CN109070530B - 柔性层叠体以及具备其的柔性显示器 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种能兼顾高柔性化和耐久性提高的柔性层叠体以及具备其的柔性显示器。一种柔性层叠体，以两个硬质层将一个以上中间层夹在中间而粘合的层叠结构为一个单位，具有一个单位以上的该层叠结构，在将所述柔性层叠体弯曲的情况下，在将所述中间层夹在中间而粘合的硬质层的内部分别形成有中性面，所述柔性层叠体满足下式：a×ln(tanδ×ET/0.01)≥100(式中，a为200～2000中的任意值，tanδ表示构成中间层的物质的损耗因数，ET表示构成中间层的物质的弹性模量(MPa))。

Description

柔性层叠体以及具备其的柔性显示器
技术领域
本发明涉及一种柔性层叠体以及具备其的柔性显示器。特别是，本发明涉及一种能够实现所希望的柔性化并且提高了耐久性的柔性层叠体以及具备其的柔性显示器。
背景技术
以往，在各种电气电子设备中使用显示器。以往，显示器通常为不弯曲结构的显示器，但是近年来，可弯曲结构的柔性显示器受到关注。作为传统的柔性显示器，有在柔性基板层叠电极层、发光层以及保护层的柔性显示器(例如专利文献1)。根据这样的柔性显示器，能将屏幕弯曲，因此，电气电子设备的携带以及收纳变得便利。在非专利文献1中，作为柔性AMOLED设备的一例，公开了依次具备备用(backup)基材层、OLED层等发光层、ITO层等电极层以及保护用基材层的柔性层叠体。具体而言，在该文献的p.7Figure4中示出了柔性显示器的概略构成。此外，在非专利文献2(例如，该文献的p.15)中，提出了在可折叠的AMOLED设备中，折弯时的柔性层叠体的中性面的概念。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-153711号公报
专利文献
非专利文献1：“Information DISPLAY”，JANUARY/FEBRUARY 2015，VOL.31，NO.1p.6-11，“Technologies for Flexible AMOLEDs”(Soonkwang Hong et al)
非专利文献2：“Information DISPLAY”，JANUARY/FEBRUARY 2015，VOL.31，NO.1p.12-16，“Foldable AMOLED Display Development:Progress and Challenges”(Jing-Yi Yan et al)
发明内容
发明要解决的问题
根据消费者的需求，要求柔性显示器具有赋予了可弯曲(bendable)、可折叠(foldable)、进而可卷绕(rollable)的功能，功能性以及收纳性高的规格。此外，对于显示器制造商，为了实现本公司产品差异化，也开始需要在兼顾耐久性以及成本的基础上稳定地供给高柔性功能。
然而，以柔性化为目标的显示器由于对保护层、发光层以及电极层等多个硬质层进行层叠化，因此厚度变厚而难以弯曲，因此，若要将其强制地弯曲得紧凑，则会施加超过层间的粘接力的内部应力，从而剥离等而破损，因此，难以实用化。
为了防止起因于这样的内部应力的柔性显示器的破损，也考虑将柔性显示器的层叠化基材间更牢固地固定。
然而，即使将层叠化基材间牢固地固定，在折弯时，弯曲应力也会达到层叠化基材的强度，或者弯曲应力也会因层叠化而增大等，柔性显示器容易破损的情况没变。关于其对策，也只是将最容易损坏的发光层配置在层叠化基材的中心部分而没有有效的办法。
此外，层叠化的基材具有各种物理特性，但对于如何控制各个层的物理特性并且是否需要设计，并不十分清楚。因此，在实际制造层叠化基材后进行耐久性试验之前，难以预测具有何种程度的耐久性。
本发明是为了解决所述现有技术的问题而完成的，其目的在于提供一种能兼顾高柔性化和耐久性提高的柔性层叠体以及具备其的柔性显示器。
技术方案
本发明人等对上述问题进行了深入研究，结果得到了本发明。即，本发明的目的通过如下的柔性层叠体来达成，以两个硬质层将一个以上中间层夹在中间而粘合的层叠结构为一个单位，具有一个单位以上的该层叠结构，在将柔性层叠体弯曲的情况下，在将中间层夹在中间而粘合的硬质层的内部分别形成有中性面，所述柔性层叠体满足下式：a×ln(tanδ×ET/0.01)≥100(式中，a为200～2000中的任意数，tanδ表示构成中间层的物质的损耗因数，ET为构成中间层的物质的弹性模量(MPa)，在室温25℃、应变速率0.0525(1/s)的条件下，将通过拉伸试验机进行拉伸试验的情况下的应力-应变曲线转换为基于真实应力/真实应变的曲线后，以真实应力除以真实应变得到的表观弹性模量来进行定义)。
本发明的柔性层叠体优选在将柔性层叠体弯曲的情况下，对于一个单位的层叠结构，在将构成硬质层的物质的弹性模量设为EH、将硬质层的截面惯性矩设为IH、将中间层的截面惯性矩设为IT时，EH×IH的值为ET×IT的值的10倍以上。
本发明的柔性层叠体优选在将柔性层叠体弯曲的情况下，构成中间层的物质的在25℃的0.1Hz的储能模量G’在1.0kPa～1M(1000k)Pa的范围。此外，也优选构成中间层的物质的在25℃的10.0Hz的储能模量G’为在25℃的0.01Hz的储能模量G’的2倍以上。
构成本发明的柔性层叠体所包含的中间层的物质的1Hz的损耗因数tanδ优选在-40℃～100℃的范围中为0.2～5.0的范围。
构成本发明的柔性层叠体所包含的中间层的物质的弹性模量ET优选为0.050～0.200MPa的范围。
在本发明的柔性层叠体所满足的上式中，优选以a的值为200～2000的范围的方式选择硬质层以及中间层，中间层的在-20℃的1.0Hz的储能模量G’为在25℃的1.0Hz的储能模量G’的3倍以上。
