの値の１０倍以上である、請求項１に記載のフレキシブル積層体。
  3. 　前記フレキシブル積層体を曲げた場合、前記中間層を構成する物質の２５℃での０．１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が、１．０ｋＰａ～１Ｍ（１０００ｋ）Ｐａの範囲であり、２５℃での１０．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２５℃での０．０１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’の２倍以上である、請求項１または２に記載のフレキシブル積層体。
  4. 　前記中間層を構成する物質の１Hzにおける損失係数ｔａｎδが、－４０℃～１００℃の範囲において、０．２～５．０の範囲である、請求項１から３のいずれか一項に記載のフレキシブル積層体。
  5. 　前記中間層を構成する物質の弾性率ＥＴが、０．０５０～０．２００ＭＰａの範囲である、請求項１から４のいずれか一項に記載のフレキシブル積層体。
  6. 　ａの値が２００～２０００の範囲となるようにハード層及び中間層が選択されており、前記中間層が、－２０℃での１．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２５℃での１．０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’の３倍以上であることを特徴とする、請求項１から５のいずれか一項に記載のフレキシブル積層体。
  7. 　前記中間層が、
    　（Ａ）硬化反応性官能基を分子中に平均して１を超える数有する直鎖状または分岐鎖状のオルガノポリシロキサン、
    　（Ｂ）オルガノポリシロキサンレジン、及び
    　（Ｃ）硬化剤
    を含む硬化性シリコーン組成物の硬化物である、請求項１から６のいずれか一項に記載のフレキシブル積層体。
  8. 　前記（Ｂ）オルガノポリシロキサンレジンが、Ｒ３ＳｉＯ１／２（式中、Ｒは互いに独立して、一価有機基を表す）単位（Ｍ単位）及びＳｉＯ４／２単位（Ｑ単位）からなり、水酸基または加水分解性基を有してもよいレジン、である、請求項７に記載のフレキシブル積層体。
  9. 　前記硬化性シリコーン組成物が、ヒドロシリル化反応硬化型である、請求項７または８に記載のフレキシブル積層体。
  10. 　前記中間層を間に挟んで密着されたハード層のうち少なくとも１層が発光層であり、他方のハード層が、支持層、光学機能層、保護層、及び透明電極層から選択された１種以上である積層構造を少なくとも一つ備える、請求項１から９のいずれか一項に記載のフレキシブル積層体。
  11. 　請求項１０に記載のフレキシブル積層体を備えた、フレキシブルディスプレイ。
PCT/JP2017/016525 2016-04-26 2017-04-26 フレキシブル積層体及びそれを備えたフレキシブルディスプレイ WO2017188308A1 (ja)

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