优选本发明的柔性层叠体所包含的中间层为含有：(A)在分子中平均具有超过一的数量的固化反应性官能团的直链状或者支链状的聚有机硅氧烷；(B)聚有机硅氧烷树脂；以及(C)固化剂的固化性有机硅组合物的固化物。
本发明的柔性层叠体所包含的中间层在含有聚有机硅氧烷树脂的情况下，优选聚有机硅氧烷树脂为包含R3SiO1/2(式中，R相互独立地表示一价有机基)单元(M单元)以及SiO4/2单元(Q单元)的、具有或者不具有羟基或水解性基团的树脂。
在本发明的柔性层叠体所含有的中间层为固化性有机硅组合物的固化物的情况下，固化性有机硅组合物可列举出：通过过氧化物使其固化的过氧化物固化型的固化性有机硅组合物、通过铂系催化剂使其固化的氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物以及缩合反应固化型的固化性有机硅组合物，但由于能以相对低温-短时间进行固化，因此，优选氢化硅烷化反应固化型。
优选本发明的柔性层叠体具备至少一个层叠结构，对于所述层叠结构，将中间层夹在中间而粘合的硬质层中的至少一层为发光层，另一方的硬质层为从支承层、光学功能层、保护层以及透明电极层中选择的一种以上。
此外，本发明还涉及一种具备本发明的柔性层叠体的柔性显示器。
有益效果
根据本发明，构成中间层的物质的损耗因数和弹性模量具有特定的关系，由此，能适当地设计在两个硬质层之间形成的中间层。即，所形成的柔性层叠体具有优异的柔性和耐久性，能大幅减少柔性层叠体的破损。
此外，中间层以将两个硬质层相互粘接为目的之一，但根据本发明，能形成中间层具有优异的粘接力的柔性层叠体。因此，能有效地抑制以硬质层与中间层之间的剥离为原因的柔性层叠体的破损。
而且，本发明的柔性层叠体具有优异的恢复特性。即，即使在将柔性层叠体弯曲的情况下，也能大幅缓和其应力，因此特别能提高柔性层叠体的耐久性。
附图说明
图1示出了使用本发明的一实施方式的柔性层叠体的柔性显示器的概略图。
图2示出了图1所示的柔性层叠体的弯曲状态。
图3示出了本发明的一实施方式的柔性层叠体的作用。
具体实施方式
本发明的柔性层叠体的特征在于，以两个硬质层将一个以上中间层夹在中间而粘合的层叠结构为一个单位，具有一个单位以上的该层叠结构，在将柔性层叠体弯曲的情况下，在将中间层夹在中间而粘合的硬质层的内部分别形成有中性面，所述柔性层叠体满足下式：a×ln(tanδ×ET/0.01)≥100(式中，a表示硬质层固有的物性值，在为柔性显示器所使用的代表性材料的情况下，理想的是为200～2000。tanδ表示构成中间层的物质的损耗因数，ET表示构成中间层的物质的弹性模量(MPa))。
在本说明书中，“损耗因数”是作为损耗模量(G”)与储能模量(G’)之比(G”/G’)来表示的值，能通过公知的测定方法进行测定。例如，损耗因数可以使用MCR301粘弹性测定装置(Anton Paar公司制造)来进行测定，可以使用直径8mm厚度1mm的圆盘状试样，以8mm平行板、频率1Hz、应变0.1％、升温速度3℃/分钟，在作为使用温度的-40℃至100℃的范围内进行测定。在本说明书中使用的损耗因数tanδ可以是在25℃的值。在本发明中使用的构成中间层的物质的损耗因数的值优选为0.2～5.0的范围，更优选为0.3～3.0的范围。
在本说明书的弹性模量的测定中，在室温25℃、应变速率0.0525(1/s)的条件下，将在通过拉伸试验机进行拉伸试验的情况下的应力-应变曲线转换为基于真实应力/真实应变的曲线后，使用真实应力除以真实应变得到的表观弹性模量。此时，为了取得稳定的数据，将真实应变值的10～100％的最小弹性模量作为代表值来进行定义。在本发明中使用的构成中间层的物质的弹性模量的值优选为0.050～0.200MPa的范围，更优选为0.055～0.150MPa的范围。
对于本发明的柔性层叠体，在将中间层夹在中间而使两个硬质层粘合的柔性层叠体弯曲的情况下，相对于与中间层粘合的一方的硬质层，另一方的硬质层在与层叠面方向平行的方向上偏移，也就是说通过中间层，一方的硬质层和另一方的硬质层相互独立地弯曲，由此，能大幅降低硬质层之间的应力干涉。因此，能大幅防止柔性显示器的破损。
此外，为了更可靠地使多个硬质层相互独立地弯曲，使层叠体不会因由弯曲产生的应力而破损，本发明的柔性层叠体在硬质层的内部分别形成有中性面。即，在层叠体内存在与硬质层的数量相同的数量的中性面。在此，中性面是指，在平板状的基材发生折弯等变形时，在该基材内水平方向的力学应力为零的面。
如上所述，在本发明的柔性层叠体中使用的构成中间层的物质的特征在于，在将构成中间层的物质的损耗因数设为tanδ、将构成中间层的物质的弹性模量设为ET的情况下，式：a×ln(tanδ×ET/0.01)的值为100以上。式：a×ln(tanδ×ET/0.01)的值优选为200以上，更优选为400以上，最优选为500以上。
系数a为200～2000范围中的任意值，在利用该范围内的任意值时，上式的值为100以上。a表示硬质层固有的物性值，在为柔性显示器中使用的代表性材料的情况下，为200～2000的范围，理想的是为400～1800的范围。该系数a的值能作为近似值进行测定，能作为使中间层与硬质层粘合且以180度且0.3m/分钟的速度进行剥离时的粘接力N(g/inch)除以ln(tanδ×ET/0.01)而得到的值来计算出，对于硬质层以及中间层为固有的值。但是，在夹着中间层的硬质层不同的情况下，以粘接力弱的一侧为基准。而且，在能够应用于柔性显示器的柔性基材，特别是树脂(塑料)系材料中，优选取300～1000左右的值，能够单独地根据树脂基材的种类使用300、500、600、700、800或者900的值来进行计算。更优选的是，在一般的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)或者聚酰亚胺(PI)的基材中a为500，在柔性总体比PET高的树脂基材中a为400，在柔性总体比PET低的树脂基材中a为900来进行本计算，在实用上特别优选。例如，在玻璃的情况下为1200左右，在环烯烃聚合物以及聚甲基丙烯酸甲酯的情况下为900左右，在聚对苯二甲酸乙二醇酯以及聚酰亚胺的情况下为500。
以往，考虑损耗因数来设计层叠体的粘接层，但若仅考虑损耗因数，则作为表示粘接层的粘接力的指标不充分。即，本发明的特征之一在于，发现了损耗因数与弹性模量之积显示出与粘接力非常好的相关性。因此，通过满足本发明的规定式，能设计出层间的粘接力优异并且还具备柔性的柔性层叠体。
此外，为了进一步提高层叠体的层间的粘接力，还可以使用采用了以往的物理处理或者化学处理的方法。例如，可以列举出：将表面粗面化来提高力学结合能力的方法，或者通过由酸或碱进行处理来提高化学结合力的方法。即使在该情况下，损耗因数与弹性模量之积也显示出与粘接力非常好的相关性，因此，能将该损耗因数与弹性模量之积用作粘接力的指标，能设计出层间的粘接力优异的柔性层叠体。
本发明的柔性层叠体优选在将柔性层叠体弯曲的情况下，对于一个单位的层叠结构，在将构成硬质层的物质的弹性模量设为EH、将硬质层的截面惯性矩设为IH、将中间层的截面惯性矩设为IT时，可以将EH×IH的值设计为ET×IT的值的10倍以上，优选设计为15倍以上，更优选设计为20倍以上。如此设计出的柔性层叠体在硬质层的内部而不是中间层的内部存在中性面，能提高柔性层叠体的耐久性。此外，在柔性层叠体具有多个层叠结构单位(即，四层以上的层叠体)的情况下，对于构成层叠体的各层叠结构单位，优选EH×IH的值为ET×IT的值的10倍以上。需要说明的是，若EH×IH的值接近ET×IT的值(具体而言，小于10倍)，则该层叠结构单位中的层叠体的硬质层与中间层表现出接近于一体的行为的倾向增强，在折弯时在中间层的内部形成有中性面，有时产生柔性层叠体的破损或界面剥离。
本发明的柔性层叠体在将柔性层叠体弯曲的情况下，即使在硬质层的一方的边界面与另一方的边界面之间，不施加应力的中性面的位置发生移动，在硬质层的内部也一定存在不施加应力的中性面，即使发生90度～180度的折弯时，也不会在中间层形成中性面。在本发明中，为了使多个硬质层相互独立地弯曲，在构成柔性层叠体的各平板状构件(硬质层)的内部存在中性面，因此，不会发生构成层叠体的层间的破坏或者界面剥离等，能防止在形成柔性显示器时的破损，能形成稳定的一体型的柔性层叠体。
本发明的柔性层叠体在将柔性层叠体弯曲的情况下，构成中间层的物质的0.1Hz的储能模量G’优选为1.0kPa～1M(1000k)Pa的范围，更优选为1.5kPa～800kPa，最优选为2.0kPa～600kPa。此外，优选在25℃的10.0Hz的储能模量G’为在25℃的0.01Hz的储能模量G’的2倍以上，更优选为3倍以上。
在本发明的柔性层叠体所满足的上式中，优选以a值为200～2000的范围的方式选择硬质层以及中间层，更优选以a值为400～1800的范围的方式选择硬质层以及中间层。此外，本发明的柔性显示器的中间层优选在-20℃的1.0Hz的储能模量G’为在25℃的1.0Hz的储能模量G’的3倍以上。
在本发明的柔性层叠体中，优选具备支承机构。在此，支承机构从层叠方向夹持柔性层叠体，以便在将柔性层叠体弯曲的情况下，相对于将中间层夹在中间而粘合的一方的硬质层，另一方的硬质层经由中间层仅在实质上与层叠面方向平行的方向偏移。这样的夹持结构并不特别限定，只要硬质层不在层叠方向实质上发生变形、移动，就能采用所希望的结构，夹持部位及个数也并不限定。
在本发明的柔性层叠体中，优选在将柔性层叠体弯曲的情况下，在柔性层叠体的端部形成高低差。在此，高低差与另一方的硬质层相对于将中间层夹在中间而粘合的一方的硬质层的偏移对应。
在本发明的柔性层叠体中，优选的是在以固定的曲率半径将柔性层叠体弯曲成大致U字形的情况下，中间层以实质上满足下述关系式(1)～(3)所示的关系的方式来构成，并且在将柔性层叠体弯曲时的最大剪切应变区域中，材料固有的断裂应变超过下述关系式(5)所定义的最大剪切应变，并且在将柔性层叠体弯曲时的最大剪切应变区域中，材料固有的断裂剪切应力超过下述关系式(4)所定义的最大剪切应力。即，在本发明的柔性层叠体中，优选具有关系式(1)～(3)所示的结构上的构成，并且，构成中间层的材料固有的物理性质超过由关系式(4)及关系式(5)给出的物性的下限值，即，优选采用中间层(材质)。通过充分地满足该结构上以及材质上的条件，能够适当地实现本申请发明的目的。
R1θ1＝R2θ2···(1)
R2-R1＝t+(h1+h2)/2···(2)
L＝(θ1-θ2)(R1+R2)/2···(3)
τxy＝G×L/t···(4)
γ(＝2εxy)＝L/t···(5)
其中，在上述关系式(1)～(5)中，R1为与中间层粘合的一方的硬质层的厚度方向中央的弯曲半径。R2为与中间层粘合的另一方的硬质层的厚度方向中央的弯曲半径。θ1为与中间层粘合的一方的硬质层的厚度方向中央的弯曲角度。θ2为与中间层粘合的另一方的硬质层的厚度方向中央的弯曲角度。t为中间层的厚度。h1为与中间层粘合的一方的硬质层的厚度。h2为与中间层粘合的另一方的硬质层的厚度。L为曲率半径(R1+R2)/2的曲率结束部分中的、另一方的硬质层相对于与中间层粘合的一方的硬质层的偏移量。τxy为中间层的剪切应力(shear stress)。G为中间层的剪切弹性模量。γ(＝2εxy)为中间层的剪切应变(shearstrain)。εxy为应变张量。
在本发明的柔性层叠体中，优选曲率半径(R1+R2)/2的曲率结束部分中的另一方的硬质层相对于一方的硬质层的偏移量L、与柔性层叠体的端部中的另一方的硬质层相对于一方的硬质层的偏移量实质上相同。在此，偏移量实质上相同是指，偏移量的差异为5％以内，优选为1％以内，偏移量的差异最优选为0.5％以内。
在本发明的柔性层叠体中，优选相对于柔性层叠体的一端部，能将另一端部弯曲90度以上。
作为构成本发明的柔性层叠体中的中间层的物质，只要满足本发明的规定式就不特别地限定，例如可以使用选自由有机硅系压敏粘接剂、丙烯酸系压敏粘接剂以及氨基甲酸酯系压敏粘接剂构成的组中的至少一种。从经济性、与其他基材的粘接性、耐久性的观点考虑，可以选择丙烯酸系压敏粘接剂，从耐热性、耐寒性以及耐久性的观点考虑，可以选择有机硅系压敏粘接剂。
本发明的柔性层叠体优选中间层为有机硅系压敏粘接剂，特别优选为含有：(A)在分子中平均具有超过一个数量的固化反应性官能团的直链状或者支链状的聚有机硅氧烷；(B)聚有机硅氧烷树脂；以及(C)固化剂的固化性有机硅组合物的固化物。
此外，(B)聚有机硅氧烷树脂是赋予与硬质层的粘接力的成分，只要是具有三维网状结构的聚有机硅氧烷就不特别限定。例如，可以列举出：包含R2SiO2/2单元(D单元)以及RSiO3/2单元(T单元)(式中，R相互独立地表示一价有机基)的、具有或者不具有羟基或水解性基团的树脂，单独包含T单元的、具有羟基或水解性基团的树脂，以及包含R3SiO1/2单元(M单元)以及SiO4/2单元(Q单元)的、具有或者不具有羟基或水解性基团的树脂等。特别是，优选使用包含R3SiO1/2单元(M单元)以及SiO4/2单元(Q单元)的、具有或者不具有羟基或水解性基团的树脂(也称为MQ树脂)。需要说明的是，羟基或水解性基团与树脂中的T单元或Q单元等的硅直接键结，为来自作为原料的硅烷的基团或者硅烷水解而产生的基团。
R的一价有机基优选为碳原子数1～10的一价烃基，例示出了碳原子数1～10的烷基、碳原子数2～10的烯基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数6～10的环烷基、苄基、苯乙基以及苯丙基。特别是，优选R的90摩尔％以上为碳原子数1～6的烷基或者苯基，特别优选R的95～100摩尔％为甲基。
在(B)聚有机硅氧烷树脂为包含R3SiO1/2单元(M单元)以及SiO4/2单元(Q单元)的树脂的情况下，优选M单元与Q单元的摩尔比为0.5～2.0。这是因为，在该摩尔比小于0.5的情况下，对硬质层的粘接力降低，在该摩尔比大于2.0的情况下，构成中间层的物质的内聚力降低。此外，在不损害本发明的特性的范围内，还可以在(B)成分中含有D单元以及QT单元，(B)成分还可以并用两种以上的聚有机硅氧烷。该聚有机硅氧烷可以具有固定量的羟基或水解性基团，可以无限制地使用具有羟基或水解性基团的树脂、不具有羟基或水解性基团的树脂、或者是它们的混合物。本聚有机硅氧烷树脂在具有羟基或水解性基团的情况下，通常含有0.1～5.0质量％的羟基或水解性基团。
固化性有机硅组合物的固化体系并不特别限定，可以使用公知的固化性有机硅组合物。例如，可以列举出：通过过氧化物使其固化的过氧化物固化型的固化性有机硅组合物、通过铂系催化剂使其固化的氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物以及缩合反应固化型的固化性有机硅组合物。过氧化物固化型的固化性有机硅组合物通常含有含烯基的二有机聚硅氧烷，在高温下，通过过氧化物的作用来固化。氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物通常通过铂系催化剂的作用，通过二有机聚硅氧烷中的乙烯基与有机氢聚硅氧烷中的SiH基(硅原子键结氢原子)之间的氢化硅烷化反应来固化。缩合反应固化型的固化性有机硅组合物通常在缩合反应催化剂的作用下，通过二有机聚硅氧烷等的硅醇基或水解性基团间的缩合反应来固化。特别是，由于能以相对低温-短时间进行固化，因此，优选使用通过氢化硅烷化反应来固化的氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物。
在作为固化性有机硅组合物使用氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物的情况下，(A)聚有机硅氧烷的固化反应性官能团为烯基，特别是为碳原子数2～10的烯基。作为碳原子数2～10的烯基，可以列举出：乙烯基、烯丙基、丁烯基以及己烯基。优选碳原子数2～10的烯基为乙烯基。(A)聚有机硅氧烷可以仅含有单一的成分，也可以为两种以上的不同成分的混合物。
优选(A)聚有机硅氧烷为直链状。(A)成分的室温下的性状可以为油状或者生橡胶状，(A)成分的粘度在25℃为50mPa·s以上，特别优选为100mPa·s以上。特别是，在固化性有机硅组合物为溶剂型的情况下，(A)成分优选为在25℃具有100000mPa·s以上的粘度，或者以JIS K6249中规定的方法为基准测定的可塑度(在25℃、对4.2g的球状试样施加1kgf载荷3分钟时的值)为50～200的范围、更优选为80～180的范围的生橡胶状的含烯基的聚有机硅氧烷。但是，即使为更低粘度的(A)成分，也能加以利用。
在具有(A)成分或者(C)成分时，相对于(A)成分或者(A)成分与(C)成分之和100质量份，(A)成分与(C)成分的合计以及(B)成分的配合量优选为(B)成分1～500质量份，更优选为30～400质量份。在(B)成分的含量小于所述下限的情况或者超过所述上限的情况下，有时粘接性变得不充分。
在作为固化性有机硅组合物使用氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物的情况下，(C)固化剂优选为在分子中具有两个以上Si-H键的有机氢聚硅氧烷。在该情况下，聚有机硅氧烷的烯基与有机氢聚硅氧烷的硅原子键结氢原子进行氢化硅烷化反应，能形成固化性有机硅组合物的固化物。(C)固化剂可以仅含有单一的成分，也可以为两种以上的不同成分的混合物。
在作为固化性有机硅组合物使用氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物的情况下，对于(C)固化剂的含量，(C)成分中的硅原子键结氢原子(SiH)基与组合物中的烯基的摩尔比优选为0.1～100，更优选为0.2～50。这是因为，在该摩尔比大于100的情况下，未进行反应而残存的固化剂的量变多，在该摩尔比小于0.1的情况下，固化有时不充分。
此外，在作为固化性有机硅组合物使用氢化硅烷化反应固化型的固化性有机硅组合物的情况下，固化性有机硅组合物还可以含有(D)氢化硅烷化反应催化剂作为成分。作为氢化硅烷化反应催化剂，可以例示出铂系催化剂、铑系催化剂、钯系催化剂，由于能显著促进本组合物的固化，因此优选铂系催化剂。作为该铂系催化剂，可以例示出：铂细粉、氯铂酸、氯铂酸的醇溶液、铂-烯基硅氧烷络合物、铂-烯烃络合物、铂-羰基络合物，特别优选铂-烯基硅氧烷络合物。作为该烯基硅氧烷，可以例示出：1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙烯基环四硅氧烷、用选自由腈类、酰胺类、二氧戊环类以及环丁砜类构成的组中的基团、乙基、苯基等对这些烯基硅氧烷的甲基的一部分进行取代的烯基硅氧烷、用烯丙基、己烯基等对这些烯基硅氧烷的乙烯基进行取代的烯基硅氧烷。特别是，由于该铂-烯基硅氧烷络合物的稳定性良好，因此优选为1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。需要说明的是，作为促进氢化硅烷化反应的催化剂，可以使用铁、钌、铁/钴等非铂系金属催化剂。
相对于成分(A)～(C)的合计量，(D)氢化硅烷化反应催化剂的含量为铂金属量为1～5000ppm的范围，优选为1～1000ppm的范围，更优选为1～200ppm的范围。这是因为，若(D)氢化硅烷化反应催化剂的含量小于1ppm，则有时固化速度变慢或者固化不充分，若其含量超过5000ppm，则有时产生着色等问题。
在固化性有机硅组合物中，在不损害其特性的范围内，可以含有上述成分以外的成分。例如可以包含：固化阻滞剂(curing retardant)；粘接促进剂；聚二甲基硅氧烷或者聚二甲基二苯基硅氧烷等非反应性的聚有机硅氧烷；酚系、醌系、胺系、磷系、亚磷酸酯系、硫系或者硫醚系等抗氧化剂；三唑系或者二苯甲酮系等光稳定剂；磷酸酯系、卤素系、磷系或者锑系等阻燃剂；由阳离子系表面活性剂、阴离子系表面活性剂或者非离子系表面活性剂等构成的一种以上的抗静电剂；染料；以及颜料等。
构成本发明的柔性层叠体的中间层的物质还可以含有有机微粒或者无机微粒。作为有机微粒或者无机微粒，只要不会降低中间层的光学特性就不特别限定，例如，可以列举出：丙烯酸树脂、聚苯乙烯树脂、苯乙烯-丙烯酸共聚物、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚酰胺树脂、环氧树脂、有机硅树脂、聚偏氟乙烯树脂以及聚氟乙烯树脂等有机微粒，以及氧化铝、氢氧化铝、二氧化硅、滑石、碳酸钙、碳酸镁、硅酸钙、氧化铁、氧化镁、氧化钛、氧化锌、氧化锆、氧化钨、氮化硅、氮化硼、氮化铝、碳化硅以及硫酸钡等无机微粒。
构成本发明的柔性层叠体的中间层的物质的制备方法并不特别限定，通过将各个成分均质地混合来进行。可以根据需要添加溶剂，还可以使用公知的搅拌机或者混炼机在0～200℃的温度进行混合来制备。
构成本发明的柔性层叠体的中间层的物质通过在硬质层上涂敷来形成涂膜，通过在50～200℃的温度条件下进行加热而形成固化物。作为涂敷方法，可以例示出：凹版涂布、平版涂布(offset coat)、间接凹版涂布(offset gravure)、辊涂、逆转辊涂布、气刀涂布、幕涂(curtain coat)以及逗号涂布(comma coat)。
以下，基于附图对本发明的优选的一实施方式进行说明。在图1中，示出了使用本发明的一实施方式的柔性层叠体的柔性显示器的概略图。需要说明的是，在图1中，示出了本实施方式的柔性显示器的平坦状态。
图1所示的柔性显示器10具备具有柔性结构的柔性层叠体12。在柔性层叠体12中，14、16、18以及20为硬质层，它们含有备用基材层、OLED层等发光层、ITO层等无机层以及保护用基材层等。此外，22、24以及26为中间层。
在图1所示的实施方式中，具有三个单位的本发明的层叠结构，具备第一层叠结构、第二层叠结构、以及第三层叠结构，形成了四个中性面。即，在图1所示的柔性层叠体12中，作为第一层叠结构，硬质层14和硬质层16将中间层22夹在中间而粘合。作为第二层叠结构，硬质层16和硬质层18将中间层24夹在中间而粘合。作为第三层叠结构，硬质层18和硬质层20将中间层26夹在中间而粘合。
在图2中，示出了将图1所示的柔性层叠体12弯曲的状态。在本实施方式中，中间层22在硬质层14内形成中性面30，并且在硬质层16内形成中性面32。中间层24在硬质层16内形成中性面32，并且在硬质层18内形成中性面34。中间层26在硬质层18内形成中性面34，并且在硬质层20内形成中性面36。
因此，根据本实施方式，能相对于柔性显示器的一端部将另一端部弯曲90度以上而不会使柔性显示器破损。例如，如图2所示，即使在相对于柔性层叠体12的一端部12a将另一端部12b弯曲180度的情况下，也能大幅降低柔性显示器的破损。此外，如图2所示，在将柔性层叠体12弯曲的情况下，在将中间层夹在中间而粘合的一方的硬质层与另一方的硬质层之间，在与层叠面方向实质上平行的方向产生偏移。需要说明的是，实质上平行的方向是指，理想上完全不产生朝向层叠方向的变形或移动，或者即使产生了也极其轻微，考虑中间层的厚度而停留在可忽略的程度。
在本实施方式中，在柔性层叠体12的一端部12a，硬质层16的一端部16a通过中间层22相对于硬质层14的一端部14a向图2中的上方(与层叠面方向平行的方向)偏移。在柔性层叠体12的另一端部12b，硬质层16的另一端部16b也通过中间层22相对于硬质层14的另一端部14b向图2中的上方偏移。
同样，在柔性层叠体12的一端部12a，硬质层18的一端部18a通过中间层24相对于硬质层16的一端部16a向图2中的上方偏移。在柔性层叠体12的另一端部12b，硬质层18的另一端部18b也通过中间层24相对于硬质层16的另一端部16b向图2中的上方偏移。
同样，在柔性层叠体12的一端部12a，硬质层20的一端部20a通过中间层26相对于硬质层18的一端部18a向图2中的上方偏移。在柔性层叠体12的另一端部12b，硬质层20的另一端部20b也通过中间层26相对于硬质层18的另一端部18b向图2中的上方偏移。
因此，像本实施方式的柔性层叠体12这样，在所有的硬质层内形成有中性面的情况下，在使硬质层14的一端部14a(柔性层叠体12的一方的末端部)和另一端部14b(柔性层叠体12的另一方的末端部)位于相同水平面上的情况下，在柔性层叠体12的一端部12a能观察到从硬质层14的一端部14a至硬质层16的一端部16a、硬质层18的一端部18a、硬质层20的一端部20a形成有连续的高低差。在柔性层叠体12的另一端部12b也能观察到从硬质层14的另一端部14b至硬质层16的另一端部16b、硬质层18的另一端部18b、硬质层20的另一端部20b形成有连续的高低差。
与此相对，在一般的柔性层叠体中，由于一个中性面仅形成于多个硬质层中的一个硬质层，因此，柔性层叠体的端面没有高低差，在一般的柔性层叠体的端面不能观察到如图2所示的高低差。
因此，在本实施方式中，能防止硬质层间的力的干涉。即，在本实施方式中，通过中间层22，能防止硬质层14与硬质层16之间的力的干涉。通过中间层24，能防止硬质层16与硬质层18之间的力的干涉。通过中间层26，能防止硬质层18与硬质层20之间的力的干涉。在本实施方式中，由于能防止各硬质层间的力的干涉，因此，即使将柔性层叠体12弯曲得紧凑，也能大幅减少柔性层叠体12的破损。
此外，通过使用式：a×ln(tanδ×ET/0.01)的值为100以上的物质作为构成中间层的物质，中间层具有优异的粘接力，能大幅抑制由柔性层叠体12的剥离导致的损伤。具体而言，对于构成中间层22、24以及26的各物质，通过使用式：a×ln(tanδ×ET/0.01)的值为100以上的物质，能提高硬质层14与硬质层16之间的粘接力、硬质层16与硬质层18之间的粘接力、硬质层18与硬质层20之间的粘接力。
在本发明的柔性层叠体中，在将柔性层叠体弯曲的情况下，为了相对于将中间层夹在中间而粘合的一方的硬质层，使另一方的硬质层仅在与层叠面方向实质上平行的方向顺畅地偏移，还可以具备以下的支承机构。
以下，参照图3对所述支承机构进行更具体的说明。在图3中，在将柔性层叠体12弯曲以形成U字形的情况下，在柔性层叠体12形成有曲率部分40及42和直线部分44及46。
在图3所示的实施方式中，作为支承机构具备支承单元50、52、54、56、58、60、62、64、66以及68。即，将柔性层叠体12的中间部分12c夹在中间而对置配置支承单元50以及52。支承单元50以及52夹持柔性层叠体12的中间部分12c，以免硬质层在层叠方向移动。
在图3中，将柔性层叠体12的一方的曲率结束部分12d(曲率部分40与直线部分44的边界部分)夹在中间而对置配置支承单元54以及56。支承单元54以及56夹持柔性层叠体12的一方的曲率结束部分12d，以便在柔性层叠体12的一方的曲率结束部分12d处，各硬质层仅在与层叠面方向实质上平行的方向偏移而不在层叠方向偏移。
在图3中，将柔性层叠体12的另一方的曲率结束部分12e(曲率部分42与直线部分46的边界部分)夹在中间而对置配置支承单元58以及60。支承单元58以及60夹持柔性层叠体12的另一方的曲率结束部分12e，以便在柔性层叠体12的另一方的曲率结束部分12e处，各硬质层仅在与层叠面方向实质上平行的方向偏移而不在层叠方向偏移。
在柔性层叠体12的一端部12a的附近，支承单元62以及64从层叠方向夹持柔性层叠体12，以便构成柔性层叠体12的各硬质层在与层叠面方向实质上平行的方向偏移而不在层叠方向偏移。在本实施方式中，支承单元62以及64不对柔性层叠体12的一端部12a处的偏移进行约束，而使其不受限制。因此，柔性层叠体12的一方的曲率结束部分12d处的偏移在直线部分44也保持其状态，在柔性层叠体12的一端部12a表现为实质上相同的偏移。在此，实质上相同的偏移是指，如图3所示，作为偏移量的长度大致相等，该长度的差异为5％以内，优选为1％以内，最优选差异为0.5％以内。
同样，在柔性层叠体12的另一端部12b的附近，支承单元66以及68从层叠方向夹持柔性层叠体12，以便构成柔性层叠体12的各硬质层在与层叠面方向平行的方向偏移而不在层叠方向偏移。在本实施方式中，支承单元66以及68不对柔性层叠体12的另一端部12b处的偏移进行约束，而使其不受限制。因此，柔性层叠体12的另一方的曲率结束部分12e处的偏移在直线部分46也保持其状态，在柔性层叠体12的另一端部12b表现为实质上相同的偏移。
像这样，通过支承机构支承柔性层叠体12，另一方面，允许柔性层叠体12的一端部12a处的偏移以及另一端部12b处的偏移而使其不受限制，由此，能在所有的硬质层可靠地形成中性面。
在本实施方式中，为了在柔性层叠体12的端部12a以及12b也可靠地保持柔性层叠体12的曲率结束部分12d以及12e处的应变的状态，考虑以下方面也是非常重要的。
在最大剪切应变区域(曲率结束部分12d以及12e)中，中间层的断裂应变优选超过最大剪切应变。
在最大剪切应变区域(曲率结束部分12d以及12e)中，中间层的断裂剪切应力优选超过最大剪切应力。
在最大剪切应变区域(曲率结束部分12d以及12e)中，硬质层的耐久力优选超过最大剪切应力τxy(max)×S。其中，S为直线部分44(46)的长度。
在最大剪切应变区域(曲率结束部分12d以及12e)中，τxy(max)×S优选小于硬质层以及中间层的压曲力(buckling force)F。
为了保持平衡，柔性层叠体12的最上层(例如，图1中的硬质层20)的剪切应变/剪切应力和最下层(例如，图1中的硬质层14)的剪切应变/剪切应力优选设为相同值。
本发明还涉及具备本发明的柔性层叠体的柔性显示器，但还可以含有本发明的柔性层叠体以外的层。这样的柔性层叠体的制造例并不特别限定，可以使用蒸镀以及压接等公知的方法进行制造。
需要说明的是，本发明的柔性层叠体以及柔性显示器并不限定于本说明书所记载的实施方式，在发明的主旨范围内可以进行各种变形。例如，在图1所示的实施方式中，将本发明的层叠结构单位设为三个单位，但本发明的层叠结构单位并不限定于三个单位，可以设为一个单位、两个单位或者四个单位以上。此外，在本说明书的实施方式中，对将本发明的柔性层叠体用于柔性显示器的例子进行了说明，但也可以将本发明的柔性层叠体使用于需要柔性层叠体的、柔性显示器以外的用途。
实施例
以下，记载本发明的实施例以及比较例。
(中间层用固化性组合物的制备)
制备出实施例1～6以及比较例1所示的有机硅系固化性组合物。
(剥离试验)
将各组合物涂敷于剥离膜(release liner)(道康宁公司制造，将Q2-7785剥离涂层涂布于厚度50μm的PET膜而形成)，在180℃使其固化2.5分钟以使固化后的厚度为50μm。然后，将同样的剥离膜贴合并在室温下进行1天的熟化。依次将2片剥离膜剥离，分别贴合于厚度50μm的PET膜(东丽公司制造、LUMIRROR S10)，制成宽度20mm、长度150mm的长条状的试验片5片。
将制成的试验片的一方的短边固定在直径13mm的不锈钢棒上，将长边卷绕在该不锈钢棒的周围，以N＝5确认到达另一方的短边之前有无剥离以及剥离部位。5片在15cm以内均未剥离时，设为“无剥离(○)”，只要有1片剥离时，设为“有剥离(×)”。
(动态粘弹性(tanδ))
使各组合物流入托盘中，以使固化后的厚度为约1mm，在室温下静置1周，使溶剂蒸发。然后，在70℃使其加热固化3小时，接着在180℃使其加热固化30分钟，制成厚度约1mm的固化样品。
将制成的固化样品以直径8mm挖出，贴附在动态粘弹性装置(Anoton Paar公司制造、MCR301)的平行板探针来进行测定。以频率1Hz、升温速度3℃/分钟进行测定。
(拉伸试验)
使各组合物流入托盘中，以使固化后的厚度为约1mm，在室温下静置1周，使溶剂蒸发。然后，在70℃使其加热固化3小时，接着在180℃使其加热固化30分钟，制成厚度约1mm的固化样品。
用3号哑铃模具对制成的固化样品的固化表面进行打穿，制成拉伸试验样品。使用岛津公司制造Autograph AGS-X，以300mm/分钟的速度进行拉伸试验。应变根据宽度5mm、长度20mm的有效测定部位的伸长率求出。
表1中示出了中间层用固化性组合物的材料。
[表1]
表1固化性组合物的材料
注)表1中的各％表示重量％。
(实施例1)
将成分A1的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷32.12重量份、成分B2的MQ树脂1.51重量份、成分B4的MQ树脂29.10重量份、成分C2的聚MeH硅氧烷0.23重量份、成分E1的固化阻滞剂0.02重量份、成分E2的固化阻滞剂0.16重量份、甲苯44.70重量份以及二甲苯25.58重量份在室温下充分混合，在混合物中加入成分D的铂催化剂0.42重量份，制成中间层用固化性组合物。
(比较例1)
将成分A1的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷36.94重量份、成分B2的MQ树脂1.21重量份、成分B4的MQ树脂23.28重量份、成分C2的聚MeH硅氧烷0.24重量份、成分E1的固化阻滞剂0.04重量份、成分E2的固化阻滞剂0.13重量份、甲苯64.12重量份以及二甲苯20.47重量份在室温下充分混合，在混合物中加入成分D的铂催化剂0.43重量份，制成中间层用固化性组合物。
(实施例2)
将成分A1的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷23.75重量份、成分A2的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷1.25重量份、成分B1的MQ树脂34.44重量份、成分C2的Me2、MeH共聚硅氧烷0.50重量份、成分E1的固化阻滞剂0.10重量份以及甲苯73.77重量份在室温下充分混合，在混合物中加入成分D的铂催化剂0.50重量份，制成中间层用固化性组合物。
(实施例3)
将成分A1的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷32.97重量份、成分B2的MQ树脂6.25重量份、成分B3的MQ树脂36.04重量份、成分C2的Me2、MeH共聚硅氧烷0.50重量份、成分E1的固化阻滞剂0.10重量份以及甲苯82.14重量份在室温下充分混合，在混合物中加入成分D的铂催化剂0.50重量份，制成中间层用固化性组合物。
(实施例4)
将成分A1的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷24.42重量份、成分B2的MQ树脂40.44重量份、成分B3的MQ树脂11.21重量份、成分C2的Me2、MeH共聚硅氧烷0.50重量份、成分E1的固化阻滞剂0.10重量份以及甲苯81.32重量份在室温下充分混合，在混合物中加入成分D的铂催化剂0.50重量份，制成中间层用固化性组合物。
(实施例5)
将成分A1的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷25.00重量份、成分B2的MQ树脂61.58重量份、成分C2的Me2、MeH共聚硅氧烷0.20重量份、成分E1的固化阻滞剂0.05重量份、甲苯61.38重量份在室温下充分混合，在混合物中加入成分D的铂催化剂0.20重量份，制成中间层用固化性组合物。
(实施例6)
将成分A1的乙烯基官能性聚二甲基硅氧烷25.00重量份、成分B2的MQ树脂73.89重量份、成分C2的Me2、MeH共聚硅氧烷0.20重量份、成分E1的固化阻滞剂0.05重量份、甲苯61.71重量份在室温下充分混合，在混合物中加入成分D的铂催化剂0.20重量份，制成中间层用固化性组合物。
在表2中示出了在实施例1～6以及比较例1所制备的固化性组合物的固化物的物性。构成层叠体的硬质层(PET)的a值为500，使用该值计算出式：a×ln(tanδ×ET/0.01)的值。在根据该式计算出的值为100以上的情况下，没有产生由剥离试验导致的层叠体的剥离，但在该值小于100的比较例6中，产生了由剥离试验导致的层叠体的剥离。
[表2]
表2固化性组合物的固化物的物性以及剥离试验的结果
Tanδ E<sub>T</sub>(MPa) Tanδ×E<sub>T</sub> a*ln(TanδE<sub>T</sub>/0.01) 剥离
实施例1 0.0868 0.165 0.014322 179.6 ○<sup>a</sup>
实施例2 0.1481 0.125 0.0185125 307.9 ○<sup>a</sup>
实施例3 0.1645 0.14 0.02303 417.1 ○<sup>a</sup>
实施例4 0.4878 0.08 0.039024 680.8 ○<sup>a</sup>
实施例5 0.8299 0.07 0.058093 879.7 ○<sup>a</sup>
实施例6 1.734 0.075 0.13005 1282.7 ○<sup>a</sup>
比较例1 0.0592 0.2 0.01184 84.4 ×<sup>b</sup>
a.将15cm卷绕结束之前，5片试验片均未产生剥离。
b.5片试验片中的3片分别在距离卷绕起点处的41、42、50mm处产生剥离。
工业上的可利用性
本发明的柔性层叠体能适当地使用于柔性显示器等要求高柔性和耐久性的用途。
符号说明
10 柔性显示器
12 柔性层叠体
12a 柔性层叠体12的一端部
12b 柔性层叠体12的另一端部
12c 柔性层叠体12的中间部分
12d 柔性层叠体12的一方的曲率结束部分
12e 柔性层叠体12的另一方的曲率结束部分
14、16、18、20 硬质层
14a 硬质层14的一端部
14b 硬质层14的另一端部
16a 硬质层16的一端部
16b 硬质层16的另一端部
18a 硬质层18的一端部
18b 硬质层18的另一端部
20a 硬质层20的一端部
20b 硬质层20的另一端部
22、24、26 中间层
30、32、34、36 在折弯时形成的中性面
40、42 曲率部分
44、46 直线部分
50、52、54、56、58、60、62、64、66、68 支承单元

Claims (10)

1.一种柔性层叠体，以两个硬质层将一个以上中间层夹在中间而粘合的层叠结构为一个单位，具有一个单位以上的所述层叠结构，
在将所述柔性层叠体弯曲的情况下，在将所述中间层夹在中间而粘合的硬质层的内部分别形成有中性面，
所述柔性层叠体满足下式：
a×ln(tanδ×ET/0.01)≥100
(式中，a为200～2000范围中的任意值，tanδ表示构成中间层的物质的损耗因数，ET为构成中间层的物质的弹性模量(MPa)，在室温25℃、应变速率0.0525(1/s)的条件下，将通过拉伸试验机进行拉伸试验的情况下的应力-应变曲线转换为基于真实应力/真实应变的曲线后，以真实应力除以真实应变得到的表观弹性模量来进行定义)；
所述中间层为含有：
(A)在分子中平均具有超过一的数量的固化反应性官能团的直链状或者支链状的聚有机硅氧烷；
(B)聚有机硅氧烷树脂；以及
(C)固化剂的固化性有机硅组合物的固化物。
2.根据权利要求1所述的柔性层叠体，其中，在将所述柔性层叠体弯曲的情况下，对于一个单位的所述层叠结构，在将构成所述硬质层的物质的弹性模量设为EH、将所述硬质层的截面惯性矩设为IH、将所述中间层的截面惯性矩设为IT时，EH×IH的值为ET×IT的值的10倍以上。
3.根据权利要求1或2所述的柔性层叠体，其中，在将所述柔性层叠体弯曲的情况下，构成所述中间层的物质的在25℃的0.1Hz的储能模量G’在1.0kPa～1M(1000k)Pa的范围，在25℃的10.0Hz的储能模量G’为在25℃的0.01Hz的储能模量G’的2倍以上。
4.根据权利要求1所述的柔性层叠体，其中，构成所述中间层的物质的1Hz的损耗因数tanδ在-40℃～100℃的范围中为0.2～5.0的范围。
5.根据权利要求1所述的柔性层叠体，其中，构成所述中间层的物质的弹性模量ET在0.050～0.200MPa的范围。
6.根据权利要求1所述的柔性层叠体，其特征在于，以a的值为200～2000的范围的方式选择硬质层以及中间层，所述中间层的在-20℃的1.0Hz的储能模量G’为在25℃的1.0Hz的储能模量G’的3倍以上。
7.根据权利要求1所述的柔性层叠体，其中，所述(B)聚有机硅氧烷树脂为包含R3SiO1/2单元即M单元以及SiO4/2单元即Q单元的、可以具有羟基或水解性基团的树脂(式中，R相互独立地表示一价有机基)。
8.根据权利要求1所述的柔性层叠体，其中，所述固化性有机硅组合物为氢化硅烷化反应固化型。
9.根据权利要求1所述的柔性层叠体，其中，具备至少一个层叠结构，对于所述层叠结构，将所述中间层夹在中间而粘合的硬质层中的至少一层为发光层，另一方的硬质层为从支承层、光学功能层、保护层以及透明电极层中选择的一种以上。
10.一种柔性显示器，具备权利要求9所述的柔性层叠体。
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